KR20070035341A - 간극을 채운 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그제조방법 - Google Patents

간극을 채운 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 반도체 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 채운 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 발광소자는 반도체 나노결정층의 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 채움으로써 간극을 통한 누설전류를 최소화하여 수명 및 발광효율, 안정성이 향상된 발광소자를 제공할 수 있다.
반도체 나노결정층, 발광소자, 충진물질

Description

간극을 채운 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그 제조방법{Light emitting device including void passivation semiconductor nanocrystal layer and process for preparing the same }
도 1은 간극을 갖는 나노결정층을 발광층으로 사용한 전계발광소자의 개략적인 단면도이며,
도 2는 스핀코팅법으로 PbSe 박막을 제조한 경우의 TEM 사진이고,
도 3은 충진물질로 채운 본 발명의 나노결정층의 개략적인 단면도이고,
도 4는 본 발명의 실시예에 의한 발광소자의 개략적인 단면도이며,
도 5는 본 발명의 실시예 1에 의한 발광소자의 에너지 밴드갭 모식도이고,
도 6는 본 발명의 비교예 1에 의한 발광소자의 에너지 밴드갭 모식도이며,
도 7a는 인가 전압 상승시 실시예 1에 의한 발광소자의 발광스펙트럼을 나타낸 그래프이고,
도 7b는 인가 전압 상승시 비교예 1에 의한 발광소자의 발광스펙트럼을 나타낸 그래프이며,
도 8a는 인가 전압 상승시 실시예 1에 의한 발광소자의 단위면적당 발광하는 빛의 세기를 나타낸 그래프이고,
도 8b는 인가 전압 상승시 비교예 1에 의한 발광소자의 단위면적당 발광하는 빛의 세기를 나타낸 그래프이며,
도 9a는 인가 전압 상승시 실시예 1에 의한 발광소자의 전류량 변화를 나타낸 그래프이며,
도 9b는 인가 전압 상승시 비교예 1에 의한 발광소자의 전류량 변화를 나타낸 그래프이고,
도 10a는 인가 전압 상승시 실시예 1에 의한 발광소자의 단위전류당 발광효율을 나타낸 그래프이며,
도 10b는 인가 전압 상승시 비교예 1에 의한 발광소자의 단위 전류당 발광효율을 나타낸 그래프이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
100, 20 ... 음극, 전공주입 제 1전극 200, 30... 정공수송층
300, 40... 반도체 나노결정층 310, 41... 반도체 나노결정
320 ...... 간극 50... 충진물질
400, 60 ... 전자수송층 500, 70... 양극, 전자주입 제 2전극
700... 전자이동로 800... 전공이동로
900... 엑시톤 10... 기판
본 발명은 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 반도체 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 채운 반도체 나노결정층을 함유하는 발광소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
양자 제한효과를 갖는 반도체 나노결정은 크기 조절을 통해서 전기적, 광학적 특성을 조절할 수 있으므로 수광소자, 발광소자 등 다양한 소자에 응용되고 있다. 나노결정을 다양한 소자에 적용시켜 나노결정의 특성을 발휘하기 위해서는 각각의 나노결정들을 균일하게 배열시켜 나노결정의 박막을 형성하는 것이 필요하지만, 나노결정의 특성상 입자간의 응집력이 커서 나노결정들이 응집체를 형성하여 단일막으로 형성되지 못하며 배열된 막상에 나노결정이 비어있는 공간인 간극(void)이 발생하는 문제가 있었다.
특히, 나노결정을 사용한 전계 발광소자(Electroluminescence Device)의 경우에는 발광층으로 사용되는 나노결정층의 나노결정 사이에 빈공간이 있으면 전공과 전자가 나노결정에서 만나서 엑시톤(exciton)을 형성하며 발광하지 못하고 전류가 누설되게 된다.
보다 자세한 설명을 위하여 도 1을 제시한다. 도 1은 간극을 갖는 나노결정층을 발광층으로 사용한 전계발광소자의 개략적인 단면도이다.
이에 도시된 바와 같이, 음극(100), 전공수송층(200), 반도체 나노결정층(300), 전자수송층(400), 양극(500)으로 구성된 전계발광소자(600)에서 전압이 인 가되면, 음극(100)은 정공을 정공수송층(200)내로 주입하고, 양극(500)은 전자를 전자수송층(400) 내로 주입하게 된다. 주입된 전공과 전자는 각각 반대로 대전된 전극(100, 200)을 향하여 이동하며, 전자 및 전공이 반도체 나노결정층(300)상의 반도체 나노결정(310)에 집중되면 엑시톤(exciton)이 형성되며 이 엑시톤이 재결합하는 과정을 통하여 광을 방출하게 된다. 그러나, 전자 및 전공이 반도체 나노결정층(300)의 간극(320)에서 만나게 되면 전자와 전공이 직접 연결되며 전류가 누설되어 발광효율이 감소하게 된다. 또한, 간극(320)에서 저항이 극도로 작아지기 때문에 옴의 법칙에 의해서 많은 양의 전류가 간극(320)에 집중적으로 몰리기 때문에 발광소자의 수명이 감소되며 전기적인 안정성이 떨어지는 문제가 발생한다.
이러한 문제를 해결하기 위해서, 종래에는 나노결정층의 커버리지(coverage)를 높여서 나노결정층 상의 빈공간을 없애고자 하였지만 알려진 나노결정 박막 제조방법은 제조방법의 특성상 빈공간이 없는 나노결정박막이 제조될 수 없거나 극히 어렵다.
나노결정 박막 제조방법의 일 예인, 랑뮤어 블로젯트 법 (Langmuir-Blodgett(LB) 법)은 수용액과 공기층의 계면에서 박막을 형성하는 방법이나, 입자와 입자 또는 입자와 기판 사이의 약한 반델발스 힘을 이용하기 때문에 기판에 전이되는 비율인 전이비(transfer ratio)가 1 이하가 되어 나노결정 박막상에 결함이 많이 발생하며, 균일한 단일막을 제조할 수 없다.
또한, 입자의 수용액에 연속적으로 기판을 담구었다가 제거하는 공정을 반복하여 기판에 흡착된 입자의 커버리지를 높이는 딥핑(Dipping)법이 알려져 있으나 여러 번 딥핑을 반복하여도 나노결정의 커버리지(coverage)가 70%를 넘지 못하는 문제점이 있었다.
또한, 입자와 기판사이에 반대 전하를 주어 박막을 형성하는 정전기적 자기조립(Electrostatic Self Assembly)법이 알려져 있으나 실제공정에 이용할 경우 나노입자들이 응집체를 형성하여 결함(defect)이 발생하고 완성도가 떨어지는 문제점이 있었다.
열분해법(pyrolysis)나 레이저 융용법(laser ablation), 화학증착법(CVD) 등 가스형태로 공급되는 원료로 기상반응을 통해 기판에 나노입자들을 직접 생성시키고 패시베이션하여 성장시켜 나노입자들을 배열시키는 방법도 알려져 있으나, 나노결정이 균일하게 도포된 단일막을 제조할 수 없는 문제점이 있다.
보다 자세한 설명을 위하여 도 2를 제시한다. 도 2는 일반적인 방법으로 제조된 나노결정 박막을 나타낸 TEM 사진으로 스핀코팅법으로 PbSe 박막이 제조되어 도시된 바와 같이, PbSe 박막 상에 PbSe 나노결정과, 나노결정 사이에 불규칙한 모양의 간극이 많이 존재하는 것을 확인할 수 있으며 나노결정의 기판에 대한 커버리지가 약 91%였다. 이와 같이, 나노결정 박막 자체에 다수의 간극이 존재하게 되며 간극을 갖는 나노결정 박막을 전계발광소자에 사용하는 경우에 전류가 간극에 집중적으로 몰리기 때문에 발광소자의 수명이 감소되며 전기적인 안정성이 떨어지게 된다.
종래의 나노결정을 사용한 전계 발광 소자에서는 나노결정을 발광물질로 사용하여 발광소자를 구현함에 대해서 기재하고 있다.
미국 특허공개 제 2004/0023010 호는 복수개의 반도체 나노결정을 포함한 전계 발광 소자에 관한 것으로, 복수개의 반도체 나노결정이 분산되어 있음이 기재되어 있지만, 나노결정들 사이 간극의 존재 및 이 간극으로 인한 전류의 누설에 대해서는 언급하고 있지 않다.
한국 특허공개 제2005-7661호는 절연체전구체와 나노사이즈의 금속분말을 섞어 혼합한 다음 열처리하여 금속산화물의 양자점을 형성하는 방법 및 금속산화물 양자점이 분산된 고분자박막에 관한 것으로, 양자점과 절연체가 혼재되어 있는 고분자 박막이 개시되어 있지만, 이 방법을 통해서 제조된 고분자 박막은 양자점이 단일막 형태로 형성되지 않고 양자점과 절연체가 3차원적으로 랜덤하게 배열되어 있는 형태이므로 전계발광소자의 발광층으로 사용할 경우에 발광효율이 심각하게 낮아 발광소자로 사용할 수 없다.
한국 특허공개 제2004-98798호는 양자점 구조의 활성층을 함유하는 고휘도 발광소자에 관한 것으로, 양자점 구조의 활성층 위에 절연층이 존재하는 것이 기재되어 있지만 양자점 사이 간극의 존재 및 이 간극으로 인한 전류의 누설에 대해서는 언급하고 있지 않다.
이상에서 설명한 바와 같이, 종래 기술에 의해 제공되는 나노결정을 함유하는 발광 소자는 나노결정의 커버리지를 높이고자 노력하였을 뿐 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 채워서 고효율과 전기적 안정성을 갖는 발광소자는 존재하고 있지 않았다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로,
본 발명의 목적은 반도체 나노결정층의 간극을 충진물질로 채워 간극사이로 전류가 누설되지 않아 구동전류의 양이 감소되어 소자 수명이 향상되고, 고효율을 갖는 발광소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 반도체 나노결정층의 간극을 충진물질로 채움으로써 생기는 팩키징 효과로 인하여 주변층과의 계면(interface)이 단순화되어 안정성이 증대된 발광소자 및 형성공정이 용이한 발광소자 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 발광소자를 채용한 디스플레이, 조명장치 및 백라이트 유닛을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해서,
본 발명은 전공 주입 제 1 전극, 상기 제 1 전극에 대향하는 전자 주입 제 2 전극, 상기 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 위치하고, 다수의 반도체 나노결정들과, 나노결정들 사이의 간극(void)을 채우는 충진물질로 이루어지는 반도체 나노결정층 을 포함하는 발광소자를 제공한다.
또한, 본 발명의 발광소자는 상기 제 1 전극과 접촉하는 정공 수송층과 상기 제 2 전극과 접촉하는 전자 수송층을 추가로 더 포함할 수 있으며, 바람직하게는 전공 주입 제 1 전극, 제 1 전극과 접촉하는 정공 수송층, 상기 제 1 전극에 대향 하는 전자 주입 제 2 전극, 제 2 전극과 접촉하는 전자 수송층 및 상기 정공수송층과 전자수송층 사이에 위치하고, 다수의 반도체 나노결정들과, 나노결정들 사이의 간극(void)을 채우는 충진물질로 이루어지는 반도체 나노결정층을 포함하는 발광소자를 제공한다.
본 발명의 반도체 나노결정층에 사용되는 반도체 나노결정은 그 크기로 인하여 양자제한효과를 갖는 물질은 모두 사용될 수 있으며, 보다 자세하게는 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 물질로,
상기 II-VI족 화합물은 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe 등의 삼원소 화합물 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이며,
상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이며,
상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV족 화합물은 Si, Ge 등의 단일 원소 화합물 또는 SiC, SiGe 등의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 사용할 수 있다.
상기와 같은 혼합물의 경우, 결정구조는 균일한 농도로 입자 내에 존재하거나, 농도분포가 부분적으로 나누어져 동일 입자 내에 존재하거나 합금 형태로 존재할 수 있다.
또한, 상기 반도체 나노결정은 오버 코팅을 더 포함하여, 코어-쉘 구조를 가질 수 있으며 오버 코팅물질은 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 물질일 수 있다.
오버코팅에 사용되는 물질 중 상기 II-VI족 화합물은 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe 등의 삼원소 화합물 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이며,
상기 IV족 화합물은 Si, Ge 등의 단일 원소 화합물 또는 SiC, SiGe 등의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이다.
본 발명의 반도체 나노결정층의 나노결정들 사이의 간극(void)은 충진물질로 채워지며 상기 충진물질은 유기 또는 무기절연물질이 사용될 수 있다.
본 발명에서는 절연물질로 사용될 수 있는 물질은 제한없이 사용될 수 있으며, 바람직하게는 저항값이 104 Ω·㎝ 이상인 물질을 사용하는 것이 좋다. 무기절연물질로는 TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4 등의 금속 산화물계나 Si3N4, TiN 등으로 이루어진 군에서 선택되는 물질이 사용될 수 있으며, 유기 절연물질로는 에폭시수지, 페놀수지 등의 폴리머 또는 3-(4-바이페닐일)-4-페닐-5-터셔리-부틸페닐-1,2,4-트리아졸(TAZ),3,4,5-트리페닐-1,2,4-트리아졸, 3,5-비스(4-터셔리-부틸페닐)-4-페닐-1,2,4-트리아졸 등으로 이루어진 군에서 선택되는 물질이 사용될 수 있다.
충진물질이 채워진 본 발명의 반도체 나노결정층은 많은 양의 전류가 간극에 집중적으로 몰리지 않기 때문에 발광소자의 수명이 감소되거나 전기적인 안정성이 떨어지는 문제가 해결될 수 있게 된다.
또한, 충진물질이 채워진 본 발명의 반도체 나노결정정층은 팩키징효과로 인하여 주변층과의 계면(interface)이 단순화되어 소자형성공정이 용이해지고 소자의 안정성이 증대된다.
본 발명의 반도체 나노결정층은 반도체 나노결정이 한 층으로 배열된 단일막 형태를 가질 수 있다. 상기 단일막은 반도체 나노결정이 한 층으로 배열되고 나노결정들사이의 간극이 충진물질로 채워진 상태를 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 반도체 나노결정층은 이러한 단일막이 하나 이상 존재하는 다층구조를 가질 수 있다.
본 발명의 전공 주입 제 1 전극은 ITO (Indium Tin Oxide), IZO(Indium Zinc Oxide), 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 및 이들의 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 사용할 수 있다.
본 발명의 정공수송층은 유기물질 뿐 아니라 무기물질도 사용될 수 있으며, 보다 자세하게는, 유기물질로 폴리 3,4-에틸렌디오펜 (poly(3,4-ethylenedioxythiophene, PEDOT)/폴리 스티렌파라술포네이트(polystyrene parasulfonate, PSS) 유도체, 폴리 N-비닐카르바졸(poly-N-vinylcarbazole) 유도체, 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene) 유도체, 폴리파라페닐렌 (polyparaphenylene) 유도체, 폴리메타크릴레이트(polymethaacrylate) 유도체, 폴리 9,9-옥틸플루오렌(poly(9,9-octylfluorene) 유도체, 폴리 스파이로-플루오렌 (poly(spiro-fluorene) 유도체, N,N'-디페닐-N,N'-비스 3-메틸페닐-1,1'-비페닐-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N-N'-디페닐-벤지딘, 트리스(3-메틸페닐페닐아미노)-트리페닐아민 (m-MTDATA), 폴리 9,9'-디옥틸플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민 (TFB), 구리프탈로시아닌(Copper phthalocyanine), 및 스타버스트 계열의 물질이 사용될 수 있고, 무기물질로는 TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3 등의 금속산화물, CdS, ZnSe, ZnS와 같은 밴드갭 2.4 eV 이상의 반도체로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 사용될 수 있다.
본 발명의 전자 주입 제 2 전극은 I, Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, BaF2/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Ag/Mg 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 사용할 수 있다.
본 발명의 전자 수송층은 유기물질과 무기물질이 모두 사용될 수 있으며, 보다 자세하게는, 유기물질로 옥사졸계 화합물, 이소옥사졸계 화합물, 트리아졸계 화합물, 이소티아졸계 화합물, 옥시디아졸계 화합물, 옥시디아졸계 화합물, 티아디아졸계 화합물, 페릴렌계 화합물과 같은 유기물질이 사용될 수 있고,
무기물질로는 알루미늄 착물, TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4 등의 금속산화물, CdS, ZnSe, ZnS와 같은 밴드 갭 2.4eV 이상의 반도체로 이루어진 무기물질이 사용될 수 있다.
본 발명의 발광소자의 제조방법은 나노결정층 형성방법을 제외하고는 통상의 전계 발광소자 제조방법을 사용하며, 반도체 나노결정의 합성방법은 종래기술로 공지된 모든 기술을 적용 가능하다.
본 발명의 발광소자를 제조하는 경우에는 반도체 나노결정층 형성시에 간극을 충진물질로 패시베이션함에 특징이 있으며,
본 발명의 일 실시예 중 전극사이에 전자수송층과 전공수송층을 갖는 발광소자의 제조방법은 전공 주입 제 1 전극을 형성하는 단계; 상기 제 1 전극 위에 정공 수송층을 형성하는 단계; 상기 정공 수송층 위에 반도체 나노결정층을 형성하는 단계; 상기 반도체 나노결정층 위에 전자 수송층을 형성하는 단계 및 상기 전자 수송층 위에 전자 주입 제 2 전극을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 정공수송층 형성단계에서는 정공 주입 제 1 전극 위에, 본 발명에 사용 가능한 정공 수송층 형성 물질을 유기용매에 분산시킨 용액을 스핀 코팅(spin coating), 캐스팅(casting), 프린팅, 스프레이, 진공증착법, 스퍼터링, 화학적 증기 증착법(CVD), e-빔 증착법(e-beam evaporation) 등과 같은 다양한 코팅방법으로 코팅하여 정공 수송층이 형성될 수 있다.
상기 반도체 나노결정층을 형성하는 방법은 반도체 나노결정을 배열한 다음 충진물질을 패시베이션하여 제조하는 방법과 반도체 나노결정과 충진물질을 함께 혼합하여 제조하는 방법을 사용할 수 있다.
상기 반도체 나노결정을 배열한 다음 충진물질을 패시베이션하는 방법은 공 지의 방법으로 제조된 반도체 나노결정을 유기 용매에 분산시킨 용액을 나노결정 배열방법을 사용하여 단일막 형태로 제조한 다음 충진물질을 패시베이션할 수 있다. 스핀 코팅(spin coating), 딥핑(dipping), 분무 코팅(spray coating), 블레이드 코팅(blade coating) 등의 공지된 반도체 나노결정 배열방법과 한국특허출원 제2005-0060215호에 기재된 방법인 나노결정의 표면을 치환하여 개질한 다음, 유기용매를 진공 건조하여 제거한 후 수용액에 분산하고 원심분리로 입자의 응집체 및 불순물을 제거한 후 수득된 나노결정의 수용액을 이용해 스핀코팅이나 딥코팅과 같은 습식공정으로 박막을 형성하는 방법 등을 사용할 수 있다.
상기 충진물질을 패시베이션하는 방법은 공지된 다양한 패시베이션 방법을 사용할 수 있으며 상세하게는, 물리적 기상 증착법 (PVD: Physical Vapor Deposition) 또는 화학적 기상 증착법 (CVD: Chemical Vapor Deposition)을 사용할 수 있다. 물리적 기상 증착법으로는 스퍼터링, 전자빔증착법 (E-beam evaporation), 열증착법 (Thermal evaporation), 레이저분자빔증착법 (Laser Molecular Beam Epitaxy), 펄스레이저증착법 (Pulsed Laser Deposition) 등을 사용할 수 있다. 한편, 화학적 기상 증착법으로는 MOCVD (Metal-Organic Chemical Vapor Deposition) 및 HVPE (Hydride Vapor Phase Epitaxy) 등을 사용할 수 있다.
상기 반도체 나노결정과 충진물질을 함께 혼합하여 제조하는 방법은 계면활성제 교환(surfactant exchange), 계면활성제 삽입(surfactant insertion) 및 폴리머 래핑(polymer wrapping)과 같은 계면활성제 전처리 방법(surfactant pre-treatment)을 사용하여 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 패시베이션한다.
나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 증착할 때, 충진물질의 높이는 도 3에 도시된 바와 같이, 간극을 채우는 다양한 방법을 사용할 수 있다. 즉, 충진물질을 나노결정의 높이와 동일하게 채울 수도 있으며, 나노결정의 높이 보다 낮게 간극만을 패시베이션하여 채울 수도 있으며, 충진물질이 나노결정들사이의 간극을 채우면서 나노결정의 위로 패시베이션될 수 있다.
충진물질이 나노결정의 위에 채워질 경우에는 나노결정 위에 존재하는 충진물질의 두께가 나노결정의 양자효과를 발휘할 수 있는 두께인 10nm 이하인 것이 좋다. 바람직하게는, 충진물질이 간극을 채우면서 나노결정의 높이와 동일한 정도로 채워지는 것이 나노결정의 발광효율을 높일 수 있으므로 좋다.
이와 같이, 본 발명의 반도체 나노결정층은 간극에 충진물질을 채워져 있기 때문에 반도체 나노결정층의 계면(interface)이 단순화되어 소자형성이 용이하고 안정성이 향상되게 된다.
본 발명에서 반도체 나노결정층을 형성한 다음 50~120도의 온도에서 어닐링할 수 있으며, 이렇게 제조된 반도체 나노결정층 위에 열 증착법, 분자 증착법, 화학 증착법 등의 방법을 사용하여 전자 수송층을 형성하고, 그 위에 전자 주입 제 2 전극을 형성한다
도 4는 본 발명의 실시예에 의한 발광소자의 개략적인 단면도이다.
도 4a에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 의한 발광소자는 기판(10) 상에 형성된 투명전극인 전공 주입 제 1 전극(20)과 일함수가 낮은 금속을 사용한 전자 주입 제 2 전극(70) 사이에 반도체 나노결정층(40)을 포함하고, 반도체 나노 결정층(40)의 간극(void)이 충진물질(50)로 채워져 있다. 반도체 나노결정층(40)은 반도체 나노결정(41)이 균일하게 한층으로 배열되는 단일막이 형성되는 것이 바람직하고, 이러한 단일막이 하나 이상 존재하는 다층구조로 형성될 수도 있다.
도 4b는 본 발명의 다른 실시예에 의한 발광소자의 개략적인 단면도이다.
본 발명의 다른 실시예에 의한 발광소자는 전공 주입 제 1 전극(20)과 반도체 나노결정층(40) 사이에 정공수송층(30)을 포함하거나 반도체 나노결정층(40)과 전자 주입 제 2 전극(70) 사이에 전자수송층(60)을 추가로 포함할 수 있다. 바람직하게, 본 발명의 다른 실시예에 의한 발광소자는 발광소자는 도 4b에 도시한 바와 같이, 기판(10) 상에 전공 주입 제 1 전극(20), 정공수송층(30), 간극이 충진물질(50)로 채워진 반도체 나노결정층(40), 전자수송층(60), 전자 주입 제 2 전극(70)을 포함하는 구조를 가질 수 있다.
상기 발광소자에 전압이 인가되면 정공 주입 제 1전극 (20)에서는 정공이 정공 수송층 (30)으로 주입되고, 전자 주입 제 2 전극 (70)에서는 전자가 전자 수송층 (60)으로 주입된다. 주입된 전공과 전자는 각각 반대로 대전된 전극을 향하여 이동하며, 전자와 정공이 같은 분자 내에서 만나 엑시톤이 형성되고, 이 엑시톤이 재결합하면서 발광하게 된다.
본 발명의 발광소자는 나노결정층 상에 간극이 존재하지 않기 때문에 많은 양의 전류가 특정 부분에 집중적으로 몰리지 않기 때문에 발광소자의 수명이 향상되고 누설전류가 적어짐으로써 발광효율이 향상될 수 있다.
본 발명의 발광 소자에서는 엑시톤이 재결합하여 발광하는 영역은 반도체 나 노결정층일 수 있으며, 반도체 나노결정층과 정공수송층 또는 전자수송층과의 계면일 수 있고, 선택적으로는 전자수송층 또는 전공수송층에서 함께 일어날 수도 있다.
사용된 반도체 나노결정의 발광 특성에 따라 다양한 색을 발광할 수 있기 때문에 본 발명의 발광소자는 약 300~3000nm 이상의 넓은 발광 파장을 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 발광소자는 각각의 발광체에서 발광된 빛을 혼합하여 백색광을 발광할 수 있다. 즉, 서로 다른 파장의 빛을 발광하는 2종 이상의 반도체 나노결정을 혼합하여 반도체 나노결정층을 형성하여 백색광을 구현할 수 있으며, 반도체 나노결정층의 발광된 파장의 빛과 나노결정층 외의 발광영역에서 발생하는 파장의 빛을 혼합하여 백색광을 구현할 수 있다.
본 발명의 발광소자와 컬러필터와 함께 총 천연색을 구현하는 디스플레이 장치에 사용될 수 있으며, 다양한 디바이스의 백라이트 유닛 및 조명장치 등에 사용될 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예는 설명의 목적을 위한 것으로, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
실시예 1. 나노결정층의 간극을 충진물질로 채운 발광소자 제조
패터닝된 ITO 기판 위에 TiO2 전구체(DuPont Tyzor, BTP, 2.5 wt% in Buthanol) 를 질소분위기 하에서 2000 rpm 으로 30초 동안 스핀코팅한 다음, 질소분위기하에서 약 5분간 건조시킨 후 150도에서 15분간 어닐링 하여 약 20 nm 두께의 비정질 TiO2 박막을 형성하였다.
제조된 TiO2 박막 위에 약 0.3 wt % 적색 (642 ㎚)을 발광하는 클로로포름에 담겨진 CdSe/ZnS 코어쉘 양자점(약 6nm 직경, Evident Tech. INC.)을 2000 rpm 에서 30초간 스핀코팅하고 50도에서 5분간 건조시켜 양자점을 한 층으로 배열한 후 TAZ (3-(4-Biphenyl)-4-phenyl-5-tert- butylphenyl -1, 2, 4 -triazole)를 5 nm 두께로 패시베이션하여 반도체 나노결정층을 형성하였다.
형성된 반도체 나노결정 위에 글로브박스 내에 설치된 열증발기(Thermal evaporator)를 이용하여 a-NPB (N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N-N'-디페닐-벤지딘)를 약 40 nm 두께로 패시베이션하였다. 그 위에 패터닝된 마스크를 이용하여 백금(Au) 전극을 약 100 nm 두께로 패시베이션하고 밀봉유리를 이용해 소자를 산소와 수분이 침투하지 못하도록 봉합하여 발광소자를 완성하였으며, 완성된 발광소자의 에너지 밴드갭 모식도를 도 5에 도시하였다.
비교예 1. 나노결정층에 간극이 존재하는 발광소자 제조
반도체 나노결정층 형성시 양자점을 한층으로 배열한 후 Taz(triazole derivative)를 패시베이션하는 공정을 실시하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 발광소자를 제조하였으며, 완성된 발광소자의 에너지 밴드갭 모식 도를 도 6에 도시하였다.
실험예 1. 발광소자의 안정성 비교 실험
실시예 1의 방법으로 제조된 발광소자와 비교예 1의 방법으로 제조된 발광소자에 점차 전압을 상승시켜 인가시키면서 발광 스펙트럼, 단위면적당 빛의 세기, 전류량 변화를 상온, 상압 조건에서 측정하여 각각의 발광소자의 안정성을 시험하였다.
도 7a는 인가 전압 상승시 실시예 1의 발광스펙트럼을 나타낸 그래프이고, 도 7b는 비교예 1의 인가 전압 상승시 발광스펙트럼을 나타낸 그래프이며,
도 8a는 인가 전압 상승시 실시예 1의 단위면적당 발광하는 빛의 세기를 나타낸 그래프이고, 도 8b는 인가 전압 상승시 비교예 1의 단위면적당 발광하는 빛의 세기를 나타낸 그래프이다.
도 7및 도 8에 도시된 바와 같이, 실시예 1과 비교예 1의 발광소자 모두 인가전압을 상승시켰을 때 발광되는 빛이 밝아지는 것을 알 수 있다.
도 9a는 인가 전압 상승시 실시예 1의 전류량의 변화를 나타낸 그래프이며, 도 9b는 인가 전압 상승시 비교예 1의 전류량의 변화를 나타낸 그래프이다.
도 9b에 도시된 바와 같이, 비교예 1의 발광소자는 인가전압이 16V이 될 때까지 전류량이 증가하다가 그 이상의 전압이 가해지면 전류량이 급감하여 18V가 넘는 전압이 가해지면 전류량이 0A에 가까워 진다. 이에 비해, 도 9a에 도시된 실시 예 1의 발광소자는 인가전압이 21V가 될 때까지 전류량이 증가하다가 그 이상의 전압이 가해지면 전류량이 감소하기는 하지만, 전류량이 0A까지 떨어지지 않고 일정수준을 유지할 수 있다. 이를 통해서, 비교예 1의 발광소자의 간극에 많은 양의 전류가 모여서 발광소자가 파괴되면서 전류가 한꺼번에 누설되는 데 비하여 실시예 1의 발광소자는 전류가 서서히 누설된다는 것을 확인할 수 있었다.
실험예 2: 발광소자의 발광효율 비교실험
실시예 1의 방법으로 제조된 발광소자와 비교예 1의 방법으로 제조된 발광소자에 점차 전압을 상승시켜 인가시키면서 단위전류당 밝기를 상온, 상압 조건에서 측정하여 각각의 발광소자의 발광효율을 시험하였다.
도 10a는 인가 전압 상승시 실시예 1의 단위전류당 발광효율을 나타낸 그래프이고, 도 10b는 인가 전압 상승시 비교예 1의 단위 전류당 발광효율을 나타낸 그래프이다.
비교예 1의 발광소자는 인가전압이 증가함에 따라 단위전류당 발광효율이 서서히 증가하고 13V에서 최고의 발광효율을 나타내다가 그 이상의 전압이 가해지면 효율이 유지 되지 못하고 바로 떨어지는 것을 확인할 수 있다. 이에 비해, 실시예 1의 발광소자는 빛이 나오기 시작하는 시점부터 높은 발광효율을 지속적으로 유지하다가 21V의 전압이 인가되면 효율이 감소하는 것이 관찰된다. 이를 통해서, 실시예 1의 발광소자가 비교예 1의 간극을 갖는 발광소자에 비하여 안정적으로 높은 효율을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
본 발명에 따른 발광소자는 반도체 나노결정층의 나노결정들 사이의 간극을 충진물질로 채움으로써 간극을 통한 누설전류를 최소화함을 통해서 구동전류의 양이 감소되어 소자 수명이 향상되고 높은 발광효율을 갖는 효과를 가지며,
본 발명에 따른 발광소자 제조방법은 반도체 나노결정층의 간극을 충진물질로 채움으로써 주변층과 반도체 나노결정층 간의 계면(interface)이 단순화되어 소자형성이 용이하고 안정성이 향상되는 효과를 갖는다.

Claims (26)

  1. 전공 주입 제 1 전극;
    상기 제 1 전극에 대향하는 전자 주입 제 2 전극; 및
    상기 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 위치하고, 다수의 반도체 나노결정들과, 나노결정들 사이의 간극(void)을 채우는 충진물질로 이루어지는 반도체 나노결정층 을 포함하는 발광소자.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 제 1 전극과 접촉하는 정공 수송층;
    상기 제 2 전극과 접촉하는 전자 수송층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 반도체 나노결정은 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  4. 제 3항에 있어서, 상기 II-VI족 화합물은 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe 등의 삼원소 화합물 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 IV족 화합물은 Si, Ge 등의 단일 원소 화합물 또는 SiC, SiGe 등의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 반도체 나노결정은 오버 코팅을 더 포함하고, 상기 오버 코팅물질은 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 II-VI족 화합물은 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물, 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe 등의 삼원소 화합물, 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물, 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물, 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어 진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 IV족 화합물은 Si, Ge 등의 단일 원소 화합물 또는 SiC, SiGe 등의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  7. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 충진물질은 무기절연물질 또는 유기절연물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  8. 제 7항에 있어서, 상기 무기절연물질은 TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4 등의 금속 산화물계나 Si3N4, TiN 등으로 이루어진 그룹에서 선택되는 물질이고,
    상기 유기절연물질은 에폭시수지, 페놀수지 등의 폴리머 또는 3-(4-바이페닐일)-4-페닐-5-터셔리-부틸페닐-1,2,4-트리아졸(TAZ),
    3,4,5-트리페닐-1,2,4-트리아졸,3,5-비스(4-터셔리-부틸페닐)-4-페닐-1,2,4-트리아졸 등으로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  9. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 충진물질의 저항값이 104 Ω·㎝ 이상인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  10. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 반도체 나노결정층은 반도체 나노결정이한층으로 배열된 단일막 형태인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  11. 제 10항에 있어서, 상기 반도체 나노결정층은 단일막이 하나 이상 존재하는 다층구조인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  12. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 전공 주입 제 1 전극은 ITO (Indium Tin Oxide), IZO(Indium Zinc Oxide), 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 및 이들의 산화물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  13. 제 2항에 있어서, 상기 정공수송층이 폴리 3,4-에틸렌디오펜 (poly(3,4-ethylenedioxythiophene, PEDOT)/폴리 스티렌파라술포네이트(polystyrene parasulfonate, PSS) 유도체, 폴리 N-비닐카르바졸(poly-N-vinylcarbazole) 유도 체, 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene) 유도체, 폴리파라페닐렌 (polyparaphenylene) 유도체, 폴리메타크릴레이트(polymethaacrylate) 유도체, 폴리 9,9-옥틸플루오렌(poly(9,9-octylfluorene) 유도체, 폴리 스파이로-플루오렌 (poly(spiro-fluorene) 유도체, N,N'-디페닐-N,N'-비스 3-메틸페닐-1,1'-비페닐-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N-N'-디페닐-벤지딘, 트리스(3-메틸페닐페닐아미노)-트리페닐아민 (m-MTDATA), 폴리 9,9'-디옥틸플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민 (TFB), 구리프탈로시아닌(Copper phthalocyanine), 및 스타버스트 계열의 물질, TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4 등의 금속산화물, CdS, ZnSe, ZnS와 같은 밴드갭 2.4eV 이상의 반도체로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자
  14. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 전자 주입 제 2 전극이 I, Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, BaF2/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Ag/Mg 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자
  15. 제 2항에 있어서, 상기 전자수송층이 옥사졸계 화합물, 이소옥사졸계 화합물, 트리아졸계 화합물, 이소티아졸계 화합물, 옥시디아졸계 화합물, 옥시디아졸계 화합물, 티아디아졸계 화합물, 페릴렌계 화합물, 알루미늄 착물, TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4 등의 금속산화물, CdS, ZnSe, ZnS와 같은 밴드갭 2.4eV 이상의 반도체로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자
  16. 제 1항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 기재된 발광소자를 포함하는 것을 특징으로 하는 디스플레이 장치.
  17. 제 1항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 기재된 발광소자를 포함하는 것을 특징으로 하는 조명용 장치.
  18. 제 1항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 기재된 발광소자를 포함하는 것을 특징으로 하는 백라이트 유닛.
  19. 상호 대향하는 한 쌍의 전극 사이에 반도체 나노결정층을 포함하는 발광소자 를 제조함에 있어서, 반도체 나노결정층의 간극을 충진물질로 패시베이션하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  20. 제 19항에 있어서, 상기 패시베이션하는 단계는 반도체 나노결정과 충진물질을 함께 혼합하여 반도체 나노결정층을 이루는 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  21. 제 20항에 있어서, 상기 패시베이션 단계는 계면활성제 전처리 방법에 의해 나노결정들 사이의 간극에 충진물질을 패시베이션하는 단계임을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  22. 제 19항에 있어서, 상기 패시베이션하는 단계는 반도체 나노결정을 형성한 후 충진물질로 패시베이션하는 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  23. 제 22항에 있어서, 상기 충진물질로 패시베이션하는 방법은 물리적 기상 증착법 (PVD: hysical Vapor Deposition) 또는 화학적 기상 증착법 (CVD: Chemical Vapor Deposition)을 사용하는 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  24. 제 19항에 있어서, 상기 충진물질은 무기절연물질 또는 유기절연물질인 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  25. 제 24항에 있어서, 상기 상기 무기절연물질은 TiO2, ZnO, SiO2, SnO2, WO3, ZrO2, HfO2, Ta2O5, BaTiO3, BaZrO3, Al2O3, Y2O3, ZrSiO4과 같은 금속 산화물계나 Si3N4, TiN 등으로 이루어진 그룹에서 선택되는 물질이고, 상기 유기절연물질은 에폭시수지, 페놀수지 등의 폴리머 또는 3-(4-바이페닐일)-4-페닐-5-터셔리-부틸페닐-1,2,4-트리아졸(TAZ),3,4,5-트리페닐-1,2,4-트리아졸,3,5-비스(4-터셔리-부틸페닐)-4-페닐-1,2,4-트리아졸로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
  26. 제 19항에 있어서, 상기 충진물질의 저항값이 104 Ω·㎝ 이상인 것을 특징으로 하는 발광소자 제조방법.
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