KR19990055229A - 리튬 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

금속 산화물을 포함하는 양극 및 리튬을 포함하는 음극을 갖는 충전 가능한 리튬 전지 및 그 제조 방법이 개시되어 있다. 상기 리튬 전지는 금속 산화물을 주성분으로 하는 양극, 삼차원 개방형 구조를 갖는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자로 이루어진 매트릭스에 리튬을 코팅하여 형성된 음극, 양극과 음극 사이에 형성된 세퍼레이터, 그리고 양극과 음극이 함침되는 전해질을 포함하며, 160℃ 이상의 온도에서 융해시킨 리튬을 삼차원 개방형 구조를 갖는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 위에 부은 후, 아래쪽에 진공을 걸어 상기 융해된 리튬이 흘러내리도록 한 다음, 불활성 기체의 분위기에서 융해된 리튬이 도포된 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자를 냉각하여 리튬을 포함하는 음극을 제조함으로써, 음극 재료로서 카본 대신에, 리튬이 코팅된 삼차원 개방형 구조의 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스를 사용하기 때문에, 전지의 음극 공극에서의 덴드라이트 성장의 감소 및 전지의 안정성 증가를 통하여 전지의 전류 용량 및 전력을 증가시킬 수 있다.

Description

리튬 전지 및 그 제조 방법
본 발명은 충전 가능한 리튬 전지에 관한 것으로서 보다 상세하게는, 금속 산화물을 포함하는 양극 및 리튬을 포함하는 음극을 갖는 충전 가능한 리튬 전지에 관한 것이다.
일반적으로 캠코더, 노트북 컴퓨터 등과 같은 휴대용 전자 제품에는 전기 공급원으로서, 휴대하고 장착하기가 용이한 리튬 전지가 널리 사용되고 있다. 이러한 리튬 전지에 있어서, 금속 산화물을 양극 활성 물질로서 사용하고, 리튬을 음극 활성 물질로서 사용하며, 또한 비프로톤성 유기용매를 전해액으로 사용하여 전지를 형성하게 된다. 상기 리튬 전지는 자기 방전이 적고, 고에너지 밀도는 갖고 있다. 또한, 고전압을 얻을 수 있고, 리튬 자원이 풍부하기 때문에 저가로 제조할 수 있다는 이점이 있다.
도 3은 종래의 리튬 전지의 음극(200)에 리튬 이온(210)이 삽입(intercalation)되는 것을 도시한 도면이다.
현재 상용화되어 있는 리튬 전지의 탄소 음극에는 삽입(intercalation) 메카니즘이 적용된다. 즉, 도 3에 도시한 것처럼, 그라파이트(graphite)(200)층이 고르게 잘 발달되어 있는 고체상 호스트(host) 재료에 리튬 이온(Li+)(210)이 삽입/방출되면서 전지의 충방전이 일어난다.
그러나. 상기 그라파이트층(200) 내의 리튬 이온(210)의 확산 속도가 10-9-10-13cm/s에 불과하기 때문에 삽입 호스트 내에서의 전자 전도도가 매우 작으므로, 종래의 그라파이트층(200)을 포함하는 음극을 갖는 리튬 전지는 고전류 충방전 시 전지의 성능이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은 이러한 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 일목적은 기존의 삽입 메카니즘을 이용하는 탄소 음극 대신에, 리튬의 전착(deposition)/용해(dissolution) 메카니즘을 이용할 수 있도록 금속 포움(metal foam) 또는 전자 전도성 고분자에 매트릭스에 리튬을 얇게 코팅한 음극을 사용함으로써, 전기 용량을 향상시킬 수 있는 리튬 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자에 매트릭스에 리튬을 얇게 코팅한 음극을 사용함으로써 전기 용량을 향상시킬 수 있는 리튬 전지에 특히 적합한 리튬 전지의 제조 방법을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 리튬 전지의 분해 사시도이다.
도 2는 도 1에 도시한 와인딩 어셈블리의 절단 사시도이다.
도 3은 종래 기술에 의한 리튬 전지의 그라파이트(graphite) 음극에 리튬 이온이 삽입(intercalation)되는 것을 도시한 도면이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬 전지의 음극 매트릭스에 리튬이 코팅된 상태를 개략적으로 도시한 도면이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10 : 캡 11 : 벤트홀
12 : 돌출부 20 : PTC 소자
21 : 개구부 25 : 양극부
26 : 음극부 27 : 세퍼레이터
30 : 커버 31 : 관통공
32 : 알루미늄 호일 33 : 링플레이트
40 : 가스켓 50 : 와인딩 어셈블리
51 : 양극 리 52 : 음극 리드
60 : 케이스 61 : 절곡부
100 : 리튬 전지 200 : 그라파이트층
210 : 리튬 이온 300 : 매트릭스
310 : 리튬
상술한 본 발명의 일목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 금속 산화물을 주성분으로 하는 양극; 삼차원 개방형 구조를 갖는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자로 이루어진 매트릭스에 리튬을 코팅하여 형성된 음극; 상기 양극과 상기 음극 사이에 형성되는 세퍼레이터; 그리고 상기 양극과 상기 음극이 함침되는 전해질을 포함하는 리튬 전지를 제공한다.
상술한 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 금속 산화물을 주성분으로 하는 양극, 리튬을 포함하는 음극, 상기 양극과 상기 음극 사이에 형성되는 세퍼레이터 및 상기 양극과 음극이 함침되는 전해질을 포함하는 리튬 전지를 제조하는 방법에 있어서, 160℃ 이상의 온도에서 융해시킨 리튬을 삼차원 개방형 구조를 가지는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 위에 부은 후, 아래쪽에 진공을 걸어 상기 융해된 리튬이 흘러내리도록 한 다음, 불활성 기체의 분위기에서 융해된 리튬이 도포된 상기 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자를 냉각하여 상기 리튬을 포함하는 음극을 제조하는 단계를 구비하는 리튬 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 음극 재료로서 카본 대신에, 리튬이 코팅된 삼차원 개방형 구조의 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스를 사용함으로써, 전지의 음극 공극에서의 덴드라이트 성장의 감소 및 전지의 안정성 증가를 통하여 전지의 전류 용량 및 전력을 증가시킬 수 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 중심으로 본 발명을 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 리튬 전지의 분해 사시도이며, 도 2는 도 1에 도시한 장치 중 와인딩 어셈블리의 절단 사시도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 리튬 전지(100)는, 와인딩 어셈블리(50)와 케이스(60)를 포함한다. 상기 케이스(60)의 상부에는 절곡부(61)가 형성되어 있고, 절곡부(61) 아래로는 전해액이 충전되어 있다. 상기 케이스(60)에는 와인딩 어셈블리(50)가 내장된다. 와인딩 어셈블리(50)는 전해액과 반응하여 전류를 발생시킨다. 전류는 와인딩 어셈블리(50)의 양극 리드(51)와 음극 리드(52)를 통하여 부하에 인가된다. 상기 음극 리드(52)는 절곡되어 케이스(60)의 바닥면과 접촉되며, 케이스(60)의 상부에는 관통공(31)이 중앙부에 형성되어 있는 커버(30)가 놓여지며, 양극 리드(51)는 절곡되어 상기 커버(30)와 접촉된다. 상기 커버(30)에는 내부에 알루미늄 호일(32)과 플라스틱 재료로 구성된 링플레이트(33)가 적층되어 구비되어 있다. 알루미늄 호일(32)은 가스 발생에 의해 전해액이 폭발하는 경우 폭발력을 외부로 용이하게 배출하기 위하여 쉽게 찢어진다.
상기 커버(30)상에는 일정 온도 이상(예를 들면, 80℃)으로 상승하는 경우에 저항이 무한대로 되는 피티씨 소자(Positive Thermal Coefficient Thermistor : PTC)(20)가 놓여진다. 상기 피티씨 소자(20)의 중앙에는 커버(30)의 관통공(31)에 대응하는 개구부(21)가 형성된다. 상기 피티씨 소자(20)는 전해액의 온도가 일정 온도 이상으로 상승하는 경우에는 저항이 무한대로 되어 전류의 흐름을 차단한다. 상기 피티씨 소자(20) 상에는 양극의 단자(terminal) 역할을 하는 캡(10)이 놓여진다. 상기 캡(10)의 중심부에는, 중앙에 벤트홀(11)이 형성되어 있는 돌출부(12)가 형성된다.
상기 캡(10), 피티씨 소자(20) 및 커버(30)를 둘러싸고, 또한 이들과 케이스(60)의 내벽 사이를 밀봉시키기 위한 가스켓(40)이 구비된다. 상기 케이스(60)는 금속재로 형성되어 있고, 음극 리드(52)와 접촉되어 음극의 단자(terminal) 역할을 하며, 그 절곡부(61)의 상부에 고정되는 가스켓(40)을 고정하기 위하여 상단부는 내부로 절곡된다.
상기 케이스(60)에 내장된 와인딩 어셈블리(50)(또는 나선상 전극부 ; spiral electrode assembly)는 케이스(60) 내에 채워진 전해액과 화학적으로 반응하여 전류를 발생시킨다. 리튬 전지는 상대적으로 높은 전압을 얻도록 하기 위하여 전해액과 와인딩 어셈블리(50)와의 반응 면적을 넓힐 필요가 있으므로, 와인딩 어셈블리(50)는 외측으로 와인딩한 나선 또는 원형 형태로 구성된다. 와인딩 어셈블리(50)는 금속 산화물을 포함하는 양극부(25), 삼차원 구조를 갖는 금속 포움(metal foam) 또는 전자 전도성 고분자를 매트릭스(matrix)(300)로 하여 이러한 매트릭스(300)에 리튬을 코팅하여 형성된 음극부(26) 그리고 양극부(25)와 음극부(26) 사이에 형성된 세퍼레이터(27)로 구성된다. 양극부(25)는 양극 리드(51)와 금속 산화물이 일체로 형성되며, 이러한 금속 산화물로서는 리튬코발트 산화물(LiCoO2)이 흔히 사용된다.
도 4는 본 발명에 따른 리튬 전지의 음극에 리튬이 코팅된 상태를 개략적으로 도시한 것이다.
도 4를 참조하면, 본 발명에 다른 리튬 전지는 기존의 삽입 메카니즘을 이용하는 탄소 음극 대신에, 리튬의 전착(deposition)/용해(dissolution) 메카니즘을 이용할 수 있도록 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자로 이루어진 매트릭스(300)에 리튬(310)을 얇게 코팅한 음극을 사용한다.
상기 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자로 이루어진 매트릭스(300)는 삼차원적으로 구성되어 있는 개방형 구조(open structure)를 가지기 때문에 전해질 용액이 그 공극에 잘 채워지게 된다. 이러한 개방형 구조하에서는 리튬 이온의 확산 거리가 짧게 유지되어 리튬 이온의 삽입 및 방출이 원활하게 된다. 또한, 본 발명에 따른 상기 개방형 구조를 가지는 매트릭스(300)는, 종래의 그라파이트층(200)에 비하여 매트릭스(300) 겉표면 상에서보다 그 내부의 공극(pore)에서 리튬과 접촉하는 비율이 높기 때문에 전극 반응이 주로 매트릭스(300) 내부에서 진행하게 된다. 따라서, 전극의 열화를 촉진하는 리튬의 덴드라이트(dendrite)의 성장이 매트릭스(300) 표면에서 진행되지 않고 매트릭스(300) 내부의 공극에서 주로 진행되어 전극의 안정성을 향상시킬 수 있다. 만일, 음극 표면에서 덴드라이트의 성장이 진행되면 전지의 충방전 사이클이 현저하게 열화되거나 음극과 양극간의 단락 등의 결과를 초래할 수 있다. 또한, 상기 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스(300)는, 이차원적 면적을 이용하는 기존의 리튬 금속 전극에 비해 전극 반응에 참여하는 전극 비표면적(specific surface area)이 크기 때문에, 같은 크기의 전류를 사용하여 충방전을 행할 때 전류 밀도(current density)를 줄일 수 있으며, 따라서 음극의 표면에서 리튬의 덴드라이트의 성장이 진행되는 것을 억제할 수 있다.
종래의 리튬 전지에서는 음극에 탄소 전극을 사용한 삽입/방출 메카니즘이 적용되었다. 이 경우 호스트 내에서의 리튬 이온의 확산 속도가 매우 느리고 리튬이 삽입된 호스트 내에서의 전자 전도도가 고전류 전지로 사용하기에는 너무 작아서, 그라파이트 1g당 이론 전류 용량이 372mAh에 불과하다. 따라서, 전지의 고전류 충방전이 어렵고 에너지 밀도에 한계가 있다. 그러나, 본 발명에 의한 리튬 전지의 경우, 음극 매트릭스(300) 1g당 이론 전류 용량이 3860mAh로서 매우 높고, 삽입 메카니즘이 아닌, 리튬의 석출/이온화 메카니즘이 적용되어, 고전류 충방전이 가능하게 되어 고전력을 발생시킬 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 상기 개방형 구조를 가지는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자(300)에 리튬(310)을 코팅하여 음극을 제조하는 방법을 설명한다.
먼저, 금속 리튬(310)을 160℃ 이상의 온도에서 융해시킨다. 다음에, 상기 융해된 리튬(310)을 삼차원 구조를 갖는 니켈(Ni) 또는 크롬(Cr) 등의 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스(300) 위에 붓는다. 이어서, 상기 융해된 리튬(310)이 부어진 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스(300) 아래쪽에 진공을 걸어 상기 융해된 리튬(310)이 흘러내리도록 한다. 그리고, 2％ 이내의 수분을 함유하는 아르곤과 같은 불활성 기체 분위기에서 상기 융해된 리튬(310)이 도포된 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스(300)를 냉각하여 음극부(26)를 제조한다.
상기 양극부(25)와 음극부(26) 사이에 폴리 프로필렌과 같은 올레핀계 폴리머의 부직포로 구성된 세퍼레이터(27)를 위치시킨다. 상기 세퍼레이터(27)를 프로필렌 카보네이트와 1,2-디메톡시 에탄과 같은 용매에 리튬 풀루오르화인(LiPF6)을 용해시킨 전해액을 이용하여 함침시킨다. 계속하여, 상기 양극부(25), 세퍼레이터(27) 및 음극부(26)가 적층된 구조물을 나선상으로 와인딩하여 와인딩 어셈블리(50)를 완성한다.
다음에, 형성된 와인딩 어셈블리(50)를 케이스(60)내에 내장하고, 통상적인 전지 조립 공정에 따라서, 기타의 구성 요소들을 결합하여 리튬 전지를 완성한다.
본 발명에 의한 리튬 전지의 제조 방법에 있어서, 음극 재료로서 카본 대신에, 리튬이 코팅된 삼차원 개방형 구조의 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 매트릭스를 사용함으로써, 전지의 음극 공극에서의 덴드라이트 성장의 감소 및 전지의 안정성 증가를 통하여 전지의 전류 용량 및 전력을 증가시킬 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (5)

  1. 금속 산화물을 주성분으로 하는 양극;
    삼차원 개방형 구조를 갖는 매트릭스에 리튬을 코팅하여 형성된 음극;
    상기 양극과 상기 음극 사이에 형성되는 세퍼레이터; 그리고
    상기 양극과 상기 음극이 함침되는 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 매트릭스는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  3. 제2항에 있어서, 상기 금속 포움은 니켈(Ni) 포움 또는 크롬(Cr) 포움인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  4. 금속 산화물을 주성분으로 하는 양극, 리튬을 포함하는 음극, 상기 양극과 상기 음극 사이에 형성된 세퍼레이터 및 상기 양극과 음극이 함침되는 전해질을 포함하는 리튬 전지를 제조하는 방법에 있어서,
    160℃ 이상의 온도에서 융해시킨 리튬을 삼차원 개방형 구조를 가지는 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자 위에 부은 후, 아래쪽에 진공을 걸어 상기 융해된 리튬이 흘러내리도록 한 다음, 불활성 기체의 분위기에서 융해된 리튬이 도포된 상기 금속 포움 또는 전자 전도성 고분자를 냉각하여 상기 리튬을 포함하는 음극을 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 불활성 기체는 아르곤인 것을 특징으로 하는 리튬 전지의 제조 방법.
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