TW200414570A - Zn-series semiconductor light emitting device and the manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
200414570 玫、發明說明: [發明所屬之技術領域] 本發明係關於Zn系半導體發光元件及其製造方法。 [先前技術]
Zn〇(氧化辞),係能帶間隙3.4eV之直接躍遷型半導體 。於是,Zn〇或以Zn0為母物質之Zn系半導體,作為可 在藍色至紫外區發光之發光元件材料是極被看好。然而, 不同於使用GaAs系半導體等的發光元件,由於盔法 本㈣得良㈣Zn系半導體構成之單結晶基板:例如: 在:寶石基板等的非同種基板上,使&系半導體構成之 毛光區域進行磊晶成長,而製造出Zn系半導體發光元件 。為了確保與發光特性(發光效率、發光波長的半值寬度等 )有關的發光區域結晶性,係進行各種嘗試以謀求基板與發 光區域間所形成的緩衝層之結晶性提昇。 、關於提昇Zn系半導體發光元件中緩衝層結晶性的嘗 試,例如特開2〇01 - 68485號公報揭示出,在藍寶石基板 上,以低於發光區域形成溫度的溫度來形成緩衝層用的單 °積層體之後,以和發光區域形成溫度同一程度的溫 度實施熱處理,使表面平坦化而形成緩衝層。 一然而,如特開2001 - 68485號公報所示般,在低於發 光區域形成溫度的條件下,將緩衝層用之積層體以單結晶 層的方式形成時,形成溫度與形成時間等的條件必須實施 嚴格的調整。又,使用特開2001 - 68485號公報所揭示之 幸田射源(RS ’ Radlcal s〇urce) 一分子束磊晶(MBE, 200414570
MoiecuUr Beam EpUaxy)裝置等來形成時為了產生游離 基而,須進行頻帶調整等。如此般’為將緩衝層用之積層 體以早結晶層的方式形成,除在其製程管理上必須要求高 精度,且會造成成本昇高1而,含ZndZn系半導體 在產㈣用上的魅力其成本比其他可發藍光之 InGaN系半導體等為低。基於此觀點可斷言,如何製造出 更低成本的Zn系半導體乃相當重要的課題。 本發明係考慮上述課題而構成者,其目的係提供,製 造簡便且發光區域之品質可提昇《Zn系半導體發光元件 及其製造方法。 [發明内容] 為了解決上述課題之本發日月Zn系何體發光元件之 第-製造方法,係在基板主表面±,形成由該基板所不含 之In系化合物或Zn系化合物所構成之緩衝層,在該緩衝 層上形成Zn系化合物所構成之發光區域;其特徵在於: 在該基板之主表面上形成多結晶層或非晶質層的積層 體後’在形成該發光區域前,將該積層體實施熱處理而形 成該緩衝層。 /本發明之對象為發光區域由Zn系化合物所構成的a 系半導體發光元件。又’藉由在基板與發光區域間所形成 的緩衝層形成過程下功夫,以謀求發光區域的結晶性提昇 。於是,本發明第一製造方法之特徵點在於,首先,在基 板主表面上形成由該基板所不含之In系化合物或Zn系化 合物所構成之多結晶層或非晶質層之積層體(以下也稱前段 200414570 級衝層)’之後,在形成發光區域前,將該前段緩衝層實施 熱處理而形成緩衝層。如此般,首先將前段緩衝層以多結 日日或非晶質層的方式來形成,相較於以單結晶層的方式來 形成係更為簡便。又,藉由將前段緩衝層以多結晶或非曰 質層的方式來形成’可有效抑制以單結晶方式形成時戶^ 心的以下問題’例如起因於與基板之晶格常數不同而造成 之失配差排、沿層厚方向成長之貫通差排等之沿某特定配 向面發生過度的集中。又,係對該前段緩衝層實施再結晶 化用之熱處理。該熱處理之處理溫度及處理時間等,只要 至少會產生再結晶化即可,能依前段緩衝層之構成材料來 適當設定。如此般,對該前段緩衝層實施再結晶化用之執 處理以形成緩衝層。該再結晶化中,前段緩衝層中基㈣ 之主表面附近的層部,係以匹配基板主表面的晶格常數(起 因於結晶構造)等的方式而進行再結晶化,又,前段緩衝層 之基板相反側的主表面附近之層部也以匹配本身的底層之 晶格常ί等的方式而進行再結晶化。其結果,可提昇配向 性々,就算在前段緩衝層中存在孔洞缺陷等的缺陷或上述差 排等,藉由熱處理之再結晶化過程可使其減低。關於該差 排’就算存在於前段緩衝層中,由於差排方位無規則,在 熱處理過程中以緩和差排應力的方式來進行再結晶化是可 Τ待的。如此般’能簡便地形成高品質的緩衝層,進而提 昇^上方所形成之發光區域的品質。在此之熱處理,係用 來實施再結晶化者,且同時可將緩衝層的基板相反側之主 表面的平坦性提昇。 200414570 構成緩衝層之Zn系化合物,具體而言可使用·· ZnO, 以ZnO為母物質而將Zn(鋅)部位的一部分用Mg(鎂)等取 代而成者,將Zn〇中〇(氧)部位的一部分用s(硫)、Se(硒) 、Te(碲)等取代而成者。其等中,由於在混晶系的情形可 月b會過度地產生組成變動等,以Zn〇為特別適當。另一方 面,構成緩衝層之In系化合物,具體而言可使用公知的銦 系化合物、添加錫而構成之IT〇(氧化銦錫)等,IT〇由於 電導率(常溫)在1〇- 4q cm左右而具備優異導電性、且在可 見光區為透明,故可說是適當的材料。又,ιτ〇之晶格常 數例如位在藍寶石基板與Ζη0之間,當基板是使用藍寶石 基板、緩衝層的構成材料使肖ΙΤ0日夺,其同時具有可緩和 基板與發光區域層間的晶格常數差之效果。 、,則&緩衝層係以多結晶層或非晶質層的方式來形成, 百先況明以多結晶層的方式形成時之本發明特徵。亦即, 月之帛t造方法之特徵在於,基板為單結晶基板, ^將積層體以沿單結晶基板之主軸方向配向之結晶粒所構 成之多結晶層的方式來形成。 ^由士使用單結晶基板,將前段緩衝層以多結晶層的方 二:方,,於沿層面内方向,沿單結晶基板的 層厚方向)配向之结晶枚 …之、,。曰曰粒所構成的多結晶層之形成會更 間1更於疋’前段緩衝層較佳A、、k ® m 一 所構成”从 灯層华乂隹為層厚方向配向之結晶粒 成之夕、,、〇晶層。藉由作成這 芦眚始為老《 证夕、、、口日曰層’對前段緩衝 層貫轭熱處理而形成緩衝層時灯 向性即可。^要^兩層面内方向之配 —果,可㈣地f作^高 200414570 又’上述失配差排或貫通差排,基本上是起因於基板主表 面之層面内方向的晶格常數、與前段緩衝層之構成材料的 層面内方向的晶格常數兩者之差,就算是沿層厚方向配向 之、、、σ曰曰粒所構成之多結晶層,和上述同樣地,相較於單結 曰曰層的方式能更有效地抑制差排、缺陷等的產生。 又’構成前段緩衝層之積層體較佳 面上延伸到該積層體最表面之柱狀結晶粒,密集排列在基 板的主表面上而構成。如此般,使分別沿層厚方向配向之 柱狀結晶粒密集配列於基板表面上來形成前段緩衝層,係 使各柱狀結晶粒對應於各個密集配列於基板表面上的點。 ;、、、:而,在各個柱狀結晶粒之結晶粒間,只要在層厚方向之 至少局部區間(包含全區間)產生間隙即可。在此的間隙, 係指例如φ线或粒徑比柱狀結曰曰曰粒小的結晶粒等所構成 者。藉由以如此般的多結晶層來構成前段緩衝層,在各柱 狀結晶粒㈣厚方向進行選擇成長的過程巾,可有效地抑 制層面内方向上的成長。其結果,可更有效地 衝層所產生之差排、缺陷的產生、及5 及其成長。又,藉由使 :狀結晶粒密集成長’在將前段緩衝層實施熱處理而使盆 ^結晶化時1以各柱狀結晶粒作為種結晶而簡便地再: 曰日化,進而形成高品質的緩衝層。 =上述般,前段緩衝層較佳為,將柱狀結晶粒密集排 體t =表面而構成。更佳為’在構成前段緩衝層之積層 相面(與基板側相反側的面),使柱狀結晶粒至少血 的柱狀結晶粒之間形成間隙。前段緩衝層之最表面、( 200414570 與基板側相反側的面),由於是與發光區域層最接近的面, 必須降低差排及結晶缺陷等以獲得優異的結晶性。於是, 在前段緩衝層之最表面(與基板側相反側的面),藉由至少 相鄰接的柱狀結晶粒彼此間形成間隙。可有效抑制差排及 結晶缺陷,而避免其成長到前段緩衝層之最表面(與基板側 相反側的面)。結果,可提昇緩衝層之最表面(與基板側相 反側的面)之結晶性。又,在此所指的柱狀結晶粒,係層面 内之平均粒徑5nm〜500nm左右者,柱狀結晶粒之密集排列 狀悲’係柱狀結晶粒在層面内的表面被覆率為5〇%〜99%左 右者。 目别為止係針對以多結晶方式來形成前段緩衝層的情 升y作說月接著針對以非晶質層方式來形成前段緩衝層的 情形作說明。亦即,本發明的第一製造方法之特徵在於, 基板為單結晶基板,將構成前段緩衝層之積層體以非晶質 層來形成,將該積層體實施熱處理而形成多結晶緩衝層。 首先將單結晶基板主表面上所形成的前段緩衝層作 成非晶質層。在此,相較於多結晶層,藉由採用非晶質層 ,可有效抑制起因於與基板之晶格常數不同而造成之失配 差排、沿層厚方向成長之貫通差排等之沿某特定配向面發 生的現象。又,在對該前段緩衝層實施熱處理而使其再結 晶化時,藉由使用單結晶基板,由於能以容易配向的方式 ^進行再結晶化,可簡便地作成多結晶緩衝層。結果,可 製得差排或結晶缺陷的產生、成長被有效抑制之結晶性優 異的緩衝層。X,當使非晶質層之前段緩衝層再結晶化而 200414570 ^/成夕…曰曰k,和上述相同地,由於使用單結晶基板,可 簡便地獲得沿層厚方向配向之多結晶。亦即…更加減 ^差排及結晶缺陷之產生,就算在將前段緩衝層作成非晶 貝層的㈣’關於再結晶化成多結晶之熱處理條件,藉由 使其適當對應於上述將前段緩衝層作成多結晶層時的形成 溫度、形成時間等的形成條件,料再結晶化成配向性和 上述相同的結晶狀態之多結晶。 如上述般藉由將前段緩衝層作成多結晶層或非晶質層 ,相較於採用單結晶層的方式,可更簡便地形成高品質的 緩衝層。具體而言,只要至少將形成溫度設定在4〇〇它以 下,即能以多結晶層或非晶質層的方式來形成前段緩衝層 。在此’前段緩衝層之形成溫度若超過40(rc,層面内^ 向之配向性變高,亦即單結晶化較容易進行,可能會有無 法充分抑制差排及結晶缺陷的情形。又,該形成溫度的下 限值可設為常溫。在所設定之前段緩衝層的形成溫度範固 内’藉由將溫度設定成更高溫,可將結晶狀態由非晶質简 整成多結晶。雖依前段緩衝層所使用的材料會有不同, 將形成溫度設定在常溫〜350°C的範圍時,可作成非晶質層 ;而將形成溫度設定成更高溫時可作成多結晶層。 為了使多結晶層或非晶質層之積層體變成緩衝層, 前段緩衝層實施熱處理的溫度較佳為設定成比前段緩衝& 之積層體形成溫度為高。該前段緩衝層所實施之熱處理, 係為了使其再結晶化而形成配向性更南的結晶狀態。因 ,熱處理所賦予的再結晶化用的熱能越大越好,該熱能, 11 可藉由熱處理溫度的高消各 ^ m 辦大。妙、而^化、熱處理時間的長時間化等而 θ大然而’熱處理時間的長時間化 的降低。於是,Μ由脾劫忐w — 曰义风作業效率 疋藉由將熱處理溫度設 層的形成溫度為高溫,不須將熱處理時間 高效率地進行前段緩衝層 、、p可 定熱處理溫度,可製得至小由如此般設 声…: 向性比前段緩衝層高之緩衝 …乃基於,隨著再結晶用的熱能變大,例如會以非曰 質在多結晶的形式而形成高配向性的緩衝層。 緩衝ί:!段緩衝層實施熱處理的溫度曰,當然比該前段 =層之^度高越多越好’特佳為設定成比發光區域 ,成用的形成溫度為高溫。發光區域,由於要求優異的結 晶性及更接近單結晶(包含單結晶)的特性,其形成溫度較 佳為設^成比前段緩衝層之形成溫度為高溫。X,發光區 域=形成血度依其構成材料會有不同,例如在3⑼〜10001 、範圍於疋,藉由將前段緩衝層實施熱處理的溫度 又疋成至夕比發光區域形成溫度為高i,可製得結晶性更 接近發光區域所要求的特性之緩衝層。又,前段緩衝層實 施熱處理溫度的上限值並沒有特別的限定,由於過度高溫 將導致迨成成本昇高,例如只要在11001:左右即可。 其··人,可採用的基板之具體例,可列舉氧化鋁、氧化 鎵氧化鎂、氮化鋁、氮化鎵、矽、碳化矽、砷化鎵或玻 璃等。其中,考慮到構成發光區域的Zn系化合物之結晶 構k (例如以Zn0為代表的纖鋅礦型結晶構造)或其結晶常 數等的情形,特別以氧化紹之單結晶基板、即藍寶石基板 12 200414570 :乂用於本㉙日月。藉由使用藍寳石基板,與構成發光區域 之Zn系化合物間之結晶整合性變良好。另一方面,從降 低製造成本的觀點來看,較佳為選擇玻璃基板。 其次,關於本發明之前段緩衝層實施再結晶化用的熱 處理’該熱處理之熱處理環境氣氛較佳為含氧氣氛。前段 緩衝層較佳為氧化銦錫或氧化鋅所構成。如此般,前段緩 衝層基本上係具備含氧的組成。因此,為了抑制熱處理中 虱成分之脫離、而以不會產生空缺的方式填入結晶中既定 的氧部位,該熱處理之熱處理環境氣氛較佳為含氧氣氛。_ 其結果,可進一步提昇緩衝層之結晶性。 其次,關於本發明之緩衝層之形成厚度,該緩衝層之 層厚較佳為1 /z m以下。由於是對前段緩衝層實施再結晶 化用的熱處理而轉變成緩衝層,這時若將緩衝層之層厚設 定成超過l//m,用來提昇配向性之再結晶化可能無法產生 ,或必須使熱處理溫度過度地高溫化,或必須使熱處理時 間過度地長時間化。因此,緩衝層之層厚較佳為至少設定 在Ι/ztn以下。緩衝層的層厚之下限值並沒有特別的限定 _ ,若過薄,由於可能無法充分發揮緩衝層的機能(用來緩和 因基板與發光區域的構成材料不同而造成之晶格常數差等) ,故較佳為5nm以上。 其次說明本發明的Zn系半導體發光元件之第二製造 方法。 本發明Zn系半導體發光元件之第二製造方法,係在 基板主表面上,形成由該基板所不含之In系化合物或Zn 13 200414570 系化合物所構成之緩衝層,在該緩衝層上形成Zn系化合 物所構成之發光區域;其特徵在於: 以比發光區域形成溫度為低溫來形成in系化合物或
Zn系化合物所構成的積層體後,在形成發光區域前,將該 積層體以比發光區域形成溫度為高溫來實施熱處理而形成 緩衝層。 本發明之第二製造方法,和第一製造方法相同地,係 在形成In系化合物或Zn系化合物所構成的前段緩衝層積 層體後,對該前段緩衝層實施再結晶化用的熱處理而形成 緩衝層。然而其前提在於,前段緩衝層之形成温度係比發 光區域之形成溫度為低溫,且前段緩衝層實施熱處理之熱 土理溫度係比發光區域之形成溫度為高溫。如此般藉由將 剛段緩衝層之形成溫度設定成比發光區域之形成溫度為低 溫’至少可簡便地形成出配向性比單結晶❿、多結晶或非 曰曰貝或包含這兩相之結晶狀態所組成的前段緩衝層。此處 ’將前段緩衝層之形成溫度設定成比發光區域之形成溫度 為低溫之目的在於,為了有效抑制以單結晶方式來形成前 段緩衝層時令人擔心的過度差排或結晶缺陷的產生。亦即 ^目的並非針對,例如使用公知的Rs _ mbe裝置,使 成μ度低/皿化,並利用游離氧等的游離基特性而以單結 晶的方式來形成。X ’藉由將前段緩衝層以比發光區域开; j皿度更冋/皿之熱處理溫度來進行再結晶化’可簡便地製 侍,,近發光區域所要求的結晶性(單結晶狀態卜或配向 性提昇至相同程度的結晶性之緩衝層。如此般,藉由將前 200414570 段緩衝層實施熱處理之熱處理溫度設定成比發光區域之形 成/^度為同溫’不須將該熱處理之熱處理時間過度長時間 化即可形成鬲品質的緩衝層,故能有效減低製造成本。 本發明之第二製造方法,藉由限定前段緩衝層的形成 /JEL度、δ亥如段緩衝層實施熱處理之熱處理溫度、發光區域 形成溫度三者的大小關係,可簡便地形成高品質的緩衝層 進而提昇發光區域的品質。其次說明,藉由限定如此般 的溫度大小關係而獲得同樣效果的第三製造方法。 本發明的Ζη系半導體發光元件之第三製造方法,係 _ 在基板主表面上,形成由該基板所不含之Ιη系化合物或 Ζη系化合物所構成之緩衝層,在該緩衝層上形成系化 合物所構成之發光區域;其特徵在於: 以比發光區域形成溫度為低溫來形成Ιη系化合物或 Ζη系化合物所構成的積層體後,在形成發光區域前,將該 積層體以界於發光區域形成溫度與積層體形成溫度間的第 一熱處理溫度實施熱處理後,再以比發光區域形成溫度為 鬲溫之第二熱處理溫度實施熱處理,而形成緩衝層。 _ 本發明之第三製造方法中,以比發光區域形成溫度為 低溫來形成前段緩衝層這點,係和第二製造方法相同。然 而,第二製造方法中,係藉由對前段緩衝層實施2階段再 結晶化用的熱處理,而形成緩衝層。首先,對前段緩衝層 ,係以界於發光區域形成溫度與積層體形成溫度間的第一 熱處理溫度實施第1階段熱處理。然後,再以比發光區域 形成溫度為高溫之第二熱處理溫度實施第2階段熱處理。 15 200414570 如此般,藉由對前段緩衝層實施2階段熱處理,在第丨階 段熱處理中,能以抑制結晶粒急劇成長的形式促進再結晶 化,結果能有效抑制粒界的偏析等破壞結晶性的主因。又 二對經第1階段而預先提高配向性的結晶狀態,藉由實施 第2階段熱處理,可形成配向性更高的結晶狀態。如此般 ’稭由使用♦第三製造方法’和第二製造方法同樣地,可簡 便地形成高品質的緩衝層,進而提昇發光區域的品質。 第一製ie方法中,能以下述方式形成緩衝層而進一步 提昇結晶性。本發明的第三製造方法之緩衝層能藉以下方_ 式來形成,亦即,將該緩衝層之第一層部分之積層體(前段 緩衝層)以第一熱處理溫度實施熱處理後,在該積層體上積 層In系化合物或Zn系化合物而形成緩衝層之第二層部分 ,之後以第二熱處理溫度實施熱處理而形成出。 首先’將前段緩衝層之積層體以比發光區域形成溫度 為低來形成。该刖段緩衝層,係構成緩衝層之第一層部 刀。接著,咸前段緩衝層以第一熱處理溫度實施熱處理 。目刖為止的製造過程和上述相同。之後,在經第一熱處_ 理溫度實施熱處理後之前段緩衝層上,積層In系化合物或 Zn系化合物而形成緩衝層之第二層部分。然而,由於第二 層部分與第一層部分係由相同材料構成,其形成溫度係比 么光區域开y成Λ度為低溫。如此所形成之第二層部分,其 與底層之第-層部分間的結晶整合性,係比第一層部分與 基板間的結晶整合性好’相較於第一層部分,可更加抑制 差排及結晶缺陷等的產生而使結晶性更優異。又,在形成 16 200414570 弟一層部分後’以第二熱處理溫度實施熱處理來形成緩衝 層。其結果,可使緩衝層之結晶性更加提高。 目前為止,係針對本發明之第二、第三製造方法作說 明’發光區域之形成溫度較佳為設定成3〇〇〜删。c。發光 區域當然必須為高配向性且結晶性優異者,若其形成溫度 未達300 C,就算在能確保緩衝層的結晶性之狀離下,有 時並無法以熱能的方式來賦予結晶化能(用以提昇配向性) 。又雖形成溫度越高越好,但設^成過度高溫時,製造成 本會變高,依構成材料的種類有時會造成蒸發量之增大, 故亡限值以100(rc為佳。依前述說明,發光區域之形成溫 度較佳為設定成300〜i〇〇〇°c。 又,本發明之第二、第三製造方法中,關於緩衝層之 構成材料之具體例、其適用材料、緩衝層之適當層厚、前 段緩衝層之積層體的適當形成溫度範圍、前段緩衝層實施 熱處理之適當熱處理氣氛,可適當地採用第一製造方法所 附隨的說明内容,在其省略其詳細說明。 口斥糟由才木用本發明之製造方法,可簡便地提高緩衝層的 ’進而提高發光區域的品質。其結果,可製得發光特 &異的zn系半導體發光元件。亦即,本發明之系半 :體發光元件,其特徵在於至少具有:積層形成於基板主 :面t該基板所不含的In系化合物或Zn系化合物所構 、的緩衝層、& Zn系化合物所構成的發光區域,該緩衝 層:係對多結晶層或非晶質層實施結晶化處理而成者。如 此般’本發明之Zn系半導體發光元件之緩衝層,係對多 17 薦414570 結,層或非晶質層實施結晶化處理而成者。在此’待實施 、、’。曰曰化處理之多結晶層或非晶質層係相當於上述緩衝層, 結晶化處理係相當於上述再結晶化用之熱處理。其結果, 如上述般可錢地有效提昇緩衝層之品質。 [實施方式] 以下使用圖式來說明本發明之最佳實施形態。 囷1係。兒月本發明一實施形態之發光元件要部的積層 構造之示意圖。如圖1所示’係在藍寶石基板i的主表面 上,形成ZnO所構成的緩衝層2。接著,以磊晶成長法將籲 ]\^1_/11&0(〇$3$1)(以下也稱]^211〇)所構成的、型 MgZnO層3、Zn化合物所構成的活性層4、p型MgZn〇層 5以晶袼整合形態進行積|,而形成雙異質型的發光區域 、即發光層部10。活性層4之構成材料,依目的發光波長 ’例如可適當選擇ZnO、以Zn〇為母物質而將Zn部位的 一部分用Mg等取代而成者,將Zn〇中〇部位的一部分用 S、Se、Te等取代而成者。又,緩衝層2,係積層出多結 晶層或非晶質層之前段緩衝層後,在形成發光層部丨〇前 _ 實施熱結晶化處理而成者。藉由如此般來形成緩衝層,可 簡便地形成差排及結晶缺陷等減少且結晶性優異之緩衝層 〇 圖1所不之緩衝層2以外的各層、及用來形成緩衝層 2之前段緩衝層的磊晶成長,可藉由M〇vPE(Metal
Organic Vapour Phase Epitaxy)法或 MBE(Molecular Beam
Epitaxy)法等來進行成長。又,本說明書中之mbE,其概 18 200414570 念除包含金屬元素成分源與非金屬元素成分源雙方均為固 體之狹義MBE外,也包含:金屬元素成分源為有機金屬 、非金屬元素成分源為固體之MOMBE(Metal Organic Molecular Beam Epitaxy),金屬元素成分源為固體、非金 屬元素成分源為氣體之氣體源MBE,金屬元素成分源為有 機金屬、非金屬元素成分源為氣體之化學束磊晶 CBE(Chemical Beam Epitaxy)等。又,若僅針對緩衝層2 形成用的前段緩衝層(結晶化處理前所形成者),除上述磊 晶成長法以外,也能採用濺鍍法、運用DC磁鐵之濺鍍法 、PLD(Pulsed Laser Deposition)法等來形成。特別當緩衝 層的構成材料為Zn0等Zn系化合物以外的例如IT〇時, 較佳為以濺鍍法來形成。亦即,由於依緩衝層構成材料的 不同結晶成長模式等的結晶成長條件會改變,故考慮所需 的形成溫度、形成時間等,前段緩衝層之形成方法從公知 的化學蒸鍍法或物理蒸鍍法作適當地選擇即可。最重要的 重點在於,將前段緩衝層以非晶質層或多結晶層這種結晶 連續性及週期性比單結晶層低之方式來形成。 於是,前段緩衝層之形成條件較佳為將形成溫度設定 在400°C以下。例如,將前段緩衝層以非晶質層的方式形 成犄’可將形成溫度適當地設定在常溫〜35〇〇c的範圍,當 其以多結晶層的方式形成時,可適當地設定在350〜40(TC 的耗圍。如此般形成前段緩衝層後,係對該前段緩衝層實 施結晶化處理用之熱處理。該熱處理,由於係用來進行再 結晶化以提高配向性者,較佳為設定成更高溫。例如係設 200414570 定成比前段缓衝層之形成溫度更其、、w 恤。又,藉由提高熱處 理的處理溫度,可縮短處理時間。:丨, J 例如大致的情形,當熱 處理溫度為110(TC時,係實施埶虛1 、 …、處理30秒,當熱處理溫 度為800°c時,係實施熱處理10公於 υ刀知左右。如此般,藉由 使用MOVPE裝置等的氣相成長萝番 ^ 从我裝置、濺鍍裝置等,以熱 處理溫度300〜1100°C的範圍、埶虛w 〇士 ^ 熱處理時間30秒〜30分的 範圍分別實施適當的熱處理,即 π ^ 1 J友侍鬲配向性的緩衝層 。又’該前段緩衝層所實施之敎虛理 <…恳理的熱處理氣氛,特別 含氧就氣(乳化氣鼠)為佳。例如 益 ^,^ J 糟由以氧化亞氮或氧 作為氧化性氣體來造出氧化U角 ,llAA ^乳化錢,可形成氧空缺被有效抑 制的緩衝層。 藉由對前段緩衝層實施上诚舻& # a I她上述舨的熱處理來形成圖1之 故衝層2。之後,例如以movpe奘罟 凌置,於300〜80(TC左右 的形成溫度來形成發光層部1〇。
^ 0 ^ 曰1 ,圖 1 之 η 型 MgZnO 曰2中,係含有B、A1、Ga、In din之1種或2種以上來當作 n型摻質。m族元素之^ AhGa、T 種上“作 之λ A1 Ga、In,可取代„族元素 g、Zn元素,而_ n型載子予以摻雜。考慮至“型 g nO層2之結晶性,較佳為選擇離子半徑接近&元素 < Ga來作為η型摻質。 另方面在Ρ型MgZnO層5中,係含有u、、 型摻Γ P、AS、I〜、In之1種或2種以上來作為P 多貝。I族70素之Li、Na,可取代„族元素之Mg、Zn M:V族元素之"、卜As,可取代VI族元素之〇部位 而將p型載子予以摻雜。CuC),在無摻雜下為p型半導 20 200414570 體,藉由將Cu摻雜而生成Cu〇,可使Cu具備p型摻質的 作用。又,Ah Ga、In、Li,藉由與N 一起添加,可更確 實地獲得良好的p型特性。又,考慮到p型MgZn〇層5 的結晶性,較佳為選擇離子半徑接近Zn或〇元素之N、 及擇自Ga、A卜in之丄種或2種以上(特別是Qa)。 圖1之緩衝層2形成用的前段緩衝層、及緩衝層以外 之各層,當使用氣相成長裝置來形成時,各層的主原斜可 採用以下所示者。 •氧成分源氣體:雖可使用氧氣,但為了抑制與後述 有機金屬間之過度反應,較佳為以氧化性化合物氣體的方 式來供給。具體而言有N2〇、NO、N02、CO等等。本實 施形態係使用乂〇(氧化亞氮)。 • S源氣體:H2S等。 • Se源氣體:H2Se等。 • Te源氣體:H2Te等。 鋅(DEZn)等。 • Mg源 等。
Zn源(金屬成分源)氣體:二甲基鋅(DMZn)、二乙基 源(金屬成分源)氣體:雙環戊二烯合鎂(Cp2Mg)
、與 氣體可使用以下所示者。 • A1源氣體:三 • Ga源氣體: 一甲基鋁(TMA1)、三乙基鋁(TEA1)等。 三甲基鎵(TMGa)、三 三乙基鎵(TEGa)等 21 200414570 • In源氣體:三甲基銦(TMIn)、三乙基銦(丁酊幻等。 ,作為ρ型摻質,當將金屬元素(〇3)與Ν 一起使用的情 y於進仃P型MgZn0層之氣相成長時,係將N源氣體( 例如:NH3等)與Ga源之有機金屬氣體一起供給。又,例如 ’使氧成分源之N2〇當作N源來使用亦可。 作為η型摻質,藉由添加八卜Ga、In之1種或2種以 上可將η Μ載子予以摻雜。作為摻質氣體可使用與上述 相同者。
MgZnO在真空氣氣中進行氣相成長 氧空缺,•導電型有必然變成η型的傾向 之η型MgZnO層3進行成長時,可積極地使氧空缺產生 而使其變成,將含氧氣氛壓力降到比活性層4及p型 MgZnO層5成長時為低(例如未達lxl〇3pa)是有效的。又 ’藉由以同時導人n型摻質的方式來進行層成長,也能積 極地將η型載子予以摻雜。或將供給原料之η族與W族 之比(供給II/VI比)加大亦可。 另一方面,在進行活性層4及p型MgZn0層5之成 長時’藉由在lXlG3Pa以上I力之含氧氣氛下進行,可更 有效地抑制成膜中的氧空缺產生,而獲得特性良好的活性 層4及!^ MgZn(^ 5。這時更佳為,氧㈣(除〇2以外 的含氧分子,也將所含的氧換算力%而算入)為ixi〇3pa 以上。又,在進行p型MgZn〇 f 5的成長時,藉由使p 型MgZnO $ 5的主原料之氣體流量間歇地中斷,可促進 22 200414570 氧化而更加抑制氧空缺的產生。 如上述般完成發光層部10的 光微影等來除去活性層 圓2所不错由 而mTn# * 及P型邮的層5的 而形成m>等所構成的透明電極23 ^ P型MgZnO 方面’在殘留的 二一:〇, 5上形成金屬電極22,之後,與藍寶石基 =曰〖切割而製得Ζη系半導體發光㈣_。這時,主 要疋從透明的藍寶石基板1側來進行光取出。 以上係說明本發明之—實施形態,但本發明並不受限 2=要,不脫離申請專利範圍記載之技術範圍内,當 = 種㈣及改良。例如,目丨之發光層部 ^:型,但也能作成單異質型;圖1雖是從基板侧起以Μ 層、Ρ型層的順序來形成,但也能從基板侧起以ρ型層、η 型層的順序來形成。 θ 本發明的主旨係與緩衝層的形成形態有關。於是,針 對緩衝層之製造過程及其形成形態,配合各種實施形能作 說明1 3Α〜圖3C係顯示緩衝層的製造過程。如圖^〜 圖3C所示,在基板丨的主表面上形成“系化合物或以 糸化合物所構成的前段緩衝層2’後’對前段緩衝層2,實施 再結晶化用的熱處理而形成緩衝層2。前段緩衝層之形成 方法及熱處理條件等能和上述同樣地進行。圖3a係對應 於將前段缓衝;I 2’以多結晶層或非晶質層來形成的情形, k N·,當則段緩衝層2’以多結晶層的方式形成時,基板工 係採用藍寶石基板等的單結晶基板,而可簡便地形成沿單 結晶基板的主轴方向、即層厚方向進行配向之多結晶層。 23 200414570 另-方面,當前段緩衝層2,以非晶質層的方式形成時,基 係採用藍寶石基板等的單結晶基板,同樣地對前段緩 衝層2,實施熱處理而使其再結晶化時其結晶配向變容易。 圖3B及圖3C係對應於基板丨為單結晶基板、前段緩 :'2’以多結晶層的方式來形成之情形。又,前段緩衝層 =使從基板1主表面延伸到本身最表面的柱狀結晶粒 二=列於基板丨主表面上而構成者。為了像這樣使沿 「:向配向的柱狀結晶粒密集排列,只要在其形成過程 時二=構蓉成材料的主原料供給量(例如,氣相成長法 層面内即可。藉由使用這種前m,1不致被覆整個 結晶缺陷更少的緩衝層27二作成差排及 佳為,在前段緩衝層2,之最表面至:及圖3°所示般較 至^在相鄰的柱狀结晶
Γ與結晶粒之間產生間隙。又,例如基板"采用藍寶石I 成材料採—…化合: 前段緩衝I 2藉1;:=^ 之方向-致Μ… 狂狀〜曰叔在層面内的配向軸 門带成ηΓ 在相鄰柱狀結晶粒彼此的結晶粒 間=間隙’將可抑制朝層面内方向之結晶成長。其社果 可:二差?Γ晶缺陷被有效抑制的前段緩衝層,同時 了獲侍更向品質的緩衝層。 了 緩衝層之形成過程可採用以下方法來進行。w 4 4C係顯示其例。4a 圖 主表面上形成前段緩_2,,對t Μ在基板1 巧《 2對4別段緩衝層2,實施再結 24 200414570 晶化用的熱處理而形成出。然而,圖4A〜圖4C之前段緩 衝層2形成溫度,係比發光區域用的發光層部形成溫度為 低溫。發光層部的形成溫度,如上述般例如在3〇〇〜1〇〇〇它 左右的範圍。該溫度範圍,係考慮構成材料等所設定的範 圍,以使發光層部的結晶狀態與單結晶更接近(包含單結晶 )。於是,藉由以比發光層部形成溫度低的溫度來形成前段 緩衝層2’,可將前段緩衝層2,作成配向性比單結晶層低之 非晶貝層、多結晶層或包含這2相的層。又,在圖4A,係 對前段緩衝層2’以比發光層部形成溫度更高的熱處理溫度 # 實施熱處理,而獲得高品質的緩衝層2。在圖4B,係對前 段緩衝層2’,以位於發光層部形成溫度與前段緩衝層2,形 成溫度間之第一熱處理溫度實施第丨階段熱處理,之後以 比發光層部形成溫度更高溫的第二熱處理溫度實施第2階 段熱處理,而獲得咼品質的緩衝層2。又,圖4C中,係在 圖4B之第1階段熱處理與第2階段熱處理之間,以前段 緩衝層2’為第一層部分2,,而在其上方積層形成第二層部 分2"(其構成材料的組成與前段緩衝層2,相同)。第二層部 _ 分2”之形成溫度比發光層部形成溫度為低。圖4(:中之緩 衝層2係由第-層部分2’與第二層部分2”所組成,而能獲 得比圖4B之緩衝層2更高品質者。如圖4A〜圖4C所示, 藉由設定前段緩衝層形成溫度、前段緩衝層實施熱處理的 溫度、發光層部形成溫度3者的大小關係,也能有效且簡 便地提昇緩衝層之品質。 【圖式簡單說明】 25 (一)圖式部分 Η 1即个赞明的Zn 之要部概略截面圖。 圖2係本發明的z 之概略截面圖。 圖从係顯示本發明的Zn系半 k過程的第^例之概略製程圖。 圖3B係顯示本發明的Zn系半 製造過程的第2例之概略製程圖。 ,圖3C係顯示本發明的Zn系半 製造過程的第3例之概略製程圖。 ,圖4 A係顯示本發明的Zn系半 製造過程的第4例之概略製程圖。 圖4B係顯示本發明的Zn系半 製造過程的第5例之概略製程圖。 圖4C係顯示本發明的Zn系半 製造過程的第6例之概略製程圖。 (二)元件代表符號 b··藍寶石基板 2···緩衝層 發光元件之一實施形態 發光元件之一實施形態 導體發光元件之緩衝層 導體發光元件之緩衝層 導體發光元件之緩衝層 導體發光元件之緩衝層 導體發光元件之緩衝& 導體發光元件之緩衝展 2^··前段緩衝層(第一層部分) 2”···前段緩衝層之第二層部分 3·"η 型 MgZnO 層 4···活性層 26 200414570 5 ··· p 型 MgZnO 層 10…發光層部 2 2…金屬電極 23··· ITO 電極 100···Ζη系半導體發光元件
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Claims (1)
- 200414570 拾、申請專利範圍: 1、 一種Zn系半導體發光元件之製造方法,係在基板 主表面上’形成由該基板所不含之In系化合物或Zn系化 口物所構成之緩衝層,在該緩衝層上形成Zn系化合物所 構成之發光區域;其特徵在於: 在該基板之主表面上形成多結晶層或非晶質層的積層 體後,在形成該發光區域前,將該積層體實施熱處理而形 成該緩衝層。 2、 如申請專利範圍第丄項之zn系半導體發光元件之馨 製造方法,其中,該基板為單結晶基板,該積層體,係沿 该單結晶基板的主軸方向配向之結晶粒所構成的多結晶層 〇 3、 如申請專利範圍第2項之zn系半導體發光元件之 製造方法,其中該積層體,係使從基板主表面上延伸到該 積層體最表面之柱狀結晶粒,密集排列在基板的主表面上 而構成。 4、 如申請專利範圍第3項之Zn系半導體發光元件之籲 製造方法’其中’在該積層體的最表面,使柱狀結晶粒至 少與相鄰接的柱狀結晶粒之間形成間隙。 5、 如申請專利範圍第1項之Zn系半導體發光元件之 製造方法’其中’該基板為皁結晶基板,該積層體是非晶 質層,將該積層體實施熱處理而成多結晶的緩衝層。 6、 如申請專利範圍第1項之Zn系半導體發光元件之 製造方法’其中’將該熱處理溫度設定成比積層體的形成 28 200414570 溫度為高溫。 ^ ★申明專利範圍第1或2或5項之系半導體發 光元件之製造方法,其中,該基板為藍寶石基板。 8、如中請專利範圍第丨項之^系半導體發光元件之 製造方法,其中,該基板為玻璃基板。 生如申w月專利範圍第1項之Zn系、半導體發光元件之 | k方法,其中,該緩衝層為氧化銦錫或氧化鋅所構成。 1〇、一種Zn系半導體發光元件之製造方法,係在基 板主表面上,形成由該基板所不含之In系化合物或Zn系 化合物所構成之緩衝層,在該緩衝層上形& ^系化合物 所構成之發光區域;其特徵在於: 以比發光區域形成溫度為低溫來形成In系化合物或 Zn系化合物所構成的積層體後,在形成發光區域前,將該 積層體以比發光區域形成溫度為高溫來實施熱處理而形成 緩衝層。 11、一種Zn系半導體發光元件之製造方法,係在基 板主表面上,形成由該基板所不含之In系化合物或zn系 化合物所構成之緩衝層,在該緩衝層上形成Zn系化合物 所構成之發光區域;其特徵在於: 以比發光區域形成溫度為低溫來形成In系化合物或 zn系化合物所構成的積層體後,在形成發光區域前,將該 積層體以界於發光區域形成溫度與積層體形成溫度間的第 一熱處理溫度實施熱處理後,再以比發光區域形成溫度為 向溫之第二熱處理溫度實施熱處理,而形成緩衝層。 29 200414570 12如申請專利範圍第11項之zn系半導體發光元件 之赞造方、、 ^ ' ’其中’該緩衝層係藉以下方式來形成,亦即 >將°亥緩衝層之第—層部分之積層體以第-熱處理溫度實 她…處理後’在該積層體上積層In系化合物或Zn系化合 物而形成緩衝^、 野滑之第一層部分,之後以第二熱處理溫度實 施熱處理而形成出。 13、如申請專利範圍第10〜12項中任一項之Ζη系半 導體發光元件之制;生士^ . 卞<Ik方法,其中,該緩衝層係由氧化銦錫 或氧化鋅所構成。 14如申請專利範圍第6或1〇或1 1項之Zn系半導 體發光元件之盤;生t^ _ I&方法,其中,該積層體之形成溫度係設 定在40(TC以下。 15 士申明專利範圍第1 〇或11項之zn系半導體發 光凡件之製造方法’其中,該發光區域形成溫度係設定在 300〜1000〇C 〇 16、 如申請專利範圍第1或1()或丨丨項之&系半導 ^ ^ 4 7G # <製造方法’其中’該熱處理之熱處理氣氛, 係含氧氣氛。 17、 如申晴專利範圍第1或1 〇或11項之Zn系半導 體發光兀件之製造方法,其中,該緩衝層之層厚為l/zm 以下。 1 8、一種Zn系半導體發光元件,其特徵在於至少具 有:積層形成於基板主表面上之該基板所不含的匕系化合 物或Zn系化合物所構成的緩衝層、及Zn系化合物所構成 200414570 的發光區域,該緩衝層,係對多結晶層或非晶質層實施結 晶化處理而成者。 拾壹、圖式: 如次頁31
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