KR20100073834A - A separator for planar solid oxide fuel cells, the fuel cell comprising the separator and the method for preparing for them - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A separator for planar solid oxide fuel cells is provided to increase physical contact between an cathode and the separator and to improve a function of collecting electricity by increasing electrical connection. CONSTITUTION: A method for manufacturing a separator for planar solid oxide fuel cells comprises the following steps: forming a protective coating layer(9b) of (Mn,Co)_3O-4 oxides on the surface of a metal separator(5) for a planar solid oxide fuel cell; inserting a contact member which is composed of cobalt and cobalt alloy between the protective coating layer and an cathode(4); thermally treating the protective coating layer at reductive atmosphere; and forming a bond reactive layer(9c) between the protective coating layer and the contact member.

Description

평판형 고체산화물 연료전지용 분리판, 이를 포함하는 연료전지 및 이들의 제조방법{A Separator For Planar Solid Oxide Fuel Cells, The Fuel Cell Comprising The Separator And The Method For Preparing For Them}Separator For Planar Solid Oxide Fuel Cells, The Fuel Cell Comprising The Separator And The Method For Preparing For Them}

본 발명은 평판형 고체산화물 연료전지(planar solid oxide fuel cell, SOFC)용 금속 분리판에 관한 것으로서, 구체적으로는, 본 발명은 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 금속 분리판의 집전기능을 증가시키기 위하여 분리판의 표면에 보호 코팅층을 형성하고, 환원 열처리를 행하고, 상기 보호 코팅층과 공기극 전극 사이에 코발트(Co) 또는 코발트 합금으로 된 접촉부재를 삽입하여 SOFC용 분리판을 제조하는 방법, 그 방법으로 제조된 분리판 및 상기 분리판을 포함하는 연료전지에 관한 것이다. The present invention relates to a metal separator for a planar solid oxide fuel cell (SOFC), specifically, the present invention increases the current collector function of the metal separator used in the planar solid oxide fuel cell (SOFC). Forming a protective coating layer on the surface of the separator plate, performing a reduction heat treatment, and inserting a contact member made of cobalt (Co) or cobalt alloy between the protective coating layer and the cathode electrode, to produce a SOFC separator plate, the It relates to a separator produced by the method and a fuel cell comprising the separator.

도 1은 일반적인 평판형 고체산화물 연료전지의 스택 모습을 나타내는 도면이다. 1 is a view showing a stack state of a general planar solid oxide fuel cell.

고체산화물 연료전지는 산소 이온 전도성을 갖는 전해질(3)과 그 양면에 위치한 공기극(4) 및 연료극(2) 전극으로 이루어져 있으며, 각 전극에 산소와 수소를 각각 공급하면, 공기극(4)에서 산소의 환원반응을 통해 생성된 산소이온이 전해질 을 지나 연료극(2)으로 이동한 후, 연료극(2)에 공급된 수소와 반응하여 물을 형성하게 된다. 이때 연료극(2)에서 생성된 전자가 공기극(4)으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르게 되며, 이를 이용하여 전기 에너지를 생산하는 것이다. 따라서 고체산화물 연료전지에서 일어나는 화학반응은 수소와 산소가 만나 물이 되는 반응과 동일하다. The solid oxide fuel cell is composed of an electrolyte 3 having oxygen ion conductivity, an electrode 4 and electrodes 2 disposed on both sides thereof, and when oxygen and hydrogen are supplied to each electrode, the oxygen is released from the cathode 4. Oxygen ions generated through the reduction reaction of the ions moves through the electrolyte to the anode 2, and then reacts with hydrogen supplied to the anode 2 to form water. At this time, the electrons generated in the anode 2 flow to the external electrode in the process of being consumed by the cathode 4, thereby producing electrical energy using the electrons. Therefore, the chemical reaction that occurs in solid oxide fuel cell is the same as that of hydrogen and oxygen meet and become water.

한편 전해질, 공기극 및 연료극으로 이루어진 연료전지를 단위전지라고 하며, 1개의 단위전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 활용하기 위해서는 단위전지를 여러 개 쌓아 놓은 형태인 스택 구조의 형성이 불가피하다. 스택 구조를 이루는 각각의 단위전지를 연결할 때, 연료극과 공기극을 전기적으로 연결하면서 기체의 혼합을 막기 위해 설치되는 구조가 분리판(5)이다. On the other hand, a fuel cell composed of an electrolyte, an air electrode, and a fuel electrode is called a unit cell, and since the amount of electric energy produced by one unit cell is very limited, a stack structure in which a plurality of unit cells are stacked in order to utilize a fuel cell for power generation. Formation is inevitable. When connecting each unit cell constituting the stack structure, the separation plate 5 is a structure that is installed to prevent the mixing of the gas while electrically connecting the fuel electrode and the air electrode.

따라서 스택을 구성하기 위해 반복적으로 설치되는 기본 단위인 분리판, 연료극, 전해질, 공기극을 SOFC 구성요소라고 부른다. Accordingly, the separator, fuel electrode, electrolyte, and cathode, which are basic units that are repeatedly installed to form a stack, are called SOFC components.

분리판(5)은 기본적으로 Fe-Cr-Mn을 기본으로 하는 페라이트계 스테인리스 강판을 사용하며, 공기극 쪽으로 가는 가스 유로(6)와 연료극 쪽으로 가는 가스 유로(7)를 구비하고 있다. The separator 5 basically uses a ferritic stainless steel sheet based on Fe—Cr—Mn, and includes a gas flow passage 6 going to the air electrode and a gas flow path 7 going to the fuel electrode.

이중, 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판의 기능은 크게 3가지다. 첫 번째는 고체산화물 연료전지 스택(stack)을 제조함에 있어서, 이웃하는 셀과 셀을 물리적으로 분리하는 기능, 두 번째는 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 기능, 세 번째는 반응 가스의 유로를 제공하는 기능이다. Among them, the separator used in the planar solid oxide fuel cell has three functions. First, in manufacturing a solid oxide fuel cell stack, a function of physically separating neighboring cells from a cell, a second function of electrically connecting a cell to a cell, and a third providing a flow path of a reaction gas. Function.

최근에 연료전지의 운전온도가 800℃ 이하로 낮아지면서, 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판 소재가 기존의 세라믹 소재에서 가공성 및 비용면에서 우수한 금속 소재로 바뀌고 있다. Recently, as the operating temperature of the fuel cell is lowered below 800 ° C, the separator material used for the flat plate type solid oxide fuel cell is changing from a conventional ceramic material to a metal material having excellent processability and cost.

그러나, 금속 분리판과 공기극 전극은 고온의 산화 분위기에 노출이 되기 때문에, 일반적으로 계면에서는 산화물이 형성되기 쉽고, 물리적으로 연결이 쉽지 않은 문제가 있다. However, since the metal separator and the cathode electrode are exposed to a high temperature oxidizing atmosphere, there is a problem that oxides are easily formed at the interface, and physical connection is not easy.

그리하여 이러한 문제점을 해결하기 위해 분리판 표면이나 공기극 표면에 다양한 코팅을 시도하거나, 새로운 접촉물질을 삽입하여 왔다. 이때 삽입하는 접촉물질의 형태는 메쉬(mesh), 다공질체, 펠트(felt), 판(sheet) 등으로 다양하며, 물질도 백금, 은(Ag), 스테인리스 스틸(stainless steel)과 같은 금속이나 LSM, LSCF와 같은 전도성 세라믹 등 다양하다. 이러한 물질은 일부 코팅형식으로 적용되기도 한다(JP1991-067468, JP1991-095865, JP1993-326000, JP1995-114931, JP2002-358980, JP2002-280026, JP2005-259489, US5824428, US6444340, US6740441 참조). Therefore, in order to solve this problem, various coatings have been tried on the separator plate surface or the cathode surface, or new contact materials have been inserted. At this time, the contact material to be inserted may vary in the form of a mesh, a porous body, a felt, a sheet, and the like, and the material may be a metal such as platinum, silver, stainless steel, or LSM. And conductive ceramics such as LSCF. These materials are also applied in some coatings (see JP1991-067468, JP1991-095865, JP1993-326000, JP1995-114931, JP2002-358980, JP2002-280026, JP2005-259489, US5824428, US6444340, US6740441).

본 발명의 목적은 고온의 산화분위기에서 공기극 전극과 금속 분리판과의 전기적 연결을 증가시켜 분리판의 집전기능을 향상시키기 위한 것이다. An object of the present invention is to improve the current collector function of the separator by increasing the electrical connection between the cathode electrode and the metal separator in a high temperature oxidizing atmosphere.

본 발명은 The present invention

제1 관점으로서, 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판의 기재 표면에 (Mn,Co)3O4 산화물로 형성되는 보호 코팅층을 형성하는 단계; 상기 기재 표면의 보호 코팅층과 공기극 전극과의 사이에 코발트 및 코발트 합금으로 된 접촉부재를 삽입하는 단계; 및 상기 보호 코팅층을 환원분위기 하에서 환원 열처리하는 단계를 포함하며, 연료전지 운전 중에 상기 보호 코팅층과 접촉부재 사이에 결합 반응층이 형성되는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법,As a first aspect, forming a protective coating layer formed of (Mn, Co) 3 O 4 oxide on the surface of the substrate of the metal separator plate for a plate-type solid oxide fuel cell; Inserting a contact member made of cobalt and cobalt alloy between the protective coating layer on the surface of the substrate and the cathode electrode; And reducing heat treatment of the protective coating layer under a reducing atmosphere, wherein a bonding reaction layer is formed between the protective coating layer and the contact member during fuel cell operation.

제2 관점으로서, 상기 접촉부재는 메쉬, 다공질체, 펠트 또는 판 형태를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법,As a second aspect, the contact member is a method of manufacturing a separator for a plate-type solid oxide fuel cell having a mesh, porous body, felt or plate form,

제3 관점으로서, 상기 환원 열처리는 700-900℃의 온도범위에서 3-24시간 동안 행하는 것인 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법,As a third aspect, the reduction heat treatment is a plate-type solid oxide fuel cell separator manufacturing method for a 3-24 hours in a temperature range of 700-900 ℃,

제4 관점으로서, 상기 제조된 분리판을 연료극 전극, 전해질 및 공기극 전극으로 구성되는 단위전지와 복수개 교차 적층하여 스택을 형성하는 평판형 고체산화물 연료전지를 제조하는 방법,As a fourth aspect, a method of manufacturing a plate-type solid oxide fuel cell that forms a stack by cross-laminating a plurality of unit cells composed of a fuel electrode electrode, an electrolyte and a cathode electrode to form a stack;

제5 관점으로서, 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판의 기재 표면에 (Mn,Co)3O4 산화물로 코팅되어 환원 열처리된 보호 코팅층 및 상기 보호 코팅층과 공기극 전극 사이에 삽입되는 코발트 또는 코발트 산화물로 된 접촉부재를 포함하며, 연료전지 운전 중에 상기 보호 코팅층과 접촉부재와의 계면에 형성된 결합 반응층을 포함하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판, 및As a fifth aspect, a protective coating layer coated with (Mn, Co) 3 O 4 oxide on a substrate surface of a flat plate type solid oxide fuel cell metal separator and subjected to reduction heat treatment, and a cobalt or cobalt oxide inserted between the protective coating layer and the cathode electrode A flat plate type solid oxide fuel cell separator comprising: a contact member, wherein the separator comprises a combined reaction layer formed at an interface between the protective coating layer and the contact member during fuel cell operation;

제6 관점으로서, 상기 접촉부재는 메쉬, 다공질체, 펠트 또는 판인 고체산화물 연료전지용 분리판을 제공한다.As a sixth aspect, the contact member provides a separator for a solid oxide fuel cell, which is a mesh, a porous body, a felt or a plate.

본 발명에 따르면, 공기극 전극과 분리판과의 물리적 접촉이 증가되고, 전기적 연결이 증가하여 최종적으로 집전기능이 향상된 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판으로 활용할 수 있다. According to the present invention, the physical contact between the cathode electrode and the separator is increased, and the electrical connection is increased, and thus, it can be used as a metal separator for a plate-type solid oxide fuel cell having an improved current collecting function.

본 발명은 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판의 표면에 보호 코팅층을 형성하고, 상기 분리판 표면의 보호 코팅층 상에 금속 메쉬를 적층하고, 환원 열처리하여 상기 보호 코팅층과 금속 메쉬와의 계면에 결합 반응층을 형성함으로써 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판을 제조하는 방법 및 이와 같은 분리판을 갖는 연료전지 제조방법 및 이에 의해 형성된 연료전지에 관한 것이다.The present invention forms a protective coating layer on the surface of the metal separator plate for a plate-type solid oxide fuel cell, laminating a metal mesh on the protective coating layer on the surface of the separator plate, and reducing heat treatment to bond to the interface between the protective coating layer and the metal mesh. The present invention relates to a method of manufacturing a separator for a plate-type solid oxide fuel cell by forming a reaction layer, a method of manufacturing a fuel cell having such a separator, and a fuel cell formed thereby.

이하, 본 발명을 첨부 도면을 참조하여 구체적으로 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 2는 도 1의 A를 확대한 도면으로서, A는 공기극(4) 측의 분리판(5) 표면 에 본 발명에 의해 형성된 보호 코팅층(9b)과 접촉부재인 금속 메쉬(9a) 사이의 결합 반응층(9c)의 개념을 개략적으로 도시한 도면이다. 공기극 전극(4)과 분리판(5) 사이에 금속 메쉬(9a)가 놓여 있으며, 분리판(5)의 접촉부위 표면에 보호 코팅층(9b)이 코팅되고, 상기 보호 코팅층(9b)과 금속 메쉬(9a)와의 계면에서는 열처리 과정을 통해 형성된 결합 반응층(9c)이 존재하게 된다. FIG. 2 is an enlarged view of A of FIG. 1, where A is a bond between the protective coating layer 9b formed by the present invention and the metal mesh 9a as a contact member on the surface of the separator plate 5 on the side of the cathode 4. It is a figure which shows schematically the concept of the reaction layer 9c. A metal mesh 9a is placed between the cathode electrode 4 and the separator 5, and a protective coating layer 9b is coated on the contact surface of the separator 5, and the protective coating layer 9b and the metal mesh are coated. At the interface with (9a), there is a bonding reaction layer 9c formed through a heat treatment process.

상기 공기극, 연료극의 전극은 평판형 고체산화물 연료전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 어떠한 것도 적용할 수 있으며, 본 발명에서 특별히 한정되지 않는다.The electrodes of the cathode and the anode may be applied to any one of those commonly used in the field of flat solid oxide fuel cells, and are not particularly limited in the present invention.

나아가, 상기 분리판의 기재는 Fe-Cr-Mn을 기본으로 하는 페라이트계 스테인리스 강판을 사용하며, 공기극 쪽으로 가는 가스 유로와 연료극 쪽으로 가는 가스 유로가 구비되어 있다. Further, the base of the separator is a ferritic stainless steel sheet based on Fe-Cr-Mn, and is provided with a gas flow path toward the cathode and a gas flow path toward the anode.

상기 분리판 기재의 표면에는 보호 코팅층이 형성된다. 이러한 보호 코팅층은 고온의 산화분위기에 노출되어 금속 분리판과 공기극 전극 사이에 산화물이 형성됨으로 인해 단위전지와 인접하는 단위전지간의 전기 전도성을 저해하는 것을 방지하기 위함이다.The protective coating layer is formed on the surface of the separator substrate. This protective coating layer is to prevent the electrical conductivity between the unit cell and the adjacent unit cell due to the oxide formed between the metal separator and the cathode electrode is exposed to high temperature oxidation atmosphere.

그러나, 공기극은 고온의 산화분위기로서 산화물 형성을 억제하는 것이 용이하지 않으므로, 미리 전기 전도성이 우수한 (Mn,Co)3O4 산화물을 사용하여 분리판의 기재에 산화물층을 보호 코팅층으로 형성해 두는 것이다. 이러한 (Mn,Co)3O4 산화물은 스피넬 구조를 갖는 것으로서, 연료전지의 운전온도인 약 800℃에서 최대 60S/ ㎝ 높은 전도도를 갖는다. However, since the cathode is not easy to suppress oxide formation as a high temperature oxidation atmosphere, the oxide layer is formed as a protective coating layer on the substrate of the separator using (Mn, Co) 3 O 4 oxide having excellent electrical conductivity in advance. . The (Mn, Co) 3 O 4 oxide has a spinel structure and has a high conductivity of up to 60 S / cm at about 800 ° C., which is an operating temperature of a fuel cell.

이러한 보호 코팅층을 형성하는 코팅방법은 페이스트(paste)나 용액을 제조한 후, 스크린 프린팅(screen printing), 스프레이 코팅(slurry spray coating) 등의 일반적인 방법을 이용할 수 있다. As the coating method for forming the protective coating layer, a paste or a solution may be prepared, and then a general method such as screen printing or spray spray coating may be used.

상기 보호 코팅층의 두께는 10~100㎛ 정도로 형성되도록 하는 것이 바람직하다. 코팅을 실시한 후, 상온 또는 200℃ 이하의 온도에서 건조시킨다.The thickness of the protective coating layer is preferably to be formed about 10 ~ 100㎛. After the coating is carried out, it is dried at room temperature or below 200 ° C.

금속 분리판과 공기극 전극은 고온의 산화 분위기에 노출되어 있으므로 상기한 바와 같이 계면에 산화물이 형성되기 쉬울 뿐만 아니라, 이들을 물리적으로 연결하는 것도 용이하지 않다. 따라서, 상기 분리판의 표면에 형성된 보호 코팅층과 공기극 전극과의 사이를 물리적으로 연결하여 전도성을 높이기 위해 코발트 및 코발트 합금으로 된 접촉부재를 삽입한다. Since the metal separator and the cathode electrode are exposed to a high temperature oxidizing atmosphere, oxides are easily formed at the interface as described above, and it is not easy to physically connect them. Therefore, a contact member made of cobalt and cobalt alloy is inserted to physically connect the protective coating layer formed on the surface of the separator and the cathode electrode to increase conductivity.

상기 접촉부재는 코발트(Co) 또는 코발트 합금을 사용하는 것이 바람직하다. 종래에는 백금(Pt)나 은(Ag)을 사용하였으나, 이들 백금(Pt)이나 은(Ag)은 고가이어서 경제적인 측면에서 바람직하지 않다. 나아가, 코발트는 고온의 산화 분위기에서 표면에 Co3O4와 같은 스피넬 형태의 산화물을 형성하기 쉬우며, 이와 같이 형성된 Co3O4 산화물은 연료전지의 운전온도인 800℃에서 약 6.7S/㎝의 전도도로서 Cr2O3 산화물에 비하여 매우 높은 값을 나타내며, 또한 상기 (Mn,Co)3O4 산화물로 형성되는 보호 코팅층과 반응하여 계면에서 우수한 결합 반응층을 형성할 수 있다. The contact member is preferably made of cobalt (Co) or cobalt alloy. Conventionally, although platinum (Pt) and silver (Ag) were used, these platinum (Pt) and silver (Ag) are expensive and are not preferable in terms of economics. Furthermore, cobalt easily forms a spinel oxide such as Co 3 O 4 on the surface in a high temperature oxidizing atmosphere, and the Co 3 O 4 oxide thus formed is about 6.7 S / cm at an operating temperature of 800 ° C. in a fuel cell. The conductivity of the resin is very high compared to the Cr 2 O 3 oxide, and can also react with the protective coating layer formed of the (Mn, Co) 3 O 4 oxide to form an excellent bonding reaction layer at the interface.

상기 삽입되는 접촉부재는 금속 메쉬, 다공질체, 펠트, 판 등, 종래 적용되 고 있는 여러 가지 형태의 물질을 적용할 수 있다. The inserted contact member may be applied to various types of materials conventionally applied, such as a metal mesh, a porous body, a felt, a plate, and the like.

본 발명의 방법은 상기 (Mn,Co)3O4 산화물이 코팅된 분리판의 보호 코팅층을 환원 열처리하는 단계를 포함한다. 이와 같은 환원 열처리에 의해 (Mn,Co)3O4 산화물로 형성된 보호 코팅층의 상을 망간(Mn)산화물과 금속 코발트(Co)로 잠시 변화시키기 위한 것이다. 이러한 열처리는 분리판의 보호 코팅층을 형성한 후에 열처리하여도 좋고, 상기 분리판의 보호 코팅층과 공기극 전극 사이에 코발트 및 코발트 합금으로 된 접촉부재를 삽입한 후에 환원 열처리하여도 좋다. The method of the present invention includes the step of reducing heat treatment of the protective coating layer of the separator coated with (Mn, Co) 3 O 4 oxide. This is to temporarily change the phase of the protective coating layer formed of (Mn, Co) 3 O 4 oxide to manganese (Mn) oxide and metal cobalt (Co) by the reduction heat treatment. The heat treatment may be performed after the protective coating layer of the separator is formed, or after the contact member of cobalt and cobalt alloy is inserted between the protective coating layer of the separator and the cathode electrode.

상기 환원 열처리는 700-900℃의 환원분위기에서 3시간 이상 실시할 수 있으나, 필요 이상으로 장시간 열처리를 할 필요는 없으며, 구체적으로는 24시간 이하로 행하는 것이 바람직하다.The reduction heat treatment may be performed for 3 hours or more in a reducing atmosphere at 700-900 ° C., but it is not necessary to perform the heat treatment for a long time more than necessary. Specifically, the reduction heat treatment is preferably performed for 24 hours or less.

이와 같은 방법에 의해 분리판을 얻을 수 있으며, 얻어진 분리판을 단위전지와 교대로 적층하여 스택을 형성함으로써 본 발명의 평판형 고체 산화물 연료전지(SOFC)를 얻을 수 있다. By such a method, a separator plate can be obtained. The plate-shaped solid oxide fuel cell (SOFC) of the present invention can be obtained by stacking the obtained separator plate alternately with a unit cell to form a stack.

SOFC 스택의 가동운전은 보통 900℃ 이하, 통상 700-900℃에서 이루어지는데, 이 경우 공기극에는 공기가 유입되고, 연료극에는 수소가 공급된다. 이와 같은 연료전지 운전 중에 분리판의 보호 코팅층과 접촉부재 간에 반응하여 계면에 결합 반응층을 형성한다. 상기 보호 코팅층은 환원 열처리를 통하여 망간(Mn)산화물과 금속 코발트(Co)로 존재하게 되는데, 접촉부재의 코발트(Co)성은 물질간의 확산과 공기와의 반응에 의하여 자연스럽게 반응에 참여하여 결합 반응층을 만들고, 산화 된다고 하더라도 전도성이 우수한 Co3O4 산화물이 형성되기 때문에, 상기 결합 반응층에 의해 보호 코팅층과 접촉부재 간의 밀착성이 증대된다. The operation of the SOFC stack is usually performed at 900 ° C. or lower, usually 700-900 ° C. In this case, air is introduced into the cathode and hydrogen is supplied to the anode. During the operation of the fuel cell, a reaction layer is formed between the protective coating layer of the separator and the contact member to form a bonding reaction layer at the interface. The protective coating layer is present as a manganese (Mn) oxide and a metal cobalt (Co) through a reduction heat treatment, the cobalt (Co) of the contact member naturally participates in the reaction by the diffusion of the material and the reaction with the air binding reaction layer Even if oxidized, since Co 3 O 4 oxide having excellent conductivity is formed, the adhesion between the protective coating layer and the contact member is increased by the bonding reaction layer.

한편 분리판 표면의 보호 코팅층은 산화과정을 통해 (Mn,Co)3O4로 원래 구조로 되돌아가게 된다. Meanwhile, the protective coating layer on the surface of the separator is returned to the original structure as (Mn, Co) 3 O 4 through the oxidation process.

이와 같은 본 발명의 방법에 의해 공기극 전극과 분리판과의 물리적 접촉이 증가되고, 전기적 연결이 증가하여 최종적으로 집전기능이 향상된 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판을 얻을 수 있다. By such a method of the present invention, the physical contact between the cathode electrode and the separator is increased, the electrical connection is increased, and finally, a metal separator for a plate-type solid oxide fuel cell having an improved current collecting function can be obtained.

도 1은 평판형 고체산화물 연료전지의 스택 모습을 보여주는 도면이다. 1 is a view showing a stack of a planar solid oxide fuel cell.

도 2는 도 1의 A를 확대한 것으로서, 본 발명에 따라 분리판과 공기극 전극 사이에 전기적 접촉을 증가시키기 위해 보호 코팅층과 접촉물질의 일형태인 금속 메쉬와의 사이에 형성된 결합 반응층을 나타내는 개략적 모식도이다. FIG. 2 is an enlarged view of A of FIG. 1, illustrating a bonding reaction layer formed between a protective coating layer and a metal mesh, which is a form of contact material, to increase electrical contact between the separator and the cathode electrode according to the present invention. It is a schematic diagram.

[도면의 부호에 대한 설명][Description of Symbols in Drawing]

1: 엔드플레이트(연료극 측) 2: 연료극 전극1: End plate (fuel electrode side) 2: Fuel electrode electrode

3: 전해질 4: 공기극 전극3: electrolyte 4: cathode electrode

5: 분리판 6: 공기극 가스 유로방향 5: Separator 6: Air cathode gas flow direction

7: 연료극 가스 유로방향 8: 엔드플레이트(공기극 측)7: anode gas flow direction 8: end plate (air electrode side)

5: 분리판 9a: 금속 메쉬5: Separator 9a: Metal Mesh

9b: 보호 코팅층 9c: 보호 코팅층과 금속 메쉬 간의 결합 반응층 9b: protective coating layer 9c: bonding reaction layer between the protective coating layer and the metal mesh

Claims (6)

평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판의 기재 표면에 (Mn,Co)3O4 산화물로 형성되는 보호 코팅층을 형성하는 단계; 상기 기재 표면의 보호 코팅층과 공기극 전극과의 사이에 코발트 및 코발트 합금으로 된 접촉부재를 삽입하는 단계; 및 상기 보호 코팅층을 환원분위기 하에서 환원 열처리하는 단계를 포함하며, Forming a protective coating layer formed of (Mn, Co) 3 O 4 oxide on the surface of the substrate of the plate-type solid oxide fuel cell metal separator plate; Inserting a contact member made of cobalt and cobalt alloy between the protective coating layer on the surface of the substrate and the cathode electrode; And reducing heat treating the protective coating layer under a reducing atmosphere. 연료전지 운전 중에 상기 보호 코팅층과 접촉부재 사이에 결합 반응층이 형성되는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법.A method of manufacturing a separator for a flat plate type solid oxide fuel cell, wherein a coupling reaction layer is formed between the protective coating layer and the contact member during fuel cell operation. 제 1항에 있어서, 상기 접촉부재는 메쉬, 다공질체, 펠트 또는 판 형태를 갖는 것임을 특징으로 하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법.The method of claim 1, wherein the contact member has a mesh, a porous body, a felt, or a plate. 제 1항에 있어서, 상기 환원 열처리는 700-900℃의 온도범위에서 3 내지 24시간 동안 행하는 것을 특징으로 하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 제조방법.The method of claim 1, wherein the reduction heat treatment is performed for 3 to 24 hours in a temperature range of 700 to 900 ° C. 6. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항의 방법에 의해 제조된 분리판을 연료극 전극, 전해질 및 공기극 전극으로 구성되는 단위전지와 복수개 교대로 적층하여 스택을 형성하는 것을 특징으로 하는 평판형 고체산화물 연료전지를 제조하는 방법.A flat plate type solid oxide fuel, characterized in that a stack is formed by alternately stacking a separator plate manufactured by the method of any one of claims 1 to 3 with a unit cell composed of a fuel electrode electrode, an electrolyte, and a cathode electrode. How to make a cell. 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판의 기재 표면에 (Mn,Co)3O4 산화물로 코팅되어 환원 열처리된 보호 코팅층 및 상기 보호 코팅층과 공기극 전극 사이에 삽입되는 코발트 또는 코발트 산화물로 된 접촉부재를 포함하며, A protective coating layer coated with (Mn, Co) 3 O 4 oxide on the surface of a substrate of a metal plate for a solid-state solid oxide fuel cell and subjected to reduction heat treatment, and a contact member made of cobalt or cobalt oxide inserted between the protective coating layer and the cathode electrode. Include, 연료전지 운전 중에 상기 보호 코팅층과 접촉부재와의 계면에 형성된 결합 반응층을 포함하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판.Separating plate for a solid-state solid-state fuel cell comprising a coupling reaction layer formed at the interface between the protective coating layer and the contact member during fuel cell operation. 제 5항에 있어서, 상기 접촉부재는 메쉬, 다공질체, 펠트 또는 판임을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지용 분리판.6. The separator plate for solid oxide fuel cells according to claim 5, wherein the contact member is a mesh, a porous body, a felt or a plate.
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