KR20230136986A - 열가소성 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지 100 중량부; 유리 섬유 10 내지 40 중량부; 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 0.5 내지 10 중량부; 및 유리전이온도 조절제 1 내지 15 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기 열가소성 수지 조성물은 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수하다.
Description
본 발명은 열가소성 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수한 열가소성 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
폴리카보네이트 수지는 다양한 색상 구현이 가능하고, 내충격 특성 등이 우수하며, 유리 섬유 등으로 보강 시, 높은 강성, 내충격성 등의 확보가 가능하여, 휴대폰 등 IT 제품의 하우징 소재로 널리 사용되고 있다.
그러나, 최근 모바일용 제품의 베젤이 얇아짐에 따라, 플라스틱 부품과 디스플레이 유리 간에 접착 공간이 얇아지고 있으며, 이로 인해, 제품 조립 시 디스플레이가 기존 대비 쉽게 탈착되는 현상이 발생하고, 플라스틱 부품과 디스플레이 유리 간의 접착력 저하로 인해 방수 성능 저하 등의 문제가 발생하고 있다.
따라서, 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수한 열가소성 수지 조성물의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 배경기술은 대한민국 공개특허 10-2015-0076650호 등에 개시되어 있다.
본 발명의 목적은 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 열가소성 수지 조성물로부터 형성된 성형품을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
1. 본 발명의 하나의 관점은 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다. 상기 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지 100 중량부; 유리 섬유 10 내지 40 중량부; 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 0.5 내지 10 중량부; 및 유리전이온도 조절제 1 내지 15 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
2. 상기 1 구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 에틸렌 50 내지 75 중량%, 글리시딜메타크릴레이트 1 내지 10 중량% 및 메틸아크릴레이트 15 내지 40 중량%의 3원 공중합체일 수 있다.
3. 상기 1 또는 2 구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물일 수 있다:
[화학식 1]
상기 화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, R5 및 R6는 각각 독립적으로, 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 6 내지 20의 아릴옥시기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
4. 상기 1 내지 3 구체예에서, 상기 유리 섬유 및 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체의 중량비는 1 : 0.01 내지 1 : 0.8일 수 있다.
5. 상기 1 내지 4 구체예에서, 상기 유리 섬유 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비는 1 : 0.03 내지 1 : 0.9일 수 있다.
6. 상기 1 내지 5 구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비는 1 : 0.1 내지 1 : 10일 수 있다.
7. 상기 1 내지 6 구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g일 수 있다.
8. 상기 1 내지 7 구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D256에 의거하여 측정한 두께 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 10 내지 25 kgf·cm/cm일 수 있다.
9. 상기 1 내지 8 구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D790에 의거하여, 두께 1/4" 시편을 사용하여 2.8 mm/min의 속도로 측정한 굴곡탄성률이 30,000 내지 90,000 MPa일 수 있다.
10. 상기 1 내지 9 구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 1 mm 두께 시편을 신너 용액에 2분 30초 동안 침지한 뒤, 80℃에서 20분 건조하고, 상온에서 24시간 방치한 다음, 2 kg의 추를 이용한 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 충격하여 측정한 상기 시편이 파괴되는 높이가 27 내지 70 cm일 수 있다.
11. 본 발명의 다른 관점은 성형품에 관한 것이다. 상기 성형품은 상기 1 내지 10 중 어느 하나에 따른 열가소성 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 한다.
11. 본 발명의 다른 관점은 복합재에 관한 것이다. 상기 복합재는 상기 12의 성형품으로 플라스틱 부재; 및 상기 플라스틱 부재에 접하는 유리 부재;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
12. 상기 11 구체예에서, 상기 플라스틱 부재와 상기 유리 부재는 접착제로 접착되는 것일 수 있다.
13. 상기 11 또는 12 구체예에서, 상기 플라스틱 부재는 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g일 수 있다.
본 발명은 금속 접합성, 내충격성, 강성, 열안정성, 이들의 물성 발란스 등이 우수한 열가소성 수지 조성물 및 이로부터 형성된 성형품을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면, 다음과 같다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 (A) 폴리카보네이트 수지; (B) 유리 섬유; (C) 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체; 및 (D) 유리전이온도 조절제;를 포함한다.
본 명세서에서, 수치범위를 나타내는 "a 내지 b"는 "≥a 이고 ≤b"으로 정의한다.
(A) 폴리카보네이트 수지
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리카보네이트 수지는 열가소성 수지 조성물의 내충격성, 외관 특성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 통상의 열가소성 수지 조성물에 사용되는 폴리카보네이트 수지를 사용할 수 있다. 예를 들면, 디페놀류(방향족 디올 화합물)를 포스겐, 할로겐 포르메이트, 탄산 디에스테르 등의 전구체와 반응시킴으로써 제조되는 방향족 폴리카보네이트 수지를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 디페놀류로는 4,4'-비페놀, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판, 2,4-비스(4-히드록시페닐)-2-메틸부탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산, 2,2-비스(3-클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 예를 들면, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판 또는 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산을 사용할 수 있고, 구체적으로, 비스페놀-A 라고 불리는 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판을 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 분지쇄가 있는 것이 사용될 수 있으며, 예를 들면 중합에 사용되는 디페놀류 전체에 대하여, 0.05 내지 2 몰%의 3가 또는 그 이상의 다관능 화합물, 구체적으로, 3가 또는 그 이상의 페놀기를 가진 화합물을 첨가하여 제조한 분지형 폴리카보네이트 수지를 사용할 수도 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 호모 폴리카보네이트 수지, 코폴리카보네이트 수지 또는 이들의 블렌드 형태로 사용할 수 있다. 또한, 상기 폴리카보네이트 수지는 에스테르 전구체(precursor), 예컨대 2관능 카르복실산의 존재 하에서 중합 반응시켜 얻어진 방향족 폴리에스테르-카보네이트 수지로 일부 또는 전량 대체하는 것도 가능하다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 GPC(gel permeation chromatography)로 측정한 중량평균분자량(Mw)이 10,000 내지 50,000 g/mol, 예를 들면, 15,000 내지 40,000 g/mol일 수 있다. 상기 범위에서 열가소성 수지 조성물의 내충격성, 유동성(가공성) 등이 우수할 수 있다.
(B) 유리 섬유
본 발명의 일 구체예에 따른 유리 섬유는 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 및 유리전이온도 조절제와 함께 적용되어, 폴리카보네이트 수지를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 통상의 열가소성 수지 조성물에 사용되는 유리 섬유를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 유리 섬유는 섬유 형태일 수 있고, 원형, 타원형, 직사각형 등의 다양한 형상의 단면을 가질 수 있다. 예를 들면, 원형 및/또는 직사각형 단면의 섬유형 유리 섬유를 사용하는 것이 기계적 물성 측면에서 바람직할 수 있다.
구체예에서, 상기 원형 단면의 유리 섬유는 SEM(Scanning Electron Microscope)을 이용하여 측정한 단면 직경이 5 내지 20 ㎛, 가공 전 길이가 2 내지 20 mm일 수 있고, 상기 직사각형 단면의 유리 섬유는 SEM(Scanning Electron Microscope)을 이용하여 측정한 단면의 종횡비(단면의 장경/단면의 단경)가 1.5 내지 10이고, 단경이 2 내지 10 ㎛일 수 있고, 가공 전 길이가 2 내지 20 mm일 수 있다. 상기 범위에서 열가소성 수지 조성물의 강성, 가공성 등이 향상될 수 있다.
구체예에서, 상기 유리 섬유는 통상의 표면 처리제로 처리된 것일 수 있다. 상기 표면 처리제로는 실란계 화합물, 우레탄계 화합물, 에폭시계 화합물 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
구체예에서, 상기 유리 섬유는 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 10 내지 40 중량부, 예를 들면 15 내지 35 중량부로 포함될 수 있다. 상기 유리 섬유의 함량이 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 10 중량부 미만일 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 강성 등이 저하될 우려가 있고, 40 중량부를 초과할 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 유리 접착력, 내충격성, 내화학성 외관 특성 등이 저하될 우려가 있다.
(C) 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체
본 발명의 일 구체예에 따른 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 유리 섬유 및 유리전이온도 조절제와 함께 적용되어, 폴리카보네이트 수지를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등을 향상시킬 수 있는 것이다.
구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 에틸렌 50 내지 75 중량%, 예를 들면 60 내지 70 중량%, 글리시딜메타크릴레이트 1 내지 10 중량%, 예를 들면 4 내지 8 중량% 및 메틸아크릴레이트 15 내지 40 중량%, 예를 들면 20 내지 30 중량%의 3원 공중합체(terpolymer)일 수 있다. 상기 범위에서, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 내충격성, 유리 접착력, 내화학성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 MFI(Melt Flow Index, 290℃, 2.16 kg 조건) 수치가 1 내지 15 g/10min, 예를 들면, 4 내지 9 g/10min일 수 있다. 상기 범위에서, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 내충격성, 유리 접착력, 내화학성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.5 내지 10 중량부, 예를 들면 1 내지 7 중량부로 포함될 수 있다. 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체의 함량이 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.5 중량부 미만일 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 내화학성 등이 저하될 우려가 있고, 10 중량부를 초과할 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 유리 접착력, 내화학성 등이 저하될 우려가 있다.
구체예에서, 상기 유리 섬유 및 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체의 중량비(B:C)는 1 : 0.01 내지 1 : 0.8, 예를 들면 1 : 0.03 내지 1 : 0.5일 수 있다. 상기 범위에서, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 강성, 유리 접착력, 내화학성, 내충격성 등이 더 우수할 수 있다.
(D) 유리전이온도 조절제
본 발명의 일 구체예에 따른 유리전이온도 조절제는 유리 섬유, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체와 함께 적용되어, 폴리카보네이트 수지를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 환형 포스파젠(phosphazene)을 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물(포스파젠)일 수 있다.
[화학식 1]
상기 화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, R5 및 R6는 각각 독립적으로, 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 6 내지 20의 아릴옥시기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
여기서, 상기 "치환"은 수소 원자가 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 할로겐 원자, 니트로기, 시아노기, 히드록시기, 아미노기, 탄소수 6 내지 10의 아릴기, 탄소수 3 내지 10의 시클로알킬기, 탄소수 3 내지 10의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 4 내지 10의 헤테로아릴기, 이들의 조합 등의 치환기로 치환되는 것을 의미한다.
또한, 상기 "알킬", "알콕시" 및 그 외 "알킬" 부분을 포함하는 치환체는 직쇄 또는 분쇄 형태를 모두 포함하고, "알케닐"은 2 내지 8개의 탄소 원자를 갖고 하나 이상의 이중결합을 함유하는 직쇄 또는 분쇄 형태를 모두 포함하며, 상기 "시클로알킬"은 탄소 원자수가 3 내지 20개인 포화모노시클릭 또는 포화바이시클릭 고리 구조형태를 모두 포함한다. 상기 "아릴"은 하나의 수소 원자 제거에 의해서 방향족 탄화수소로부터 유도된 유기 라디칼로, 각 고리에 적절하게는 4 내지 7개, 바람직하게는 5 또는 6개의 고리원자를 포함하는 단일 또는 융합고리계를 포함한다. 구체적으로, 페닐, 나프틸, 비페닐, 톨릴 등을 예시할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
상기 "헤테로시클로알킬"은 포화시클릭 탄화수소 골격 원자로서 N, O, S로부터 선택되는 1 내지 3개의 헤테로원자를 포함하고, 나머지 포화모노시클와릭 또는 바이시클릭 고리 골격 원자가 탄소인 시클로알킬 그룹을 의미하는 것으로, 피롤리디닐, 아제티디닐, 피라졸리디닐, 옥사졸리디닐, 피페리디닐, 피페라지닐, 모르폴리닐, 티오모르폴리닐, 티아졸리디닐, 히단토이닐, 발레로락타밀, 옥시라닐, 옥세타닐, 디옥솔라닐, 디옥사닐, 옥사티올라닐, 옥사티아닐, 디티아닐, 디히드로푸라닐, 테트라히드로푸라닐, 디히드로피라닐, 테트라히드로피라닐, 테트라히드로피리디닐, 테트라히드로피리미디닐, 테트라히드로티오페닐, 테트라히드로티오피라닐, 디아제파닐, 아제파닐 등을 예시할 수 있다.
상기 "헤테로아릴"은 방향족 고리 골격 원자로서 N, O, S로부터 선택되는 1 내지 3개의 헤테로원자를 포함하고, 나머지 방향족 고리 골격 원자가 탄소인 아릴 그룹을 의미하는 것으로, 상기 헤테로아릴기는 고리 내 헤테로원자가 산화되거나 사원화되어, 예를 들어 N-옥사이드 또는 4차 염을 형성하는 2가 아릴 그룹을 포함한다. 구체적으로, 퓨릴, 티오페닐, 피롤릴, 피란일, 이미다졸릴, 피라졸릴, 티아졸릴, 티아디아졸릴, 이소티아졸릴, 이속사졸릴, 옥사졸릴, 옥사디아졸릴, 트리아지닐, 테트라지닐, 트리아졸릴, 테트라졸릴, 퓨라자닐, 피리딜, 피라지닐, 피리미딘일, 피리다지닐 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 1 내지 15 중량부, 예를 들면 2 내지 10 중량부로 포함될 수 있다. 상기 유리전이온도 조절제의 함량이 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 1 중량부 미만일 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 유리 접착력, 외관 특성 등이 저하될 우려가 있고, 15 중량부를 초과할 경우, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 내충격성, 내화학성 등이 저하될 우려가 있다
구체예에서, 상기 유리 섬유 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비(B:D)는 1 : 0.03 내지 1 : 0.9, 예를 들면 1 : 0.05 내지 1 : 0.6일 수 있다. 상기 범위에서, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 외관 특성, 유리 접착력, 내화학성, 내충격성, 강성 등이 더 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비(C:D)는 1 : 0.1 내지 1 : 10, 예를 들면 1 : 0.3 내지 1 : 7일 수 있다. 상기 범위에서, 열가소성 수지 조성물(성형품)의 외관 특성, 유리 접착력, 내화학성, 내충격성, 강성 등이 더 우수할 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 열가소성 수지 조성물은 통상의 열가소성 수지 조성물에 포함되는 첨가제를 더욱 포함할 수 있다. 상기 첨가제로는 난연제, 산화방지제, 적하방지제, 활제, 이형제, 핵제, 대전방지제, 안정제, 안료, 염료, 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 첨가제 사용 시, 그 함량은 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.001 내지 40 중량부, 예를 들면 0.1 내지 10 중량부일 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 열가소성 수지 조성물은 상기 구성 성분을 혼합하고, 통상의 이축 압출기를 사용하여, 240 내지 300℃, 예를 들면 260 내지 290℃에서 용융 압출한 펠렛 형태일 수 있다.
구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g, 예를 들면 250 내지 300 g일 수 있다.
구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D256에 의거하여 측정한 두께 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 10 내지 25 kgf·cm/cm, 예를 들면 11 내지 20 kgf·cm/cm일 수 있다.
구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D790에 의거하여, 두께 1/4" 시편을 사용하여 2.8 mm/min의 속도로 측정한 굴곡탄성률이 30,000 내지 90,000 MPa, 예를 들면 40,000 내지 75,000 MPa일 수 있다.
구체예에서, 상기 열가소성 수지 조성물은 1 mm 두께 시편을 신너 용액에 2분 30초 동안 침지한 뒤, 80℃에서 20분 건조하고, 상온에서 24시간 방치한 다음, 2 kg의 추를 이용한 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 충격하여 측정한 상기 시편이 파괴되는 높이가 27 내지 70 cm, 예를 들면 28 내지 60 cm일 수 있다.
본 발명에 따른 성형품은 상기 열가소성 수지 조성물로부터 형성된다. 상기 열가소성 수지 조성물은 펠렛 형태로 제조될 수 있으며, 제조된 펠렛은 사출성형, 압출성형, 진공성형, 캐스팅성형 등의 다양한 성형방법을 통해 다양한 성형품(제품)으로 제조될 수 있다. 이러한 성형방법은 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 잘 알려져 있다. 상기 성형품은 유리 접착력, 내충격성, 강성, 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수하므로, 모바일용 제품의 하우징 소재 등으로 유용하다.
본 발명에 따른 복합재는 상기 성형품으로 플라스틱 부재; 및 상기 플라스틱 부재에 접하는 유리 부재;를 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 플라스틱 부재와 상기 유리 부재는 접착제로 접착되는 것일 수 있다.
구체예에서, 상기 플라스틱 부재는 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g, 예를 들면 250 내지 300 g일 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 하나, 이러한 실시예들은 단지 설명의 목적을 위한 것으로, 본 발명을 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예에서 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
비스페놀-A계 폴리카보네이트 수지(PC, 제조사: 롯데케미칼, 중량평균분자량: 25,000 g/mol)를 사용하였다.
(B) 유리 섬유
원형 단면 유리 섬유(제조사: Owenscorning社, 제품명: 183F, 평균 직경: 13 ㎛)를 사용하였다.
(C1) 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체
에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체(제조사: SUMITOMO Chemical, 제품명: IGETABOND BF-7M)를 사용하였다.
(C2) (메타)아크릴레이트 변성 폴리올레핀
에틸렌-메틸아크릴레이트 공중합체(제조사: ARKEMA, 제품명: LOTRYL®29MA03T)를 사용하였다.
(D) 유리전이온도 조절제
포스파젠 화합물(제조사: Pharmicell, 제품명: Phoretar201)을 사용하였다.
실시예 1 내지 7 및 비교예 1 내지 7
상기 각 구성 성분을 하기 표 1 및 2에 기재된 바와 같은 함량으로 첨가한 후, 270℃에서 압출하여 펠렛을 제조하였다. 압출은 L/D=44, 직경 45 mm인 이축 압출기를 사용하였으며, 제조된 펠렛은 100℃에서 4시간 이상 건조 후, 10 oz 사출기(성형 온도: 320℃, 금형 온도: 80℃)에서 사출성형하여 시편을 제조하였다. 제조된 시편에 대하여 하기의 방법으로 물성을 평가하고, 그 결과를 하기 표 1 및 2에 나타내었다.
물성 측정 방법
(1) 유리 접찹력 평가: 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 10 내지 500 g의 추(dart)로 시편을 타격하여, 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게(단위: g)를 측정하였다.
(2) 내충격성 평가: ASTM D256에 의거하여, 두께 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도(단위: kgf·cm/cm)를 측정하였다.
(3) 강성 평가: ASTM D790에 의거하여, 2.8 mm/min의 속도로 1/4" 두께 시편의 굴곡탄성률(단위: MPa)을 측정하였다.
(4) 내화학성(도장 후 내충격성) 평가: 1 mm 두께 시편을 신너 용액에 2분 30초 동안 침지한 뒤, 80℃에서 20분 건조하고, 상온에서 24시간 방치한 다음, 2 kg의 추를 이용한 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 충격하여 상기 시편이 파괴되는 높이(단위: cm)를 측정하였다.
| 실시예 | |||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | |
| (A) (중량부) | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| (B) (중량부) | 15 | 23 | 35 | 23 | 23 | 23 | 23 |
| (C1) (중량부) | 3.7 | 3.7 | 3.7 | 1 | 7 | 3.7 | 3.7 |
| (C2) (중량부) | - | - | - | - | - | - | - |
| (D) (중량부) | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 2 | 10 |
| 유리 접합력 (g) | 275 | 270 | 260 | 280 | 265 | 260 | 280 |
| 노치 아이조드 충격강도 (kgf·cm/cm) | 19 | 18 | 15 | 12 | 19 | 19 | 19 |
| 굴곡탄성률 (MPa) | 44,000 | 46,000 | 70,000 | 48,000 | 42,000 | 46,000 | 45,000 |
| 내화학성 (cm) | 55 | 50 | 35 | 30 | 50 | 53 | 45 |
| 비교예 | |||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | |
| (A) (중량부) | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| (B) (중량부) | 5 | 45 | 23 | 23 | 23 | 23 | 23 |
| (C1) (중량부) | 3.7 | 3.7 | 0.1 | 15 | - | 3.7 | 3.7 |
| (C2) (중량부) | - | - | - | - | 3.7 | - | - |
| (D) (중량부) | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 0.5 | 20 |
| 유리 접합력 (g) | 290 | 230 | 290 | 200 | 230 | 230 | 270 |
| 노치 아이조드 충격강도 (kgf·cm/cm) | 21 | 9 | 11 | 13 | 19 | 19 | 8 |
| 굴곡탄성률 (MPa) | 26,000 | 90,000 | 49,000 | 38,000 | 45,000 | 46,000 | 42,000 |
| 내화학성 (cm) | 70 | 10↓ | 10↓ | 20 | 25 | 55 | 20 |
상기 결과로부터, 본 발명의 열가소성 수지 조성물은 유리 접착력, 내충격성(노치 아이조드 충격강도), 강성(굴곡탄성률), 내화학성, 이들의 물성 발란스 등이 우수함을 알 수 있다.
반면, 유리 섬유를 소량 적용한 비교예 1의 경우, 강성 등이 저하되었음을 알 수 있고, 유리 섬유를 과량 적용한 비교예 2의 경우, 유리 접합력, 내충격성, 내화학성 등이 저하되었음을 알 수 있다. 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체를 소량 적용한 비교예 3의 경우, 내화학성 등이 저하되었음을 알 수 있고, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체를 과량 적용한 비교예 4의 경우, 유리 접합력, 내화학성 등이 저하되었음을 알 수 있으며, 본 발명의 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 대신에, (메타)아크릴레이트 변성 폴리올레핀 (C2)를 적용한 비교예 5의 경우 유리 접합력, 내화학성 등이 저하되었음을 알 수 있다. 또한, 유리전이온도 조절제를 소량 적용한 비교예 6의 경우, 유리 접합력 등이 저하되었음을 알 수 있고, 유리전이온도 조절제를 과량 적용한 비교예 7의 경우, 내충격성, 내화학성 등이 저하되었음을 알 수 있다.
이제까지 본 발명에 대하여 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로, 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.
Claims (14)
- 폴리카보네이트 수지 100 중량부;
유리 섬유 10 내지 40 중량부;
에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 0.5 내지 10 중량부; 및
유리전이온도 조절제 1 내지 15 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체는 에틸렌 50 내지 75 중량%, 글리시딜메타크릴레이트 1 내지 15 중량% 및 메틸아크릴레이트 15 내지 40 중량%의 3원 공중합체인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물:
[화학식 1]
상기 화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, R5 및 R6는 각각 독립적으로, 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 6 내지 20의 아릴옥시기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
- 제1항에 있어서, 상기 유리 섬유 및 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체의 중량비는 1 : 0.01 내지 1 : 0.8인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 유리 섬유 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비는 1 : 0.03 내지 1 : 0.9인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-메틸아크릴레이트 공중합체 및 상기 유리전이온도 조절제의 중량비는 1 : 0.1 내지 1 : 10인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지 조성물은 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D256에 의거하여 측정한 두께 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 10 내지 25 kgf·cm/cm인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지 조성물은 ASTM D790에 의거하여, 두께 1/4" 시편을 사용하여 2.8 mm/min의 속도로 측정한 굴곡탄성률이 30,000 내지 90,000 MPa인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지 조성물은 1 mm 두께 시편을 신너 용액에 2분 30초 동안 침지한 뒤, 80℃에서 20분 건조하고, 상온에서 24시간 방치한 다음, 2 kg의 추를 이용한 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 충격하여 측정한 상기 시편이 파괴되는 높이가 27 내지 70 cm인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 열가소성 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 성형품.
- 제11항의 성형품으로 플라스틱 부재; 및
상기 플라스틱 부재에 접하는 유리 부재;를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합재.
- 제12항에 있어서, 상기 플라스틱 부재와 상기 유리 부재는 접착제로 접착되는 것을 특징으로 하는 복합재.
- 제12항에 있어서, 상기 플라스틱 부재는 50 mm × 50 mm × 3 mm 크기 시편 위에 0.018 g의 폴리우레탄 계열의 접착제(H.B. Fuller社, EH9777BS)를 110℃에서 1 mm 두께로 도포하고, 도포한 접착제 위에 12 mm × 12 mm × 2.8 mm 크기의 유리를 부착한 후, 25℃ 온도 조건 및 50% 습도 조건에서 72 시간 동안 경화시킨 후, -40℃ 및 85℃ 온도 조건에서 30분씩 72 cycle 체류시켜 열충격을 가한 다음, 듀폰 드롭 테스트(Dupont drop test) 방식의 낙추 평가 장비로 50 cm 높이에서 추(dart)로 시편을 타격하여 측정한 상기 시편이 유리와 탈착될 때의 추의 무게가 240 내지 400 g인 것을 특징으로 하는 복합재.
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