KR102506335B1 - Apparatus and method for fabricating all solid state secondary battery - Google Patents
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Abstract
개시된 전고체 이차전지 제조 장치는, 전해질 물질이 포함된 전해질 파우더를 시트 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 전해질층을 형성하는 전해질층 성형 유닛, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제1 전극액을 전해질층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 유닛, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 전해질층의 다른 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 유닛, 및 전해질층, 제1 전극층, 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 유닛을 구비한다. 전해질층 성형 유닛은, 전해질층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 이형 필름 위에 전해질 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 전해질 파우더를 가압하여 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 전해질 파우더는 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비한다. The disclosed all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus includes an electrolyte layer forming unit for forming a solid electrolyte layer by molding and heating electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape, and a liquid phase containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material. A first electrode layer forming unit that forms a solid first electrode layer by spraying and heating a first electrode solution of a liquid on one side of the electrolyte layer, and a liquid second electrode solution containing the other electrode active material of the positive electrode active material and the negative electrode active material. A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating on the other side of the electrolyte layer, and a battery cell having an electrolyte layer, a first electrode layer, and a second electrode layer one by one to reduce the thickness A cell pressing unit for compressing to increase the density is provided. The electrolyte layer forming unit includes a release film that detachably supports the electrolyte layer and advances in one direction, a powder ejector that discharges electrolyte powder on the release film, and pressurizes the electrolyte powder discharged and accumulated on the release film to form a sheet-shaped mass. and a powder molding mold for removing the electrolyte powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film.
Description
본 발명은 전고체 이차전지 제조 장치와 전고체 이차전지 제조 방법에 관한 것이다. The present invention relates to an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus and an all-solid-state secondary battery manufacturing method.
현재 상용화된 대표적인 이차전지는 리튬 이온 이차전지로서, 가연성 액체 전해질을 포함하여 과열 또는 과충전될 경우에 팽창하여 폭발을 일으킬 위험성이 있다. 전고체 이차전지는 액체 전해질 대신에 고체 전해질 소재를 사용하여 폭발 및 화재 위험이 적고 안전하며, 다수의 단위 전지 셀(cell)이 직렬로 연결되는 바이폴라(bipolar) 구조로 설계될 수 있어 고전압 구현에 유리하다. Currently, a typical commercially available secondary battery is a lithium ion secondary battery, which includes a flammable liquid electrolyte and may explode when overheated or overcharged. All-solid-state secondary batteries use solid electrolyte materials instead of liquid electrolytes, so they are safe with less risk of explosion and fire. It is advantageous.
전고체 이차전지의 단위 전지 셀은 양극 활물질층, 고체 전해질층, 및 음극 활물질층을 구비한 3층 구조이거나, 고체 전해질이 첨가된 양극 활물질층 및 고체 전해질이 첨가된 음극 활물질층을 구비한 2층 구조로 구성될 수 있다. 그러나, 전고체 이차전지는 아직 상용화되어 양산되고 있지 않은 실정으로, 양산에 적합한 전고체 이차전지 제조 장치를 구현하는 연구와 노력도 요구된다. The unit battery cell of the all-solid-state secondary battery has a three-layer structure including a positive electrode active material layer, a solid electrolyte layer, and a negative electrode active material layer, or a two-layer structure having a positive electrode active material layer with a solid electrolyte and a negative electrode active material layer with a solid electrolyte added. It may consist of a layered structure. However, since all-solid-state secondary batteries have not yet been commercialized and mass-produced, research and efforts to implement an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus suitable for mass production are also required.
본 발명은 전극층이나 전해질층을 구성하는 파우더 형태의 재료로부터 시작하여 전고체 이차전지를 제조하는 장치 및 전고체 이차전지를 제조하는 방법으로서, 자동화된 공정 구현을 통해 생산성이 향상되는 전고체 이차전지 제조 장치 및 제조 방법을 제공한다. The present invention is a device for manufacturing an all-solid-state secondary battery starting from a powder-type material constituting an electrode layer or an electrolyte layer and a method for manufacturing an all-solid-state secondary battery, wherein productivity is improved through the implementation of an automated process. A manufacturing device and manufacturing method are provided.
본 발명은, 전극층이나 전해질층을 구성하는 파우더 형태의 재료를 일정한 두께 일정한 크기의 시트 형상으로 성형하는 파우더 성형틀을 구비한 전고체 이차전지 제조 장치를 제공한다. The present invention provides an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus having a powder molding mold for molding a powdered material constituting an electrode layer or an electrolyte layer into a sheet shape having a constant thickness and a constant size.
본 발명은, 전해질 물질이 포함된 전해질 파우더(powder)를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 전해질층을 형성하는 전해질층 성형 유닛, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제1 전극액을 상기 전해질층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 유닛, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 전해질층의 다른 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 유닛, 및 상기 전해질층, 제1 전극층, 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 유닛을 구비하고, 상기 전해질층 성형 유닛은, 상기 전해질층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 전해질 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 전해질 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 전해질 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하는 전고체(all solid state) 이차전지 제조 장치를 제공한다. In the present invention, an electrolyte layer forming unit for forming a solid electrolyte layer by molding and heating electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape, an electrode active material containing one of a positive electrode active material and a negative electrode active material A first electrode layer forming unit that forms a solid first electrode layer by spraying and heating a liquid first electrode solution on one side of the electrolyte layer, and a liquid second electrode active material containing the other electrode active material of the positive electrode active material and the negative electrode active material. A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating an electrode solution on the other side of the electrolyte layer, and a battery cell having the electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer one by one and a cell pressing unit for compressing to reduce the thickness and increase the density, and the electrolyte layer molding unit includes a release film that detachably supports the electrolyte layer and moves in one direction, and the electrolyte powder on the release film. A powder ejector for discharging and a powder molding mold for pressurizing the discharged and accumulated electrolyte powder on the release film to form the sheet-like mass and removing the electrolyte powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film An all solid state secondary battery manufacturing apparatus is provided.
상기 파우더 성형틀은 상기 이형 필름을 향해 하강하여 상기 이형 필름 위에 쌓인 전해질 파우더를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강하며, 상기 파우더 성형틀은, 상기 시트 형상의 두께를 한정하는 내부 천장, 및 상기 시트 형상의 평면 형상을 한정하는 내측벽을 구비한 내부틀과, 상기 내부틀을 에워싸는 외부틀을 구비하고, 상기 파우더 성형틀이 하강 위치인 때 상기 외부틀의 내부 및 상기 내부틀의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 전해질 파우더는 진공 흡입되어 상기 파우더 성형틀에서 제거될 수 있다. The powder molding mold is elevated between a descending position for pressing the electrolyte powder accumulated on the release film by descending toward the release film and an ascending position for rising in a direction away from the release film. An inner frame having an inner ceiling defining a thickness of the sheet shape and an inner wall defining a planar shape of the sheet shape, and an outer frame surrounding the inner frame, and when the powder molding die is in a lowered position, the The electrolyte powder remaining in the space limited to the inside of the outer mold and the outside of the inner mold may be removed from the powder molding mold by vacuum suction.
상기 전해질층 성형 유닛은, 상기 시트 형상의 덩어리로 성형된 전해질 파우더에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 40 내지 120℃의 온도로 가열하는 근적외선 히터(heater)를 더 구비할 수 있다. The electrolyte layer forming unit may further include a near-infrared ray (NIR) heater for heating the electrolyte powder molded into the sheet-like mass to a temperature of 40 to 120 ° C by irradiating near-infrared ray (NIR). .
상기 전해질층 성형 유닛은, 한 쌍의 롤러를 구비하는 것으로, 상기 전해질층이 상기 한 쌍의 롤러 사이를 통과하면서 압연(壓延)되는 복수의 압연기를 더 구비하고, 상기 복수의 압연기는 상기 전해질층의 진행 경로를 따라 일렬로 배열될 수 있다. The electrolyte layer forming unit has a pair of rollers, and further includes a plurality of rolling mills in which the electrolyte layer is rolled while passing between the pair of rollers, and the plurality of rolling mills are configured to roll the electrolyte layer. It can be arranged in a line along the progress path of
상기 제1 전극층 성형 유닛 및 제2 전극층 성형 유닛은 각각, 전극액을 상기 전해질층의 표면에 분사하는 전극액 분사 노즐과, 상기 전극액 분사 노즐에 의해 분사된 전극액이 상기 전해질층의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정하는 확산 방지틀을 구비할 수 있다. The first electrode layer forming unit and the second electrode layer forming unit each include an electrode solution spray nozzle for spraying the electrode solution onto the surface of the electrolyte layer, and the electrode solution sprayed by the electrode solution spray nozzle is applied to the planar shape of the electrolyte layer. It may be provided with a diffusion prevention framework to limit diffusion beyond the range of.
제1 전극층 성형 유닛 및 제2 전극층 성형 유닛은 각각, 상기 분사된 전극액을 40 내지 130℃의 온도로 가열하는 전극 경화 히터를 더 구비할 수 있다. Each of the first electrode layer forming unit and the second electrode layer forming unit may further include an electrode curing heater for heating the sprayed electrode solution to a temperature of 40 to 130°C.
또한 본 발명은, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 각각 파우더(powder) 형태로 포함된 제1 전극 파우더를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 유닛, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 제1 전극층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 유닛, 및 상기 제1 전극층 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 유닛을 구비하고, 상기 제1 전극층 성형 유닛은, 상기 제1 전극층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 제1 전극 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 제1 전극 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 제1 전극 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하는 전고체 이차전지 제조 장치를 제공한다. In addition, the present invention forms a solid first electrode layer by forming a first electrode powder containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material and an electrolyte material in a powder form, respectively, into a sheet shape and heating it. A first electrode layer forming unit to form a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing an electrolyte material and another electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the first electrode layer. A second electrode layer forming unit, and a cell pressing unit for compressing a battery cell having one of the first electrode layer and the second electrode layer to reduce the thickness and increase the density, the first electrode layer forming unit, A release film that detachably supports the first electrode layer and moves in one direction, a powder ejector that discharges the first electrode powder on the release film, and pressurizes the first electrode powder discharged and accumulated on the release film to Provided is an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus having a powder molding mold for molding into a sheet-shaped lump and removing the first electrode powder that does not belong to the sheet-shaped lump from the release film.
상기 파우더 성형틀은 상기 이형 필름을 향해 하강하여 상기 이형 필름 위에 쌓인 제1 전극 파우더를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강하며, 상기 파우더 성형틀은, 상기 시트 형상의 두께를 한정하는 내부 천장, 및 상기 시트 형상의 평면 형상을 한정하는 내측벽을 구비한 내부틀과, 상기 내부틀을 에워싸는 외부틀을 구비하고, 상기 파우더 성형틀이 하강 위치인 때 상기 외부틀의 내부 및 상기 내부틀의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 제1 전극 파우더는 진공 흡입되어 상기 파우더 성형틀에서 제거될 수 있다. The powder molding mold moves up and down between a descending position for pressing the first electrode powder accumulated on the release film by descending toward the release film and an ascending position for rising in a direction away from the release film, and the powder molding mold is , an inner frame having an inner ceiling defining a thickness of the sheet shape and an inner wall defining a planar shape of the sheet shape, and an outer frame surrounding the inner frame, wherein the powder molding mold is in a lowered position The first electrode powder remaining in the space limited to the inside of the outer mold and the outside of the inner mold may be removed from the powder molding mold by vacuum suction.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 상기 시트 형상의 덩어리로 성형된 제1 전극 파우더에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 40 내지 120℃의 온도로 가열하는 근적외선 히터(heater)를 더 구비할 수 있다. The first electrode layer molding unit irradiates near-infrared rays (NIR) to the first electrode powder molded into the sheet-shaped mass and heats the first electrode powder to a temperature of 40 to 120 ° C. Further comprising a heater can do.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 한 쌍의 롤러를 구비하는 것으로, 상기 제1 전극층이 상기 한 쌍의 롤러 사이를 통과하면서 압연(壓延)되는 복수의 압연기를 더 구비하고, 상기 복수의 압연기는 상기 제1 전극층의 진행 경로를 따라 일렬로 배열될 수 있다. The first electrode layer forming unit includes a pair of rollers, and further includes a plurality of rolling mills in which the first electrode layer is rolled while passing between the pair of rollers, and the plurality of rolling mills are configured as described above. It may be arranged in a line along the path of the first electrode layer.
상기 제2 전극층 성형 유닛은, 상기 제2 전극액을 상기 제1 전극층의 표면에 분사하는 전극액 분사 노즐과, 상기 전극액 분사 노즐에 의해 분사된 제2 전극액이 상기 제1 전극층의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정하는 확산 방지틀을 구비할 수 있다. The second electrode layer forming unit includes an electrode solution spray nozzle for spraying the second electrode solution onto the surface of the first electrode layer, and the second electrode solution sprayed by the electrode solution spray nozzle is formed in a planar shape of the first electrode layer. It may be provided with a diffusion prevention framework to limit diffusion beyond the range of.
상기 제2 전극층 성형 유닛은, 상기 분사된 제2 전극액을 40 내지 130℃의 온도로 가열하는 전극 경화 히터를 더 구비할 수 있다. The second electrode layer forming unit may further include an electrode curing heater for heating the sprayed second electrode solution to a temperature of 40 to 130°C.
상기 셀 압착 유닛은, 상기 전지 셀을 사이에 두고 서로 가까워지는 방향으로 이동하여 상기 전지 셀을 가압하는 하부 프레스(press) 및 상부 프레스를 구비하고, 상기 하부 프레스 및 상부 프레스는 각각, 상기 전지 셀을 밀착 가압하는 표면을 40 내지 130℃의 온도가 되도록 가열하는 가열 수단을 구비할 수 있다. The cell compression unit includes a lower press and an upper press that press the battery cell by moving in a direction approaching each other with the battery cell interposed therebetween, the lower press and the upper press, respectively, the battery cell It may be provided with a heating means for heating the surface to be pressed in close contact to a temperature of 40 to 130 ℃.
상기 하부 프레스 및 상부 프레스가 서로 가까워지는 방향으로 이동하는 속도는, 상기 전지 셀이 상기 하부 프레스 및 상부 프레스에 의해 가압되기 시작하는 시점 이전의 속도가 이후의 속도보다 빠를 수 있다. A speed at which the lower press and the upper press move in a direction closer to each other may be higher than a speed before a point at which the battery cell is pressed by the lower press and the upper press than a speed thereafter.
상기 셀 압착 유닛은, 상기 전지 셀을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하여 상기 하부 프레스 및 상부 프레스 사이를 통과하는 이형 필름과, 상기 이형 필름에 지지된 전지 셀이 상기 하부 프레스 및 상부 프레스 사이로 진입하기 전에 상기 전지 셀을 가열하는 예열기를 더 구비할 수 있다. The cell pressing unit includes a release film that detachably supports the battery cell and moves in one direction to pass between the lower press and the upper press, and the battery cell supported by the release film is passed between the lower press and the upper press. A preheater for heating the battery cell before entry may be further provided.
또한 본 발명은, 전해질 물질이 포함된 전해질 파우더(powder)를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 전해질층을 형성하는 전해질층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제1 전극액을 상기 전해질층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 전해질층의 다른 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 단계, 및 상기 전해질층, 제1 전극층, 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 단계를 구비하는 전고체 이차전지 제조 방법을 제공한다. In addition, the present invention includes an electrolyte layer forming step of forming a solid electrolyte layer by forming an electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape and heating it, and one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material A first electrode layer forming step of forming a solid first electrode layer by spraying and heating a liquid first electrode solution on one side of the electrolyte layer, and a liquid first electrode containing another electrode active material among a positive electrode active material and a negative electrode active material. 2. A second electrode layer forming step of spraying and heating an electrode solution on the other side of the electrolyte layer to form a solid second electrode layer, and a battery cell having the electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer one by one. ) Provides an all-solid-state secondary battery manufacturing method comprising a cell compression step of compressing to reduce the thickness and increase the density.
또한 본 발명은, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 각각 파우더(powder) 형태로 포함된 제1 전극 파우더를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 제1 전극층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 단계, 및 상기 제1 전극층 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 단계를 구비하는 전고체 이차전지 제조 방법을 제공한다. In addition, the present invention forms a solid first electrode layer by forming a first electrode powder containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material and an electrolyte material in a powder form, respectively, into a sheet shape and heating it. Forming a first electrode layer, forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing an electrolyte material and another electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the first electrode layer. Provides an all-solid-state secondary battery manufacturing method comprising a second electrode layer forming step of doing, and a cell pressing step of compressing a battery cell having the first electrode layer and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density. .
상기 셀 압착 단계는, 상기 전지 셀을 압착하기에 앞서서 가열하는 예열 단계를 구비할 수 있다. The cell pressing step may include a preheating step of heating the battery cell prior to pressing the battery cell.
본 발명에 의하면 전극층이나 전해질층을 구성하는 파우더 형태의 재료로부터 시작하여 자동화된 공정을 거쳐 전고체 이차전지를 제조할 수 있다. 여기서 본 발명의 전고체 이차전지 제조 장치에 의해 생산되는 전고체 이차전지에는 양극층, 음극층, 및 상기 양극층과 음극층 사이에 배치된 전해질층을 구비한 3층 단위 전지 셀 이차전지와, 양극층 및 음극층을 구비한 2층 단위 전지 셀 이차전지가 포함된다. 따라서, 전고체 이차전지의 생산성이 향상된다. According to the present invention, it is possible to manufacture an all-solid-state secondary battery through an automated process starting from a powder-type material constituting an electrode layer or an electrolyte layer. Here, the all-solid-state secondary battery produced by the all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus of the present invention includes a three-layer unit battery cell secondary battery having a positive electrode layer, a negative electrode layer, and an electrolyte layer disposed between the positive electrode layer and the negative electrode layer, A two-layer unit battery cell secondary battery having a positive electrode layer and a negative electrode layer is included. Thus, the productivity of the all-solid-state secondary battery is improved.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치의 블록 다이아그램이다.
도 2는 도 1의 전해질층 형성 유닛의 구성도이다.
도 3은 도 1의 제1 전극층 형성 유닛의 구성도이다.
도 4는 도 1의 제2 전극층 형성 유닛의 구성도이다.
도 5는 도 1의 셀 압착 유닛의 구성도이다.
도 6은 본 발명의 제2 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치의 블록 다이아그램이다.
도 7은 도 6의 제1 전극층 형성 유닛의 구성도이다.
도 8는 도 6의 제2 전극층 형성 유닛의 구성도이다.
도 9는 도 6의 셀 압착 유닛의 구성도이다. 1 is a block diagram of an apparatus for manufacturing an all-solid-state secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a configuration diagram of an electrolyte layer forming unit of FIG. 1 .
FIG. 3 is a configuration diagram of the first electrode layer forming unit of FIG. 1 .
FIG. 4 is a configuration diagram of a second electrode layer forming unit of FIG. 1 .
5 is a configuration diagram of the cell squeezing unit of FIG. 1 .
6 is a block diagram of an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus according to a second embodiment of the present invention.
FIG. 7 is a configuration diagram of the first electrode layer forming unit of FIG. 6 .
FIG. 8 is a configuration diagram of the second electrode layer forming unit of FIG. 6 .
9 is a configuration diagram of the cell squeezing unit of FIG. 6 .
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치 및 전고체 이차전지 제조 방법을 상세하게 설명한다. 본 명세서에서 사용되는 용어(terminology)들은 본 발명의 바람직한 실시예를 적절히 표현하기 위해 사용된 용어들로서, 이는 사용자 또는 운용자의 의도 또는 본 발명이 속하는 분야의 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 따라서, 본 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.Hereinafter, an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus and an all-solid-state secondary battery manufacturing method according to embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. Terminologies used in this specification are terms used to appropriately express preferred embodiments of the present invention, which may vary according to the intention of a user or operator or conventions in the field to which the present invention belongs. Therefore, definitions of these terms will have to be made based on the content throughout this specification.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치의 블록 다이아그램이고, 도 2는 도 1의 전해질층 형성 유닛의 구성도이고, 도 3은 도 1의 제1 전극층 형성 유닛의 구성도이고, 도 4는 도 1의 제2 전극층 형성 유닛의 구성도이며, 도 5는 도 1의 셀 압착 유닛의 구성도이다. 도 1 및 도 5를 참조하면, 본 발명의 제1 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치(20)는, 휠 수 있는 고체상의 전해질층(2)과, 상기 전해질층(2)의 상측면 및 하측면 중 일 측면에 적층된, 휠 수 있는 고체상의 제1 전극층(4)과, 상기 전해질층(2)의 상측면 및 하측면 중 다른 측면에 적층된, 휠 수 있는 고체상의 제2 전극층(6)을 구비하여 이루어진 3층 단위 전지 셀(7)을 구비하는 전고체 이차전지를 자동화된 생산 공정으로 제조하는 장치이다. 상기 제1 전극층(4)이 양극 활물질을 포함하고 상기 제2 전극층(6)이 음극 활물질을 포함하거나, 그 반대일 수 있다. 1 is a block diagram of an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus according to a first embodiment of the present invention, FIG. 2 is a configuration diagram of an electrolyte layer forming unit of FIG. 1, and FIG. 3 is a first electrode layer forming unit of FIG. , FIG. 4 is a configuration diagram of the second electrode layer forming unit of FIG. 1 , and FIG. 5 is a configuration diagram of the cell pressing unit of FIG. 1 . 1 and 5, the all-solid-state secondary
상기 전고체 이차전지 제조 장치(20)는 전해질층 성형 유닛(21), 제1 전극층 성형 유닛(55), 제2 전극층 성형 유닛(70), 및 셀 압착 유닛(83)을 구비한다. 도 1 및 도 2를 함께 참조하면, 전해질층 성형 유닛(21)은 전해질 물질이 포함된 전해질 파우더(powder)(1), 즉 전해질 분말을 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 휠 수 있는 고체상의 전해질층을 형성하는 유닛으로, 이형 필름(22), 파우더 배출기(25), 닥터 블레이드(doctor blade)(26), 파우더 성형틀(30), 근적외선 히터(NIR heater)(40), 한 쌍의 압연기(43, 46), 및 전해질층 트레이(tray)(51)를 구비한다. The all-solid-state secondary
이형 필름(22)은 전해질 파우더(1) 및 전해질층(2)을 분리 가능하게 지지하고 일 방향, 즉 도 2에서 Y축과 평행한 방향으로 진행한다. 이형 필름(22)이 Y축과 평행하게 진행할 수 있도록 전해질층 성형 유닛(21)은 이형 필름(22)을 풀어 공급하는 이형 필름 공급 롤러(23)와, 상기 이형 필름 공급 롤러(23)에 의해 공급된 이형 필름(22)을 감아 회수하는 이형 필름 회수 롤러(24)와, 이형 필름(22)의 진행 방향을 예각으로 절곡하여 전해질층(2)을 이형 필름(22)에서 분리시키는 웨지(50)를 더 구비한다. The
파우더 배출기(25)는 이형 필름 공급 롤러(23)에서 공급된 이형 필름(22) 위에 전해질 파우더(1)를 정량 배출한다. 상기 파우더 배출기(25)는 호퍼(hopper)를 구비할 수 있다. 상기 닥터 블레이드(26)는 파우더 배출기(25)에서 배출되어 이형 필름(22) 위에 쌓여 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 전해질 파우더(1)를 일정한 높이가 되도록 분산하여 편다. 상기 닥터 블레이드를 대신하여 단면이 콤마(comma) 형상인 소위 콤마 나이프(comma knife)가 채용될 수도 있다. 파우더 성형틀(30)은 닥터 블레이드(26)를 통과하여 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 전해질 파우더(1)를 가압하여 시트(sheet) 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 전해질 파우더(1)는 이형 필름(22)으로부터 제거한다. The powder discharger 25 discharges the electrolyte powder 1 on the
구체적으로, 파우더 성형틀(30)은 이형 필름(22)의 위에서 배치되고, 이형 필름(22)을 향해 하강하여 상기 이형 필름(22) 위에 쌓인 전해질 파우더(1)를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름(22)에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강한다. 파우더 성형틀(30)은 상기 시트 형상 덩어리의 두께, 즉 Z축과 평행한 방향의 높이를 한정하는 내부 천장(38)과, 상기 시트 형상 덩어리의 평면 형상, 즉 X축과 평행한 방향의 길이 및 Y축과 평행한 방향의 길이를 한정하는 내측벽(39)을 구비한 내부틀(37)과, 상기 내부틀(37)을 에워싸며 상기 내부틀(37)을 고정 지지하는 외부틀(33)과, 상기 외부틀(33)에 하단부가 고정되어 상기 외부틀(33) 및 내부틀(37)을 승강되도록 지지하는 지지 샤프트(31)를 구비한다. 상기 시트 형상의 덩어리는 평면 형상이 사각형이고, 이에 따라 상기 내부틀(37)의 평면 형상도 대응되는 사각형일 수 있다. Specifically, the
외부틀(33)은 상기 내부 천장(38)의 평면 넓이보다 큰 평면 넓이를 가지며 상기 내부 천장(38)과 겹쳐지게 상기 내부 천장(38)에 접합 고정되는 외부 천장(34)과, 상기 외부 천장(34)의 외주 모서리에서 절곡되어 아래로 연장되는 외측벽(36)을 구비한다. 상기 외부틀(33)의 내부 및 상기 내부틀(37)의 외부로 한정되는 공간에 부압(負壓)이 형성된다. 이를 위해 전해질층 성형 유닛(21)은 파우더 배출기(30)의 외부에 진공 펌프(28)와, 상기 외부틀(33)과 진공 펌프(28)를 공기 유동 가능하게 연결하는 흡기 호스(hose)(32)를 구비한다. 상기 흡기 호스(32)의 일 측 단부는 상기 외부틀(33)에 형성된 통공(35)에 연결되고, 상기 흡기 호스(32)의 타 측 단부는 상기 진공 펌프(28)에 연결된다. The
파우더 성형틀(30)이 상승 위치인 때 이형 필름(22) 위에 쌓인 전해질 파우더(1)가 파우더 성형틀(30)의 아래로 이동하고, 상기 파우더 성형틀(30)의 내측벽(39)과 외측벽(36)의 하단이 이형 필름(22)에 닿도록 상기 파우더 성형틀(30)이 하강 위치까지 하강하면, 전해질 파우더(1)가 상기 이형 필름(22), 내부 천장(28), 및 내측벽(39)에 의해 한정되는 시트 형상의 공간에 갇혀지면서 가압되어 시트 형상의 덩어리로 뭉쳐진다. 상기 이형 필름(22), 내부 천장(28), 및 내측벽(39)에 의해 한정되는 공간 밖에 잔존하는 전해질 파우더(1), 다시 말해 상기 이형 필름(22), 상기 외부틀(33)의 내부, 및 상기 내부틀(37)의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 전해질 파우더(1)는 진공 펌프(28)의 작동으로 상기 외부틀(33)의 내부에 형성된 부압에 의해 흡기 호스(32)를 통해 상기 외부틀(33)의 외부로 배출되어 상기 파우더 성형틀(30)에서 제거된다. When the
상기 내부틀(37)의 외부에 잔존하는 전해질 파우더(1)가 상기 파우더 성형틀(30)에서 제거된 후에 상기 파우더 성형틀(30)은 다시 상승 위치로 복귀한다. 상기 파우더 성형틀(30)이 하강 및 상승하며 전해질 파우더(1)를 시트 형상의 덩어리로 뭉치는 동안 상기 이형 필름(22)은 Y축과 평행한 방향으로의 진행을 잠시 멈출 수 있다. 도 2에 도시되진 않았으나, 전해질층 성형 유닛(21)은, 상기 파우더 성형틀(30)이 하강할 때 이형 필름(22)이 상기 파우더 성형틀(30)에 의해 Z축 음(-)의 방향과 평행한 방향으로 밀리지 않도록 상기 이형 필름(22)을 지지하는 지지 테이블(table)을 더 구비할 수 있다. After the electrolyte powder 1 remaining on the outside of the inner mold 37 is removed from the
근적외선 히터(40)는 파우더 성형틀(30)에 의해 시트 형상의 덩어리로 뭉쳐져 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 전해질 파우더(1)에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 상기 시트 형상으로 뭉쳐진 전해질 파우더(1)를 40 내지 120℃의 온도로 가열한다. 이를 통해 상기 시트 형상으로 뭉쳐진 전해질 파우더(1)는 입자가 서로 결합되어 휠 수 있는 검(gum) 형태의 고체상 전해질층(2)으로 성형된다. 상기 근적외선 히터(40)는 전기 에너지를 근적외선으로 변환하여 투사하는 근적외선 램프(lamp)(41)를 구비한다. 근적외선 조사에 의해 시트 형상의 전해질 파우더(1)는 상기 근적외선 램프(41)와 마주보는 표면보다 내부가 먼저 가열 경화된다. 따라서, 전해질층(2)의 표면만 결합되고 내부는 파우더 형태로 잔존하는 성형 불량이 억제된다. The near-
한 쌍의 압연기(43, 46)는 상기 근적외선 히터(40)를 통과하여 성형된 전해질층(2)의 두께를 얇게 하고 밀도를 높이기 위하여 상기 전해질층(2)을 단계적으로 압연하며, 상기 전해질층(2)의 진행 경로를 따라 일렬로 배열된다. 각각의 압연기(43, 46)는 위아래로 배치된 상부 롤러(44, 47)와 하부 롤러(45, 48)을 구비한다. 상기 전해질층(2)이 상부 롤러(44, 47)와 하부 롤러(45, 48) 사이를 통과하면서 압연된다. 이형 필름(22)의 진행 방향을 따라 상대적으로 상류에 배치된 제1 압연기(43)의 상부 롤러(44)와 하부 롤러(45) 사이의 간격이, 상대적으로 하류에 배치된 제2 압연기(46)의 상부 롤러(47)와 하부 롤러(48) 사이의 간격보다 약간 커서 상기 전해질층(2)이 단계적으로 압연된다. 상기 압연기(43, 46)의 각 롤러(44, 45, 47, 48)의 직경(diameter)은 예컨대, 50 내지 60mm 일 수 있다. 다만, 전해질층 성형 유닛(21)에 구비된 압연기(43, 46)의 개수는 한 쌍에 한정되지 않으며 3개 이상 또는 1개만 구비될 수도 있다. A pair of rolling
상기 한 쌍의 압연기(43, 46)를 통과하여 압연된 전해질층(2)이 지지된 이형 필름(22)이 웨지(50)에 의해 방향 전환되면서 상기 전해질층(2)이 상기 이형 필름(22)에서 분리되어 전해질층 트레이(51)에 적층될 수 있다. 상기 전해질층(2)과 분리된 이형 필름(22)은 상술한 바와 같이 이형 필름 회수 롤러(24)에 감겨 회수된다. 한편, 도 2에 예시된 것과 달리, 압연기(43, 46)를 통과한 전해질층(2)이 이형 필름(22)에 지지된 상태로 제1 전극층 성형 유닛(55)으로 진행할 수도 있다. 또는, 도 2에 예시된 것과 달리 근적외선 히터(40)를 통과한 전해질층(2)이 이형 필름(22)에서 분리된 상태로 한 쌍의 압연기(43, 46)를 통과하여 압연되고, 전해질층 트레이(51)에 적층될 수도 있다. As the
도 1 및 도 3을 함께 참조하면, 제1 전극층 성형 유닛(55)은 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제1 전극액(3)을 상기 전해질층(2)의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제1 전극층(4)을 형성한다. 상기 제1 전극층 성형 유닛(55)은 컨베이어(conveyor)(56)와, 제1 전극액 분사 노즐(nozzle)(61)과, 확산 방지틀(63)과, 전극 경화 히터(65)를 구비한다. 상기 컨베이어(56)는 X축과 평행한 축선(미도시)을 중심으로 회전하며 Y축과 평행한 방향으로 서로 이격되게 배치된 상류 지지 롤러(58) 및 하류 지지 롤러(59)와, 상기 상류 지지 롤러(58) 및 하류 지지 롤러(59)에 지지되도록 상기 상류 지지 롤러(58) 및 하류 지지 롤러(59)에 함께 감긴 컨베이어 벨트(belt)(57)를 구비한다. Referring to FIGS. 1 and 3 together, the first electrode
상기 상류 지지 롤러(58) 및 하류 지지 롤러(59) 중 적어도 하나가 모터(미도시) 동력에 의해 회전하면 상기 컨베이어 벨트(57)가 순환 주행하고, 컨베이어 벨트(57)에 지지되는 전해질층(2)이 상기 상류 지지 롤러(58)에서 하류 지지 롤러(59)를 향해 이동한다. 상기 전해질층 트레이(51)(도 2 참조)에 적재된 전해질층(2)은 작업자에 의해 하나씩 이격되게 상기 컨베이어 벨트(57) 위에 올려질 수 있다. 그러나 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 작업자를 대신하여 자동화된 로봇(robot)에 의해 이 작업이 수행될 수도 있다. The electrolyte layer ( 2) moves from the
제1 전극액 분사 노즐(61)은 제1 전극액(3)을 컨베이어 벨트(57)에 지지되어 이동하는 전해질층(2)의 노출된 표면에 분사한다. 확산 방지틀(63)은 제1 전극액 분사 노즐(61)에 의해 분사된 제1 전극액(3)이 전해질층(2)의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정한다. 상기 확산 방지틀(63)은 중앙에 통공이 형성된 창틀(window frame) 형태의 기구일 수 있다. 상기 확산 방지틀(63)은, 제1 전극액 분사 노즐(61)에서 제1 전극액(3)이 분사되기 전에 하단이 상기 컨베이어 벨트(57)에 닿도록 하강하고, 상기 제1 전극액 분사 노즐(61)에서 제1 전극액(3)이 분사된 후에는 전해질층(2)의 이동이 방해받지 않도록 상승할 수 있다. The first electrode
전극 경화 히터(65)는 전해질층(2)의 표면에 분사된 제1 전극액(3)을 고온의 공기 흐름, 즉 열풍(熱風)으로 40 내지 130℃의 온도로 가열한다. 상기 전극 경화 히터(65)는 상기 열풍을 상기 전해질층(2)에 도포된 제1 전극액(3)을 향해 불어내는 열풍기(66)를 구비한다. 전극 경화 히터(65)에 의한 가열을 통해 분사된 액상의 제1 전극액(3)이 경화되어 휠 수 있는 검(gum) 형태의 고체상 제1 전극층(4)으로 성형된다. 전극 경화 히터(65)를 통과한 전해질층(2)과 제1 전극층(4)을 구비한 전지 셀 반제품은 작업자에 의해 또는 자동화된 로봇에 의해 제2 전극층 성형 유닛(70)으로 전달된다. The electrode curing heater 65 heats the first electrode solution 3 sprayed on the surface of the
도 1 및 도 4를 함께 참조하면, 제2 전극층 성형 유닛(70)은 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제2 전극액(5)을 상기 전해질층(2)의 다른 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층(6)을 형성한다. 예를 들면, 상기 제1 전극액(3)이 양극 활물질이 포함된 전극액이면, 상기 제2 전극액(5)은 음극 활물질이 포함된 전극액이다. 상기 제2 전극층 성형 유닛(70)은 제1 전극층 성형 유닛(55)과 유사하게 컨베이어(71)와, 제2 전극액 분사 노즐(76)과, 확산 방지틀(78)과, 전극 경화 히터(80)를 구비한다. Referring to FIGS. 1 and 4 together, the second electrode
상기 컨베이어(71)는 X축과 평행한 축선(미도시)을 중심으로 회전하며 Y축과 평행한 방향으로 서로 이격되게 배치된 상류 지지 롤러(73) 및 하류 지지 롤러(74)와, 상기 상류 지지 롤러(73) 및 하류 지지 롤러(74)에 지지되도록 상기 상류 지지 롤러(73) 및 하류 지지 롤러(74)에 함께 감긴 컨베이어 벨트(72)를 구비한다. 상기 상류 지지 롤러(73) 및 하류 지지 롤러(74) 중 적어도 하나가 모터(미도시) 동력에 의해 회전하면 상기 컨베이어 벨트(72)가 순환 주행하고, 컨베이어 벨트(72)에 지지되는, 전해질층(2) 및 제1 전극층(4)을 구비한 전지 셀 반제품이 상기 상류 지지 롤러(73)에서 하류 지지 롤러(74)를 향해 이동한다. The
작업자 또는 자동화된 로봇에 의해 상기 전지 셀 반제품을 제1 전극층 성형 유닛(55)(도 4 참조)에서 픽업(pick-up)하여 상기 컨베이어 벨트(72) 위에 하나씩 이격되게 올려질 수 있다. 상기 제1 전극층 성형 유닛(55)의 전극 경화 히터(65)를 통과한 전지 셀 반제품은 전해질층(2)이 아래층에 제1 전극층(4)이 위층에 배치되지만, 상기 제2 전극층 성형 유닛(70)의 컨베이어 벨트(72) 위에 올려질 때에는 위아래가 뒤집혀서 제1 전극층(4)이 아래층에 전해질층(2)이 위층에 배치된다. The battery cell semi-finished products may be picked up from the first electrode layer forming unit 55 (see FIG. 4 ) by a worker or an automated robot and placed on the
제2 전극액 분사 노즐(76)은 제2 전극액(5)을 컨베이어 벨트(72)에 지지되어 이동하는 전지 셀 반제품의 전해질층(2)의 노출된 표면에 분사한다. 확산 방지틀(78)은 제2 전극액 분사 노즐(76)에 의해 분사된 제2 전극액(5)이 전해질층(2)의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정한다. 상기 확산 방지틀(78)은 중앙에 통공이 형성된 창틀(window frame) 형태의 기구일 수 있다. 상기 확산 방지틀(78)은, 제2 전극액 분사 노즐(76)에서 제2 전극액(5)이 분사되기 전에 하단이 상기 컨베이어 벨트(72)에 닿도록 하강하고, 상기 제2 전극액 분사 노즐(76)에서 제2 전극액(5)이 분사된 후에는 상기 전지 셀 반제품의 이동이 방해받지 않도록 상승할 수 있다. The second electrode
전극 경화 히터(80)는 전해질층(2)의 표면에 분사된 제2 전극액(5)을 고온의 공기 흐름, 즉 열풍(熱風)으로 40 내지 130℃의 온도로 가열한다. 상기 전극 경화 히터(80)는 상기 열풍을 상기 전해질층(2)에 도포된 제2 전극액(5)을 향해 불어내는 열풍기(81)를 구비한다. 전극 경화 히터(80)에 의한 가열을 통해 분사된 액상의 제2 전극액(5)이 경화되어 휠 수 있는 검(gum) 형태의 고체상 제2 전극층(6)으로 성형된다. 이로써 전해질층(2) 제1 전극층(4), 및 제2 전극층(6)을 하나씩 구비한 3층 구조의 전지 셀(cell)(7)(도 5 참조)이 형성된다. The
도 1, 도 4, 및 도 5를 함께 참조하면, 셀 압착 유닛(83)은 전해질층(2), 제1 전극층(4), 및 제2 전극층(6)을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)(7)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착한다. 셀 압착 유닛(83)은 이형 필름(84), 예열기(87), 하부 프레스(press)(91), 상부 프레스(95), 및 전지 셀 트레이(99)를 구비한다. 이형 필름(84)은 상기 전지 셀(7)을 분리 가능하게 지지하고 일 방향, 즉 도 5에서 Y축과 평행한 방향으로 진행한다. 1, 4, and 5 together, the
복수의 전지 셀(7)이 이격되게 부착 지지된 이형 필름(84)이 Y축과 평행하게 진행할 수 있도록 셀 압착 유닛(83)은, 상기 복수의 전지 셀(7)이 부착 지지된 이형 필름(84)이 권취된 롤(roll)을 풀어 상기 이형 필름(84)을 공급하는 전지 셀 공급 롤러(85)와, 상기 전지 셀 공급 롤러(85)에 의해 공급된 이형 필름(85)을 감아 회수하는 이형 필름 회수 롤러(86)와, 이형 필름(84)의 진행 방향을 예각으로 절곡하여 전지 셀(7)을 이형 필름(84)에서 분리시키는 웨지(98)를 더 구비한다. The
상기 제2 전극층 성형 유닛(70)의 전극 경화 히터(80)에서 배출된 전지 셀(7)을 일정한 속도로 일 방향으로 진행하는 이형 필름(84)에 시간 간격을 두고 하나씩 올려 놓고, 상기 전지 셀(7)이 올려진 이형 필름(84)을 지관(紙管)에 권취함으로써 상기 이형 필름(84)이 권취된 롤을 준비할 수 있다. 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)는 상기 전지 셀(7)을 사이에 두고 서로 가까워지는 방향으로 이동하여 상기 전지 셀(7)을 가압한다. The battery cells 7 discharged from the
구체적으로, 하부 프레스(91)는 상향 돌출된 하부 코어(core)(92)를 구비하고, 상부 프레스(95)는 하향 돌출된 상부 코어(96)를 구비한다. 하부 코어(92)의 상측면(92u)은 전지 셀(7)이 부착된 이형 필름(84)이 아래로 밀리지 않도록 상기 이형 필름(84)을 접촉 지지한다. 상부 프레스(95)가 하부 프레스(91)를 향해 아래로 하강하면 상부 코어(96)의 하측면(96b)이 전지 셀(7)의 상측면을 밀착 가압하고, 하부 코어(92)의 상측면(92u)이 이형 필름(84)을 매개로 전지 셀(7)을 밀착 가압한다. 상기 전지 셀(7)이 상기 하부 코어(92) 및 상부 코어(96)와 정렬된 상태에서 상기 상부 프레스(95)가 하강하여 전지 셀(7)을 밀착 가압하고 다시 상승하도록 이형 필름(84)은 Y축과 평행한 방향으로 단속적으로 진행할 수 있다. 상기 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)의 압착력은 최대 2500kg 일 수 있다. Specifically, the
하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)는 각각, 전지 셀(7)을 밀착 가압하는 하부 코어 상측면(92u)과 상부 코어 하측면(96b)의 온도를 40 내지 130℃의 온도가 되도록 가열하는 가열 수단을 구비할 수 있다. 한편, 전해질층(2), 제1 전극층(4), 및 제2 전극층(6)을 구성하는 성분에 따라 가열된 온도에서 압착되는 것이 나쁜 영향을 미치는 경우도 있으므로, 이러한 경우에 상기 가열 수단은 작동 중단될 수 있다. The
상기 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)가 서로 가까워지는 방향으로 이동하는 속도는, 전지 셀(7)이 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)에 의해 가압되기 시작하는 시점 이전의 속도가 이후의 속도보다 빠르다. 다시 말해, 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)에 의해 가압되는 동안 전지 셀(7)은 느린 속도로 가압된다. The speed at which the
예열기(87)는 전지 셀(7)을 지지하는 이형 필름(84)이 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95) 사이로 진입하여 통과하기 전에 상기 전지 셀(7)을 가열한다. 상기 예열기(87)는 복사열을 발산하는 복사 열원(88)을 구비할 수 있다. 상기 복사 열원(88)의 발열 온도는 40 내지 150℃일 수 있다. 예열기(87)의 예열을 통해 압착 품질이 개선될 수 있다. 한편, 전해질층(2), 제1 전극층(4), 및 제2 전극층(6)을 구성하는 성분에 따라 가열된 온도에서 압착되는 것이 나쁜 영향을 미치는 경우도 있으므로, 이러한 경우에 상기 예열기(87)는 작동 중단될 수 있다. 또는, 상기 예열기(87)을 작동시키되, 상기 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95)가 각각, 예열된 전지 셀(7)을 밀착하여 상온으로 냉각시키는 냉각 수단을 더 구비할 수 있다. The preheater 87 heats the battery cell 7 before the
상기 하부 프레스(91) 및 상부 프레스(95) 사이를 통과하여 압착된 전지 셀(7)이 지지된 이형 필름(84)이 웨지(98)에 의해 방향 전환되면서 상기 전지 셀(7)이 상기 이형 필름(84)에서 분리되어 전지 셀 트레이(99)에 적층될 수 있다. 상기 전지 셀(7)과 분리된 이형 필름(84)은 상술한 바와 같이 이형 필름 회수 롤러(86)에 감겨 회수된다. 한편, 본 발명의 셀 압착 유닛은 이형 필름(84)에 부착되지 않은 상태의 전지 셀(7)을 상기 하부 프레스(91)의 하부 코어(92)의 상측면(92u) 위에 올려놓고 상부 프레스(95)를 하부 프레스(95)를 향해 하강시켜 전지 셀(7)을 압착할 수도 있다. 이 경우에 상기 셀 압착 유닛은 이형 필름 및 이형 필름을 공급 및 회수하는 수단과, 예열기를 구비하지 않을 수 있다. As the
한편, 본 발명의 제1 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 방법은, 전해질 물질이 포함된 전해질 파우더(powder)를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 전해질층을 형성하는 전해질층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제1 전극액을 상기 전해질층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 전해질층의 다른 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 단계, 및 상기 전해질층, 제1 전극층, 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 단계를 구비한다. 상기 셀 압착 단계는, 상기 전지 셀을 압착하기에 앞서서 가열하는 예열 단계를 구비한다. On the other hand, in the method for manufacturing an all-solid-state secondary battery according to the first embodiment of the present invention, an electrolyte layer is formed by forming an electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape and heating it to form a solid electrolyte layer. Step, a first electrode layer forming step of forming a solid first electrode layer by spraying and heating a liquid first electrode solution containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the electrolyte layer, a positive electrode active material, and A second electrode layer forming step of forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing another electrode active material among the negative electrode active materials on the other side of the electrolyte layer, and the electrolyte layer, the first A cell pressing step of compressing a battery cell including an electrode layer and a second electrode layer one by one to reduce thickness and increase density. The cell compression step includes a preheating step of heating the battery cell prior to compression.
상기 전해질층 성형 단계는 상기 전해질층 성형 유닛(21)에 의해 수행되고, 상기 제1 전극층 성형 단계는 상기 제1 전극층 성형 유닛(55)에 의해 수행되고, 상기 제2 전극층 성형 단계는 상기 제2 전극층 성형 유닛(70)에 의해 수행되고, 상기 셀 압착 단계는 상기 셀 압착 유닛(83)에 의해 수행될 수 있다. The electrolyte layer forming step is performed by the electrolyte
도 6은 본 발명의 제2 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치의 블록 다이아그램이고, 도 7은 도 6의 제1 전극층 형성 유닛의 구성도이고, 도 8는 도 6의 제2 전극층 형성 유닛의 구성도이며, 도 9는 도 6의 셀 압착 유닛의 구성도이다. 도 6 및 도 9를 참조하면, 본 발명의 제2 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 장치(100)는, 휠 수 있는 고체상의 제1 전극층(14)과, 상기 제1 전극층(14)의 상측면 및 하측면 중 일 측면에 적층된, 휠 수 있는 고체상의 제2 전극층(16)을 구비하여 이루어진 2층 단위 전지 셀(17)을 구비하는 전고체 이차전지를 자동화된 생산 공정으로 제조하는 장치이다. 상기 제1 전극층(14)이 양극 활물질과 전해질 물질을 포함하고 상기 제2 전극층(16)이 음극 활물질과 전해질 물질을 포함하거나, 그 반대일 수 있다. 6 is a block diagram of an all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus according to a second embodiment of the present invention, FIG. 7 is a configuration diagram of a first electrode layer forming unit of FIG. 6, and FIG. 8 is a second electrode layer formation of FIG. It is a configuration diagram of the unit, and FIG. 9 is a configuration diagram of the cell squeezing unit of FIG. 6 . 6 and 9, the all-solid-state secondary
상기 전고체 이차전지 제조 장치(100)는 제1 전극층 성형 유닛(101), 제2 전극층 성형 유닛(135), 및 셀 압착 유닛(150)을 구비한다. 도 6 및 도 7을 함께 참조하면, 제1 전극층 성형 유닛(101)은 제1 전극 활물질과 전해질 물질이 각각 파우더(powder) 형태로 포함된 제1 전극 파우더(13)를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 휠 수 있는 고체상의 제1 전극층(14)을 형성하는 유닛으로, 이형 필름(102), 파우더 배출기(105), 닥터 블레이드(106), 파우더 성형틀(110), 근적외선 히터(120), 한 쌍의 압연기(123, 126), 및 제1 전극층 트레이(131)를 구비한다. 상기 제1 전극 활물질은 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나이다. The all-solid-state secondary
이형 필름(102)은 제1 전극 파우더(13) 및 제1 전극층(14)을 분리 가능하게 지지하고 일 방향, 즉 도 7에서 Y축과 평행한 방향으로 진행한다. 이형 필름(102)이 Y축과 평행하게 진행할 수 있도록 제1 전극층 성형 유닛(101)은 이형 필름(102)을 풀어 공급하는 이형 필름 공급 롤러(103)와, 상기 이형 필름 공급 롤러(103)에 의해 공급된 이형 필름(102)을 감아 회수하는 이형 필름 회수 롤러(104)와, 이형 필름(102)의 진행 방향을 예각으로 절곡하여 제1 전극층(14)을 이형 필름(102)에서 분리시키는 웨지(130)를 더 구비한다. The
파우더 배출기(105)는 이형 필름 공급 롤러(103)에서 공급된 이형 필름(102) 위에 제1 전극 파우더(13)를 정량 배출한다. 상술한 바와 같이 상기 제1 전극 파우더(13)는 제1 전극 활물질 파우더(11)와 전해질 물질 파우더(12)가 포함된 혼합 분말일 수 있다. 상기 파우더 배출기(105)는 호퍼(hopper)를 구비할 수 있다. 상기 닥터 블레이드(106)는 파우더 배출기(105)에서 배출되어 이형 필름(102) 위에 쌓여 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 제1 전극 파우더(13)를 일정한 높이가 되도록 분산하여 편다. 상기 닥터 블레이드를 대신하여 단면이 콤마(comma) 형상인 소위 콤마 나이프(comma knife)가 채용될 수도 있다. 파우더 성형틀(110)은 닥터 블레이드(106)를 통과하여 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 제1 전극 파우더(13)를 가압하여 시트(sheet) 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 제1 전극 파우더(13)는 이형 필름(102)으로부터 제거한다. The
구체적으로, 파우더 성형틀(110)은 이형 필름(102)의 위에서 배치되고, 이형 필름(102)을 향해 하강하여 상기 이형 필름(102) 위에 쌓인 제1 전극 파우더(13)를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름(102)에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강한다. 파우더 성형틀(110)은 상기 시트 형상 덩어리의 두께, 즉 Z축과 평행한 방향의 높이를 한정하는 내부 천장(118)과, 상기 시트 형상 덩어리의 평면 형상, 즉 X축과 평행한 방향의 길이 및 Y축과 평행한 방향의 길이를 한정하는 내측벽(119)을 구비한 내부틀(117)과, 상기 내부틀(117)을 에워싸며 상기 내부틀(117)을 고정 지지하는 외부틀(113)과, 상기 외부틀(113)에 하단부가 고정되어 상기 외부틀(113) 및 내부틀(117)을 승강되도록 지지하는 지지 샤프트(111)를 구비한다. 상기 시트 형상의 덩어리는 평면 형상이 사각형이고, 이에 따라 상기 내부틀(117)의 평면 형상도 대응되는 사각형일 수 있다. Specifically, the
외부틀(113)은 상기 내부 천장(118)의 평면 넓이보다 큰 평면 넓이를 가지며 상기 내부 천장(118)과 겹쳐지게 상기 내부 천장(118)에 접합 고정되는 외부 천장(114)과, 상기 외부 천장(114)의 외주 모서리에서 절곡되어 아래로 연장되는 외측벽(116)을 구비한다. 상기 외부틀(113)의 내부 및 상기 내부틀(117)의 외부로 한정되는 공간에 부압(負壓)이 형성된다. 이를 위해 제1 전극층 성형 유닛(101)은 파우더 배출기(110)의 외부에 진공 펌프(108)와, 상기 외부틀(113)과 진공 펌프(108)를 공기 유동 가능하게 연결하는 흡기 호스(hose)(112)를 구비한다. 상기 흡기 호스(112)의 일 측 단부는 상기 외부틀(113)에 형성된 통공(115)에 연결되고, 상기 흡기 호스(112)의 타 측 단부는 상기 진공 펌프(108)에 연결된다. The
파우더 성형틀(110)이 상승 위치인 때 이형 필름(102) 위에 쌓인 제1 전극 파우더(13)가 파우더 성형틀(110)의 아래로 이동하고, 상기 파우더 성형틀(110)의 내측벽(119)과 외측벽(116)의 하단이 이형 필름(102)에 닿도록 상기 파우더 성형틀(110)이 하강 위치까지 하강하면, 제1 전극 파우더(13)가 상기 이형 필름(102), 내부 천장(108), 및 내측벽(119)에 의해 한정되는 시트 형상의 공간에 갇혀지면서 가압되어 시트 형상의 덩어리로 뭉쳐진다. 상기 이형 필름(102), 내부 천장(108), 및 내측벽(119)에 의해 한정되는 공간 밖에 잔존하는 제1 전극 파우더(13), 다시 말해 상기 이형 필름(102), 상기 외부틀(113)의 내부, 및 상기 내부틀(117)의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 제1 전극 파우더(13)는 진공 펌프(108)의 작동으로 상기 외부틀(113)의 내부에 형성된 부압에 의해 흡기 호스(112)를 통해 상기 외부틀(113)의 외부로 배출되어 상기 파우더 성형틀(110)에서 제거된다. When the
상기 내부틀(117)의 외부에 잔존하는 제1 전극 파우더(13)가 상기 파우더 성형틀(110)에서 제거된 후에 상기 파우더 성형틀(110)은 다시 상승 위치로 복귀한다. 상기 파우더 성형틀(110)이 하강 및 상승하며 제1 전극 파우더(13)를 시트 형상의 덩어리로 뭉치는 동안 상기 이형 필름(102)은 Y축과 평행한 방향으로의 진행을 잠시 멈출 수 있다. 도 7에 도시되진 않았으나, 제1 전극층 성형 유닛(101)은, 상기 파우더 성형틀(110)이 하강할 때 이형 필름(102)이 상기 파우더 성형틀(110)에 의해 Z축 음(-)의 방향과 평행한 방향으로 밀리지 않도록 상기 이형 필름(102)을 지지하는 지지 테이블을 더 구비할 수 있다. After the
근적외선 히터(120)는 파우더 성형틀(110)에 의해 시트 형상의 덩어리로 뭉쳐져 Y축과 평행한 방향으로 이동하는 제1 전극 파우더(13)에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 상기 시트 형상으로 뭉쳐진 제1 전극 파우더(13)를 40 내지 120℃의 온도로 가열한다. 이를 통해 상기 시트 형상으로 뭉쳐진 제1 전극 파우더(13)는 입자가 서로 결합되어 휠 수 있는 검(gum) 형태의 고체상 제1 전극층(14)으로 성형된다. 상기 근적외선 히터(120)는 전기 에너지를 근적외선으로 변환하여 투사하는 근적외선 램프(lamp)(121)를 구비한다. 근적외선 조사에 의해 시트 형상의 제1 전극 파우더(13)는 상기 근적외선 램프(121)와 마주보는 표면보다 내부가 먼저 가열 경화된다. 따라서, 제1 전극층(14)의 표면만 결합되고 내부는 파우더 형태로 잔존하는 성형 불량이 억제된다. The near-
한 쌍의 압연기(123, 126)는 상기 근적외선 히터(120)를 통과하여 성형된 제1 전극층(14)의 두께를 얇게 하고 밀도를 높이기 위하여 상기 제1 전극층(14)을 단계적으로 압연하며, 상기 제1 전극층(14)의 진행 경로를 따라 일렬로 배열된다. 각각의 압연기(123, 126)는 위아래로 배치된 상부 롤러(124, 127)와 하부 롤러(125, 128)을 구비한다. 상기 제1 전극층(14)이 상부 롤러(124, 127)와 하부 롤러(125, 128) 사이를 통과하면서 압연된다. 이형 필름(102)의 진행 방향을 따라 상대적으로 상류에 배치된 제1 압연기(123)의 상부 롤러(124)와 하부 롤러(125) 사이의 간격이, 상대적으로 하류에 배치된 제2 압연기(126)의 상부 롤러(127)와 하부 롤러(128) 사이의 간격보다 약간 커서 상기 제1 전극층(14)이 단계적으로 압연된다. 상기 압연기(123, 126)의 각 롤러(124, 125, 127, 128)의 직경(diameter)은 예컨대, 50 내지 60mm 일 수 있다. 다만, 제1 전극층 성형 유닛(101)에 구비된 압연기(123, 126)의 개수는 한 쌍에 한정되지 않으며 3개 이상 또는 1개만 구비될 수도 있다. A pair of rolling
상기 한 쌍의 압연기(123, 126)를 통과하여 압연된 제1 전극층(14)이 지지된 이형 필름(102)이 웨지(130)에 의해 방향 전환되면서 상기 제1 전극층(14)이 상기 이형 필름(102)에서 분리되어 제1 전극층 트레이(131)에 적층될 수 있다. 상기 제1 전극층(14)과 분리된 이형 필름(102)은 상술한 바와 같이 이형 필름 회수 롤러(104)에 감겨 회수된다. 한편, 도 7에 예시된 것과 달리, 압연기(123, 126)를 통과한 제1 전극층(14)이 이형 필름(102)에 지지된 상태로 제2 전극층 성형 유닛(135)으로 진행할 수도 있다. 또는, 도 7에 예시된 것과 달리 근적외선 히터(120)를 통과한 제1 전극층(14)이 이형 필름(102)에서 분리된 상태로 한 쌍의 압연기(123, 126)를 통과하여 압연되고, 제1 전극층 트레이(131)에 적층될 수도 있다. As the
도 6 및 도 8을 함께 참조하면, 제2 전극층 성형 유닛(135)은 제1 전극층(14)에 포함된 전극 활물질과 다른 전극 활물질과 전해질 물질이 포함된 액상의 제2 전극액(15)을 상기 제1 전극층(14)의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층(16)을 형성한다. 상기 제2 전극층 성형 유닛(135)은 컨베이어(136)와, 제2 전극액 분사 노즐(141)과, 확산 방지틀(143)과, 전극 경화 히터(145)를 구비한다. 6 and 8 together, the second electrode
상기 컨베이어(136)는 X축과 평행한 축선(미도시)을 중심으로 회전하며 Y축과 평행한 방향으로 서로 이격되게 배치된 상류 지지 롤러(138) 및 하류 지지 롤러(139)와, 상기 상류 지지 롤러(138) 및 하류 지지 롤러(139)에 지지되도록 상기 상류 지지 롤러(138) 및 하류 지지 롤러(139)에 함께 감긴 컨베이어 벨트(137)를 구비한다. 상기 상류 지지 롤러(138) 및 하류 지지 롤러(139) 중 적어도 하나가 모터(미도시) 동력에 의해 회전하면 상기 컨베이어 벨트(137)가 순환 주행하고, 컨베이어 벨트(137)에 지지되는, 제1 전극층(14) 및 제1 전극층(14)과 제2 전극층(16)을 구비한 전지 셀(17)이 상기 상류 지지 롤러(138)에서 하류 지지 롤러(139)를 향해 이동한다. 작업자 또는 자동화된 로봇에 의해 상기 전지 셀 반제품을 제1 전극층 성형 유닛(101)(도 7 참조)에서 픽업(pick-up)하여 상기 컨베이어 벨트(137) 위에 하나씩 이격되게 올려질 수 있다. The
제2 전극액 분사 노즐(141)은 제2 전극액(15)을 컨베이어 벨트(137)에 지지되어 이동하는 제1 전극층(14)의 노출된 표면에 분사한다. 확산 방지틀(143)은 제2 전극액 분사 노즐(141)에 의해 분사된 제2 전극액(15)이 제1 전극층(14)의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정한다. 상기 확산 방지틀(143)은 중앙에 통공이 형성된 창틀(window frame) 형태의 기구일 수 있다. 상기 확산 방지틀(143)은, 제2 전극액 분사 노즐(141)에서 제2 전극액(15)이 분사되기 전에 하단이 상기 컨베이어 벨트(137)에 닿도록 하강하고, 상기 제2 전극액 분사 노즐(141)에서 제2 전극액(15)이 분사된 후에는 상기 제2 전극액(15)이 도포된 제1 전극층(14)의 이동이 방해받지 않도록 상승할 수 있다. The second electrode
전극 경화 히터(145)는 제1 전극층(14)의 표면에 분사된 제2 전극액(15)을 고온의 공기 흐름, 즉 열풍(熱風)으로 40 내지 130℃의 온도로 가열한다. 상기 전극 경화 히터(145)는 상기 열풍을 상기 제1 전극층(14)에 도포된 제2 전극액(15)을 향해 불어내는 열풍기(146)를 구비한다. 전극 경화 히터(145)에 의한 가열을 통해 분사된 액상의 제2 전극액(15)이 경화되어 휠 수 있는 검(gum) 형태의 고체상 제2 전극층(16)으로 성형된다. 이로써 제1 전극층(14) 및 제2 전극층(16)을 하나씩 구비한 2층 구조의 전지 셀(17)이 형성된다. The
도 6, 도 8, 및 도 9를 함께 참조하면, 셀 압착 유닛(150)은 제1 전극층(14) 및 제2 전극층(16)을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)(17)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착한다. 셀 압착 유닛(150)은 이형 필름(151), 예열기(154), 하부 프레스(press)(161), 상부 프레스(165), 및 전지 셀 트레이(169)를 구비한다. 이형 필름(151)은 상기 전지 셀(17)을 분리 가능하게 지지하고 일 방향, 즉 도 5에서 Y축과 평행한 방향으로 진행한다. 6, 8, and 9 together, the
복수의 전지 셀(17)이 이격되게 부착 지지된 이형 필름(151)이 Y축과 평행하게 진행할 수 있도록 셀 압착 유닛(150)은, 상기 복수의 전지 셀(17)이 부착 지지된 이형 필름(151)이 권취된 롤(roll)을 풀어 상기 이형 필름(151)을 공급하는 전지 셀 공급 롤러(152)와, 상기 전지 셀 공급 롤러(152)에 의해 공급된 이형 필름(152)을 감아 회수하는 이형 필름 회수 롤러(153)와, 이형 필름(151)의 진행 방향을 예각으로 절곡하여 전지 셀(17)을 이형 필름(151)에서 분리시키는 웨지(168)를 더 구비한다. The
상기 제2 전극층 성형 유닛(135)의 전극 경화 히터(145)에서 배출된 전지 셀(17)을 일정한 속도로 일 방향으로 진행하는 이형 필름(151)에 시간 간격을 두고 하나씩 올려 놓고, 상기 전지 셀(17)이 올려진 이형 필름(151)을 지관(紙管)에 권취함으로써 상기 이형 필름(151)이 권취된 롤을 준비할 수 있다. 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)는 상기 전지 셀(17)을 사이에 두고 서로 가까워지는 방향으로 이동하여 상기 전지 셀(17)을 가압한다. The
구체적으로, 하부 프레스(161)는 상향 돌출된 하부 코어(162)를 구비하고, 상부 프레스(165)는 하향 돌출된 상부 코어(166)를 구비한다. 하부 코어(162)의 상측면(162u)은 전지 셀(17)이 부착된 이형 필름(151)이 아래로 밀리지 않도록 상기 이형 필름(151)을 접촉 지지한다. 상부 프레스(165)가 하부 프레스(161)를 향해 아래로 하강하면 상부 코어(166)의 하측면(166b)이 전지 셀(17)의 상측면을 밀착 가압하고, 하부 코어(162)의 상측면(162u)이 이형 필름(151)을 매개로 전지 셀(17)을 밀착 가압한다. 상기 전지 셀(17)이 상기 하부 코어(162) 및 상부 코어(166)와 정렬된 상태에서 상기 상부 프레스(165)가 하강하여 전지 셀(17)을 밀착 가압하고 다시 상승하도록 이형 필름(151)은 Y축과 평행한 방향으로 단속적으로 진행할 수 있다. 상기 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)의 압착력은 최대 2500kg 일 수 있다. Specifically, the
하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)는 각각, 전지 셀(17)을 밀착 가압하는 하부 코어 상측면(162u)과 상부 코어 하측면(166b)의 온도를 40 내지 130℃의 온도가 되도록 가열하는 가열 수단을 구비할 수 있다. 한편, 제1 전극층(14) 및 제2 전극층(16)을 구성하는 성분에 따라 가열된 온도에서 압착되는 것이 나쁜 영향을 미치는 경우도 있으므로, 이러한 경우에 상기 가열 수단은 작동 중단될 수 있다. The
상기 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)가 서로 가까워지는 방향으로 이동하는 속도는, 전지 셀(17)이 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)에 의해 가압되기 시작하는 시점 이전의 속도가 이후의 속도보다 빠르다. 다시 말해, 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)에 의해 가압되는 동안 전지 셀(17)은 느린 속도로 가압된다. The speed at which the
예열기(154)는 전지 셀(17)을 지지하는 이형 필름(151)이 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165) 사이로 진입하여 통과하기 전에 상기 전지 셀(17)을 가열한다. 상기 예열기(154)는 복사열을 발산하는 복사 열원(155)을 구비할 수 있다. 상기 복사 열원(155)의 발열 온도는 40 내지 150℃일 수 있다. 예열기(154)의 예열을 통해 압착 품질이 개선될 수 있다. 한편, 제1 전극층(14), 및 제2 전극층(16)을 구성하는 성분에 따라 가열된 온도에서 압착되는 것이 나쁜 영향을 미치는 경우도 있으므로, 이러한 경우에 상기 예열기(154)는 작동 중단될 수 있다. 또는, 상기 예열기(154)을 작동시키되, 상기 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165)가 각각, 예열된 전지 셀(17)을 밀착하여 상온으로 냉각시키는 냉각 수단을 더 구비할 수 있다. The
상기 하부 프레스(161) 및 상부 프레스(165) 사이를 통과하여 압착된 전지 셀(17)이 지지된 이형 필름(151)이 웨지(168)에 의해 방향 전환되면서 상기 전지 셀(17)이 상기 이형 필름(151)에서 분리되어 전지 셀 트레이(169)에 적층될 수 있다. 상기 전지 셀(17)과 분리된 이형 필름(151)은 상술한 바와 같이 이형 필름 회수 롤러(153)에 감겨 회수된다. 한편, 본 발명의 셀 압착 유닛은 이형 필름(151)에 부착되지 않은 상태의 전지 셀(17)을 상기 하부 프레스(161)의 하부 코어(162)의 상측면(162u) 위에 올려놓고 상부 프레스(165)를 하부 프레스(165)를 향해 하강시켜 전지 셀(17)을 압착할 수도 있다. 이 경우에 상기 셀 압착 유닛은 이형 필름 및 이형 필름을 공급 및 회수하는 수단과, 예열기를 구비하지 않을 수 있다.As the
한편, 본 발명의 제2 실시예에 따른 전고체 이차전지 제조 방법은, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 각각 파우더(powder) 형태로 포함된 제1 전극 파우더를 시트(sheet) 형상으로 성형하고 가열하여 고체상의 제1 전극층을 형성하는 제1 전극층 성형 단계, 양극 활물질 및 음극 활물질 중 다른 하나의 전극 활물질과 전해질 물질이 포함된 액상의 제2 전극액을 상기 제1 전극층의 일 측면에 분사하고 가열하여 고체상의 제2 전극층을 형성하는 제2 전극층 성형 단계, 및 상기 제1 전극층 및 제2 전극층을 하나씩 구비한 전지 셀(cell)을 두께를 줄이고 밀도를 높이도록 압착하는 셀 압착 단계를 구비한다. 상기 셀 압착 단계는, 상기 전지 셀을 압착하기에 앞서서 가열하는 예열 단계를 구비한다. On the other hand, in the method for manufacturing an all-solid-state secondary battery according to the second embodiment of the present invention, the first electrode powder containing one of the positive electrode active material and the negative electrode active material and the electrolyte material in powder form, respectively, is put into a sheet. ) Forming a solid first electrode layer by molding and heating the first electrode layer forming step, the liquid second electrode solution containing the electrolyte material and the other electrode active material of the positive electrode active material and the negative electrode active material of the first electrode layer. Forming a second electrode layer by spraying and heating one side surface to form a solid second electrode layer, and compressing a battery cell having the first electrode layer and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density. A compression step is provided. The cell compression step includes a preheating step of heating the battery cell prior to compression.
상기 제1 전극층 성형 단계는 상기 제1 전극층 성형 유닛(101)에 의해 수행되고, 상기 제2 전극층 성형 단계는 상기 제2 전극층 성형 유닛(135)에 의해 수행되고, 상기 셀 압착 단계는 상기 셀 압착 유닛(150)에 의해 수행될 수 있다. The first electrode layer forming step is performed by the first electrode
이상에서 설명한 전고체 이차전지 제조 장치(20, 100) 및 전고체 이차전지 제조 방법에 의하면 전극층이나 전해질층을 구성하는 파우더 형태의 재료로부터 시작하여 자동화된 공정을 거쳐 전고체 이차전지를 제조할 수 있다. 여기서 상기 전고체 이차전지 제조 장치(20, 100) 및 전고체 이차전지 제조 방법에 의해 생산되는 전고체 이차전지에는 양극층, 음극층, 및 상기 양극층과 음극층 사이에 배치된 전해질층을 구비한 3층 단위 전지 셀(7)을 구비한 전고체 이차전지와, 양극층 및 음극층을 구비한 2층 단위 전지 셀(17)을 구비한 전고체 이차전지가 포함된다. 결과적으로, 상기 전고체 이차전지 제조 장치(20, 100) 및 전고체 이차전지 제조 방법을 이용하면 전고체 이차전지의 생산성이 향상된다. According to the all-solid-state secondary
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능함을 이해할 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서만 정해져야 할 것이다. Although the present invention has been described with reference to the embodiments shown in the drawings, this is only exemplary, and those skilled in the art will understand that various modifications and equivalent other embodiments are possible therefrom. Therefore, the true scope of protection of the present invention should be defined only by the appended claims.
2: 전해질층 4: 제1 전극층
6: 제2 전극층 7: 전지 셀
20: 전고체 이차전지 제조 장치 21: 전해질층 형성 유닛
30: 파우더 성형틀 40: 근적외선 히터
55: 제1 전극층 형성 유닛 70: 제2 전극층 형성 유닛
83: 셀 압착 유닛 87: 예열기2: electrolyte layer 4: first electrode layer
6: second electrode layer 7: battery cell
20: All-solid-state secondary battery manufacturing device 21: Electrolyte layer forming unit
30: powder molding mold 40: near-infrared heater
55: first electrode layer forming unit 70: second electrode layer forming unit
83: cell pressing unit 87: preheater
Claims (18)
상기 전해질층 성형 유닛은, 상기 전해질층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 전해질 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 전해질 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 전해질 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하고,
상기 파우더 성형틀은 상기 이형 필름을 향해 하강하여 상기 이형 필름 위에 쌓인 전해질 파우더를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강하며,
상기 파우더 성형틀은, 상기 시트 형상의 두께를 한정하는 내부 천장, 및 상기 시트 형상의 평면 형상을 한정하는 내측벽을 구비한 내부틀과, 상기 내부틀을 에워싸는 외부틀을 구비하고,
상기 파우더 성형틀이 하강 위치인 때 상기 외부틀의 내부 및 상기 내부틀의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 전해질 파우더는 진공 흡입되어 상기 파우더 성형틀에서 제거되는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. An electrolyte layer forming unit for forming a solid electrolyte layer by molding and heating an electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape; A first electrode layer forming unit for forming a solid first electrode layer by spraying and heating a liquid first electrode solution containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the electrolyte layer; A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing another one of the positive electrode active material and the negative electrode active material on the other side of the electrolyte layer; And, a cell pressing unit for compressing the battery cell having the electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density;
The electrolyte layer molding unit includes a release film that detachably supports the electrolyte layer and moves in one direction, a powder ejector that discharges the electrolyte powder on the release film, and pressurizes the electrolyte powder discharged and accumulated on the release film. and a powder molding mold for forming the sheet-shaped mass and removing electrolyte powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film,
The powder molding mold moves up and down between a descending position for pressing the electrolyte powder accumulated on the release film by descending towards the release film and an ascending position for rising in a direction away from the release film,
The powder molding mold includes an inner mold having an inner ceiling defining a thickness of the sheet shape and an inner wall defining a planar shape of the sheet shape, and an outer mold surrounding the inner mold,
When the powder molding mold is in a lowered position, the electrolyte powder remaining in the space limited to the inside of the outer mold and the outside of the inner mold is vacuum sucked and removed from the powder molding mold. .
상기 전해질층 성형 유닛은, 상기 시트 형상의 덩어리로 성형된 전해질 파우더에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 40 내지 120℃의 온도로 가열하는 근적외선 히터(heater)를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치.According to claim 2,
The electrolyte layer forming unit further comprises a near-infrared heater for heating the electrolyte powder molded into a sheet-shaped mass to a temperature of 40 to 120 ° C by irradiating near-infrared rays (NIR) to the electrolyte powder. An all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus.
상기 전해질층 성형 유닛은, 한 쌍의 롤러를 구비하는 것으로, 상기 전해질층이 상기 한 쌍의 롤러 사이를 통과하면서 압연(壓延)되는 복수의 압연기를 더 구비하고,
상기 복수의 압연기는 상기 전해질층의 진행 경로를 따라 일렬로 배열된 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. According to claim 2,
The electrolyte layer forming unit has a pair of rollers, and further includes a plurality of rolling mills in which the electrolyte layer is rolled while passing between the pair of rollers,
The plurality of rolling mills are all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus, characterized in that arranged in a line along the progress path of the electrolyte layer.
상기 전해질층 성형 유닛은, 상기 전해질층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 전해질 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 전해질 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 전해질 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하고,
상기 제1 전극층 성형 유닛 및 제2 전극층 성형 유닛은 각각, 전극액을 상기 전해질층의 표면에 분사하는 전극액 분사 노즐과, 상기 전극액 분사 노즐에 의해 분사된 전극액이 상기 전해질층의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정하는 확산 방지틀을 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. An electrolyte layer forming unit for forming a solid electrolyte layer by molding and heating an electrolyte powder containing an electrolyte material into a sheet shape; A first electrode layer forming unit for forming a solid first electrode layer by spraying and heating a liquid first electrode solution containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the electrolyte layer; A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing another one of the positive electrode active material and the negative electrode active material on the other side of the electrolyte layer; And, a cell pressing unit for compressing the battery cell having the electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density;
The electrolyte layer molding unit includes a release film that detachably supports the electrolyte layer and moves in one direction, a powder ejector that discharges the electrolyte powder on the release film, and pressurizes the electrolyte powder discharged and accumulated on the release film. and a powder molding mold for forming the sheet-shaped mass and removing electrolyte powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film,
The first electrode layer forming unit and the second electrode layer forming unit each include an electrode solution spray nozzle for spraying the electrode solution onto the surface of the electrolyte layer, and the electrode solution sprayed by the electrode solution spray nozzle is applied to the planar shape of the electrolyte layer. All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus characterized in that it is provided with a diffusion prevention frame limited so as not to spread beyond the range of.
제1 전극층 성형 유닛 및 제2 전극층 성형 유닛은 각각, 상기 분사된 전극액을 40 내지 130℃의 온도로 가열하는 전극 경화 히터를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치.According to claim 5,
The first electrode layer forming unit and the second electrode layer forming unit each further include an electrode curing heater for heating the sprayed electrode solution to a temperature of 40 to 130 ° C. All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 상기 제1 전극층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 제1 전극 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 제1 전극 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 제1 전극 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하고,
상기 파우더 성형틀은 상기 이형 필름을 향해 하강하여 상기 이형 필름 위에 쌓인 제1 전극 파우더를 가압하는 하강 위치와, 상기 이형 필름에서 이격되는 방향으로 상승하는 상승 위치 사이에서 승강하며,
상기 파우더 성형틀은, 상기 시트 형상의 두께를 한정하는 내부 천장, 및 상기 시트 형상의 평면 형상을 한정하는 내측벽을 구비한 내부틀과, 상기 내부틀을 에워싸는 외부틀을 구비하고,
상기 파우더 성형틀이 하강 위치인 때 상기 외부틀의 내부 및 상기 내부틀의 외부로 한정되는 공간에 잔존하는 제1 전극 파우더는 진공 흡입되어 상기 파우더 성형틀에서 제거되는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. Forming a first electrode layer in which a first electrode powder containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material and an electrolyte material in powder form is molded into a sheet shape and heated to form a solid first electrode layer. unit; A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing an electrolyte material and another electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the first electrode layer; And, a cell pressing unit for compressing the battery cell having the first electrode layer and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density;
The first electrode layer forming unit includes a release film that detachably supports the first electrode layer and advances in one direction, a powder ejector that discharges the first electrode powder on the release film, and discharged and accumulated on the release film. A powder molding mold for pressurizing and molding the first electrode powder into the sheet-shaped mass and removing the first electrode powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film,
The powder molding mold moves up and down between a descending position for pressing the first electrode powder accumulated on the release film by descending toward the release film and an ascending position for rising in a direction away from the release film,
The powder molding mold includes an inner mold having an inner ceiling defining a thickness of the sheet shape and an inner wall defining a planar shape of the sheet shape, and an outer mold surrounding the inner mold,
When the powder molding mold is in a lowered position, the first electrode powder remaining in the space limited to the inside of the outer mold and the outside of the inner mold is vacuum-sucked and removed from the powder molding mold. manufacturing device.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 상기 시트 형상의 덩어리로 성형된 제1 전극 파우더에 근적외선(NIR: near-infrared ray)을 조사하여 40 내지 120℃의 온도로 가열하는 근적외선 히터(heater)를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치.According to claim 8,
The first electrode layer molding unit irradiates near-infrared rays (NIR) to the first electrode powder molded into the sheet-shaped mass and heats the first electrode powder to a temperature of 40 to 120 ° C. Further comprising a heater All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus characterized in that to do.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 한 쌍의 롤러를 구비하는 것으로, 상기 제1 전극층이 상기 한 쌍의 롤러 사이를 통과하면서 압연(壓延)되는 복수의 압연기를 더 구비하고,
상기 복수의 압연기는 상기 제1 전극층의 진행 경로를 따라 일렬로 배열된 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. According to claim 8,
The first electrode layer forming unit includes a pair of rollers, and further includes a plurality of rolling mills in which the first electrode layer is rolled while passing between the pair of rollers,
The plurality of rolling mills are all-solid-state secondary battery manufacturing apparatus, characterized in that arranged in a line along the traveling path of the first electrode layer.
상기 제1 전극층 성형 유닛은, 상기 제1 전극층을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하는 이형 필름과, 상기 이형 필름 위에 상기 제1 전극 파우더를 배출하는 파우더 배출기와, 상기 이형 필름 위에 배출되어 쌓인 제1 전극 파우더를 가압하여 상기 시트 형상의 덩어리로 성형하고, 상기 시트 형상의 덩어리에 속하지 않는 제1 전극 파우더는 상기 이형 필름으로부터 제거하는 파우더 성형틀을 구비하고,
상기 제2 전극층 성형 유닛은, 상기 제2 전극액을 상기 제1 전극층의 표면에 분사하는 전극액 분사 노즐과, 상기 전극액 분사 노즐에 의해 분사된 제2 전극액이 상기 제1 전극층의 평면 형상의 범위를 넘어 확산되지 않도록 한정하는 확산 방지틀을 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. Forming a first electrode layer in which a first electrode powder containing one electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material and an electrolyte material in powder form is molded into a sheet shape and heated to form a solid first electrode layer. unit; A second electrode layer forming unit for forming a solid second electrode layer by spraying and heating a liquid second electrode solution containing an electrolyte material and another electrode active material of a positive electrode active material and a negative electrode active material on one side of the first electrode layer; And, a cell pressing unit for compressing the battery cell having the first electrode layer and the second electrode layer one by one to reduce the thickness and increase the density;
The first electrode layer forming unit includes a release film that detachably supports the first electrode layer and advances in one direction, a powder ejector that discharges the first electrode powder on the release film, and discharged and accumulated on the release film. A powder molding mold for pressurizing and molding the first electrode powder into the sheet-shaped mass and removing the first electrode powder that does not belong to the sheet-shaped mass from the release film,
The second electrode layer forming unit includes an electrode solution spray nozzle for spraying the second electrode solution onto the surface of the first electrode layer, and the second electrode solution sprayed by the electrode solution spray nozzle is formed in a planar shape of the first electrode layer. All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus characterized in that it is provided with a diffusion prevention frame limited so as not to spread beyond the range of.
상기 제2 전극층 성형 유닛은, 상기 분사된 제2 전극액을 40 내지 130℃의 온도로 가열하는 전극 경화 히터를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치.According to claim 11,
The second electrode layer forming unit further comprises an electrode curing heater for heating the sprayed second electrode solution to a temperature of 40 to 130 ° C.
상기 셀 압착 유닛은, 상기 전지 셀을 사이에 두고 서로 가까워지는 방향으로 이동하여 상기 전지 셀을 가압하는 하부 프레스(press) 및 상부 프레스를 구비하고,
상기 하부 프레스 및 상부 프레스는 각각, 상기 전지 셀을 밀착 가압하는 표면을 40 내지 130℃의 온도가 되도록 가열하는 가열 수단을 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. The method of any one of claims 2, 8 and 11,
The cell pressing unit includes a lower press and an upper press that press the battery cells by moving in a direction closer to each other with the battery cells interposed therebetween,
The lower press and the upper press each have a heating means for heating a surface on which the battery cell is pressed in close contact to a temperature of 40 to 130 ° C. All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus.
상기 하부 프레스 및 상부 프레스가 서로 가까워지는 방향으로 이동하는 속도는, 상기 전지 셀이 상기 하부 프레스 및 상부 프레스에 의해 가압되기 시작하는 시점 이전의 속도가 이후의 속도보다 빠른 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. According to claim 13,
The speed at which the lower press and the upper press move in a direction closer to each other is an all-solid secondary, characterized in that the speed before the point at which the battery cell starts to be pressed by the lower press and the upper press is faster than the speed thereafter battery manufacturing device.
상기 셀 압착 유닛은, 상기 전지 셀을 분리 가능하게 지지하고 일 방향으로 진행하여 상기 하부 프레스 및 상부 프레스 사이를 통과하는 이형 필름과, 상기 이형 필름에 지지된 전지 셀이 상기 하부 프레스 및 상부 프레스 사이로 진입하기 전에 상기 전지 셀을 가열하는 예열기를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전고체 이차전지 제조 장치. According to claim 13,
The cell pressing unit includes a release film that detachably supports the battery cell and moves in one direction to pass between the lower press and the upper press, and the battery cell supported by the release film is passed between the lower press and the upper press. All-solid-state secondary battery manufacturing apparatus characterized in that it further comprises a preheater for heating the battery cell before entering.
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