KR20050066652A - 안전성을 향상시킨 이종 분리막 구조의 리튬이차전지 - Google Patents

안전성을 향상시킨 이종 분리막 구조의 리튬이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전지 내부에 이종의 분리막 즉, 재질의 온도특성이 상이한 제1분리막과 제2분리막을 사용함으로써 기존의 전극과 같이 고온에서 전지 내부 온도의 상승으로 분리막의 수축이 야기되어 전지 내부의 단락이 예상되는 시점에서 전극조립체를 감싸는 이종의 분리막에 의하여 연쇄 반응을 억제하여 전지의 폭발 및 발화를 예방하여 리튬이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.

Description

안전성을 향상시킨 이종 분리막 구조의 리튬이차전지{Lithium secondary battery with a different kind of separators}
본 발명은 리튬이차전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전지 내부에 사용되는 분리막을 구조에 따라 이종 재질의 분리막을 사용함으로 해서 고온에서의 전지의 안전성을 개선시킴과 동시에 분리막의 기본 기능인 조업정지(shutout) 기능은 유지하는 리튬이차전지에 관한 것이다.
최근에는 전기, 전자, 통신 및 컴퓨터 산업이 급속하게 발전함에 따라 고성능, 고안전성의 리튬 이차 전지에 대한 수요가 점차 증대되고 있으며, 특히 전자기기의 소형화, 박형화 및 경량화가 급속도로 확산되면서 이에 따른 전지의 소형화, 박형화의 요구가 날로 증대되고 있다.
이러한 요구에 부응하여 최근 가장 많은 관심을 갖고 있는 것이 리튬이온 폴리머 전지이다. 리튬이온 폴리머 전지는 크기나 모양을 원하는 대로 조절할 수 있으며, 단위 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
이러한 이차전지는 통상 충전조건 이상으로 과충전되거나 전극 조립체의 음극판과 양극판이 쇼트되는 경우 양극판측에서 리튬염과 유기용매가 혼합된 전해액의 분해가 일어나며 음극판측에서는 리튬 금속이 석출되어 전지특성이 열화되고 내부단락이 발생할 수 있다. 상기와 같은 이차전지의 쇼트에 따른 문제점을 해결하기 위해 통상적인 리튬이차전지는 분리막의 특성을 이용하여서 해결하려고 한다.
현재 리튬이차전지의 분리막은 양극이나 음극의 극판보다도 면적을 넓게 하는 것에 따라 두 극이 직접 접촉하는 것을 막고 있다. 그렇지만, 전지가 고온에 있는 경우, 분리막이 수축하고, 극판 면적보다도 작아지게 되어 두 극판의 접촉이 생기고, 전지의 내부에서 단락이 발생한다. 고온에서의 분리막의 수축을 억제하는 방법으로서, 분리막의 주재료인 폴리에틸렌(polyethylene)의 분자량을 크게 하거나, 폴리프로필렌(polypropylene)의 배합비를 늘리는 등의 방법이 가능하다. 그렇지만, 이러한 방법을 행한 것은 분리막의 또 하나의 안전성 기구인 조업정지(shutout)의 온도가 상승하고, 단락이나 과충전이 발생한 경우에 전류 차단기구가 작동하기 어려워진다. 즉, 폴리에틸렌 대신 폴리프로필렌을 사용함으로 고온에서의 안전성은 확보할 수 있지만, 조업정지 등의 문제로 과충전 등에서는 문제가 생긴다.
이러한 과제를 해결하기 위하여, 일본공개특허 2003-22794호에서는 젤리롤 형태의 전지 구조에서 끝단을 열융착함으로써 분리막의 수축을 억제하고 양극과 음극이 접촉하는 것을 방지하고 있다. 그러나, 이와 같은 형태는 젤리롤 형태에만 유용하며, 또한 전지 제조시에 열융착이라는 추가공정을 필요로 하는 문제가 있다. 또한, 일본공개특허 1998-55795호에서는 주머니 모양으로 가공한 분리막 내에 양극판 또는 음극판을 삽입하는 방식을 제안하였다. 그러나, 이 방법은 이러한 특정한 형태 즉, 극판을 적층하는 구조의 전지에만 적용되는 방식이며, 분리막의 융착 관리 등의 문제가 있다.
이에, 본 발명자들은 고온에서의 전지의 안전성 개선 및 조업정지 기능 유지를 위한 리튬이차전지를 연구하던 중, 재질의 온도특성이 상이한 제1분리막과 제2분리막을 사용함으로써 고온에서 전지내부 온도의 상승으로 분리막의 수축이 야기되어 전지내부의 단락이 예상되는 시점에 전극조립체를 감싸는 상기 이종의 분리막에 의하여 연쇄 반응을 억제하여 전지의 폭발 및 발화를 예방하여 리튬이차전지의 안전성을 확보할 수 있다는 것을 발견하고 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명은 전지내부에 사용되는 분리막을 사용되는 위치에 따라서 이종의 분리막으로 사용함으로써 조업정지 기능은 그대로 유지하면서 고온에서의 열수축에 따른 안전성의 위험성을 배제한 안전성이 향상된 리튬이차전지를 제공하는 데 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 양극집전체의 양면에 양극 활물질이 도포되어 형성된 양극, 음극집전체의 양면에 음극 활물질이 도포되어 형성된 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 존재하는 제1분리막을 포함하는 다수의 풀셀(full cell)이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 풀셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 내측으로 꺾여서 중앙의 풀셀로부터 시작되어 최외각의 풀셀까지 연속하여 각각의 풀셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되며, 상기 단위길이는 각 풀셀의 너비, 감싸여진 풀셀의 두께 및 감싸여진 제2분리막의 두께의 합과 일치하고, 상기 풀셀의 두께 및 제2분리막의 두께는 제2분리막이 꺾여질 때마다 증가되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막과 제2분리막은 온도 특성이 다른 재질로 된 분리막을 사용하는 리튬이차전지를 제공한다.
이때, 온도 특성이 다른 재질은 조업정지 온도가 다른 재질을 의미한다. 도 5는 분리막 제조회사인 셀가드(Celgard)사의 분리막 특성을 나타낸 곡선으로, 곡선이 꺽이는 부분이 분리막이 녹기 시작하는 시점이며, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌의 삼중층, 폴리프로필렌 순으로 높은 온도에서 녹는다. 즉, 특정 분리막이 외부로부터 열을 받을 경우 일정온도 이상에서 분리막의 내부 포어가 막히게 되어 조업정지되며, 더 이상 분리막으로의 역할을 하지 않고, 양극과 음극의 이온통로를 막아서 전지를 죽게 한다. 예를들어, 폴리에틸렌계는 약 100 내지 120℃, 폴리프로필렌계는 약 150 내지 160℃에서 조업정지된다.
상기 제1분리막의 재질이 폴리에틸렌계이면 제2분리막의 재질은 폴리프로필렌계이고, 상기 제1분리막의 재질이 폴리프로필렌계이면 제2분리막의 재질은 폴리에틸렌계으로, 각각 온도특성이 상이한 재질을 사용한다. 보다 바람직하게는, 제1분리막의 재질이 폴리에틸렌계이고, 제2분리막의 재질이 폴리프로필렌계이다.
또한, 본 발명은 순차적으로 양극, 제1분리막 및 음극을 포함하는 다수의 풀셀(full cell)이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 풀셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 외측으로 꺾여서 첫단의 풀셀로부터 시작되어 끝단의 풀셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 풀셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막이 폴리에틸렌계이고, 제2분리막이 폴리프로필렌계인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 순차적으로 양극, 제1분리막, 음극, 제1분리막 및 양극을 포함하는 다수의 바이셀(bicell) 또는 순차적으로 음극, 제1분리막, 양극, 제1분리막 및 음극을 포함하는 바이셀이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 바이셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 외측으로 꺾여서 첫단의 바이셀로부터 시작되어 끝단의 바이셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 바이셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막이 폴리에틸렌계이고, 제2분리막이 폴리프로필렌계인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지를 제공한다.
상기 케이스는 알루미늄 캔, 도금 처리된 스틸 캔, 알루미늄 포일에 나일론(nylon), 폴리에틸렌코아크릴산(Polyethylene-co-acrylic acid) 또는 폴리에틸렌 필름으로 코팅한 다층막 알루미늄 용기(Aluminum pouch)를 사용할 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예의 리튬이온전지를 상세하게 설명하면 다음과 같다. 다만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
도면 4를 참조하면, 리튬이차전지는 전극 단자를 포함하는 전극조립체와 상기 전극조립체(도 1 내지 도 3 참조)를 내부에 수용하는 케이스로 이루어진다. 이때, 상기 단자들은 상기 조립체에 소정 간격 이격되어 설치되는 양극단자와 음극단자로 이루어진다. 또한, 상기 케이스는 상기 전극조립체를 케이스 본체에 수용하고 상기 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 커버로 상기 전극조립체를 감싸 밀봉한다.
상기 전극조립체는 대한민국공개특허 제2001-0082059호 또는 대한민국공개특허 제2001-0082060호에 예시된 방식과 같이 제조하였다. 이러한 방식의 특징은 풀셀 또는 바이셀 내부(7)에 존재하는 분리막인 제1분리막(3)과 상기 풀셀 또는 바이셀 간을 분리하는 분리막인 제2분리막(6)이 공정상으로 기존의 리튬이온전지의 젤리롤 방식과 다르게 분리되어 있다는 점에 있다.
상기 전극조립체에서 양극은 리튬망간산을 사용하며, 음극은 인조흑연을 사용하였다. 또한, 전해액은 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC): 에틸메틸 카르보네이트(ethylmethyl carbonate, EMC) = 1 : 2와 1M의 LiPF6를 사용하였다. 상기 실시예에서 사용한 상기 재료 이외에도 리튬이온전지의 재료로 사용될 수 있는 물질이면 어느 것이든 가능하다.
상기 전극조립체에서 제1분리막으로 폴리에틸렌을 사용하였으며, 제2분리막으로 폴리프로필렌을 사용하였다.
<비교예 1>
상기 실시예 1에서 제1분리막 및 제2분리막을 모두 폴리에틸렌으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
<비교예 2>
상기 실시예 1에서 제1분리막 및 제2분리막을 모두 폴리프로필렌으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
<실험예 1>
실시예 및 비교예로부터의 전지를 충전상태로 하고 고온 열노출 실험을 하였다. 충전조건은 4.2V 정전압 정전류(CCCV) 충전을 행하였고, 전류는 전지의 1C 용량을 기준으로 하였으며, 전류가 1C 용량의 2% 되는 지점에서 충전 종료를 하였다. 열노출 실험은 다음과 같이 하였다. 고온으로 유지될 수 있는 오븐을 이용하여서, 상온에서부터 5℃/분으로 온도를 상승시켰으며, 150℃로 된 후 1시간을 유지하였다. 이때 전지의 폭발 등의 유무로 판별하였다.
또한, 상기 전지들로 방전상태를 유지한 후 과충전 실험도 수행하였다. 과충전 실험은 다음과 같이 수행하였다. 전지의 방전상태에서부터 1C 용량으로 전지가 6V가 될 때까지 충전하였으며, 6V에 도달한 후 1시간 정도 유지하였다.
이에 따른 실험 결과를 표 1에 나타내었다.
열노출 실험 과충전 실험
실시예 이상 없음 이상 없음
비교예 1 폭발 이상 없음
비교예 2 이상 없음 폭발
따라서, 본 발명에 따른 실시예의 경우에는 열노출 실험 및 과충전 실험 모두에서 전혀 문제가 없었으나, 비교예 1의 경우 열노출 실험에서 폭발이 있었고, 비교예 2의 경우 과충전 실험에서 폭발이 있었다.
비교예 1의 경우에는 오븐의 온도가 상승함과 동시에 전지내부의 온도가 상승을 하고, 전지내부 온도가 상승함으로 전지 내의 분리막이 수축을 한다. 전지 내의 분리막이 100℃부터 수축을 하기 시작하여(도 5 참조) 130℃에서 수축이 끝남과 동시에 분리막의 파열이 생기며, 이로 인해 전지 내부의 양극과 음극이 만남으로 인해 내부 단락이 생기며 이로 인해 전지가 폭발하게 된 것이다. 이에 반해, 과충전 실험에서는 내부 온도의 상승이 약 100 - 130℃ 내에서 생김으로 해서, 조업정지 기능만이 작동하기에 안전하게 된다.
비교예 2의 경우에는 열노출 실험에서는 온도가 올라가더라도 열수축으로 인한 파단 기능이 없기 때문에 안전하였다. 이에 반해, 과충전 실험에서는 조업정지 기능이 동작을 하지 못하여 전지 내부 중 음극에 리튬 금속이 석출을 하게 되며, 이로 인해 전지 내부의 단락으로 폭발하게 된다.
이와 달리, 실시예의 경우에는 열노출 실험에서는 풀셀 또는 바이셀 내부의 분리막인 제1분리막이 수축을 하였으나, 제2분리막이 수축을 적게 하며, 파단이 없기 때문에 전지 내부의 풀셀 또는 바이셀 단위로만의 소규모 단락 수준으로 유지를 하기 때문에 안전성을 유지하게 된다. 또한, 과충전 실험에서는 풀셀 또는 바이셀 내부의 분리막인 제1분리막의 조업정지 기능으로 인하여 안전하게 유지할 수 있다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 리튬이차전지는 전극조립체 내의 분리막인 제1분리막과 전극조립체 간의 분리막인 제2분리막을 온도특성이 다른 재질로 된 분리막을 사용함으로써 열노출 및 과충전 등에 대하여 향상된 안전성을 나타내므로, 기존의 전극과 같이 고온에서 전지 내부 온도의 상승으로 분리막의 수축이 야기되어 전지 내부의 단락이 예상되는 시점에서 전극조립체를 감싸는 이종의 분리막에 의하여 연쇄 반응을 억제하여 전지의 폭발 및 발화를 예방하여 리튬이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.
도 1은 대한민국공개특허 제2001-0082059호에 예시된 전극조립체를 나타낸 것이고(1 - 양극; 2 - 양극 집전체; 3 - 제1분리막; 4 - 음극; 5 - 음극 집전체; 6 - 제2분리막; 7 - 풀셀),
도 2는 대한민국공개특허 대한민국공개특허 제2001-0082060호에 예시된 풀셀이 중첩된 전극조립체를 나타낸 것이고(15 - 제1분리막; 17 - 풀셀; 19 - 제2분리막; 27 - 테이프; 44 - 풀셀 중첩셀),
도 3은 대한민국공개특허 대한민국공개특허 제2001-0082060호에 예시된 바이셀이 중첩된 전극조립체를 나타낸 것이고(19 - 제2분리막; 23 - 바이셀; 24 - 바이셀; 27 - 테이프; 46 - 바이셀 중첩셀),
도 4는 본 발명에 따른 리튬이차전지를 개략적으로 나타낸 것이고(11- 전극조립체; 12a, b - 양극 및 음극 단자; 13a, b - 전지 외장 필름 (케이스)),
도 5은 본 발명에 따른 리튬이차전지의 평가를 설명하기 위한 분리막의 특성을 나타낸 곡선으로, 곡선이 꺽이는 부분이 분리막이 녹기 시작하는 시점을 나타낸다(PE - 폴리에틸렌, PP/PE/PP - 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌, PP - 폴리프로필렌).

Claims (6)

  1. 순차적으로 양극, 제1분리막 및 음극을 포함하는 다수의 풀셀(full cell)이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 풀셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 내측으로 꺾여서 중앙의 풀셀로부터 시작되어 최외각의 풀셀까지 연속하여 각각의 풀셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되며, 상기 단위길이는 각 풀셀의 너비, 감싸여진 풀셀의 두께 및 감싸여진 제2분리막의 두께의 합과 일치하고, 상기 풀셀의 두께 및 제2분리막의 두께는 제2분리막이 꺾여질 때마다 증가되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막과 제2분리막은 온도 특성이 다른 재질로 된 분리막을 사용하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 온도 특성은 조업정지(shotout) 온도인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 제1분리막의 재질이 폴리에틸렌계이면 제2분리막의 재질은 폴리프로필렌계이고, 상기 제1분리막의 재질이 폴리프로필렌계이면 제2분리막의 재질은 폴리에틸렌계인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 케이스가 알루미늄 캔, 도금 처리된 스틸 캔, 알루미늄 포일에 나일론(nylon), 폴리에틸렌코아크릴산(Polyethylene-co-acrylic acid) 또는 폴리에틸렌 필름으로 코팅한 다층막 알루미늄 용기(Aluminum pouch)를 사용하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  5. 순차적으로 양극, 제1분리막 및 음극을 포함하는 다수의 풀셀(full cell)이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 풀셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 외측으로 꺾여서 첫단의 풀셀로부터 시작되어 끝단의 풀셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 풀셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막이 폴리에틸렌계이고, 제2분리막이 폴리프로필렌계인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  6. 순차적으로 양극, 제1분리막, 음극, 제1분리막 및 양극을 포함하는 다수의 바이셀(bicell) 또는 순차적으로 음극, 제1분리막, 양극, 제1분리막 및 음극을 포함하는 바이셀이 중첩되고, 상기 중첩되는 부위가 바이셀을 감쌀 수 있는 단위길이를 갖고, 단위길이마다 외측으로 꺾여서 첫단의 바이셀로부터 시작되어 끝단의 바이셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 바이셀을 감싸는 제2분리막으로 구성되는 전극조립체; 및 상기 양극과 음극에 부착되어 있는 양극단자와 음극단자가 외부로 돌출되도록 상기 전극조립체를 감싸 밀봉하는 케이스로 이루어지며, 상기 제1분리막이 폴리에틸렌계이고, 제2분리막이 폴리프로필렌계인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
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