KR20050070921A

KR20050070921A - 난연성 열가소성 수지 조성물

Info

Publication number: KR20050070921A
Application number: KR1020030101517A
Authority: KR
Inventors: 홍상현; 안성희; 배수학; 유영식
Original assignee: 제일모직주식회사
Priority date: 2003-12-31
Filing date: 2003-12-31
Publication date: 2005-07-07
Also published as: KR100560146B1

Abstract

본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) (a₁) 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지 10 내지 60 중량% 및 (a₂) 스티렌계 수지 40 내지 90 중량%로 이루어지는 고무변성 스티렌계 수지 40 내지 95 중량부; (B) 폴리페닐렌 에테르계 수지 5 내지 60 중량부; (C) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 알킬 포스피닉산 금속염 화합물 0.5 내지 30 중량부; 및 (D) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 방향족 인산 에스테르계 화합물 0 내지 30 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다.

Description

난연성 열가소성 수지 조성물 {Flameproof Thermoplastic Resin Composition}

발명의 분야

본 발명은 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 아크릴로니트릴 포함하는 고무변성 스티렌계 수지와 폴리페닐렌 에테르수지의 블렌드에 알킬 포스피닉산 금속염 화합물과 방향족 인산 에스테르 화합물을 난연제로 사용한 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.

발명의 배경

폴리페닐렌 에테르계 수지는 내열도 및 기계적 강도가 우수하고 수치안정성이 뛰어난 장점이 있지만 단독으로 가공하기가 어려운 문제점이 있으므로, 상용성이 좋은 폴리스티렌 수지와 블렌드하여 전자제품의 내·외장재로 사용되고 있다. 폴리페닐렌 에테르계 수지에 폴리스티렌 수지의 블렌드는 가공성을 향상시키는 반면 충격강도는 감소시키므로, 이를 보완하기 위하여 고무를 포함하는 고무강화 폴리스티렌 수지를 적용하게 되었다. 그러나 이 경우에 충격강도는 향상시킬 수 있으나 광택 등의 외관 특성과 성형성이 저하되는 단점이 있다.

가장 일반적으로 이용되는 난연 방법은 수지에 할로겐계 화합물과 안티몬계 화합물을 함께 사용하는 것이다. 그러나 할로겐을 포함하는 화합물은 가공 시 발생하는 할로겐화 수소 가스로 인해 금형이 손상 받을 수 있고, 인체에 치명적인 영향을 끼칠 수 있다. 또한 할로겐계 난연제의 주를 이루는 폴리브롬화 디페닐에테르는 연소시에 다이옥신이나 퓨란과 같은 매우 유독한 가스를 발생할 가능성이 높기 때문에 할로겐계 화합물을 적용하지 않는 난연화 방법에 관심이 모아지고 있다.

미국특허 제3,639,506호에서는 폴리페닐렌 에테르 수지와 스티렌계 수지에 난연제로 방향족 인산 에스테르인 트리페닐 포스페이트(TPP)를 사용하여 난연성을 달성하였으나, TPP에 의해 내열성이 저하되는 단점이 있고 이를 극복하기 위하여 할로겐계 화합물을 사용하였다. 미국특허 제3,883,613호에서는 이를 해결하기 위하여 폴리페닐렌 에테르 수지와 스티렌계 수지에 트리메시틸 포스페이트를 난연제로 사용하는 것이 효과적임을 개시하고 있고, 미국특허 제4,526,917호에서는 TPP와 트리메시틸 포스페이트를 함께 사용할 경우 각각의 단독 적용시 보다 난연성이 향상됨을 개시하고 있으나, 이러한 방향족 인산 에스테르는 인 함량이 10% 이하로 낮기 때문에 난연성을 달성하기 위하여 많은 양을 사용해야만 하는 단점이 있다.

이러한 문제점을 해결하기 위하여 본 발명자들은 아크릴로니트릴을 포함하는 고무변성 스티렌계 수지와 폴리페닐렌 에테르 수지의 블렌드에 알킬 포스피닉산 금속염 화합물과 방향족 인산 에스테르계 화합물을 난연제로 사용하여 내열도 저하 없이 우수한 난연성을 가진 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.

본 발명의 목적은 난연성이 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.

본 발명의 다른 목적은 내열성 및 충격강도가 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.

본 발명의 또 다른 목적은 연소시 유독가스가 발생되지 않는 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.

본 발명의 목적은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 달성될 수 있다. 이하 본 발명의 내용을 하기에 상세히 설명한다.

발명의 요약

본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) (a₁) 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지 10 내지 60 중량% 및 (a₂) 스티렌계 수지 40 내지 90 중량%로 이루어지는 고무변성 스티렌계 수지 40 내지 95 중량부; (B) 폴리페닐렌 에테르계 수지 5 내지 60 중량부; (C) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 알킬 포스피닉산 금속염 화합물 0.5 내지 30 중량부; 및 (D) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 방향족 인산 에스테르계 화합물 0 내지 30 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다. 이하 본 발명의 수지 조성물의 각 성분들에 대하여 구체적으로 살펴본다.

발명의 구체예에 대한 상세한 설명

(A) 고무변성 스티렌계 수지

본 발명의 고무변성 스티렌계 수지는 비닐 방향족계 중합체로부터 이루어진 매트릭스 중에 고무상 중합체가 입자형태로 분산되어 존재하는 중합체를 말하는 것으로서, 고무상 중합체의 존재 하에 방향족 비닐 단량체 및 이와 공중합 가능한 비닐계 단량체를 첨가하고 중합하여 제조된다.

상기 고무변성 스티렌계 수지는 유화중합, 현탁중합 또는 괴상중합과 같은 알려진 중합방법에 의하여 제조가 가능하며, 일반적으로 그라프트 공중합체 수지와 공중합체 수지를 혼합, 압출하여 생산한다. 다만, 괴상중합의 경우는 그라프트 공중합체 수지와 공중합체 수지를 별도로 제조하지 않고 1 단계 반응공정만으로 고무변성 스티렌계 수지를 제조하나, 어느 경우에도 최종 고무변성 스티렌계 수지 성분 중에서 고무함량은 기초수지 전체에 대하여 5 내지 30 중량부인 것이 바람직하다.

상기와 같은 고무변성 스티렌계 수지로는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌공중합체 수지(ABS), 아크릴로니트릴-아크릴고무-스티렌공중합체 수지(AAS), 아크릴로니트릴-에틸렌프로필렌고무-스티렌공중합체 수지 등이 바람직하다.

상기 고무변성 스티렌계 수지는 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지(a₁) 10 내지 60중량%와 스티렌계 수지(a₂) 40 내지 90 중량%로 이루어지는 것이 바람직하다.

(a₁) 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지

본 발명의 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지에 이용되는 고무는 폴리부타디엔, 폴리스티렌-부타디엔, 폴리아크릴로니트릴-부타디엔 등의 디엔계 고무; 상기 디엔계 고무에 수소를 첨가한 포화고무; 이소프렌고무, 클로로프렌고무 및 폴리아크릴산부틸 등의 아크릴계 고무; 및 에틸렌-프로필렌-디엔단량체삼원공중합체(EPDM) 등을 사용할 수 있고, 그 중에서 디엔계 고무를 사용하는 것이 바람직하며, 부타디엔계 고무를 사용하는 것이 더욱 바람직하다.

그라프트 중합 가능한 단량체 혼합물 중 방향족 비닐계 단량체로는 스티렌, α-메틸스티렌, p-메틸스티렌 등이 사용될 수 있고, 그 중 스티렌이 가장 바람직하다. 또한 여기에 상기의 방향족 비닐계 단량체에 공중합 가능한 단량체를 1종 이상 도입하여 적용하는데, 도입 가능한 단량체로는 아크릴로니트릴과 같은 시안화 비닐계와 메타크릴로니트릴과 같은 불포화 니트릴계 화합물이 바람직하다.

본 발명의 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지(a₁) 중 고무의 중량비는 10 내지 60 중량%가 바람직하며, 상기 고무에 그라프트 되는 단량체의 성분은 스티렌과 같은 방향족 비닐계 단량체가 90 내지 99.5 중량%가 바람직하며, 아크릴로니트릴과 같은 시안화 비닐계 또는 메타크릴로니트릴과 같은 불포화 니트릴계 단량체는 0.5 내지 10 중량%로 첨가되어 그라프트 공중합되는 것이 바람직하다.

또한 선택적으로 가공성, 내열성과 같은 특성을 부여하기 위해 아크릴산, 메타크릴산, 무수말레인산, N-치환말레이미드 등의 단량체를 부가하여 그라프트 중합할 수 있으며, 그 함량은 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지 전체에 대하여 0 내지 40 중량%가 바람직하다.

상기 스티렌 함유 그라프트 공중합체의 제조시 충격강도 및 외관을 고려해 볼 때 고무입자의 평균 크기는 0.1 내지 0.5μm가 바람직하다.

(a₂) 스티렌계 수지

본 발명의 스티렌계 수지는 괴상중합, 현탁중합, 유화중합 또는 이들의 혼합방법을 사용하여 제조될 수 있으며, 이러한 중합방법들 중 괴상중합방법을 예로 들어 설명하면 다음과 같다.

부타디엔형 고무류, 이소프렌형 고무류, 부타디엔과 스티렌의 공중합체류 또는 알킬아크릴레이트 고무류 등에서 선택된 고무 0 내지 20 중량부에 대하여 방향족 모노알케닐 단량체, 아크릴산 또는 메타크릴산의 알킬에스테르 단량체 중에서 선택된 1종 또는 1종 이상의 단량체를 80 내지 100 중량부 투입하고, 벤조일 퍼옥사이드, t-부틸 하이드로 퍼옥사이드, 아세틸 퍼옥사이드 및 큐멘하이드로 퍼옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 개시제를 이용하여 괴상중합시킴으로써 제조한다.

상기 수지는 고무 성분이 결여된 수지, 고무 성분을 함유하는 수지, 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다.

(B) 폴리페닐렌 에테르 수지

본 발명에서는 고무변성 스티렌계 수지만으로는 난연성이 부족하고 내열성이 저하되기 때문에 폴리페닐렌 에테르계 수지를 첨가하여 기초수지로 사용한다. 상기 폴리페닐렌 에테르계 수지로는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-메틸-6-에틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-메틸-6-프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-에틸-6-프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디페닐-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체, 및 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,5-트리에틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체를 사용할 수 있다. 상기 화합물 중에는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체 및 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르를 사용하는 것이 바람직하며, 특히 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르를 사용하는 것이 가장 바람직하다.

폴리페닐렌 에테르의 중합도는 특별히 제한되지는 않는다. 다만 수지 조성물의 열안정성이나 작업성을 고려하여 25℃의 클로로포름 용매에서 측정된 고유점도가 0.2∼0.8인 것이 바람직하다.

(C) 알킬 포스피닉산 금속염 화합물

본 발명에서는 난연제로서 하기 화학식 1로 표시되는 알킬 포스피닉산 금속염 화합물을 사용한다.

[화학식 1]

상기 식에서, R₁, R₂는 서로 독립적으로 C₁-C₆의 알킬기 또는 페닐기이고; M은 금속이온으로서 칼슘, 마그네슘, 알루미늄 또는 아연이며; m은 2 또는 3 이다.

상기 화학식 1에 해당되는 화합물로는 메틸에틸 포스피닉산 알루미늄, 디메틸포스피닉산 알루미늄, 디메틸포스피닉산 아연 등이 있고, 이들을 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다.

본 발명의 알킬 포스피닉산 금속염 화합물(C)은 바람직하게는 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 0.5 내지 30 중량부의 범위로 사용하고, 더욱 바람직하게는 1 내지 18 중량부의 범위로 사용한다.

(D) 방향족 인산 에스테르 화합물

본 발명에서는 난연제로서 상기 알킬 포스피닉산 금속염 화합물(D)과 함께 하기 화학식 2로 표시되는 방향족 인산에스테르 화합물을 사용한다.

[화학식 2]

상기 식에서, R₃, R₄, R₅는 서로 독립적으로 수소 또는 C₁-C ₄의 알킬기이고; X는 C₆-C₂₀의 아릴기 또는 알킬기가 치환된 C₆-C₂₀의 아릴기로서 레소시놀, 히드로퀴놀, 비스페놀-A의 디알콜로부터 유도된 것이며; 그리고 n 값의 범위는 0∼4 이다.

상기 화학식 2에 해당하는 화합물로는 n이 0 인 경우 트리페닐포스페이트, 트리크레실포스페이트, 트리자이레닐포스페이트, 트리(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 트리(2,4,6-트리메틸페닐)포스페이트, 트리(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트, 트리(2,6-디터셔리부틸페닐)포스페이트 등이 있으며, n이 1인 경우에는 레소시놀 비스(디페닐)포스페이트, 레소시놀비스(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 레소시놀비스(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트, 하이드로퀴놀비스(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 하이드로퀴놀비스(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트 등이 있다. 상기 방향족 인산 에스테르계 화합물은 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다.

본 발명의 방향족 인산 에스테르계 화합물은 바람직하게는 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 0 내지 30 중량부의 범위로 사용하며, 더욱 바람직하게는 0 내지 20 중량부의 범위로 사용한다.

본 발명의 열가소성 수지 제조방법에 있어서 각각의 용도에 따라 적하방지제, 충격보강제, 가소제, 무기물 첨가제, 열안정제, 산화방지제, 상용화제, 광안정제, 안료 및/또는 염료가 부가될 수 있으며, 무기물 첨가제로는 석면, 유리섬유, 탈크, 세라믹 및 황산염 등이 있다. 상기 부가물은 본 발명의 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 0 내지 30 중량부로 첨가될 수 있다.

본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.

실시예

하기의 실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼5의 수지 조성물에 사용된 (A) 고무변성 스티렌계 수지, (B) 폴리페닐렌 에테르계 수지, (C) 알킬포스피닉산 금속염 화합물 및 (D) 방향족 인산 에스테르계 화합물의 제조 및 사양은 다음과 같다.

(A) 고무변성 스티렌계 수지

고무변성 스티렌계 수지(A)는 하기의 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지(a₁)와 스티렌계 수지(a₂)를 표 1과 같은 함량으로 혼합하여 제조되었다.

(a₁) 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지

(a₁₁) 아크릴로니트릴 5 중량%

50 중량부(고형분 기준)의 부타디엔 고무 라텍스에 스티렌 47.5 중량부, 아크릴로니트릴 2.5 중량부 및 탈이온수 150 중량부를 첨가하고, 상기 전체 고형분 100 중량부에 대하여 올레인산칼륨 1.0 중량부, 큐멘하이드로퍼옥사이드 0.4 중량부, 머캅탄계 연쇄이동제 0.2 중량부, 포도당 0.4 중량부, 황산철 수화물 0.01 중량부, 피로포스페이트나트륨염 0.3 중량부를 투입하여 75℃에서 5시간 동안 반응시킴으로써 그라프트 라텍스를 제조하였다. 상기 고형분 100 중량부에 대하여 황산을 0.4 중량부를 투입하고 응고시켜 그라프트 공중합체 수지(g-ABS) 분말을 제조하였다.

(a₁₂) 아크릴로니트릴 13 중량%

아크릴로니트릴 6.5 중량부를 첨가한 것을 제외하고는 상기 (a₁₁)와 동일한 방법으로 제조하였다.

(a₁₃) 아크릴로니트릴 24 중량%

아크릴로니트릴 12 중량부를 첨가한 것을 제외하고는 상기 (a₁₁)와 동일한 방법으로 제조하였다.

(a₂) 스티렌계 수지

(a₂₁) GPPS

제일모직(주)의 GPPS[상품명 HF-2680]를 사용하였다. 평균분자량이 21만이다.

(a₂₂) 고무강화 스틴렌계 수지(HIPS)

제일모직(주)의 고무강화 스티렌계 수지[상품명 HG-1760HA]를 사용하였다. 사용된 부타디엔 고무의 입자 크기는 0.42㎛이며 고무함량은 8중량%이다.

(B) 폴리페닐렌 에테르(PPE) 수지

일본 아사히 카세이사의 폴리(2,6-디메틸-페닐에테르) [상품명 P-402]를 사용하였으며 입자의 크기는 수십 ㎛의 평균입경을 갖는 분말형태이다.

(C) 알킬 포스피닉산 금속염 화합물

메틸에틸포스피닉산 알루미늄 염을 사용하였으며 흰색의 고체이다.

(D) 방향족 인산 에스테르 화합물

일본 대팔화학의 레조시놀 디(2,6-디메틸페닐) 포스페이트 [상품명PX-200]를 사용하였다.

실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼5의 수지 조성물은 하기 표 1에 기재된 조성에 의해 제조되었다.

성분			실시예			비교실시예
성분			1	2	3	1	2	3	4	5
(A)고무변성 스티렌계 수지	(a₁)	(a₁₁)	24	24	18	24	30	-	-	-
		(a₁₂)	-	-	-	-	-	24	-	-
		(a₁₃)	-	-	-	-	-	-	24	-
	(a₂)	(a₂₁)	16	16	21	16	35	23	23	-
	(a₂)	(a₂₂)	30	30	31	30	35	23	23	75
(B)폴리페닐렌 에테르 수지			30	30	30	30	-	30	30	25
(C)알킬 포스피닉산 금속염 화합물			15	8	3	-	15	-	15	15
(D)방향족 인산 에스테르계 화합물			-	8	12	15	-	15	-	-

(단위는 중량부이고, (C)와 (D)는 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대한 함량임)

상기 (A)∼(D)를 표 1에 나타난 함량으로 혼합하여 통상의 이축 압출기에서 200∼280 ℃ 온도로 압출하여 펠렛을 제조하였다. 제조된 펠렛은 80 ℃에서 3시간 건조 후 6 Oz 사출기에서 성형온도 180∼280℃, 금형온도 40∼80 ℃의 조건으로 사출하여 시편을 제조하였다. 제조된 시편에 대하여 하기의 방법으로 물성을 평가하였으며, 측정결과는 표 2에 나타내었다.

(1) 난연도: UL 94 VB 난연규정에 따라 1/12" 두께에서 난연도를 측정하였다.

(2) 충격강도: ASTM D-256에 따라 아이조드 충격강도(1/8" 노치, kgf·cm/cm)가 측정하였다.

(3) 내열도: ASTM D 1525에 의하여 5 kgf 하중에서 비켓연화온도(VST)를 측정하였다.

물성	실시예			비교실시예
물성	1	2	3	1	2	3	4	5
난연도(UL 94, 1/12")	V-1	V-1	V-1	V-1	Fail	V-1	V-1	Fail
Izod 충격강도(ASTM D-256)(1/8"노치, kgf·cm/cm)	15	26	30	28	10	13	6	11
내열성(ASTM D-1525)	105	99	92	88	95	87	105	100

표 2 에서 보는 바와 같이, 5 중량%의 아크릴로니트릴이 포함된 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지를 사용하면 아크릴로니크릴이 포함되어 있지 않은 비교실시예 5 및 15 중량% 초과하는 비교실시예 3과 4에 비하여 우수한 충격강도를 보인다. 또한 난연제로 알킬 포스피닉산 금속염 화합물이 포함된 경우는 방향족 인산 에스테르를 단독 사용하는 비교실시예 1과 3에 비하여 내열도 저하없이 우수한 난연도를 나타내었다.

본 발명은 아크릴로니트릴 포함하는 고무변성 스티렌계 수지와 폴리페닐렌에테르 수지 블렌드에 알킬 포스피닉산 금속염 화합물과 방향족 인산 에스테르 화합물을 난연제로 사용함으로써 난연성, 내열도 및 충격강도가 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하는 효과가 있다.

본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims

(A) (a₁) 고무성분을 제외하고 아크릴로니트릴 함량이 0.5∼10중량%인 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지 10∼60중량%, (a₂) 스티렌계 수지 40∼90중량%로 이루어지는 고무변성 스티렌계 수지 40 내지 95 중량부;

(B) 폴리페닐렌 에테르계 수지 5 내지 60 중량부;

(C) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 알킬 포스피닉산 금속염 화합물 0.5 내지 30 중량부;

(D) 기초수지 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 방향족 인산 에스테르계 화합물 0 내지 30 중량부;

로 이루어지는 것을 특징으로 하는 열가소성 난연성 수지 조성물.
제1항에 있어서, 상기 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지(a₁)의 성분 중 고무의 함량은 상기 스티렌 함유 그라프트 공중합체 수지에 대하여 10 내지 60 중량%이고, 상기 스티렌계 수지(a₂)의 성분 중 고무의 함량은 스티렌계 수지에 대하여 0 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌에테르 수지(B)는 폴리(2,6-디메틸,1,4-페닐렌)에테르인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
제1항에 있어서, 알킬 포스피닉산 금속염 화합물(C)은 하기 화학식 1인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물:

[화학식 1]

상기 식에서, R₁, R₂는 서로 독립적으로 C₁-C₆의 알킬기 또는 페닐기이고; M은 금속이온으로 칼슘, 마그네슘, 알루미늄 또는 아연이며; m은 2 또는 3 임.
제1항에 있어서, 방향족 인산 에스테르계 화합물(D)은 하기의 화학식 2인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물:

[화학식 2]

상기 식에서, R₃, R₄및 R₅는 서로 독립적으로 수소 또는 C₁-C ₄의 알킬기이고; X는 C₆-C₂₀의 아릴기 또는 알킬기가 치환된 C₆-C₂₀의 아릴기로서 레소시놀, 히드로퀴놀, 비스페놀-A의 디알콜로부터 유도된 것이며; n 값의 범위는 0∼4 임.