KR20080036250A - 혼합형 스택 및 폴딩형 전극조립체와 이를 포함하고 있는이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 스택형 구조의 유닛셀 다수 개를 긴 시트형 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 유닛셀들은 전극 합제의 구성에 따라 2 또는 그 이상의 종류로 구성되어 있는 전극조립체를 제공한다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 바이셀, 풀셀 등의 유닛셀에서 전극 합제 구성을 동일하지 않게 함으로써, 최적의 전지 구성을 가능하게 하고, 소망하는 전지 성능에 따라 필요에 따른 조합이 가능하게 함으로써 전지의 제조 공정성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

혼합형 스택 및 폴딩형 전극조립체와 이를 포함하고 있는 이차전지 {Hybrid-typed Stack and Folding Electrode Assembly and Secondary Battery Containing the Same}
도 1 및 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립되는 과정을 나타낸 사시도들이다;
본 발명은 혼합형 스택 및 폴딩형 전극조립체와 이를 포함하고 있는 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 스택형 구조의 유닛셀 다수 개를 긴 시트형 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 유닛셀들은 전극 합제의 구성에 따라 2 또는 그 이상의 종류로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체에 관한 것이다.
최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔 린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 병렬형 하이브리드 전기자동차(PHEV) 등의 동력원으로서도 주목받고 있다.
소형 모바일 기기들에는 디바이스 1 대당 하나 또는 두서너 개의 전지셀들이 사용됨에 반하여, 자동차 등과 같은 중대형 디바이스에는 고출력 대용량의 필요성으로 인해, 다수의 전지셀들을 전기적으로 연결한 중대형 전지모듈이 사용된다.
중대형 전지모듈은 가능하면 작은 크기와 중량으로 제조되는 것이 바람직하므로, 높은 집적도로 충적될 수 있고 용량 대비 중량이 작은 각형 전지, 파우치형 전지 등이 중대형 전지모듈의 전지셀로서 주로 사용되고 있다. 특히, 알루미늄 라미네이트 시트 등을 외장부재로 사용하는 파우치형 전지는 중량이 작고 제조비용이 낮으며 형태 변형이 용이하다는 등의 잇점으로 인해 최근 많은 관심을 모으고 있다.
중대형 전지모듈이 소정의 장치 내지 디바이스에서 요구되는 출력 및 용량을 제공하기 위해서는, 다수의 전지셀들을 직렬 및 병렬 방식으로 전기적으로 연결하여야 하고 외력에 대해 안정적인 구조를 유지할 수 있어야 한다.
따라서, 다수의 전지셀들을 사용하여 중대형 전지모듈을 구성하는 경우, 이들의 기계적 체결 및 전기적 접속을 위해 일반적으로 많은 부재들이 필요하므로, 이러한 부재들을 조립하는 과정은 매우 복잡하다. 더욱이, 기계적 체결 및 전기적 접속을 위한 다수의 부재들의 결합, 용접, 솔더링 등을 위한 공간이 요구되며, 그로 인해 시스템 전체의 크기는 커지게 된다. 이러한 크기 증가는 중대형 전지모듈 이 장착되는 장치 내지 디바이스의 공간상의 한계 측면에서 바람직하지 않다. 더욱이, 차량 등과 같이 한정된 내부공간에 효율적으로 장착되기 위해서는 더욱 콤팩트한 구조의 중대형 전지모듈이 요구된다.
한편, 중대형 전지모듈이 사용되는 디바이스의 종류에 따라 요구되는 특성이 서로 다르므로, 그에 따라 전지모듈을 구성하는 이차전지 역시 출력 및 용량 측면에서 서로 다른 것이 요구된다. 예를 들어, 전기자동차(EV)용 전지모듈에는 고용량의 전지가 바람직하고, 하이브리드 전기자동차(HEV)용 전지모듈에는 고출력의 전지가 바람직하며, 병렬형 하이브리드 전기자동차(PHEV)용 전지모듈에는 고용량 및 고출력의 전지가 바람직하다.
그러나, 서로 다른 출력 및 용량을 가지는 전지들을 제조하는 것은 제조설비 및 생산성의 한계를 고려할 때 현실적으로 용이하지 않다. 예를 들어, 일반적인 이차전지는 집전체에 도포되는 전극 합제(전극 활물질, 도전재, 바인더 등)의 종류가 동일하게 구성되어 있어서, 전지의 성능을 소정의 조건으로 변경하고자 할 때에는 전극의 제조공정을 변경하여야 하므로, 전지의 제조 공정성 및 생산성이 크게 떨어지는 문제점이 발생한다. 즉, 스팩의 빈번한 변경은 기존 제조 공정의 효율성을 크게 저하시키는 원인으로 작용하고 있다.
이를 해결하기 위하여, 일부 선행기술들은 집전체의 양면에 도포되는 전극 합제의 종류를 달리하는 구성을 제시하기도 하지만, 이와 같은 전극의 제조는 실제 대량 생산 공정에서 공정의 효율성을 크게 저하시키는 단점이 있다.
따라서, 필요한 전지 성능에 따라 전지의 조합을 가능하게 하며, 전지의 제 조 공정성을 향상시킬 수 있는 이차전지에 대한 기술의 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에 바이셀, 풀셀 등으로 구성되는 유닛셀에서 전극 합제 구성을 다르게 함으로써 소망하는 전지 성능에 따른 필요한 최적의 전지 조합을 가능하게 하고, 전지 제조작업에 따른 공정성을 향상시킬 수 있음을 확인하고 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는, 스택형 구조의 유닛셀 다수 개를 긴 시트형 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 유닛셀들은 전극 합제의 구성에 따라 2 또는 그 이상의 종류로 이루어져 있다.
즉, 본 발명의 전극조립체는 전극 활물질, 도전재, 바인더 등으로 이루어진 전극 합제의 구성에 따라 적어도 둘 이상의 종류를 가지는 유닛셀들 다수 개를 긴 시트형 분리필름 상에서 권취한 구조로 구성되어 있다. 따라서, 필요에 따라 서로 다른 성능의 전지들이 요구될 때, 전극의 제조공정을 변화시키지 않고 유닛셀들의 조합을 변화시킴으로써 소망하는 출력, 용량, 수명 특성 등의 물성을 가진 이차전지를 용이하게 제조할 수 있는 특징이 있다.
충방전이 가능한 전극조립체는, 예를 들어, 케이스에 내장되는 형태(외부 구조)에 따라 크게 원통형과 판상형으로 분류되며, 또한 전극조립체의 적층 형태(내부 구조)에 따라 젤리-롤형과 스택형으로 분류된다.
상기 젤리-롤형 전극조립체는, 긴 시트형의 양극 및 음극을 분리막이 개재된 상태로 적층한 후, 둥글게 권취하여 단면상 원형 구조로 만들거나, 또는 그러한 원형 구조로 권취 후 일측 방향으로 압축하여 단면상으로 대략 판상형 구조로 만들 수 있다. 반면에, 상기 스택형 전극조립체는 소정 크기의 단위로 양극과 음극을 절취한 후 분리막을 개재시켜 순차적으로 적층함으로써 판상형의 구조로 만들 수 있다.
반면에, 본 발명에 따른 전극조립체는, 이러한 권취형과 스택형의 복합형 구조(스택/폴딩형 구조)로서, 스택형 방식으로 작은 단위의 유닛셀로서 바이셀 또는 풀셀을 만들고 이들을 긴 분리필름(분리막 시트) 상에 다수 개 위치시킨 후 순차적으로 권취하여 전체적으로 대략 판상형의 구조로 만들어진다.
상기 '풀 셀(full cell)'은, 양극/분리막/음극의 단위 구조로 이루어져 있는 단위 셀로서, 셀의 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀이다. 이러한 풀 셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 이러한 풀 셀을 사용하여 이차전지 등의 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀 셀들을 적층하여야 한다.
상기 '바이셀(bicell)'은, 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음 극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 단위 셀이다. 이러한 바이셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.
스택/폴딩형 구조의 전극조립체에 대한 더욱 자세한 내용은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호에 개시되어 있으며, 상기 출원들은 본 발명의 내용에 참조로서 합체된다.
일부 선행기술 중에는 스택형 전극조립체에서 전극 활물질의 구성을 달리하는 구조를 제시하고 있으나, 다수의 전극들에서 활물질의 구성을 달리하여 기설정한 구조에 의해 적층하는 과정은 매우 번잡하여, 실제 전지의 제조공정에 적용하기에는 한계가 있다.
반면에, 본 발명의 스택/폴딩형 전극조립체는 소정 단위의 유닛셀들을 권취하는 형태이므로, 스택형 적층체의 형성 과정이 상대적으로 간소하고, 일부 유닛셀들을 선택적으로 변경하여 소망하는 전지를 제조하게 되므로, 기설정된 구조에 따라 전지를 제조하는 과정에서 종래의 공정에 대한 변경이 크지 않다.
본 발명에 따른 전극조립체에서, 상기 전극 합제의 구성은 바람직하게는 집전체 상에 도포되는 전극 합제의 종류, 두께, 또는 종류 및 두께에 의해 결정될 수 있다. 이러한 전극 합제의 구체적인 구성 예들을 이하에서 설명한다.
우선, 고용량 및 장수명 특성을 가지면서 고율 충방전 특성이 조화된 전극조 립체를 제조하기 위하여, 예를 들어, 고용량 및 장수명 특성을 가진 제 1 유닛셀들과, 고율 충방전 특성을 가진 제 2 유닛셀들로 이루어진 유닛셀들로 전극조립체를 구성할 수 있다.
일반적으로, 이차전지의 용량, 수명 특성, 고율 충방전 특성은 양극 활물질 또는 음극 활물질의 종류와 그것의 두께에 의해 좌우되는 경향이 있다.
따라서, 하나의 바람직한 예에서, 구성을 달리하는 전극 합제가 양극 합제인 경우, 제 1 유닛셀은 리튬 코발트 산화물, 리튬 망간 산화물 및 리튬 니켈 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 양극 활물질을 포함하고 있고, 제 2 유닛셀은 리튬 망간-코발트 산화물, 리튬 망간-니켈 산화물, 리튬 니켈-코발트 산화물 및 리튬 망간-니켈-코발트 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 양극 활물질을 포함하는 것으로 구성될 수 있다.
상기의 예에서, 제 2 유닛셀을 구성하는 2 성분계 또는 3 성분계 양극 활물질은 제 1 유닛셀의 단일 성분계 양극 활물질에 비해 수명 특성과 고온 안전성 등이 우수하므로, 제 1 유닛셀에 의한 고용량 특성과 제 2 유닛셀에 의한 장수명 특성이 조화된 전극조립체가 제조될 수 있다.
이러한 유닛셀들의 조합으로 제조된 전극조립체는 상기 두 종류의 양극 활물질을 혼합하여 제조된 양극 합제를 사용하는 전극조립체에서 기대하지 어려운 효과를 발휘하는 것으로 확인되었다. 즉, 양극 활물질들의 혼합물에 기반하여 전극조립체와 비교하여, 상승적인 효과를 발휘한다.
또 다른 바람직한 예에서, 제 2 유닛셀의 두께, 즉, 제 2 유닛셀을 구성하는 전극 합제의 도포량을 제 1 유닛셀보다 얇게 만들어, 제 2 유닛셀의 레이트 특성을 크게 할 수도 있다. 전극 합체의 도포량이 감소하면, 리튬 이온의 이동 경로가 짧아져서 그만큼 레이트 특성이 향상되므로, 우수한 고율 충방전 특성을 얻을 수 있다.
이차전지의 용량, 출력 특성 등은 음극 합제에 의해서도 크게 영향을 받는 바, 구성을 달리하는 전극 합제가 음극 합제인 경우, 하나의 바람직한 예에서, 제 1 유닛셀은 결정성 카본계 물질의 음극 활물질을 포함하고 있고, 제 2 유닛셀은 비정질 카본계 물질의 음극 활물질을 포함하는 것으로 구성될 수 있다. 결정성 카본계 물질은 도전성이 우수함에 반하여, 비정질 카본계 물질은 레이트 특성이 우수하므로, 이들의 조합에 의해 고출력 특성의 향상을 꾀할 수 있다.
이차전지의 용량은 특히 음극 활물질의 종류에 의해 크게 영향을 받는다. 음극 활물질로는 일반적으로 결정성 카본계 물질인 흑연 등이 주로 사용되고 있으나, 흑연계 물질로 이루어지는 음극은 이론적 최대 용량이 372 mAh/g(844 mAh/cc)으로 용량 증대에 한계가 있다. 최근에는, 실리콘(silicon), 주석(tin), 또는 이들의 합금이 리튬과의 화합물 형성반응을 통해 다량의 리튬을 가역적으로 흡장 및 방출할 수 있음이 알려지면서, 이에 대한 많은 연구가 최근에 진행되고 있다. 예를 들어, 실리콘은 이론적 최대 용량이 약 4020 mAh/g(9800 mAh/cc, 비중 2.23)으로서 흑연계 물질에 비해서 매우 크기 때문에, 고용량 음극 활물질로서 유망하다.
그러나, 실리콘, 주석, 이들의 합금 등은, 충방전시 리튬과의 반응에 의한 부피 변화가 200 내지 300%로서 매우 크므로, 계속적인 충방전시 음극 활물질이 집 전체로부터 탈리되거나 음극 활물질 상호간 접촉 계면의 큰 변화에 따른 저항 증가로 인해, 충방전 사이클이 진행됨에 따라 용량이 급격하게 저하되어 사이클 수명이 짧아지는 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점으로 인해, 기존의 흑연계 음극 활물질용 바인더(binder), 즉, 폴리 불화 비닐리덴(polyvinylidene fluoride) 등을 실리콘계 또는 주석계 음극 활물질에 그대로 사용하는 경우에는 소망하는 효과를 얻을 수 없다. 또한, 충방전시 부피변화를 줄이기 위하여 과량의 고분자를 바인더로 사용하게 되면, 집전체로부터 활물질의 탈리를 어느 정도 감소시킬 수는 있으나 바인더인 전기절연성 고분자에 의해 음극의 전기 저항이 높아지며, 상대적으로 활물질의 양이 감소함으로 인해 용량 감소 등의 문제점이 대두된다.
즉, 서로 다른 음극 활물질들을 사용하는 경우에는, 음극 활물질의 종류에 따라 최적의 바인더 종류와 함량이 결정될 수 있다. 따라서, 본 발명에 있어서 구성을 달리하는 전극 합제가 음극 합제인 경우, 제 1 유닛셀은 카본계 물질의 음극 활물질과 불소화 탄화수소의 바인더를 포함하고 있고, 제 2 유닛셀은 주석계 물질, 규소계 물질 또는 탄소-규소계 복합물질의 음극 활물질과 라텍스계 고분자 수지의 바인더를 포함하도록 구성할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 활물질의 종류에 따라 기타 전극 합제를 구성하는 성분들의 종류와 함량을 바람직한 범위로 변경할 수 있으므로, 최적 조합의 전극조립체를 제조할 수 있다.
본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀을 제공하는 바, 이러한 전기화학 셀의 대표적인 예로는 이차전지와 캐패시터를 들 수 있다.
이차전지는 충방전이 가능한 전극조립체가 이온 함유 전해액으로 함침된 상태에서 전지케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있고, 그 중에서도 판상형의 전지케이스를 사용하는 이차전지에 본 발명에 따른 전극조립체가 바람직하게 적용될 수 있다.
상기 이차전지는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 및 출력 안정성의 리튬 이차전지가 바람직하며, 그 중에서도 전해액의 누액 가능성이 적고, 중량 및 제조비용이 적으며, 다양한 형태로의 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 이차전지가 더욱 바람직하다. 리튬 이차전지의 기타 구성요소들 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있는 것으로, 이에 대한 자세한 설명은 본 명세서에서 생략한다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1 및 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립 과정을 나타낸 사시도가 각각 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 우선, 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)의 적층 구조를 가진 다수의 바이셀들(10)을 긴 길이의 연속적인 분리필름(30) 상에 위치시킨다. 바이셀들(10)은 권취 시 이들의 적층 계면에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 양극 바이셀과 음극 바이셀들을 권취 과정에서 적절하게 배열한다. 이 때, 권취 방향을 기준으로 권취 단부의 한 개의 유닛셀을 고율 충방전 특성을 가진 제 1 유닛셀(21)로, 나머지 유닛셀 들은 고용량 및 장수명 특성을 지닌 제 2 유닛셀(22)로 구성한다.
도 2에는 권취 과정이 거의 마무리된 상태의 전극조립체가 도시되어 있는 바, 권취된 상태에서 양극 단자(11)와 음극 단자(12)는 각각 동일한 일측 방향으로 적층된다. 한편, 도 1에서와 같이 권취 방향을 기준으로 권취 단부에 위치한 고율 충방전 특성의 제 1 유닛셀 (21)은, 권취 마지막 과정에서 전극조립체의 최상단에 위치하고 나머지 고용량 및 장수명 특성의 제 2 유닛셀(22)은 제 1 유닛셀(21)의 하부에 위치하게 된다. 따라서, 전극조립체의 조립 공정 자체가 용이해지고, 유닛셀들의 조합에 따라 고객이 요구하는 성능의 전지를 용이하게 제조할 수 있다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 예를 들어 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 바이셀, 풀셀 등의 유닛셀에서 전극 합제 구성을 동일하지 않게 함으로써, 최적의 전지 구성을 가능하게 하고, 소망하는 전지 성능에 따라 필요에 따른 조합이 가능하므로 전지의 제조 공정성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (10)

  1. 스택형 구조의 유닛셀 다수 개를 긴 시트형 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 유닛셀들은 전극 합제의 구성에 따라 2 또는 그 이상의 종류로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 유닛셀은 바이셀 또는 풀셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 합제의 구성은 집전체 상에 도포되는 전극 합제의 종류 및/또는 두께에 의해 결정되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 고용량 및 장수명 특성을 가진 제 1 유닛셀들과, 고율 충방전 특성을 가진 제 2 유닛셀들로 이루어진 유닛셀들로 구성된 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 구성을 달리하는 상기 전극 합제가 양극 합제인 경우, 상기 제 1 유닛셀은 리튬 코발트 산화물, 리튬 망간 산화물 및 리튬 니켈 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 양극 활물질을 포함하고 있고, 상기 제 2 유닛셀은 리튬 망간-코발트 산화물, 리튬 망간-니켈 산화물, 리튬 니켈-코발트 산화물 및 리튬 망간-니켈-코발트 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 양극 활물질을 포함하는 것으로 구성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 유닛셀의 두께는 제 1 유닛셀보다 얇게 만들어져 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 1 항에 있어서, 구성을 달리하는 상기 전극 합제가 음극 합제인 경우, 상기 제 1 유닛셀은 결정성 카본계 물질의 음극 활물질을 포함하고 있고, 상기 제 2 유닛셀은 비정질 카본계 물질의 음극 활물질을 포함하는 것으로 구성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 1 항에 있어서, 구성을 달리하는 상기 전극 합제가 음극 합제인 경우, 상기 제 1 유닛셀은 카본계 물질의 음극 활물질과 불소화 탄화수소의 바인더를 포함하고 있고, 상기 제 2 유닛셀은 주석계 물질, 규소계 물질 또는 탄소-규소계 복합물질의 음극 활물질과 라텍스계 고분자 수지의 바인더를 포함하는 것으로 구성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 하나에 따른 전극조립체를 포함하고 있는 이차전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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