KR20190131583A - 엔진 배기 가스로부터 유독 화합물의 제거를 위한 방법 및 시스템 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 콜드 스타트(cold start) 상태에서 엔진 배기 가스로부터 산화질소, 휘발성 유기 화합물 및 입자상 물질을 제거하기 위한 방법 및 시스템에 관한 것이다.
Description
본 발명은 엔진 배기 가스에 존재하는 산화질소 (NOx) 및 입자상 물질의 방출을 감소시키기 위한 방법 및 시스템에 관한 것이다. 특히, 본 발명의 방법 및 시스템은 엔진의 콜드 스타트(cold start) 동안 NOx의 개선된 환원(reduction)을 제공한다.
전형적으로, 린번(lean burning) 엔진을 갖는 탈것(vehicles) 또는 정지된 엔진의 배기 가스 청소 시스템은 환원제의 존재하에 산화 촉매, 입자상 필터 및 NOx의 선택적 환원을 위한 촉매(SCR)가 장착된다.
휘발성 유기 화합물, 일산화질소 및 일산화탄소의 산화에서 활성인 산화 촉매 및 SCR 촉매는 당해 기술 분야에 공지되어 있고, 당해 다수의 공보에 개시되어 있다.
공지된 SCR 촉매가 갖는 문제는 250℃ 아래의 배기 가스 온도에서 비교적 낮은 효율이다.
특히, 콜드 스타트 방출 감소(abatement)는 엔진 인증시 중요한 이슈이다. 다양한 접근법이 탐구되어 왔고, 이들 중 대부분이 다양한 엔진 측정에 의한 배기의 가열을 기초로 하지만, 종종 악화된 연료 효율을 초래한다.
SCR 반응이 상당히 가속화될 수 있고, 낮은 온도 활성이 소위 "신속한" SCR 반응에 의해 배기 가스 중 NO 및 NO2의 등몰량에서 상당히 발생할 수 있는 것으로 공지되어 있다:
2NH3 + NO + NO2 → 2N2 + 3H2O.
NO2의 양을 증가시키는 일반적인 접근법은 NO를 NO2로 산화시키기 위해 SCR 촉매의 업스트림에 산화 촉매를 사용하는 것이다. 그러나, 문제는 콜드 스타트 상태에서 산화 촉매의 효율이 열악하고, 매우 낮은 수준의 NO2가 200℃ 아래의 배기 가스 온도에서 형성된다는 것이다.
본 발명은 배기 가스 채널에서 배기 가스 청소 시스템에 외부에 NO2를 형성시키고, 제조된 NO2를 신속한 SCR 반응을 촉진시키는 양으로 엔진 배기 가스 내로 주입시킴을 기초로 한다. NO2를 첫번째 단계에서 귀금속 함유 촉매 상에서 NH3를 NO로 산화시켜 NH3로부터 형성시키고, 후속적으로 NO2를 후속 단계에서 산화시킬 수 있다.
따라서, 본 발명은 첫번째 측면에서 다음 단계를 포함하는 엔진 배기 가스로부터 산화질소, 휘발성 유기 화합물 및 입자상 물질을 제거하는 방법을 제공한다:
엔진 배기 가스를 연속적으로(in series) 산화 촉매를 통해, 미립자 필터(particle filter) 및 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매를 통해, 엔진 배기 가스에 첨가된 암모니아 자체 또는 이의 전구체 형태의 암모니아의 존재하에, 통과시키는 단계;
250℃ 미만의 엔진 배기 가스 온도에서 이산화질소 함유 배출 가스를 엔진 배기 가스 내에 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에 주입하는 단계;
암모니아를 산소 함유 분위기를 사용하여 산화 촉매의 존재하에 일산화질소 및 산소를 포함하는 배출 가스로 촉매적으로 산화시키고;
배출 가스를 주위 온도로 냉각시키고, 냉각된 배출 가스 중 일산화질소를 이산화질소로 산화시켜 이산화질소 함유 배출 가스를 제공하는 단계.
엔진 배기 가스를 연속적으로 산화 촉매 (DOC)를 통해, 미립자 필터 (PDF) 및 산화질소의 선택적 촉매적 환원(SCR)을 위한 촉매를 통해, 엔진 배기 가스에 첨가되는 암모니아 자체 또는 우레아 전구체 형태의 암모니아의 존재하에, 통과시킴을 포함하는 압축 점화 엔진으로부터 엔진 배기 가스의 청소에 사용하기 위한 청소 방법 및 시스템이 당해 기술 분야에 자체 공지되어 있다.
공지된 방법 및 시스템의 문제는 상기 언급된 바와 같이 250℃에서의 배기 가스 온도 아래에서의 콜드 스타트 상태에서 SCR 촉매의 비교적 낮은 효율이다. 이러한 문제는 본 발명에 의해 콜드 스타트 온도 동안 엔진 배기 가스 내로 NO2를 주입하여 "신속한" SCR 반응을 촉진하여 해결된다. 이러한 반응은 NO2에 의한 저온 SCR의 촉진을 담당한다.
250℃ 초과에서 엔진 배기 가스 중 포함된 NO는, 엔진을 떠나는 경우, DOC와 접촉하여 NO2로 산화된다. 따라서, 250℃ 초과 온도에서 형성된 NO2의 양의 전부는 필터의 수동 수트 재생(passive soot regeneration) 및 신속한 SCR 반응을 위해 사용될 수 있다.
결과적으로, 엔진 배기 가스 내로 NO2의 주입은 가스 온도가 250℃에 도달하는 경우 중단(disrupted)될 수 있다.
NO로의 암모니아 산화는, 보통 귀금속 촉매, 전형적으로 백금 또는 백금과 다른 귀금속과의 합금을 소량 성분으로서 사용하는 반응기에서 250 내지 800℃의 반응 온도에서 공기와 같은 산소 함유 분위기의 존재하에 수행한다.
요구되는 반응 온도를 제공하기 위해, 산화 반응기는, 예를 들면, 전기 가열 또는 유도 가열에 의해 가열될 수 있다.
실시형태에서, 산소 함유 분위기는 뜨거운 재순환된 엔진 배기 가스를 포함하고, 이는 추가로 산화 반응기 가열 부하(heating duty) 부분을 제공한다.
첫번째 단계에서 귀금속 함유 촉매와 접촉하여 NH3의 산화에 의해 NH3로부터 형성된 NO는 후속적으로, 가스를 주위 온도로 냉각하여 당해 반응식에서 NO2의 형성을 향하는 평형 반응 를 전진시켜, 첫번째 단계로부터의 NO 함유 배출 가스에서 NO2로 산화된다.
본원에 사용된 용어 "주위 온도"는 본 발명의 방법 및 시스템을 사용하는 탈것 또는 정지된 엔진의 주위에서 우세한 임의의 온도를 의미하여야 한다. 전형적으로, 주위 온도는 -20℃ 내지 40℃일 수 있다.
NO 함유 배출 가스의 냉각 및 산화는 가스의 체류 시간이 약 1 분 또는 그 이상이 되도록 크기조절된 에이징(aging) 반응기에서 수행할 수 있다.
실시형태에서, 산화 반응은 NO의 NO2로의 산화를 촉진하는 촉매의 존재하에 수행한다. 이들 촉매는 당해 기술 분야에 공지되어 있고, TiO2 상 Pt, SiO2 및 활성탄 상 Pt를 포함한다.
상기 언급한 바와 같이, 목적하는 신속한 SCR 반응은 동일한 양의 NO 및 NO2를 필요로 한다. 결과적으로, 250℃ 미만의 온도를 갖는 콜드 스타트 상태에서 엔진 배기 가스에 주입된 NO2의 양은 제어되어, SCR 촉매 유닛으로의 입구에서 엔진 배기 가스 중 산화질소 함량의 45 내지 55용적%가 NO2가 되게 한다.
NO2는 DPF 상에 포획된 수트 미립자를 산화하기 위해 사용될 수 있고, DPF의 수동 재생에 유용하다.
따라서, 본 발명의 실시형태에서, 이산화질소 함유 배출 가스는 미립자 필터의 업스트림에 주입된다.
누적된 수트의 연소에 의한 신뢰할 수 있는 DPF 재생을 수행하기 위해, 탄화수소 및 일산화탄소를 동시에 제거하기 위해, DPF는 바람직하게는 촉매 코팅(catalytic coating)으로 제공된다.
수트 연소에 활성인 촉매는 당해 기술 분야에 자체 공지되어 있다. 이러한 촉매의 예는 알루미나 상 ZrO2 또는 백금으로 안정화된 CeO2와 결합된 팔라듐이다.
250℃ 초과에서 배기 가스 중 NO는 DOC와 접촉하여 NO2로 산화된다. 형성된 NO2는 DPF의 수동 재생에서 사용된다. 따라서, 250℃ 초과의 온도에서, 형성된 NO2의 양 전부를 필터의 수동 수트 재생을 위해 그리고 신속한 SCR을 촉진하기 위해 사용할 수 있고, NO2 함유 가스의 주입이 중단된다.
추가의 측면에서, 본 발명은 본 발명에 따른 방법을 사용하기 위한 시스템을 제공한다.
시스템은 엔진 배기 가스 채널 내에 연속적으로 다음을 포함한다:
휘발성 유기 화합물 및 일산화탄소를 이산화탄소 및 물로 산화시키고 산화질소를 이산화질소로 산화시키기 위한 산화 촉매 유닛;
미립자 필터;
산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매;
산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에, 엔진 배기 가스 채널 내로 암모니아 또는 우레아 용액의 주입을 위한 주입 수단;
산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에, 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단; 및
배기 가스 채널 외부에,
암모니아 산화 촉매; 및
이의 출구 말단에서 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단에 연결된 암모니아 산화 촉매로부터의 일산화질소 함유 배출 가스를 냉각시키고 산화시키기 위한 수단.
본 발명의 실시형태에서, 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단을 미립자 필터의 업스트림에 배치한다. 이러한 실시형태를 사용하여 미립자 필터의 수동 재생은 엔진 배기 가스가 업스트림 산화 촉매가 NO2의 충분한 양을 생성하는 온도에 도달하기 전에 더 낮은 온도에서 가능하다
상기 언급한 바와 같이, NO의 NO2로의 산화 반응은 약 1 분의 NO 함유 가스의 체류 시간을 필요로 한다. 전형적으로는 1 내지 2 분이다.
이는 바람직하게는 냉각시키고 산화시키는 수단이, 가스가 튜브를 통해 통과하는 목적하는 체류 시간을 초래하는 길이를 갖는 나선형으로 감은(spirally wound) 튜브로 형성되어 있는 경우 성취될 수 있다.
또다른 실시형태에서, 일산화질소 함유 배출 가스를 냉각시키고 산화시키는 수단은 산화 촉매와 함께 제공되고, NO의 NO2로의 산화를 촉진하는 산화 촉매와 함께 제공된다.
추가 실시형태에서, 미립자 필터는 버닝 오프 수트(burning off soot)에서 활성인 촉매로 촉매화된다.
Claims (12)
- 엔진 배기 가스로부터 산화질소, 휘발성 유기 화합물 및 입자상 물질을 제거하기 위한 방법으로서,
상기 엔진 배기 가스를 연속적으로(in series) 산화 촉매를 통해, 미립자 필터(particle filter) 및 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매를 통해, 상기 엔진 배기 가스에 첨가된 암모니아 자체 또는 이의 전구체 형태의 암모니아의 존재하에, 통과시키는 단계;
250℃ 미만의 엔진 배기 가스 온도에서 이산화질소 함유 배출 가스를 상기 엔진 배기 가스 내로 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에 주입하는 단계;
산화 촉매의 존재하에 암모니아 또는 이의 전구체를 산소 함유 분위기를 사용하여 일산화질소 및 산소를 포함하는 배출 가스로 촉매적으로 산화시키고;
상기 배출 가스를 주위 온도로 냉각시키고 상기 냉각된 배출 가스 중 상기 일산화질소를 이산화질소로 산화시킴에 의해 이산화질소 함유 배출 가스를 제공하는 단계
를 포함하는, 엔진 배기 가스로부터 산화질소, 휘발성 유기 화합물 및 입자상 물질을 제거하기 위한 방법. - 제1항에 있어서, 상기 산소 함유 분위기가 엔진 배기 가스를 포함하는, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 산소 분위기가 주위 공기인, 방법.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 이산화질소 함유 배출 가스가 상기 미립자 필터의 업스트림에 주입되는, 방법.
- 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 이산화질소 함유 배출 가스가 상기 엔진 배기 가스 내로, 입구에서 상기 산화질소 중 45 내지 55용적%가 이산화질소인 양으로, 산화질소의 선택적 환원을 위한 상기 촉매에 주입되는, 방법.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 냉각된 배출 가스에서 일산화질소의 이산화질소로의 산화가 산화 촉매의 존재하에 수행되는, 방법.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 미립자 필터가 버닝 오프 수트(burning off soot)에서 활성인 촉매로 촉매화되는, 방법.
- 휘발성 유기 화합물 및 일산화탄소를 이산화탄소 및 물로 산화시키고 산화질소를 이산화질소로 산화시키기 위한 산화 촉매 유닛;
미립자 필터;
산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매;
상기 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에, 상기 엔진 배기 가스 채널 내로 암모니아 또는 우레아 용액의 주입을 위한 주입 수단;
상기 산화질소의 선택적 환원을 위한 촉매의 업스트림에, 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단; 및
상기 배기 가스 채널 외부에,
암모니아 산화 촉매; 및
이의 출구 말단에서 상기 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단에 연결된 상기 암모니아 산화 촉매로부터의 일산화질소 함유 배출 가스를 냉각시키고 산화시키기 위한 수단
을 엔진 배기 가스 채널 내에 연속적으로 포함하는 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 방법에서 사용하기 위한 시스템. - 제8항에 있어서, 상기 이산화질소 함유 배출 가스의 주입을 위한 주입 수단이 상기 미립자 필터의 업스트림에 배치되는, 시스템.
- 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 일산화질소 함유 배출 가스를 냉각시키고 산화시키는 수단이 나선형으로 감은(spirally wound) 튜브 형태인, 시스템.
- 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 일산화질소 함유 배출 가스를 냉각시키고 산화시키는 수단이 산화 촉매와 함께 제공되는, 시스템.
- 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 미립자 필터가 버닝 오프 수트에서 활성인 촉매로 촉매화되는, 시스템.
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