NL1010316C2 - Werkwijze voor de bereiding van melamine. - Google Patents

Description

- 1 - WERKWIJZE VOOR DE BEREIDING VAN MELAMINE 5

De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor de bereiding van melamine door ureum in de smelt te laten reageren waarbij de resulterende 10 melaminesmelt gescheiden wordt van bij de reactie ontstane gasvormige produkten en waarbij de melaminesmelt behandeld wordt met ammoniak om de in de melaminesmelt opgeloste kooldioxyde te verwijderen.

Een dergelijke werkwijze is onder andere 15 beschreven in US-A-3.116.294. Hierin wordt melamine bereid door ureum om te zetten in melamine, kooldioxyde en ammoniak. Het grootste deel van de melamine vormt de vloeibare fase en een groot deel van de kooldioxyde en ammoniak de gasfase. De gasfase wordt afgescheiden en 20 het vloeibaar melamine wordt met ammoniak behandeld om de in de vloeistof opgeloste kooldioxyde te verwijderen. Deze werkwijze is geschikt voor het verhogen van de zuiverheid van de verkregen melamine. Een specifieke wijze van uitvoering is echter niet 25 beschreven.

Een gebruikelijke werkwijze voor het verwijderen van verontreinigingen is het toepassen van een stripproces. Bij een stripproces worden bijvoorbeeld verontreinigingen in een vloeistof met 30 behulp van een door de vloeistof geleid gas verwijderd. Vaak worden stripprocessen uitgevoerd in gasgevulde gepakte kolommen of schotelkolommen. Gepakte kolommen zijn kolommen welke gevuld zijn met lichamen (pakkingen) die het kontakt tussen de verschillende 1010316 - 2 - fasen bevorderen. Deze lichamen bestaan met verschillende grootte en met verschillende vorm, zoals bijvoorbeeld bollen, ringen enz.. De lichamen bestaan als los gestorte pakkingen of uit pakketten die op 5 elkaar worden gestapeld (gestructureerde pakkingen). In een gasgevulde gepakte kolom is de gasfase de continue fase en stroomt de vloeistof als een film langs de pakking naar beneden, zodat de vloeistof in nauw contact komt met de gasfase. In een schotelkolom is de 10 kolom door nagenoeg evenwijdig geplaatste schotels verdeeld in een aantal compartimenten. In een schotelkolom bevindt zich een laagje vloeistof op iedere schotel en bevindt zich een grote gasruimte tussen de schotels om entrainment en flooding tegen te 15 gaan. Onder entrainment wordt verstaan het meesleuren van vloeistofdruppels van een compartiment naar een naastgelegen compartiment tegen de richting van de vloeistofstroom in. Onder flooding wordt verstaan dat tengevolge van overbelasting van een compartiment de 20 vloeistoffase van een compartiment terugstroomt naar een naastgelegen compartiment tegen de richting van de vloeistofstroom in. Met gasgevulde gepakte kolommen en schotelkolommen bleken vooral bij hoge drukken slechte stripresultaten bereikt te worden.

25 Aanvrager heeft nu gevonden dat het mogelijk is om in apparatuur met dezelfde grootte en met dezelfde hoeveelheid ammoniak, bij het verwijderen van kooldioxyde uit een melaminesmelt, veel betere stripresultaten te bereiken. Dit wordt verwezenlijkt 30 door bij het verwijderen van de in de melaminesmelt opgeloste kooldioxyde gebruik te maken van een vloeistofgevulde stripkolom (in deze aanvrage verder ook te noemen bellenkolom), waarbij de hoeveelheid toegepaste ammoniak ligt tussen 0,02 en 3 ton, bij 1010316 - 3 - voorkeur tussen 0,1 en l ton ammoniak per ton melamine, de bellenkolom wordt bedreven bij een druk tussen 1 en 40 Mpa, bij voorkeur tussen 4 en 25 MPa, waarbij de temperatuur in de bellenkolom ligt tussen het smeltpunt 5 van melamine bij de heersende druk en 450 °C en de verblijftijd van de melaminesmelt in de bellenkolom ligt tussen l minuut en 10 uur, bij voorkeur tussen 10 minuten en 3 uur.

Deze werkwijze in een bellenkolom verschilt 10 wezenlijk met de werkwijze in een gasgevulde gepakte kolom in die zin dat het ammoniakgas als bellen opstijgt in de vloeistof in het grootste deel van de bellenkolom en de vloeistof als continue fase aanwezig is. De bellenkolom kan zowel in meestroom als in 15 tegenstroom bedreven worden. Het ammoniak gasdebiet en de kolomdiameter worden bij voorkeur zodanig gekozen dat de superficiele gassnelheid betrokken op de totale kolomdoorsnede tussen 0,001 en 0,2 m/sec, bij voorkeur tussen 0,003 en 0,1 m/sec ligt. Onder superficiele 20 gassnelheid wordt verstaan het volumedebiet van het gas in m3/sec gedeeld door de kolomdiameter in m2.

Bij voorkeur wordt de bellenkolom voorzien van een pakking. De eventueel aanwezige pakking kan zowel een los gestorte (random) als een gestructureerde 25 (structured) pakking zijn en elke vorm van de pakking is bruikbaar mits er voldoende open ruimte is om de gewenste hoeveelheid ammoniakgas door te laten. Het gas dient bij voorkeur gelijkmatig verdeeld te worden over de kolomdoorsnede. Indien toegepast heeft de pakking 30 bij voorkeur een specifiek oppervlak tussen 10 en 3000 m3/m3, in het bijzonder tussen 25 en 600 m2/m3.

Met meer voorkeur wordt, in plaats van het toepassen van een pakking, de bellenkolom verdeeld in meerdere compartimenten waarin de vloeistof ofwel in 1010316 - 4 - dwarsstroom ofwel in tegenstroom ofwel in meestroom met ammoniakgas behandeld wordt. Een combinatie van verschillende stromingscontacten of een combinatie van een gepakte kolom met een kolom verdeeld in 5 compartimenten is uiteraard ook mogelijk.

Indien de bellenkolom wordt verdeeld in compartimenten, worden bij voorkeur 2-500, met bijzondere voorkeur 2-100 compartimenten toegepast.

De compartimenten kunnen van elkaar 10 gescheiden worden door platen met desgewenst openingen, die voldoende groot zijn om de melaminevloeistof of het gas of beide door te laten. In een eerste uitvoeringsvorm staan de compartimenten naast elkaar en worden deze gescheiden door 1 of meer scheidingswanden 15 met eventueel 1 of meer openingen in de platen of bestaan de compartimenten uit afzonderlijke pijpen die geheel of gedeeltelijk gevuld zijn met melaminesmelt. Bij een andere uitvoeringsvorm staan de compartimenten onder elkaar en worden deze gescheiden door 1 of meer 20 nagenoeg horizontaal geplaatste platen met eventueel 1 of meer openingen in de platen. Het aantal en grootte van de openingen wordt zodanig gekozen dat de gassnelheid door de openingen die bestemd zijn voor gasdoorvoer tussen 0,01 en 100 m/sec, bij voorkeur 25 tussen 0,2 en 20 m/sec ligt. In het bijzonder ligt de grootte van de openingen die bestemd zijn voor de gasdoorvoer tussen 0,1 en 200 mm, meer in het bijzonder tussen 0,5 en 100 mm. Het totale oppervlak van de openingen in een plaat bestemd voor gasdoorvoer ligt 30 bij voorkeur tussen 0,02% en 30% van de kolomdoorsnede. Indien de platen geen openingen hebben, moet er voldoende ruimte zijn tussen de wand van de kolom en de platen voor de doorstroming van de vloeistof en het gas. Het gas en de vloeistof kunnen door dezelfde 1010316 - 5 - opening stromen, maar bij voorkeur zijn aparte stromingsopeningen voor het gas en de vloeistof aanwezig. De openingen voor de gasdoorvoer dienen bij voorkeur gelijkmatig verdeeld te zijn over de 5 kolomdoorsnede.

Ook kan in de bellenkolom een combinatie van bellenkolom met pakking en bellenkolom met compartimenten toegepast worden. Het stripproces kan voor alle varianten zowel continu als ook batchgewijs 10 bedreven worden.

Een wezenlijk verschil van de bellenkolom met pakking of compartimenten ten opzichte van de gebruikelijke werkwijze voor strippen is de zogenaamde vloeistofinhoud tijdens bedrijf (= de vloeistof hold-15 up). Deze vloeistof-hold up wordt als volgt gedefinieerd: (dynamisch vloeistofvolume in stripzone)/(kolomvolume in stripzone).

20

Het dynamisch vloeistofvolume is het totale vloeistofvolume minus het statisch vloeistofvolume. (Voor experimentele bepaling zie: H.Z. Kister, Distillation-design, McGraw-Hill (1992), hoofdstuk 25 8.2.14). De stripzone is het gedeelte van de stripkolom tussen de plaatsen waar het stripgas voor het eerst in kontakt komt met de vloeistof en de plaats waar het stripgas voor het laatst in kontakt is geweest met de vloeistof. De vloeistof hold-up bij de gebruikelijke 30 stripkolommen (gasgevulde gepakte kolom of schotelkolom) is bij een goed ontwerp kleiner dan 20% en vaak kleiner dan 10%. De bellenkolom met pakking of compartimenten heeft een vloeistof hold-up groter dan 1010316 - 6 - 35%, bij voorkeur groter dan 50% en met bijzondere voorkeur groter dan 70%.

Het is tevens van voordeel om de werkwijze op een dusdanige wijze uit te voeren dat de 5 melaminesmelt in de bellenkolom tevens wordt afgekoeld tot een temperatuur gelegen tussen de ingaande temperatuur en de kristallisatietemperatuur van de melaminesmelt. Bij voorkeur gebeurt dit afkoelen met behulp van ammoniakgas met een temperatuur tussen 150 °C 10 en 350 °C.

Het voordeel van de onderhavige uitvinding is dat melamine wordt verkregen met een aanmerkelijk lager gehalte aan zuurstof bevattende componenten. In het bijzonder wordt met de onderhavige werkwijze 15 melamine eindprodukt verkregen met een gehalte aan zuurstofhoudende verbindingen lager dan 0,7 gew.%. Voorbeelden van zuurstofhoudende verbindingen zijn ammeline, ammelide, ureum, cyanuurzuur en ureidomelamine. Bij voorkeur dienen de procescondities 20 zodanig gekozen te worden, dat het melamgehalte beneden 1,5 gew.% ligt en het melaminegehalte in het eindprodukt meer dan 98,5 gew.% bedraagt. Dit kan gerealiseerd worden door bij een gegeven temperatuur van de vloeibare melamine een voldoende hoge 25 ammoniakdruk te kiezen en door het toepassen van de onderhavige uitvinding (strippen met ammoniakgas in een bellenkolom). Bij een hogere ammoniakdruk daalt het melamgehalte van de smelt. De hoeveelheid ammoniakgas voor het strippen dient echter verhoogd te worden om 30 een gelijke stripefficientie te realiseren.

Tevens heeft de uitvinding betrekking op een bellenkolom waarin de in een melaminesmelt opgeloste kooldioxyde wordt verwijderd met behulp van ammoniak waarbij de hoeveelheid toegepaste ammoniak 1010316 - 7 - ligt tussen 0,02 en 3 ton, bij voorkeur tussen 0,1 en 1 ton ammoniak per ton melamine, de bellenkolom wordt bedreven bij een druk tussen 1 en 40 Mpa, bij voorkeur tussen 4 en 25 MPa, waarbij de temperatuur in de 5 bellenkolom ligt tussen het smeltpunt van melamine bij de heersende druk en 450 °C en de verblijftijd van de melaminesmelt in de bellenkolom ligt tussen 1 minuut en 10 uur, bij voorkeur tussen 10 minuten en 3 uur. In het bijzonder heeft de uitvinding eveneens betrekking op 10 een bellenkolom waarin de melaminesmelt tevens wordt afgekoeld tot een temperatuur gelegen tussen de ingaande temperatuur en de kristallisatietemperatuur van de melaminesmels met behulp van ammoniakgas met een temperatuur tussen 150 °C en 350 °C.

15 Bij de bereiding van melamine wordt bij voorkeur uitgegaan van ureum als grondstof in de vorm van een smelt. NH3 en C02 zijn bijprodukten tijdens de melaminebereiding welke volgens de volgende reactievergelijking verloopt: 20 6 CO(NH2)2 -> C3NeH6 + 6 NH3 + 3 C02

De bereiding kan worden uitgevoerd bij hoge druk, bij voorkeur tussen 5 en 25 MPa, zonder 25 aanwezigheid van een katalysator. De temperatuur van de reactie varieert tussen 325 en 450 °C en ligt bij voorkeur tussen 350 en 425 °C. De bijprodukten NH3 en C02 worden gewoonlijk teruggevoerd naar een aangrenzende ureumfabriek.

30 Bij een uitvoeringsvorm van de werkwijze wordt in een inrichting bestaande uit een wassereenheid, een melaminereactor, een gas/vloeistofscheider al dan niet gecombineerd met een 1010316 - 8 - bellenkolom of een separate bellenkolom en een produktkoeleenheid melamine bereid uit ureum. Bij voorkeur wordt de gas/vloeistof schelder gecombineerd met de bellenkolom in één apparaat. Hierbij wordt 5 ureumsmelt vanuit een ureumfabriek gevoed aan een wassereenheid bij een druk van 1 tot 40 MPa, bij voorkeur 4 tot 25 MPa, en bij een temperatuur boven het smeltpunt van ureum. Deze wassereenheid kan voorzien zijn van een koelmantel teneinde te zorgen voor extra 10 koeling in de wasser. Ook kan de wassereenheid voorzien zijn van interne koellichamen. In de wassereenheid komt het vloeibare ureum in contact met de reactiegassen uit de achter de reactor geplaatste gas/vloeistofschelder. De reactiegassen bestaan in hoofdzaak uit C02 en NH3 en 15 bevatten tevens een hoeveelheid melaminedamp. Het gesmolten ureum wast de melaminedamp uit de reactiegassen en voert deze melamine mee terug naar de reactor. In het wasproces worden de reactiegassen gekoeld van de temperatuur van de reactor, dat wil 20 zeggen van 350 tot 425 °C, tot 170 tot 240 °C waarbij de ureum wordt verhit tot 170 tot 240 °C. De afgassen worden verwijderd uit de top van de wassereenheid en bijvoorbeeld teruggevoerd naar een ureumfabriek om daar als grondstof voor de ureumproduktie te worden 2 5 gebruikt.

Het voorverhitte ureum wordt tezamen met de uitgewassen melamine onttrokken aan de wassereenheid en via bijvoorbeeld een hogedruk pomp toegevoerd aan de reactor welke een druk heeft van 1 tot 40 MPa en bij 30 voorkeur van 4 tot 25 MPa. Ook kan men bij het overbrengen van de ureumsmelt naar de melaminereactor gebruik maken van de zwaartekracht door de wassereenheid boven de reactor te plaatsen.

1010318 - 9 -

In de reactor wordt het gesmolten ureum verhit tot een temperatuur van 325 tot 450 °C, bij voorkeur van ongeveer 350 tot 425 °C bij een druk zoals boven weergegeven, onder welke omstandigheden het ureum 5 wordt omgezet in melamine, C02 en NH3. Aan de reactor kan een hoeveelheid ammoniak gedoseerd worden bijvoorbeeld in de vorm van een vloeistof of hete damp. De toegevoerde ammoniak kan bijvoorbeeld dienen om te voorkomen dat condensatieprodukten van melamine zoals 10 melam, melem en melon ontstaan of om de menging in de reactor te bevorderen. De hoeveelheid toegevoerde ammoniak aan de reactor bedraagt 0 tot 10 mol per mol ureum, bij voorkeur wordt 0 tot 5 mol ammoniak toegepast en in het bijzonder 0,1 tot 2 mol ammoniak 15 per mol ureum.

Het bij de reactie ontstane C02 en NH3 alsmede de extra toegevoerde ammoniak verzamelen zich in een achter de reactor geplaatste bellenkolom die tevens fungeert als gas/vloeistofscheider en worden in 20 gasvormige toestand afgescheiden van de vloeibare melamine. Aan de bellenkolom wordt ammoniak gedoseerd. De hoeveelheid ammoniak bedraagt hierbij 0,02-3 ton ammoniak per ton melamine. Het voordeel hiervan is dat het kooldioxyde snel wordt afgescheiden waardoor de 25 vorming van zuurstof bevattende bijproducten wordt tegengegaan.

Het na de gas/vloeistofscheiding ontstane gasmengsel wordt geleid naar de wassereenheid voor het verwijderen van melaminedamp en voor het voorverwarmen 30 van de ureumsmelt.

De vloeibare melamine met een temperatuur gelegen tussen het smeltpunt van melamine en 450 °C wordt onttrokken aan de achter de reactor geplaatste 1010316 - 10 - bellenkolom en kan voor het overbrengen naar de produktkoeleenheid eventueel gekoeld worden tot een temperatuur gelegen boven het smeltpunt van melamine.

Bij voorkeur wordt de vloeibare melamine 5 die bij het verlaten van de reactor een temperatuur heeft boven 390°C, meer in het bijzonder boven 400°C, ten minste 5°C en in het bijzonder ten minste 15°C gekoeld. Meer in het bijzonder wordt de smelt gekoeld tot een temperatuur die 5-20°C ligt boven het stolpunt 10 van melamine. Het koelen kan in de gas/vloeistofschelder plaatsvinden of in een aparte installatie achter de gas/vloeistofscheider. Het koelen kan plaatsvinden door injectie van een koelend medium, bijvoorbeeld ammoniakgas met een temperatuur lager dan 15 de temperatuur van de melaminesmelt, of middels een warmtewisselaar en kan bijvoorbeeld plaatsvinden in de bellenkolom.

De melaminesmelt wordt eventueel tezamen met ammoniakgas, overgebracht naar een 20 produktkoeleenheid waarin de vloeibare melaminesmelt via een sproei-inrichting in een ammoniakomgeving wordt versproeid en bij voorkeur met ammoniak gekoeld bij een ammoniakdruk van 0,1-25 MPa waarbij een poeder wordt gevormd met een temperatuur beneden het stolpunt van 25 melamine.

De uitvinding wordt nader toegelicht aan de hand van het volgende voorbeelden.

30 Voorbeeld 1

Een melaminesmelt met een gehalte van 2,3% aan zuurstofhoudende componenten wordt in een stripper, die verdeeld is in 6 compartimenten boven elkaar met 1010316 - 11 - zeefplaten ertussen, gestript met ammoniak. De druk bedraagt 18,2 MPa en de temperatuur is 366 °C. De stripper is een vloeistofgevulde bellenkolom met toevoer van ammoniakgas in de bodem en melaminesmelt 5 aan de bovenzijde (tegenstrooms principe) met een inwendige diameter van 4 cm en en een vloeistofhoogte van 2 m. De melaminetoevoer bedraagt 1,6 kg/uur en de ammoniak toevoer bedraagt 1,3 kg/uur. De vloeistof hold up bedraagt meer dan 97%. Het eindprodukt bevat na het 10 strippen 0,21 gew.% aan zuurstofhoudende componenten.

Het melaminegehalte bedraagt 99,2 gew.%.

Vergelijkend voorbeeld A

15 In dezelfde kolom als gebruikt bij voorbeeld 1 wordt het experiment herhaald met het het verschil, dat de kolom nu bedreven wordt als een gasgevulde stripkolom met de gebruikelijke dunne laag vloeistof op de zeefplaten. De vloeistof hold-up 20 bedraagt minder dan 10%. De debieten en overige operationele condities zijn gelijk aan voorbeeld 1. Het eindprodukt bevat na het strippen 1,1 gew.% aan zuurstofhoudende componenten. Het melaminegehalte bedraagt 98,3 gew.%.

25

Voorbeeld 2

Een melaminesmelt met een gehalte van 2,1% aan zuurstofhoudende componenten wordt in een stripper, 30 die gevuld is met pakking met een specifiek oppervlak van 250 m2/m3 , gestript met ammoniak. De druk bedraagt 18,1 Mpa en de temperatuur is 3 69 °C. De stripper is een vloeistofgevulde bellenkolom met toevoer van ammoniakgas in de bodem en melaminesmelt aan de 1010316 - 12 - bovenzijde (tegenstrooms principe) en heeft een inwendige diameter van 4 cm en en een vloeistofhoogte van 2 m. De melaminetoevoer bedraagt 1,6 kg/uur en de ammoniak toevoer bedraagt 1,3 kg/uur. De vloeistof hold 5 up bedraagt meer dan 95%. Het eindprodukt bevat na het strippen 0,18 gew.% aan zuurstofhoudende componenten. Het melaminegehalte bedraagt 99,0 gew.%.

10 Vergelijkend voorbeeld B

In dezelfde kolom als voorbeeld 2 wordt het experiment herhaald met het het verschil, dat de kolom nu bedreven wordt als een gasgevulde stripkolom met de gebruikelijke dunne laag vloeistoffilm op de pakking.

15 De vloeistof hold-up bedraagt minder dan 10%. De debieten en overige operationele condities zijn gelijk aan voorbeeld 2. Het eindprodukt bevat na het strippen 1,0 gew.% aan zuurstofhoudende componenten. Het melaminegehalte bedraagt 98,2 gew.%.

1010316

Claims (20)

1. Werkwijze voor de bereiding van melamine door 5 ureum in de smelt te laten reageren, waarbij de resulterende melaminesmelt gescheiden wordt van bij de reactie ontstane gasvormige produkten en waarbij de melaminesmelt behandeld wordt met ammoniak om de in de melaminesmelt opgeloste 10 kooldioxyde te verwijderen, met het kenmerk, dat bij het verwijderen van de in de melaminesmelt opgeloste kooldioxyde gebruik gemaakt wordt van een bellenkolom, waarbij de hoeveelheid toegepaste ammoniak ligt tussen 0,02 en 3 ton per 15 ton melamine, de bellenkolom wordt bedreven bij een druk tussen 1 en 40 MPa, waarbij de temperatuur in de bellenkolom ligt tussen het smeltpunt van melamine bij heersende druk en 450 °C en de verblijftijd van de melaminesmelt in de 20 bellenkolom ligt tussen l minuut en 10 uur.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de bellenkolom voorzien is van een pakking.

3. Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk, dat de pakking een specifiek oppervlak heeft 25 tussen 10 en 3000 m2/m3.

4. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de behandeling met ammoniak plaatsvindt in een bellenkolom met 2 tot 100 compartimenten.

5. Werkwijze volgens conclusie 4, met het kenmerk, 30 dat de compartimenten naast elkaar staan en gescheiden worden door 1 of meer scheidingswanden met eventueel 1 of meer openingen in de platen.

6. Werkwijze volgens een der conclusies 4-5, met het kenmerk, dat de compartimenten bestaan uit 1010316 - 14 - afzonderlijke pijpen die geheel of gedeeltelijk gevuld zijn met melaminesmelt.

7. Werkwijze volgens conclusie 4, met het kenmerk, dat de compartimenten onder elkaar staan en 5 gescheiden worden door 1 of meer nagenoeg horizontaal geplaatste platen met eventueel l of meer openingen in de platen.

8. Werkwijze volgens een der conclusies 5-7, met het kenmerk, dat het aantal en de grootte van de 10 openingen zodanig zijn gekozen dat de gassnelheid door de gaten die bestemd zijn voor gasdoorvoer tussen 0,2 m/s en 20 m/s ligt.

9. Werkwijze volgens een der conclusies 5-8, met het kenmerk, dat de grootte van de gaten die bestemd 15 zijn voor de gasdoorvoer tussen 0,5 mm en 100 mm bedraagt.

10. Werkwijze volgens een der conclusies 5-9, met het kenmerk, dat het totale oppervlak van de openingen bestemd voor gasdoorvoer tussen 0,02% 20 en 30% bedraagt van de kolomdoorsnede.

11. Werkwijze volgens een der conclusies 1-10, met het kenmerk, dat de vloeistof hold-up in de bellenkolom meer dan 35% bedraagt.

12. Werkwijze volgens een der conclusies l-ll, met 25 het kenmerk, dat het ammoniakgasdebiet en de kolomdiameter zodanig zijn gekozen dat de superficiele gassnelheid betrokken op de totale kolomdoorsnede tussen 0,001 en 0,2 m/sec ligt.

13. Werkwijze volgens een der conclusies 1-12, met 30 het kenmerk, dat de melaminesmelt in de bellenkolom tevens afgekoeld wordt tot een temperatuur tussen de inkomende temperatuur en de kristallisatietemperatuur van de melaminesmelt. 1010316 - 15 -

14. Werkwijze volgens conclusie 13, met het kenmerk, dat het afkoelen gebeurt met ammoniakgas met een temperatuur tussen 150 °C en 350 °C.

15. Werkwijze volgens een der conclusies 1-14, met 5 het kenmerk, dat de hoeveelheid zuurstofhoudende verbindingen in het melamine eindproduct kleiner is dan 0,7 gew.%.

16. Werkwijze volgens een der conclusies 1-15, met het kenmerk, dat de hoeveelheid melam in het 10 eindprodukt kleiner is dan 1,5 gew.%.

17. Werkwijze volgens een der conclusies 1-16, met het kenmerk, dat het melaminegehalte van het eindproduct groter is dan 98,5 gew.%.

18. Bellenkolom waarin de in een meiaminesmelt 15 opgeloste kooldioxyde wordt verwijderd met behulp van ammoniak, met het kenmerk, dat de hoeveelheid toegepaste ammoniak ligt tussen 0,02 en 3 ton, bij voorkeur tussen 0,1 en l ton ammoniak per ton melamine, de bellenkolom wordt bedreven bij een 20 druk tussen l en 40 Mpa, bij voorkeur tussen 4 en

25 MPa, waarbij de temperatuur in de bellenkolom ligt tussen het smeltpunt van melamine bij de heersende druk en 450 °C en de verblijftijd van de melaminesmelt in de bellenkolom ligt tussen l 25 minuut en 10 uur, bij voorkeur tussen 10 minuten en 3 uur.

19. Bellenkolom volgens conclusie 18 met het kenmerk, dat de melaminesmelt tevens wordt afgekoeld tot een temperatuur gelegen tussen de ingaande 30 temperatuur en de kristallisatietemperatuur van de melaminesmels met behulp van ammoniakgas met een temperatuur tussen 150 °C en 350 °C.

20. Werkwijze zoals volgt aan de hand van de beschrijving en de voorbeelden. 1010316 SAMENWERKINGSVERDRAG (PCT) RAPPORT BETREFFENDE NIEUWHEIDSONDERZOEK VAN INTERNATIONAAL TYPE IIOENTIFIKATIE VAN DE NATIONALE AANVRAGE Kenmerk van de aanvrager of van de gemachtigde 9463NL Nederlandse aanvrage nr. Indleningsdatum 1010316 14 oktober 1998 Ingeroepen voorrangsdatum __ Aanvrager [Naam) DSM N.V. Datum van het verzoek voor een onderzoek van Internationaal type Door de Instantie voor Internationaal Onderzoek (ISA) aan het verzoek voor een onderzoek van internationaal type toegekend nr. SN 32454 NL I. CLASSIFICATIE VAN HET ONDERV^RPtbij toepassing van verschillende classificaties.alleclassificatiesymbolen opgeven) Volgens de Internationale classificatie IIPC) Int.Cl.6: C 07 D 251/60, C 07 D 251/62, B 01 D 3/34 I. ONDERZOCHTE GEBIEDEN VAN DE TECHNIEK Onderzochte minimum documentatie Classificatiesysteem Classifieatiesymbolen Int.Cl.6: C 07 D, B 0 1 D idea och» andere documentatie dan de minimum documentatie voor zover dergelijke documenten in de onderzochte gebieden zijn ►genomen *