JP7010192B2 - Electrode sheet manufacturing method - Google Patents

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Description

本発明は、電池を構成する電極シートを製造する方法に関する。詳細には、集電箔の表面上に電極合材層を形成した構造の電極シートを製造する方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing an electrode sheet constituting a battery. More specifically, the present invention relates to a method for manufacturing an electrode sheet having a structure in which an electrode mixture layer is formed on the surface of a current collector foil.

従来、電極シートとして、集電箔の表面上に電極合材層を形成した構造の電極シートが知られている。このような構造の電極シートの製造方法としては、例えば、特許文献１，２に開示されている方法が知られている。具体的には、まず、電極活物質粒子と結着材と溶媒とを混合して造粒した複数の湿潤造粒体からなる電極合材を作製する。次いで、この電極合材を対向する一対のロールの間隙に通すことによって、電極合材を圧縮しつつ膜状にし、膜状にした電極合材を前記集電箔の表面上に付着させて、集電箔の表面上に膜状電極合材を有する膜状電極合材付き集電箔を作製する。 Conventionally, as an electrode sheet, an electrode sheet having a structure in which an electrode mixture layer is formed on the surface of a current collector foil is known. As a method for manufacturing an electrode sheet having such a structure, for example, the methods disclosed in Patent Documents 1 and 2 are known. Specifically, first, an electrode mixture composed of a plurality of wet granulated bodies granulated by mixing electrode active material particles, a binder, and a solvent is produced. Next, the electrode mixture is passed through the gaps between the pair of rolls facing each other to form a film while compressing the electrode mixture, and the film-shaped electrode mixture is adhered to the surface of the current collector foil. A current collector foil with a film-like electrode mixture having a film-like electrode mixture on the surface of the current collector foil is produced.

特開２０１３－７７５６０号JP 2013-77560 特開２０１５－２０１３１８号JP 2015-201318

より具体的には、集電箔に電極合材を転写するための第２ロールと、これに対向する第１ロールと、からなる一対のロールの間隙に電極合材を通すことによって、電極合材を圧縮しつつ膜状にすると共に、膜状にした電極合材を第２ロールに付着させる。その後、第２ロールに付着している膜状の電極合材を、集電箔の表面上に転写する（付着させる）。その後、集電箔の表面上に付着している膜状の電極合材を乾燥させることで、集電箔の表面上に電極合材層を形成する。 More specifically, the electrode mixture is passed through the gap between the pair of rolls consisting of the second roll for transferring the electrode mixture to the current collector foil and the first roll facing the second roll. The material is made into a film while being compressed, and the film-shaped electrode mixture is attached to the second roll. Then, the film-like electrode mixture adhering to the second roll is transferred (adhered) onto the surface of the current collector foil. Then, the film-shaped electrode mixture adhering to the surface of the current collector foil is dried to form an electrode mixture layer on the surface of the current collector foil.

ところで、上述の製造方法では、電極活物質粒子と結着材と溶媒とを混合して造粒した複数の湿潤造粒体からなる電極合材を用いているため、電極合材を乾燥させて溶媒を除去する乾燥工程を設ける必要があった。このため、上述の製造方法では、製造時間が長くなり、コストが高くなっていた。また、溶媒は、最終的には、電極シートの電極合材層に不要なものである。このため、溶媒を用いることなく、適切に、電極シートを製造できる方法が求められていた。 By the way, in the above-mentioned manufacturing method, since an electrode mixture composed of a plurality of wet granulated materials obtained by mixing an electrode active material particle, a binder and a solvent is used, the electrode mixture is dried. It was necessary to provide a drying step to remove the solvent. Therefore, in the above-mentioned manufacturing method, the manufacturing time is long and the cost is high. Further, the solvent is finally unnecessary for the electrode mixture layer of the electrode sheet. Therefore, there has been a demand for a method capable of appropriately producing an electrode sheet without using a solvent.

本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、溶媒を用いることなく、適切に、集電箔の表面上に電極合材層を形成することができる電極シートの製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the present situation, and provides a method for producing an electrode sheet capable of appropriately forming an electrode mixture layer on the surface of a current collector foil without using a solvent. The purpose is.

本発明の一態様は、集電箔の表面上に電極合材層を有する電極シートを製造する電極シートの製造方法において、対向して回転する第１ロールと第２ロールとを有し、前記集電箔を前記第１ロールと前記第２ロールとの間隙に通すようにして前記第２ロールによって前記集電箔を搬送する装置を用いて、溶媒を含むことなく電極活物質の粉体とバインダの粉体とが混合された混合粉体を、前記集電箔の表面に配置する混合粉体配置工程であって、前記第１ロールと、前記第２ロールによって搬送される前記集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、前記第１ロールの外周面に前記混合粉体を連続的に供給して、前記第１ロールの前記外周面に供給された前記混合粉体と、前記集電箔との間に電位差を生じさせ、前記混合粉体と前記集電箔との間に働く静電気力によって、前記混合粉体を、前記第１ロールの前記外周面から前記集電箔の表面へ移動させて、前記第２ロールによって搬送される前記集電箔の表面に前記混合粉体を連続的に配置する混合粉体配置工程と、対向して回転する一対のホットロールの間に、前記混合粉体が配置された前記集電箔を通すことによって、前記混合粉体に含まれる前記バインダを軟化または溶融させつつ、前記混合粉体と前記集電箔とを圧接することで、前記電極活物質と前記バインダとを有する前記電極合材層が前記集電箔の前記表面に接着された前記電極シートを製造するホットプレス工程と、を備え、前記混合粉体配置工程では、前記第１ロールとして、前記外周面が凹凸形状であるグラビアロールを用い、前記グラビアロールの前記外周面の凹部内に前記混合粉体を充填するようにして、前記グラビアロールの前記外周面の前記凹部内に連続的に前記混合粉体を供給して、前記凹部内の前記混合粉体を前記集電箔の前記表面に連続的に移動させる電極シートの製造方法である。 One aspect of the present invention is a method for manufacturing an electrode sheet having an electrode mixture layer on the surface of a current collecting foil, wherein the first roll and the second roll are rotated so as to face each other. Using a device that conveys the current collector foil by the second roll so that the current collector foil is passed through the gap between the first roll and the second roll, the powder of the electrode active material and the powder of the electrode active material are used without containing a solvent. In the mixed powder arranging step of arranging the mixed powder mixed with the binder powder on the surface of the current collector foil, the current collector foil conveyed by the first roll and the second roll. In a state where a potential difference is generated between the above and the mixed powder, the mixed powder is continuously supplied to the outer peripheral surface of the first roll, and the mixed powder is supplied to the outer peripheral surface of the first roll. , A potential difference is generated between the mixed powder and the current collecting foil, and the mixed powder is collected from the outer peripheral surface of the first roll by the electrostatic force acting between the mixed powder and the current collecting foil. A mixed powder placement step of moving to the surface of the foil and continuously placing the mixed powder on the surface of the current collector foil conveyed by the second roll, and a pair of hot rolls rotating opposite to each other. By passing the current collector foil on which the mixed powder is arranged, the binder contained in the mixed powder is softened or melted, and the mixed powder and the current collector foil are pressed against each other. The mixed powder placement step comprises a hot press step of producing the electrode sheet in which the electrode mixture layer having the electrode active material and the binder is adhered to the surface of the current collector foil. As the first roll, a gravure roll having an uneven outer peripheral surface is used, and the mixed powder is filled in the concave portion of the outer peripheral surface of the gravure roll so that the outer peripheral surface of the gravure roll is filled with the mixed powder. This is a method for manufacturing an electrode sheet in which the mixed powder is continuously supplied into the recess and the mixed powder in the recess is continuously moved to the surface of the current collector foil.

上述の製造方法は、対向して回転する第１ロールと第２ロールとを有する装置であって、集電箔を第１ロールと第２ロールとの間隙に通すようにして第２ロールによって集電箔を搬送する装置を用いて、溶媒を含むことなく電極活物質の粉体とバインダの粉体とが混合された混合粉体を、第２ロールによって搬送される集電箔の表面に配置する混合粉体配置工程を備える。 The above-mentioned manufacturing method is an apparatus having a first roll and a second roll that rotate opposite to each other, and collects the current collecting foil by the second roll so as to pass through the gap between the first roll and the second roll. Using a device that conveys the electric foil, a mixed powder in which the powder of the electrode active material and the powder of the binder are mixed without containing a solvent is placed on the surface of the current collecting foil conveyed by the second roll. The mixed powder placement process is provided.

この混合粉体配置工程では、第１ロールと、第２ロールによって搬送される集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、第１ロールの外周面に混合粉体を連続的に供給して、第１ロールの外周面に供給された混合粉体と、集電箔との間に電位差を生じさせる。この電位差により、第１ロールの外周面に位置する混合粉体と集電箔との間に、静電気力を働かせる。そして、混合粉体と集電箔との間に働く静電気力によって、混合粉体を、第１ロールの表面から集電箔の表面へ移動させて、第２ロールによって搬送される集電箔の表面に混合粉体を連続的に配置する。 In this mixed powder arranging step, the mixed powder is continuously spread on the outer peripheral surface of the first roll in a state where a potential difference is generated between the first roll and the current collector foil conveyed by the second roll. A potential difference is generated between the mixed powder supplied to the outer peripheral surface of the first roll and the current collector foil. Due to this potential difference, an electrostatic force is exerted between the mixed powder located on the outer peripheral surface of the first roll and the current collector foil. Then, the mixed powder is moved from the surface of the first roll to the surface of the current collector foil by the electrostatic force acting between the mixed powder and the current collector foil, and the current collector foil is conveyed by the second roll. The mixed powder is continuously placed on the surface.

さらに、上述の製造方法では、混合粉体配置工程の後、ホットプレス工程において、対向して回転する一対のホットロールの間に、混合粉体が配置された集電箔を通すことによって、混合粉体に含まれるバインダを軟化または溶融させつつ、混合粉体と集電箔とを圧接する。これにより、集電箔の表面に配置されていた混合粉体が、電極合材層となって、バインダを介して集電箔の表面に接着する。これにより、溶媒を有することなく電極活物質とバインダとを有する電極合材層が集電箔の表面に接着された電極シートが製造される。 Further, in the above-mentioned manufacturing method, after the mixed powder placement step, in the hot press step, the mixed powder is mixed by passing the current collecting foil in which the mixed powder is placed between the pair of hot rolls rotating opposite to each other. While softening or melting the binder contained in the powder, the mixed powder and the current collector foil are pressure-welded. As a result, the mixed powder arranged on the surface of the current collector foil becomes an electrode mixture layer and adheres to the surface of the current collector foil via the binder. As a result, an electrode sheet in which the electrode mixture layer having the electrode active material and the binder is adhered to the surface of the current collector foil without having a solvent is manufactured.

以上説明したように、上述の製造方法によれば、溶媒を使用することなく、適切に、集電箔の表面上に電極合材層を形成することができる。従って、上述の製造方法法では、溶媒を除去するための乾燥工程を省くことができる。 As described above, according to the above-mentioned production method, the electrode mixture layer can be appropriately formed on the surface of the current collector foil without using a solvent. Therefore, in the above-mentioned production method, the drying step for removing the solvent can be omitted.

さらに、上述の製造方法では、混合粉体配置工程において、第１ロールとして、外周面が凹凸形状であるグラビアロールを用い、グラビアロールの外周面の凹部内に混合粉体を充填するようにして、グラビアロールの外周面の凹部内に連続的に混合粉体を供給して、グラビアロールの外周面の凹部内の混合粉体を集電箔の表面に連続的に移動させる。すなわち、第１ロールの外周面に混合粉体を連続的に供給する態様として、グラビアロールの外周面の凹部内に混合粉体を充填するようにして、グラビアロールの外周面の凹部内に連続的に混合粉体を供給する。 Further, in the above-mentioned manufacturing method, in the mixed powder arranging step, a gravure roll having an uneven outer peripheral surface is used as the first roll, and the mixed powder is filled in the concave portion of the outer peripheral surface of the gravure roll. , The mixed powder is continuously supplied into the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll, and the mixed powder in the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll is continuously moved to the surface of the current collector foil. That is, as an embodiment in which the mixed powder is continuously supplied to the outer peripheral surface of the first roll, the mixed powder is filled in the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll so as to be continuously filled in the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll. Supply mixed powder.

このように、第１ロールの外周面に混合粉体を連続的に供給する態様として、グラビアロールの外周面の凹部内に混合粉体を充填するようにして、グラビアロールの外周面の凹部内に連続的に混合粉体を供給することで、第１ロールであるグラビアロールの外周面への混合粉体の供給量を、グラビアロールの外周面の凹部の容積によって決めることができる。従って、決められた量（予め設定した体積）の混合粉体を、集電箔の表面に配置することができる。 In this way, as an embodiment in which the mixed powder is continuously supplied to the outer peripheral surface of the first roll, the mixed powder is filled in the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll so as to be inside the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll. By continuously supplying the mixed powder to the gravure roll, the amount of the mixed powder supplied to the outer peripheral surface of the gravure roll, which is the first roll, can be determined by the volume of the recess on the outer peripheral surface of the gravure roll. Therefore, a predetermined amount (preset volume) of the mixed powder can be placed on the surface of the current collector foil.

より具体的には、グラビアロールの外周面の凹部の容積は、グラビアロールの周方向の単位長さ当たりについて一定（略一定）とされているので、集電箔の単位長さ当たりについて一定量（略一定量）の混合粉体を、集電箔の表面に配置することが可能となる。従って、上述の製造方法によれば、集電箔の表面上に、厚みのバラツキが小さい（厚みが均一な）電極合材層を形成することが可能となる。 More specifically, since the volume of the concave portion on the outer peripheral surface of the gravure roll is constant (substantially constant) per unit length in the circumferential direction of the gravure roll, it is a constant amount per unit length of the current collector foil. (Approximately a certain amount) of mixed powder can be placed on the surface of the current collector foil. Therefore, according to the above-mentioned manufacturing method, it is possible to form an electrode mixture layer having a small thickness variation (uniform thickness) on the surface of the current collector foil.

なお、グラビアロールの凹部の形態は、いずれの形態であっても良いが、例えば、ディンプル形状の凹部が規則正しくグラビアロールの外周面に配置された形態を挙げることができる。あるいは、直線状の凹部が規則正しく等間隔でグラビアロールの外周面に形成された形態としても良い。 The shape of the concave portion of the gravure roll may be any shape, and for example, a form in which dimple-shaped concave portions are regularly arranged on the outer peripheral surface of the gravure roll can be mentioned. Alternatively, linear recesses may be formed on the outer peripheral surface of the gravure roll at regular intervals.

実施形態にかかる電極シート製造装置の概略図である。It is a schematic diagram of the electrode sheet manufacturing apparatus which concerns on embodiment. 同電極シート製造装置に含まれる第１ロールの外周面の拡大図である。It is an enlarged view of the outer peripheral surface of the 1st roll included in the electrode sheet manufacturing apparatus. 図２のＢ－Ｂ断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line BB of FIG. 図１のＦ視拡大図である。It is the F view enlarged view of FIG. 図１のＣ部拡大図である。It is an enlarged view of part C of FIG. 図１のＤ視拡大図である。It is a D view enlarged view of FIG. 図１のＥ部拡大図である。It is an enlarged view of part E of FIG. 図１のＧ部拡大図であって、実施形態にかかる電極シートの側面視拡大図である。It is the G part enlarged view of FIG. 1, and is the side view enlarged view of the electrode sheet which concerns on embodiment.

以下、本発明を具体化した実施形態について、図面を参照しつつ詳細に説明する。本実施形態は、リチウムイオン二次電池の負極シートの製造に、本発明を適用したものである。すなわち、本実施形態では、電極シートの製造方法として、負極シートの製造方法を例示する。本実施形態では、集電箔１１０と、この集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に形成された負極合材層１２０（電極合材層）と、を有する負極シート１００（電極シート）を製造する（図８参照）。 Hereinafter, embodiments embodying the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In this embodiment, the present invention is applied to the manufacture of a negative electrode sheet of a lithium ion secondary battery. That is, in this embodiment, a method for manufacturing a negative electrode sheet is exemplified as a method for manufacturing an electrode sheet. In the present embodiment, the negative electrode sheet 100 (electrode sheet) having the current collector foil 110 and the negative electrode mixture layer 120 (electrode mixture layer) formed on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110. ) (See FIG. 8).

まず、実施形態にかかる電極シート製造装置１について説明する。本実施形態では、電極シート製造装置１を用いて、負極シート１００（電極シート）を製造する。図１は、実施形態にかかる電極シート製造装置１の側面視概略図である。電極シート製造装置１は、図１に示すように、対向して回転する第１ロール１０及び第２ロール２０と、混合粉体供給装置３０と、対向して回転する第１ホットロール４０及び第２ホットロール５０（一対のホットロール）と、ニップロール７０とを有する。 First, the electrode sheet manufacturing apparatus 1 according to the embodiment will be described. In the present embodiment, the negative electrode sheet 100 (electrode sheet) is manufactured by using the electrode sheet manufacturing apparatus 1. FIG. 1 is a schematic side view of the electrode sheet manufacturing apparatus 1 according to the embodiment. As shown in FIG. 1, the electrode sheet manufacturing apparatus 1 includes a first roll 10 and a second roll 20 that rotate in opposition to each other, a mixed powder supply apparatus 30, and a first hot roll 40 and a second roll that rotate in opposition to each other. 2 It has a hot roll 50 (a pair of hot rolls) and a nip roll 70.

このうち、第１ロール１０と第２ロール２０とは水平方向（図１において左右方向）に対向して配置されている。なお、第１ロール１０と第２ロール２０とは、わずかに間隔を置いて対面している。また、第１ロール１０と第２ロール２０とは、図１に矢印で示すように、２つのロールの回転方向が同一方向（図１において時計回り）となるようにして、中心軸（図示省略）の周りに回転する。本実施形態の電極シート製造装置１では、集電箔１１０を、第１ロール１０と第２ロール２０との間隙に通すようにして、第２ロール２０等によって、集電箔１１０を搬送方向ＤＭに搬送する（図１参照）。なお、搬送方向ＤＭは、集電箔１１０の長さ方向ＤＬ（図８参照）に一致する。 Of these, the first roll 10 and the second roll 20 are arranged so as to face each other in the horizontal direction (left-right direction in FIG. 1). The first roll 10 and the second roll 20 face each other with a slight gap. Further, the first roll 10 and the second roll 20 have central axes (not shown) so that the rotation directions of the two rolls are the same (clockwise in FIG. 1) as shown by arrows in FIG. ) Rotate around. In the electrode sheet manufacturing apparatus 1 of the present embodiment, the current collector foil 110 is passed through the gap between the first roll 10 and the second roll 20, and the current collector foil 110 is transmitted by the second roll 20 or the like in the transport direction DM. (See Fig. 1). The transport direction DM coincides with the length direction DL (see FIG. 8) of the current collector foil 110.

具体的には、第２ロール２０の外周面２０ｂには、集電箔１１０が掛け渡されている。集電箔１１０は、金属箔（銅箔）であり、第２ロール２０の回転と共に、第１ロール１０と第２ロール２０との対面箇所の間隙を通って、第２ロール２０の右下から右上へと搬送される。なお、第１ロール１０と第２ロール２０との対面箇所には、集電箔１１０が通されている状態で、さらに第１ロール１０と集電箔１１０との間に若干の隙間があるようにされている。すなわち、第１ロール１０と第２ロール２０との間の隙間（集電箔１１０が存在していない状態での隙間）は、集電箔１１０の厚さより少し広い。 Specifically, the current collector foil 110 is hung on the outer peripheral surface 20b of the second roll 20. The current collector foil 110 is a metal foil (copper foil), and as the second roll 20 rotates, it passes through the gap between the first roll 10 and the second roll 20 at the facing points, and from the lower right of the second roll 20. It is transported to the upper right. It should be noted that there is a slight gap between the first roll 10 and the current collector foil 110 in a state where the current collector foil 110 is passed through the facing portion between the first roll 10 and the second roll 20. Has been made. That is, the gap between the first roll 10 and the second roll 20 (the gap in the absence of the current collector foil 110) is slightly wider than the thickness of the current collector foil 110.

また、本実施形態では、図２及び図３に示すように、第１ロール１０として、外周面１０ｂが凹凸形状であるグラビアロールを用いている。具体的には、第１ロール１０の外周面１０ｂには、ディンプル形状の凹部１１が多数形成されている。より具体的には、第１ロール１０は、一定の容積を有するディンプル形状の凹部１１が、規則正しく外周面１０ｂに配置された形態（模様）を有するグラビアロールである。なお、図２は、第１ロール１０の外周面１０ｂの部分拡大図である。図２におけるＡＸ１は、第１ロール１０の中心軸線である。また、図３は、図２のＢ－Ｂ断面図であり、第１ロール１０の拡大断面図（中心軸線ＡＸ１を通る位置で第１ロール１０を径方向に切断した断面図）である。 Further, in the present embodiment, as shown in FIGS. 2 and 3, a gravure roll having an uneven outer peripheral surface 10b is used as the first roll 10. Specifically, a large number of dimple-shaped recesses 11 are formed on the outer peripheral surface 10b of the first roll 10. More specifically, the first roll 10 is a gravure roll having a form (pattern) in which dimple-shaped recesses 11 having a constant volume are regularly arranged on the outer peripheral surface 10b. Note that FIG. 2 is a partially enlarged view of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10. AX1 in FIG. 2 is the central axis of the first roll 10. Further, FIG. 3 is a cross-sectional view taken along the line BB of FIG. 2, which is an enlarged cross-sectional view of the first roll 10 (a cross-sectional view of the first roll 10 cut in the radial direction at a position passing through the central axis AX1).

また、混合粉体供給装置３０は、第１ロール１０の外周面１０ｂに混合粉体１２３を連続的に供給する装置である。具体的には、混合粉体供給装置３０は、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を充填するようにして、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に連続的に混合粉体１２３を供給する。 Further, the mixed powder supply device 30 is a device that continuously supplies the mixed powder 123 to the outer peripheral surface 10b of the first roll 10. Specifically, the mixed powder supply device 30 fills the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll with the mixed powder 123 so that the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 is filled. The mixed powder 123 is continuously supplied into the recess 11.

なお、混合粉体供給装置３０の先端側には、ドクターブレード３１が設けられている。混合粉体供給装置３０は、このドクターブレード３１によって、第１ロール１０の外周面１０ｂに過剰に供給（配置）された混合粉体１２３を掻き取りつつ、適切に、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に、混合粉体１２３を充填してゆく（図４参照）。すなわち、本実施形態では、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内のみに混合粉体１２３が配置されるようにしている（図４参照）。なお、図４は、図１のＦ視部分拡大図である。 A doctor blade 31 is provided on the tip end side of the mixed powder supply device 30. The mixed powder supply device 30 appropriately scrapes the mixed powder 123 excessively supplied (arranged) to the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 by the doctor blade 31 and appropriately supplies the outer peripheral surface of the first roll 10. The mixed powder 123 is filled in the recess 11 of 10b (see FIG. 4). That is, in the present embodiment, the mixed powder 123 is arranged only in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 (see FIG. 4). Note that FIG. 4 is an enlarged view of the F-viewed portion of FIG.

本実施形態では、混合粉体１２３として、溶媒を含むことなく、負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を用いている。なお、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体として、黒鉛の粉体を用いている。また、バインダ１２２の粉体として、ＰＶｄＦの粉体を用いている。また、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを、重量比で９５：５の割合で混合して、混合粉体１２３としている。 In the present embodiment, as the mixed powder 123, the mixed powder 123 in which the powder of the negative electrode active material 121 (electrode active material) and the powder of the binder 122 are mixed without containing a solvent is used. In this embodiment, graphite powder is used as the powder of the negative electrode active material 121. Further, PVdF powder is used as the binder 122 powder. Further, in the present embodiment, the powder of the negative electrode active material 121 and the powder of the binder 122 are mixed at a weight ratio of 95: 5 to obtain a mixed powder 123.

本実施形態では、ハイスピードミキサ（アーステクニカ製）を用いて、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを混合して、負極活物質１２１の粒子とバインダ１２２の粒子とが複合化された複合粒子（負極活物質１２１の粒子の表面にバインダ１２２の粒子が結合した態様の複合粒子）からなる混合粉体１２３を作製している。すなわち、本実施形態では、混合粉体１２３として、多数の複合粒子を有する混合粉体１２３を用いている。なお、本実施形態では、ハイスピードミキサの回転数を４０００ｒｐｍに設定し、混合時間を１分間として、混合粉体１２３を作製している。 In the present embodiment, a high-speed mixer (manufactured by Arstecnica) is used to mix the powder of the negative electrode active material 121 and the powder of the binder 122, and the particles of the negative electrode active material 121 and the particles of the binder 122 are combined. A mixed powder 123 made of the converted composite particles (composite particles in which the particles of the binder 122 are bonded to the surface of the particles of the negative electrode active material 121) is produced. That is, in the present embodiment, the mixed powder 123 having a large number of composite particles is used as the mixed powder 123. In this embodiment, the mixed powder 123 is produced by setting the rotation speed of the high-speed mixer to 4000 rpm and setting the mixing time to 1 minute.

さらに、本実施形態の電極シート製造装置１では、電源６５を有する電気回路６０（図１参照）によって、第１ロール１０と第２ロール２０との間に電位差を生じさせる。これにより、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に配置されている混合粉体１２３と、第２ロール２０の外周面２０ｂに接触して搬送される集電箔１１０との間に、電位差が生じるため、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に静電気力が働くことになる。 Further, in the electrode sheet manufacturing apparatus 1 of the present embodiment, a potential difference is generated between the first roll 10 and the second roll 20 by the electric circuit 60 (see FIG. 1) having the power supply 65. As a result, between the mixed powder 123 arranged in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 and the current collector foil 110 which is conveyed in contact with the outer peripheral surface 20b of the second roll 20. Since a potential difference is generated, an electrostatic force acts between the mixed powder 123 and the current collector foil 110.

ところで、集電箔１１０は、第２ロール２０、ニップロール７０、第１ホットロール４０，及び、第２ホットロール５０等によって、集電箔１１０の長さ方向ＤＬ（搬送方向ＤＭに一致する方向）に張力が付与された状態で保持されている。一方、混合粉体１２３は、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に配置されているだけである。このため、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３が、第１ロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に向かって移動（飛翔）する。 By the way, the current collector foil 110 is subjected to the length direction DL (direction corresponding to the transport direction DM) of the current collector foil 110 by the second roll 20, the nip roll 70, the first hot roll 40, the second hot roll 50 and the like. It is held in a state where tension is applied to it. On the other hand, the mixed powder 123 is only arranged in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10. Therefore, due to the electrostatic force acting between the mixed powder 123 and the current collector foil 110, the mixed powder 123 moves from the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 to the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b). Move (fly).

従って、本実施形態では、第１ロール１０と、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に、電位差を生じさせた状態で、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を連続的に供給して、第１ロール１０の凹部１１内に供給された混合粉体１２３と、集電箔１１０との間に電位差を生じさせることで、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３を、第１ロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）へ移動（飛翔）させて、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に混合粉体１２３を連続的に配置することができる。 Therefore, in the present embodiment, in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 in a state where a potential difference is generated between the first roll 10 and the current collecting foil 110 conveyed by the second roll 20. By continuously supplying the mixed powder 123 to a potential difference between the mixed powder 123 supplied into the recess 11 of the first roll 10 and the current collecting foil 110, the mixed powder 123 is generated. The mixed powder 123 is moved (flyed) from the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 to the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b) by the electrostatic force acting between the current collector foil 110 and the current collector foil 110. The mixed powder 123 can be continuously arranged on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 conveyed by the two rolls 20.

なお、本実施形態では、前述したように、第１ロール１０として、ディンプル形状の凹部１１が規則正しく外周面１０ｂに配置された形態（模様）を有するグラビアロールを用いており、混合粉体１２３を、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に充填している。このため、図５及び図６に示すように、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）には、球面状（ドーム状）の外表面を有する形状（凹部１１の形状と反対の形状）とされた混合粉体１２３の集合体１２５が、規則正しく等間隔で配置されてゆく。 In this embodiment, as described above, as the first roll 10, a gravure roll having a form (pattern) in which dimple-shaped recesses 11 are regularly arranged on the outer peripheral surface 10b is used, and the mixed powder 123 is used. , The recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 is filled. Therefore, as shown in FIGS. 5 and 6, the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 conveyed by the second roll 20 has a shape (recessed portion) having a spherical (dome-shaped) outer surface. The aggregate 125 of the mixed powder 123 having the shape opposite to the shape of 11) is regularly arranged at equal intervals.

なお、図５は、図１のＣ部拡大図であり、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３の集合体１２５の側面視拡大図である。また、図６は、図１のＤ視拡大図であり、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３の集合体１２５の上面図である。 Note that FIG. 5 is an enlarged view of part C of FIG. 1, and is a side view enlarged view of the aggregate 125 of the mixed powder 123 arranged on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110. Further, FIG. 6 is an enlarged view of FIG. 1 in view of D, and is a top view of an aggregate 125 of the mixed powder 123 arranged on the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b).

また、ニップロール７０は、耐熱性を有するニップロール７０であり、集電箔１１０の搬送方向ＤＭについて第２ロール２０よりも下流側の位置で、第１ホットロール４０と対向して配置されている（図１参照）。なお、ニップロール７０と第１ホットロール４０とは、わずかに間隔を置いて対面している。ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙には、混合粉体１２３の集合体１２５が配置された集電箔１１０が通されている。 Further, the nip roll 70 is a nip roll 70 having heat resistance, and is arranged at a position downstream of the second roll 20 with respect to the transport direction DM of the current collector foil 110, facing the first hot roll 40 (in addition, the nip roll 70 is a heat-resistant nip roll 70. See Figure 1). The nip roll 70 and the first hot roll 40 face each other with a slight gap. A current collector foil 110 in which the aggregate 125 of the mixed powder 123 is arranged is passed through the gap between the nip roll 70 and the first hot roll 40 at the facing portion.

なお、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙寸法は、集電箔１１０の厚みＴ１よりも大きく、且つ、集電箔１１０の厚みＴ１と集電箔１１０の第１表面１１０ｂに配置された混合粉体１２３の集合体１２５の高さＨとの和（Ｔ１＋Ｈ、図５参照）よりも小さくされている。これにより、混合粉体１２３の集合体１２５が配置された集電箔１１０が、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体１２３の集合体１２５が、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上において均されて、略一定の厚みを有する層（混合粉体層１２７とする）になる。 The gap size between the nip roll 70 and the first hot roll 40 at the facing portion is larger than the thickness T1 of the current collector foil 110, and the thickness T1 of the current collector foil 110 and the first surface 110b of the current collector foil 110. It is made smaller than the sum of the height H of the aggregate 125 of the arranged mixed powder 123 (T1 + H, see FIG. 5). As a result, the current collecting foil 110 on which the aggregate 125 of the mixed powder 123 is arranged passes through the gap between the facing points between the nip roll 70 and the first hot roll 40, so that the aggregate 125 of the mixed powder 123 is formed. , It is leveled on the first surface 110b of the current collector foil 110 to become a layer having a substantially constant thickness (referred to as a mixed powder layer 127).

従って、混合粉体１２３の集合体１２５が配置された集電箔１１０が、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、図７に示すように、集電箔１１０の第１表面１１０ｂに、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７（略一定の厚みを有する混合粉体層１２７）が形成される。なお、図７は、図１のＥ部拡大図である。 Therefore, as shown in FIG. 7, the current collector foil 110 on which the aggregate 125 of the mixed powder 123 is arranged passes through the gap between the facing points of the nip roll 70 and the first hot roll 40, so that the current collector foil 110 is arranged. A mixed powder layer 127 (mixed powder layer 127 having a substantially constant thickness) made of the mixed powder 123 is formed on the first surface 110b of the 110. Note that FIG. 7 is an enlarged view of part E in FIG.

第１ホットロール４０と第２ホットロール５０とは、集電箔１１０の搬送方向ＤＭについてニップロール７０よりも下流側の位置で、垂直方向（図１において上下方向）に対向して配置されている。なお、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０とは、間隔を空けて対面している。また、第１ロール１０と第２ロール２０とは、図１に矢印で示すように、２つのロールの回転方向が互いに逆方向となるように、すなわち、対面する２つのロールが互いに順方向回転となるように設定されている。 The first hot roll 40 and the second hot roll 50 are arranged so as to face each other in the vertical direction (vertical direction in FIG. 1) at a position downstream of the nip roll 70 with respect to the transport direction DM of the current collector foil 110. .. The first hot roll 40 and the second hot roll 50 face each other with a gap. Further, in the first roll 10 and the second roll 20, as shown by the arrows in FIG. 1, the rotation directions of the two rolls are opposite to each other, that is, the two facing rolls rotate in the forward direction. It is set to be.

第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙には、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７が第１表面１１０ｂに配置された集電箔１１０が通されている。なお、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙寸法は、集電箔１１０の厚みＴ１と混合粉体層１２７の厚みＴ２との和（Ｔ１＋Ｔ２、図７参照）よりも小さくされている。また、第１ホットロール４０及び第２ホットロール５０の外周面の温度は、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が軟化または溶融する温度に設定されている。 A current collector foil 110 in which the mixed powder layer 127 made of the mixed powder 123 is arranged on the first surface 110b is passed through the gap between the first hot roll 40 and the second hot roll 50 at the facing portion. The gap size of the facing portion between the first hot roll 40 and the second hot roll 50 is larger than the sum of the thickness T1 of the current collector foil 110 and the thickness T2 of the mixed powder layer 127 (T1 + T2, see FIG. 7). It has been made smaller. The temperature of the outer peripheral surfaces of the first hot roll 40 and the second hot roll 50 is set to a temperature at which the binder 122 contained in the mixed powder layer 127 softens or melts.

従って、混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０は、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、その厚み方向にホットプレスされる。より具体的には、混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０が、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体層１２７と集電箔１１０が厚み方向に圧接される（混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに向けて加圧されて、混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに圧接する）と共に、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が加熱されて軟化または溶融する（これにより、混合粉体層１２７が負極合材層１２０となる）。 Therefore, the current collector foil 110 on which the mixed powder layer 127 is arranged is hot-pressed in the thickness direction by passing through the gap between the facing portions of the first hot roll 40 and the second hot roll 50. More specifically, the current collector foil 110 on which the mixed powder layer 127 is arranged passes through the gap between the first hot roll 40 and the second hot roll 50 at the facing points, thereby forming the mixed powder layer 127. The current collector foil 110 is pressure-welded in the thickness direction (the mixed powder layer 127 is pressed toward the first surface 110b of the current collector foil 110, and the mixed powder layer 127 is pressed against the first surface 110b of the current collector foil 110. The binder 122 contained in the mixed powder layer 127 is heated and softened or melted (thus, the mixed powder layer 127 becomes the negative electrode mixture layer 120).

これにより、混合粉体層１２７に含まれる負極活物質１２１同士がバインダ１２２を介して接合すると共に、負極活物質１２１とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０が、バインダ１２２を介して集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着される。これにより、溶媒を有することなく負極活物質１２１（電極活物質）とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０（電極合材層）が集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着された負極シート１００（電極シート）が製造される。 As a result, the negative electrode active materials 121 contained in the mixed powder layer 127 are bonded to each other via the binder 122, and the negative electrode mixture layer 120 composed of the negative electrode active material 121 and the binder 122 collects electricity via the binder 122. It is adhered to the surface of the foil 110 (first surface 110b). As a result, the negative electrode mixture layer 120 (electrode mixture layer) composed of the negative electrode active material 121 (electrode active material) and the binder 122 without having a solvent is adhered to the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110. The negative electrode sheet 100 (electrode sheet) is manufactured.

次に、本実施形態にかかる負極シート１００の製造方法について説明する。
まず、混合粉体配置工程において、前述した電極シート製造装置１（図１参照）を用いて、溶媒を含むことなく負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置する。 Next, a method for manufacturing the negative electrode sheet 100 according to the present embodiment will be described.
First, in the mixed powder placement step, the powder of the negative electrode active material 121 (electrode active material) and the powder of the binder 122 are separated from each other by using the electrode sheet manufacturing apparatus 1 (see FIG. 1) described above without containing a solvent. The mixed mixed powder 123 is placed on the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b).

具体的には、対向して回転する第１ロール１０と第２ロール２０とを有し、集電箔１１０を第１ロール１０と第２ロール２０との間隙に通すようにして第２ロール２０によって集電箔１１０を搬送する電極シート製造装置１を用いて、溶媒を含むことなく負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置する。 Specifically, the second roll 20 has a first roll 10 and a second roll 20 that rotate opposite to each other, and the current collecting foil 110 is passed through a gap between the first roll 10 and the second roll 20. Using the electrode sheet manufacturing apparatus 1 that conveys the current collector foil 110, a mixed powder 123 in which the powder of the negative electrode active material 121 (electrode active material) and the powder of the binder 122 are mixed without containing a solvent is obtained. , Is arranged on the surface (first surface 110b) of the current collecting foil 110 conveyed by the second roll 20.

より具体的には、混合粉体配置工程では、グラビアロールである第１ロール１０と、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に、電位差を生じさせた状態で、混合粉体供給装置３０によって、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を連続的に供給することで、第１ロール１０の凹部１１内に供給された混合粉体１２３と、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に電位差を生じさせると共に、この電位差によって混合粉体１２３と集電箔１１０との間に静電気力を働かせる。 More specifically, in the mixed powder arranging step, the mixed powder is in a state where a potential difference is generated between the first roll 10 which is a gravure roll and the current collector foil 110 conveyed by the second roll 20. The mixed powder 123 supplied into the recess 11 of the first roll 10 by continuously supplying the mixed powder 123 into the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 by the body supply device 30. A potential difference is generated between the current collector foil 110 conveyed by the second roll 20, and an electrostatic force is exerted between the mixed powder 123 and the current collector foil 110 by this potential difference.

これにより、第１ロール１０と第２ロール２０との対面箇所の間隙において、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３が、第１ロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）へ移動（飛翔）して、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に混合粉体１２３が連続的に配置されてゆく。 As a result, the mixed powder 123 is moved to the outer periphery of the first roll 10 by the electrostatic force acting between the mixed powder 123 and the current collector foil 110 in the gap between the first roll 10 and the second roll 20 at the facing points. The mixed powder 123 moves (flys) from the surface 10b to the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b), and the mixed powder 123 is continuously applied to the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b) conveyed by the second roll 20. Will be arranged in a targeted manner.

なお、本実施形態では、前述したように、第１ロール１０として、ディンプル形状の凹部１１が規則正しく外周面１０ｂに配置された形態（模様）を有するグラビアロールを用いており、混合粉体配置工程において、混合粉体１２３を、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に充填する。このため、図５及び図６に示すように、第２ロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）には、球面状（ドーム状）の外表面を有する形状（凹部１１の形状と反対の形状）とされた混合粉体１２３の集合体１２５が、規則正しく等間隔で配置されてゆく。 In the present embodiment, as described above, as the first roll 10, a gravure roll having a form (pattern) in which dimple-shaped recesses 11 are regularly arranged on the outer peripheral surface 10b is used, and a mixed powder arrangement step is used. In, the mixed powder 123 is filled in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10. Therefore, as shown in FIGS. 5 and 6, the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 conveyed by the second roll 20 has a shape (recessed portion) having a spherical (dome-shaped) outer surface. The aggregate 125 of the mixed powder 123 having the shape opposite to the shape of 11) is regularly arranged at equal intervals.

また、本実施形態では、混合粉体配置工程に先立って、混合粉体作製工程において、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを、重量比で９５：５の割合で混合して、混合粉体１２３を作製している。具体的には、ハイスピードミキサ（アーステクニカ製）を用いて、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを混合して、負極活物質１２１の粒子とバインダ１２２の粒子とが複合化された複合粒子（負極活物質１２１の粒子の表面にバインダ１２２の粒子が結合した態様の複合粒子）からなる混合粉体１２３を作製している。 Further, in the present embodiment, prior to the mixed powder placement step, the powder of the negative electrode active material 121 and the powder of the binder 122 are mixed at a weight ratio of 95: 5 in the mixed powder preparation step. The mixed powder 123 is produced. Specifically, using a high-speed mixer (manufactured by Arstecnica), the powder of the negative electrode active material 121 and the powder of the binder 122 are mixed, and the particles of the negative electrode active material 121 and the particles of the binder 122 are combined. A mixed powder 123 made of the converted composite particles (composite particles in which the particles of the binder 122 are bonded to the surface of the particles of the negative electrode active material 121) is produced.

なお、本実施形態では、ハイスピードミキサの回転数を４０００ｒｐｍに設定し、混合時間を１分間として、混合粉体１２３を作製している。また、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体として、黒鉛の粉体を用いている。また、バインダ１２２の粉体として、ＰＶｄＦの粉体を用いている。このようにして作製した混合粉体１２３を、混合粉体配置工程において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置している。 In this embodiment, the mixed powder 123 is produced by setting the rotation speed of the high-speed mixer to 4000 rpm and setting the mixing time to 1 minute. Further, in the present embodiment, graphite powder is used as the powder of the negative electrode active material 121. Further, PVdF powder is used as the binder 122 powder. The mixed powder 123 thus produced is placed on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 in the mixed powder placement step.

次いで、混合粉体均し工程において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置されている混合粉体１２３の集合体１２５を、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上で均して、略一定の厚みを有する混合粉体層１２７にする。具体的には、混合粉体１２３の集合体１２５が配置された集電箔１１０が、搬送方向ＤＭに搬送されてゆき、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体１２３の集合体１２５が、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上において均されて、略一定の厚みを有する混合粉体層１２７になる（図１及び図７参照）。 Next, in the mixed powder leveling step, the aggregate 125 of the mixed powder 123 arranged on the surface of the current collector foil 110 (first surface 110b) is leveled on the first surface 110b of the current collector foil 110. The mixed powder layer 127 having a substantially constant thickness is obtained. Specifically, the current collecting foil 110 on which the aggregate 125 of the mixed powder 123 is arranged is conveyed in the transport direction DM and passes through the gap between the facing points between the nip roll 70 and the first hot roll 40. Then, the aggregate 125 of the mixed powder 123 is leveled on the first surface 110b of the current collecting foil 110 to become the mixed powder layer 127 having a substantially constant thickness (see FIGS. 1 and 7).

その後、ホットプレス工程において、対向して回転する一対のホットロール（第１ホットロール４０と第２ホットロール５０）の間に、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０を通すことによって、混合粉体１２３に含まれるバインダ１２２を軟化または溶融させつつ、混合粉体１２３と集電箔１１０とを圧接する。 After that, in the hot pressing step, a mixed powder layer 127 made of the mixed powder 123 is arranged between a pair of hot rolls (first hot roll 40 and second hot roll 50) that rotate facing each other. By passing the foil 110, the binder 122 contained in the mixed powder 123 is softened or melted, and the mixed powder 123 and the current collecting foil 110 are pressed against each other.

具体的には、混合粉体層１２７を有する集電箔１１０が、搬送方向ＤＭに搬送されてゆき、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体層１２７と集電箔１１０が厚み方向に圧接される（混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに向けて加圧されて、混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに圧接する）と共に、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が加熱されて軟化または溶融する。 Specifically, the current collecting foil 110 having the mixed powder layer 127 is conveyed in the transport direction DM and passes through the gap between the first hot roll 40 and the second hot roll 50 at the facing points. The mixed powder layer 127 and the current collector foil 110 are pressure-welded in the thickness direction (the mixed powder layer 127 is pressed toward the first surface 110b of the current collector foil 110, and the mixed powder layer 127 is the current collector foil. Along with (pressing against the first surface 110b of 110), the binder 122 contained in the mixed powder layer 127 is heated to soften or melt.

これにより、混合粉体層１２７に含まれる負極活物質１２１同士がバインダ１２２を介して結合すると共に、負極活物質１２１とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０が、バインダ１２２を介して集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着される。これにより、溶媒を有することなく負極活物質１２１（電極活物質）とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０（電極合材層）が集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着された負極シート１００（電極シート）が製造される（図８参照）。 As a result, the negative electrode active materials 121 contained in the mixed powder layer 127 are bonded to each other via the binder 122, and the negative electrode mixture layer 120 composed of the negative electrode active material 121 and the binder 122 collects electricity via the binder 122. It is adhered to the surface of the foil 110 (first surface 110b). As a result, the negative electrode mixture layer 120 (electrode mixture layer) composed of the negative electrode active material 121 (electrode active material) and the binder 122 without having a solvent is adhered to the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110. The negative electrode sheet 100 (electrode sheet) is manufactured (see FIG. 8).

以上説明したように、本実施形態の製造方法によれば、溶媒を使用することなく、適切に、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に負極合材層１２０（電極合材層）を形成することができる。従って、本実施形態の製造方法によれば、溶媒を除去するための乾燥工程を省くことができるので、製造時間を短縮することができ、且つ、低コストとなる。 As described above, according to the manufacturing method of the present embodiment, the negative electrode mixture layer 120 (electrode mixture layer) is appropriately placed on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 without using a solvent. ) Can be formed. Therefore, according to the production method of the present embodiment, the drying step for removing the solvent can be omitted, so that the production time can be shortened and the cost can be reduced.

さらに、本実施形態の製造方法では、前述したように、混合粉体配置工程において、第１ロール１０として、外周面１０ｂが凹凸形状であるグラビアロールを用い（図２及び図３参照）、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を充填するようにして、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に連続的に混合粉体１２３を供給する（図４参照）。そして、第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に充填された混合粉体１２３を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に連続的に移動（飛翔）させるようにしている（図５及び図６参照）。 Further, in the manufacturing method of the present embodiment, as described above, in the mixed powder placement step, a gravure roll having an uneven outer peripheral surface 10b is used as the first roll 10 (see FIGS. 2 and 3). The mixed powder 123 is filled in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a roll, and the mixed powder is continuously filled in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll. 123 is supplied (see FIG. 4). Then, the mixed powder 123 filled in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 is continuously moved (flyed) to the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110 (flying). See FIGS. 5 and 6).

すなわち、本実施形態の製造方法では、第１ロール１０の外周面１０ｂに混合粉体１２３を連続的に供給する態様として、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を充填するようにして、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に連続的に混合粉体１２３を供給する。なお、各々の凹部１１の容積は、一定値とされている。 That is, in the manufacturing method of the present embodiment, as an embodiment in which the mixed powder 123 is continuously supplied to the outer peripheral surface 10b of the first roll 10, the mixed powder 123 is mixed in the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll. The mixed powder 123 is continuously supplied into the recess 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll so as to be filled with the powder 123. The volume of each recess 11 is set to a constant value.

このようにすることで、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂへの混合粉体１２３の供給量（配置量）を、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂの凹部１１の容積によって決めることができる。従って、本実施形態の製造方法によれば、決められた量（予め設定した体積）の混合粉体１２３を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置することができる。 By doing so, the supply amount (arrangement amount) of the mixed powder 123 to the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll can be adjusted to the concave portion 11 of the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll. It can be determined by volume. Therefore, according to the manufacturing method of the present embodiment, a predetermined amount (preset volume) of the mixed powder 123 can be arranged on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110.

より具体的には、グラビアロールである第１ロール１０の外周面１０ｂに形成されている凹部１１の容積は、第１ロール１０の周方向の単位長さ当たりについて一定（略一定）とされているので、本実施形態の混合粉体配置工程では、集電箔１１０の単位長さ当たりについて一定量（略一定量）の混合粉体１２３（集合体１２５）を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置することが可能となる。 More specifically, the volume of the recess 11 formed on the outer peripheral surface 10b of the first roll 10 which is a gravure roll is set to be constant (substantially constant) per unit length in the circumferential direction of the first roll 10. Therefore, in the mixed powder arranging step of the present embodiment, a fixed amount (substantially constant amount) of the mixed powder 123 (aggregate 125) per unit length of the current collector foil 110 is applied to the surface of the current collector foil 110 (aggregate 125). It can be arranged on the first surface 110b).

これにより、混合粉体均し工程において、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上に、厚みのバラツキが小さい（厚みが均一な）混合粉体層１２７を形成することができる。さらには、ホットプレス工程において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に、厚みのバラツキが小さい（厚みが均一な）負極合材層１２０を形成することができる。従って、本実施形態の製造方法によれば、厚みのバラツキが小さい（厚みが均一な）負極合材層１２０（電極合材層）を有する負極シート１００（電極シート）を製造することができる。 As a result, in the mixed powder leveling step, the mixed powder layer 127 having a small thickness variation (uniform thickness) can be formed on the first surface 110b of the current collector foil 110. Further, in the hot pressing step, the negative electrode mixture layer 120 having a small thickness variation (uniform thickness) can be formed on the surface (first surface 110b) of the current collector foil 110. Therefore, according to the manufacturing method of the present embodiment, it is possible to manufacture the negative electrode sheet 100 (electrode sheet) having the negative electrode mixture layer 120 (electrode mixture layer) having a small variation in thickness (uniform thickness).

上述のようにして作製した負極シート１００は、その後、正極シート及びセパレータと組み合わされて、電極体を形成する。次いで、この電極体に端子部材を取り付けた後、電池ケース内に電極体及び電解液を収容する。これにより、リチウムイオン二次電池が完成する。 The negative electrode sheet 100 produced as described above is then combined with the positive electrode sheet and the separator to form an electrode body. Next, after attaching the terminal member to the electrode body, the electrode body and the electrolytic solution are housed in the battery case. This completes the lithium-ion secondary battery.

以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることはいうまでもない。 Although the present invention has been described above in accordance with the embodiment, it is needless to say that the present invention is not limited to the above-described embodiment and can be appropriately modified and applied without departing from the gist thereof.

例えば、実施形態では、負極合材層１２０を、集電箔１１０の片面（第１表面１１０ｂ）のみに形成する例を示したが、集電箔１１０の両面（第１表面１１０ｂと第２表面１１０ｃ）に形成するようにしても良い。集電箔１１０の両面（第１表面１１０ｂと第２表面１１０ｃ）に負極合材層１２０を形成する場合は、前述のようにして集電箔１１０の片面（第１表面１１０ｂ）に負極合材層１２０を形成した後、集電箔１１０のうち負極合材層１２０を形成していない第２表面１１０ｃに対し、同様の工程（混合粉体配置工程、混合粉体均し工程、及びホットプレス工程）を行うようにすれば良い。 For example, in the embodiment, the negative electrode mixture layer 120 is formed only on one side (first surface 110b) of the current collector foil 110, but both sides (first surface 110b and second surface) of the current collector foil 110 are shown. It may be formed in 110c). When the negative electrode mixture layer 120 is formed on both sides (first surface 110b and second surface 110c) of the current collector foil 110, the negative electrode mixture is formed on one side (first surface 110b) of the current collector foil 110 as described above. After forming the layer 120, the same steps (mixed powder arranging step, mixed powder leveling step, and hot press) are performed on the second surface 110c of the current collecting foil 110 on which the negative electrode mixture layer 120 is not formed. The process) may be performed.

また、実施形態では、電極シートの製造方法として、負極シート１００の製造方法を例示した。しかしながら、本発明は、負極シートのみならず、正極シートの製造方法にも適用することができる。 Further, in the embodiment, a method for manufacturing the negative electrode sheet 100 is exemplified as a method for manufacturing the electrode sheet. However, the present invention can be applied not only to the negative electrode sheet but also to the method for manufacturing the positive electrode sheet.

また、実施形態では、グラビアロールである第１ロールの凹部の形態（模様）を、第１ロール１０の外周面１０ｂにディンプル形状の凹部１１が規則正しく配置された形態としたが、グラビアロールである第１ロールの凹部の形態（模様）は、いずれの形態（模様）であっても良い。例えば、グラビアロールである第１ロールの外周面に、直線状の凹部が規則正しく等間隔で形成された形態としても良い。 Further, in the embodiment, the form (pattern) of the concave portion of the first roll, which is a gravure roll, is a form in which the dimple-shaped concave portion 11 is regularly arranged on the outer peripheral surface 10b of the first roll 10, but it is a gravure roll. The shape (pattern) of the concave portion of the first roll may be any shape (pattern). For example, linear recesses may be regularly formed at equal intervals on the outer peripheral surface of the first roll, which is a gravure roll.

１ 電極シート製造装置
１０ 第１ロール（グラビアロール）
１０ｂ 外周面
１１ 凹部
２０ 第２ロール
３０ 混合粉体供給装置
３１ ドクターブレード
４０ 第１ホットロール
５０ 第２ホットロール
６０ 電気回路
６５ 電源
７０ ニップロール
１００ 負極シート（電極シート）
１１０ 集電箔
１１０ｂ 第１表面
１２０ 負極合材層（電極合材層）
１２１ 負極活物質（電極活物質）
１２２ バインダ
１２３ 混合粉体
１２５ 混合粉体の集合体
１２７ 混合粉体層
ＤＬ 集電箔の長さ方向
ＤＭ 搬送方向 1 Electrode sheet manufacturing equipment 10 1st roll (gravure roll)
10b Outer peripheral surface 11 Recession 20 Second roll 30 Mixed powder supply device 31 Doctor blade 40 First hot roll 50 Second hot roll 60 Electric circuit 65 Power supply 70 Nip roll 100 Negative electrode sheet (electrode sheet)
110 Current collector foil 110b First surface 120 Negative electrode mixture layer (electrode mixture layer)
121 Negative electrode active material (electrode active material)
122 Binder 123 Mixed powder 125 Mixed powder aggregate 127 Mixed powder layer DL Current collecting foil length direction DM Transport direction

Claims (1)

集電箔の表面上に電極合材層を有する電極シートを製造する電極シートの製造方法において、
対向して回転する第１ロールと第２ロールとを有し、前記集電箔を前記第１ロールと前記第２ロールとの間隙に通すようにして前記第２ロールによって前記集電箔を搬送する装置を用いて、溶媒を含むことなく電極活物質の粉体とバインダの粉体とが混合された混合粉体を、前記集電箔の表面に配置する混合粉体配置工程であって、前記第１ロールと、前記第２ロールによって搬送される前記集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、前記第１ロールの外周面に前記混合粉体を連続的に供給して、前記第１ロールの前記外周面に供給された前記混合粉体と、前記集電箔との間に電位差を生じさせ、前記混合粉体と前記集電箔との間に働く静電気力によって、前記混合粉体を、前記第１ロールの前記外周面から前記集電箔の表面へ移動させて、前記第２ロールによって搬送される前記集電箔の表面に前記混合粉体を連続的に配置する混合粉体配置工程と、
対向して回転する一対のホットロールの間に、前記混合粉体が配置された前記集電箔を通すことによって、前記混合粉体に含まれる前記バインダを軟化または溶融させつつ、前記混合粉体と前記集電箔とを圧接することで、前記電極活物質と前記バインダとを有する前記電極合材層が前記集電箔の前記表面に接着された前記電極シートを製造するホットプレス工程と、を備え、
前記混合粉体配置工程では、
前記第１ロールとして、前記外周面が凹凸形状であるグラビアロールを用い、
前記グラビアロールの前記外周面の凹部内に前記混合粉体を充填するようにして、前記グラビアロールの前記外周面の前記凹部内に連続的に前記混合粉体を供給して、前記凹部内の前記混合粉体を前記集電箔の前記表面に連続的に移動させる
電極シートの製造方法。 In a method for manufacturing an electrode sheet for manufacturing an electrode sheet having an electrode mixture layer on the surface of a current collector foil,
It has a first roll and a second roll that rotate facing each other, and the collector foil is conveyed by the second roll so that the collector foil is passed through a gap between the first roll and the second roll. This is a mixed powder arranging step of arranging a mixed powder in which a powder of an electrode active material and a powder of a binder are mixed on the surface of the current collector foil without containing a solvent. The mixed powder is continuously supplied to the outer peripheral surface of the first roll in a state where a potential difference is generated between the first roll and the current collector foil conveyed by the second roll. , A potential difference is generated between the mixed powder supplied to the outer peripheral surface of the first roll and the current collector foil, and the electrostatic force acting between the mixed powder and the current collector foil causes. The mixed powder is moved from the outer peripheral surface of the first roll to the surface of the current collector foil, and the mixed powder is continuously arranged on the surface of the current collector foil conveyed by the second roll. And the mixed powder placement process
By passing the current collecting foil on which the mixed powder is arranged between a pair of hot rolls that rotate facing each other, the binder contained in the mixed powder is softened or melted, and the mixed powder is softened or melted. And the hot press step of producing the electrode sheet in which the electrode mixture layer having the electrode active material and the binder is adhered to the surface of the current collector foil by pressure contacting the current collector foil. Equipped with
In the mixed powder placement step,
As the first roll, a gravure roll having an uneven outer peripheral surface is used.
The mixed powder is filled in the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll, and the mixed powder is continuously supplied into the recesses on the outer peripheral surface of the gravure roll so as to be in the recesses. A method for manufacturing an electrode sheet in which the mixed powder is continuously moved to the surface of the current collector foil.
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