TW201546176A - 硬化性組合物、導電材料及連接構造體 - Google Patents

硬化性組合物、導電材料及連接構造體 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種可提高連接對象構件之接著性的硬化性組合物。 本發明之硬化性組合物包含硬化性化合物、及熱硬化劑與光硬化起始劑內之至少一種，該硬化性化合物係藉由使用由下述式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與上述第1化合物進行反應而獲得。 [化1]R1OOC-X-COOR2‧‧‧(11) 上述式(11)中，X表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。

Description

硬化性組合物、導電材料及連接構造體
本發明係關於一種接著性優異之硬化性組合物。又，本發明係關於一種使用上述硬化性組合物之導電材料及連接構造體。
包含硬化性化合物之硬化性組合物被廣泛用於電氣、電子、建築及車輛等各種用途。
作為上述硬化性組合物之一例，於下述專利文獻1中揭示有包含(A)特定之苯氧基樹脂、(B)無機填充劑、及(C)矽烷偶合劑之硬化性組合物。相對於該硬化性組合物全體，上述(C)矽烷偶合劑之含量為1質量%以上且10質量%以下。
存在於上述硬化性組合物中調配導電性粒子之情況。包含導電性粒子之硬化性組合物被稱為異向性導電材料。上述異向性導電材料係用以連接各種連接對象構件而獲得各種連接構造體。
上述異向性導電材料係用於例如可撓性印刷基板與玻璃基板之連接(FOG(Film on Glass，玻璃鍍膜))、半導體晶片與可撓性印刷基板之連接(COF(Chip on Film，薄膜覆晶))、半導體晶片與玻璃基板之連接(COG(Chip on Glass，玻璃覆晶))、以及可撓性印刷基板與玻璃環氧基板之連接(FOB(Film on Board，板鍍膜))等。
又，近年來，搭載有觸控面板之電子機器之使用增加。例如於行動電話、智慧型手機、汽車導航系統及個人電腦等電子機器中使用觸控面板。觸控面板等存在使用聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜作為連 接對象構件之情況。具體而言，觸控面板存在於周圍形成有銀電極等之PET膜與可撓性印刷基板藉由硬化性組合物而接合之情況。近年來，使用PET膜之連接構造體之市場規模擴大。
作為上述異向性導電材料之一例，於下述專利文獻2中揭示有包含藉由加熱產生游離自由基之硬化劑、分子量10000以上之含羥基之樹脂、磷酸酯、自由基聚合性物質、及導電性粒子之異向性導電材料(硬化性組合物)。作為上述含羥基之樹脂，具體而言，可列舉聚乙烯醇縮丁醛樹脂、聚乙烯醇縮甲醛、聚醯胺、聚酯、酚系樹脂、環氧樹脂及苯氧基樹脂等聚合物。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2013-23503號公報
[專利文獻2]日本專利特開2005-314696號公報
如專利文獻1、2所記載之先前之硬化性組合物具有連接對象構件之接著性較低之問題。尤其，先前之硬化性組合物具有於接著PET膜時PET膜容易剝離之問題。
本發明之目的在於提供可提高連接對象構件之接著性之硬化性組合物、以及提供使用上述硬化性組合物之導電材料及連接構造體。
又，本發明之限定目的在於提供可提高PET膜之接著性，且即便接著有PET膜，亦可抑制PET膜之剝離的硬化性組合物，以及提供使用上述硬化性組合物之導電材料及連接構造體。再者，本發明之硬化性組合物適宜用於PET膜之接著，但本發明之硬化性組合物之用途並不限定於PET膜之接著。
根據本發明之較廣之態樣，提供一種硬化性組合物，其包含硬化性化合物及熱硬化劑，該硬化性化合物係使用由下述式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與上述第1化合物進行反應而獲得。
[化1]R1OOC-X-COOR2‧‧‧(11)
上述式(11)中，X表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述式(11)所表示之化合物係下述式(11A)所表示之化合物。
上述式(11A)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述式(11)所表示之化合物為對苯二甲酸、對苯二甲酸烷基酯、間苯二甲酸、或間苯二甲酸烷基酯。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述二醇化合物包含1,6-己二醇，於另一特定態樣中，上述二醇化合物包含雙酚A或雙酚F，於又一特定態樣中，上述二醇化合物包含1,6-己二醇及雙酚A或雙酚F。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述第2化合物具有(甲基)丙烯醯基作為含有不飽和雙鍵之基，於另一特定態樣中，上述第2化合物為(甲基)丙烯醯氧基烷氧基異氰酸酯。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述硬化性化合物之重量平均分子量為8000以上且50000以下。
上述硬化性組合物較佳為包含四級銨鹽化合物或具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。上述硬化性組合物較佳為包含上述四級銨鹽化合物。上述硬化性組合物較佳為包含上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述熱硬化劑為熱自由基產生劑。
於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，於使上述硬化性組合物於140℃及10秒之條件下硬化時，所獲得之硬化物之斷裂伸長率為500%以上。
本發明之硬化性組合物適宜用於聚對苯二甲酸乙二酯膜之接著，較佳為聚對苯二甲酸乙二酯膜接著用之硬化性組合物。本發明之硬化性組合物於觸控面板中適宜用於聚對苯二甲酸乙二酯膜之接著，較佳為觸控面板中之聚對苯二甲酸乙二酯膜接著用之硬化性組合物。
根據本發明之較廣之態樣，提供一種包含下述式(1)所表示之硬化性化合物與熱硬化劑之硬化性組合物。
上述式(1)中，R1、R2分別表示氫原子或甲基，R3及R4分別表示氫原子、甲基或苯基，X表示碳數2~10之伸烷基或聚醚基，Y表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，n1及n2分別表示1或2，m表示式(1)所表示之硬化性化合物之重量平均分子量成為8000以上且50000以下之整數。
根據本發明之較廣態樣，提供一種包含上述硬化性組合物與導電性粒子之導電材料。
於本發明之導電材料之某特定態樣中，上述硬化性化合物之含量為50重量%以上。
於本發明之導電材料之某特定態樣中，上述導電性粒子於導電性之外表面具有焊料。
根據本發明之較廣之態樣，提供一種連接構造體，其具備第1連接對象構件、第2連接對象構件、及連接上述第1連接對象構件與上述第2連接對象構件之連接部，且上述連接部係藉由使上述硬化性組合物硬化而形成。
於本發明之連接構造體之某特定態樣中，上述第1連接對象構件於表面具有第1電極，上述第2連接對象構件於表面具有第2電極，上述第1電極與上述第2電極藉由進行接觸而電性連接。
根據本發明之較廣之態樣，提供一種連接構造體，其具備：第1連接對象構件，其於表面具有第1電極；第2連接對象構件，其於表面具有第2電極；及連接部，其連接上述第1連接對象構件與上述第2連接對象構件；且上述連接部係藉由使上述導電材料硬化而形成，上述第1電極與上述第2電極係藉由上述導電性粒子而電性連接。
本發明之硬化性組合物包含硬化性化合物與熱硬化劑，上述硬化性化合物係藉由使用由式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應而獲得，因此可提高連接對象構件之接著性。
本發明之硬化性組合物包含式(1)所表示之硬化性化合物與熱硬化劑，因此可提高連接對象構件之接著性。
1‧‧‧導電性粒子
2‧‧‧基材粒子
3‧‧‧導電層
3A‧‧‧第2導電層
3B‧‧‧焊料層
3Ba‧‧‧熔融之焊料層部分
11‧‧‧導電性粒子
12‧‧‧焊料層
21‧‧‧導電性粒子
51‧‧‧連接構造體
52‧‧‧第1連接對象構件
52a‧‧‧第1電極
53‧‧‧第2連接對象構件
53a‧‧‧第2電極
54‧‧‧連接部
61‧‧‧連接構造體
62‧‧‧第1連接對象構件
62a‧‧‧第1電極
63‧‧‧第2連接對象構件
63a‧‧‧第2電極
64‧‧‧連接部
71‧‧‧連接構造體
72‧‧‧第1連接對象構件
73‧‧‧第2連接對象構件
74‧‧‧連接部
圖1係模式性地表示使用包含本發明之第1實施形態之硬化性組 合物與導電性粒子之導電材料獲得之連接構造體之前視剖視圖。
圖2係模式性地表示使用本發明之第2實施形態之硬化性組合物獲得之連接構造體之前視剖視圖。
圖3係模式性地表示使用本發明之第3實施形態之硬化性組合物獲得之連接構造體之前視剖視圖。
圖4係將圖1所示之連接構造體中之導電性粒子與電極之連接部分放大而模式性地表示之前視剖視圖。
圖5係表示可用於本發明之第1實施形態中使用之導電材料之導電性粒子之一例之剖視圖。
圖6係表示導電性粒子之變化例之剖視圖。
圖7係表示導電性粒子之另一變化例之剖視圖。
以下，說明本發明之詳細情況。
(硬化性組合物)
本發明之硬化性組合物較佳為包含如下硬化性化合物，該硬化性化合物係藉由使用由下述式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應而獲得。藉由用以獲得該硬化性化合物之反應，例如可獲得式(1)所表示之硬化性化合物等。為了使上述硬化性化合物硬化，本發明之硬化性組合物包含熱硬化劑。
[化4]R1OOC-X-COOR2‧‧‧(11)
上述式(11)中，X表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
又，本發明之硬化性組合物較佳為包含下述式(1)所表示之硬化 性化合物。式(1)所表示之硬化性化合物例如可藉由如下方法等而獲得：使用由式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應。為了使上述硬化性化合物硬化，本發明之硬化性組合物包含熱硬化劑。
上述式(1)中，R1、R2分別表示氫原子或甲基，R3及R4分別表示氫原子、甲基或苯基，X表示碳數2~10之伸烷基或聚醚基，Y表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，n1及n2分別表示1或2，m表示式(1)所表示之硬化性化合物之重量平均分子量成為8000以上且50000以下之整數。
本發明之硬化性組合物由於採用上述組成，故而可提高連接對象構件之接著性。可認為其原因在於，上述硬化性化合物含有具有適度柔軟性之骨架構造。
進而，本發明之硬化性組合物由於採用上述組成，故而尤其因上述硬化性化合物之構造而可提高聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜之接著性。可認為其原因在於，上述硬化性化合物不僅含有具有適度柔軟性之骨架構造，而且含有與PET類似之構造。
本發明之硬化性組合物尤其可大大獲得PET膜之接著性之提高效果，亦可獲得其他連接對象構件之接著性之提高效果。
又，於使用本發明之硬化性組合物將連接對象構件連接時，所獲得之連接構造體即便暴露於高溫下或高濕下，亦不易產生剝離。
上述硬化性組合物包含上述熱硬化劑。藉由加熱使上述硬化性 組合物硬化，藉此連接對象構件之接著性提高。上述硬化性組合物不含或包含上述光硬化起始劑。就於藉由光之照射而使硬化進行後，藉由加熱進行硬化，藉此抑制硬化性組合物之過度流動的觀點而言，上述硬化性組合物較佳為包含上述光硬化起始劑。另一方面，就增加加熱引起之硬化之比率而進一步提高連接對象構件之接著性之觀點而言，上述硬化性組合物亦可不含上述光硬化起始劑。若不使用上述光硬化起始劑，則為了使上述硬化性組合物硬化可不進行光之照射而僅進行加熱，因此連接構造體之製造效率提高。
於使上述硬化性組合物於140℃及10秒之條件下硬化時，所獲得之硬化物之斷裂伸長率較佳為500%以上，更佳為700%以上。又，於使下述導電材料中所含之硬化性組合物於140℃及10秒之條件下硬化時，所獲得之硬化物之斷裂伸長率較佳為500%以上，更佳為700%以上。若上述斷裂伸長率為上述下限以上，則可進一步提高連接對象構件之接著性，尤其可進一步提高PET膜之接著性。再者，關於上述斷裂伸長率之測定時之導電材料中所含之硬化性組合物，可使用調配導電材料時所使用之硬化性組合物(除導電性粒子以外之各調配成分之混合物)，亦可使用自導電材料去除導電性粒子之硬化性組合物。
上述斷裂伸長率係使用拉伸試驗機將上述硬化物於23℃及拉伸速度1mm/分鐘及夾頭間距離40mm之條件下拉伸時之斷裂時夾頭間距離之伸長率之值。
為了進一步提高接著性，本發明之硬化性組合物較佳為包含四級銨鹽化合物或具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。於此情形時，為了有效地提高接著性，本發明之硬化性組合物亦可包含上述四級銨鹽化合物與上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物之兩者。為了進一步提高接著性，進而為了抑制高溫下之剝離，本發明之硬化性組合物較佳為包含上述四級銨鹽化合物。為了進一步提高接著性，本發明之硬 化性組合物較佳為包含上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。
以下，對可用於本發明之硬化性組合物之各成分之詳細情況進行說明。
[硬化性化合物]
上述硬化性化合物係藉由使用由式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應而獲得。上述反應為脫水縮合反應或脫醇反應。上述式(11)所表示之化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。上述二醇化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。為了獲得上述硬化性化合物，上述第1化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。為了獲得上述硬化性化合物，上述第2化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
上述硬化性化合物之重量平均分子量較佳為8000以上，更佳為10000以上，且較佳為50000以下，更佳為30000以下。若上述重量平均分子量為上述下限以上，則連接對象構件之接著性進一步提高。若上述重量平均分子量為上述上限以下，則硬化性化合物與其他成分之相溶性提高。
上述重量平均分子量表示藉由凝膠滲透層析法(GPC)測定之聚苯乙烯換算時之重量平均分子量。上述重量平均分子量可藉由島津製作所公司製造之「Prominence GPC系統」，於溶劑THF(tetrahydrofuran，四氫呋喃)、流量1mL/min、檢測器：示差折射之條件下測定。
上述式(11)中之R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。上述式(11)中之R1及R2分別可為氫原子，亦可為碳數1~4之烷基。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述式(11)中之X較佳為伸苯基，上述式(11)所表示之化合物較佳為下述式(11A)所表示之化合物。就進一步提高連接 對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述硬化性組合物較佳為包含如下硬化性化合物，該硬化性化合物係藉由使用由下述式(11A)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應而獲得。
上述式(11A)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述式(11)所表示之化合物較佳為對苯二甲酸、對苯二甲酸烷基酯、間苯二甲酸、或間苯二甲酸烷基酯。即，上述式(11)所表示之化合物較佳為下述式(11AA)或下述式(11AB)所表示之化合物。
上述式(11AA)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
上述式(11AB)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
就獲得硬化性化合物時之反應性優異而言，於上述式(11)、(11A)、(11AA)及(11AB)中之R1及R2分別為碳數1~4之烷基之情形 時，烷基之碳數較佳為3以下，更佳為2以下(甲基或乙基)，進而較佳為1(甲基)。
作為用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物，可列舉1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,7-庚二醇及1,8-辛二醇等。
又，於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述硬化性組合物較佳為含有由下述式(11B)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第3化合物。下述式(11B)所表示之化合物為二羧酸或二羧酸酯。上述反應為脫水縮合反應或脫醇反應。又，於本發明之硬化性組合物之某特定態樣中，上述硬化性組合物較佳為含有藉由使用由上述式(11A)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應而獲得的硬化性化合物；及藉由使用由下述式(11B)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第3化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第4化合物(與第2化合物為相同種類)與該第3化合物進行反應而獲得的硬化性化合物；或者含有藉由使用由上述式(11A)所表示之化合物、下述式(11B)所表示之化合物及二醇化合物之反應所獲得之第5化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第6化合物(與第2化合物為相同種類)與該第5化合物進行反應而獲得的硬化性化合物。藉由使用該等兩種硬化性化合物，可有效地提高連接對象構件之接著性，尤其有效地提高PET膜之接著性。
R1OOC-X-COOR2‧‧‧式(11B)
上述式(11B)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基，X表示碳數2~10之伸烷基。
第1化合物1及第3化合物可分別合成而混合，亦可於反應時使第3化合物與上述式(11A)所表示之化合物一併進行反應。較佳為於反應時與上述式(11A)所表示之化合物一併進行反應。
關於上述式(11B)所表示之化合物，作為更佳之化合物係R1及R2表示氫原子或甲基、X表示碳數3~5之伸烷基之化合物，作為進而較佳之化合物係R1及R2表示甲基、X表示碳數4之伸烷基之化合物。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物較佳為下述式(12)所表示之化合物、具有(甲基)丙烯醯基之化合物、聚酯多元醇化合物或聚醚多元醇化合物，更佳為下述式(12)所表示之化合物或聚醚多元醇化合物。就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物較佳為包含下述式(12)所表示之化合物。
[化9]HO-R-OH‧‧‧(12)
上述式(12)中，R表示碳數2~10之伸烷基或聚醚基。上述式(12)中，R亦可表示碳數2~10之伸烷基。作為上述式(12)中之R，可列舉伸乙基、伸丙基、伸丁基、伸戊基、伸己基、伸庚基、伸辛基、伸壬基及伸癸基等。就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述式(12)中之R之碳數較佳為6。即，上述式(12)所表示之化合物較佳為下述式(12A)所表示之化合物。即，用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物及用以獲得上述第3化合物之上述二醇化合物尤佳為包含1,6-己二醇。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述第2化合物較佳為具有(甲基)丙烯醯基作為含有不飽和雙鍵之基。
作為用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物，亦可列舉雙酚A或雙酚F等。就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述二醇化合物較佳為包含雙酚A或雙酚F。就更進一步提高連接對象構件之接著性、尤其更進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述二醇化合物較佳為包含1,6-己二醇及雙酚A或雙酚F。於該較佳形態中，可僅使用雙酚A，亦可僅使用雙酚F，還可併用雙酚A與雙酚F。
作為上述二醇化合物，亦可列舉聚醚多元醇化合物等。作為聚醚多元醇，較佳為丙二醇或乙二醇等二官能伸烷基二醇。又，上述聚醚多元醇化合物之分子量較佳為500以上，更佳為600以上，且較佳為2000以下，更佳為1500以下。
作為上述二醇化合物，亦可列舉聚酯多元醇化合物。聚酯多元醇化合物係藉由使羧酸與多元醇進行脫水縮合而獲得。作為羧酸，較佳為己二酸、苯二甲酸。作為多元醇，較佳為乙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇。又，聚酯多元醇化合物之分子量較佳為500以上，更佳為600以上，且較佳為2000以下，更佳為1500以下。
上述二醇化合物可分別與式(11A)所表示之化合物或上述式(11B)所表示之化合物進行反應，亦可進行混合而與式(11A)所表示之化合物或上述式(11B)所表示之化合物進行反應。
於用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物100重量%中，上述式(12)所表示之化合物或1,6-己二醇之含量較佳為0重量%(未使用)以上，更佳為10重量%以上，進而較佳為20重量%以上，且較佳為100重量%(總量)以下，更佳為80重量%以下。於用以獲得上述第1化合物之上述二醇化合物100重量%中，雙酚A及雙酚F之含量較佳為0重量%(未使用)以上，更佳為20重量%以上，且較佳為100重量%(總量)以下，更佳為80重量%以下。
作為上述第2化合物，只要具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵，則無特別限定。作為上述第2化合物之具體例，可列舉(甲基)丙烯醯氧基烷氧基異氰酸酯、異氰酸1,1-(雙丙烯醯氧基甲基)乙酯、及甲基丙烯酸2-(2-異氰酸酯基乙氧基)乙酯等。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述第2化合物較佳為(甲基)丙烯醯氧基烷氧基異氰酸酯、甲基丙烯酸2-(2-異氰酸酯基乙氧基)乙酯，更佳為甲基丙烯酸2-(2-異氰酸酯基乙氧基)乙酯。
上述式(1)所表示之硬化性化合物例如可藉由使用由式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應之方法等而獲得。於此情形時，以獲得式(1)所表示之硬化性化合物之方式適當選擇式(11)所表示之化合物、二醇化合物及第2反應物等。上述式(1)所表示之硬化性化合物例如亦可藉由除使用由式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與該第1化合物進行反應之方法以外之方法而獲得。
上述式(1)中之X較佳為伸烷基，亦較佳為聚醚基。上述式(1)所表示之硬化性化合物較佳為含有伸烷基作為上述式(1)中之X，亦較佳為含有聚醚基。
作為上述式(1)中之X之伸烷基，可列舉伸乙基、伸丙基、伸丁基、伸戊基、伸己基、伸庚基、伸辛基、伸壬基或伸癸基等。就提高柔軟性之觀點而言，較佳為伸己基。
作為上述式(1)中之X之聚醚基，可列舉下述式(2)所表示之聚醚基。
-(R3-O)q-‧‧‧(2)
上述式(2)中，R3為碳數1~6之直鏈狀伸烷基，q表示式(1)所表 示之硬化性化合物之重量平均分子量成為8000以上且50000以下之整數。上述式(2)中之q之分子量較佳為650以上，更佳為1000以上，較佳為2000以下。就提高柔軟性之觀點而言，於上述式(2)中之R3為直鏈狀伸烷基之情形時，R3之碳數較佳為2以上，較佳為4以下。又，複數個-R3-0-基可相同，亦可不同。
就使硬化物之玻璃轉移溫度更低、進而使低溫下之拉伸彈性模數充分低、且於低溫下更快速地硬化之觀點而言，上述式(1)所表示之硬化性化合物較佳為具有聚醚基作為上述式(1)中之X。連接構造體存在被暴露於低溫下之情況。藉由使低溫下之拉伸彈性模數變低，低溫下之硬化物之柔軟性變高，更不易產生低溫下之剝離。
於上述式(1)所表示之硬化性化合物100重量%中，上述聚醚基構造部分之比率(例如式(2)所表示之構造部分之比率)較佳為17重量%以上，且較佳為41重量%以下，更佳為23重量%以下。
上述式(1)中之Y表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基。複數個Y可相同，亦可不同。就提高耐酸性之觀點而言，上述式(1)所表示之硬化性化合物較佳為具有碳數2~10之伸烷基與苯基之兩者作為上述式(1)中之Y。就提高柔軟性之觀點而言，上述式(1)所表示之硬化性化合物較佳為具有伸丁基作為上述式(1)中之Y。於上述式(1)中之Y為伸苯基之情形時，作為Y，可列舉下述式(3A)或下述式(3B)所表示之基。上述式(1)所表示之硬化性化合物較佳為具有下述式(3A)所表示之基作為上述式(1)中之Y。
[熱硬化劑]
關於上述熱硬化劑，作為使上述硬化性化合物熱硬化之上述熱硬化劑，可列舉咪唑硬化劑、胺硬化劑、酚硬化劑、多硫醇硬化劑、酸酐、熱陽離子起始劑及熱自由基產生劑等。上述熱硬化劑可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
其中，由於可使硬化性組合物於低溫下更快速地硬化，故而較佳為咪唑硬化劑、多硫醇硬化劑或胺硬化劑。又，由於在將可藉由加熱而硬化之硬化性化合物與上述熱硬化劑混合時保存穩定性提高，故而較佳為潛伏性硬化劑。潛伏性硬化劑較佳為潛伏性咪唑硬化劑、潛伏性多硫醇硬化劑或潛伏性胺硬化劑。再者，上述熱硬化劑亦可經聚胺基甲酸酯樹脂或聚酯樹脂等高分子物質被覆。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述熱硬化劑較佳為熱自由基產生劑。藉由使用熱自由基產生劑，尤其有效地提高PET膜之接著性。
熱自由基產生劑之1分鐘半衰期分解溫度較佳為100℃以上，更佳為110℃以上，且較佳為150℃以下，更佳為130℃以下。若上述1分鐘半衰期溫度為上述下限以上，則組合物之儲存穩定性變得更良好。若上述1分鐘半衰期溫度為上述上限以下，則作為被接著體之PET膜於硬化時之溫度下更不易變形及劣化。
作為上述咪唑硬化劑，並無特別限定，可列舉：2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸酯、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三及2,4- 二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三異三聚氰酸加成物等。
作為上述多硫醇硬化劑，並無特別限定，可列舉三羥甲基丙烷三-3-巰基丙酸酯、季戊四醇四-3-巰基丙酸酯及二季戊四醇六-3-巰基丙酸酯等。
作為上述胺硬化劑，並無特別限定，可列舉己二胺、辛二胺、癸二胺、3,9-雙(3-胺基丙基)-2,4,8,10-四螺[5.5]十一烷、雙(4-胺基環己基)甲烷、間苯二胺及二胺基二苯基碸等。
作為上述熱陽離子硬化劑，可列舉錪系陽離子硬化劑、系陽離子硬化劑及鋶系陽離子硬化劑等。作為上述錪系陽離子硬化劑，可列舉雙(4-第三丁基苯基)錪六氟磷酸鹽等。作為上述系陽離子硬化劑，可列舉三甲基四氟硼酸鹽等。作為上述鋶系陽離子硬化劑，可列舉三對甲苯基鋶六氟磷酸鹽等。
作為上述熱自由基產生劑，並無特別限定，可列舉偶氮化合物及有機過氧化物等。上述熱自由基產生劑可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
作為上述偶氮化合物，可列舉2,2'-偶氮二異丁腈、1,1'-(環己烷-1-甲腈)、2,2'-偶氮雙(2-環丙基丙腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、及2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯等。
作為上述有機過氧化物，可列舉氫過氧化物及二烷基過氧化物等。作為上述氫過氧化物，可列舉：氫過氧化二異丙基苯、氫過氧化1,1,3,3-四甲基丁基、氫過氧化異丙苯、氫過氧化第三己基及氫過氧化第三丁基等。作為上述二烷基過氧化物，可列舉：α,α'-雙(過氧化第三丁基-間異丙基)苯、過氧化二異丙苯基、2,5-二甲基-2,5-雙(過氧化第三丁基)己烷、過氧化第三丁基異丙苯基、過氧化二第三丁基及2,5-二甲基-2,5-雙(過氧化第三丁基)己炔-3等。
上述熱硬化劑之含量並無特別限定。相對於上述硬化性化合物 100重量份，上述熱硬化劑及上述熱自由基產生劑之各含量較佳為0.01重量份以上，更佳為1重量份以上，且較佳為200重量份以下，更佳為100重量份以下，進而較佳為75重量份以下。若上述熱硬化劑及上述熱自由基產生劑之各含量為上述下限以上，則易於使硬化性組合物充分硬化。若上述熱硬化劑及上述熱自由基產生劑之各含量為上述上限以下，則於硬化後不易殘留未參與到硬化之剩餘之熱硬化劑，且硬化物之耐熱性進一步提高。
[光硬化起始劑]
作為上述光硬化起始劑，並無特別限定，可列舉：苯乙酮光硬化起始劑(苯乙酮光自由基產生劑)、二苯甲酮光硬化起始劑(二苯甲酮光自由基產生劑)、9-氧硫、縮酮光硬化起始劑(縮酮光自由基產生劑)、鹵代酮、醯基膦氧化物及醯基膦酸鹽等。上述光硬化起始劑可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
作為上述苯乙酮光硬化起始劑之具體例，可列舉：4-(2-羥基乙氧基)苯基(2-羥基-2-丙基)酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、甲氧基苯乙酮、2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮、及2-羥基-2-環己基苯乙酮等。作為上述縮酮光硬化起始劑之具體例，可列舉苯偶醯二甲基縮酮等。
上述光硬化起始劑之含量並無特別限定。相對於上述硬化性化合物100重量份，上述光硬化起始劑之含量較佳為0.1重量份以上，更佳為0.2重量份以上，且較佳為2重量份以下，更佳為1重量份以下。若上述光硬化起始劑之含量為上述下限以上，則易於使硬化性組合物充分硬化。又，藉由對硬化性組合物照射光，進行B-階段(B-stage)化，可抑制硬化性組合物之流動。若上述光硬化起始劑之含量為上述上限以下，則於硬化後不易殘留未參與到硬化之剩餘之光硬化起始劑。
[四級銨鹽化合物]
藉由使用上述四級銨鹽化合物，連接對象構件之接著性進一步提高。又，藉由使用上述四級銨鹽化合物，即便被暴露於高溫下，亦更不易產生剝離。上述四級銨鹽化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述四級銨鹽化合物較佳為具有碳數8~18之烷基。就進一步提高連接對象構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述四級銨鹽化合物較佳為下述式(31)所表示之化合物。
R1R2R3R4N+X-…式(31)
上述式(31)中，R1、R2及R3分別表示甲基或乙基，R4表示碳數8~18之烷基，X表示溴原子或氯原子。
作為上述四級銨鹽化合物，例如可列舉：氯化正辛基三甲基、溴化正辛基三甲基、溴化壬基三甲基、溴化癸基三甲基、氯化十二烷基三甲基、溴化十二烷基三甲基、氯化十四烷基三甲基、氯化十六烷基三甲基、溴化十六烷基三甲基、溴化乙基十六烷基二甲基、溴化十七烷基三甲基、氯化十八烷基三甲基、及溴化十八烷基三甲基等。
相對於上述硬化性化合物及上述熱硬化劑之合計100重量份，上述四級銨鹽化合物與上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物之合計含量較佳為0.1重量份以上，更佳為3重量份以上，進而較佳為5重量份以上，且較佳為50重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為30重量份以下，可為8重量份以下，亦可為5重量份以下。若上述四級銨鹽化合物與上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物之合計含量為上述下限以上及上述上限以下，則接著對象構件之接著性進一步提高。
相對於上述硬化性化合物及上述熱硬化劑之合計100重量份，上 述四級銨鹽化合物之含量為0重量份(不含有)以上，較佳為0.1重量份以上，更佳為3重量份以上，且較佳為50重量份以下，更佳為8重量份以下，進而較佳為5重量份以下。若使用上述四級銨鹽化合物，且上述四級銨鹽化合物之含量為上述下限以上及上述上限以下，則接著對象構件之接著性進一步提高，進一步抑制高溫下之剝離。
[具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物]
藉由使用上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物，而連接對象構件之接著性進一步提高。上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
作為上述含有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物，例如可列舉：羥基乙基甲基丙烯酸酯磷酸酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸羥基丙酯、N-(2-羥基乙基)(甲基)丙烯醯胺、N-(羥基甲基)(甲基)丙烯醯胺、N-(4-羥基苯基)(甲基)丙烯醯胺或環氧(甲基)丙烯酸酯等。
使用上述硬化性化合物之硬化性組合物之黏度相對容易變高。就降低硬化性組合物之黏度之觀點而言，上述硬化性化合物較佳為包含環氧(甲基)丙烯酸酯。環氧(甲基)丙烯酸酯可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
作為環氧(甲基)丙烯酸酯，具體而言，可列舉EBECRYL3701(DAICEL-ALLNEX公司製造)、EBECRYL3703(DAICEL-ALLNEX公司製造)或EBECRYL3708(DAICEL-ALLNEX公司製造)等。上述環氧丙烯酸酯亦可為於分子末端具有丙烯酸2-羥基乙酯加成於己內酯之構造、且具有雙酚A之二縮水甘油基開環之構造作為主骨架的環氧丙烯酸酯。
就進一步提高接著對象構件之接著性之觀點而言，較佳為(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、EBECRYL3701(DAICEL-ALLNEX公司製造)或 EBECRYL3708(DAICEL-ALLNEX公司製造)。
相對於上述硬化性化合物及上述熱硬化劑之合計100重量份，上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物之含量為0重量份(不含有)以上，較佳為0.1重量份以上，更佳為3重量份以上，進而較佳為5重量份以上，且較佳為50重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為30重量份以下。若使用上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物，且上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物之含量為上述下限以上及上述上限以下，則接著對象構件之接著性進一步提高。
[其他成分]
於連接對象構件包含玻璃、PET(聚對苯二甲酸乙二酯)之情形時，就進一步提高玻璃、PET之接著性之觀點而言，上述硬化性化合物較佳為包含(甲基)丙烯酸系化合物。作為上述(甲基)丙烯酸系化合物，可列舉丙烯醯嗎啉、醯亞胺(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯等磷酸酯型(甲基)丙烯酸酯等。上述(甲基)丙烯酸系化合物係上述硬化性化合物以外之化合物。上述(甲基)丙烯酸系化合物係具有(甲基)丙烯醯基之化合物。上述(甲基)丙烯酸系化合物可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
上述硬化性組合物視需要亦可包含例如助焊劑、填料、增量劑、軟化劑、塑化劑、聚合觸媒、硬化觸媒、著色劑、抗氧化劑、熱穩定劑、光穩定劑、紫外線吸收劑、潤滑劑、抗靜電劑及阻燃劑等各種添加劑。
上述硬化性組合物較佳為包含助焊劑。藉由使用助焊劑，去除電極表面之氧化膜，可提高電極間之導通可靠性。助焊劑之詳細情況記載於下述導電材料之欄中。
上述硬化性組合物較佳為包含填料。藉由使用填料，硬化物之熱線膨脹率降低。作為上述填料之具體例，可列舉二氧化矽、氮化 鋁、氧化鋁、玻璃、氮化硼、氮化矽、聚矽氧、碳、石墨、石墨烯及滑石等。填料可僅使用一種，亦可併用兩種以上。若使用導熱率較高之填料，則正式硬化時間縮短。
上述硬化性組合物亦可包含溶劑。藉由使用該溶劑，可易於調整硬化性組合物之黏度。作為上述溶劑，例如可列舉乙酸乙酯、甲基溶纖素、甲苯、丙酮、甲基乙基酮、環己烷、正己烷、四氫呋喃及二***等。
(導電材料)
本發明之導電材料包含上述硬化性組合物與導電性粒子。具體而言，本發明之導電材料包含藉由使上述第2化合物與上述第1化合物進行反應而獲得之上述硬化性化合物、上述熱硬化劑及導電性粒子。本說明書中，將包含導電性粒子之硬化性組合物稱為導電材料。藉由使用本發明之導電材料，可提高連接對象構件之接著性及電極間之導通可靠性。
上述導電材料較佳為包含助焊劑。藉由使用助焊劑，可去除導電性粒子表面及電極表面之氧化膜，提高電極間之導通可靠性。
就更有效率地將導電性粒子配置於電極上之觀點而言，導電材料之25℃下之黏度較佳為100Pa‧s以上，更佳為200Pa‧s以上，且較佳為800Pa‧s以下，更佳為600Pa‧s以下。
上述黏度可以調配成分之種類及調配量容易地適當進行調整。又，藉由使用填料，可使黏度相對變高。
上述黏度例如可使用E型黏度計TVE-22裝置(東機產業公司製造)，於25℃及2.5rpm之條件下測定。
上述導電材料較佳為異向性導電材料。上述導電材料可用作導電膏及導電膜等。於上述導電材料為導電膜之情形時，亦可於包含導電性粒子之導電膜積層不含導電性粒子之膜。就進一步提高連接對象 構件之接著性、尤其進一步提高PET膜之接著性之觀點而言，上述導電材料較佳為膏狀之導電膏。上述導電材料較佳為用於電極間之電性連接。上述導電材料較佳為電路連接材料。
於上述導電材料100重量%中，藉由使上述第2化合物與上述第1化合物進行反應而獲得之上述硬化性化合物之含量較佳為50重量%以上，更佳為60重量%以上，進而較佳為75重量%以上，且較佳為100重量%以下，更佳為95重量%以下。若上述硬化性化合物之含量為上述下限以上，則連接對象構件之接著性進一步提高，尤其PET膜之接著性進一步提高。若上述硬化性化合物之含量為上述上限以下，則可使導電性粒子之含量相對變多，電極間之導通可靠性進一步提高。
於上述導電材料100重量%中，上述導電性粒子之含量較佳為0.1重量%以上，更佳為1重量%以上，進一步較佳為2重量%以上，進而較佳為10重量%以上，進而更佳為20重量%以上，尤佳為25重量%以上，最佳為30重量%以上，且較佳為80重量%以下，更佳為60重量%以下，進而較佳為50重量%以下，尤佳為45重量%以下，最佳為35重量%以下。若上述導電性粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則易於在電極間配置較多導電性粒子，導通可靠性進一步提高。又，硬化性化合物等之含量變得適度，因此電極間之導通可靠性進一步提高。
以下，對可用於本發明之導電材料之各成分之詳細情況進行說明。
[導電性粒子]
作為上述導電性粒子，可列舉全體由具有導電性之材料形成之導電性粒子、以及具有基材粒子與配置於該基材粒子之表面上之導電層之導電性粒子。
上述導電性粒子較佳為至少外表面為焊料之導電性粒子。導電 性部分之外表面較佳為焊料。於此情形時，藉由使導電材料硬化而形成之連接部與由該連接部連接之連接對象構件之接著性因焊料而進一步提高。
作為上述至少外表面為焊料之導電性粒子，可使用焊料粒子、或具備基材粒子與配置於該基材粒子之表面上之焊料層之粒子等。其中，較佳為使用焊料粒子。藉由使用焊料粒子，可進一步提高高速傳送或金屬接合強度。又，於使用至少外表面為焊料之導電性粒子之情形時，亦可使焊料粒子聚集於第1電極與第2電極之電極間。至少外表面為焊料之導電性粒子亦可具有如下性質，即，於加熱時，存在於未形成電極之區域之導電性粒子集中於第1電極與第2電極之間。
圖5係表示可用於本發明之第1實施形態中使用之導電材料之導電性粒子之一例之剖視圖。
如圖5所示，上述導電性粒子較佳為作為焊料粒子之導電性粒子21。導電性粒子21僅由焊料形成。導電性粒子21於核心不具有基材粒子，並非核殼粒子。導電性粒子21之中心部分及外表面均由焊料形成。
就更均勻地保持連接對象構件間之連接距離之觀點而言，亦可使用具備基材粒子及配置於該基材粒子表面上之焊料層之粒子。
圖6所示之變化例中，導電性粒子1具備基材粒子2及配置於基材粒子2之表面上之導電層3。導電層3被覆基材粒子2之表面。導電性粒子1係基材粒子2之表面經導電層3被覆之被覆粒子。
導電層3具有第2導電層3A及配置於第2導電層3A之表面上之焊料層3B(第1導電層)。導電性粒子1於基材粒子2與焊料層3B之間具備第2導電層3A。因此，導電性粒子1具備基材粒子2、配置於基材粒子2之表面上之第2導電層3A、及配置於第2導電層3A之表面上之焊料層3B。如此，導電層3可具有多層構造，亦可具有兩層以上之積層構 造。
如上所述，導電性粒子1中之導電層3具有雙層構造。如圖7所示之另一變化例般，導電性粒子11亦可具有焊料層12作為單層之導電層。導電性粒子11具備基材粒子2、及配置於基材粒子2之表面上之焊料層12。亦可以接觸基材粒子2之方式於基材粒子2之表面上配置焊料層12。
就易於使導電材料之導熱率變得更低而言，導電性粒子1、11、21中，更佳為導電性粒子1、11。藉由使用具備基材粒子及配置於該基材粒子表面上之焊料層之導電性粒子，易於使導電材料之導熱率變得更低。就進一步提高連接可靠性及電極間之導通可靠性之觀點而言，較佳為導電性粒子21。
作為上述基材粒子，可列舉樹脂粒子、除金屬粒子以外之無機粒子、有機無機混合粒子及金屬粒子等。就更有效率地將導電性粒子配置於電極上之觀點而言，上述基材粒子較佳為除金屬以外之基材粒子，較佳為樹脂粒子、除金屬粒子以外之無機粒子或有機無機混合粒子。上述基材粒子亦可為銅粒子。上述基材粒子較佳為並非金屬粒子。
上述基材粒子較佳為由樹脂形成之樹脂粒子。於使用導電性粒子將電極間連接時，藉由於將導電性粒子配置於電極間後進行壓接而使導電性粒子壓縮。若上述基材粒子為樹脂粒子，則於上述壓接時導電性粒子容易變形，導電性粒子與電極之接觸面積變大。因此，電極間之導通可靠性進一步提高。
作為用以形成上述樹脂粒子之樹脂，適宜使用各種有機物。作為用以形成上述樹脂粒子之樹脂，例如可列舉：聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚異丁烯、聚丁二烯等聚烯烴樹脂；聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸甲酯等丙烯酸系樹脂；聚對苯二甲 酸烷二酯、聚碳酸酯、聚醯胺、酚甲醛樹脂、三聚氰胺-甲醛樹脂、苯胍甲醛樹脂、脲甲醛樹脂、酚系樹脂、三聚氰胺樹脂、苯胍樹脂、脲樹脂、環氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、飽和聚酯樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯、聚碸、聚苯醚、聚縮醛、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚醚醚酮、聚醚碸、二乙烯基苯聚合物、以及二乙烯基苯系共聚物等。作為上述二乙烯基苯系共聚物等，可列舉二乙烯基苯-苯乙烯共聚物及二乙烯基苯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等。由於可易於將上述樹脂粒子之硬度控制於適宜之範圍，故而用以形成上述樹脂粒子之樹脂較佳為使具有乙烯性不飽和基之聚合性單體之一種或兩種以上聚合而成之聚合物。
於使具有乙烯性不飽和基之單體聚合而獲得上述樹脂粒子之情形時，作為該具有乙烯性不飽和基之單體，可列舉非交聯性之單體與交聯性之單體。
作為上述非交聯性之單體，例如可列舉：苯乙烯、α-甲基苯乙烯等苯乙烯系單體；(甲基)丙烯酸、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐等含羧基之單體；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸鯨蠟酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異酯等(甲基)丙烯酸烷基酯類；(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸甘油酯、聚氧乙烯(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸縮水甘油酯等含氧原子之(甲基)丙烯酸酯類；(甲基)丙烯腈等含腈之單體；甲基乙烯醚、乙基乙烯醚、丙基乙烯醚等乙烯醚類；乙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯等酸乙烯酯類；乙烯、丙烯、異戊二烯、丁二烯等不飽和烴；(甲基)丙烯酸三氟甲酯、(甲基)丙烯酸五氟乙酯、氯乙烯、氟乙烯、氯苯乙烯等含鹵素之單體等。
作為上述交聯性之單體，例如可列舉：四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、三(甲基)丙烯酸甘油酯、二(甲基)丙烯酸甘油酯、(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯等多官能(甲基)丙烯酸酯類；(異)氰尿酸三烯丙酯、偏苯三酸三烯丙酯、二乙烯基苯、鄰苯二甲酸二烯丙酯、二烯丙基丙烯醯胺、二烯丙醚、γ-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、三甲氧基矽烷基苯乙烯、乙烯基三甲氧基矽烷等含矽烷之單體等。
於上述基材粒子為除金屬以外之無機粒子或有機無機混合粒子之情形時，作為用以形成基材粒子之無機物，可列舉二氧化矽及碳黑等。上述無機物較佳為並非金屬。作為由上述二氧化矽形成之粒子，並無特別限定，例如可列舉於使具有2個以上水解性烷氧基矽烷基之矽化合物水解而形成交聯聚合物粒子後，藉由視需要進行煅燒而獲得之粒子。作為上述有機無機混合粒子，例如可列舉由交聯之烷氧基矽烷基聚合物與丙烯酸系樹脂形成之有機無機混合粒子等。
於上述基材粒子為金屬粒子之情形時，作為用以形成該金屬粒子之金屬，可列舉銀、銅、鎳、矽、金及鈦等。於上述基材粒子為金屬粒子之情形時，該金屬粒子較佳為銅粒子。但是，上述基材粒子較佳為並非金屬粒子。
上述基材粒子之熔點較佳為高於上述焊料層之熔點。上述基材粒子之熔點較佳為超過160℃，更佳為超過300℃，進而較佳為超過400℃，尤佳為超過450℃。再者，上述基材粒子之熔點亦可未達400℃。上述基材粒子之熔點亦可為160℃以下。上述基材粒子之軟化點較佳為260℃以上。上述基材粒子之軟化點亦可未達260℃。
上述導電性粒子亦可具有單層之焊料層。上述導電性粒子亦可具有複數層之導電層(焊料層，第2導電層)。即，上述導電性粒子中，亦可積層2層以上之導電層。視情形，焊料粒子亦可為由複數層形成之粒子。
形成上述焊料層之焊料、及形成焊料粒子之焊料較佳為熔點為450℃以下之低熔點金屬。上述焊料層較佳為熔點為450℃以下之低熔點金屬層。上述低熔點金屬層係包含低熔點金屬之層。上述焊料粒子較佳為熔點為450℃以下之低熔點金屬粒子。上述低熔點金屬粒子係包含低熔點金屬之粒子。該低熔點金屬係表示熔點為450℃以下之金屬。低熔點金屬之熔點較佳為300℃以下，更佳為160℃以下。又，上述焊料層及上述焊料粒子較佳為包含錫。於上述焊料層中所含之金屬100重量%中及上述焊料粒子中所含之金屬100重量%中，錫之含量較佳為30重量%以上，更佳為40重量%以上，進而較佳為70重量%以上，尤佳為90重量%以上。若上述焊料層及上述焊料粒子中之錫之含量為上述下限以上，則導電性粒子與電極之連接可靠性進一步提高。
再者，上述錫之含量可使用高頻電感耦合電漿發光分光分析裝置(堀場製作所公司製造之「ICP-AES」)、或螢光X射線分析裝置(島津製作所公司製造之「EDX-800HS」)等進行測定。
藉由使用上述焊料粒子及於導電性表面具有焊料之導電性粒子，焊料熔融而與電極接合，焊料使電極間導通。例如，由於焊料與電極易於進行面接觸而非點接觸，故而連接電阻變低。又，藉由使用於導電性表面具有焊料之導電性粒子，焊料與電極之接合強度變高，結果，更不易產生焊料與電極之剝離，有效地提高導通可靠性及連接可靠性。
構成上述焊料層及上述焊料粒子之低熔點金屬並無特別限定。該低熔點金屬較佳為錫或含有錫之合金。該合金可列舉錫-銀合金、 錫-銅合金、錫-銀-銅合金、錫-鉍合金、錫-鋅合金、錫-銦合金等。其中，就對電極之潤濕性優異而言，上述低熔點金屬較佳為錫、錫-銀合金、錫-銀-銅合金、錫-鉍合金、錫-銦合金。更佳為錫-鉍合金、錫-銦合金。
構成上述焊料(焊料層及上述焊料粒子)之材料較佳為基於JIS Z3001：焊接用語，液相線為450℃以下之填補材料。作為上述焊料之組成，例如可列舉含有鋅、金、銀、鉛、銅、錫、鉍、銦等之金屬組成。其中，較佳為低熔點且無鉛之錫-銦系(117℃共晶)、或錫-鉍系(139℃共晶)。即，上述焊料較佳為不含鉛，較佳為含有錫及銦之焊料、或含有錫及鉍之焊料。
為了進一步提高上述焊料與電極之接合強度，上述焊料層及上述焊料粒子可含有磷、碲，亦可含有鎳、銅、銻、鋁、鋅、鐵、金、鈦、鍺、鈷、鉍、錳、鉻、鉬、鈀等金屬。又，就進一步提高焊料與電極之接合強度之觀點而言，上述焊料層及上述焊料粒子較佳為含有鎳、銅、銻、鋁或鋅。就進一步提高焊料層或焊料粒子與電極之接合強度之觀點而言，用以提高接合強度之該等金屬之含量於焊料層100重量%中或焊料粒子100重量%中較佳為0.0001重量%以上，且較佳為1重量%以下。
上述第2導電層之熔點較佳為高於上述焊料層之熔點。上述第2導電層之熔點較佳為超過160℃，更佳為超過300℃，進而較佳為超過400℃，進而更佳為超過450℃，尤佳為超過500℃，最佳為超過600℃。上述焊料層由於熔點較低，故而於導電連接時熔融。上述第2導電層較佳為於導電連接時不熔融。上述導電性粒子較佳為使焊料熔融而使用，較佳為使上述焊料層熔融而使用，較佳為使上述焊料層熔融且不使上述第2導電層熔融而使用。藉由上述第2導電層之熔點高於上述焊料層之熔點，可於導電連接時不使上述第2導電層熔融而僅使上述焊 料層熔融。
上述焊料層之熔點與上述第2導電層之熔點之差之絕對值超過0℃，較佳為5℃以上，更佳為10℃以上，進而較佳為30℃以上，尤佳為50℃以上，最佳為100℃以上。
上述第2導電層較佳為含有金屬。構成上述第2導電層之金屬並無特別限定。作為該金屬，例如可列舉金、銀、銅、鉑、鈀、鋅、鉛、鋁、鈷、銦、鎳、鉻、鈦、銻、鉍、鍺及鎘、及其等之合金等。又，作為上述金屬，亦可使用摻錫氧化銦(ITO)。上述金屬可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
上述第2導電層較佳為鎳層、鈀層、銅層或金層，更佳為鎳層或金層，進而較佳為銅層。導電性粒子較佳為具有鎳層、鈀層、銅層或金層，更佳為具有鎳層或金層，進而較佳為具有銅層。藉由將具有該等較佳之導電層之導電性粒子用於電極間之連接，電極間之連接電阻進一步變低。又，於該等較佳之導電層之表面，可更易於形成焊料層。
上述導電性粒子之平均粒徑較佳為0.1μm以上，更佳為1μm以上，且較佳為100μm以下，更佳為80μm以下，進而較佳為50μm以下，尤佳為40μm以下。若導電性粒子之平均粒徑為上述下限以上及上述上限以下，則導電性粒子與電極之接觸面積充分變大，且於形成導電層時不易形成凝聚之導電性粒子。又，成為適於導電材料中之導電性粒子之大小，經由導電性粒子連接之電極間之間隔不會變得過大，且導電層不易自基材粒子之表面剝離。
上述導電性粒子之粒徑表示數量平均粒徑。上述導電性粒子之平均粒徑係藉由利用電子顯微鏡或光學顯微鏡對任意50個導電性粒子進行觀察並算出平均值而求出。
上述焊料層之厚度較佳為0.005μm以上，更佳為0.01μm以上， 且較佳為10μm以下，更佳為1μm以下，進而較佳為0.3μm以下。若焊料層之厚度為上述下限以上及上述上限以下，則可獲得充分之導電性，且導電性粒子不會變得過硬，於電極間連接時導電性粒子充分地變形。又，上述焊料層之厚度越薄，越易於使導電材料之導熱率變低。就使導電材料之導熱率充分低之觀點而言，上述焊料層之厚度較佳為4μm以下，更佳為2μm以下。
上述第2導電層之厚度較佳為0.005μm以上，更佳為0.01μm以上，且較佳為10μm以下，更佳為1μm以下，進而較佳為0.3μm以下。若上述第2導電層之厚度為上述下限以上及上述上限以下，則電極間之連接電阻進一步變低。又，上述第2導電層之厚度越薄，越易於使導電材料之導熱率變低。就使導電材料之導熱率充分低之觀點而言，上述第2導電層之厚度較佳為3μm以下，更佳為1μm以下。
於上述導電性粒子僅具有焊料層作為導電層之情形時，上述焊料層之厚度較佳為10μm以下，更佳為5μm以下。於上述導電性粒子具有焊料層與不同於焊料層之其他導電層(第2導電層等)作為導電層之情形時，焊料層與不同於焊料層之其他之導電層之合計厚度較佳為10μm以下，更佳為5μm以下。
[助焊劑]
上述導電材料較佳為含有助焊劑。該助焊劑並無特別限定。作為上述助焊劑，可使用一般用於焊接等之助焊劑。上述助焊劑可僅使用一種，亦可併用兩種以上。
作為上述助焊劑，例如可列舉氯化鋅、氯化鋅與無機鹵化物之混合物、氯化鋅與無機酸之混合物、熔融鹽、磷酸、磷酸之衍生物、有機鹵化物、肼、有機酸及松脂等。作為上述熔融鹽，可列舉氯化銨等。作為上述有機酸，可列舉乳酸、檸檬酸、硬脂酸、麩胺酸及戊二酸等。作為上述松脂，可列舉活化松脂及非活化松脂等。上述助焊劑 較佳為具有2個以上羧基之有機酸、松脂。上述助焊劑可為具有2個以上羧基之有機酸，亦可為松脂。藉由使用具有2個以上羧基之有機酸、松脂，電極間之導通可靠性進一步提高。
上述松脂係以松香酸作為主成分之松香類。助焊劑較佳為松香類，更佳為松香酸。藉由使用該較佳之助焊劑，電極間之導通可靠性進一步提高。
上述助焊劑之熔點較佳為50℃以上，更佳為70℃以上，進而較佳為80℃以上，且較佳為200℃以下，更佳為160℃以下，進一步較佳為150℃以下，進而較佳為140℃以下。若上述助焊劑之熔點為上述下限以上及上述上限以下，則更有效地發揮助焊劑效應，更有效率地將焊料粒子配置於電極上。上述助焊劑之熔點較佳為80℃以上且190℃以下。上述助焊劑之熔點尤佳為80℃以上且140℃以下。
作為熔點為80℃以上且190℃以下之上述助焊劑，可列舉丁二酸(熔點186℃)、戊二酸(熔點96℃)、己二酸(熔點152℃)、庚二酸(熔點104℃)、辛二酸(熔點142℃)等二羧酸、苯甲酸(熔點122℃)、蘋果酸(熔點130℃)等。
就將焊料更有效率地配置於電極上之觀點而言，上述助焊劑之熔點較佳為較上述焊料粒子中之焊料之熔點低，更佳為低5℃以上，進而較佳為低10℃以上。
就將焊料更有效率地配置於電極上之觀點而言，上述助焊劑之熔點較佳為較上述熱硬化劑之反應起始溫度低，更佳為低5℃以上，進而較佳為低10℃以上。
上述助焊劑可分散於上述硬化性組合物或上述導電材料中，亦可附著於導電性粒子或焊料粒子之表面上。
上述導電材料100重量%中，上述助焊劑之含量為0重量%(未使用)以上，較佳為0.5重量%以上，且較佳為30重量%以下，更佳為25 重量%以下。上述導電材料亦可包含助焊劑。若助焊劑之含量為上述下限以上及上述上限以下，則更不易於焊料及電極之表面形成氧化膜，進而可更有效地去除形成於焊料及電極之表面之氧化膜。
(連接構造體)
藉由使用上述硬化性組合物或上述導電材料將連接對象構件連接，可獲得連接構造體。
上述連接構造體具備第1連接對象構件、第2連接對象構件、及連接上述第1連接對象構件與上述第2連接對象構件之連接部。上述連接部係藉由使上述硬化性組合物硬化、或使上述導電材料硬化而形成。
圖1係模式性地表示使用包含本發明之第1實施形態之硬化性組合物及導電性粒子之導電材料獲得之連接構造體的前視剖視圖。
圖1所示之連接構造體51具備第1連接對象構件52、第2連接對象構件53、及連接第1連接對象構件52與第2連接對象構件53之連接部54。連接部54為硬化物層，藉由使包含導電性粒子1之導電材料硬化而形成。除導電性粒子1以外，亦可使用導電性粒子11或導電性粒子21。又，亦可使用除導電性粒子1、11、21以外之導電性粒子。
第1連接對象構件52於表面(上表面)具有複數個第1電極52a。第2連接對象構件53於表面(下表面)具有複數個第2電極53a。第1電極52a與第2電極53a藉由1個或複數個導電性粒子1而電性連接。因此，第1、第2連接對象構件52、53藉由導電性粒子1而電性連接。
圖4中，將圖1所示之連接構造體51中之導電性粒子1與第1、第2電極52a、53a之連接部分放大而以前視剖視圖表示。如圖4所示，連接構造體51中，於導電性粒子1中之焊料層3B熔融後，熔融之焊料層部分3Ba與第1、第2電極52a、53a充分進行接觸。即，藉由使用表面層為焊料層3B之導電性粒子1，與使用導電層之表面層為鎳、金或銅 等金屬之導電性粒子之情形相比，導電性粒子1與第1、第2電極52a、53a之接觸面積變大。因此，可提高連接構造體51之導通可靠性及連接可靠性。再者，於使用助焊劑之情形時，藉由加熱，一般而言助焊劑會逐漸失活。又，就進一步提高導通可靠性之觀點而言，較佳為使第2導電層3A與第1電極52a接觸，較佳為使第2導電層3A與第2電極53a接觸。
圖2係模式性地表示使用本發明之第2實施形態之硬化性組合物獲得之連接構造體之前視剖視圖。
圖2所示之連接構造體61具備第1連接對象構件62、第2連接對象構件63、及連接第1連接對象構件62與第2連接對象構件63之連接部64。連接部64為硬化物層，藉由使不含導電性粒子之硬化性組合物硬化而形成。
第1連接對象構件62於表面(上表面)具有複數個第1電極62a。第2連接對象構件63於表面(下表面)具有複數個第2電極63a。第1電極62a與第2電極63a例如為凸塊電極。第1電極62a與第2電極63a係不經由導電性粒子而藉由相互接觸而電性連接。因此，第1、第2連接對象構件62、63電性連接。
圖3係模式性地表示使用本發明之第3實施形態之硬化性組合物獲得之連接構造體之前視剖視圖。
圖3所示之連接構造體71具備第1連接對象構件72、第2連接對象構件73、及連接第1連接對象構件72與第2連接對象構件73之連接部74。連接部74為硬化物層，藉由使不含導電性粒子之硬化性組合物硬化而形成。連接構造體71中，電極未電性連接。上述硬化性組合物之用途並不限定於電極電性連接之用途。
上述連接構造體之製造方法並無特別限定。作為該連接構造體之製造方法之一例，可列舉如下方法等：於上述第1連接對象構件與 上述第2連接對象構件之間配置上述導電材料或上述硬化性組合物，獲得積層體後，對該積層體進行加熱及加壓。上述加壓之壓力為9.8×104~4.9×106Pa左右。上述加熱之溫度為120~220℃左右。
上述第1、第2連接對象構件並無特別限定。作為上述第1、第2連接對象構件，具體而言，可列舉：金屬構件、樹脂構件及膜構件等電子/電氣零件、電氣半導體晶片、電容器及二極體等電子/電氣零件、以及印刷基板、可撓性印刷基板、玻璃環氧基板、FFC(flexible flat cable，可撓性扁平電纜)及玻璃基板等電路基板等電子/電氣零件等。上述第1、第2連接對象構件較佳為電子/電氣零件。上述電子/電氣零件係構成電子/電氣機器之構件。上述連接構造體較佳為電子/電氣零件連接構造體。上述連接構造體較佳為電子/電氣機器。
上述第1、第2連接對象構件較佳為觸控面板用連接對象構件。就藉由使用上述硬化性組合物及上述導電材料而較大地獲得接著性提高效果而言，上述第1、第2連接對象構件內之至少一者較佳為PET膜。
上述硬化性組合物及上述導電材料適宜用於PET膜、FFC(可撓性扁平電纜)之接著，且較佳為PET膜、FFC(可撓性扁平電纜)接著用之硬化性組合物。上述硬化性組合物及上述導電材料於觸控面板中適宜用於PET膜之接著，且較佳為觸控面板中之PET膜接著用之硬化性組合物。
又，上述硬化性組合物及上述導電材料不僅適宜用於PET膜之接著，而且亦適宜用於顯示器用樹脂膜與可撓性印刷基板之接著。
又，上述硬化性組合物及上述導電材料不僅適宜用於FFC(可撓性扁平電纜)之接著，而且亦適宜用於剛性基板與FFC(可撓性扁平電纜)之接著。
作為設置於上述連接對象構件之電極，可列舉金電極、鎳電 極、錫電極、鋁電極、銅電極、銀電極、鉬電極及鎢電極等金屬電極。於上述連接對象構件為可撓性印刷基板之情形時，上述電極較佳為金電極、鎳電極、錫電極或銅電極。於上述連接對象構件為玻璃基板之情形時，上述電極較佳為鋁電極、銅電極、鉬電極或鎢電極。再者，於上述電極為鋁電極之情形時，可為僅由鋁形成之電極，亦可為於金屬氧化物層之表面積層有鋁層之電極。作為上述金屬氧化物層之材料，可列舉摻雜有三價金屬元素之氧化銦及摻雜有三價金屬元素之氧化鋅等。作為上述三價金屬元素，可列舉Sn、Al及Ga等。
以下，列舉實施例及比較例具體地說明本發明。本發明並不僅限定於以下之實施例。
(第1試驗例) (合成例1)
硬化性化合物(1)之合成：將二甲基間苯二甲酸40g、1,6-己二醇100g、及作為觸媒之氧化二丁基錫0.2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器(Dean-Stark trap)進行脫水一面於120℃下反應4小時。其後，添加甲基丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.05g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為15000。
(合成例2)
硬化性化合物(2)之合成：將二甲基間苯二甲酸37g及二甲基對苯二甲酸3g、1,6-己二醇100g、以及作為觸媒之氧化二丁基錫0.2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫水一面於120℃下反應4小時。其後，添加甲基丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.05g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合 物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為15000。
(合成例3)
硬化性化合物(3)之合成：將二甲基間苯二甲酸40g、1,6-己二醇20g、雙酚F 15g、及作為觸媒之氧化二丁基錫0.2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫水一面於120℃下反應4小時。其後，添加甲基丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.05g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為12000。
(合成例4)
硬化性化合物(4)之合成：將二甲基間苯二甲酸15g、二甲基己二酸25g、1,6-己二醇20g、雙酚F 15g、及作為觸媒之氧化二丁基錫0.2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫水一面於120℃下反應4小時。其後，添加甲基丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.05g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為16000。
(合成例5)
硬化性化合物(5)之合成：將二甲基間苯二甲酸15g、二甲基己二酸25g、1,6-己二醇20g、分子量650之聚1,4-丁二醇15g、及作為觸媒之氧化二丁基錫0.2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫水一面於120℃下反應4小時。其後，添加甲基丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.05g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為20000。
(實施例1) (1)導電膏之製備
調配合成例1中所獲得之硬化性化合物(1)90重量份、丙烯酸系化合物(1)(KOHJIN FILM & CHEMICALS公司製造之「ACMO」)10重量份、焊料粒子(三井金屬礦業公司製造之「DS-10」，SnBi共晶，熔點139℃，平均粒徑12μm)30重量份、熱硬化劑(日油公司製造「PEROCTA O」，1分鐘半衰期溫度124.3℃)0.2重量份、及矽烷偶合劑(信越化學工業公司製造，聚合物型多官能胺基矽烷偶合劑「X-12-972A」)0.2重量份，獲得異向性導電膏。
(2)連接構造體(1)之製作
作為被接著體1，準備於基材PET膜上形成有40條L/S=200/200μm之鋁配線之電路基板。作為被接著體2，準備於基材聚醯亞胺膜上在L/S=200/200μm之Cu配線上以基底Ni藉由無電解鍍Au形成有40條配線之FPC(Flexible Print Circuit，可撓性印刷電路板)。
於被接著體1上藉由空氣分配器(air dispenser)塗佈異向性導電膏3mg。將被接著體2設為重合寬度3mm，以被接著體1與被接著體2之電極圖案吻合之方式，介隔異向性導電膏將被接著體1與被接著體2重合。其後，於140℃下以壓力1MPa接合10秒，獲得連接構造體(1)。
(實施例2)
將合成例1中所獲得之硬化性化合物(1)變更為合成例2中所獲得之硬化性化合物(2)，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得異向性導電膏及連接構造體(1)。
(實施例3)
連接構造體(2)之製作：使用實施例1中所獲得之異向性導電膏，作為被接著體1，使用FFC(可撓性扁平電纜)、以L/S=200/200μm形成有40條配線之被接著 體，除此以外，以與連接構造體(1)同樣之方式獲得連接構造體(2)。
(實施例4~11) (1)導電膏之製備
將調配成分之種類及調配量變更為如下述表1所示般，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得異向性導電膏。
再者，(甲基)丙烯酸系化合物之詳細情況如下。
(甲基)丙烯酸系化合物(2)：DAICEL-ALLNEX公司製造之「Ebecryl8413」，脂肪族丙烯酸胺基甲酸酯
(甲基)丙烯酸系化合物(3)：DAICEL-ALLNEX公司製造之「Ebecryl3708」，於分子末端具有丙烯酸2-羥基乙酯加成於己內酯之構造，且具有雙酚A之二縮水甘油基開環之構造作為主骨架的環氧丙烯酸酯
(甲基)丙烯酸系化合物(4)：DAICEL-ALLNEX公司製造之「Ebecryl168」，羥基乙基甲基丙烯酸酯磷酸酯等磷酸酯型(甲基)丙烯酸酯
(甲基)丙烯酸系化合物(5)：東亞合成公司製造之「M-140」，醯亞胺(甲基)丙烯酸酯
(2)連接構造體(3)之製作
使用所獲得之異向性導電膏，於140℃下以壓力1MPa接合5秒，除此以外，以與連接構造體(1)同樣之方式獲得連接構造體(3)。
(3)連接構造體(4)之製作
使用所獲得之異向性導電膏，於140℃下以壓力1MPa接合5秒，除此以外，以與連接構造體(2)同樣之方式獲得連接構造體(4)。
(比較例1)
將硬化性化合物之種類變更為雙酚A型環氧化合物，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得異向性導電膏。使用所獲得之異向性導 電膏，以與實施例1同樣之方式獲得連接構造體(1)，以與實施例3同樣之方式獲得連接構造體(2)，以與實施例4~11同樣之方式獲得連接構造體(3)及連接構造體(4)。
(評價) (1)初期接著性
使用所獲得之連接構造體，使用島津製作所公司製造之「Micro Autograph MST-I」進行剝離，藉此以拉伸速度50mm/分鐘於23℃環境下測定90°剝離強度C。根據下述基準判定初期接著性。
[初期接著性之判定基準]
○○：90°剝離強度C為20N/cm以上
○：90°剝離強度C為15N/cm以上且未達20N/cm
△：90°剝離強度C為10N/cm以上且未達15Ncm
×：90°剝離強度C未達10N/cm
(2)高溫高濕下之接著性
將所獲得之連接構造體於85℃及濕度85%環境下靜置500小時。關於放置後之連接構造體，以與上述(1)接著性之評價同樣之方式測定90°剝離強度D。根據下述基準判定高溫高濕下之接著性。
[高溫高濕下之接著性之判定基準]
○○：90°剝離強度C為20N/cm以上且剝離強度D/剝離強度C×100為80%以上
○：90°剝離強度C為15N/cm以上且未達20N/cm，且剝離強度D/剝離強度C×100為80%以上
△：90°剝離強度C為10N/cm以上且未達15Ncm，且剝離強度D/剝離強度C×100為80%以上
×：90°剝離強度C未達10N/cm
(3)上下電極間之導通可靠性
於所獲得之連接構造體(n=15個)中，藉由四端子法分別測定上下電極間之連接電阻。算出連接電阻之平均值。再者，根據電壓=電流×電阻之關係，可藉由測定流過固定電流時之電壓而求出連接電阻。根據下述基準判定導通可靠性。所求出之連接電阻設為重合有1對電極之連接部之電阻。
[導通可靠性之判定基準]
○○：連接電阻之平均值為50mΩ以下
○：連接電阻之平均值超過50mΩ且為75mΩ以下
△：連接電阻之平均值超過75mΩ且為100mΩ以下
×：連接電阻之平均值超過100mΩ
(4)斷裂伸長率
於實施例及比較例之各導電膏之製備中，僅未調配導電性粒子，除此以外，以同樣之方式製備不含導電性粒子之硬化性組合物。使所獲得之硬化性組合物於140℃及10秒之條件下硬化，獲得硬化物。將所獲得之硬化物於23℃及拉伸速度1mm/分鐘、夾頭間距離40mm之條件下拉伸，測定斷裂伸長率。
將組成及結果示於下述表1。
(第2試驗例) (合成例6)
硬化性化合物(6)之合成：將二甲基間苯二甲酸64g、二甲基己二酸19g、1,6-己二醇38g、分子量650之聚1,4-丁二醇90g、及作為觸媒之四丁氧基鈦2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫甲醇一面於120℃下反應4小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯6g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為27000。
(合成例7)
硬化性化合物(7)之合成：將二甲基間苯二甲酸58g、二甲基己二酸17g、1,6-己二醇40g、分子量650之聚1,4-丁二醇94g、及作為觸媒之四丁氧基鈦2g稱量置於三口燒瓶中，於真空條件下，一面藉由迪安-斯塔克分離器進行脫甲醇一面於120℃下反應4小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯23g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於120℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為8300。
(實施例12)
於調配合成例6中所獲得之硬化性化合物(6)88.5重量份、丙烯酸4-羥基丁酯(東京化成工業公司製造)10重量份、及熱硬化劑(日油公司製造之「PEROCTA O」，1分鐘半衰期溫度124.3℃)1.5重量份後，利用行星式攪拌裝置進行混合及消泡，藉此獲得硬化性組合物。
(實施例13~35)
將調配成分之種類及調配量變更為如下述表2、3所示般，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得硬化性組合物。
(評價) (1)接著性
接著試片係按以下順序製成。於SUS基板(2cm×7cm)上塗佈硬化性組合物，並於其上載置PET膜，自其上以平滑之板進行壓抵，使硬化性組合物成為固定厚度(80μm)，獲得積層體。
關於所獲得之積層體，於在130℃下10秒、壓力1MPa之條件下進行熱硬化，獲得接著試片。
使用所獲得之接著試片，藉由島津製作所公司製造之「Micro Autograph MST-I」進行剝離，藉此以拉伸速度300mm/分鐘於23℃或100℃之環境下測定180°剝離強度。根據下述基準判定初期接著性。
[初期接著性之判定基準]
○○○：180°剝離強度為1.5N/mm以上
○○：180°剝離強度為1.0/mm以上且未達1.5N/mm
○：180°剝離強度為0.5N/mm以上且未達1.0N/mm
△：180°剝離強度為0.25N/mm以上且未達0.5N/mm
×：180°剝離強度未達0.25N/mm
(2)硬化性
於硬化時間為10秒與30秒之兩種條件下製成試片，除此以外，與上述接著性之評價方法同樣地製成試片，測定180°剝離強度。依照下述式對硬化性進行評價。
硬化性(%)=(硬化時間10秒時之180°剝離強度)×100/硬化時間30秒時之180°剝離強度
[硬化性之判定基準]
○○：95%以上
○：90%以上且未達95%
△：85%以上且未達90%
×：未達85%
將組成及結果示於下述表2、3。
(第3試驗例)
(合成例8)不屬於式(1)所表示之硬化性化合物之硬化性化合物之合成
硬化性化合物(8)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基己二酸64.6g、二甲基間苯二甲酸24.0g、1,6-己二醇61.4、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯6.3g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為8000。
(合成例9)
硬化性化合物(9)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基己二酸56.7g、二甲基間苯二甲酸21.1g、1,6-己二醇51.2、分子量650之聚1,4-丁二醇(PTMG650)14.8g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面自系內去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯6.4g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為8500。
(合成例10)
硬化性化合物(10)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸56.1g、二甲基己二酸20.1g、1,6-己二醇50.6g、分子量1000之聚1,4-丁二醇(PTMG1000)22.5g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯6.4g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於70℃下反 應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為12000。
(合成例11)
硬化性化合物(11)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸47.0g、二甲基己二酸17.5g、1,6-己二醇42.4g、分子量2000之聚1,4-丁二醇(PTMG2000)37.8g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯5.3g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.65g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物)(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為18000。
(合成例12)
硬化性化合物(12)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸41.8g、二甲基己二酸15.5g、1,6-己二醇37.7g、分子量3000之聚1,4-丁二醇(PTMG3000)50.3g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯4.7g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.4g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為30000。
(合成例13)
硬化性化合物(13)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸56.1g、二甲基己二酸20.1g、1,6-己二醇50.6g、分子量1000之聚乙二醇(PEG1000)22.5g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰 酸酯基乙酯6.4g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.6g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為12000。
(合成例14)
硬化性化合物(14)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸51.9g、二甲基己二酸19.3g、1,6-己二醇47.8g、分子量2000之聚1,4-丁二醇(PTMG2000)25.0g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯5.9g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.65g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為18000。
(合成例15)
硬化性化合物(15)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基間苯二甲酸38.0g、二甲基己二酸14.1g、1,6-己二醇32.5g、分子量2000之聚1,4-丁二醇(PTMG2000)61.1g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯4.3g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.4g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為18000。
(合成例16)
硬化性化合物(16)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基對苯二甲酸47.0g、二甲基己二酸17.5g、1,6-己二醇42.4g、分子量2000之聚1,4-丁二醇(PTMG2000)37.8g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃ 下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯5.3g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.65g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為18000。
(合成例17)
硬化性化合物(17)(直鏈狀聚酯化合物)之合成：將二甲基己二酸63.4g、1,6-己二醇42.9g、分子量2000之聚1,4-丁二醇(PTMG2000)38.2g、及作為觸媒之四丁氧基鈦0.05g稱量置於三口燒瓶中，一面去除甲醇一面於140℃下反應4小時後，於減壓下於140℃下反應12小時。其後，添加丙烯酸2-異氰酸酯基乙酯5.4g、及二丁基月桂酸二丁基錫0.65g，於70℃下反應4小時，藉此獲得硬化性化合物(直鏈狀聚酯化合物)。所獲得之硬化性化合物之重量平均分子量為18000。
(實施例36)
於調配合成例9中所獲得之硬化性化合物(9)98.5重量份與熱硬化劑(日油公司製造「PEROCTA O」，1分鐘半衰期溫度124.3℃)1.5重量份後，利用行星式攪拌裝置進行混合及消泡，藉此獲得硬化性組合物。
(實施例37~45)
將調配成分之種類及調配量變更為如下述表4所示，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得硬化性組合物。
(評價) (1)玻璃轉移溫度(Tg)
使用0.5mm之間隔件及熱壓機製成厚度0.5mm之硬化物。關於所獲得之硬化物，藉由DMA(Dynamic Mechanical Analyzer，動態機械分析儀)(黏彈性測定裝置)於10℃/min之升溫條件下求出玻璃轉移溫 度。
(2)-30℃下之拉伸彈性模數
使用0.5mm之間隔件及熱壓機，製成厚度0.5mm之硬化物。將上述硬化物切割為特定尺寸(5.0mm×50mm×0.5mmt)。於-30℃下，使用萬能材料試驗機(AND公司製造之「Tensilon」)求出拉伸彈性模數。
(2)接著性
接著試片係按以下順序製成。於SUS(Steel Use Stainless，不鏽鋼)基板(2cm×7cm)上塗佈硬化性組合物，於其上載置PET膜，自其上以平滑之板進行壓抵，使硬化性組合物成為固定厚度(80μm)，獲得積層體。
關於所獲得之積層體，於在130℃下10秒、壓力1MPa之條件下進行熱硬化，獲得接著試片。
使用所獲得之接著試片，藉由島津製作所公司製造之「Micro Autograph MST-I」進行剝離，藉此以拉伸速度300mm/分鐘於23℃之環境下測定180°剝離強度。根據下述基準判定初期接著性。
[初期接著性之判定基準]
○○○：180°剝離強度為1.5N/mm以上
○○：180°剝離強度為1.0/mm以上且未達1.5N/mm
○：180°剝離強度為0.5N/mm以上且未達1.0N/mm
△：180°剝離強度為0.25N/mm以上且未達0.5N/mm
×：180°剝離強度未達0.25N/mm
(4)硬化性
於硬化時間為10秒與30秒之兩種條件下製成試片，除此以外，與上述接著性之評價方法同樣地製成試片，測定180°剝離強度。按照下述式對硬化性進行評價。
硬化性(%)=(硬化時間10秒時之180°剝離強度)×100/硬化時間30秒時之180°剝離強度
[硬化性之判定基準]
○○：95%以上
○：90%以上且未達95%
△：85%以上且未達90%
×：未達85%
將組成及結果示於下述表4。
1‧‧‧導電性粒子
51‧‧‧連接構造體
52‧‧‧第1連接對象構件
52a‧‧‧第1電極
53‧‧‧第2連接對象構件
53a‧‧‧第2電極
54‧‧‧連接部

Claims (23)

  1. 一種硬化性組合物，其包含：硬化性化合物，其係藉由使用由下述式(11)所表示之化合物與二醇化合物之反應所獲得之第1化合物，並使具有異氰酸酯基及不飽和雙鍵之第2化合物與上述第1化合物進行反應而獲得，及熱硬化劑，[化1]R1OOC-X-COOR2‧‧‧(11)上述式(11)中，X表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
  2. 如請求項1之硬化性組合物，其中上述式(11)所表示之化合物係下述式(11A)所表示之化合物， 上述式(11A)中，R1及R2分別表示氫原子或碳數1~4之烷基。
  3. 如請求項1之硬化性組合物，其中上述式(11)所表示之化合物係對苯二甲酸、對苯二甲酸烷基酯、間苯二甲酸、或間苯二甲酸烷基酯。
  4. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述二醇化合物包含1,6-己二醇。
  5. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述二醇化合物包含雙酚A或雙酚F。
  6. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述二醇化合物包含1,6-己二醇與雙酚A或雙酚F。
  7. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述第2化合物具有(甲基)丙烯醯基作為含有不飽和雙鍵之基。
  8. 如請求項7之硬化性組合物，其中上述第2化合物係(甲基)丙烯醯氧基烷氧基異氰酸酯。
  9. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述硬化性化合物之重量平均分子量為8000以上且50000以下。
  10. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其包含四級銨鹽化合物或具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。
  11. 如請求項10之硬化性組合物，其包含上述四級銨鹽化合物。
  12. 如請求項10之硬化性組合物，其包含上述具有羥基之(甲基)丙烯酸系化合物。
  13. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中上述熱硬化劑為熱自由基產生劑。
  14. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其中於140℃及10秒之條件下進行硬化時，所獲得之硬化物之斷裂伸長率為500%以上。
  15. 如請求項1至3中任一項之硬化性組合物，其用於聚對苯二甲酸乙二酯膜之接著，且為聚對苯二甲酸乙二酯膜接著用之硬化性組合物。
  16. 如請求項15之硬化性組合物，其於觸控面板中用於聚對苯二甲酸乙二酯膜之接著，且為觸控面板中之聚對苯二甲酸乙二酯膜接著用之硬化性組合物。
  17. 一種硬化性組合物，其包含下述式(1)所表示之硬化性化合物、及熱硬化劑， 上述式(1)中，R1、R2分別表示氫原子或甲基，R3及R4分別表示氫原子、甲基或苯基，X表示碳數2~10之伸烷基或聚醚基，Y表示碳數2~10之伸烷基或伸苯基，n1及n2分別表示1或2，m表示式(1)所表示之硬化性化合物之重量平均分子量成為8000以上且50000以下之整數。
  18. 一種導電材料，其包含如請求項1至16中任一項之硬化性組合物、及導電性粒子。
  19. 如請求項18之導電材料，其中上述硬化性化合物之含量為50重量%以上。
  20. 如請求項18或19之導電材料，其中上述導電性粒子於導電性之外表面具有焊料。
  21. 一種連接構造體，其包括：第1連接對象構件，第2連接對象構件，及連接部，其連接上述第1連接對象構件與上述第2連接對象構件，且上述連接部係藉由使如請求項1至16中任一項之硬化性組合物硬化而形成。
  22. 如請求項21之連接構造體，其中上述第1連接對象構件於表面具有第1電極，上述第2連接對象構件於表面具有第2電極， 上述第1電極與上述第2電極藉由進行接觸而電性連接。
  23. 一種連接構造體，其包括：第1連接對象構件，其於表面具有第1電極；第2連接對象構件，其於表面具有第2電極；及連接部，其連接上述第1連接對象構件與上述第2連接對象構件；且上述連接部係藉由使如請求項18至20中任一項之導電材料硬化而形成，上述第1電極與上述第2電極藉由上述導電性粒子而電性連接。
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