TW201421160A - 微細光阻圖案形成用組成物及使用其之圖案形成方法 - Google Patents

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Abstract

課題係提供一種微細圖案形成用組成物，其可形成乾式蝕刻耐性高之圖案，以及提供一種使用該組成物之圖案形成方法，其於製造過程中排管阻塞少。解決手段係一種微細圖案形成用組成物，其係於使用化學增幅型光阻組成物形成負型光阻圖案之方法中，為藉由增寬光阻圖案而使圖案微細化所採用者，其係由包含具有羥基芳基之重複單元之聚合物、與不使前述負型光阻圖案溶解之有機溶劑所構成；以及一種使用該組成物之圖案形成方法。藉由於圖案形成方法中，將光阻組成物之塗布與該微細圖案形成用組成物以同一塗布裝置塗布，可防止排管阻塞。

Description

微細光阻圖案形成用組成物及使用其之圖案形成方法
本發明係關於一種組成物，其係於半導體等製程中形成光阻圖案後，用以藉由進一步增寬光阻圖案而得到更微細尺寸之光阻圖案者；以及一種使用該組成物之圖案形成方法。
伴隨LSI之高積體化與高速度化，半導體裝置製造過程中要求光阻圖案之微細化。一般光阻圖案係使用光蝕刻技術，例如係使用藉由曝光而提高對鹼性顯影液溶解度之正型光阻，而於光阻曝光後使用鹼性顯影液除去曝光部分，以形成正型圖案。但是，為穩定得到微細光阻圖案，大部分係依賴曝光光源與曝光方法，需要可提供其光源與方法之高價特殊裝置與週邊材料，而需要莫大投資。
因此，已探討在使用習知光阻圖案形成方法後，用以得到更微細圖案之各種技術。其中較實用之方法，係於以習知方法可穩定得到之範圍內形成之光阻圖案上，覆蓋含有水溶性樹脂及因應需要含有之添加劑之 組成物(為簡便，以下亦稱微細圖案形成用組成物)，使光阻圖案增寬，而使孔徑或間距微細化。
此等方法已知有例如下之技術：
(1)將所形成之光阻圖案以可藉由酸交聯之微細圖案形成用組成物覆蓋，藉由加熱使光阻圖案中存在之酸擴散，在與光阻之界面形成交聯層做為光阻圖案之包覆層，以顯影液除去非交聯部分而增寬光阻圖案，使光阻圖案之孔徑或間距微細化之方法(參照專利文獻1及2)。
(2)於所形成之光阻圖案上，將含有由(甲基)丙烯酸單體與水溶性乙烯單體構成之共聚物的微細圖案形成用組成物塗布於光阻圖案，藉由熱處理使光阻圖案熱收縮而將圖案微細化之方法(參照專利文獻3)。
(3)用以包覆光阻圖案之水溶性微細圖案形成用組成物，其含有包含胺基、特別是1級胺之聚合物(參照專利文獻4)。
該等方法中，係進行在基板上塗布光阻組成 物之步驟、與在光阻圖案表面塗布微細圖案形成用組成物之步驟的2次塗布操作。此時為簡化步驟設備，2次塗布操作多使用同一塗布裝置進行。又，光阻圖案之製造一般係於無塵室內進行，惟若能共用塗布裝置，則可節省無塵室內有限之空間。
但是，根據本發明者之探討，發現若將光阻組成物之塗布與微細圖案形成用組成物之塗布以同一塗布裝置施行，則可能發生問題。亦即，於塗布裝置進行組成物之塗布時，過量之組成物一般當作廢液排出。又，在藉 由邊緣沖洗液等洗淨液除去過量組成物時，組成物與洗淨液之混合物亦當作廢液排出。該廢液係通過排管排出裝置外，惟若非每次進行排管洗淨，則廢液一般將附著於排管內而殘留。因此，將光阻組成物之塗布與微細圖案形成用組成物以同一塗布裝置塗布時，排管內光阻組成物與微細圖案形成用組成物將會接觸。此時，以往的微細圖案形成用組成物則會析出固形物。由於該等固形物之發生會引起排管阻塞而降低生產性，因此尋求其之改良。
[先行技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開平10-73927號公報
[專利文獻2]日本特開2005-300853號公報
[專利文獻3]日本特開2003-84459號公報
[專利文獻4]日本特開2008-518260號公報
本發明有鑑於前述課題，而欲提供一種微細圖案形成用組成物，其可形成與以往的微細圖案形成用組成物同等以上之微細圖案，同時與一般的光阻組成物之相溶性亦優異。
本發明之微細圖案形成用組成物，其係於使用化學增幅型光阻組成物形成負型光阻圖案之方法中， 為藉由增寬光阻圖案使圖案微細化所採用者，其特徵在於，其係由包含具有羥基芳基之重複單元之聚合物、與不使前述負型光阻圖案溶解之有機溶劑所構成。
又，本發明之負型光阻圖案形成方法，其特徵在於其係由包含下述步驟而成者，(1)於半導體基板上塗布化學增幅型光阻組成物形成光阻層之步驟；(2)將該光阻層包覆之該半導體基板曝光之步驟；(3)於前述曝光後以有機溶劑顯影液顯影之步驟；(4)於該光阻圖案表面塗布該微細圖案形成用組成物之步驟；(5)將塗布後之光阻圖案加熱之步驟；以及(6)洗淨去除過量微細圖案形成用組成物之步驟。
若依據本發明則可提供一種微細圖案形成用組成物，其藉由使光阻圖案增寬，可形成更微細圖案。該微細圖案形成用組成物所形成之光阻圖案，其具備與使用以往的微細圖案形成用組成物形成之光阻圖案同等以上之高乾式蝕刻耐性。更進一步，利用本發明之微細圖案形成用組成物，當其使用與光阻組成物之塗布所使用之塗布裝置相同之塗布裝置時，光阻組成物與利用本發明之微細圖案形成用組成物即使混合，亦不會析出固形成分，因此不易引起排管阻塞，可有效率地製造半導體元件。
以下，對於本發明實施形態詳細說明如下。
微細圖案形成用組成物
利用本發明之微細圖案形成用組成物，其包含具有特定結構之聚合物與溶劑。本發明所使用聚合物係於重複單元中含有羥基芳基。在此所謂之羥基芳基，係於苯骨架、萘骨架及蒽骨架等含芳香環骨架中鍵結一個以上羥基(-OH)者。中心骨架只要有含芳香族則無特別限定，但從對溶劑之溶解度等觀點來看，宜為苯骨架或萘骨架。又，亦可鍵結2以上羥基。又可於無損本發明功效之範圍內，鍵結羥基以外之取代基。具體而言可列舉：烷基、烷氧基、芳基、鹵素、羰基、羧基、磺酸基及胺基等。又，構成芳基之2碳原子上鍵結之烴鏈亦可形成環狀結構。
該等羥基芳基可存在於聚合物主鏈或支鏈之任一部分。
該等重複單元，具體而言可舉來自下列單體者：
亦即，藉由聚合該等單體，可製造本發明所 使用之聚合物。含羥基芳基之單體不限定於該等，亦可為於芳香族環鍵結有複數羥基者或鍵結有其他取代基者。
本發明之聚合物可僅由含羥基芳基之重複單 元構成，亦可含有其他重複單元。例如可含有來自丙烯酸、甲基丙烯酸、乙烯醇等衍生之重複單元。此時，含有羥基芳基之重複單元比例越多，本發明之功效有越為顯著之傾向。因此，以構成聚合物之全部重複單元莫耳數為基準，含有羥基芳基之重複單元比例宜為60莫耳% 以上，較宜為80莫耳%以上。
另外，本發明中，可組合2種類以上聚合物 使用。此時，亦可組合具有羥基芳基重複單元比例低之聚合物或完全不含羥基芳基之聚合物。但是，為確保本發明之功效，以所有聚合物之重複單元數總數為基準，宜為使具有羥基芳基之重複單元比例為前述比例。
又，本發明中所使用之聚合物分子量無特別 限定，重量平均分子量係選自一般為3,000~200,000，宜為5,000~150,000之範圍內。另外，本發明中重量平均分子量，係指使用凝膠滲透層析法測定之聚苯乙烯換算平均重量分子量。
又，溶劑係使用不會溶解在塗布微細圖案形 成用組成物之前所形成之光阻圖案者。具體而言可從酮類及酯類等有機溶媒中，考慮光阻圖案之溶解度而選擇。具體而言可列舉：2-庚酮、甲基異丁基酮(以下稱MIBK)、乙酸丁酯、乙酸丙酯及乙酸戊酯等。該等之中，特別宜為2-庚酮及乙酸丁酯。不適宜為易溶解光阻圖案之乳酸乙酯、丙二醇一甲醚乙酸酯(以下稱PGMEA)、丙二醇一甲醚(以下稱PGME)及環己酮等。
本發明微細圖案形成用組成物係如前述含有 具特定結構之聚合物，但聚合物濃度可依照對象之光阻圖案種類、尺寸以及目的之圖案尺寸等任意選擇。但該含有特定結構之聚合物濃度，以組成物全部重量為基準，一般為0.1~10重量%，宜為1.0~7.0重量%。
本發明微細圖案形成用組成物亦可因應需要 含有其他添加劑。該等添加劑可列舉界面活性劑、殺菌劑、抗菌劑、防腐劑及防霉劑。
圖案形成方法
接著，說明本發明微細光阻圖案之形成方法。適用於本發明之微細圖案形成用組成物的代表性圖案形成方法，可舉如下方法：首先，於因應需要進行事前處理之矽基板等基板表面，以旋轉塗布法等習知塗布法塗布化學增幅型光阻，形成化學增幅型光阻層。在塗布化學增幅型光阻之前，可於基板表面形成防反射膜。藉由該等防反射膜可改善斷面形狀及曝光範圍。
本發明之圖案形成方法中，可使用以往所知 之任一種化學增幅型光阻。化學增幅型光阻係藉由紫外線等光照射產生酸，並藉由該酸催化作用之化學變化提高光照射部分對鹼性顯影液之溶解性而形成圖案，可舉例如：由藉由光照射使酸產生之酸產生化合物、與於酸存在下分解而可生成如酚性羥基或羧基之鹼可溶性基之含感酸性基之樹脂所構成者；以及由鹼可溶樹脂與交聯劑、酸產生劑所構成者。
本發明中使用之光阻圖案，係藉由使用有機 溶劑顯影液除去未生成鹼可溶性基部分之方法而形成者。因此，在以通常之鹼性顯影液顯影時係使用發揮正型機能之化學增幅型光阻，而形成使曝光部分殘留為圖案之負型光阻圖案。
基板上形成之化學增幅型光阻層，係因應需 要而例如於加熱板上預烘烤除去化學增幅型光阻層中之溶劑，形成厚度通常為50nm~500nm左右之光阻膜。預烘烤溫度依使用之溶劑或化學增幅型光阻而異，通常為50~200℃，宜為70~150℃左右之溫度進行。
其後，使用高壓水銀燈、金屬鹵素燈、超高 壓水銀燈、KrF準分子雷射、ArF準分子雷射、軟X射線照射裝置及電子束曝光裝置等公知之照射裝置，因應需要而透過遮罩進行曝光光阻膜。
曝光後，因應需要進行烘烤後，以例如混拌 顯影等方法進行顯影，形成光阻圖案。本發明中光阻之顯影係使用有機溶劑顯影液來進行。有機溶劑顯影液只要是具有不會溶解經由曝光而可溶於鹼水溶液之光阻膜部分，而會溶解未曝光而不溶於鹼水溶液之光阻膜部分的功效，則可使用任意之物質。一般由於不溶於鹼水溶液之光阻膜部分容易溶解於有機溶劑，因此可從較廣範圍選擇有機溶劑顯影液。可作為有機溶劑顯影液使用之有機溶劑，可從酮系溶劑、酯系溶劑、醇系溶劑、醯胺系溶劑、醚系溶劑等極性溶劑及烴系溶劑中選擇。
酮系溶劑可列舉：1-辛酮、2-辛酮、2-壬酮、 2-壬酮、4-庚酮、1-己酮、2-己酮、二異丁酮、環己酮、甲乙酮、甲基異丁基酮及苯乙酮等。
酯系溶劑可列舉：乙酸乙酯、乙酸正丙酯、 乙酸異丙酯、正乙酸丁酯、丙二醇一甲醚乙酸酯、乙二醇一***乙酸酯、二乙二醇一丁醚乙酸酯、二乙二醇一***乙酸酯、3-甲氧基丁基乙酸酯、3-甲基-3-甲氧基丁 基乙酸酯、乳酸乙酯、乳酸丁酯及乳酸丙酯等酯系溶劑。
醇系溶劑可列舉：乙醇、正丙醇、異丙醇、 正丁醇、第二丁醇、正己醇、正庚醇等醇類；乙二醇、丙二醇、二乙二醇等二醇系溶劑；乙二醇一甲醚、丙二醇一甲醚、二乙二醇一甲醚、三乙二醇一***、甲氧基甲基丁醇等二醇醚系溶劑等。
醚系溶劑，除前述二醇醚系溶劑以外，可列 舉：二正丙基醚、二正丁基醚、二烷及四氫呋喃等。
醯胺系溶劑可使用：N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺及N,N-二甲基甲醯胺等。
烴系溶劑可列舉：甲苯、二甲苯等芳香族烴系溶劑；戊烷、己烷、辛烷及癸烷等脂肪族烴系溶劑。
另外，該等有機溶劑可組合2種類以上使用，又可於無損本發明功效之範圍內，組合水等無機溶劑使用。
顯影處理後，宜使用洗淨液進行光阻圖案之洗淨。本發明之洗淨步驟中，宜使用含有選自於烷系溶劑、酮系溶劑、酯系溶劑、醇系溶劑、醯胺系溶劑、醚系溶劑中至少1種有機溶劑之洗淨液洗淨。
顯影後洗淨步驟所使用之洗淨液，可舉例如：正己醇、正庚醇及芐醇等。該等溶劑可複數混合，亦可與前述以外溶劑或水混合使用。
洗淨液中之含水率宜為10質量%以下，較宜為5質量%以下，特別宜為3質量%以下。藉由使含水率為10質量%以下，可得到良好顯影特性。洗淨液中亦可 進一步添加適量界面活性劑使用。
接著，使用利用本發明之微細圖案形成用組 成物進行圖案之微細化，惟在此之前，於光阻圖案之表面塗布不會溶解光阻圖案之水或有機溶劑。藉由如此之處理，可改良組成物之塗布性，而均勻塗布組成物。亦即，不須對組成物使用界面活性劑等用以改良塗布性之添加劑，便可改良塗布性。此種處理亦稱為預濕處理。
接著，塗布利用本發明之微細圖案形成用組 成物以覆蓋該光阻圖案，並藉由光阻圖案與微細圖案形成用組成物之相互作用，使光阻圖案增寬。在此發生之相互作用，認為係聚合物對光阻會滲透及附著，而認為係藉此使光阻圖案增寬的。
亦即，對於光阻圖案表面上所形成之溝或孔 之內壁，利用本發明之微細圖案形成用組成物會滲透或附著而使圖案增寬，其結果使光阻圖案間距縮窄，使光阻圖案之間距尺寸或孔徑開口尺寸可實質上微細化至解析度極限以下。
利用本發明之圖案形成方法中，微細圖案形 成用組成物之塗布方法，可使用例如習知塗布光阻樹脂組成物時所使用之旋轉塗布法等任意方法。
微細圖案形成用組成物塗布後之光阻圖案， 可因應需要進行預烘烤。預烘烤可藉由以一定的溫度加熱而進行，亦可藉由以階段性昇溫加熱而進行。微細圖案形成用組成物塗布後之加熱處理條件，例如為40~200℃，宜為80~160℃之溫度，加熱10~300秒，宜為30~120 秒左右。如此之加熱係促進聚合物對光阻圖案之滲透與附著者。
在微細圖案形成用組成物之塗布及加熱後， 光阻圖案會增寬，光阻圖案線寬會增寬，孔洞圖案之孔徑會縮小。該等尺寸之變化量，可視加熱處理之溫度與時間、使用之光阻樹脂組成物種類等而適宜調整。因此，只要依照使光阻圖案微細化至何種程度，換言之，將光阻圖案之線寬增寬至何種程度，以及將孔洞圖案之孔徑縮小至何種程度，而視其需要設定該等諸條件即可。但是，光阻圖案之尺寸變化量，於適用微細圖案形成用組成物前後之差，一般為5~30nm。
將光阻圖案實質上微細化後，可將未對光阻 作用之過量微細圖案形成用組成物，因應需要以水或溶劑進行洗淨處理而除去。用於該等洗淨處理之水或溶劑，係選擇對於滲透或附著於光阻圖案之微細圖案形成組成物的溶解性低，且對於未滲透或未附著之過量組成物的溶解性高者。較宜為用於微細圖案形成用組成物之溶劑，特別宜使用純水於洗淨處理。
如此得到之光阻圖案，於剛顯影後之光阻圖 案，會藉由微細圖案形成用組成物之作用而改變尺寸，被實質上微細化。而使用利用本發明之微細化圖案形成用組成物製造而成之光阻圖案在半導體元件之製造中，對於製造具有較微細圖案之半導體元件等為有用。
使用各下述例說明本發明如下。
光阻圖案形成例
以旋轉塗布機(Tokyo Electron股份有限公司製)，將下層反射防止膜AZ ArF-1C5D(商品名，AZ Electronic Materials股份有限公司製)塗布於8英吋之矽晶片，於200℃進行烘烤60秒，得到膜厚37nm之防反射膜。於其上將感光性樹脂組成物AZ AX2110P(商品名，AZ Electronic Materials股份有限公司製)以110℃進行烘烤60秒得到120nm的膜厚。將所得到晶片使用具有ArF射線(193nm)曝光波長之曝光裝置(股份有限公司Nikon製)進行圖案曝光，並於110℃烘烤60秒。再以2-庚酮為顯影液進行30秒顯影處理(負型顯影)，得到間距110nm，孔徑60nm之光阻圖案。
聚合物合成例(PQMA/MAdMA(80/20)共聚物 之合成)
於裝有攪拌器、冷凝器及溫度控制裝置之反應器內，投入甲基戊基酮(2100份)、4-羥基苯基甲基丙烯酸酯(PQMA，670份)、2-甲基金剛烷-2-基甲基丙烯酸酯(MAdMA，220份)以及二甲基2,2’-偶氮雙(2-甲基異丁酸酯)(自由基聚合起始劑，9份)，使其溶解調製單體溶液，以氮氣沖洗30分鐘。再將反應器置入保持80℃之加熱裝置，將單體溶液於80℃保持6小時。
冷卻至室溫後，投入正庚烷(15000份)形成沉 澱。將所得到白色沉澱物以減壓過濾分離。使沉澱物溶解於四氫呋喃(2000份)。將所得到溶液投入正庚烷(15000份)形成沉澱。將所得到白色沉澱物以減壓過濾分離，於真空烤箱中以50℃乾燥一晚，得到白色粉末狀之 PQMA/MAdMA(80/20)共聚物。
除變更單體種類或摻混比以外，係以同樣方式合成表1所示聚合物。另外，用於合成共聚物之單體如下：
微細圖案形成用組成物之調製
將各種聚合物溶解於各種溶媒，調製微細圖案形成用組成物。各組成物所含成分及其含量如表1所示。
孔洞圖案縮小量之測定
將調製成之組成物使用旋轉塗布機塗布於光阻圖案1，以130℃加熱60秒後，藉由2-庚酮洗淨，使其乾燥。測定所得到之孔洞圖案的尺寸，來測定微細圖案形成用組成物造成之孔洞圖案縮小量。又，以目視評估所形成之微細圖案形狀。評估基準如下。
A：圖案形狀為矩形
B：形狀歪曲，但可確認圖案形狀
C：圖案為崩解狀態，無法確認形狀
溶解性評估
準備感光性樹脂組成物AZ AX2110P(以下稱光阻1)及AZ AX1120P(以下稱光阻2)(皆為商品名，AZ Electronic Materials股份有限公司製)做為光阻組成物。將該等組成物50g與微細圖案形成用組成物50g混合，振盪1小時後，目視評估混合物狀態。評估基準如以下所示。
A：混合物為透明，未發現沉澱、漂浮物
B：可確認混合物混濁，但未發現沉澱物或漂浮物
C：混合物中可確認沉澱物或漂浮物
得到結果如表1所示。
表中，N/A係表示無法測定
乾式蝕刻耐性評估
以旋轉塗布機(Tokyo Electron股份有限公司製)將感光性樹脂組成物(商品名，AZ Electronic Materials股份有限公司製)塗布於矽晶片，於130℃進行烘烤60秒，測定膜厚F1(光阻)。接著使用乾式蝕刻裝置(股份有限公司ULVAC製)進行蝕刻後，測定乾式蝕刻後之膜厚F2(光阻)。
又藉由同樣條件，於矽晶片塗布各微細圖案形成用組成物，與感光性樹脂組成物同樣地測定乾式蝕刻前後之膜厚F1及F2。
使用該等測定值，從下列式各別算出乾式蝕刻耐性。
(蝕刻耐性)=(F1-F2)/(F1(光阻1)-F2(光阻1))
得到結果如表2所示。

Claims (9)

  1. 一種微細圖案形成用組成物，其係於使用化學增幅型光阻組成物形成負型光阻圖案之方法中，為藉由增寬光阻圖案使圖案微細化所採用之微細圖案形成用組成物，特徵在於，其係由包含具有羥基芳基之重複單元之聚合物、與不使前述負型光阻圖案溶解之有機溶劑所構成。
  2. 如請求項1記載之微細圖案形成用組成物，其中該羥基芳基係選自由單羥基苯基、二羥基苯基、單羥基萘基、二羥基萘基所構成之群組。
  3. 如請求項1記載之微細圖案形成用組成物，其中該重複單元係來自下述式中之任一者所示之單體，
  4. 如請求項1至3中任一項記載之微細圖案形成用組成物，其中以構成該聚合物之全重複單元莫耳數為基準，具有羥基芳基之重複單元比例為60莫耳%以上。
  5. 如請求項1至4中任一項記載之微細圖案形成用組成物，其中該有機溶劑含有2-庚酮或乙酸丁酯。
  6. 如請求項5記載之組成物，其中該組成物含有2-庚酮或乙酸丁酯80重量%以上。
  7. 一種微細化負型光阻圖案形成方法，其特徵為其含有以下步驟：(1)於半導體基板上塗布化學增幅型光阻組成物形成 光阻層之步驟；(2)將該光阻層包覆之該半導體基板曝光之步驟；(3)於前述曝光後以有機溶劑顯影液顯影之步驟；(4)於該光阻圖案表面塗布請求項1至6中任一項記載之微細圖案形成用組成物之步驟；(5)將塗布後之光阻圖案加熱之步驟；以及(6)洗淨去除過量微細圖案形成用組成物之步驟。
  8. 如請求項7記載之方法，其中該步驟(1)與該步驟(4)中使用同一塗布裝置。
  9. 如請求項7或8記載之方法，其中該步驟(6)中使用2-庚酮或乙酸丁酯。
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