TWI261623B - Laminate from magnetic base material, and method for production thereof - Google Patents

Description

1261623 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於被附加有高分子化合物之磁性金屬薄 板、其積層體及其製造方法。 【先前技術】 習知，在將磁性金屬材料當作薄板使用之情況，向來係 將單板之薄板予以複數片積層而使用。其方法係例如在使 用非晶質金屬薄帶作為磁性金屬材料之情況，由於非晶質 金屬薄帶之厚度為10〜50//m左右之厚度，故將特定之黏接 劑均勻地塗佈於其表面，或浸潰在黏接劑中，以進行積層。 在曰本專利特開昭5 8 - 1 7 5 6 5 4 (專利文獻1 )中，記載有一種 積層體之製造方法，其特徵為，將塗佈有以高耐熱性高分 子化合物作為主要成份之黏接劑之非晶質金屬薄帶予以重 疊，再以下壓報壓緊，然後加熱黏接。但是，在塗佈樹脂 予以積層時，僅有規定膜厚，對於黏接之狀態並無特別記 載。 又，在先前技術中，所塗佈之樹脂為了抑制磁性金屬薄 板間之渦電流，係以積極地謀求電的絕緣及提升交流電特 性之方式使用。例如，在美國專利4 2 0 1 8 3 7號公報（專利文 獻2 )中，記載有作為使用樹脂之較佳態樣，有以提升交流 電之特性之方式使用樹脂，此係將金屬層間以樹脂絕緣之 意。此外，在W 0 0 3 / 0 6 0 1 7 5號公報（專利文獻3 )中，雖記 載有關於由非晶質金屬與耐熱性樹脂所構成之磁性基材之 積層體，但關於在具體使用時之發熱性等之課題並未記載。 5 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 然而，不管根據該等任一方法，若欲積極地謀求電的絕 緣，若以抑制渦電流用之金屬薄板彼此不接觸之方式而使 樹脂膜厚增加，則積層體中所佔磁性金屬體積之佔有比率 (體積佔有率）會變低。又，在將積層體作為磁芯使用之情 況，雖因鐵損（i r ο η 1 〇 s s )而發熱，但樹脂之熱傳導率一般 較金屬之熱傳導率低上1 〇〜1 〇 〇倍，故隔著樹脂層將熱釋放 出方面較為不利，隨著樹脂層變厚，有積層體亦容易充滿 熱之問題。此問題在將先前技術之磁性積層體使用作為磁 芯之情況，因額定電力低，所以成為小型化、高輸出化之 障礙。 〈專利文獻1 >日本專利特開昭5 8 - 1 7 5 6 5 4 〈專利文獻2 >美國專利4 2 0 1 8 3 7號公報 〈專利文獻3 > W 0 0 3 / 0 6 0 1 7 5號公報 【發明内容】 (發明所欲解決之問題） 本發明之目的在於，有鑑於在將使磁性金屬薄板與樹脂 予以積層之磁性基材作為磁芯使用之情況，提供一種進行 必要之絕緣並防止體積佔有率之降低之低發熱性之磁性基 材。 (解決問題之手段） 本案發明者等適當地控制樹脂塗膜厚度與積層方法，發 現藉由使J I S Η 0 5 0 5所規定之體積電阻率在0 . 1〜未滿1 0 : Ω cm之範圍内，可使體積佔有率降低且改善放熱性。結果 發現，可達成磁芯等之應用零件、裝置之小型化及高輸出 6 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 化，而完成本發明。 亦即，本發明提供一種磁性基材之積層體，其特徵為， 係由高分子化合物層與磁性金屬薄板所構成之磁性基材之 積層體，金屬彼此在薄板間為局部接觸，垂直於積層體之 黏接面的方向之由JISH0505所定義之體積電阻率為0.1〜 未滿 1 0 8 Ω c m。 又，本發明之較佳態樣之一為，上述高分子化合物層覆 蓋上述磁性金屬薄板之積層黏接面之面積的5 0 %以上，垂 直於積層體之黏接面的方向之由JISH0505所定義之體積 電阻率為lQcm以上、106Qcm以下。 此外，使用於本發明之磁性基材之積層體的磁性基材， 亦可使用2種類以上之磁性金屬薄板。 又，上述磁性金屬薄板以由非晶質金屬、奈米結晶磁性 金屬或矽鋼板所選出之至少二種以上之金屬為本發明較佳 態樣之一，上述磁性金屬薄板以非晶質金屬與矽鋼板為更 佳態樣之一。 本發明之磁性基材之積層體係將由高分子化合物層與 磁性金屬薄板所構成之磁性基材重疊2片以上，可以使金 屬彼此在薄板間局部接觸的方式，以0 . 2〜1 0 0 Μ P a加壓而製 得。 又，在將高分子化合物以磁性金屬薄板面積之5 0 %以上 之方式塗佈在該磁性金屬薄板上後，進行乾燥，將所得之 磁性金屬薄板衝孔並重疊，且藉由填隙（c a 1 k i n g )等進行塑 性變形，再將其於0 . 2〜1 0 0 Μ P a下一邊加壓一邊加熱，使 7 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 之積層成一體化以製造磁性基材的積層體，係為本發明的 較佳態樣之一。 本發明之磁性基材之積層體可使用於變壓器、感應器、 天線之任一者中。 又，本發明之磁性基材之積層體可使用於馬達或發電機 之定子或轉子之磁芯材料。 (發明效果） 藉由本發明之方法，藉由將體積電阻率限制在〇. 1〜未滿 108Qcm之範圍内，成為具有高體積佔有率與高熱傳導率 之磁性積層體，可實現由本發明之磁性積層體所構成之溫 度上升低之磁芯。 【實施方式】 (磁性金屬薄板） 本發明所使用之磁性金屬薄板只要為公知金屬磁性 體，均可使用。具體而言，可舉出矽含量為3 %〜6 . 5 %之已 實用化之石夕鋼板、高導磁合金、奈米結晶金屬磁性材料、 非晶質金屬磁性材料。特別以發熱少、屬低損失材料之材 料為佳^以非晶質金屬磁性材料、奈米結晶金屬磁性材料 較適合使用。 本發明中所謂「磁性金屬薄板」係指將以矽鋼板或高導 磁合金為代表之磁性金屬材料作成薄板狀之物，但亦有使 用非晶質金屬薄帶或奈米結晶磁性金屬薄帶之意。又，本 發明所使用之「磁性基材」係將高分子化合物與上述磁性 金屬薄板予以積層所得者。 8 3UXP/發明說明書(補件)/94_01/93129〇43 1261623 本發明中，「矽鋼板」係使用矽含量為3 %〜6 . 5 %者。作為 此類矽鋼板之例，具體而言有方向性電磁鋼板或無方向性 電磁鋼板等，而以使用新日鐵（股）所製品化之無方向性電 磁鋼板（海來特柯爾、薄的海來特柯爾、1¾張力海來特柯 爾、荷姆柯爾、歇米柯爾）、或杰富意鋼鐵（股）所製品化之 ?6^中含矽量為6.5%之超級£柯爾等為佳。 (高分子化合物） 本發明所用之高分子化合物可使用周知之被稱為樹脂 者。本發明中，有將「高分子化合物」記載成「樹脂」或 將「樹脂」記載成「高分子化合物」之情況，若無特別限 定，係指同一物。特別在提昇金屬磁性材料之磁特性而需 要2 0 0 °C以上之熱處理之情況，將低彈性率之耐熱樹脂予 以複合，可有效地發揮優異性能。又，矽鋼板等之材料相 較於非晶質金屬磁性材料或奈米結晶金屬磁性材料，因損 失大、發熱溫度高，故在使用於馬達或變壓器之電力電子 (Power electronics)用途之情況，藉由應用而寸熱樹脂，可 提昇額定溫度而隨之達成額定輸出之提昇或機器之小型 化。本發明所使用之耐熱性樹脂係因有以提昇非晶質金屬 薄帶或奈米結晶金屬磁性薄帶之磁特性之最佳熱處理溫度 進行熱處理之情況，故必需選定於該熱處理溫度下之熱分 解少之材料。例如非晶質金屬薄帶之熱處理溫度係因構成 非晶質金屬薄帶之組成及目的之磁特性而異，提昇良好磁 特性之溫度約在2 0 0 °C〜7 0 0 °C之範圍，而以3 0 0 °C〜6 0 0 °C之 範圍為佳。 9 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 本發明所使用之耐熱性樹脂可舉出熱塑性樹脂、非熱塑 性樹脂、熱固性樹脂。其中以使用熱塑性樹脂為佳。 作為本發明所使用之耐熱性樹脂，係在1 2 0 t下進行4 小時之乾燥作為前處理，其後使用D T A - T G測量在氮氣環境 下於3 0 0 °C保持2小時的重量減少量，使用通常為1 %以下 (以0 . 3 %以下為佳）者。具體之樹脂可舉出聚醯亞胺系樹 脂、含矽樹脂、酮系樹脂、聚醯胺系樹脂、液晶聚合物、 腈系樹脂、硫醚系樹脂、聚酯系樹脂、芳酯系樹脂、砜系 樹脂、醯亞胺系樹脂、醯胺醯亞胺系樹脂。其中以使用聚 醯亞胺系樹脂、磺系樹脂、醯胺醯亞胺系樹脂為佳。 又，本發明中，在不需要2 0 0 °C以上之耐熱性之情況， 雖不限定於此，但若具體列舉本發明所使用之熱塑性樹 脂，有聚醚砜、聚醚醯亞胺、聚醚酮、聚對苯二甲酸乙二 酯、尼龍、聚對苯二甲酸丁二酯、聚碳酸酯、聚二苯醚、 聚苯硫、聚砜、聚醯胺、聚醯胺醯亞胺、聚乳酸、聚乙烯、 聚丙烯等，其中以使用聚醚砜、聚醚醯亞胺、聚醚酮、聚 乙稀、聚丙婦、環氧樹脂、石夕樹脂、橡膠系樹脂（氣丁二烤 橡膠、矽橡膠）等為佳。 又，本發明之樹脂層之厚度係以〇 . 1 // m〜1 m m之範圍為 佳，而以1 μ m〜1 0 // m較佳，以2 // m〜6 // m特佳。 (體積電阻率） 本發明經深入研究，結果發現在將磁性基材之積層體用 於磁芯等之用途之情況，作為影響用以提昇額定電力之熱 傳導率之因子，垂直於積層體之黏接面之方向、即垂直於 10 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 磁性基材之積層體之高分子化合物面之方向的J I S Η Ο 5 Ο 5 所規定之體積電阻率係屬重要相關因子。一般，在由磁性 金屬薄板與高分子化合物製得之磁性基材之積層體中，若 藉由為絕緣體之高分子化合物使磁性金屬薄板完全絕緣， 體積電阻率係在1 0 8 Ω c m以上，又，若為絕緣不充分的狀 態，則為1 (Γ 8 Ω c m以下。在本發明中，體積電阻率為0 . 1〜 未滿108Qcm、最好為103Qcm〜108Dcm之時，因熱傳導率 變高，故為較佳。本案發明人等並未堅持於特定之理論， 該體積電阻率之變化原因可認為係因金屬薄板上之細微凹 凸彼此間之些微接觸而生成電的導通點。 電之導通點可考慮為藉由磁性金屬薄板上之細微凹凸 間的些微接觸所生成。積層一體化及電之導通步驟係於磁 性金屬薄板間，在樹脂流動之狀態下予以加壓保持使之一 體化而進行。所施加之壓力係隨著磁性金屬薄板表面之粗 糙度或所使用樹脂之種類、樹脂之厚度，最佳條件有所不 同，通常係使用0.2〜lOOMPa之壓力，而以卜lOOMPa為佳。 電之導通點可考慮為藉由金屬薄板上之細微凹凸間的 些微接觸所生成。積層一體化及電之導通步驟係於磁性金 屬薄板間，在樹脂流動之狀態下予以加壓保持使之一體化 而進行。在使用熱塑性樹脂之情況，於加熱後、冷卻過程 中，在保持流動狀態之期間亦以加壓狀態為佳。例如，在 使用熱固性樹脂之情況，以加壓至所需之熱硬化結束為止 為佳。藉由加壓，金屬薄板間有效地接觸，可有效地減低 體積電阻率。特別於減低熱塑性樹脂之體積電阻率之情 11 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 況，藉由在熱塑性樹脂之玻璃轉移溫度以上之溫度區 加2 Μ P a〜3 Ο Μ P a之較大壓力，可有效地從金屬薄板間押 脂，謀求金屬薄板彼此間之接觸。又，作為謀求金屬 間之電導通之方法，亦可使用樹脂之硬化收縮或表面 而謀求電導通。依此所得之磁性金屬之積層體具有本 之體積電阻率。 (塗佈方法） 本發明中所使用之塗佈方法可使用公知技術，無特 制。更具體地說，可對磁性金屬薄板之原料利用公知 塗佈機等之塗佈裝置，以將樹脂溶解於有機溶劑而成 脂清漆於薄板上製作塗膜，使之乾燥，利用將耐熱性 附加於非晶質金屬薄板之方法來製作磁性基材。通常 佈厚度應依所使用之磁性金屬薄板表面之粗糙度而加 節，而為實現本發明之上述的體積電阻率，磁性金屬 間之局部接觸係屬必要，而且，從磁性基材強度之觀 之亦以於磁性金屬薄板上塗佈較多樹脂為佳，故應以 磁性金屬薄板之至少5 0 %以上、較佳為9 0 %以上、更d 9 5 %以上之面積的方式塗佈。 又，塗佈之清漆塗膜厚度亦隨使用之磁性金屬薄板 面粗链度而異，但通常以〇·1//πι〜lmm左右為佳。在減 損方面，若體積佔有率大則可減少鐵損，故清漆之塗 度較薄，以作成0 · 1 A m〜1 Ο μ m左右為佳。又，樹脂清 黏度以0.005〜200Pa· s之濃度範圍為佳。又以0.01 P a · s之濃度範圍更佳，0 . 0 5〜5 P a · s之範圍最佳。此 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 域施 出樹 薄板 張力 發明 別限 之輥 之樹 樹脂 ，塗 以調 薄板 點言 覆蓋 i為 之表 少鐵 膜厚 漆之 〜50 處所 12 1261623 謂之樹脂清漆係指樹脂或樹脂之先質分散或溶解於有機溶 劑之狀態之液體。 (衝孔步驟及填隙步驟） 塗佈有本發明之樹脂之磁性金屬薄板（亦即磁性基 材），可藉由衝孔並將之重疊所需之片數，藉由塑性變形以 接合而作成積層體。可使用填隙作為藉塑性變形而接合之 方法。此步驟係先利用公知之磁性金屬薄板的形狀加工技 術之加壓衝孔加工，切割成指定之形狀，接著破壞材料之 一部份，並將兩片以上金屬薄板接合之公知的填隙加工， 將多塊磁性金屬薄板接合，作成積層體。以使用輔助填隙 步驟作為填隙步驟為佳。但是，衝孔之磁性金屬薄板材料 在薄至數十// m〜數百// m之情況，僅以填隙難以達成充分 的接合強度，故藉由本發明之一邊加壓一邊加熱一體化步 驟，進行樹脂連接。 (積層一體化） 本發明中之「積層一體化」係指在將由高分子化合物層 與磁性金屬薄板所構成之磁性基材的積層體重疊所需之片 數後，一邊加壓、一邊加熱，使高分子化合物間溶黏’以 使磁性基材之間結合。 在製作附加樹脂於金屬磁性薄板之磁性基材之積層體 時，例如，可藉由使用熱壓或熱報等而予以積層一體化。 加壓時之溫度係因耐熱樹脂之種類而異，但以在本發明所 使用之高分子化合物之玻璃轉移溫度以上之軟化或熔融溫 度附近使之積層黏接為佳。高分子化合物塗佈於磁性金屬 13 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 薄板上後，溶劑即被去除。其後，將磁性金屬薄板積層多 片，使之積層一體化，同時進行電之導通點之生成步驟。 (熱處理方法） 本發明之磁性金屬薄板在可藉由對磁性金屬薄板熱處 理而改善鐵損或透磁率等磁特性之情況，以進行熱處理為 佳。此時，在所塗佈之樹脂不因熱處理而失去金屬間黏接 力之範圍内進行熱處理係屬重要。作為經此熱處理而大幅 提昇磁特性之磁性金屬薄板，有非晶質磁性金屬薄帶或奈 米結晶金屬磁性薄帶材料等。作為用以提升磁特性之熱處 理溫度，通常係在非活性氣體環境下或真空下進行，而使 良好磁特性提昇之溫度係約為3 0 0 °C〜7 0 0 °C，以3 5 0 °C〜6 0 0 °C為佳。又，亦可視目的而於磁場中進行。 [實施例] 體積佔有率係由如下式定義之式而計算。 (體積佔有率（％) = (((非晶質金屬薄帶厚度）χ(積層片數））/(積層後之 積層體厚度））χ100 體積電阻率係以JIS Η 0505為基準而導出。 熱傳導率係以J I S R 1 6 1 1為基準而求出。 (實施例1 ) 使用霍尼韋爾（Honeywell)公司製之Metglas : 2 6 0 5 T C A (商品名）作為磁性金屬薄板，其為寬度約1 4 2 m m、 厚度約25// πι之具有FenBnSiJ原子％)之組成的非晶質金 屬薄帶。於該薄帶之整個單面上，利用輥塗佈機將E型黏 度計測定時2 5 °C下黏度約0 . 3 P a · s之聚醯胺酸溶液予以 14 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 塗佈，在1 4 0 °C下乾燥後，於2 6 0 °C下進行硬化（c u r 1 n g )， 附加約4微米之耐熱樹脂（聚醯亞胺樹脂）於非晶質金屬薄 帶之單面。聚醯亞胺樹脂係將3 , 3 ’ -二胺基二苯基醚與 3，3 ’ ，4，4 ’ -聯苯四羧酸二酐以1 : 0 . 9 8之比例混合，並 於室溫下在二曱基乙醯胺溶劑中進行縮聚合而得者。 進一^步將塗佈樹脂所得之磁性基材切割成5 0 m in方形’ 積層5 0片之後，在氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 Ο MP a加壓3 0 分鐘，使之積層一體化後，在3 7 0 °C 、1 Μ P a下進行2小時 之熱處理。其後，測定體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定 之體積電阻率，以作為評估用。並測量由J I S R 1 6 1 1所規 定之熱傳導率。 另外，本發明之體積電阻率係以J I S Η 0 5 0 5為基準而 導出。測定體積電阻率之樣本形狀係作成4 Ο X 4 Ο X 0 . 7 ( m m ) 之長方體形狀。電阻率之測定係使用惠普公司製HP4 2 8 4 A ，使探針接觸測定樣本之上下面，測定直流電阻值，並自 測定之電阻值與樣本形狀，使用J I S Η 0 5 0 5之平均截面積 法而導出。 溫度上升之測定係施加交變磁場而進行。亦即，將本實 施例之磁性基材以模具衝孔出外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環 形狀，將其積層5 0片後，在氮氣環境中以2 7 0 °C、1 0 Μ P a， 用熱壓機加壓30分鐘使之積層一體化，再於370 °C、IMPa 下進行2小時之熱處理。於1次側施行2 5轉、2次側施行 2 5轉被覆銅線，利用交流放大器對1次捲線施加1 k Η z之 電流，施加1 Τ交變磁場。藉由Κ型熱電偶測定溫度上升（表 15 312ΧΡ/發明說明書(補件)/94-01 /93129(Μ3 1261623 面溫度與室溫之差）。 結果示於表1。 (實施例2 ) 使用霍尼韋爾公司製之M e t g 1 a s : 2 7 1 4 A (商品名）作為磁 性金屬薄板，其為寬度約5 0 m m、厚度約1 5 // m之具有 C o 6 6 F e 4 N i ! ( B S i ) 2 9 (原子％ )之組成的非晶質金屬薄帶。於該 薄帶之整個單面上，利用輥塗佈機將E型黏度計測定時2 5 °C下黏度約0 . 3 P a · s之聚醯胺酸溶液予以塗佈，在1 4 0 °C 下乾燥後，於2 6 0 °C下進行硬化，附加約4微米之耐熱樹 脂（聚醯亞胺樹脂）於非晶質金屬薄帶之單面。聚醯亞胺樹 脂係將3，3 ’ -二胺基二苯基醚與3，3 ’，4，4 ’ -聯苯四羧 酸二酐以1 : 0 . 9 8之比例混合，並於室溫下在二曱基乙醯 胺溶劑中進行縮聚合而得者。 進一步將塗佈樹脂所得之磁性基材切割成3 0 m in方形’ 積層5 0片之後，在氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 0 MP a加壓3 0 分鐘，使之積層一體化後，在4 0 0 °C、1 Μ P a下進行2小時 之熱處理。其後，測定體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定 之體積電阻率，作為評估用。並測定由J I S R 1 6 1 1所規定 之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，將本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑4 0 in hi、内徑2 5 m in之環形狀。將 此環積層5 0片後，在氮氣環境中以2 7 0 °C、1 0 Μ P a之條件， 用熱壓機加壓3 0分鐘使之積層一體化。再於4 0 (TC、1 Μ P a 下進行2小時之熱處理。於1次側施行2 5轉、2次側施行 16 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129CM3 1261623 2 5轉被覆銅線，利用交流放大器施加1 k Η z之電流，並施 加0 . 3 T之交變磁場。藉由K型熱電偶測定溫度上升（表面 溫度與室溫之差）。 結果示於表1。 (實施例3 ) 使用日立金屬（股）製之Finemet(商品名）FT-3作為磁性 金屬薄板，其為寬度約35mm、厚度約18//m之具有Fe、Cu、 N b、S i、B之元素組成的奈米結晶磁性金屬薄帶。塗佈與 實施例1同樣的樹脂，作成磁性基材，將其切割成3 0 m m 方形，積層5 0片之後，在氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 Ο Μ P a加 壓3 0分鐘，使之積層一體化後，在5 5 0 °C、1 Μ P a下進行 1 . 5小時之熱處理。其後，測定體積佔有率與由J I S Η Ο 5 Ο 5 所規定之體積電阻率，作為評估用。並測定由J I S R 1 6 1 1 所規定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，自本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將 此環積層5 0片後，在氮氣環境中以2 7 0 °C、1 Ο Μ P a之條件， 用熱壓機加壓30分鐘使之積層一體化。再於550 °C、IMPa 下進行2小時之熱處理。於1次側施行2 5轉、2次側施行 2 5轉被覆銅線，利用交流放大器施加1 k Η z之電流，並施 加0 . 3 Τ之交變磁場。藉由熱電偶測定溫度上升（表面溫度 與室溫之差）。 結果示於表1。 (實施例4 ) 17 312ΧΡ/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 使用新曰本製鐵（股）製之薄的海萊特柯爾（商品 名）2 Ο Η Τ Η 1 5 0 0作為磁性金屬薄板，其為寬度約1 5 0 m m、厚 度約2 0 0 // m之碎鋼板。塗佈與實施例1同樣的樹脂，作成 磁性基材，將其切割成3 0 m m方形，積層5片之後，在氮氣 環境中以2 7 0 °C 、1 Ο Μ P a加壓3 0分鐘，使之積層一體化。 之後，測定體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定之體積電阻 率，作為評估用。並測定由J I S R 1 6 1 1所規定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，自本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將 此環積層5片後，在氮氣環境中以2 7 0 °C、1 Ο Μ P a之條件， 用熱壓機加壓3 0分鐘使之積層一體化。於1次側施行2 5 轉、2次側施行2 5轉被覆銅線，利用交流放大器施加1 k Η z 之電流，並施加Ο . 3 Τ之交變磁場。藉由熱電偶測定溫度上 升（表面溫度與室溫之差）。 結杲示於表1。 (實施例5 ) 使用霍尼韋爾公司製之Metglas: 2605TCA(商品名）作為 磁性金屬薄板，其為寬度約1 4 2 m m、厚度約2 5 // m之具有 F e 7 8 B ! 3 S i 9 (原子％ )之組成的非晶質金屬薄帶。將作為環氧 樹脂之Y D B - 5 3 0 (東都化成）9 0份、Y D C N - 7 0 4 (東都化成） 1 0份；作為硬化劑之二氰基二醯胺3份；作為硬化促進劑 之咪唑2 E 4 Μ Z 0 . 1份；以及作為溶劑之甲基賽珞蘇3 0份予 以混合，並適量添加曱基乙基酮，調製固形份5 0 %之清漆。 將此清漆塗佈於磁性金屬薄帶，製作以1 5 0 °C 、2 0秒半硬 18 3UXP/發明說明書(補件)/94-01/93!29〇43 1261623 化之磁性基材。樹脂厚度係調製成硬化後4 // m。將附加半 硬化狀態之樹脂而得之磁性基材切割成5 0 m πι方形，積層 5 0片之後，在氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 Ο Μ P a加壓3 0分鐘， 使之積層一體化後，在1 5 0 °C、1 Ο Μ P a下進行2小時之硬化 處理。其後，測定體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定之體 積電阻率，作為評估用。並測定由J I S R 1 6 1 1所規定之熱 傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，以與積層板同樣 的方法，自於金屬薄帶上塗佈有半硬化樹脂之材料以模具 衝孔出外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將此環積層5 0片 後，以1 5 0 °C、1 Ο Μ P a之條件以熱壓機加壓使之積層一體 化。於1次側施行2 5轉、2次側施行2 5轉被覆銅線，利 用交流放大器對1次繞組施加1 k Η z之電流，並施加1 T之 交變磁場。藉由Κ型熱電偶測定溫度上升（表面溫度與室溫 之差）。 結果示於表1。 (實施例6 ) 使用新曰本製鐵（股）製之薄的海萊特柯爾（商品 名）2 Ο Η Τ Η 1 5 0 0作為磁性金屬薄板，其為寬度約1 5 0 mm、厚 度約2 0 0 // m之石夕鋼板。與實施例5同樣地塗佈6 // m樹脂， 得到磁性基材。 此外，將使上述樹脂半硬化所得之磁性基材切割成3 0 m m 方形，積層5片之後，以1 5 0 °C 、1 Ο Μ P a加壓3 0分鐘，使 之積層一體化。之後，測定體積佔有率與由J I S Η Ο 5 Ο 5 19 312ΧΡ/發明說明書(補件)/94-01 /93129043 1261623 所規定之體積電阻率，作為評估用。並測定由J I s R 1 6 1 1 所規定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，自本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將 此環積層5片後，以1 5 0 °C、1 Ο Μ P a之條件，用熱壓機加壓 3 0分鐘使之積層一體化。於1次側施行2 5轉、2次側施行 2 5轉被覆銅線，利用交流放大器施加1 k Η z之電流’並施 加0 . 3 Τ之交變磁場。藉由熱電偶測定溫度上升（表面溫度 與室溫之差）。 結果示於表1。 (實施例7 ) 使用實施例1所使用之霍尼韋爾公司製之M e t g 1 a s : 2 6 Ο 5 T C A (商品名）作為磁性金屬薄板，其寬度約1 4 2 m m、厚 度約2 5 μ in，以與實施例1相同之方法，賦予4微米之耐 熱樹脂（聚醯亞胺樹脂），得到磁性基材。 進一步將磁性基材切割成5 0 m m方形，積層5 0片之後， 於氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 Ο Μ P a加壓3 0分鐘，使之積層一 體化後，以3 7 0 °C、1 5 Μ P a熱處理2小時。之後，測定體積 佔有率與由JIS Η 0505所規定之體積電阻率，作為評估 用。並測定由J I S R 1 6 1 1所規定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，自本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑40mm、内徑25mni之環形狀。將 此環積層5 0片後，於氮氣環境中以2 7 0 °C、1 Ο Μ P a之條件， 用熱壓機加壓3 0分鐘使之積層一體化。再於3 7 0 °C、1 5 Μ P a 20 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 下熱處理2小時。 與實施例1同樣地測定溫度上升。 結果示於表1。 (實施例8 ) 使用實施例1所使用之霍尼韋爾公司製之M e t g 1 a s : 2 6 Ο 5 T C A (商品名）作為磁性金屬薄板，其寬度約1 4 2 m m、厚 度約2 5 // m，以與實施例1相同之方法，賦予6微米之耐 熱樹脂（聚醯亞胺樹脂），得到磁性基材。 進一步將磁性基材切割成5 0 m m方形，積層5 0片之後， 於氮氣環境中以2 7 0 °C、1 Ο Μ P a加壓3 0分鐘，使之積層一 體化後，以4 5 0 °C、1 Ο Ο Μ P a熱處理2小時。之後，測定體 積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定之體積電阻率，作為評估 用。並測定由J I S R 1 6 1 1所規定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，自本實施例之磁 性基材以模具衝孔出外徑40mm、内徑25mm之環形狀。將 此環積層5 0片後，於氮氣環境中以2 7 0 °C、1 Ο Μ P a之條件， 用熱壓機加壓3 0分鐘使之積層一體化。再於4 5 0 °C、1 Ο Ο Μ P a 下熱處理2小時。 與實施例1同樣地測定溫度上升。 結果示於表1。 (實施例9 ) 使用霍尼韋爾公司製之Metglas: 2605TCA(商品名）作為 磁性金屬薄板，其為寬度約2 1 3 m m、厚度約2 5从m之具有 F e 7 8 S i 9 B ! 3 (原子％ )之組成的非晶質金屬薄帶。 21 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 將3, 3’ -二胺基二苯基醚與3, 3’ ，4, 4’ -聯苯四羧酸 二酐以1 : 0 . 9 8之比例混合，於室溫下於二曱基乙醯胺溶 劑中進行縮聚合，作成聚醯胺酸溶液（黏度〇 · 3 Μ P a，室溫， 使用E型黏度計）。將此聚醯胺酸溶液分別附加於薄帶及矽 鋼板（新日本製鐵（股）製··薄的海萊特柯爾，2 Ο Η Τ Η 1 5 0 0 (寬 度200mm、厚度200//m))之單面，以140°C乾燥後，在260 °C下聚醯亞胺化，在非晶質金屬薄帶之單面上附加厚度約 4 // m之对熱樹脂（聚醢亞胺樹脂），製成磁性基材。 接著，將該磁性基材切成5 0 in m方形後，交互重疊1 0層， 以熱輥與加壓輥在大氣中以2 6 0 °C進行3 0分鐘、5 Μ P a之加 壓黏著，製作積層體。進而為顯現磁特性，利用輸送帶爐 在3 7 0 °C ( 1 Μ P a )氮氣環境中進行2小時之熱處理，作成 磁性基材。其後，測定體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定 之體積電阻率以作為評估用。再測定由J I S R 1 6 1 1所規定 之熱傳導率。 結果不於表1。 (實施例1 0 ) 使用非晶質金屬薄帶（霍尼韋爾公司製，M e t g 1 a s (註冊 商標）：2605TCA，寬度約213mm、厚度約25//m之具有 F e 7 8 S i 9 B ! 3 ( a 1: % )之組成的非晶質金屬薄帶）作為磁性金屬 薄板。在此薄帶之兩面整面上，附加黏度0 . 3 P a · s之聚醯 胺酸溶液，於1 5 0 °C下使溶劑揮發後，在2 5 0 °C下製成聚醯 亞胺樹脂，於磁性金屬薄板之單面上附加厚度約4微米之 耐熱性樹脂（聚醯亞胺樹脂），製作非晶質金屬薄帶。作為 22 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 耐熱性樹脂，使用屬聚醯亞胺之先質的以3，3 ’ -二胺基二 苯基醚為二胺、雙（3, 4 -二羧基苯基）醚二酐為四羧酸二酐 而得之聚醯胺酸，溶解於二曱基乙醯胺溶劑，並塗佈在非 晶質金屬薄帶上，藉由以2 5 0 °C在非晶質金屬薄帶上加 熱，製成聚醯亞胺樹脂，得到磁性基材。 將此磁性基材衝孔成5 0 in m方形之條狀，進行積層並藉 由填隙而製作積層體。再於2 7 0 °C、5 Μ P a下加熱3 0分鐘， 使非晶質金屬薄帶之聚醯亞胺樹脂層熔融，並使金屬薄帶 彼此黏接，使之積層一體化。此積層體之體積佔有率係 9 0 %。進一步於3 7 0 °C、1 Μ P a下對積層體進行2小時之熱處 理 。 結果示於表1。 (比較例1 ) 使用霍尼韋爾公司製之Metglas: 2605TCA(商品名）作為 磁性金屬薄板，其為寬度約1 4 2 m m、厚度約2 5 // m之具有 F e 7 8 B ! 3 S i 9 (原子％ )之組成的非晶質金屬薄帶。於該薄帶之 整個單面上，利用輥塗佈機將E型黏度計測定時2 5 °C下黏 度約0 . 3 P a · s之聚醯胺酸溶液予以塗佈，在1 4 0 °C下乾燥 後，於2 6 (TC下進行硬化，附加約6微米之耐熱樹脂（聚醯 亞胺樹脂）於非晶質金屬薄帶之單面。聚醯亞胺樹脂係將 3, 3’ -二胺基二苯基醚與3, 3’ ，4, 4’ -聯苯四羧酸二酐 以1 : 0 . 9 8之比例混合，並於室溫下在二曱基乙醯胺溶劑 中進行縮聚合而得者。 進一步將塗佈樹脂所得之磁性基材切割成5 0 hi m方形，積 23 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129〇43 1261623 層50片之後，在氮氣環境中，除了在370 °C 、0.05MPa下 進行2小時之熱處理以外，其餘與實施例1相同地進行處 理。其後，測量體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定之體積 電阻率，以作為評估用。再測量由J I S R 1 6 1 1所規定之熱 傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，以與積層板同樣 的方法，自於金屬薄帶上塗佈有樹脂之材料以模具衝孔出 外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將此環積層5 0片後，在 氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 0 Μ P a之條件，用熱壓機加壓3 0分 鐘使之積層一體化。再於370 °C、0.05MPa下進行2小時之 熱處理。於1次側施行2 5轉、2次側施行2 5轉被覆銅線， 利用交流放大器施加1 k Η z之電流，並施加1 T之交變磁場。 藉由熱電偶測定溫度上升（表面溫度與室溫之差）。 結果示於表1。 (比較例2 ) 使用於實施例1所使用之霍尼韋爾公司製之M e t g 1 a s : 2 6 0 5 T C A (商品名）作為磁性金屬薄板，其寬度約1 4 2 m in、厚 度約2 5 // m，以與實施例1相同的方法附力口 4 // m之耐熱樹 脂（聚醯亞胺樹脂）。 進一步將塗佈樹脂所得之磁性基材切割成5 0 m m方形， 積層5 0片之後，在氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 0 Μ P a加壓3 0 分鐘使之積層一體化後，於4 5 0 °C、8 0 0 Μ P a下進行2小時 之熱處理。其後，測量體積佔有率與由J I S Η 0 5 0 5所規定 之體積電阻率，以作為評估用。再測量由J I S R 1 6 1 1所規 24 312XP/發明說明書(補件)/94-01 /93129(M3 1261623 定之熱傳導率。 為了測定施加交變磁場時之溫度上升，以與積層板同樣 的方法，自於金屬薄帶上塗佈有樹脂之材料以模具衝孔出 外徑4 0 m m、内徑2 5 m m之環形狀。將此環積層5 0片後，在 氮氣環境中以2 7 0 °C 、1 Ο Μ P a之條件，用熱壓機加壓3 0分 鐘使之積層一體化。再於4 5 0 °C、8 Ο Ο Μ P a下進行2小時之 熱處理。 與實施例1同樣地測定溫度上升。 將上述結果整理於下表。 (表1) 體積電阻率 Ω cm 體積佔有率 % 熱傳導率 W/mk 溫度上升 °C 實施例1 1 · 2x 1 02 87 3 15 實施例2 9x1 Ο2 80 3 5 實施例3 5x1 Ο2 91 2. 8 8 實施例4 6x1 Ο2 95 2. 4 20 實施例5 1 . 5x1 Ο2 87 2.9 18 實施例6 6. 7x1 Ο2 95 2.5 20 實施例7 1· 1χΐ Ο2 88 3. 1 17 實施例8 0· 8x1 Ο2 91 3. 3 23 比較例1 1. 2x1 0 8 78 0.12 35 比較例2 0.05 93 3. 5 30 由表1可知，藉由設定為本發明之體積電阻率，本發明 之磁性金屬積層體之熱傳導率高、放熱性高，可將溫度上 升壓低，對磁芯之小型化、高性能化有著顯著之效果。 (產業上之可利用性） 本發明可應用於使用軟磁性材料之多種用途。例如可當 作電感、抗流線圈、高頻變壓器、低頻變壓器、電抗器、 脈波變換器、升壓變壓器、雜訊過渡器、變壓器用變換器、 25 312XP/發明說明書(補件)/94-01 /93129043 1261623 磁阻抗元件、磁致伸縮振動器、磁感應器、磁頭、電磁屏 蔽、遮蔽連接器、遮蔽外殼、電波吸收體、馬達、發電器 用芯、天線用芯、磁碟、磁應用運送系統、磁鐵、電磁螺 線管、致動器用芯、印刷電路基板、磁芯等之各種電子機 器或電子零件之功能之材料使用。 26 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043

Claims (1)

1261623 ...·· ί .. 十、申請專利範圍： 1 . 一種磁性基材之積層體，，其特徵為，係由高分子化合 物層與磁性金屬薄板所構成之磁性基材之積層體，金屬彼 此在薄板間為局部接觸，垂直於積層體之黏接面方向之由 JIS Η 0505所定義之體積電阻率為0.1〜未滿108ncm。 2 .如申請專利範圍第1項之磁性基材之積層體，其中， 上述高分子化合物層係覆蓋上述磁性金屬薄板之積層黏接 面面積之50 %以上，垂直於積層體之黏接面方向之由JISH 0505所定義之體積電阻率為lQcni以上、106Qcm以下。 3 .如申請專利範圍第1項之磁性基材之積層體，其中， 作為使用於上述磁性基材之積層體之構成磁性基材之磁性 金屬薄板，係使用二種類以上之磁性金屬薄板。 4 .如申請專利範圍第1項之磁性基材之積層體，其中， 上述磁性金屬薄板為由非晶質金屬、奈米結晶磁性金屬或 矽鋼板所選出之至少二種以上之金屬。 5 .如申請專利範圍第3項之磁性基材之積層體，其中， 上述磁性金屬薄板為非晶質金屬與矽鋼板。 6 . —種申請專利範圍第1項之磁性基材之積層體之製造 方法，其特徵為，係將兩片以上之由高分子化合物層與磁 性金屬薄板所構成之磁性基材重疊，使金屬彼此在薄板間 以局部接觸的方式以0 . 2〜1 0 0 Μ P a加壓。 7 . —種申請專利範圍第1項之磁性基材之積層體之製造 方法，其特徵為，將高分子化合物以磁性金屬薄板面積之 5 0 %以上的方式塗佈在該磁性金屬薄板上後，進行乾燥，將 27 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043 1261623 所得之磁性金屬薄板予以衝孔並重疊，且使之塑性變形， 將之以0 . 2〜1 Ο Ο Μ P a加壓並加熱，使之積層一體化而得。 8 .如申請專利範圍第7項之磁性基材之積層體之製造方 法，其中，塑性變形之方法係填隙（c a 1 k i n g )步驟。 9 .如申請專利範圍第1或3項之磁性基材之積層體，其 係使用於變壓器、感應線圈、天線之任何一者。 1 0 .如申請專利範圍第1或3項之磁性基材之積層體， 其係使用在馬達或發電機之定子（stator)或轉子（rotor) 之磁芯材料。 28 312XP/發明說明書(補件)/94-01/93129043