TWI509045B - 接著劑組成物及其使用、電路構件的連接構造體及其製造方法 - Google Patents

接著劑組成物及其使用、電路構件的連接構造體及其製造方法 Download PDF

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TWI509045B
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Hiroyuki Izawa
Shigeki Katogi
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Description

接著劑組成物及其使用、電路構件的連接構造體及其製造方法
本發明是有關於一種接著劑組成物及其使用、以及電路構件的連接構造體及其製造方法。
於半導體元件及液晶顯示元件中，為了使元件中的各種構件結合，先前以來一直使用各種接著劑。對接著劑的要求是以接著性為首，且遍及至耐熱性、高溫高濕狀態下的可靠性等多方面。另外，關於用於接著的被接著體，以印刷配線板或聚醯亞胺等有機基材為首，使用SiN、SiO2 等無機基材或者銅、鋁等金屬或ITO(銦與錫的複合氧化物)、IZO(氧化銦與氧化鋅的複合物)等具有多種多樣的表面狀態的基材。
另外，最近，亦於聚對苯二甲酸乙二酯(PET)或聚碳酸酯(PC)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)等耐熱性低的有機基材上形成半導體元件或液晶顯示元件及配線。因此，作為形成於該些有機基材上的配線等的材料，一直使用可進行低溫製膜、蝕刻容易故圖案加工優異的非晶質構造的ITO或IZO。
先前以來，上述半導體元件或液晶顯示元件用的接著劑一直是使用利用表現出高接著性且高可靠性的環氧樹脂的熱硬化性樹脂(例如參照專利文獻1)。樹脂的構成成分通常是使用環氧樹脂、與環氧樹脂具有反應性的酚樹脂等硬化劑、及促進環氧樹脂與硬化劑的反應的熱潛伏性觸 媒。熱潛伏性觸媒是在室溫等儲存溫度下不反應，於加熱時表現出高反應性的物質，且成為決定硬化溫度及硬化速度的重要因素，就接著劑於室溫下的儲存穩定性與加熱時的硬化速度的觀點而使用各種化合物。關於實際步驟中的硬化條件，藉由在170℃~250℃的溫度下硬化1小時~3小時，而獲得所需的接著。
然而，於在PET、PC、PEN等耐熱性低的有機基材上形成半導體元件或液晶顯示元件及配線時，可能由於硬化時的加熱而對有機基材及周邊構件帶來不良影響。因此，要求更低溫硬化的接著。
此種情況下，最近，將丙烯酸酯衍生物或甲基丙烯酸酯衍生物等自由基聚合性化合物與作為自由基聚合起始劑的過氧化物併用的自由基硬化型接著劑受到關注。自由基硬化由於作為反應活性種的自由基富於反應性，故可進行低溫且短時間的硬化(例如參照專利文獻2)。
另一方面，非晶性的ITO、IZO通常是使用以磷酸為主成分的蝕刻液來進行蝕刻。另外，於將丙烯酸酯衍生物或甲基丙烯酸酯衍生物等自由基聚合性化合物與作為自由基聚合起始劑的過氧化物併用的自由基硬化型接著劑中，為了改善對金屬界面的接著性，而使用磷酸的衍生物。(例如參照專利文獻3)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開平1-113480號公報
[專利文獻2]國際公開第98/44067號手冊
[專利文獻3]日本專利特開2001-49228號公報
然而，於使用磷酸的衍生物時，有時磷酸的衍生物會由於劣化而大量生成磷酸，故有長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後，由非晶質構造的ITO或IZO構成的電路容易產生腐蝕及溶出等的問題。
因此，本發明的目的在於提供一種對於具有由ITO或IZO構成的連接端子的連接構件可抑制連接端子的溶出、獲得優異的接著強度、且長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後亦可維持穩定的性能(接著強度或連接電阻)的接著劑組成物及其使用，以及使用該接著劑組成物的電路構件的連接構造體及其製造方法。
為了達成上述目的，本發明提供一種接著劑組成物，其是用於將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件連接，並且上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成，上述接著劑組成物含有含磷酸基的化合物，上述接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下。
上述接著劑組成物含有含磷酸基的化合物，並且使接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以 下，藉此可抑制構成連接端子的ITO、IZO的溶出，故可獲得優異的接著強度，且長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後亦可維持穩定的性能(接著強度及連接電阻)。另外，本發明的接著劑組成物含有上述含磷酸基的化合物，藉此可獲得對具有由金屬構成的連接端子的電路構件、或特別是具有由ITO或IZO構成的連接端子的電路構件的優異的接著強度。進而，具有上述組成的接著劑組成物可進行低溫且短時間的硬化，可合適地用作含有由玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材構成的電路構件的接著劑。
此處，上述接著劑組成物含有(a)熱塑性樹脂、(b)自由基聚合性化合物及(c)自由基聚合起始劑，上述(b)自由基聚合性化合物較佳為含有上述含磷酸基的化合物。接著劑組成物為上述構成，藉此可進行低溫且短時間的硬化，並且可獲得對具有由金屬構成的連接端子的電路構件、或特別是具有由ITO或IZO構成的連接端子的電路構件的優異的接著強度。
另外，本發明的接著劑樹脂組成物較佳為上述(b)自由基聚合性化合物含有一種以上的作為上述含磷酸基的化合物的具有磷酸基的乙烯基化合物、與一種以上的該具有磷酸基的乙烯基化合物以外的自由基聚合性化合物。藉此，可使接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下，並且使接著劑組成物中含有自由基聚合反應充分進行的程度的自由基聚合性化合物。另外，(b)自 由基聚合性化合物含有具有磷酸基的乙烯基化合物，藉此接著劑組成物可獲得不僅對具有由金屬構成的連接端子的電路構件、而且對具有由ITO或IZO構成的連接端子的電路構件的更優異的接著強度。
另外，本發明的接著劑組成物較佳為更含有(d)導電性粒子。藉由含有(d)導電性粒子，可對接著劑組成物賦予良好的導電性或異向導電性，故可將接著劑組成物特別合適地用於具有連接端子(電路電極)的電路構件彼此的接著用途等。另外，可更充分地降低經由上述接著劑組成物而電性連接的端子間的連接電阻。
另外，較佳為上述第一電路構件及上述第二電路構件中的至少一方是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，且於主面上具有由ITO及/或IZO構成的連接端子。
另外，上述玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂較佳為選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。
另外，本發明提供一種電路構件的連接構造體，包括於主面上具有第一連接端子的第一電路構件、於主面上具有第二連接端子的第二電路構件以及連接構件，並且以使上述第一連接端子與上述第二連接端子相向的方式經由以上述接著劑組成物形成的連接構件而配置上述第一電路構件及上述第二電路構件，並且上述第一連接端子與上述第二連接端子為電性連接，上述第一電路構件及/或上述第二 電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成。此處，上述玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂較佳為選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。
上述連接構造體是將由本發明的接著劑組成物形成的硬化物(連接構件)用於一對電路構件的連接，故不僅可抑制連接端子的腐蝕，而且可充分提高電路構件間的接著強度，並且於長時間的可靠性試驗(例如85℃/85%RH放置)後亦可維持穩定的性能。再者，用作連接構件的本發明的接著劑組成物無需完全硬化(於特定硬化條件下可達成的最高度的硬化)，只要產生上述特性則亦可為部分硬化的狀態。
另外，第一電路構件及/或第二電路構件是由含有選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成的電路構件，藉此與接著劑組成物的濡濕性提高而接著強度進一步提高，可獲得優異的連接可靠性。
另外，本發明提供一種電路構件的連接構造體的製造方法，包括以下步驟：將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件以使上述第一連接端子與上述第二連接端子相向的方式配 置，使上述本發明的接著劑組成物介於上述第一電路構件及上述第二電路構件之間，進行加熱加壓，使上述第一連接端子與上述第二連接端子電性連接；上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成。此處，上述玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂較佳為選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。
進而，本發明提供一種接著劑組成物的使用，其是上述本發明的接著劑組成物的用以將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件連接的使用，且上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成。此處，上述玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂較佳為選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。
根據本發明，可提供一種對於具有由ITO或IZO構成的連接端子的連接構件可抑制連接端子的溶出、獲得優異的接著強度、且長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後亦可維持穩定的性能(接著強度或連接電阻)的接著劑組 成物及其使用、以及使用該接著劑組成物的電路構件的連接構造體及其製造方法。
為讓本發明之上述和其他目的、特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下。
以下，根據情況一邊參照圖式一邊對本發明的合適實施形態進行詳細說明。再者，圖式中，對相同或相當部分標註相同符號，省略重複說明。另外，本發明中，所謂(甲基)丙烯酸是指丙烯酸或與其相對應的甲基丙烯酸，所謂(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯或與其相對應的甲基丙烯酸酯，所謂(甲基)丙烯醯基是指丙烯醯基或甲基丙烯醯基。
另外，本發明中，所謂腐蝕，是指由於化學反應或電化學反應而電路(連接端子)的至少一部分溶出而消失。
另外，本發明中，所謂重量平均分子量及數量平均分子量，是指按照下述表1所示的條件由凝膠滲透層析儀(Gel Permeation Chromatography，GPC)使用標準聚苯乙烯的校準曲線測定的值。
本實施形態的接著劑組成物是用以將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件連接的接著劑組成物，且該接著劑組成物的特徵在於：上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成，上述接著劑組成物含有含磷酸基的化合物，上述接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下。
本發明中，所謂「接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸的濃度」，是指藉由使接著劑組成物於180℃、1小時的條件下利用熱風進行乾燥而硬化，自所得的硬化物中游離的具有磷酸官能基的化合物(含磷酸基的化合物)的濃度。
另外，本發明中，游離磷酸濃度是指於高壓釜容器中以試樣(接著劑組成物的硬化物)成為1質量%的方式添加試樣與超純水，於121℃、15小時、0.2MPa的高溫高壓條件下進行處理而獲得提取液，對該提取液依照下述表2所示的條件，由離子層析儀使用陰離子混合標準液IV(關東化學公司製造)的校準曲線測定的值。
硬化物中游離的含磷酸基的化合物的濃度必須為100質量ppm以下，較佳為80質量ppm以下，更佳為60質量ppm以下。藉由使接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下，可抑制由ITO、IZO及金屬構成的連接端子的溶出。硬化物中游離的含磷酸基的化合物的濃度的下限較佳為0質量ppm，就材料獲取性的觀點而言較佳為1質量ppm，特佳為20質量ppm。
以下，對各成分加以說明。本發明中使用的(a)熱塑性樹脂是指具有以下性質的樹脂(高分子)：藉由加熱而成為黏度高的液狀狀態並藉由外力可自由地變形，若冷卻並去除外力則保持該形狀而變硬，可反覆進行該過程。另外，亦包含具有上述性質的含有反應性官能基的樹脂(高分子)。(a)熱塑性樹脂的Tg較佳為0℃~190℃，更佳為20℃~170℃。
此種熱塑性樹脂可使用聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、苯氧樹脂、(甲基)丙烯酸系樹脂、胺基甲酸酯樹脂、聚酯 胺基甲酸酯樹脂、聚乙烯丁醛(polyvinyl butyral)樹脂等。該些樹脂可單獨使用或混合使用兩種以上。進而，該些熱塑性樹脂中亦可含有矽氧烷鍵或氟取代基。該些樹脂若為所混合的樹脂彼此完全相溶、或產生微相分離而白濁的狀態，則可合適地使用。
於將接著劑組成物製成膜狀而利用時，上述熱塑性樹脂的分子量越大則越容易獲得膜形成性，另外，可於廣範圍內設定對膜狀接著劑組成物的流動性造成影響的熔融黏度。(a)熱塑性樹脂的重量平均分子量較佳為5,000~150,000，特佳為10,000~80,000。若該值為5,000以上，則有容易獲得良好的膜形成性的傾向，另一方面，若該值為150,000以下，則有容易獲得與其他成分的良好的相溶性的傾向。
以接著劑組成物總量為基準，接著劑組成物中的(a)熱塑性樹脂的含量較佳為5質量%~80質量%，更佳為15質量%~70質量%。若為5質量%以上，則將接著劑組成物製成膜狀而利用時，有特別容易獲得良好的膜形成性的傾向，若為80質量%以下，則有容易獲得良好的接著劑組成物的流動性的傾向。
(b)自由基聚合性化合物是指可利用自由基聚合起始劑的作用而進行自由基聚合的化合物，亦可為藉由賦予光或熱等活性化能量而其自身產生自由基的化合物。
接著劑組成物至少含有含磷酸基的化合物，該含磷酸基的化合物較佳為作為(b)自由基聚合性化合物而發揮功 能。另外，用作(b)自由基聚合性化合物的含磷酸基的化合物較佳為具有磷酸基的乙烯基化合物(含磷酸基的乙烯基化合物)。藉由使用含磷酸基的乙烯基化合物，接著劑組成物可提高對具有由金屬構成的連接端子的電路構件、及具有由ITO或IZO構成的連接端子的電路構件的接著性。
含磷酸基的乙烯基化合物只要為具有磷酸基及乙烯基的化合物則並無特別限制，更佳為分子內具有至少一個以上的自由基聚合性優異的(甲基)丙烯醯基作為乙烯基的磷酸(甲基)丙烯酸酯化合物。此種化合物可列舉下述通式(A)~通式(C)所示的化合物。另外，於由於含磷酸基的乙烯基化合物的劣化而生成不含乙烯基的含磷酸基的化合物時，可藉由將該些化合物去除或減少其含量而應用於接著劑組成物。含磷酸基的乙烯基化合物更佳為具有2個以上的乙烯基的含磷酸基的乙烯基化合物，進而佳為具有2個乙烯基的含磷酸基的乙烯基化合物，特佳為下述通式(A)或通式(B)所示的具有2個乙烯基的含磷酸基的乙烯基化合物。藉由使用下述通式(A)或通式(B)所示的化合物作為含磷酸基的乙烯基化合物，可不使上述接著劑組成物的硬化物性下降而獲得良好的接著強度。
[式(A)中，R1 表示(甲基)丙烯醯氧基，R2 表示氫原子或甲基，k及l分別獨立表示1~8的整數。再者，式中，R1 彼此、R2 彼此、k彼此及l彼此可分別相同亦可不同。]
[式(B)中，R3 表示(甲基)丙烯醯氧基，m及n分別獨立表示1~8的整數。再者，式中，R3 彼此、m彼此及n彼此可分別相同亦可不同。]
[式(C)中，R4 表示(甲基)丙烯醯氧基，R5 表示氫原子或甲基，o及p分別獨立表示1~8的整數。再者，式中，R4 彼此、R5 彼此、o彼此及p彼此可分別相同亦可不同]。
含磷酸基的乙烯基化合物具體可列舉：甲基丙烯酸酸式膦醯氧基乙酯(acidphosphooxy ethyl methacrylate)、丙烯酸酸式膦醯氧基乙酯、甲基丙烯酸酸式膦醯氧基丙酯、酸式膦醯氧基聚氧乙二醇單甲基丙烯酸酯、酸式膦醯氧基 聚氧丙二醇單甲基丙烯酸酯、2,2'-二(甲基)丙烯醯氧基二乙基磷酸酯、環氧乙烷(Ethylene Oxide，EO)改質磷酸二甲基丙烯酸酯、磷酸改質環氧丙烯酸酯、磷酸乙烯酯等。該些化合物中，特別藉由應用2,2'-二(甲基)丙烯醯氧基二乙基磷酸酯或EO改質磷酸二甲基丙烯酸酯，可獲得良好的接著強度。
關於接著劑樹脂組成物中的含磷酸基的乙烯基化合物等含磷酸基的化合物的含量，較佳為與含磷酸基的化合物以外的自由基聚合性化合物的含量區分開，獨立地相對於(a)熱塑性樹脂100質量份而設定為0.2質量份~100質量份，更佳為設定為1質量份~50質量份，特佳為設定為1質量份~5質量份。藉由將含磷酸基的化合物的含量設定為0.2質量份以上，有容易獲得高的接著強度的傾向，另外，藉由設定為100質量份以下，有硬化後的接著劑組成物的物性不易下降，容易確保可靠性的傾向。
接著劑組成物中，較佳為與含磷酸基的化合物一起而併用該含磷酸基的化合物以外的自由基聚合性化合物作為(b)自由基聚合性化合物。特佳為接著劑組成物含有一種以上的上述含磷酸基的乙烯基化合物、與一種以上的該含磷酸基的乙烯基化合物以外的自由基聚合性化合物。
另外，含磷酸基的化合物以外的自由基聚合性化合物例如可合適地使用具有乙烯基、(甲基)丙烯醯基、烯丙基、順丁烯二醯亞胺基等藉由活性自由基進行聚合的官能基的化合物。此種自由基聚合性化合物具體可列舉：環氧(甲基) 丙烯酸酯低聚物、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯低聚物、聚醚(甲基)丙烯酸酯低聚物、聚酯(甲基)丙烯酸酯低聚物等低聚物，三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯氧基乙酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸改質二官能(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸改質三官能(甲基)丙烯酸酯、雙苯氧基乙醇芴丙烯酸酯、對雙酚芴二縮水甘油醚的縮水甘油基加成(甲基)丙烯酸所得的環氧(甲基)丙烯酸酯、雙苯氧基乙醇芴丙烯酸酯、對雙酚芴二縮水甘油醚的縮水甘油基加成(甲基)丙烯酸所得的環氧(甲基)丙烯酸酯、於對雙酚芴二縮水甘油醚的縮水甘油基加成乙二醇或丙二醇所得的化合物中導入(甲基)丙烯醯氧基而成的化合物、下述通式(D)及通式(E)所示的化合物。
[式(D)中，R6 及R7 分別獨立表示氫原子或甲基，a及b分別獨立表示1~8的整數。]
[化5]
[式(E)中，R8 及R9 分別獨立表示氫原子或甲基，c及d分別獨立表示0~8的整數。]
另外，含磷酸基的化合物以外的自由基聚合性化合物即便是單獨在30℃下靜置時為石蠟(wax)狀、蠟狀、結晶狀、玻璃狀、粉狀等無流動性而表現出固體狀態的化合物，亦可無特別限制地使用。此種自由基聚合性化合物具體可列舉：N,N'-亞甲基雙丙烯醯胺、雙丙酮丙烯醯胺、N-羥甲基丙烯醯胺、N-苯基甲基丙烯醯胺、2-丙烯醯胺-2-甲基丙磺酸、三(2-丙烯醯氧基乙基)異三聚氰酸酯、N-苯基順丁烯二醯亞胺、N-(鄰甲基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(間甲基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(對甲基苯基)-順丁烯二醯亞胺、N-(鄰甲氧基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(間甲氧基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(對甲氧基苯基)-順丁烯二醯亞胺、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-乙基順丁烯二醯亞胺、N-辛基順丁烯二醯亞胺、4,4'-二苯基甲烷雙順丁烯二醯亞胺、間伸苯基雙順丁烯二醯亞胺、3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯基甲烷雙順丁烯二醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙順丁烯二醯亞胺、N-甲基丙烯醯氧基順丁烯二醯亞胺、N-丙烯醯氧基順丁烯二醯亞胺、1,6-雙順丁烯二醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、N-甲基丙烯醯氧基琥珀酸醯亞胺、N-丙烯醯氧基琥 珀酸醯亞胺、甲基丙烯酸-2-萘酯、丙烯酸-2-萘酯、季戊四醇四丙烯酸酯、二乙烯基伸乙基脲、二乙烯基伸丙基脲、甲基丙烯酸-2-聚苯乙烯基乙酯、N-苯基-N'-(3-甲基丙烯醯氧基-2-羥基丙基)-對苯二胺、N-苯基-N'-(3-丙烯醯氧基-2-羥基丙基)-對苯二胺、甲基丙烯酸四甲基哌啶酯、丙烯酸四甲基哌啶酯、甲基丙烯酸五甲基哌啶酯、丙烯酸五甲基哌啶酯、丙烯酸十八烷基酯、N-第三丁基丙烯醯胺、二丙酮丙烯醯胺、N-(羥基甲基)丙烯醯胺、下述通式(F)~通式(O)所示的化合物。
[式(F)中，e表示1~10的整數。]
[化8]
[式(H)中，R10 及R11 分別獨立表示氫原子或甲基，f表示15~30的整數。]
[式(I)中，R12 及R13 分別獨立表示氫原子或甲基，g表示15~30的整數。]
[式(J)中，R14 表示氫原子或甲基。]
[化11]
[式(K)中，R15 表示氫原子或甲基，i表示1~10的整數。]
[式(L)中，R16 表示氫原子或者下述通式(i)或通式(ii)所示的有機基，i表示1~10的整數。]
[式(M)中，R17 表示氫或下述通式(iii)、通式(iv)所示的有機基，j表示1~10的整數。]
[化18]
[式(N)中，R18 表示氫原子或甲基。]
[式(O)中，R19 表示氫原子或甲基。]
另外，可將作為屬於(b)自由基聚合性化合物的化合物的選自由N-乙烯基化合物及N,N-二烷基乙烯基化合物所組成的組群中的N-乙烯基系化合物與該些以外的(b)自由基聚合性化合物併用。藉由併用N-乙烯基系化合物，可提高接著劑組成物的交聯率。
N-乙烯基系化合物具體可列舉：N-乙烯基咪唑、N-乙烯基吡啶、N-乙烯基吡咯烷酮、N-乙烯基甲醯胺、N-乙烯基己內酯、4,4'-伸乙烯基雙(N,N-二甲基苯胺)、N-乙烯基乙醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、N,N-二乙基丙烯醯胺等。
相對於(a)熱塑性樹脂100質量份，接著劑組成物中的上述含磷酸基的化合物所包含的化合物以外的自由基聚合性化合物的含量較佳為50質量份~250質量份，更佳為60質量份~150質量份。若該含量為50質量份以上，則有硬化後容易獲得充分的耐熱性的傾向。另外，若為250質量份以下，則有將接著劑組成物製成膜而使用時容易獲得良好的膜形成性的傾向。
接著劑組成物中使用的(c)自由基聚合起始劑可使用先前以來眾所周知的有機過氧化物或偶氮化合物等藉由自外部賦予能量而產生自由基的化合物。(c)自由基聚合起始劑就穩定性、反應性、相溶性的觀點而言，較佳為1分鐘半衰期溫度為90℃~175℃、且分子量為180~1,000的有機過氧化物。藉由使1分鐘半衰期溫度在該範圍內，儲存穩定性優異，自由基聚合性亦充分提高，可於短時間內硬化。
(c)自由基聚合起始劑具體可列舉：過氧化新癸酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化二碳酸二(4-第三丁基環己基)酯、過氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、過氧化新癸酸枯基酯(Cumyl peroxyneodecanoate)、過氧化新癸酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化二月桂醯、1-環己基-1-甲基乙基過氧化新癸酸酯、過氧化新癸酸第三己酯、過氧化新癸酸第三丁酯、過氧化特戊酸第三丁酯、過氧化-2-乙基己酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己醯基過氧化)己烷、過氧化-2-乙基己酸第三己酯、過氧化-2-乙基己酸第三丁酯、 過氧化新庚酸第三丁酯、過氧化-2-乙基己酸第三戊酯、過氧化六氫對苯二甲酸-二-第三丁酯、過氧化-3,5,5-三甲基己酸第三戊酯、過氧化新癸酸-3-羥基-1,1-二甲基丁酯、過氧化-2-乙基己酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化新癸酸第三戊酯、過氧化-2-乙基己酸第三戊酯、過氧化二(3-甲基苯甲醯)、過氧化二苯甲醯、過氧化二(4-甲基苯甲醯)、第三己基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化順丁烯二酸、過氧化-3,5,5-三甲基己酸第三丁酯、過氧化月桂酸第三丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(3-甲基苯甲醯基過氧化)己烷、第三丁基過氧化-2-乙基己基單碳酸酯、過氧化苯甲酸第三己酯、2,5-二甲基-2,5-二(苯甲醯基過氧化)己烷、過氧化苯甲酸第三丁酯、過氧化三甲基己二酸二丁酯、過氧化正辛酸第三戊酯、過氧化異壬酸第三戊酯、過氧化苯甲酸第三戊酯等有機過氧化物；2,2'-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈、1,1'-偶氮雙(1-乙醯氧基-1-苯基乙烷)、2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丁腈)、二甲基-2,2'-偶氮雙異丁腈、4,4'-偶氮雙(4-氰基戊酸)、1,1'-偶氮雙(1-環己烷甲腈)等偶氮化合物。該些化合物除了單獨使用一種以外，亦可將兩種以上的化合物混合使用。
另外，(c)自由基聚合起始劑可使用藉由150nm~750nm的光照射而產生自由基的化合物。此種化合物例如更佳為Photoinitiation,Photopolymerization,and Photocuring,J.-P.Fouassier,Hanser Publishers(1995年，p17~p35)中記載的α-乙醯胺基苯酮衍生物或氧化膦衍生物，其原因在 於對光照射的靈敏度高。該些化合物除了單獨使用一種以外，亦可與上述有機過氧化物或偶氮化合物混合而使用。
相對於(a)熱塑性樹脂100質量份，接著劑組成物中的(c)自由基聚合起始劑的含量較佳為0.1質量份~500質量份，更佳為1質量份~300質量份。若將(c)自由基聚合起始劑的添加量設定為0.1質量份以上，有接著劑組成物容易充分硬化的傾向，另外，設定為500質量份以下時，有可獲得良好的儲存穩定性的傾向。
接著劑組成物中使用的(d)導電性粒子只要是其整體或於表面具有導電性的粒子即可，於用於具有連接端子的電路構件的連接時，使用平均粒徑小於連接端子間距離的導電性粒子。
(d)導電性粒子可列舉Au、Ag、Ni、Cu、焊料等金屬粒子或碳等。另外，亦可為以非導電性的玻璃、陶瓷、塑膠等為核並於該核上包覆上述金屬、金屬粒子或碳而成的粒子。當(d)導電性粒子為以塑膠為核並於該核上包覆上述金屬、金屬粒子或碳而成的粒子或熱熔融金屬粒子時，藉由加熱加壓而具有變形性，故連接時與電極的接觸面積增加而可靠性提昇，因此較佳。
另外，對該些(d)導電性粒子的表面進一步以高分子樹脂等加以包覆而成的微粒子抑制增加導電性粒子的調配量時由粒子彼此的接觸所導致的短路，可提高電極電路間的絕緣性。亦可適當地單獨使用或與(d)導電性粒子混合而使用。
(d)導電性粒子的平均粒徑就分散性、導電性的觀點而言較佳為1μm~18μm。含有此種(d)導電性粒子時，接著劑組成物可合適地用作異向導電性接著劑。
接著劑組成物中的(d)導電性粒子的含量不受特別限制，相對於接著劑組成物的固體成分總體積，較佳為設定為0.1vol%~30vol%，更佳為設定為0.1vol%~10vol%。若該值為0.1vol%以上則有導電性變高的傾向，若為30vol%以下則有不易發生電路的短路的傾向。再者，vol%是根據23℃的硬化前的各成分的體積而決定，但各成分的體積可利用比重而由重量換算成體積。另外，亦可於量筒(measuring cylinder)等中加入不使該成分溶解或膨潤，而將該成分充分浸濕的適當溶劑(水、醇等)的容器中投入該成分，並將增加的體積作為其體積而求出。
另外，為了對接著劑組成物控制硬化速度或賦予儲存穩定性，可添加穩定劑。此種穩定劑可無特別限制地使用公知的化合物，較佳為苯醌或對苯二酚等醌衍生物；4-甲氧基苯酚或4-第三丁基鄰苯二酚等酚衍生物；2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧(2,2,6,6-tetramethyl piperidine-1-oxyl)或4-羥基-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧等胺基氧衍生物；甲基丙烯酸四甲基哌啶酯等受阻胺衍生物等。
穩定劑的添加量相對於將穩定劑除外的接著劑組成物100質量份而較佳為0.01質量份~30質量份，更佳為0.05質量份~10質量份。當添加量為0.01質量份以上時，有容易控制硬化速度或賦予儲存穩定性的傾向，另外，當添 加量為30質量份以下時，有不易對與其他成分的相溶性造成不良影響的傾向。
接著劑組成物中亦可適當添加烷氧基矽烷衍生物或矽氮烷衍生物所代表的偶合劑、密接改善劑及均化劑等接著助劑。偶合劑具體而言較佳為下述通式(P)所示的化合物，接著助劑除了單獨使用以外亦可將兩種以上的化合物混合使用。
[式(P)中，R20 、R21 及R22 分別獨立表示氫原子、碳數1~5的烷基、碳數1~5的烷氧基、碳數1~5的烷氧基羰基或芳基，R23 表示(甲基)丙烯醯基、乙烯基、異氰酸酯基、咪唑基、巰基、胺基、甲基胺基、二甲基胺基、苄基胺基、苯基胺基、環己基胺基、嗎啉基、哌嗪基、脲基或縮水甘油基，q表示1~10的整數。]
接著劑組成物中，為了實現應力緩和及接著性提昇，亦可併用橡膠成分。所謂橡膠成分，是指於其原本的狀態下表現出橡膠彈性(例如JIS K6200)的成分或藉由反應而表現出橡膠彈性的成分。橡膠成分於室溫(25℃)下可 為固體亦可為液狀，就流動性提昇的觀點而言較佳為液狀。橡膠成分較佳為具有聚丁二烯骨架的化合物。橡膠成分亦可具有氰基、羧基、羥基、(甲基)丙烯醯基或嗎啉基。另外，就接著性提昇的觀點而言，較佳為側鏈或末端含有作為高極性基的氰基、羧基的橡膠成分。再者，即便具有聚丁二烯骨架，於表現出熱塑性時分至(a)成分一類，表現出自由基聚合性時分至(b)成分一類。
橡膠成分具體可列舉：聚異戊二烯、聚丁二烯、羧基末端聚丁二烯、羥基末端聚丁二烯、1,2-聚丁二烯、羧基末端-1,2-聚丁二烯、羥基末端-1,2-聚丁二烯、丙烯酸系橡膠、苯乙烯-丁二烯橡膠、羥基末端苯乙烯-丁二烯橡膠、丙烯腈-丁二烯橡膠，聚合物末端含有羧基、羥基、(甲基)丙烯醯基或嗎啉基的丙烯腈-丁二烯橡膠，羧基化腈橡膠、羥基末端聚(氧伸丙基)、烷氧基矽烷基末端聚(氧伸丙基)、聚(氧四亞甲基)二醇、聚烯烴二醇。
另外，上述具有高極性基且於室溫下為液狀的橡膠成分具體可列舉：液狀丙烯腈-丁二烯橡膠，聚合物末端含有羧基、羥基、(甲基)丙烯醯基或嗎啉基的液狀丙烯腈-丁二烯橡膠，液狀羧基化腈橡膠。該些於室溫下為液狀的橡膠成分中，作為極性基的丙烯腈含量較佳為10質量%~60質量%。該些橡膠成分除了單獨使用一種以外，亦可將兩種以上的化合物混合使用。
另外，接著劑組成物為了實現應力緩和及接著性提昇，亦可併用有機微粒子。有機微粒子的平均粒徑較佳為 0.05μm~1.0μm。再者，於有機微粒子為由上述橡膠成分構成時，是分至橡膠成分而非有機微粒子一類，於有機微粒子為由上述(a)熱塑性樹脂構成時，是分至(a)熱塑性樹脂而非有機微粒子一類。
有機微粒子具體可列舉由以下成分構成的有機微粒子：聚異戊二烯、聚丁二烯、羧基末端聚丁二烯、羥基末端聚丁二烯、1,2-聚丁二烯、羧基末端-1,2-聚丁二烯、丙烯酸系橡膠、苯乙烯-丁二烯橡膠、丙烯腈-丁二烯橡膠，聚合物末端含有羧基、羥基、(甲基)丙烯醯基或嗎啉基的丙烯腈-丁二烯橡膠，羧基化腈橡膠、羥基末端聚(氧伸丙基)、烷氧基矽烷基末端聚(氧伸丙基)、聚(氧四亞甲基)二醇、聚烯烴二醇(甲基)丙烯酸烷基酯-丁二烯-苯乙烯共聚物、(甲基)丙烯酸烷基酯-聚矽氧共聚物或聚矽氧-(甲基)丙烯酸系共聚物或者複合體。該些有機微粒子除了單獨使用一種亦可，亦可將兩種以上的化合物併用。
接著劑組成物於在常溫下為液狀時能以糊狀而使用。於在室溫為固體時，除了進行加熱而使用以外，亦可使用溶劑而製成糊。可使用的溶劑較佳為與接著劑組成物及添加劑並無反應性、且表現出充分的溶解性的溶劑，較佳為常壓下的沸點為50℃~150℃的溶劑。當沸點為50℃以上時，即便於室溫下放置其揮發的可能性亦少，有容易以開放體系而使用的傾向。另外，若沸點為150℃以下，則容易使溶劑揮發，有對接著後的可靠性造成不良影響的情況變少的傾向。
接著劑組成物亦可製成膜狀而使用。可於接著劑組成物中視需要而添加溶劑等，將由該操作等所得的溶液塗佈於氟樹脂膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜、脫模紙等剝離性基材上，或使上述溶液含浸於不織布等基材中並載置於剝離性基材上，將溶劑等去除並製成膜而使用。若將接著劑組成物以膜的形狀而使用，則於操作性等方面而言更為便利。
接著劑組成物可併用加熱及加壓而進行接著。加熱溫度較佳為100℃~200℃的溫度。壓力較佳為對被接著體不造成損傷的範圍，通常較佳為0.1MPa~10MPa。該些加熱及加壓較佳為於0.5秒~120秒間的範圍內進行，即便進行140℃~190℃、3MPa、10秒的加熱亦可接著。
接著劑組成物可用作熱膨脹係數不同的不同種類的被接著體的接著劑。具體而言，可用作異向導電接著劑、銀糊、銀膜等所代表的電路連接材料，晶片級封裝(chip size package，CSP)用彈性體、CSP用底部填充材、晶片上引線封裝(lead-on-chip，LOC)膠帶等所代表的半導體元件接著材料。
本發明的接著劑組成物是用作用以將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件、與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件連接的接著劑組成物。此處，上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成。玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂並無特別限定， 例如可列舉聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯等。
繼而，對使用上述本發明的接著劑組成物的電路構件的連接構造體進行說明。圖1是表示使用不含(d)導電性粒子的本發明的接著劑組成物的電路構件的連接構造體的一實施形態的模式剖面圖。圖2是表示製作圖1所示的電路構件的連接構造體前的第一電路構件、第二電路構件及接著劑組成物(不含導電性粒子)的模式剖面圖。
圖1所示的電路構件的連接構造體100具備：於第一電路基板31的主面31a上具有第一連接端子32的第一電路構件30、於第二電路基板41的主面41a上具有第二連接端子42的第二電路構件40、及以第一連接端子32與第二連接端子42相向的方式將第一電路基板31的主面31a與第二電路基板41的主面41a連接的連接構件10C。第一連接端子32與第二連接端子42是藉由彼此接觸而電性連接。另外，連接構件10C是由本發明的接著劑組成物10的硬化物所構成。
圖1所示的電路構件的連接構造體100例如可如以下般製造。
首先，如圖2所示，準備第一電路構件30、第二電路構件40及已成形為膜狀的接著劑組成物10。繼而，將接著劑組成物10載置於第二電路構件40的形成有第二連接端子42的主面42a上，進而，於接著劑組成物10上以第一連接端子32與第二連接端子42相向的方式載置第一電 路構件30。繼而，一邊經由第一電路構件30及第二電路構件40對接著劑組成物10進行加熱一邊使其硬化，同時於垂直於主面31a、41a的方向上加壓，於第一及第二電路構件30、40之間形成連接構件10C，獲得圖1的電路構件的連接構造體100。
圖3是表示使用含有(d)導電性粒子的本發明的接著劑組成物的電路構件的連接構造體的一實施形態的模式剖面圖。圖4是表示製作圖3所示的電路構件的連接構造體前的第一電路構件、第二電路構件及接著劑組成物(含有導電性粒子)的模式剖面圖。
圖3所示的電路構件的連接構造體200具備：於第一電路基板31的主面31a上具有第一連接端子32的第一電路構件30、於第二電路基板41的主面41a上具有第二連接端子42的第二電路構件40、及以第一連接端子32與第二連接端子42相向的方式將第一電路基板31的主面31a與第二電路基板41的主面41a連接的連接構件20C。再者，連接構件20C為在接著劑組成物的導電性粒子以外的成分21中分散有導電性粒子22的接著劑組成物20的硬化物(即，於接著劑組成物的導電性粒子以外的成分的硬化物21C中分散有導電性粒子22的物品)，於相向的第一連接端子32與第二連接端子42之間，導電性粒子22與兩連接端子接觸，藉此經由導電性粒子22將兩連接端子加以電性連接。
圖3所示的電路構件的連接構造體200例如可如圖4 所示，準備第一電路構件30、第二電路構件40及已成形為膜狀的接著劑組成物20，藉由與上述獲得電路構件的連接構造體100的方法相同的方法來製造。
此處，第一電路構件30及第二電路構件40中的至少一方是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，較佳為由含有選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成。即，第一電路基板31及第二電路基板41中的至少一方較佳為含有選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。第一電路構件30及第二電路構件40中的至少一方為由含有選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種的基材所構成的電路構件，藉此與接著劑組成物的濡濕性提高而接著強度進一步提昇。因此，此種電路構件的連接構造體可獲得更優異的連接可靠性。
再者，第一電路構件30及第二電路構件40中的至少一方亦可由不含聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯等玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成。此種形成電路構件的基材可使用由半導體、玻璃、陶瓷等無機物構成的基材，由聚醯亞胺或聚碳酸酯等有機物構成的基材，將玻璃/環氧化物等無機物與有機物組合而成的基材等。
另外，第一連接端子32及第二連接端子42中的至少 一方是由選自由ITO及IZO所組成的組群中的至少一種所構成。ITO及IZO由於蝕刻容易且圖案加工性優異，故適合作為連接端子。而且，藉由使用本發明的接著劑組成物，可充分抑制由ITO及/或IZO構成的連接端子的腐蝕。
再者，第一連接端子32及第二連接端子42中的至少一方亦可由ITO及IZO以外的材料所構成。此種連接端子可使用由銅、銀、鋁、金、鈀、鎳及該些金屬的合金等金屬所形成的連接端子。
[實例]
以下，根據實例及比較例對本發明進行更具體說明，但本發明不限定於以下的實例。
<熱塑性樹脂>
(苯氧樹脂的製備)
將苯氧樹脂(商品名：YP-50，東都化成股份有限公司製造)40質量份溶解於甲基乙基酮60質量份中，製成固體成分為40質量%的溶液。
(聚酯胺基甲酸酯樹脂的準備)
聚酯胺基甲酸酯樹脂(商品名：UR-1400，東洋紡股份有限公司製造)是使用樹脂成分為30質量%的甲基乙基酮與甲苯的1：1混合溶劑溶解品。
(胺基甲酸酯樹脂的合成)
將重量平均分子量為2000的聚己二酸丁二酯二醇(Aldrich股份有限公司製造)450質量份、平均分子量為2000的聚氧四亞甲基二醇(Aldrich股份有限公司製造) 450質量份、1,4-丁二醇(Aldrich股份有限公司製造)100質量份溶解於甲基乙基酮(和光純藥工業股份有限公司製造)4000質量份中，添加二苯基甲烷二異氰酸酯(Aldrich股份有限公司製造)390質量份，於70℃下反應60分鐘，獲得胺基甲酸酯樹脂。藉由GPC法來測定所得的胺基甲酸酯樹脂的重量平均分子量，結果為100000。
<自由基聚合性化合物>
(胺基甲酸酯丙烯酸酯(UA)的合成)
於具備攪拌機、溫度計、帶氯化鈣乾燥管的回流冷凝管及氮氣導入管的反應容器中，投入丙烯酸-2-羥基乙酯(Aldrich股份有限公司製造)238質量份(2.05莫耳)、對苯二酚單甲醚(Aldrich股份有限公司製造)0.53質量份、數量平均分子量為2000的聚(3-甲基-1,5-戊二醇己二酸酯)二醇(Aldrich股份有限公司製造)4000質量份(2.00莫耳)、二月桂酸二丁基錫(Aldrich股份有限公司製造)5.53質量份。充分導入氮氣後，加熱至70℃~75℃，用3小時均勻滴加異佛爾酮二異氰酸酯(Aldrich股份有限公司製造)666質量份(3.00莫耳)並進行反應。滴加結束後，繼續反應約15小時，藉由紅外(Infrared，IR)測定而確認到異氰酸酯已消失後結束反應，獲得胺基甲酸酯丙烯酸酯(UA)。所得的胺基甲酸酯丙烯酸酯(UA)的數量平均分子量為3700。
<含磷酸基的化合物>
準備磷酸雙[2-((甲基)丙烯醯氧基)乙基]酯(Aldrich公 司製造)、磷酸丙烯酸酯(商品名：PM2，日本化藥公司製造)、磷酸二丁酯(Aldrich公司製造)。再者，磷酸雙[2-((甲基)丙烯醯氧基)乙基]酯及磷酸丙烯酸酯(PM2)作為自由基聚合性化合物而發揮功能。
<自由基聚合起始劑>
準備過氧化-2-乙基己酸第三己酯(商品名：Perhexyl O，日油股份有限公司製造)作為自由基聚合起始劑。
<導電粒子>
(導電性粒子的製作)
於以聚苯乙烯為核的粒子的表面設置厚度為0.2μm的鎳層，於該鎳層的外側設置厚度為0.02μm的金層，製作平均粒徑為10μm、比重為2.5的導電性粒子。
[實例1~實例8及比較例1~比較例5]
以固體重量比如表3所示般進行調配，進而以將接著劑組成物的固體成分總體積作為基準而成為1.5vol%的方式調配分散導電性粒子，獲得接著劑組成物。使用塗佈裝置將所得的接著劑組成物塗佈於厚度為80μm的氟樹脂膜上，藉由70℃、10分鐘的熱風乾燥而獲得接著劑層的厚度為20μm的膜狀接著劑組成物。
另外，關於接著劑組成物的硬化物所含的游離磷酸濃度，如以下般進行測定。首先，藉由180℃、1小時的熱風乾燥使接著劑組成物硬化。其後，於高壓釜容器中以試樣(接著劑組成物的硬化物)成為1質量%的方式添加試樣及超純水，利用熱風乾燥器以121℃、0.2MPa加熱15小 時，獲得提取液。對所得的提取液利用離子層析儀進行測定，使用陰離子混合標準液IV(關東化學公司製造)的校準曲線計算出游離磷酸濃度。再者，離子層析儀的測定條件如上述表2所示。將接著劑組成物的硬化物所含的游離磷酸濃度示於下述表3中。
[連接電阻及接著強度的測定]
使實例1~實例8、比較例1~比較例5的膜狀接著劑組成物介於在聚醯亞胺膜(Tg：350℃)上具有250條線寬為50μm、間距為100μm、厚度為18μm的銅電路的可撓性電路板(FPC)與在PET膜(Tg：120℃)上形成有厚度為0.2μm的IZO薄層的PET基板(厚度為0.1mm，表面電阻為30Ω/□)之間。對其使用熱壓接裝置(加熱方式：恆溫式，Toray Engineering公司製造)以150℃、2MPa而加熱加壓10秒鐘，以2mm的寬度連接，製作連接構造體。對該連接構造體的鄰接電路間的電阻值於剛接著後與在85℃、85%RH的高溫高濕槽中保持240小時後(試驗後)使用萬用表(multimeter)進行測定。電阻值是以鄰接電路間的電阻37點的平均值表示。
另外，依據JIS-Z0237利用90度剝離法對該連接構造體的接著強度進行測定並進行評價。此處，接著強度的測定裝置是使用Toyo Baldwin股份有限公司製造的Tensilon UTM-4(剝離速度：50mm/min，測定溫度：25℃)。將如以上般進行的膜狀接著劑組成物的連接電阻及接著強度的測定結果示於下述表4中。
[腐蝕的評價]
使實例1~實例8及比較例1~比較例5的膜狀接著劑組成物介於在聚醯亞胺膜(Tg：350℃)上具有250條線寬為100μm、間距為200μm、厚度為18μm的銅電路的可撓性電路板(FPC)與在PET膜(Tg：120℃)上形成 有線寬為100μm、間距為200μm、厚度為0.2μm的ITO的電路的PET基板或在PET膜(Tg：120℃)上形成有線寬為100μm、間距為200μm、厚度為0.2μm的IZO的電路的PET基板之間。對其利用與上述連接電阻及接著強度的測定時相同的方法及條件進行加熱壓接而製作連接構造體。將該連接構造體於85℃、85%RH的高溫高濕槽中保持240小時後，使用光學顯微鏡觀察ITO電路及IZO電路有無腐蝕。此時，將ITO電路及IZO電路的至少一部分溶出而消失的情況評價為有腐蝕，將看不到ITO電路及IZO電路的溶出的情況評價為無腐蝕。將如以上般進行的電路腐蝕的有無的評價結果示於下述表4中。
可表明，構成實例1~實例8中獲得的連接構件的接著劑組成物由於其硬化物中的游離磷酸濃度為100質量 ppm以下，故即便於加熱溫度150℃下剛接著後及於85℃、85%RH的高溫高濕槽中保持240小時後(試驗後)，亦觀察不到電路腐蝕，表現出良好的連接電阻及良好的接著強度。
另外表明，相對於該些實例，比較例1~比較例4中由於構成連接構件的接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度超過100質量ppm，故雖剛接著後、於高溫高濕槽中保持240小時後獲得良好的連接強度，但於高溫高濕槽中保持240小時後(試驗後)發生電路腐蝕。另外表明，不含有含磷酸基的化合物的比較例5雖然不發生電路的腐蝕，但與由銅構成的電路及由IZO構成的電路界面的密接性下降，故剛接著後及於高溫高濕槽中保持240小時後的接著力低。
[參考例1~參考例8]
使實例1~實例6及比較例1~比較例2的膜狀接著劑組成物介於在聚醯亞胺膜(Tg：350℃)上具有500條線寬為25μm、間距為50μm、厚度為18μm的銅電路的可撓性電路板(FPC)與形成有厚度為0.20μm的氧化銦(ITO)的薄層的玻璃(厚度為1.1mm，表面電阻為20Ω/□)之間。將其利用與上述連接電阻及接著強度的測定時相同的方法及條件進行加熱壓接，製作連接構造體。利用與上述相同的方法來測定該連接構造體的連接電阻、接著強度及電路腐蝕的有無。將其結果示於下述表5中。
可表明，構成參考例1~參考例8中獲得的連接構件的接著劑組成物無論其硬化物中的游離磷酸濃度如何，均於剛接著後及於85℃、85%RH的高溫高濕槽中保持240小時後(試驗後)觀察不到電路腐蝕，表現出良好的連接電阻及良好的接著強度。由此可確認，由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材構成的電路構件與先前用作電路構件的FPC基板或形成有透明電極的玻璃基板等的連接可靠性的良否的傾向不同。
由該些結果可確認，於使用接著劑組成物將於主面上具有第一連接端子的第一電路構件、與於主面上具有第二連接端子的第二電路構件連接時，於第一電路構件及/或第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，第一連接端子及/或第二連接端子是由ITO及/或IZO所構成的情形時，藉由使用含有含磷酸基的化合物且接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下的本發明的接著劑組成物，對於具有由非晶 質構造的ITO或IZO構成的連接端子的連接構件可抑制連接端子的溶出，獲得優異的接著強度，且於長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後亦可維持穩定的性能(接著強度或連接電阻)。
[產業上之可利用性]
如以上所說明，根據本發明，可提供一種對於具有由ITO或IZO構成的連接端子的連接構件可抑制連接端子的溶出、獲得優異的接著強度、且長時間的可靠性試驗(高溫高濕試驗)後亦可維持穩定的性能(接著強度或連接電阻)的接著劑組成物及其使用、以及使用該接著劑組成物的電路構件的連接構造體及其製造方法。
雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何熟習此技藝者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
10、20‧‧‧接著劑組成物
10C、20C‧‧‧連接構件
21‧‧‧不含導電性粒子的接著劑組成物
21C‧‧‧不含導電性粒子的接著劑組成物的硬化物
22‧‧‧導電性粒子
30‧‧‧第一電路構件
31‧‧‧第一電路基板
31a‧‧‧主面
32‧‧‧第一連接端子
40‧‧‧第二電路構件
41‧‧‧第二電路基板
41a‧‧‧主面
42‧‧‧第二連接端子
100、200‧‧‧電路構件的連接構造體
圖1是本發明實施形態的使用不含導電性粒子的接著劑組成物的電路構件的連接構造體的剖面圖。
圖2是本發明實施形態的第一電路構件、第二電路構件及接著劑組成物(不含導電性粒子)的剖面圖。
圖3是本發明實施形態的使用含有導電性粒子的接著劑組成物的電路構件的連接構造體的剖面圖。
圖4是本發明實施形態的第一電路構件、第二電路構件及接著劑組成物(含有導電性粒子)的剖面圖。
10‧‧‧接著劑組成物
30‧‧‧第一電路構件
31‧‧‧第一電路基板
31a‧‧‧主面
32‧‧‧第一連接端子
40‧‧‧第二電路構件
41‧‧‧第二電路基板
41a‧‧‧主面
42‧‧‧第二連接端子

Claims (11)

  1. 一種電路構件的連接構造體，包括於主面上具有第一連接端子的第一電路構件、於主面上具有第二連接端子的第二電路構件及連接構件，以使上述第一連接端子與上述第二連接端子相向的方式，經由上述連接構件而配置上述第一電路構件及上述第二電路構件，且上述第一連接端子與上述第二連接端子為電性連接，上述連接構件為接著劑組成物的硬化物，上述接著劑組成物含有含磷酸基的化合物，上述接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下，上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由非晶質構造的ITO及/或非晶質構造的IZO所構成，上述第一電路構件及上述第二電路構件中的至少一方是由含有上述熱塑性樹脂的基材所構成，且於主面上具有由上述ITO及/或上述IZO構成的連接端子。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之電路構件的連接構造體，其中上述玻璃轉移溫度為200℃以下的熱塑性樹脂為選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種。
  3. 一種電路構件的連接構造體，包括於主面上具有第 一連接端子的第一電路構件、於主面上具有第二連接端子的第二電路構件及連接構件，以使上述第一連接端子與上述第二連接端子相向的方式，經由上述連接構件而配置上述第一電路構件及上述第二電路構件，且上述第一連接端子與上述第二連接端子為電性連接，上述連接構件為接著劑組成物的硬化物，上述接著劑組成物含有含磷酸基的化合物，上述接著劑組成物的硬化物中的游離磷酸濃度為100質量ppm以下，上述第一電路構件及/或上述第二電路構件是由含有選自由聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯及聚萘二甲酸乙二酯所組成的組群中的至少一種的基材所構成，上述第一連接端子及/或上述第二連接端子是由非晶質構造的ITO及/或非晶質構造的IZO所構成，上述第一電路構件及上述第二電路構件中的至少一方是由含有上述熱塑性樹脂的基材所構成，且於主面上具有由上述ITO及/或上述IZO構成的連接端子。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述之電路構件的連接構造體，其中上述接著劑組成物，含有(a)熱塑性樹脂、(b)自由基聚合性化合物及(c)自由基聚合起始劑，且上述(b)自由基聚合性化合物含有上述含磷酸基的化合物。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之電路構件的連接構造 體，其中上述(b)自由基聚合性化合物含有一種以上的作為上述含磷酸基的化合物的具有磷酸基的乙烯基化合物、與一種以上的該具有磷酸基的乙烯基化合物以外的自由基聚合性化合物。
  6. 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述之電路構件的連接構造體，其中上述接著劑組成物，更含有(d)導電性粒子。
  7. 如申請專利範圍第4項所述之電路構件的連接構造體，其中上述接著劑組成物，更含有(d)導電性粒子。
  8. 如申請專利範圍第5項所述之電路構件的連接構造體，其中上述接著劑組成物，更含有(d)導電性粒子。
  9. 如申請專利範圍第6項所述之電路構件的連接構造體，其中相對於上述接著劑組成物的固體成分總體積，上述接著劑組成物中的(d)導電性粒子的含量為0.1vol%~30vol%。
  10. 如申請專利範圍第7項所述之電路構件的連接構造體，其中相對於上述接著劑組成物的固體成分總體積，上述接著劑組成物中的(d)導電性粒子的含量為0.1vol%~30vol%。
  11. 如申請專利範圍第8項所述之電路構件的連接構造體，其中相對於上述接著劑組成物的固體成分總體積，上述接著劑組成物中的(d)導電性粒子的含量為0.1vol%~30vol%。
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