TWI395801B - Circuit connection material and circuit structure of the connection structure - Google Patents

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TWI395801B
TWI395801B TW097143670A TW97143670A TWI395801B TW I395801 B TWI395801 B TW I395801B TW 097143670 A TW097143670 A TW 097143670A TW 97143670 A TW97143670 A TW 97143670A TW I395801 B TWI395801 B TW I395801B
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Sunao Kudou
Kouji Kobayashi
Motohiro Arifuku
Kazuyoshi Kojima
Nichiomi Mochizuki
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Description

電路連接材料及電路構件之連接構造
本發明係有關電路連接材料及電路構件的連接構造。
液晶顯示器與捲帶封裝(Tape Carrier Package：TCP)之連接、軟性電路基板(Flexible Printed Circuit：FPC)與TCP之連接、或FPC與印刷配線板之連接所謂的電路構件彼此連接時，使用黏著劑中分散有導電粒子的電路連接材料(例如異方導電性黏著劑)。又，最近，將半導體矽晶片安裝於基板時，為了電路構件彼此之連接，卻不使用接線，而將半導體矽晶片在下直接安裝於基板上，所謂的覆晶封裝。此覆晶封裝也在電路構件彼此連接時，也使用異方導電性黏著劑等之電路連接材料(參照例如專利文獻1～5)。
[專利文獻1]特開昭59-120436號公報
[專利文獻2]特開昭60-191228號公報
[專利文獻3]特開平1-251787號公報
[專利文獻4]特開平7-90237號公報
[專利文獻5]特開2001-189171號公報
[專利文獻6]特開2005-166438號公報
但是近年隨著電子機器之小型化、薄型化，因而電路構件所形成之電路展開高密度化，鄰接之電極彼此之間隔或電極之寬度有變得非常狹窄的傾向。電路電極係在基板全面形成成為電路基本的金屬，將光阻塗佈於電路電極部，進行硬化後，其他的部分以酸或鹼蝕刻所形成的，但是上述高密度化後的電路，基板全面所形成之金屬之凹凸較大時，凹部與凸部因蝕刻時間不同，無法進行精密的蝕刻，而有鄰接電路間產生短路或斷線的問題。因此，高密度電路之金屬(電路電極表面)希望凹凸較小，即電極表面為平坦。
然而，將表面平坦的電路電極彼此相對向，其間介於以往電路連接材料進行連接時，電路連接材料中所含之導電粒子與平坦電路電極之間殘留接著劑樹脂，以致導電粒子與電路電極間不能充分接觸，具有電路電極間無法確保充分的電連接及電特性之長期可靠性的問題。
因此，為了確保電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性時，而提案在導電粒子之表面設置複數之突起部，藉由在電路連接時，以突起部貫通導電粒子與電路電極之間的黏著劑組成物，使導電粒子與電路電極接觸的(參照上述專利文獻6)。但是即使使用此方法，因電路電極之規格(材質等)有時確保電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性的效果較小。
本發明係有鑒於上述情形所完成者，本發明之目的係提供即使電路電極之表面為平坦也可達成對向之電路電極彼此間之良好電連接，同時可充分提高電路電極間之電特性的長期可靠性之電路連接材料及電路構件之連接構造。
本發明人為了解決上述問題，精心研究結果發現，以往的電路連接材料無法充分確保電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性的原因為導電粒子之最外層的材質。換言之，本發明人發現以往電路連接材料所含之導電粒子的最外層係較軟之金屬Au所構成，因此即使以在導電粒子表面所形成之Au之突起部貫通導電粒子與電路電極之間的接著劑組成物，Au之突起部也會變形，以致理入電路電極中。本發明人發現將導電粒子的最外層材質改變為較Au硬的金屬，再配合導電粒子之粒徑，使導電粒子之硬度最佳化，可提高電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性，逐至完成本發明。
本發明之電路連接材料係介於具有第1電路電極之第1電路構件和與前述第1電路構件對向，具有第2電路電極之第2電路構件之間，且使第1電路電極與第2電路電極進行電導通的電路連接材料，其係含有黏著劑組成物與直徑為0.5～7μm的導電粒子，導電粒子之最外層係由維氏硬度(Vickers Hardness)為300Hv以上的金屬所構成，最外層之一部份突出於外側，形成突起部，導電粒子之直徑為5μm以上，且7μm以下時，導電粒子之硬度為200～1200kgf/mm2 ，導電粒子之直徑為4μm以上，且未達5μm時，導電粒子之硬度為300～1300kgf/mm2 ，導電粒子之直徑為3μm以上，且未達4μm時，導電粒子之硬度為400～1400kgf/mm2 ，導電粒子之直徑為2μm以上，且未達3μm時，導電粒子之硬度為450～1700kgf/mm2 ，導電粒子之直徑為0.5μm以上，且未達2μm時，導電粒子之硬度為500～2000kgf/mm2。
本發明之導電粒子之硬度範圍係以上述單位定義，換算成現在主流之SI單位時，200～1200kgf/mm2 係成為1.961～11.768GPa之值，300～1300kgf/mm2 係成為2.942～12.749GPa之值，400～1400kgf/mm2 係成為3.923～13.729GPa之值，450～1700kgf/mm2 係成為4.413～16.671GPa之值，500～2000kgf/mm2 係成為4.903～19.613GPa之值。
本發明中，使與導電粒子之直徑對應，使導電粒子之硬度最佳化，且由維氏硬度(Vickers Hardness)為300Hv以上的金屬所構成之最外層之一部份突出於外側，形成突起部，因此，第1及第2電路構件之壓黏時，突起部深埋入第1及第2電路電極中，又導電粒子形成適度扁平。結果，電路與各個導電粒子之接觸面積變大，在導電粒子與第1及第2電路電極確實接觸的狀態下，電路構件彼此接著，因此兩電極間之連接電阻為較小的狀態長期保持著。換言之，可達成對向之電路電極彼此間之良好的電連接，同時可充分提高電路電極間之電特性的長期可靠性。導電粒子形成「扁平」係指導電粒子對於電路電極表面，略垂直之方向為不成形，而在略平行的方向為歪斜。
上述本發明之電路連接材料，其中突起部之高度為50～500nm，最外層之一部份突出於外側，形成多個前述突起部，鄰接之前述突起部間之距離較佳為1000nm以下。
突起部之高度未達50nm時，使用電路連接材料之第1電路構件與第2電路構件之連接構造體進行高溫高濕處理後，連接電阻值有變高的傾向，大於500nm時，導電粒子與第1及第2電路電極之接觸面積變小，因此連接電阻值有變高的傾向。
上述本發明之電路連接材料中，最外層較佳為由Ni所構成者。
藉由將最外層以維氏硬度為300Hv以上之金屬Ni所構成，容易得到本發明的效果。
上述本發明之電路連接材料較佳為薄膜狀。
本發明之電路構件之連接構造，其特徵係將上述電路連接材料介於第1電路構件與第2電路構件之間，使第1電路電極與第2電路電極進行電導通。
使用本發明之電路連接材料之電路構件的連接構造係在第1及第2電極間之連接電阻較小的狀態長期間保持。換言之，可達成對向之電路電極彼此間之良好的電連接，同時可充分提高電路電極間之電特性的長期可靠性。
上述本發明之電路構件的連接構造係第1或第2電路電極較佳為銦-錫氧化物或銦-鋅氧化物。
本發明中，電路電極為銦-錫氧化物或銦-鋅氧化物所構成時，提高電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性的效果顯著。
上述本發明之電路構件之連接構造係第1或第2電路電極之厚度較佳為50nm以上。
第1或第2電路電極之厚度未達50nm時，電路構件彼此之壓黏時，電路連接材料中所含之導電粒子表面的突起都貫通第1或第2電路電極，可能與電路構件接觸，第1或第2電路電極與導電粒子之接觸面積減少，而有連接電阻上昇的傾向。
依據本發明之電路連接材料及電路構件之連接構造時，即使電路電極之表面為平坦也可達成對向之電路電極彼此間之良好電連接，同時可充分提高電路電極間之電特性的長期可靠性。
[實施發明之最佳形態]
以下參照附圖，詳細說明本發明之較佳的實施形態。圖面之說明中，相同的要素賦予相同的符號，省略重複之說明。又，圖示在權宜上，圖面之尺寸比率不一定與說明一致。
[電路連接材料]
本發明之電路連接材料係含有黏著劑組成物與導電性粒子，但是其形態例如有膏狀、薄膜狀等的形態。以下詳細說明本發明之電路連接材料之一實施形態的薄膜狀電路連接材料。薄膜狀電路連接材料係將電路連接材料形成薄膜狀所成者，例如可將電路連接材料使用塗佈裝置塗佈於支持體(PET(聚對苯二甲酸乙二酯)薄膜等)上，藉由以所定時間進行熱風乾燥來製作。
薄膜狀電路連接材料係含有導電粒子12與黏著劑組成物者，黏著劑組成物具有接著性，藉由硬化處理進行硬化(參照圖1、2)。結果薄膜狀電路連接材料係介於第1及第2電路構件30、40之間，使第1電路構件30所具有之第1電路電極32與第2電路構件40所具有之第2電路電極42產生電導通。
薄膜狀電路連接材料係薄膜狀，使用操作容易，因此連接第1電路構件30與第2電路構件40時，容易介於這些構之間，容易進行第1電路構件30與第2電路構件40之連接操作。
(導電粒子)
薄膜狀電路連接材料所含有之導電粒子12係如圖2(a)所示，一般由有機高分子化合物所成之核體21與於核體21之表面上所形成之最外層(金屬層22)所構成，此有利於導電粒子形成突起部。核體21係以中核部21a與於中核部21a之表面上所形成之核側突起部21b所構成。核體21可藉由於中核部21a之表面吸附複數個具有比中核部21a更小徑之核側突起都21b來形成。金屬層22之一部份係突出於外側，形成複數的突起部14。金屬層22係具有導電性，維氏硬度為300Hv以上之金屬所構成。本發明中，導電粒子之直徑係0.5μm以上7μm以下。直徑未達0.5μm時，有無法得到較佳之導通的傾向，超過7μm時，在液晶面板用途等之電極間距離較短處之連接時，有產生短路的傾向。導電粒子之直徑係指具有突起部14之導電粒子12整體的粒徑，可藉由電子顯微鏡觀察進行測定。
導電粒子之直徑為5μm以上7μm以下時，導電粒子之硬度係200～1200kgf/mm2 (1.961～11.768GPa)。導電粒子之直徑為4μm以上，未達5μm時，導電粒子之硬度為300～1300kgf/mm2 (2.942～12.749GPa)。導電粒子之直徑為3μm以上，未達4μm時，導電粒子之硬度係400～1400kgf/mm2 (3.923～13.729GPa)。導電粒子之直徑為2μm以上，未達3μm時，導電粒子之硬度係450～1700kgf/mm2 (4.413～16.671GPa)。導電粒子之直徑為0.5μm以上，未達2μm時，導電粒子之硬度係500～2000kgf/mm2 (4.903～19.613GPa)。
本實施形態係配合導電粒子12之直徑，將導電粒子12之硬度如上述進行最佳化，且維氏硬度為300Hv以上之金屬所構成之最外層之一部突出於外側，形成突起部，始能達到對向之電路電極32、42彼此間之良好的電連接，同時可充分提高電路電極32、42間之電特性的長期可靠性。以下說明導電粒子12之直徑、硬度及突起部與電路電極32、42彼此間之電連接及電特性之長期可靠性的關係。
以電路連接材料電連接對向之電路電極32、42間時，該連接電阻係依存在於電路電極32、42間之導電粒子12的數目與電路電極與各個導電粒子12之接觸面積而定，此接觸面積係因導電粒子12之扁平率而改變。換言之，存在於電路電極32、42間之導電粒子12的數目越多，連接電阻越低，導電粒子12之扁平率越大時，電路電極32、42與導電粒子12之接觸面積越大，連接電阻越低。
電路連接材料之單位體積所含有之導電粒子12之個數越多時，存在於電路電極32、42間之導電粒子12的數目越多。導電粒子12之直徑越小，電路連接材料之單位體積所含有之導電粒子12的個數則越多。與電路電極32、42接觸，有助於電路電極32、42間之電連接之導電粒子12的數目係因電路電極32、42之面積受限，因此電路電極32、42與各個導電粒子12之接觸面積越窄，則越多。電路電極32、42與導電粒子12之接觸面積係導電粒子13之扁平率越小，則越窄。導電粒子12之扁平率係依導電粒子12之硬度而定，當導電粒子12之硬度越大，則越小。
如此，導電粒子12之直徑較小時，導電粒子12之硬度越大，電路構件30、40間之連接電阻有變越小的傾向。
而，導電粒子12之直徑較大時，存在於電路電極32-、42間之導電粒子12之數目減少，因此為了降低電路構件30、40間的連接電阻時，必須擴大電路電極32、42與各個導電粒子12之接觸面積。導電粒子12之扁平率越大，則電路電極32、42與各個導電粒子12之接觸面積越大。導電粒子之硬度越小，導電粒子12之扁平率越大。
如此，導電粒子12之粒徑較大時，導電粒子12之硬度越小，有電路構件30、40間之連接電阻變小的傾向。
如上述，可得到電路構件30、40間之良好連接電阻之導電粒子的硬度係因導電粒子12之直徑而異。因此，本實施形態係藉由使用導電粒子12之直徑與硬度滿足上述關係的導電粒子12，即使在高溫高濕試驗等之可靠性試驗後，也可得到良好的連接電阻。導電粒子12之硬度低於與各導電粒子之直徑對應之硬度的下限值時，導電粒子12之復原力較弱，高溫高濕試驗等之可靠性試驗後，連接電阻有上昇的傾向。又，導電粒子12之硬度高於與各導電粒子之直徑對應之硬度之上限值時，導電粒子12未充分成為扁平的形狀，因此，因導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積之減少等，在高溫高濕試驗等之可靠性試驗後，連接電阻有上昇的傾向。
又，由維氏硬度為300Hv以上之金屬所構成的金屬層22係比以往由Au所構成之最外層更硬，因此由金屬層22突出的突起部14係相較於以往，更容易理入電路電極32、42中，導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積增加。電路連接材料藉由硬化處理，可長期間保持導電粒子12與電路電極32、42接觸，充分確保導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積的狀態。
構成核體21之中核部21a的有機高分子化合物，例如有丙烯酸樹脂、苯乙烯樹脂、苯并鳥糞胺樹脂、聚矽氧樹脂、聚丁二烯樹脂或此等的共聚物，亦可使用此等經交聯者。核體21之中核部21a之平均粒徑較佳為0.5以上7μm以下。構成核體21之核側突起部21b的有機高分子化合物，例如有丙烯酸樹脂、苯乙烯樹脂、苯并鳥糞胺樹脂、聚矽氧樹脂、聚丁二烯樹脂或此等的共聚物，亦可使用此等經交聯者。構成核側突起部21b之有機高分子化合物可與構成中核部21a之有機高分子化合物相同或不同。核側突起部21b之平均粒徑較佳為50~500nm。
導電粒子12之硬度係幾乎受導電粒子12之核體21之硬度的支配。導電粒子12之硬度係依構成核體21之分子的構造與其交聯點間距離及交聯度而定。苯并鳥糞胺等係分子中具有剛直的構造，其交聯點間距離也短，因此構成核體21之全分子中所佔有之苯并鳥糞胺等的比例越高，可得到越硬的導電粒子12，又，提高導電粒子12之核體21的交聯度，可得到硬的導電粒子12。丙烯酸酯、二烯丙基苯二甲酸酯等係因交聯點間距離變常，因此構成核體21之全分子中所佔有之丙烯酸酯、二烯丙基苯二甲酸酯等的比例越高，可得到越柔軟的導電粒子12，又，降低交聯度可得到柔軟的導電粒子12。
金屬層22係由維氏硬度為300Hv以上的金屬，例如Cu、Ni或Ni合金、Ag或Ag合金等所構成，特佳為由Ni所構成。金屬層22可藉由例如將維氏硬度為300Hv以上之金屬對於核體21，使用無電解電鍍法進行電鍍來形成。
金屬層22之厚度(電鍍之厚度)較佳為50～170nm，更佳為50～150nm。金屬層22之厚度在這種範圍時，電路電極32、42間之連接電阻容易更降低。金屬層22之厚度未達50nm時，產生電鍍缺損等，連接電阻有變大的傾向，超過170nm時，導電粒子間產生凝結，鄰接之電路電極間有產生短路的傾向。又，金屬層22之厚度係指去除突起部14之金屬層22的平均厚度。
突起部14之高度H較佳為50～500nm，更佳為75～300nm。突起部之高度未達50nm時，高溫高濕處理後，連接電阻值有變高的傾向，大於500nm時，導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積變小，因此連接電阻值有變高的傾向。
鄰接之突起部14間之距離S較佳為1000nm以下，更佳為500nm以下。又，鄰接之突起部14間之距離S係黏著劑組成物未進入於導電粒子12與電路電極32、42之間，為了使導電粒子12與電路電極32、42充分接觸時，至少為50nm以上較佳。
導電粒子12之突起部14之高度H及鄰接之突起部14間的距離S可藉由電子顯微鏡測定。具體而言，調整電子顯微鏡的倍率，使視野中有10個以上，未達50個的導電粒子，對於任意選出之3個導電粒子，於突起部之高度及鄰接之突起部間的距離各自測定5點，求出所得之15個數據的平均值。
薄膜狀電路連接材料之導電粒子12的調配量係對於黏著劑組成物100體積份，較佳為0.1～30體積部，其調配量可依用途分開使用。從防止因過多導電粒子12造成電路電極32、42短路等的觀點，導電粒子12之調配量更佳為0.1～10體積份。
導電粒子12係如圖2(b)所示，核體21可僅以中核部21a所構成。此導電粒子12係將核體21之表面進行鍍金屬，在核體21之表面上形成金屬層22而得。突起部14可藉由於鍍金屬時，改變電鍍條件，改變金屬層22之厚度來形成。例如在最初使用的電鍍液中追加更高濃度的電鍍液，使電鍍液濃度不均勻，來改變電鍍條件。
(黏著劑組成物)
薄膜狀電路連接材料含有的黏著劑組成物，較佳為含有環氧樹脂與環氧樹脂之潛在性硬化劑的組成物(以下稱為「第1組成物」)、含有自由基重合性物質與藉由加熱產生遊離自由基之硬化劑的組成物(以下稱為「第2組成物」)或第1組成物與第2組成物之混合組成物。
第1組成物含有的環氧樹脂，例如有雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚F酚醛清漆型環氧樹脂、脂環環氧樹脂、縮水甘油酯型環氧樹脂、縮水甘油胺型環氧樹脂、乙內醯型環氧樹脂、三聚異氰酸酯型環氧樹脂、脂肪族鏈狀環氧樹脂。這些環氧樹脂可被鹵素化，或氫化。這些環氧樹脂可併用2種以上。
第1組成物所含有之潛在性硬化劑，只要是能使環氧樹脂硬化者即可，這種潛在性硬化劑例如有陰離子聚合性的觸媒型硬化劑、陽離子聚合性的觸媒型硬化劑、加成聚合型的硬化劑。這些可單獨或以2種以上的混合物使用。其中，從速硬化性上優異，不需要考慮化學當量的觀點，較佳為陰離子或陽離子聚合性的觸媒型硬化劑。
陰離子或陽離子聚合性的觸媒型硬化劑，例如有咪唑系、醯肼系、三氟化硼-胺錯合物、鋶鹽、胺醯亞胺、二胺基馬來二腈、三聚氰胺及其衍生物、聚胺的鹽、二氰基二醯胺等，也可使用這些的改性物。加成聚合型的硬化劑例如有聚胺類、聚硫醇、多酚、酸酐等。
調配三級胺類或咪唑類作為陰離子聚合型的觸媒型硬化劑時，環氧樹脂係以約160℃～200℃的中等溫度，加熱10秒鐘~數小時進行硬化。因此，可使用時間(pot fife)較長，故較佳。陽離子聚合型的觸媒型硬化劑，較佳為例如藉由能量線照射使環氧樹脂硬化之感光性鎓鹽(主要可使用芳香族重氮鎓鹽、芳香族鋶鹽等)。又，除能量線照射以外，藉由加熱產生活性化，使環氧樹脂硬化者，例如有脂肪族鋶鹽等。此種硬化劑係因具有快速硬化之特徵，故較佳。
將這些潛在性硬化使用聚胺基甲酸酯系或聚酯系等的高分子物質或鎳、銅等的金屬薄膜及矽酸鈣等的無機物被覆，形成微膠囊化者，由於能延長可使用時間，故較佳。
第2組成物所含有之自由基聚合性物質係具有藉由自由基聚合之官能基的物質。這種自由基聚合性物質例如有丙烯酸酯(包含對應之甲基丙烯酸酯。以下相同)化合物、丙烯氧基(包含對應之甲基丙烯氧基。以下相同)化合物、馬來醯亞胺化合物、檸康醯亞胺樹脂、納迪醯亞胺(NADIIMIDE)樹脂等。自由基聚合性物質可以單體或低聚物的狀態使用，也能併用單體與低聚物。上述丙烯酸酯化合物的具體例有甲基丙烯酸酯、乙基丙烯酸酯、異丙基丙烯酸酯、異丁基丙烯酸酯、乙二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二丙烯醯氧丙烷、2,2-雙[4-(丙烯醯氧甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-(丙烯醯氧聚乙氧基)苯基]丙烷、二環戊烯基丙烯酸酯、三環癸烯基丙烯酸酯、參(丙烯醯氧乙基)三聚異氰酸酯、聚胺基甲酸酯丙烯酸酯等。這些可以單獨或混合2種以上使用。又，必要時，可適當使用氫醌、甲醚氫醌類等的聚合抑制劑。再者，從提升耐熱性的觀點，丙烯酸酯化合物較佳為具有選自二環戊烯基、三環癸烯基及三嗪環所成群之至少1種的取代基。
上述馬來醯亞胺化合物係分子中含有至少2個以上之馬來醯亞胺基者。這種馬來醯亞胺例如有1-甲基-2,4-雙馬來醯亞胺苯、N,N’-間伸苯基雙馬來醯亞胺、N,N’-對伸苯基雙馬來醯亞胺、N,N’-間甲苯撐雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-聯苯撐雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-三甲基聯苯撐)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-二甲基二苯基甲烷)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-二乙基二苯基甲烷)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基丙烷雙馬來醯亞胺、N,N’-3,3’-二苯基碸雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯醚雙馬來醯亞胺、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(3-第二丁基-4,8-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、1,1-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)癸烷、4,4’-亞環己基-雙(1-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-2-環己基苯、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。這些化合物可單獨或混合2種以上使用。
上述檸康醯亞胺樹脂係使分子中具有至少1個檸康醯亞胺基之檸康醯亞胺化合物產生聚合所成者。檸康醯亞胺化合物例如有苯基檸康醯亞胺、1-甲基-2,4-雙檸康醯亞胺苯、N,N’-間伸苯基雙檸康醯亞胺、N,N’-對伸苯基檸康醯亞胺、N,N’-4,4-聯苯撐雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二甲基聯苯撐)雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二甲基二苯基甲烷)雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二乙基二苯基甲烷)雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基甲烷雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基丙烷雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-二苯醚雙檸康醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基碸雙檸康醯亞胺、2,2-雙(4-(4-檸康醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(3-第二丁基-3,4-(4-檸康醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、1,1-雙(4-(4-檸康醯亞胺苯氧基)苯基)癸烷、4,4’-亞環己基-雙(1-(4-檸康醯亞胺苯氧基)苯氧)-2-環己基苯、2,2-雙(4-(4-檸康醯亞胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。這些化合物可單獨或混合2種以上使用。
上述納迪醯亞胺樹脂係將分子中具有至少1個納迪醯亞胺基之納迪醯亞胺化合物進行聚合所成者。納迪醯亞胺化合物例如有苯基納迪醯亞胺、1-甲基-2,4-雙納迪醯亞胺苯、N,N’-間伸苯基雙納迪醯亞胺、N,N’-對伸苯基雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-聯苯撐雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二甲基聯苯撐)雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二甲基二苯基甲烷)雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3-二乙基二苯基甲烷)雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基甲烷雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基丙烷雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-二苯醚雙納迪醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基碸雙納迪醯亞胺、2,2-雙(4-(4-納迪醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(3-第二丁基-3,4-(4-納迪醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、1,1-雙(4-(4-納迪醯亞胺苯氧基)苯基)癸烷、4,4’-亞環己基-雙(1-(4-納迪醯亞胺苯氧基)苯基)-2-環己基苯、2,2-雙(4-(4-納迪醯亞胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。這些化合物可單獨或混合2種以上使用。
又，上述自由基聚合性物質與具有以下述化學式(I)表示之磷酸酯構造之自由基聚合性物質併用較佳。此時，因提高對金屬等之無機物表面的接著強度，因此適合電路電極32、42彼此的接著。
[上式中，n係表示1～3的整數]。
具有上述磷酸酯構造之自由基聚合性物質係藉由使磷酸酐與2-羥基乙基(甲基)丙烯酸酯進行反應而製得。具有磷酸酯構造之自由基聚合性物質，具體例有單(2-甲基丙烯醯氧乙基)酸性磷酸酯、二(2-甲基丙烯醯氧乙基)酸性磷酸酯等。這些化合物可單獨或混合2種以上使用。
具有以上述化學式(I)表示之磷酸酯構造之自由基聚合性物質的調配量係對於自由基聚合性物質與因需要所調配之薄膜形成材料的合計100質量份，較佳為0.01～50質量份，更佳為0.5～5質量份。
上述自由基聚合性物質可與烯丙基丙烯酸酯併用。此時，烯丙基丙烯酸酯的調配量係對於自由基聚合性物質與因需要所調配之薄膜形成材料的合計100質量份，較佳為0.1～10質量份，更佳為0.5～5質量份。
第2組成物所含有之藉由加熱產生游離自由基的硬化劑係指因加熱分解後，產生游離自由基的硬化劑。此種硬化劑例如有過氧化化合物、偶氮系化合物等。此種硬化劑係依據目的之連接溫度、可使用時間等而適當選定。從高反應性與提升可使用時間的觀點，較佳為半衰期10小時的溫度為40℃以上，且半衰期1分鐘的溫度為180℃以下的有機過氧化物，更佳為半衰期10小時的溫度為60℃以上，且半衰期1分鐘的溫度為170℃以下的有機過氧化物。
上述硬化劑的調配量係將連接時間設定為25秒鐘以下時，對於自由基聚合性物質與因需要所調配之薄膜形成材料的合計100質量份，較佳為2～10質量份，更佳為4～8質量份。藉此，可得到充分的反應率。在不限定連接時間時之硬化劑的調配量係對於自由基聚合性物質與因需要所調配之薄膜形成材料的合計100質量份，較佳為0.05～20質量份，更佳為0.1～10質量份。
第2組成物所含有之藉由加熱，產生游離自由基之硬化劑的具體例，例如有二醯基過氧化物、過氧化二碳酸酯、過氧化酯過氧化縮酮、二烷基過氧化物、氫過氧化物、甲矽烷基過氧化物等。又，從抑制電路電極32、42之腐蝕的觀點，較佳為含有之氯離子或有機酸的濃度為5000ppm以下的硬化劑，更佳為加熱分解後產生之有機酸少的硬化劑。此種硬化劑之具體例有過氧化酯、二烷基過氧化物、氫過氧化物、甲矽烷基過氧化物等，更佳為選自能獲得高反應性之過氧化酯的硬化劑。上述硬化劑可適當混合使用。
過氧化酯例如有異丙苯基過氧化新癸酸酯、1,1,3,3-四甲基丁基過氧化新癸酸酯、1-環己基-1-甲基乙基過氧化新癸酸酯、第三己基過氧化新癸酸酯、第三丁基過氧化三甲基乙酸酯、1,1,3,3-四甲基丁基過氧化-2-乙基己酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己醯過氧化)己烷、1-環己基-1-甲基乙基過氧化-2-乙基己酸酯、第三己基過氧化-2-乙基己酸酯、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯、第三丁基過氧化異丁酸酯、1,1-雙(第三丁基過氧化)環己烷、第三己基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化-3,5,5-三甲基己酸酯、第三丁基過氧化月桂酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(間甲苯醯基過氧化)己烷、第三丁基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化-2-乙基己基單碳酸酯、第三己基過氧化苯甲酸酯、第三丁基過氧化乙酸酯等。
二烷基過氧化物例如有α,α’-雙(第三丁基過氧化)二異丙基苯、二異丙苯基過氧化物、2,5-二甲基-2,5-二(第三丁基過氧化)己烷、第三丁基異丙苯基過氧化物。
氫過氧化物例如有二異丙基苯氫過氧化物、異丙苯氫過氧化物等。
二醯基過氧化物例如有異丁基過氧化物、2,4-二氯苯甲醯過氧化物、3,5,5-三甲基己醯過氧化物、辛醯過氧化物、月桂醯過氧化物、硬脂醯過氧化物、琥珀醯過氧化物、苯甲醯過氧化甲苯、苯甲醯過氧化物等。
過氧化二碳酸酯例如有二正丙基過氧化二碳酸酯、二異丙基過氧化二碳酸酯、雙(4-第三丁基環己基)過氧化二碳酸酯、二-2-乙氧基甲氧基過氧化二碳酸酯、二(2-乙基己基過氧化)二碳酸酯、二甲氧基丁基過氧化二碳酸酯、二(3-甲基-3-甲氧丁基過氧化)二碳酸酯等。
過氧化縮酮例如有1,1-雙(第三己基過氧化)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-雙(第三己基過氧化)環己烷、1,1-雙(第三丁基過氧化)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-(第三丁基過氧化)環十二烷、2,2-雙(第三丁基過氧化)癸烷等。
甲矽烷基過氧化例如有第三丁基三甲基甲矽烷基過氧化物、雙(第三丁基)二甲基甲矽烷基過氧化物、第三丁基三乙烯基甲矽烷基過氧化物、雙(第三丁基)二乙烯基甲矽烷基過氧化物、參(第三丁基)乙烯基甲矽烷基過氧化物、第三丁基三烯丙基過氧化物、雙(第三丁基)二烯丙基甲矽烷基過氧化物、參(第三丁基)烯丙基甲矽烷基過氧化物等。
這些硬化劑可單獨或混合2種以上使用，也可混合分解促進劑、抑制劑等來使用。又，也可將這些硬化劑使用聚胺基甲酸酯系、聚酯系的高分子物質等被覆，形成微膠囊化。經微膠囊化後的硬化劑可延長可使用時間，故較佳。
本實施形態之薄膜狀電路連接材料中，必要時可添加薄膜形成材料使用。薄膜形成材料係指當使液狀物固態化，將構成組成物形成薄膜形狀時，使該薄膜之使用操作容易，並賦予不易斷裂、破裂、或黏連之機械特性等者，且可在通常狀態(常溫常壓)下以薄膜形態使用者。薄膜形成材料例如有苯氧基樹脂、聚乙烯醇縮甲醛樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚乙烯醇縮丁醛樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂、二甲苯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂等。其中，因接著性、相溶性、耐熱性、機械性強度優異，因此較佳為苯氧基樹脂。
苯氧基樹脂係將2官能酚類與表鹵醇進行反應直到高分子化，或使2官能環氧樹脂與2官能酚類進行加成聚合，製得的樹脂。苯氧基樹脂可藉由使2官能酚類1莫耳與表鹵醇0.985～1.015莫耳，在鹼金屬氫氧化物等觸媒之存在下，在非反應性溶劑中，於40～120℃的溫度下進行反應製得。又，苯氧基樹脂從樹脂之機械特性或熱特性的觀點，特佳為將2官能性環氧樹脂及2官能性酚類之調配當量比為環氧基/苯酚羥基=1/0.9～1/1.1，在鹼金屬化合物、有機磷系化合物、環狀胺系化合物等之觸媒的存在下，沸點為120℃以上之醯胺系、醚系、酮系、內酯系、醇系等的有機溶劑中，反應固體成分為50質量%以下的條件下，加熱至50～200℃，進行加成聚合反應所製得者。
上述2官能環氧樹脂例如有雙酚A型環氧樹脂、雙酚P型環氧樹脂、雙酚AD型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、聯苯基二縮水甘油醚、甲基取代聯苯基二縮水甘油醚。2官能酚類係具有2個酚性羥基者。2官能酚類例如有氫醌類、雙酚A、雙酚F、雙酚AD、雙酚S、雙酚茀、甲基取代雙酚茀、二羥基聯苯、甲基取代二羥基聯苯等的雙酚類。苯氧基樹脂可藉由自由基聚合性的官能基或其他反應性化合物改性(例如環氧改性)。苯氧基樹脂可單獨或混合2種以上使用。
本實施形態之薄膜狀電路連接材料中，可再含有以丙烯酸、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯及丙烯腈中之至少一個作為單體成分的聚合物或共聚物。在此，從應力緩和優異的觀點，較佳為併用含有縮水甘油醚基之縮水甘油基丙烯酸酯或含有縮水甘油基甲基丙烯酸酯之共聚物系丙烯酸類橡膠。這些丙烯酸類橡膠的重量平均分子量係從提高接著劑的凝聚力的觀點，較佳為20萬以上。
本實施形態之薄膜狀電路連接材料中，可再含有橡膠微粒子、填充劑、軟化劑、促進劑、老化防止劑、著色劑、阻燃劑、觸變劑、偶合劑、酚樹脂、三聚氰胺樹脂、異氰酸酯類等。
橡膠微粒子係只要是其平均粒徑為調配之導電粒子12之平均粒徑的2倍以下，且室溫(25℃)之儲存模數為導電粒子12及接著劑組成物在室溫下之儲存模數的1/2以下者即可。特別是橡膠微粒子的材質為聚矽氧、丙烯酸乳液、SBR(苯乙烯-丁二烯共聚橡膠)、NBR(丙烯腈-丁二烯共聚橡膠)、聚丁二烯橡膠之微粒子，可單獨或混合2種以上使用較佳。經過三維交聯後之這些橡膠微粒子係耐溶劑性優異，且容易分散於接著劑組成物中。
電路連接材料中可含有填充劑。藉此可提高電路電極32、42間之電特性的連接可靠性等。填充劑只要是其最大徑為導電粒子12之粒徑的1/2以下時，即可使用。又，併用不具有導電性之粒子時，只要是不具有導電性之粒子之直徑以下時，即可使用。填充劑之調配量係對於黏著劑組成物100體積份，較佳為5～60體積份。調配量超過60體積份時，提高連接可靠性的效果有飽和的傾向，而未達5體積份時，填充劑添加的效果有不足的傾向。
上述偶合劑為含有乙烯基、丙烯基、環氧基或異氰酸酯基的化合物，可提高接著性，因此較佳。
[電路構件之連接構造]
以下詳細說明本發明之電路構件之連接構造的一實施形態。如第1圖所示，本實施形態之電路構件的連接構造1係具備有互相對向之第1電路構件30及第2電路構件40。第1電路構件30與第2電路構件40之間設置連接這些構件的電路連接構件10。電路連接構件10係將上述實施形態之薄膜狀電路連接材料進行硬化處理所形成。
第1電路構件30係具備有第1電路基板31、與於電路基板31之主面31a上所形成之第1電路電極32。第2電路構件40係具備電路基板41、與於第2電路基板41之主面41a上所形成之第2電路電極42。第1電路基板31之主面31a上所形成之第1電路電極32與於第2電路基板41之主面41a上所形成之第2電路電極42係互相對向著。又，電路基板31、41中，電路電極32、42的表面係平坦狀。本發明中，「電路電極之表面為平坦」係指電路電極表面的凹凸為20nm以下。
電路連接構件10係含有黏著劑樹脂組成物進行硬化所形成的絕緣性物質11與導電粒子12。電路構件之連接構造1係對向之第1電路電極32與第2電路電極42介於電路連接構件10所含有之導電粒子12，進行電連接。換言之，導電粒子12直接接觸第1電路電極32及第2電路電極42兩者。具體而言，導電粒子12之金屬層22(最外層)所形成的突起部14貫穿絕緣性物質11，接觸第1電路電極32及第2電路電極42兩者。突起部14再埋入電路電極32、42內，因此導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積增加。於是電路電極32、42間之連接電阻可充分降低，電路電極32、42間能良好電連接。因此，電路電極32、42間之電流流動順暢，可充分發揮電路所具有的功能。
第1電路電極32或第2電路電極42的厚度較佳為50nm以上。厚度未達50nm時，電路連接材料中所含有的導電粒子表面側之突起部14在電路構件壓黏時，貫通電路電極32、42，可能與電路基板31、41接觸，電路電極32、42與導電粒子12的接觸面積減少，連接電阻有上升的傾向。
電路電極32、42的材質例如有Au、Ag、Sn、Pt族的金屬或銦-錫氧化物(ITO)、銦-鋅氧化物(IZO)、Al、Cr，較佳為ITO或IZO。電路電極32、42為ITO、IZO所構成時，提高電路電極間之電連接及電特性之長期可靠性的效果明顯。又，電路電極32、42整體可以上述物質所構成，也可僅電路電極表面以上述物質構成。
電路基板31、41的材質並不特別限制，通常為有機絕緣性物質、玻璃或矽。
第1電路構件30及第2電路構件40的具體例有半導體晶片、電阻晶片、電容器晶片等的晶片零件、印刷基板等的基板。這些電路構件上通常設置有多數電路電極(電路端子)。又，有時於電路構件上設置單數電路電極。
電路構件之連接構造1的形態例如有IC晶片與搭載晶片之基板的連接構造、電路彼此之連接構造的形態。
第1電路電極32或第2電路電極42之至少一方的表面積係15000μm2 以下，且第1電路電極32與第2電路電極42之間的平均導電粒子數為3個以上較佳。其中，平均導電粒子數係指電路電極每1個之導電粒子12之數目的平均值。此時，可充分降低對向之電路電極32、42間之連接電阻。又，平均導電粒子數為6個以上時，可達成更良好的連接電阻。此乃是對向之電路電極32、42間之連接電阻充分降低的緣故。電路電極32，42間的平均導電粒子數為2個以下時，連接電阻變得太高，電子電路有無法正常作動的傾向。
[電路構件之連接構造的製造方法]
其次，說明上述電路構件之連接構造1的製造方法。首先，準備第1電路構件30、第2電路構件40及、電路連接材料。
準備薄膜狀電路連接材料作為電路連接材料。薄膜狀電路連接材料之厚度較佳為10～50μm。
其次，在第1電路構件30之上載置薄膜狀電路連接材料。使第1電路構件30之電路電極32與第2電路構件40之電路電極42重疊的狀態，將第2電路構件40載置於薄膜狀電路連接材料之上。如此，使薄膜狀電路連接材料介於第1電路構件30與第2電路構件40之間。此時，薄膜狀電路連接材料係薄膜狀，且操作容易，因此連接第1電路構件30與第2電路構件40時，可容易介於這些之間，可容易進行第1電路構件30與第2電路構件40之連接作業。
接著，介於第1電路構件30及第2電路構件40，將薄膜狀電路連接材料進行加熱的狀態下，加壓實施硬化處理，在第1電路構件30與第2電路構件40之間形成電路連接構件10。硬化處理可藉由一般的方法，該方法係以黏著劑組成物來適當選擇。
本實施形態中，薄膜狀電路連接材料中之導電粒子12的最外層(金屬層22)係以維氏硬度為300Hv以上的金屬所構成，故比以往之構成導電粒子之最外層的Au更硬。因此，薄膜狀電路連接材料之硬化處理中，由導電粒子12之金屬層22突出的突起部14相較於以往之導電粒子的情形，因第1或第2電路電極32、42之最外層(電極表面)深埋，使導電粒子12與電路電極32、42之接觸面積增加。又，配合導電粒子12之直徑，使導電粒子12之硬度被最佳化，因此導電粒子12形成適度扁平，電路電極32、42與導電粒子12之接觸面積變大，第1及第2電路電極32，42間之連接電阻變小。如此，在導電粒子12與第1及第2電路電極32、42確實接觸的狀態下，使薄膜狀電路連接材料中之黏著劑組成物產生硬化時，實現第1電路構件30與第2電路構件40之高的接著強度，同時，可長期保持電路電極32、42間之連接電阻較小的狀態。
換言之，本實施形態中，配合導電粒子12之直徑，使導電粒子12之硬度最佳化，且維氏硬度為300Hv以上之金屬所構成之最外層之一部份突出於外側，形成突起部，因此不論第1或第2電路電極32、42之表面有無凹凸，可充分減低對向之電路電極32、42間的連接電阻，可達成電路電極32、42間之良好的電連接，同時可充分提高電路電極32、42間之電特性的長期可靠性。
以上，說明本發明之薄膜狀電路連接材料之較佳的實施形態，但是本發明不限於上述的實施形態。
例如上述實施形態中，使用薄膜狀電路連接材料製造電路構件之連接構造，但是也可使用非薄膜狀的電路連接材料。例如將電路連接材料溶解於溶劑的溶液塗佈於第1電路構件30或第2電路構件40之一方，使之乾燥，在乾燥後之塗佈物上載置另一方的電路構件，可使電路連接材料介於第1及第2電路構件30、40間。
又，電路構件之連接構造1上被設置絕緣層，但是第1電路構件30中，可與第1電路電極32鄰接形成第1絕緣層，或第2電路構件40中，可與第2電路電極42鄰接形成第2絕緣層。絕緣層只要是以絕緣材料所構成時，無特別限制，通常係由有機絕緣性物質、二氧化矽或氮化矽所構成。
[實施例]
(導電粒子之製作)
改變四羥甲基甲烷四丙烯酸酯、二乙烯基苯及苯乙烯單體的混合比，使用苯甲醯過氧化物作為聚合引發劑進行懸浮聚合，再進行分級，製得粒徑及硬度不同之26種類的核體。製得之各核體藉由無電解鍍Ni處理到表1所示之導電粒子No.1～26。鍍Ni處理時，適度調整鍍液之投入量、處理温度及處理時間，改變鍍厚度，在導電粒子No.1～25之表面(最外層)形成由Ni所構成之突起部。導電粒子No.26未形成突起部。
又，在具有突起部之Ni粒子上進行Au取代鍍敷，形成由Au所構成之具有複數之突起部的Au層，得到導電粒子No.27。
又，與導電粒子No.1～26的情形相同，對於核體進行鍍Ni所得之導電粒子的表面，再將Au以25nm厚度進行取代鍍敷，得到具有均勻厚度，具有由Au所構成之最外層的導電粒子No.28。
導電粒子之硬度係使用微小壓縮試驗器(股份公司島津製作所製)，使導電粒子由導電粒子之直徑產生10%變形時之荷重P(單位：MPa或Kgf)、由導電粒子之半徑r(單位：mm)、及壓縮時之變位Δ(單位：mm)藉由下述式1求得。
導電粒子之硬度=3×2(-1/2) ×P×Δ(-3/2) ×r(-1/2) ‧‧‧(式1)
又，將複數之導電粒子No.1均勻載置於貼有碳兩面膠帶的試料台上，使用電子顯微鏡(日立製作所製、S-800)，調整電子顯微鏡的倍率，使視野中有10個以上，未達50個的導電粒子，測定導電粒子No.1之粒徑、突起部之高度、鄰接之突起間距離。其中粒徑係任意選出之10個導電粒子之直徑的平均值。突起部之高度及鄰接之突起間的距離係對於任意選出之3個導電粒子之突起高度及突起間距離各自測定5點，求出所得之15個數據的平均值。又，與導電粒子No.1同樣方法測定導電粒子No.2～28之粒徑、突起都之高度、鄰接之突起間距離。
(電路連接材料1之製作)
由雙酚A型環氧樹脂與分子内具有茀環構造的酚化合物(4,4’-(9-亞茀基)-二苯醚)合成苯氧基樹脂，此樹脂溶解於以質量比為甲苯/乙酸乙酯=50/50的混合溶劑中，形成固形分40質量%的溶液。其次，準備橡膠成分為丙烯酸橡膠(丁基丙烯酸酯40重量份-乙基丙烯酸酯30重量份-丙烯腈30重量份-縮水甘油基甲基丙烯酸酯3重量份的共聚物、重量平均分子量80萬)，將此丙烯酸橡膠溶解於以質量比為甲苯/乙酸乙酯=50/50的混合溶劑中，形成固形分15質量%的溶液。再準備微膠囊型潛在性硬化劑(微膠囊化的胺系硬化劑)、雙酚P型環氧樹脂、萘型環氧樹脂含有質量比34：49：17之液狀含有硬化劑的環氧樹脂(環氧當量：202)。
將上述材料以固形分質量表示，並以苯氧基樹脂/丙烯酸橡膠/含有硬化劑之環氧樹脂=20g/30g/50g之比例調配，製作含有黏著劑之組成物液。對於此含有黏著劑之組成物液100質量份，使導電粒子No.1分散5質量份，調製含有電路之連接材料液。將此含有電路之連接材料液使用塗佈裝置塗佈於單面經過表面處理後之厚度50μm的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜上，以70℃熱風乾燥3分鐘，在PET薄膜上得到厚度為20μm之薄膜狀的電路連接材料1。
(電路連接材料2之製作)
將苯氧基樹脂(Union Carbide(股)公司製，商品名「PKHC」、重量平均分子量：5000)50g溶解於甲苯/乙酸乙酯=50/50(質量比)的混合溶劑中，調製固形分40質量%的苯氧基樹脂溶液。將重量平均分子量800之聚己內酯二醇400質量份、2-羥基丙基丙烯酸酯131質量份，觸媒為二丁基二月桂酸錫0.5質量份及聚合抑制劑為氫醌單甲醚1.0質量份，在攪拌狀態下，加熱至50℃進行混合。接著，於此混合液中滴下異佛爾酮二異氰酸酯222質量份，再攪拌狀態下升溫至80℃，進行聚胺酯化反應。確認異氰酸酯基的反應率成為99%以上後，降低反應溫度製得聚胺酯丙烯酸酯。
其次，將上述苯氧基樹脂溶液秤取含有固體成分為50g的苯氧基樹脂溶液、上述聚胺酯丙烯酸酯49g、磷酸酯型丙烯酸酯1g及藉由加熱產生游離自由基之硬化劑：第三己基過氧化-2-乙基己酸酯5g予以混合，得到含有接著劑之組成物液。對於此含有接著劑之組成物液100質量份，將導電粒子No.1分散5質量份，調製含有電路之連接材料液。然後，將此含有電路之連接材料液使用塗佈裝置塗佈於單面以表面處理後之厚度50μm的PET薄膜上，藉由以70℃熱風乾燥3分鐘後，於PET薄膜上得到厚度20μm的電路連接材料2。
(電路連接材料3~29之製作)
除了使用導電粒子No.2~28取代前述電路連接材料1之導電粒子No.1外，藉由與電路連接材料1同樣的方法分別得到薄膜狀之電路連接材料3~29。製作各自之電路連接材料時所使用之導電粒子的特性如表2所示。
(實施例1)
準備具有由聚醯亞胺薄膜(厚度38μm)與鍍Sn(錫)之Cu箔(厚度8μm)所構成之2層構造之軟性電路板 (以下稱為「FPC」)，作為第1電路構件。此FPC的電路係線寬18μm、間距(pitch)50μm。
準備於表面上具備ITO電路電極(電極膜厚：50nm，表面電阻<20Ω)之玻璃基板(厚度1.1mm)，作為第2電路構件。此第2電路構件的電路係線寬25μm、間距50μm。
其次，於第2電路構件上黏貼經裁斷成所定尺寸(1.5×30mm)之電路連接材料1，以70℃、1.0Mpa加熱、加壓5秒鐘，然後進行暫時連接。接著，剝離PET薄膜後，以FPC與第2電路構件夾住電路連接材料1的狀態，以配置FPC，進行FPC之電路與第2電路構件之電路的位置對準。其次，以180℃、3MPa、15秒的條件，由FPC上方進行加熱、加壓，進行FPC與第2電路構件的正式連接。如此，製得實施例1之電路構件的連接構造。
(實施例2)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備於表面上具備IZO電路電極(電極膜厚：50nm、表面電阻<20Ω)之玻璃基板(厚度1.1mm)作為第2電路構件。此第2電路構件之電路係線寬25μm、間距50μm。然後，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料1進行暫時連接、正式連接，得到實施例2之電路構件的連接構造。
(實施例3)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，於第2電路構件上黏貼經裁斷成所定尺寸(1.5×30mm)之電路連接材料2，以70℃、1.0Mpa加熱、加壓3秒鐘，然後進行暫時連接。接著，剝離PET薄膜後，以FPC與第2電路構件夾住電路連接材料2的狀態，配置FPC，進行FPC之電路與第2電路構件之電路的位置對準。其次，以170℃、3MPa、10秒的條件，由FPC上方進行加熱、加壓，進行FPC與第2電路構件的正式連接。如此，製得實施例3之電路構件的連接構造。
(實施例4)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例3之連接方法同樣，藉由電路連接材料2進行暫時連接、正式連接，得到實施例4之電路構件的連接構造。
(實施例5)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料3進行暫時連接、正式連接，得到實施例5之電路構件的連接構造。
(實施例6)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料3進行暫時連接、正式連接，得到實施例6之電路構件的連接構造。
(實施例7)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料4進行暫時連接、正式連接，得到實施例7之電路構件的連接構造。
(實施例8)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料4進行暫時連接、正式連接，得到實施例8之電路構件的連接構造。
(實施例9)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料7進行暫時連接、正式連接，得到實施例9之電路構件的連接構造。
(實施例10)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料7進行暫時連接、正式連接，得到實施例10之電路構件的連接構造。
(實施例11)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料8進行暫時連接、正式連接，得到實施例11之電路構件的連接構造。
(實施例12)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作 為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料8進行暫時連接、正式連接，得到實施例12之電路構件的連接構造。
(實施例15)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料12進行暫時連接、正式連接，得到實施例15之電路構件的連接構造。
(實施例16)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料12進行暫時連接、正式連接，得到實施例16之電路構件的連接構造。
(實施例17)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料13進行暫時連接、正式連接，得到實施例17之電路構件的連接構造。
(實施例18)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料13進行暫時連接、正式連接，得到實施例18之電路構件的連接構造。
(實施例21)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料17進行暫時連接、正式連接，得到實施例21之電路構件的連接構造。
(實施例22)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料17進行暫時連接、正式連接，得到實施例22之電路構件的連接構造。
(實施例23)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著 ，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料18進行暫時連接、正式連接，得到實施例23之電路構件的連接構造。
(實施例24)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料18進行暫時連接、正式連接，得到實施例24之電路構件的連接構造。
(實施例27)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料22進行暫時連接、正式連接，得到實施例27之電路構件的連接構造。
(實施例28)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料22進行暫時連接、正式連接，得到實施 例28之電路構件的連接構造。
(實施例29)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料23進行暫時連接、正式連接，得到實施例29之電路構件的連接構造。
(實施例30)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料23進行暫時連接、正式連接，得到實施例30之電路構件的連接構造。
(比較例1)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料5進行暫時連接、正式連接，得到比較例1之電路構件的連接構造。
(比較例2)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料5進行暫時連接、正式連接，得到比較例2之電路構件的連接構造。
(比較例3)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料6進行暫時連接、正式連接，得到比較例3之電路構件的連接構造。
(比較例4)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料6進行暫時連接、正式連接，得到比較例4之電路構件的連接構造。
(比較例5)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1 之連接方法同樣，藉由電路連接材料10進行暫時連接、正式連接，得到比較例5之電路構件的連接構造。
(比較例6)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料10進行暫時連接、正式連接，得到比較例6之電路構件的連接構造。
(比較例7)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料11進行暫時連接、正式連接，得到比較例7之電路構件的連接構造。
(比較例8)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料11進行暫時連接、正式連接，得到比較例8之電路構件的連接構造。
(比較例9)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料15進行暫時連接、正式連接，得到比較例9之電路構件的連接構造。
(比較例10)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料15進行暫時連接、正式連接，得到比較例10之電路構件的連接構造。
(比較例11)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料16進行暫時連接、正式連接，得到比較例11之電路構件的連接構造。
(比較例12)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作 為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料16進行暫時連接、正式連接，得到比較例12之電路構件的連接構造。
(比較例13)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料20進行暫時連接、正式連接，得到比較例13之電路構件的連接構造。
(比較例14)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料20進行暫時連接、正式連接，得到比較例14之電路構件的連接構造。
(比較例15)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料21進行暫時連接、正式連接，得到比較例15之電路構件的連接構造。
(比較例16)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料21進行暫時連接、正式連接，得到比較例16之電路構件的連接構造。
(比較例17)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料25進行暫時連接、正式連接，得到比較例17之電路構件的連接構造。
(比較例18)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料25進行暫時連接、正式連接，得到比較例18之電路構件的連接構造。
(比較例19)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著 ，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料26進行暫時連接、正式連接，得到比較例19之電路構件的連接構造。
(比較例20)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料26進行暫時連接、正式連接，得到比較例20之電路構件的連接構造。
(比較例21)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料27進行暫時連接、正式連接，得到比較例21之電路構件的連接構造。
(比較例22)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料27進行暫時連接、正式連接，得到比較 例22之電路構件的連接構造。
(比較例23)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料28進行暫時連接、正式連接，得到比較例23之電路構件的連接構造。
(比較例24)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料28進行暫時連接、正式連接，得到比較例24之電路構件的連接構造。
(比較例25)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例1同樣之ITO電路電極(電極膜厚：50nm)的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料29進行暫時連接、正式連接，得到比較例25之電路構件的連接構造。
(比較例26)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備具備與實施例2同樣之IZO電路電極的玻璃基板作為第2電路構件。其次，與實施例2之連接方法同樣，藉由電路連接材料29進行暫時連接、正式連接，得到比較例26之電路構件的連接構造。
(比較例27)
準備與實施例1同樣的FPC作為第1電路構件。接著，準備於表面上具備IZO電路電極(電極膜厚：25nm、表面電阻<40Ω)之玻璃基板(厚度1.1mm)作為第2電路構件。此第2電路構件之電路係線寬25μm、間距50μm。然後，與實施例1之連接方法同樣，藉由電路連接材料1進行暫時連接、正式連接，得到比較例27之電路構件的連接構造。
(連接電阻之測定)
使用萬用電表測定實施例1~12、15~18、21~24、27~30比較例1~27之電路構件之連接構造之FPC的電路電極與第2電路構件之電路電極之間的連接電阻值。連接電阻值係分別測定剛連接後之電阻值(初期電阻值)與於80℃、95%RH之高溫高濕槽中保持250小時後(高溫高濕處理後)之電阻值(處理後電阻值)。連接電阻值係鄰接電路間之電阻37處的平均值與將標準偏差乘3倍之值的和(x+3σ)。又，電阻增加率係將從初期電阻值至高 溫高濕處理後電阻值的增加量被初期電阻值除所得之值以百分比表示，並以下式(處理後電阻值-初期電阻值)/初期電阻值×100計算得到。表2、表3表示連接電阻值之測定結果及電阻增加率的計算結果。又，連接電阻值越小，對向之電路電極彼此間的電連接越佳，電阻增加率越小，電路電極間之電特性之長期可靠性越高。
使用構成導電粒子之最外層的金屬(最外層金屬)為Ni，且最外層形成突起部之導電粒子的實施例1、2係電阻增加率為5%以下，顯示非常良好的數值。而，使用最外層金屬為Ni，但是最外層未形成突起部之導電粒子的比較例21、22或使用最外層金屬為Au之導電粒子的比較例23~26係電阻增加率高於包括實施例1、2之全部實施例。
又，如實施例1~12、15~18、21~24、27~30所示， 配合導電粒子之直徑(粒子直徑)，將硬度設定為一定範圍時，得知電阻增加率為5%以下，顯示非常良好的數值。
而導電粒子之硬度太低的比較例1、2、5、6、9、10、13、14、17、18，則電阻增加率較高為10%前後。此乃是因為導電粒子太柔軟，因此伴隨高溫高濕處理，對向之電路電極間的距離產生変動時，導電粒子之形狀無法跟隨電路電極間距離而改變，造成導電粒子與電路電極無法充分接觸所造成的。
又，導電粒子之硬度太高的比較例3、4、7、8、11、12、15、16、19、20，其初期的連接電阻高，電阻增加率特高為10%以上。此乃是因導電粒子太硬，導電粒子未充分形成扁平，因此導電粒子與電路電極之接觸面積變小所造成的。
又，以電路連接材料1連接電路電極為厚度50nm之ITO所構成之電路構件的實施例1相較於以電路連接材料1連接電路電極為厚度25nm之ITO所構成之電路構件的比較例27時，比較例27之電阻增加率為20%前後，而實施例1之電阻增加率較小，未達5%。由此可知在由Ni所構成之最外層形成突起部，且含有具有對應於所定直徑之硬度的導電粒子的電路連接材料與由ITO或IZO所構成之電路電極之組合，抑制電阻增加率的抑制效果(連接可靠性的改善效果)在電路電極之厚度為50nm以上時，效果顯著。
[產業上之利用性]
如以上說明，依據上述本發明時，可提供即使電路電極之表面平坦，也可達成對向之電路電極彼此間之良好電連接，同時可充分提高電路電極間之電特性的長期可靠性之電路連接材料及電路構件之連接構造。
1‧‧‧電路構件之連接構造
10‧‧‧電路連接構件
11‧‧‧絕緣性物質
12‧‧‧導電粒子
14‧‧‧突起部
21‧‧‧核體
21a‧‧‧中核部
21b‧‧‧核側突起部
22‧‧‧最外層(金屬層)
30‧‧‧第1電路構件
31‧‧‧第1電路基板
31a‧‧‧主面
32‧‧‧第1電路電極
40‧‧‧第2電路構件
41‧‧‧第2電路基板
41a‧‧‧主面
42‧‧‧第2電路電極
H‧‧‧導電粒子之突起部的高度
S‧‧‧鄰接之突起部間的距離
[圖1]表示本發明之電路構件之連接構造之較佳之一實施形態的概略剖面圖。
[圖2]圖2(a)、圖2(b)係分別為本發明之電路連接材料之較佳之一實施形態之導電粒子的概略剖面圖。
1．．．電路構件之連接構造
10．．．電路連接構件
11．．．絕緣性物質
12．．．導電粒子
14．．．突起部
21a．．．中核部
22．．．最外層(金屬層)
30．．．第1電路構件
31．．．第1電路基板
31a．．．主面
32．．．第1電路電極
40．．．第2電路構件
41．．．第2電路基板
41a．．．主面
42．．．第2電路電極

Claims (8)

  1. 一種電路連接材料，其係介於具有第1電路電極之第1電路構件和與前述第1電路構件相對向，具有第2電路電極之第2電路構件之間，且使前述第1電路電極與前述第2電路電極進行電導通的電路連接材料，其特徵係含有黏著劑組成物與直徑為0.5μm以上且未達4μm的導電粒子，前述導電粒子之最外層係由維氏硬度(Vickers Hardness)為300Hv以上的Ni或Ni合金所構成，前述最外層之一部份突出於外側，形成突起部，前述導電粒子之直徑為3μm以上，且未達4μm時，前述導電粒子之硬度為400~1400kgf/mm2 ，前述導電粒子之直徑為2μm以上，且未達3μm時，前述導電粒子之硬度為450~1700kgf/mm2 ，前述導電粒子之直徑為0.5μm以上，且未達2μm時，前述導電粒子之硬度為500~2000kgf/mm2 。
  2. 如申請專利範圍第1項之電路連接材料，其中該突起部之高度為50~500nm，前述最外層之一部份突出於外側，形成多個前述突起部，鄰接之前述突起部間之距離為1000nm以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接材料，其係薄膜狀。
  4. 一種電路構件之連接構造，其特徵係將申請專利範圍第1~3項中任一項之電路連接材料介於前述第1電路構件與前述第2電路構件之間，使前述第1電路電極與前述第2電路電極進行電導通，前述第1及第2電路電極之厚度為50nm以上。
  5. 如申請專利範圍第4項之電路構件之連接構造，其中該第1或第2電路電極為銦-錫氧化物。
  6. 如申請專利範圍第4項之電路構件之連接構造，其中該第1或第2電路電極為銦-鋅氧化物。
  7. 如申請專利範圍第4項之電路構件之連接構造，其中該第1或第2電路電極的僅表面為銦-錫氧化物。
  8. 如申請專利範圍第4項之電路構件之連接構造，其中該第1或第2電路電極的僅表面為銦-鋅氧化物。
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