TWI445236B - 鋰離子二次電池 - Google Patents

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Description

鋰離子二次電池
一種鋰離子電池包含一包括活性陰極材料之陰極。該活性陰極材料包含一包括鈷酸鋰和尖晶石型錳酸鋰之陰極混合物，其中鈷酸鋰和錳酸鋰的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰介於約0.95：0.05至約0.55：0.45之間，及其中鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.35和約1：1.4之間的範圍。
充電電池(batteries)(例如鋰離子充電電池)被廣泛用作電池供電的攜帶式電子裝置(例如行動電話、攜帶式電腦、攝錄像機、數位相機、PDA及類似者)的電源。一種用於該類攜帶式電子裝置的典型鋰離子電池組採用以並聯和串聯配置的多數個電池(cells)。例如，一鋰離子電池組(battery pack)可包括數個串聯連接的區塊，其中各區塊包括一或多個並聯連接的電池。各區塊典型地具有一監控該區塊電壓位準的電子控制。在一理想配置中，包括在電池組內的各個電池為相同。然而，當電池老化且循環時，電池係傾向偏離初始理想條件，導致不平衡的電池組(譬如不完全相同的容量、阻抗、放電與充電速率)。此於電池中的不平衡現象可能在該充電電池之正常操作期間造成過度充電或過度放電，繼而可能招致安全性疑慮，例如***(亦即氣體快速釋放並有可能起火)。
典型地，鋰離子充電電池僅僅使用LiCoO2 型材料作為鋰離子電池陰極的活性成分。為了該類僅僅使用LiCoO2 型活性陰極材料的鋰離子電池被完全充電，充電電壓通常為4.20V。由於較低充電電壓，容量較低，其對應於活性LiCoO2 材料的較低利用性。另一方面，由於較高的充電電壓，電池較不安全。一般而言，由於安全考慮，就以LiCoO2 為基質的鋰離子電池而言具有高容量(舉例來說高於約3 Ah)是一大挑戰。為了使安全性疑慮減至最小，降低充電電壓是一個選項。然而，這將降低電池容量且繼而降低電池能量密度。為了獲得更高容量，增加一個電池組內電池的數目為增加充電電壓之另一選項。然而，電池數目的增加會造成電池間的不平衡之機率增加，其可能導致在正常操作期間過度充電或過度放電，如上文所討論者。
目前典型地用於工業的最大主流電池(cell)為所謂的”18650”電池。此電池具有約18毫米的外徑與65毫米的長度。典型地，18650電池利用LiCoO2 並具有介於1800 mAh與2400 mAh之間的容量，但目前使用高達2600 mAh的電池。因為和LiCoO2 相關之安全考慮，所以一般相信在大於18650電池的電池中使用LiCoO2 是不安全的。在該技藝中存在其他大於18650電池的電池，舉例來說，具有約26毫米外徑與65毫米長度的”26650”電池。26650電池典型地不含LiCoO2 ，且就Wh/kg與Wh/L而言比採用LiCoO2 的18650電池具有較差的性能特性。
因此，需要發展用於將上述問題減至最小或克服上述問題的鋰離子電池之新穎活性陰極材料。尤其，需要發展可製造大型電池(舉例來說，在體積及/或Ah/電池上大於習知以LiCoO2 為基質的電池(譬如18650電池))的新穎活性陰極材料。
本發明通常係有關(1)一種活性陰極材料，其包括鈷酸鋰和尖晶石型錳酸鋰之混合物，(2)一種具有該類活性陰極材料的鋰離子電池，(3)一種形成該類鋰離子電池的方法，(4)一種包含一或多個電池的電池組，各電池係包括該類活性陰極材料，以及(5)一種系統，其包括該類電池組或鋰離子電池，和一可攜式電子裝置。
在本發明中，活性陰極材料包括一種包括鈷酸鋰和尖晶石型錳酸鋰之陰極混合物，其中鈷酸鋰和錳酸鋰的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰介於約0.95：0.05和約0.55：0.45之間，及其中鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.35和約1：1.4之間的範圍。
本發明可使用於移動電子裝置例如攜帶式電腦、行動電話和攜帶式電動工具。本發明也可使用於混成電動車之電池。
本發明之前述與其他目的、特徵及優點從下列如所附圖式(其中類似引用字符係指所有不同視圖的相同部件)中所說明之本發明較佳具體實例的更特定說明變得顯而易知。該等圖式不一定按比率繪製，而是將強調重點放在說明本發明之原理。
在一具體實例中，本發明係有關一種可使用於鋰離子電池之電極中的活性陰極材料混合物，其容許鋰可逆性地嵌入與取出。該活性陰極材料包含一種包括鈷酸鋰和尖晶石型錳酸鋰(“錳酸鋰尖晶石”)之混合物。通常，鈷酸鋰和錳酸鋰尖晶石的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰尖晶石介於約0.95：0.05和約0.55：0.45之間。在一特殊具體實例中，鈷酸鋰和錳酸鋰尖晶石的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰尖晶石介於約0.95：0.05和約0.65：0.35之間。在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰和錳酸鋰尖晶石的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰尖晶石介於約0.95：0.05和約0.7：0.3之間。在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰和錳酸鋰尖晶石的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰尖晶石介於約0.85：0.15和約0.75：0.25之間。在另一特殊具體實例中，混合物包括約80重量%之鈷酸鋰和約20重量%之錳酸鋰尖晶石。
典型地，鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰尖晶石之平均粒徑的比率係在介於約1：0.35和約1：1.4之間的範圍。當使用於本文中，“平均粒徑”典型地藉由平均出現在掃描電子顯微鏡(SEM)檢查場中之個別粒子(典型地包含數百個粒子)的最大和最小軸測定。然後平均整個領域的每個粒子之平均軸，如此計算“平均粒徑”。可利用商業套裝軟體(例如，Olympus-SIS Platinum)來完成產生平均粒徑之測量和計算。
在一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰尖晶石之平均粒徑的比率係在介於約1：0.35和約1：1.4之間的範圍。在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰尖晶石之平均粒徑的比率係在介於約1：0.4和約1：1.2之間的範圍。
仍在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑大於錳酸鋰尖晶石之平均粒徑。例如，鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰尖晶石之平均粒徑的比率係在介於約1：0.5和約1：0..9之間，介於約1：0.6和約1：0.9之間，或介於約1：0.6和約1：0.8之間的範圍(例如，約1：0.7、約1：0.73、約1：0.75、約1：0.78，或約1：0.8)。
典型地，鈷酸鋰之平均粒徑係在介於約1微米和約20微米之間的範圍。在一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑係在介於約1微米和約10微米之間的範圍。在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑係在介於約3微米和約8微米之間的範圍。仍在另一特殊具體實例中，鈷酸鋰之平均粒徑係在介於約4微米和約8微米之間的範圍(例如，約6微米)。
典型地，錳酸鋰尖晶石之平均粒徑係在介於約1微米和約20微米之間的範圍。在一特殊具體實例中，錳酸鋰尖晶石之平均粒徑係在介於約1微米和約10微米之間的範圍。在另一特殊具體實例中，錳酸鋰尖晶石之平均粒徑係在介於約3微米和約8微米之間的範圍。仍在另一特殊具體實例中，錳酸鋰尖晶石之平均粒徑係在介於約3微米和約6微米之間的範圍(例如，約4微米)。
可使用於本發明中的鈷酸鋰之適當例子包括視需要以至少一個之Li與Co原子的改質劑改質的LiCoO2 。Li改質劑的例子包括鋇(Ba)、鎂(Mg)、鈣(Ca)、鍶(Sr)和鈉(Na)。Co改質劑的例子包括用於Li的改質劑、以及鋁(Al)、錳(Mn)和硼(B)。其他例子包括鎳(Ni)及鈦(Ti)。
可使用於本發明之鈷酸鋰的一類型係以Lix6 M’y6 Co(1-z6) M”z6 O2 之實驗式表示，其中x6大於0且小於1.2；y6大於0且小於0.1，z6等於或大於0且小於0.5；M’為鎂(Mg)與鈉(Na)之至少一者，且M”為由錳(Mn)、鋁(Al)、硼(B)、鈦(Ti)、鎂(Mg)、鈣(Ca)和鍶(Sr)所組成之群組的至少一者，可被使用。
可使用於本發明中之鈷酸鋰的另一類型係以Li(1+x8) CoOz8 之實驗式表示，其中x8等於或大於0且等於或小於0.2，及其中z8等於或大於1.9且等於或小於2.1。一通常的例子為塗覆有ZrO2 或Al2 (PO4 )3 之LiCoO2 。
特佳的是使用於本發明中的鈷酸鋰具有球體狀形態，因為此改良堆疊與生產特性。較佳地，鈷酸鋰的晶體結構獨立地為R-3m型空間群(斜方六面體，包括扭曲斜方六面體)。在R-3m型空間群中，鋰離子係佔據”3a”位置(x=0，y=0和z=0)，且過渡金屬離子(亦即，鈷酸鋰中的Co)係佔據”3b”位置(x=0，y=0，z=0.5)。氧係位於”6a”位置(x=0，y=0，z=z0，其中z0視金屬離子(包括其改質劑)的性質而定)。
可使用於本發明中的錳酸鋰尖晶石化合物具有錳基料，例如LiMn2 O4 。雖然錳酸鹽尖晶石化合物典型地具有低比容量(例如，在約120至130 m Ah/克之範圍)，但當調配成電極時，他們通常具有高功率輸送且就在較高溫度下之化學反應性而言，典型地為安全的。錳酸鹽尖晶石化合物的另一優點為其較低成本。
可使用於本發明中的錳酸鋰尖晶石化合物之一類型係以Li(1+x1) (Mn1-y1 )A’y2 )2-x2 Oz1 之實驗式表示，其中A’為Mg、Al、Co、Ni和Cr之一或多個；x1和x2各自獨立地等於或大於0.01且等於或小於0.3；y1和y2各自獨立地等於或大於0.0且等於或小於0.3；z1等於或大於3.9且等於或小於4.1。較佳地，A’包括M3+ 離子，例如Al3+ 、Co3+ 、Ni3+ 和Cr3+ ，更佳地Al3+ 。相較於LiMn2 O4 之錳酸鋰尖晶石化合物，Li(1+x1) (Mn1-y1 )A’y2 )2 -x2 Oz1 之錳酸鋰尖晶石化合物可具有增強循環性(cyclability)和功率。
可使用於本發明中的錳酸鋰尖晶石化合物之另一類型係以Li(1+x1) Mn2 Oz1 之實驗式表示，其中x1等於或大於0且等於或小於0.3，和z1等於或大於3.9且等於或小於4.2。在一特殊具體實例中，x1等於或大於0.01且等於或小於0.3。在另一特殊具體實例中，x1等於或大於0.01且等於或小於0.2。仍在另一特殊具體實例中，x1等於或大於0.05且等於或小於0.15。
可使用於本發明中的錳酸鋰尖晶石化合物之一特殊例子係以Li(1+x1) (Mn1-y1 A’y2 )2-x2 Oz1 之實驗式表示，其中y1和y2各自獨立地大於0.0且等於或小於0.3，而其他值則與上述Li(1+x1) (Mn1-y1 )A’y2 )2 -x2 Oz1 所述相同。可使用於本發明中的錳酸鋰尖晶石化合物之其他特殊例子包括LiMn1.9 Al0.1 O4 、Li1+x1 Mn2 O4 和其使用Al與Mg改質劑的變化物。Li(1+x1) (Mn1-y1 A’y2 )2-x2 Oz1 型之錳酸鋰尖晶石化合物的各種其他例子可發現於美國專利第4,366,215號；第5,196,270號；及第5,316,877號(其全部教示係以引用方式併入本案)中。
本發明之活性陰極材料可藉由混合鈷酸鋰和錳酸鋰尖晶石化合物(較佳於粉末形式)製備。
本發明的另一觀點係有關一種鋰離子電池(battery或cell))，其採用上述本發明之活性陰極材料。較佳地，該電池具有大於約2.2 Ah/電池容量。更佳地，該電池具有大於約3.0 Ah/電池容量，例如等於或大於約3.3 Ah/電池；等於或大於約3.5 Ah/電池；等於或大於約3.8 Ah/電池；等於或大於約4.0 Ah/電池；等於或大於約4.2 Ah/電池；介於之間約3.0 Ah/電池和約6 Ah/電池；介於約3.3 Ah/電池和約6 Ah/電池之間；介於約3.3 Ah/電池和約5 Ah/電池之間；介於約3.5 Ah/電池和約5 Ah/電池之間；介於約3.8 Ah/電池和約5 Ah/電池之間；或介於約4.0 Ah/電池和約5 Ah/電池之間。
本發明之電池(battery或cell)可為圓柱形(例如，26650、18650或14500構形)或稜柱形(堆疊或捲繞，例如，183665或103450構形)。較佳地，它們為稜柱形，且更佳地，長橢圓形之稜柱形形狀。雖然本發明可使用所有種類的稜柱形電池密封外殼，但部分地由於下述兩個特徵，長橢圓形電池密封外殼為較佳的。
當與相同外部體積之堆疊比較時，長橢圓形的可用內部體積(例如183665形狀因數)大於二個18650電池的體積。當組裝成電池組時，長橢圓形電池完全利用更多電池組所佔據的空間。此使得新穎設計更改為相對於現今業界所發現之容量而言可增加關鍵性能特徵且並無犧牲電池容量的內部電池構件。由於較大的可利用體積，人們可選擇使用具有相對較長循環壽命和較高放電能力(rate capability)的較薄型電極。而且，長橢圓形可具有較大的可撓性。舉例而言，相較於圓柱狀密封外殼(其提供較少的可撓性，故堆積壓力在充電時增加)，長橢圓形殼在腰點較易撓曲。該增多的可撓性減少電極的機械疲勞，其轉而產生較長的循環壽命。且，藉由使用較低堆積壓力可改良電池隔板之孔的阻塞。
相較於稜柱形電池，長橢圓形電池可提供一特別想要的特徵，其容許相對較高的安全性。長橢圓形狀提供對凝膠捲(jelly roll)適貼配合，此使電池所需要之電解質的量最小化。相對較低量的電解質在誤用情形期間引起較少的可用反應材料及因此產生較高安全性。此外，因為使用較低量的電解質，故成本較低。在具有堆疊式電極結構(其橫截面為長方形)之稜柱形密封外殼的情況下，可能利用基本上全體積而並不需要不必要之電解質，但此類密封外殼設計較難且因此就製造觀點而言成本較高。
在一特殊具體實例中，製成本發明之電池(battery或cell)的電池利用就Ah/電池而言大於目前工業中所使用(例如在18650電池(例如，圓柱形電池)之情形中)之格式。在一特殊具體實例中，本發明之電池具有183665形狀因數(例如，稜柱形電池組)。例如，本發明之電池具有長橢圓形，其具有約17毫米或約18毫米之厚度，約44毫米或約36毫米之寬度，約64毫米或約65毫米之高度。在一些特殊具體實例中，電池具有約17毫米之厚度，約44毫米之寬度和約64毫米之高度；約18毫米之厚度，約36毫米之寬度和約65毫米之高度；或約18毫米之厚度，約27毫米之寬度和約65毫米之高度。或者，在另一特殊具體實例中，本發明之電池具有如18650電池中之1865形狀因數。
圖1顯示本發明之一特殊具體實例，電池10，其中電池10具有長橢圓形橫剖面形狀。圖2A和2B分別地顯示圖1之電池10的蓋之俯視圖和橫剖面圖。如圖1所示，電池組10包括第一電極12及第二電極14。第一電極12電連接至饋通(feed-through)裝置16，該饋通裝置16包括接近第一電極12之第一組件18，及遠離第一電極12之第二組件20。饋通裝置16可進一步包括導電層26。電極12和14放置於包括電池套管22及蓋24之電池密封外殼21內部，亦即，放置於由電池套管22及蓋24界定之內部空間27中。電池組10之電池套管22及蓋24彼此電連通。
本發明之電池10可選擇地包括電流中斷裝置(CID)28，如圖1中所顯示。CID 28可在例如，介於約4公斤/公分2 和約15公斤/公分2 之間(例如，介於約4公斤/公分2 和約10公斤/公分2 之間，介於約4公斤/公分2 和約9公斤/公分2 之間，介於約5公斤/公分2 和約9公斤/公分2 之間或介於7公斤/公分2 和約9公斤/公分2 之間)的範圍之內部表壓啟動。當使用於本文中，CID之“啟動”意謂通過CID的電子裝置之電流被中斷。在一特殊具體實例中，本發明之CID包括彼此電連通(例如，藉由焊接、壓接、鉚接等等)之第一導電組件和第二導電組件。在此CID中，CID之“啟動”意謂第一和第二導電組件之間的電連通被中斷。CID的第一和第二組件可於任何的適當形式，例如板或圓盤。
CID 28典型地包括彼此電連通(例如，藉由焊接、壓接、鉚接等等)之第一導電組件30和第二導電組件32。第二導電組件32係與第二電極14電連通，和第一導電組件30係與電池密封外殼21(例如，蓋24)電接觸。電池密封外殼21，也就是，電池套管22和蓋24，係與電池10之第一端子(例如，導電層26)電絕緣，和至少一部分之電池密封外殼21為電池10之第二端子的至少一組件，或電連接至第二端子。在一特殊具體實例中，至少一部分之蓋24或電池套管22之底部用作電池10之第二端子，和導電層26用作電池10之第一端子。在一特殊具體實例中，第一導電組件30包括圓錐形-或半球形-部件。在另一特殊具體實例中，錐形-或半球形-部件的頂部(或蓋)之至少一部分基本上為平面。仍在另一特殊具體實例中，CID 28之第一和第二導電組件30和32係彼此直接接觸於基本上平面蓋之一部分。仍在另一特殊具體實例中，第一導電組件30包括一具有基本上平面蓋之錐臺，如2007年6月22日申請之美國臨時申請案第60/936,825號(其之完整教示以引用方式併入本文中)中所述。
CID 28進一步包括在第一導電組件30之部分與第二導電板32之間的絕緣體34(例如，絕緣層或絕緣墊片)。
在一特殊具體實例中，CID 28之第二導電組件32及絕緣體34的至少一者包括至少一個孔(例如，圖1中之孔36或38)，電池10內之氣體通過該孔與第一導電組件30流體連通。
在另一特殊具體實例中，CID 28進一步包括配置於第一導電組件30上且界定至少一個孔42之端組件40，第一導電組件30通過該至少一個孔42與電池外部之大氣流體連通。端組件40(例如，板或圓盤)可為電池密封外殼21之一部分，如圖1中所顯示，其中端組件40為電池密封外殼21之蓋24的一部分。或者，端組件40可為與電池密封外殼21分開且放置在電池密封外殼21(例如，在電池密封外殼21之蓋24之上方、下方或蓋24處)之組件。
當使用於本文中，本發明之電池組之“端子”意謂電池組之連接外部電路的部分或表面。
本發明之電池組典型地包括一與第一電極電連通之第一端子，及一與第二電極電連通之第二端子。第一及第二電極係包含於電池套管內，例如，以“凝膠捲(jelly roll)”形式。第一端子可為一與電池之正電極電連通的正極端子，或為一與電池之負電極電連通的負極端子，且對於第二端子而言反之亦然。在一具體實例中，第一端子為一與電池之負電極電連通的負極端子，且第二端子為一與電池之正電極電連通的正極端子。
當使用於本文中，片語“電連接(electrically connected)”或“電連通(in electrical communication)”或“電接觸(electrically contacted)”意謂某些部分經由電子流通過導體而彼此連通，而不是涉及離子(諸如，Li+ )流過通電解質之電化學連通。
當使用於本文中，片語“電化學連通”意謂某些部分經由電解質介質且涉及離子(諸如，Li+ )流而彼此連通。
圖3顯示本發明之另一具體實例，電池組50，其中電池50具有圓柱形橫剖面形狀。如圖3中所顯示，電池50包括一包括電池套管22和蓋24之電池密封外殼21、第一電極12和第二電極14，和可選擇地CID 28。電池套管22、蓋24、第一電極12、第二電極14和CID 28之特徵(包括特定特徵)，係如上述圖1-2B之電池10所述。第一電極12係與電池之第一端子(例如，導電組件58)電連通，和第二電極14係與電池之第二端子(例如，蓋24)電連通。電池套管22和蓋24係彼此電接觸。第一電極12之舌片(tabs)(未顯示於圖3中)係電連接(例如，藉由焊接、壓接、鉚接等等)至饋通裝置52之導電第一組件54。第二電極14之舌片(tabs)(未顯示於圖3中)係電連接(例如，藉由焊接、壓接、鉚接等等)至CID 28之第二導電組件32。饋通裝置52包括第一導電組件54(其為導電性)、絕緣體57，和第二導電組件58(其可為電池50之第一端子)。
在電池50中，電池密封外殼21，也就是電池套管22和蓋24，係與電池50之第一端子(例如，導電組件58)電絕緣，而至少一部分之電池密封外殼21為電池50之第二端子的至少一組件，或係與第二端子電連接。在一特殊具體實例中，至少一部分之蓋24或電池套管22之底部用作電池50之第二端子，和導電組件58用作電池50之第一端子。
雖然圖1-3顯示其中CID 28係與第二電極14電連通之CID配件，但其中一CID(例如CID 28)係與第一電極12電連通之CID配件也可使用於本發明中。
在圖1-3之電池10和50中，第一電極12和第二電極14可為上述之負和正電極，或反之亦然。
本發明之電池(battery或cell)的負電極可包括允許鋰嵌入材料或從材料除去的任何適當材料。該等種材料之例子包括含碳材料，例如，非石墨碳、人造碳、人造石墨、天然石墨、熱解碳，焦炭例如瀝青焦炭、針狀焦炭、石油焦炭、石墨、玻璃碳、或藉由將酚樹脂、呋喃樹脂或似者碳化而獲得之經熱處理的有機聚合化合物、碳纖維，及活性碳。此外，金屬鋰、鋰合金及其合金或化合物可用作負極活性材料。特定而言，可與鋰形成合金或化合物之金屬元素或半導體元素可為IV族金屬元素或半導體元素，諸如(但不限於)矽或錫。允許以較低位能將鋰嵌入氧化物或從氧化物除去的氧化物，諸如，氧化鐵、氧化釕、氧化鉬、氧化鎢、氧化鈦及氧化錫，及氮化物可類似地用作負極活性材料。在一特殊具體實例中，可選擇地摻雜過渡金屬(例如鈷或鐵/鎳)之非晶錫係使用本發明中。
本發明之電池(battery或cell)之正電極包括一上述之本發明活性陰極材料。應注意，本文中所描述之適當陰極材料以存在於併入有該等陰極材料之鋰離子電池組之製造過程中的實驗式表示。應瞭解，下文之其特定組份依據使用(例如，充電及放電)期間所發生之電化學反應而進行變化。
在一些具體實例中，本發明之電池(battery 或 cell)的正電極具有範圍在介於約2.6克/公分3 和約3.7克/公分3 之間的填充密度。在一特殊具體實例中，本發明之電池的正電極具有範圍在介於約3.0克/公分3 和約3.7克/公分3 之間的填充密度。在另一特殊具體實例中，本發明之電池的正電極具有範圍在介於之間的範圍約3.3克/公分3 和約3.6克/公分3 之間的填充密度。仍在另一特殊具體實例中，本發明之電池的正電極具有範圍在介於之間的範圍約3.5克/公分3 和約3.6克/公分3 之間的填充密度。具有上述密度之正電極可藉由任何此項技術中已知的適當方法製造。例如，將陰極材料與其他組分，例如導電劑(例如乙炔黑)、黏合劑(例如，PVDF)等等混合。然後將此混合物分散於溶劑(例如，N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP))，以形成漿料。然後將此漿料塗覆至鋁集電器箔之兩個表面，和乾燥。然後將經乾燥之電極藉由一輥式壓製機壓延(例如，砑光)，以獲得具有所要密度的經壓縮之正電極。
適當非水電解質的例子包括藉由將電解質鹽溶於非水溶劑所製備的非水電解液、固態電解質(含電解質鹽的無機電解質或聚合物電解質)、以及藉由將電解質混合或溶於聚合物化合物或類似物所製備的固態或凝膠狀電解質。
非水電解液典型地係藉由將鹽溶解於有機溶劑中製得。有機溶劑可包括通常已用於此類電池的任何適當類型。該等有機溶劑之例子包括碳酸伸丙酯(PC)、碳酸伸乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、γ-丁內酯、四氫呋喃、2-甲基四氫呋喃、1,3-二噁戊烷、4-甲基-1,3-二噁戊烷、二***、環丁碸、甲基環丁碸、乙腈、丙腈、苯甲醚、乙酸酯、丁酸酯、丙酸酯等等。較佳者為使用環狀碳酸酯(例如碳酸伸丙酯)或者直鏈狀碳酸酯(例如碳酸二甲酯與碳酸二乙酯)。該等有機溶劑可單獨或合併兩或多種使用。
添加劑或安定劑亦可存在於電解質中，例如VC(碳酸乙烯酯)、VEC(碳酸乙烯伸乙酯)、EA(乙酸伸乙酯)、TPP(三苯基磷酸酯)、磷腈、聯苯(BP)、環己基苯(CHB)、2,2-二苯基丙烷(DP)、雙草酸硼酸鋰(LiBOB)、硫酸伸乙酯(ES)及硫酸伸丙酯。該等添加劑用作陽極及陰極穩定劑、阻燃劑或氣體釋放劑，其可使得電池就形成、循環效率、安全性及電池壽命而言具有較高效能。
固體電解質可包括無機電解質、聚合物電解質等等，只要該材料具有鋰離子電導性便可。無機電解質可包括(例如)氮化鋰、碘化鋰等等。聚合物電解質由電解質鹽及電解質鹽溶解於其中之聚合化合物組成。用於聚合物電解質之聚合化合物的例子包括以醚為主之聚合物(諸如，聚氧化乙烯和交聯聚氧化乙烯)、以聚甲基丙烯酸酯為主之聚合物、以丙烯酸酯為主之聚合物等等。這些聚合物可單獨地使用或以兩種或更多類型之混合物或共聚物的形式使用。
凝膠電解質之基質可為任何聚合物，只要該聚合物藉由吸收上述非水電解液而成為凝膠體便可。用於凝膠電解質之聚合物的例子包括氟碳聚合物，諸如，聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯(PVDF-HFP)等等。
用於凝膠電解質之聚合物的例子也包括聚丙烯腈及聚丙烯腈之共聚物。用於共聚作用之單體(以乙烯基為主之單體)的例子包括乙酸乙烯酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯、衣康酸、氫化丙烯酸甲酯、氫化丙烯酸乙酯、丙烯醯胺、氯乙烯、偏二氟乙烯及偏二氯乙烯。用於凝膠電解質之聚合物的例子進一步包括丙烯腈-丁二烯共聚物橡膠、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物樹脂、丙烯腈-氯化聚乙烯-丙烯二烯-苯乙烯共聚物樹脂、丙烯腈-氯乙烯共聚物樹脂、丙烯腈-甲基丙烯酸酯樹脂及丙烯腈-丙烯酸酯共聚物樹脂。
用於凝膠電解質之聚合物的例子包括以醚為主之聚合物，諸如，聚氧化乙烯、聚氧化乙烯之共聚物及交聯聚氧化乙烯。用於共聚作用之單體的例子包括聚氧化丙烯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯。
特定而言，自氧化還原穩定性之觀點來看，碳氟聚合物較佳用於凝膠電解質之基質。
用於電解質之電解質鹽可為適合於此類電池之任何電解質鹽。電解質鹽的例子包括LiClO4 、LiAsF6 、LiPF6 、LiBF4 、LiB(C6 H5 )4 、LiB(C2 O4 )2 、CH3 SO3 Li、CF3 SO3 Li、LiCl、LiBr等等。通常，分離器分離電池之正電極與負電極。分離器可包括通常已用於形成此類非水電解質二次電池之分離器的任何薄膜狀材料，例如，由聚丙烯、聚乙烯或該兩者之層化組合製成之微孔聚合膜。另外，若固體電解質或凝膠電解質用作電池組之電解質，則未必需要提供分離器。在某些情況下也可使用由玻璃纖維或纖維素材料製成之微孔分離器。分離器厚度典型地介於約9微米和約25微米之間。
在一特殊具體實例中，一種包含例如PC、EC、DMC、DEC溶劑與1M LiPF6 和各於0.5-3重量%之適當添加劑(例如VC、LiBOB、PF、LiTFSI或BP)的電解質被真空填入具有螺旋狀纏繞之凝膠捲(jelly roll)的電池密封外殼21(參見圖1和3)。
在一特殊具體實例中，本發明之電池(battery或cell)的正電極係藉由混合於約94重量%之陰極材料與約3重量%之導電劑(例如乙炔黑)，和約3重量%之黏合劑(例如，PVDF)製得。然後將混合物分散於溶劑(例如，N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)中，以便製備漿料。然後將此漿料塗覆至鋁集電器箔之二表面，其典型具有約20微米之厚度，且在約100-150℃下乾燥。然後將經乾燥之電極藉由輥壓機壓延，以便獲得經壓縮之正電極。
在本發明電池(battery或cell)之另一特殊具體實例中，負電極係藉由藉由混合約93重量%之作為負極活性材料之石墨、約3重量%之導電碳(例如乙炔黑)及約4重量%之黏合劑(例如，PVDF)製得。然後以與上述正電極相似之方式從此混合物製備負電極，除了使用銅集電器箔(典型地具有約10-15微米厚度)之外。
仍在本發明電池(battery或cell)之另一特殊具體實例中，該正電極係藉由以特定比率混合陰極粉末產生。然後將約90重量%之此摻合物與約5重量%之作為導電劑的乙炔黑及約5重量%之作為黏合劑的PVDF混合在一起。將此混合物分散於作為溶劑之N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)中，以便製備漿料。然後將此漿料塗覆至鋁集電器箔之二表面，使其具有約20微米之典型厚度，且在約100-150℃下乾燥。隨後將經乾燥之電極藉由輥壓機壓延，以獲得經壓縮之正電極。當僅LiCoO2 用作正電極時，典型地使用一種使用約94重量%LiCoO2 、約3%乙炔黑及約3%PVDF之混合物。在此具體實例中，負電極可藉由混合約93重量%之作為負極活性材料的石墨、約3重量%乙炔黑及約4重量%之作為黏合劑的PVDF製得。亦將負極混合物分散於作為溶劑之N-甲基-2-吡咯啶酮中，以便製備漿料。隨後將此負極混合物漿料均勻地塗覆至條狀銅負極集電器箔之二表面，具有約10微米之典型厚度。隨後將經乾燥之電極藉由輥式壓製機壓延以獲得緻密之負電極。
將負電極及正電極以及具有微孔之(例如)聚乙烯薄膜形成的分離器(例如25微米厚)通常由層壓及螺旋地纏繞以產生螺旋型電極元件。
在一些具體實例中，一或多個具有舌片之正導線電流(positive lead current)係附接至正電極且焊接至饋通裝置16(參見圖1和3)。負導線(由鎳金屬製造)將負電極連接至電池密封外殼21之底部或蓋(參見圖1和3)。
回到圖1-3，術語“饋通”包括任何連接電池套管22及蓋24所界定之內部空間內的電極12與在所界定之內部空間外部的電池之組件的材料或裝置。在一特殊具體實例中，饋通裝置16或52延伸通過蓋24所界定之穿透孔。饋通裝置16或52也可通過蓋24而不變形(諸如，彎曲、扭曲及/或摺疊)，且可增加電池容量。任何此項技術中已知的其他適當裝置也可用於本發明中以連接電極12與在電池密封外殼21之外部的電池之組件(例如，電池之端子)。通常，饋通裝置16和52例如藉由一絕緣墊片(圖1-2B中未顯示，圖3之絕緣體56)與電池密封外殼21(例如，蓋24)電絕緣。絕緣墊片由適當絕緣材料形成，諸如聚丙烯、聚氟乙烯(PVF)等等。饋通裝置16之組件18、20和26，和饋通裝置52之組件54和58可由任何此項技術中已知的適當導電材料(例如，鎳)製造。
回到圖1和3，在一特殊具體實例中，當第一導電組件30與第二導電組件32分開時，在第一導電組件30中沒有發生破裂，所以在電池10或50內之氣體不會經過第一導電組件30放出。當內部壓力持續增加且達到一啟動排氣裝置56之預定壓力時，氣體可經由一或個排氣裝置56(例如在電池壁或電池套管22之底部、或第一導電組件30)退出電池10或50。在一些具體實例中，用於排氣裝置56之啟動的預定表壓值(例如，介於約10公斤/公分2 和約20公斤/公分2 之間)高於CID 28之啟動的預定表壓值(例如，介於約5公斤/公分2 和約10公斤/公分2 之間)。此特性有助於防止過早氣體洩漏，而過早氣體洩漏可損壞正常操作之相鄰電池(battery或cell)。所以，當本發明之電池組中之複數個電池的一者被損壞時，其他健全的電池並未被損壞。應注意，適合於CID 28之啟動的表壓值或子範圍及適用於排氣裝置56之啟動的表壓值或子範圍係選自預定表壓範圍，使得在選擇之壓力值或子範圍之間並無重疊。較佳地，用於CID 28的啟動之表壓的值或範圍及用於排氣裝置56的啟動之表壓的值或範圍相差至少約2公斤/公分2 壓差，更佳相差至少約4公斤/公分2 ，甚至較佳相差至少約6公斤/公分2 ，諸如，相差約7公斤/公分2 。
第一導電組件30、第二導電組件32和端組件40可由任何此項技術中已知用於電池之適當導電材料製成。適當材料之例子包括鋁、鎳及銅，較佳為鋁。在一特殊具體實例中，電池密封外殼21(例如，電池套管22及蓋24)、第一導電組件30及第二導導電組件32由實質上相同之金屬製成。當使用於本文中，術語“實質上相同之金屬”意謂在給定電壓(例如，電池組之操作電壓)下具有實質上相同化學及電化學穩定性的金屬。更佳地，電池密封外殼21、第一導電組件30和第二導電組件32由相同金屬製成，例如鋁(例如，鋁3003系列，例如鋁3003 H-14系列及/或鋁3003 H-0系列)。
CID 28可由任何此項技術中(例如，在WO 2008/002487和美國臨時申請案第60/936,825號，該二者之完整教示以引用方式併入本文中)已知之適當材料製造。CID 28附接至電池密封外殼21可藉由任何此項技術中已知的適當方法進行。在一特殊具體實例中，CID 28經由焊接而附接至電池密封外殼21，和更佳地藉由將第一導電組件30焊接在端組件40(或蓋24本身)上。
電池套管22可由任何在電池(諸如，本發明之鋰離子電池)之給定電壓下基本上電及化學穩定之適當導電材料製成。電池套管22之適當材料的例子包括鋁、鎳、銅、鋼、鍍鎳鐵、不鏽鋼及其組合。在一特殊具體實例中，電池套管22具有或包括鋁。
蓋24之適當材料的例子與該等電池套管22所列之材料相同。在一特殊具體實例中，蓋24係由與電池套管22相同之材料製成。在另一特殊具體實例中，電池套管22和蓋24二者由鋁形成或包括鋁。
蓋24可藉由任何此項技術中已知的適當方法氣密式密封電池套管22。在一特殊具體實例中，蓋24及電池套管22彼此焊接。在另一特殊具體實例中，當蓋24和電池套管22之間的表壓大於約20公斤/公分2 時，連接蓋24和電池套管22之焊接部分破裂。
回到圖1和3，在一些較佳具體實例中，電池套管22包括至少一個排氣裝置56，其作為當必要時(例如，當內部表壓係在介於約10公斤/公分2 和約20公斤/公分2 之間的範圍，例如介於約12公斤/公分2 和約20公斤/公分2 之間或介於約10公斤/公分2 和約18公斤/公分2 之間時)排出內部氣體之裝置。應瞭解，可採用任何適當類型之排氣裝置，只要該等裝置在正常電池組運作條件下提供氣密式密封便可。排氣裝置之各種適當例子描述於2005年9月16日申請之美國臨時申請案第60/717,898號中，其之完整教示以引用方式併入本文中。
排氣裝置之殊殊例子包括排氣劃痕(score)。當使用於本文中，術語“劃痕”意謂電池套管(諸如，電池套管104)之區段的部分切口，其設計成允許電池壓力及任何內部電池組件在一界定之內部壓力下被釋出。更佳地，排氣劃痕經定向地定位以遠離使用者和/或鄰近電池。本發明中可採用一個以上排氣劃痕。在一些具體實例中，可採用圖案排氣劃痕。排氣劃痕在產生電池套管之形狀期間可與電池套管材料之主要拉伸(或抽拉)方向平行、垂直、成對角線。亦考慮排氣劃痕性質，諸如，深度、形狀及長度(尺寸)。
本發明之電池可進一步包括一與第一端子或第二端子電連通，較佳與第一端子電連通之正熱係數層(PTC)。適當PTC材料為該等此項技術中已知的材料。一般而言，適當PTC材料為該等當暴露於超過設計閾值之電流時，其電導率隨著溫度升高而降低若干數量級(例如，104 至106 或更大)的材料。一旦電流降低至低於一適當閾值，通常，PTC材料實質上返回至其初始電阻率。在一適當具體實例中，PTC材料包括在多晶陶瓷中之少量半導體材料，或嵌有碳粒之塑膠或聚合片。當PTC材料之溫度達到一臨界點時，半導體材料或具有嵌入碳粒之塑膠或聚合物形成一電流障壁且使得電阻急速增加。電阻率急速增加時之溫度可藉由調整PTC材料之組份而改變，如此項技術中已知的。PTC材料之“操作溫度”為PTC顯示在其最高電阻與最低電阻之間的約一半處之電阻率時的溫度。較佳地，本發明中所採用之PTC層的操作溫度在約70℃與約150℃之間。
特定PTC材料之例子包括含有少量鈦酸鋇(BaTiO3 )之多晶陶瓷，及包括碳粒嵌入於其中的聚烯烴。商業上可得之包括一夾置於兩個導電金屬層之間的PTC層的PTC疊層之例子包括Raychem公司所製造之LTP及LR4系列。通常，PTC層具有在約50微米至約300微米之範圍內的厚度。
較佳地，PTC層包括導電表面，其總面積為電池10或50之蓋24或底部之總表面積的至少約25%或至少約50%(例如，約48%或約56%)。PTC層之導電表面之總表面積可為電池10或50之蓋24或底部之總表面積的至少約56%。電池10或50之蓋24的總表面積的高達100%可由PTC層之導電表面佔據。或者，電池10或50之底部的全部或部分可由PTC層之導電表面佔據。
PTC層可位於電池密封外殼之外部，例如，覆蓋在電池密封外殼之蓋24上(例如，圖1和3之蓋24)。
在一特殊具體實例中，PTC層係介於第一導電層與第二導電層之間，且第二導電層之至少一部分為第一端子之至少一組件，或電連接至第一端子。在另一特殊具體實例中，第一導電層連接至饋通裝置。夾置於第一與第二導電層之間的該類PTC層之適當例子描述於WO 2007/149102中，其之完整教示以引用方式併入本文中。
在一些特殊具體實例中，本發明之電池包括電池密封外殼21(其包括電池套管22和蓋24)、至少一個CID(例如上述CID 28)，其與任一電池之第一或第二電極電連通、和在電池套管22上之至少一個排氣裝置56。如上所述，電池密封外殼21與第一端子電絕緣，該第一端子與電池之第一電極電連通。至少一部分之電池密封外殼21為與電池之第二電極電連通的第二端子之至少一組件。蓋24係焊接在電池套管22上，以使焊接蓋在大於約20公斤/公分2 之內部表壓下與電池套管22分開。CID包括(較佳地可藉由焊接)彼此電連通之第一導電組件(例如，第一導電組件30)和第二導電組件(例如，第二導電組件32)。此電連通在介於約4公斤/公分2 和約10公斤/公分2 之間，(例如，介於約5公斤/公分2 和約9公斤/公分2 之間或介於約7公斤/公分2 和約9公斤/公分2 之間)的內部表壓被中斷。例如，第一和第二導電組件被彼此焊接(例如，雷射焊接)，致使焊接部分在預定標準壓力破裂。形成至少一個排氣裝置56，以當內部壓力在介於約10公斤/公分和約20公斤/公分2 之間或介於約12公斤/公分2 和約20公斤/公分2 之間的範圍時排出內部的氣體種類。如上所述，應注意，適合於CID 28之啟動的表壓值或子範圍及適用於排氣裝置56之啟動的表壓值或子範圍係選自預定表壓範圍，使得在選定壓力值或子範圍之間並無重疊。典型地，用於CID 28之啟動的表壓之值或範圍及用於排氣裝置56之啟動的表壓之值或範圍相差至少約2公斤/公分2 壓差，更佳相差至少約4公斤/公分2 ，甚至較佳相差至少約6公斤/公分2 ，諸如，相差約7公斤/公分2 。且，應注意，適合於焊接蓋24從電池套管22破裂的表壓之值或範圍和排氣裝置56之啟動的表壓之值或範圍係選自致使在選定壓力值或子範圍之間並無重疊的預定表壓範圍。
通常，本發明之電池為可充電的。在一特殊具體實例中，本發明之電池為一種可充電鋰離子電池。
在某一具體實例中，本發明之電池(例如鋰離子電池)在正常工作條下具有小於或等於約2公斤/公分2 之內部表壓。對於該類本發明之電池，活性電極材料可在電池密封外殼的氣密式密封之前先活化。
圖4為本發明中之示意電路圖，其顯示個別電池或電池(例如，圖1之電池10或圖3之電池50)如何共同配置於電池組中。充電器70係用以將電池1、2和3充電。
如圖4中所顯示，在本發明之一些具體實例中，複數個之本發明鋰離子電池(例如，2至5個電池)可連接於電池組中，其中電池(電池)中的每一者彼此串聯、並聯或串聯及並聯連接。在本發明之一些電池組中，電池組之間並無並聯連接。
較佳地，至少一個電池具有一稜柱形電池套管，且更佳地，具有一長橢圓形電池套管，如圖1中所示。電池組中電池之容量典型地等於或大於約3.0 Ah，更佳等於或大於約4.0 Ah。電池之內部阻抗較佳小於約50毫歐姆(milliohm)，且更佳小於30毫歐姆。
本發明也包括一種製備上述本發明之鋰離子電池(例如可充電電池鋰離子電池)之方法。該方法包括形成一種上述活性陰極材料。用活性陰極材料形成一正電極，和形成經由電解質與正電極電接觸之負電極，如上所述，藉此形成鋰離子電池。
仍在另一觀點中，本發明也包括一種系統，其包括如上所述之攜帶式電子裝置和電池或電池(例如，鋰離子電池)，和電池組。攜帶式電子裝置的例子包括攜帶式電腦、動力工具、玩具、攜帶型電話、攝錄機、和混合動力車(hybrid-electric vehicles)。在一具體實例中，該系統包括本發明之電池組。電池組的特徵係如上所述。
以引用方式併入
WO 2006/071972；WO 2007/011661；WO 2007/149102；WO 2008/002486；WO 2008/002487；2005年9月16日申請之美國臨時申請案第60/717,898號；2007年6月22日申請之美國臨時申請案第60/936,825號；與本案同一日提出申請之美國臨時申請案，代理人檔案號碼為3853.1018-000，題為“Battery With Enhanced Safety”；和與本案同一日提出申請之美國臨時申請案，代理人檔案號碼為3853.1022-000，題為“Prismatic Storage Battery or Cell with Flexible Recessed Portion”全部以引用方式併入本文中。
等效物
儘管已參考本發明之較佳具體實例特定顯示及描述本發明，但彼等熟習此項技術者將瞭解：可在不偏離所附申請專利範圍所包含之本發明範疇的情況下進行形式及細節上的改變。
10．．．電池
12．．．第一電極
14．．．第二電極
16．．．裝置
18．．．第一組件
20．．．第二組件
21．．．電池密封外殼
22．．．電池套管
24．．．蓋
26．．．導電層
27．．．內部空間
28．．．電流中斷裝置(CID)
30．．．第一導電組件
32．．．第二導電組件
34．．．絕緣體
36．．．孔
38．．．孔
40．．．端組件
42．．．孔
50．．．電池
52．．．饋通裝置
54．．．第一組件
56．．．排氣裝置
57．．．絕緣體
58．．．導電組件
圖1為本發明之稜柱形電池的示意圖。
圖2A顯示圖1之稜柱形電池的俯視圖。
圖2B顯示圖1之稜柱形電池之蓋的側視圖。
圖3顯示本發明之圓柱形電池的示意圖。
圖4顯示當在本發明中之個別電池共同配置於本發明之電池組中時如何較佳連接的示意電路圖。
10．．．電池
12．．．第一電極
14．．．第二電極
16．．．裝置
18．．．第一組件
20．．．第二組件
21．．．電池密封外殼
22．．．電池套管
24．．．蓋
26．．．導電層
27．．．內部空間
28．．．電流中斷裝置(CID)
30．．．第一導電組件
32．．．第二導電組件
34．．．絕緣體
36．．．孔
38．．．孔
40．．．端組件
42．．．孔
56．．．排氣裝置

Claims (15)

  1. 一種鋰離子電池，其具有一包括活性陰極材料之陰極，該活性陰極材料包含一包括鈷酸鋰和尖晶石型錳酸鋰之陰極混合物，其中鈷酸鋰和錳酸鋰的重量比係在鈷酸鋰：錳酸鋰介於約0.85：0.15和約0.75：0.25之間，且其中鈷酸鋰之平均粒徑對錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.35和約1：1.4之間的範圍，且其中陰極材料包括一種以下列實驗式表示之鈷酸鋰Lix6 M’y6 Co(1-z6) M”z6 O2 ，其中：x6大於0且小於1.2；y6大於0且小於0.1；z6等於或大於0且小於0.5；M’為鎂(Mg)與鈉(Na)當中至少一者，且M”為由錳、鋁、硼、鈦、鎂、鈣及鍶所組成群組的至少一員。
  2. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中M’與M”之至少一者為鎂。
  3. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該錳酸鋰係以下列實驗式表示Li(1+x1) (Mn1-y1 A’y2 )2-x2 Oz1 ，其中：x1和x2各自獨立地等於或大於0.01且等於或小於0.3，y1和y2各自獨立地等於或大於0.0且等於或小於0.3，z1係等於或大於3.9且等於或小於4.1；及A’為由鎂、鋁、鈷、鎳和鉻所組成群組的至少一員。
  4. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該錳酸鋰以Li(1+x1) Mn2 Oz1 之實驗式表示，其中：x1等於或大於0且等於或小於0.3；及z1等於或大於3.9且等於或小於4.2。
  5. 根據申請專利範圍第4項之鋰離子電池，其中x1等於或大於0.01且等於或小於0.3。
  6. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰為Li(1+x8) CoOz8 ，其中x8等於或大於0且等於或小於0.2，及其中z8等於或大於1.9且等於或小於2.1。
  7. 根據申請專利範圍第6項之鋰離子電池，其中該錳酸鋰係以下列實驗式表示Li(1+x1) (Mn1-y1 A’y2 )2-x2 Oz1 ，其中：x1和x2各自獨立地等於或大於0.01且等於或小於0.3，y1和y2各自獨立地等於或大於0.0且等於或小於0.3，z1係等於或大於3.9且等於或小於4.1，及A’為由鎂、鋁、鈷、鎳和鉻所組成群組的至少一員。
  8. 根據申請專利範圍第7項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰為LiCoO2 。
  9. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該錳酸鋰係以Li(1+x1) Mn2 Oz1 實驗式表示，其中：x1等於或大於0且等於或小於0.3；及z1等於或大於3.9且等於或小於4.2。
  10. 根據申請專利範圍第9項之鋰離子電池，其中x1等於或大於0.01且等於或小於0.3。
  11. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰之平均粒徑對該錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.4和約1：1.2之間的範圍。
  12. 根據申請專利範圍第11項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰之平均粒徑對該錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.5和約1：1.0之間的範圍。
  13. 根據申請專利範圍第1項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰之平均粒徑大於該錳酸鋰之平均粒徑。
  14. 根據申請專利範圍第13項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰之平均粒徑對該錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.5和約1：0.9之間的範圍。
  15. 根據申請專利範圍第14項之鋰離子電池，其中該鈷酸鋰之平均粒徑對該錳酸鋰之平均粒徑的比率係在介於約1：0.6和約1：0.9之間的範圍。
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