KR100678835B1 - 보호소자를 내장한 전극 리드를 구비한 전기화학소자 - Google Patents

보호소자를 내장한 전극 리드를 구비한 전기화학소자 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 감싸는 포장재를 포함하는 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재 내부 공간에 위치하고, 보호소자를 구비한 전극 리드가 보호소자의 양측에서 각각 절곡되어 보호소자의 최대 평면이 전극 리드가 존재하는 포장재 내 측면 상에 적층 배치된 것을 특징으로 하는 전기화학소자를 제공한다. 또한, 본 발명은 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체가 내면과 외면을 갖는 포장재에 의해 포장된 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재의 내면과 내면의 접착부위에 배치되고, 포장재의 접착부위를 절곡하여 보호소자를 구비한 접착부위가 포장재의 측면에 적층된 것을 특징으로 하는 전기화학소자를 제공한다.
본 발명에 따라 보호소자를 포장재의 접착부위 또는 포장재 내부 공간에 배치시키고, 보호소자의 최대 평면을 포장재의 측면 상에 적층 배치시킴으로써, 보호소자로 인한 체적당 에너지 밀도 감소를 최소화하면서 보호소자의 전지 온도 상승에 대한 민감성, 반응정도, 열전달을 향상시켜, 전기화학소자의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.
PTC, 전지 안전성, 과충전, 전기화학소자, 파우치

Description

보호소자를 내장한 전극 리드를 구비한 전기화학소자{ELECTROCHEMICAL CELL COMPRISING ELECTRODE LEAD WITH PROTECTOR ELEMENT}
도 1은 본 발명에 사용되는 파우치 형태의 전기화학소자를 도시한 것이다.
도 2는 본 발명에 따라 두 개의 리드가 보호소자(예, PTC)를 통해 연결된 상태를 도시한 예시도들이다.
도 3은 T자 형태의 PTC 리드의 실제 사용 상태를 보여주는 사진이다.
도 4 내지 7은 PTC 리드가 실제 전지에 적용되는 형태를 나타낸 사진이다. 도 4는 PTC 리드 중 PTC 부분이 포장재 외부에 존재하는 경우를 나타낸 것이며, 도 5는 PTC 리드 중 PTC 부분이 포장재의 접착부위(실링부위)에 존재하는 경우를 나타내는 것이다. 도 6(a)은 PTC 리드 중 PTC 부분이 포장내 내부의 전극 tap 부근에 배치되는 경우를 나타낸 것이고, 도 6(b)는 도 6(a)와 같이 포장재 내부의 전극 tap 부근에 PTC를 위치시키고 포장재로 포장한 전지의 외관을 나타낸 것이다. 도 7(a)는 T자형의 PTC 리드 중 PTC 부분이 stack & winding 구조를 갖는 전지에서 V-form 형성시 발생되는 내부공간에 (양극 탭과 음극 탭 사이의 공간) 배치되는 경우를 나타낸 것이고, 도 7(b)는 도 7(a)와 같이 배치된 PTC 리드를 포장재로 포장한 전지의 외관을 나타낸 것이다.
도 8은 PTC 리드 중 PTC 부분을 외부에 장착한 실제 폴리머 전지(비교예 1) 에 대한 과충전 실험을 실시하였을 때의 온도 및 전압 변화를 각각 나타낸 그래프이며, 도 9는 PTC 리드 중 PTC 부분을 실링부위에 장착한 전지(실시예 1)의 과충전 거동을, 도 10은 PTC 리드 중 PTC 부분을 전지 내부 tap 부위에 장착한 전지(실시예 2)의 과충전 거동을, 도 11은 PTC 리드 중 PTC 부분이 양극 탭과 음극 탭 사이의 공간으로 연장된 전지(실시예 3)의 과충전 거동을, 도 12는 PTC 리드를 달지않고 일반적인 리드를 사용한 전지(비교예 2)의 과충전 거동을 나타낸 것이다.
도 13은 Stack 형 전지에서 V-form이 형성된 것을 보여주는 전지 측면 투시도이다.
[도면 주요 부분에 대한 부호의 설명]
1: 전극 조립체 2: 포장재 (알루미늄 파우치)
3: 양극 리드 4: 음극 리드
5: 포장재의 접착부위 (실링부위)
6: 전극의 tap 리드 부위의 V-form
7: V-form에 의해 발생하는 양극 탭과 음극 탭 사이의 공간
본 발명은 전지의 온도 상승시 전류를 차단하는 보호소자를 갖는 전극 리드가 구비된 전기 화학 소자에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코 더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목 받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 촛점이 되고 있으며, 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위하여 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발이 진행되고 있다.
현재 적용되고 있는 2차 전지 중에서 1990년대 초에 개발된 리튬 이온 전지는 수용액 전해액을 사용하는 Ni-MH, Ni-Cd, 황산-납 전지 등의 재래식 전지에 비해서 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 월등히 크다는 장점으로 각광을 받고 있다. 그러나, 이러한 리튬 이온 전지는 유기 전해액을 사용하는데 따르는 발화 및 폭발 등의 안전 문제가 존재하고, 제조가 까다로운 단점이 있다. 최근의 리튬 이온 고분자 전지는 이러한 리튬 이온 전지의 약점을 개선하여 차세대 전지의 하나로 꼽히고 있으나 아직까지 전지의 용량이 리튬 이온 전지와 비교하여 상대적으로 낮고, 특히 저온에서의 방전 용량이 불충분하여 이에 대한 개선이 시급히 요구되고 있다.
Li-이온 전지의 작동 메커니즘은 기존의 니켈-수소, 니켈-카드뮴 전지와는 다르다. 상기 리튬 이온 전지의 양극 활물질인 LiCoO2 와 음극 활물질인 흑연(graphite)은 결정구조이며, 이러한 결정구조에는 빈 공간이 존재한다. 빈 공간에 Li 이온이 들어갔다 빠졌다하면서 충방전시 Li 이온이 전지 내부에서 이동된다.
전지 제조시에는 방전 상태로 제조된다. 충전시에 LiCoO2 결정 속에 들어있 는 리튬이 빠져나와 음극으로 이동하여, 흑연 결정 구조 속으로 들어간다. 방전시에는 반대로, 흑연 속에 있는 리튬이 빠져나와 양극 속의 결정으로 들어간다. 이와 같이 충방전이 됨에 따라 Li 이온이 음극과 양극을 왔다 갔다하는 것을 흔들의자론 (rocking chair concept)이라 부르며, 이러한 흔들의자론이 Li-ion 전지 작동 메카니즘이 된다.
이러한 전지의 안전성 평가 및 안전성 확보는 매우 중요하다. 가장 중요한 고려사항은 전지가 오작동시 사용자에게 상해를 입혀서는 안된다는 것이며, 이러한 목적으로 안전규격은 전지내의 발화 및 발연 등을 엄격히 규제하고 있다. 그 중에서도 과충전은 가장 시급히 해결해야 할 문제이다.
모든 전지가 과충전되면 위험하며, Li-ion 전지도 예외는 아니다. 과충전시에는, 기하학적으로는 흑연에 결정구조상 빈 공간으로 Li이 꽉 차 있는 상태에서 계속 양극에서 Li 이온이 음극으로 이동하게 되면, Li 이온이 음극 표면에서 성장하여 수지상 구조인 덴드라이트(dendrite)를 만든다. 덴드라이트(Dendrite)는 전지 남용(abuse)시 폭발이나 화재의 원인이 되는 것으로, 덴드라이트 형성 조직(morphology)은 전해액에 들어있는 리튬 염의 종류에 따라 다르다.
상기 과충전시 가장 위험한 현상은 "고온 과충전"으로 Li-ion 전지에서의 최악의 경우(worst case)로 나타나는 현상이다. 상기 리튬 이온 전지가 4.2 V 이상으로 과충전되면 전해액은 분해하기 시작하며, 고온으로 발화점(flash point)에 도달하면 발화 가능성이 높게 된다. 그러나, 전지라는 밀폐된 공간에서는 산소가 공 급되지 않으므로 발화는 되지 않는다. 양극의 활물질로 사용되는 LiCoO2는 산소 원자층 사이에 Co 층이 위치하는 "O-Co-O"의 층구조로 이루어져 있으며, 이는 마치 샌드위치와 같은 형상을 이룬다. 그리고, 두개의 샌드위치 구조사이에 Li 층이 위치하는 "O-Co-O-Li- O-Co-O" 의 결정구조를 이루고 있으며, 이 구조는 안정된 구조가 아니다.
고온이 되면 안정된 구조인 스피넬(spinel) 구조 (주사위와 같은 구조)로 변화하려는 힘이 강해진다. 스피넬은 분자식이 LiCo2O4 로, 층구조에 비해 단위셀 당 산소가 적으므로 여분의 산소는 전해액으로 이동되어 발화점에 도달한 전해액에 산소를 공급하게 되어 발화를 일으켜 폭발이 일어나게 된다. 그런데, 전지 자체 내로는 이러한 발열을 막지 못하기 때문에 현재 상태로서는, 보호회로를 장착한 방법, 분리막에 의한 열폐색을 이용한 방법 등이 제안되고 있다.
특히, PTC 또는 thermal fuse 등과 같은 보호소자는 전지 온도의 상승에 의한 전지의 이상현상을 알아내는 방식으로 전지의 온도 상승을 빨리 인지하기 위하여 전지의 중앙부위나 측면 등 발열원인 전극에 가까운 부분에 저항 용접하여 설치한 것이 효과적이라는 것이 확인되고 있고, 체적당 에너지 효율을 높이기 위해서 전지의 측면부위에 설치되는 경우가 많다.
가장 최근에는 일본특허공개 제2003-45492호에서 열전도성이 높은 쪽의 전극 리드(lead)에 감열성의 보호소자 (PTC)를 설치하고, 해당 보호소자를 실링 부위에 배치하는 것을 특징으로 하는 전지를 소개하고 있다. 하지만 이 특허출원에 따르면 PTC가 장착되는 부위는 전지의 외부로 전지 케이스의 열전도율이 낮기 때문에 실제 전지 내부의 온도 변화에 민감하게 대응할 수 없다. 또한, 공정상으로도 복잡한 단계를 거치게 되어 실제 응용성이 크게 떨어지게 되는 단점이 있다.
본 발명자는 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 인식하고, 보호소자가 전지의 온도 상승에 대하여 즉시 활성화되어 과전류를 차단하여 전기화학소자를 보호하면서도 전기화학소자의 체적당 에너지 밀도의 감소가 없는 전기 화학 소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 다른 목적은 상기의 전기 화학 소자를 단수 또는 복수로 구비한 전기 화학 소자 팩을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 감싸는 포장재를 포함하는 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재 내부 공간에 위치하고, 보호소자를 구비한 전극 리드가 보호소자의 양측에서 각각 절곡되어 보호소자의 최대 평면이 전극 리드가 존재하는 포장재 내 측면 상에 적층 배치된 것을 특징으로 하는 전기화학소자를 제공한다.
또한, 본 발명은 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체가 내면과 외면을 갖는 포장재에 의해 포장된 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시 키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재의 내면과 내면의 접착부위에 배치되고, 포장재의 접착부위를 절곡하여 보호소자를 구비한 접착부위가 포장재의 측면에 적층된 것을 특징으로 하는 전기화학소자를 제공한다.
본 발명에 따라 포장재 내부 공간 또는 포장재의 접착부위에 배치될 수 있는 보호소자로는 PTC, 온도 퓨즈 (thermal fuse), 바이메탈, 제너다이오드 등이 있다.
본 발명에서 보호소자는 전극 리드에 전기적으로 직렬 연결 또는 병렬 연결될 수 있으며, 직렬 연결된 것이 바람직하다. 상기 양극 리드 또는 음극 리드와 상기 보호소자는 용접에 의하여 연결될 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 보호소자는 전기화학소자의 온도 상승으로부터 전기화학소자를 보호하는 보호소자인 것이 바람직하다.
본 발명에서 PTC 보호소자는 전극 리드에 전기적으로 직렬 연결된 상태에서 전지의 이상 온도 상승시 (예컨대 과전류 또는 외부적 회로 단락시, 특히 과충전시) 저항이 급격히 상승하여 전류의 흐름을 끊어줌으로써 더 이상의 온도상승을 막아 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따라 상기 보호소자가 전기화학소자의 포장재의 안쪽에 배치되고, 보호소자의 최대 평면이 전극 리드가 존재하는 포장재 내 측면 상에 적층 배치되는 경우, 예컨대 적층형 전극 조립체에서 4개의 적층면 중 전극 리드가 존재하는 적층면과 상기 포장재 사이의 공간에 상기 보호소자가 배치되고 상기 보호소자의 면 이 상기 리드가 존재하는 적층면에 대향하는 경우, 전기화학소자의 온도 상승에 대하여 보호소자가 신속히 반응할 수 있으며 전기화학소자의 에너지 밀도 저하도 유발하지 않게 할 수 있다.
보호소자를 포장재 내부 공간에 배치시키는 경우는 에너지 밀도의 손실을 최소화하기 위하여 보호소자의 최대 평면이 전지의 측면 상에 적층되게 리드를 절곡하는 것이 바람직하다. 예컨대, 상기 보호소자에 전기적으로 연결되는 양극 리드 또는 음극 리드는 상기 보호소자가 적층형 전극 조립체의 적층면과 상기 포장재의 사이의 공간에 나란하게 (보호소자의 면이 적층면에 대향하도록) 배치될 수 있도록 절곡되는 것이 바람직하다.
이때, 절곡되는 리드의 접속을 방지하기 위하여 절연 필름으로 양면에 리드를 테이핑하여 절연하는 것이 바람직하다(도 6(a)참조). 또한, 전기적 단락을 방지하도록 절연 필름으로 상기 리드 또는 상기 보호소자를 테이핑하는 것이 바람직하다. 절연 필름의 예로 이미드 절연 필름이 있다.
또한, PTC 시트와 같은 보호소자에 전해액의 침투로 인한 보호소자 파괴를 방지하기 위하여 polymer로 보호소자 부위를 코팅하는 것이 바람직하다. 상기 Polymer의 비제한적인 예로는 Polyethylene, Polypropylene, Polyurethane, Epoxy resin, Silicon 등이 있다.
보호소자를 포장재의 내면과 내면의 접착부위에 위치시키는 경우는 접착부위에 실링 시의 온도와 압력을 최소화시켜 보호소자 자체의 파괴를 방지하는 것이 바람직하다.
한편, 보호소자는 전극 조립체의 내부에서 발생되는 열을 최대한 감지하기 위해서 전극 조립체와의 접촉면이 최대한 넓을수록 안전성 측면에서 보다 효과적이다. 따라서, 상기 보호소자는 상기 보호소자에 의해 연결된 리드의 길이방향에서 벗어난 방향, 바람직하게는 직교 방향으로 보호소자의 길이가 더 연장되는 것이 바람직하다(도 2 c, d, e, f 참조). 이에 의해, 상기 보호소자는 포장재의 측면상으로 더 연장되면서도, 연장된 보호시트에 의한 체적당 에너지 밀도 감소는 최소화할 수 있다. 이때, 보호소자가 포장재의 접착부위에 배치되어 있는 경우는 포장재의 접착부위를 절곡하여 접착부위가 포장재의 측면에 적층되면, 이로 인해 연장된 보호소자 부분도 포장재의 측면 상에 적층되게 된다. 특히, 전극 Tap lead 부위에 보호소자가 존재하는 경우 과충전 중에 전기화학소자에서 발생하는 열은 주로 전극 lead 부위를 통해만 전도되기 때문에 보호소자로의 열전도성이 떨어질 수 있다. 따라서, 본 발명에 따라 일직선상의 리드로부터, 바람직하게는 직교방향으로, 연장되어 노출된 보호소자 부분에 의해 전기화학소자의 온도 상승에 대한 민감성, 열전달을 향상시킬 수 있다(도 3, 도 7 및 도 11 참조). 즉, 과충전시 전기화학소자에서 발생되는 열이 전극 lead를 통해 전도될 뿐만 아니라, 노출된 보호소자 부위로 직접 열이 전도되기 때문에 보호소자 작동에 보다 효과적이라 할 수 있다.
도 13에 도시된 바와 같이, stack형으로 전극 조립체를 제작하고 각각의 리드를 전극 탭에 V-form 연결할 경우(도 1 중 6 참조), 전극 조립체의 적층면과 포장재 사이에 공동(vacancy)이 형성되게 된다 (도 1 중 7 참조).
이와 같이, 전극 탭의 V-form이 존재하는 Stack 형 전극 조립체에서 양극 탭 과 음극 탭 사이 공간에 보호소자를 배치하는 경우(도 7a 참조), 전지의 용량감소가 없으며, 보호소자와 내부 전지의 접촉면적을 극대화할 수 있다.
본 발명은 주로 리튬 이온 전지에 적용될 수 있으나, 리튬 이온 전지 이외에도 니켈 수소 전지, 니켈 카드뮴 전지 등 모든 전기화학소자에 적용 가능하다. 또한 앞으로 리튬이온전지를 대체할 새로운 전지가 개발되어도 역시 응용 가능하다.
포장재 내부에 보호소자를 위치시키는 본 발명은 전지 포장재의 형태와 상관없이, 파우치형, 원형, 각형 전지에 모두 적용가능하다.
한편, 포장재 접착부위에 보호소자를 위치시키는 본 발명은 파우치형 전지에 적합하다. 각형 전지 또는 원통형 전지와는 달리, 포장재로 알루미늄 파우치를 주로 사용하는 파우치형 전지는 실제로 접착부위에 보호소자를 위치시킬 수 있기 때문이다.
이하 본 발명을 적용한 파우치형 전지, 특히 리튬 이온 폴리머 2차 전지의 실시형태에 관해서 도면을 참조하면서 구체적으로 설명한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 전극 조립체 (1)는 절연재료로 제조된 포장재(2)에 의하여 덮이고 밀폐된 구조이며, 전극 조립체 (1)는 양극과 음극 그리고 그 사이에 들어가는 분리막 및 젤 폴리머로 구성되어 있다. 양극에는 양극 리드(3)가 음극에는 음극 리드(4)가 접속되어 있으며, 이러한 양극 및 음극의 리드는 포장재의 주변부인 실링부분(5)에 들어가서 열융착된다.
도 2에는 본 발명에 따라 두 개의 리드가 보호소자(예, PTC)를 통해 연결된 상태도들이 다수 예시되어 있다.
PTC는 도전재인 카본 블랙류와 매트릭스 고분자인 폴리에틸렌의 가교 결합으로 이루어져 있다.
본 발명을 리튬 충방전용 전지를 예를 들어 보다 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
상기 리튬 충방전용 전지는 리튬 복합 산화물을 활물질로 포함하는 양극, 리튬을 흡착 및 방출 가능한 음극, 비수전해질, 및 분리막을 포함한다.
상기 양극을 구성하기 위한 양극 활물질은 리튬복합산화물을 사용한다. 구체적 예를 들면, 리튬망간산화물(lithiated magnesium oxide), 리튬코발트산화물(lithiated cobalt oxide), 리튬니켈산화물 (lithiated nickel oxide), 또는 이들의 조합에 의해서 형성되는 복합산화물 등과 같이 리튬흡착물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하는 것을 사용한다. 이후, 상기 양극 활물질을 양극 전류집전체, 즉 알루미늄, 니켈, 또는 이들의 조합에 의해서 제조되는 호일(foil)에 결착시킨 형태로 양극을 구성한다.
상기 리튬 충방전용 전지의 음극을 구성하기 위한 음극 활물질은 리튬금속, 또는 리튬합금과 카본(carbon), 석유코크(petroleum coke), 활성화 카본(activated carbon), 흑연(graphite), 또는 기타 여러 가지 카본류 등과 같은 리튬흡착물질을 주성분으로 사용한다. 그리고, 상기 음극 활물질을 음극 전류집전체, 즉 구리, 금, 니켈 혹은 구리 합금 혹은 이들의 조합에 의해서 제조되는 호일과 결착시킨 형태로 음극을 구성한다.
상기 분리막은 미세 다공 구조를 가지는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프 로필렌(polypropylene), 또는 이들 필름의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름 등이나, 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아크릴로나이트릴 (polyacrylonitrile) 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride hexafluoropropylene) 공중합체와 같은 고체 고분자 전해질용 또는 겔형 고분자 전해질용 고분자 필름 등을 사용한다.
상기 전해질은 A+B-와 같은 구조의 염을 사용할 수 있으며, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온이나 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고, B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, ASF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온이나 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염을 의미한다. 구체적 예를 들면, 리튬염이 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 디프로필카보네이트(dipropyl carbonate, DPC), 디메틸설프옥사이드(dimethyl sulfoxide), 아세토니트릴 (acetonitrile), 디메톡시에탄(dimethoxyethane), 디에톡시에탄(diethoxyethane), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), N-메틸-2-피롤리돈 (N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 에틸메틸카보네이트(ethyl methyl carbonate, EMC), 감마 부티로락톤(γ-butyrolactone) 혹은 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해, 해리 되어 있는 것을 말한다.
또한, 본 발명과 관련되는 전기화학소자의 형상은 특별히 한정되는 것이 없고 박형, 대형 등 여러가지 크기로 할 수 있으며 복수의 전기화학소자가 중첩된 형태 및 전기화학소자가 팩 케이스 내에 수납된 형태 (hard pack) 및 전기화학소가가 노출된 형태의 soft pack에 대해서도 동일하게 적용 가능하다.
이하의 실시예를 통하여 본 발명을 상세하게 설명한다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이지 이들만으로 한정하는 것이 아니다.
[실시예]
비교예 1
LG화학사의 리튬이온 폴리머 이차전지(상품명: ICP323456, 600mAh)에 보호소자로 LG전선사의 PTC(모델명 NSP-L500)를 사용하였다. 상기의 PTC를 양극리드와 열융착시켜 도 2(b)의 형태로 만든 후 도 4와 같이 파우치형 포장재의 외부에 PTC 부분이 오도록 장착하였다.
실시예 1
비교예의 1과 마찬가지로 동일한 LG화학사의 리튬이온 폴리머 이차전지 및 LG전선사의 PTC를 사용하였다. 실시예 1의 경우는 상기의 PTC를 양극리드와 열융착시켜 도 2(b)의 형태로 만든 후 도 5와 같이 파우치형 포장재의 내부 실링 부위에 PTC 부분이 오도록 장착하였다.
실시예 2
비교예 1과 마찬가지로 동일한 LG화학사의 리튬이온 폴리머 이차전지 및 LG 전선사의 PTC 를 사용하였다. 마찬가지의 방법으로 상기의 PTC를 양극리드와 열융착시켜 도 2(b)의 형태로 만든 후 도 6(a)와 같이 파우치형 포장재의 내부에 PTC 부분이 오도록 장착하였다. 이때, 에너지 밀도의 손해를 최소화하기 위하여 PTC 시트가 전극 조립체의 적층면 (리드가 있는 면)과 포장재 사이에 배치되도록 리드를 구부리고 이때의 리드간의 접속을 방지하기 위하여 리드를 이미드 필름으로 절연하였다(도 6a참조).
실시예 3
비교예 1과 마찬가지로 동일한 LG화학사의 리튬이온 폴리머 이차전지 및 LG전선사의 PTC를 사용하였다. 마찬가지의 방법으로 상기의 PTC를 양극리드와 열융착시켜 도 2(d)의 형태로 만든 후 도 7(a)와 같이 양극 탭과 전극 탭 사이에 PTC의 확장된 시트(sheet) 부분이 존재하도록 장착하였다. 이때, 전해액의 침투로 인한 PTC층 파괴를 방지하기 위하여 PTC를 Polymer로 코팅하였다.
비교예 2
상기 비교예 1과 동일한 전지를 구비하였으며 보호소자 없는 일반적인 형태의 리드를 사용하였다.
<평 가>
상기 실시예 1, 2, 3 및 비교예 1, 2에서 제조한 리튬이온 폴리머 이차전지를 과충전시켜(20V/3C) 온도와 전압의 변화를 각각 도 8(비교예 1), 도 9( 실시예 1), 도 10(실시예 2), 도 11(실시예 3) 및 도 12(비교예 2)에 나타내었다. 도 8 및 도 12에서 보이듯이 PTC를 장착하지 않은 전지와 PTC를 외부에 장착한 전지는 모두 발화 폭발하였으나, 도 9, 10, 11처럼 전지 내부에 PTC층을 장착한 경우는 모두 안전하였다. 도 8 및 도 12에서 모두 발화되어 200도 이상으로 온도가 올라갔으나, 도 9, 10, 11의 경우 최고 온도는 각각 105도, 45도, 35도를 나타내었다(전극 조립체의 표면 온도 기준). 또한, 이로부터 PTC 보호소자의 시트(sheet)가 리드로부터 연장되어 전극 조립체와의 접촉 면적이 큰 실시예 3의 경우 그렇지 않은 실시예 2보다 더 안전적임을 알 수 있다.
이상의 과충전 실험에서 나타나듯이 PTC를 전기화학소자의 내부에 위치시키는 경우와 외부에 위치시키는 경우는 안전성에서 현격한 차이를 가져오며 이는 PTC의 원리인 온도 의존성 부분에서 전기화학소자의 내부에서 훨씬 민감하게 작동하는 것으로 해석된다. 따라서, 도 5, 6 또는 7의 형태의 PTC 리드가 안전성 측면 및 성능 측면에서도 가장 적합한 형태라 할 수 있다.
상기에서 기술한 PTC 리드는 과충전 실험 뿐 아니라 복수의 전기화학소자로 구성된 팩에서의 못관통 실험, 고온 오븐 테스트 등의 모든 안전성 테스트에서 효과적인 결과를 나타내었다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따라 보호소자를 포장재의 접착부위 또는 포장재 내부 공간에 배치시키고, 보호소자의 최대 평면을 포장재의 측면 상에 적층 배치시킴으로써, 보호소자로 인한 체적당 에너지 밀도 감소를 최소화하면서 보호소자의 전지 온도 상승에 대한 민감성, 반응정도, 열전달을 향상시켜, 전기 화학 소자의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.

Claims (12)

  1. 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 감싸는 포장재를 포함하는 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재 내부 공간에 위치하고, 보호소자를 구비한 전극 리드가 보호소자의 양측에서 각각 절곡되어 보호소자의 최대 평면이 전극 리드가 존재하는 포장재 내 측면 상에 적층 배치되며, 전기적 단락을 방지하도록 절연 필름으로 상기 리드 또는 상기 보호소자를 테이핑한 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  2. 양극, 음극 및 전해질을 구비한 전극 조립체가 내면과 외면을 갖는 포장재에 의해 포장된 전기화학소자에 있어서, 양극을 외부 단자와 연결시키는 양극 리드, 음극을 외부 단자와 연결시키는 음극 리드, 또는 양쪽 전극 리드가 여기에 전기적으로 연결된 보호소자를 구비하고, 상기 보호소자가 포장재의 내면과 내면의 접착부위에 배치되고, 포장재의 접착부위를 절곡하여 보호소자를 구비한 접착부위가 포장재의 측면에 적층된 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 보호소자는 상기 전기화학소자의 온도 상승시 전류를 차단하는 보호소자인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 보호소자는 PTC, 온도 퓨즈(thermal fuse), 바이메탈 및 제너 다이오드로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  5. 제2항에 있어서, 전기적 단락을 방지하도록 절연 필름으로 상기 리드 또는 상기 보호소자를 테이핑한 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 전해액의 침투를 억제할 수 있는 polymer로 상기 보호소자를 코팅한 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 보호소자는 상기 보호소자에 의해 연결된 리드의 길이방향으로부터 벗어난 방향으로 보호소자 부위가 더 연장된 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  8. 제7항에 있어서, 상기 보호소자는 상기 보호소자에 의해 연결된 리드의 길이방향에 직교하는 방향으로 보호소자가 더 연장된 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 양극 리드 또는 음극 리드와 상기 보호소자가 용접에 의하여 연결되는 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  10. 제1항에 있어서, 상기 전기화학소자는 적층된 전극 조립체에 연결된 양극 리드와 음극 리드가 각각 절곡되어 V-form을 형성하는 적층(stack)형 전극 조립체를 구비하고, 상기 보호소자가 상기 양극 리드와 상기 음극 리드가 각각 형성한 V-form에 의해 형성된 공간에 배치된 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
  11. 제1항 또는 제2항의 전기화학소자를 단수 또는 복수로 구비한 전기화학소자 팩.
  12. 제11항에 있어서, 상기 전기화학소자가 병렬 또는 직렬 연결의 조합으로 구성된 것을 특징으로 하는 전기화학소자 팩.
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