KR102411413B1 - 인광체 변환기 방출기들의 접합 - Google Patents

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Abstract

실시예들은 디바이스 및 그러한 디바이스를 제조하는 방법을 포함하고, 그 디바이스는, 구성요소 표면을 갖는 구성요소; 구성요소 표면을 향하는 인광체 변환기 본체 표면을 갖는 인광체 변환기 본체; 구성요소 표면과 인광체 변환기 본체 표면 사이에서 이들과 접촉하는 복수의 입자; 및 입자들의 적어도 일부, 구성요소 표면의 적어도 일부, 및 인광체 변환기 본체 표면의 적어도 일부 상에서 이들과 접촉하는 무기 코팅을 갖는다.

Description

인광체 변환기 방출기들의 접합
반도체 발광 다이오드들 및 레이저 다이오드들(본원에서는 일괄적으로 "LED들"로 지칭됨)은 현재 이용가능한 가장 효율적인 광 소스들에 속한다. 전형적으로, LED의 방출 스펙트럼은 디바이스의 구조 및 디바이스를 구성하는 반도체 재료들의 조성에 의해 결정되는 파장에서 좁은 단일 피크를 나타낸다. 디바이스 구조 및 재료 체계의 적합한 선택에 의해, LED들은 자외선, 가시광선, 또는 적외선 파장들에서 동작하도록 설계될 수 있다.
LED들은 LED에 의해 방출된 광을 흡수하고 이에 응답하여 더 긴 파장의 광을 방출하는 하나 이상의 파장 변환 재료(본원에서는 일반적으로 "인광체들"로 지칭됨)와 조합될 수 있다. 이러한 인광체 변환 LED(phosphor-converted LED)들("pcLED들")의 경우, LED에 의해 방출되어 인광체들에 의해 흡수되는 광의 분율(fraction)은 LED에 의해 방출되는 광의 광학 경로 내의 인광체 재료의 양, 예컨대, LED 상에 또는 LED 주위에 배치된 인광체 층 내의 인광체 재료의 농도 및 층의 두께에 따라 결정된다. 인광체들은 LED에 의해 방출되는 광의 경로에 배치된 세라믹 타일로 형성될 수 있다.
인광체 변환 LED들은 LED에 의해 방출되는 모든 광이 하나 이상의 인광체에 의해 흡수되도록 설계될 수 있는데, 이 경우, pcLED로부터의 방출은 전적으로 인광체들로부터 이루어진다. 이러한 경우들에서, 인광체는, 예컨대, LED에 의해 직접 효율적으로 생성되지 않는 좁은 스펙트럼 영역 내의 광을 방출하도록 선택될 수 있다.
대안적으로, pcLED들은 LED에 의해 방출되는 광의 일부만이 인광체들에 의해 흡수되도록 설계될 수 있는데, 이 경우, pcLED로부터의 방출은 LED에 의해 방출되는 광과 인광체들에 의해 방출되는 광의 혼합물이다. LED, 인광체들, 및 인광체 조성의 적합한 선택에 의해, 이러한 pcLED는, 예컨대, 원하는 색 온도 및 원하는 연색 특성들을 갖는 백색 광을 방출하도록 설계될 수 있다.
도 1a 내지 도 1c는 광 소스에 대한 인광체 변환기 본체의 접합을 예시한다.
도 2는 인광체 변환기 본체를 광 소스에 접합하기 위한 방법을 예시하는 흐름도이다.
도 3은 인광체 변환기 본체를 광 소스에 접합하기 위한 방법의 다른 실시예를 예시하는 흐름도이다.
도 4a 내지 도 4c는 광 소스에 대한 홀들을 갖는 인광체 변환기 본체의 접합을 예시한다.
도 5는 인광체 분말에 대한 입자 크기 분포를 도시하는 그래프이다.
도 6은 ALD 반응을 도시하는 도면이다.
본 명세서는 인광체 변환기를 기판 또는 광 방출기에 접합하는 데 사용될 수 있는 방법, 및 접합된 인광체 변환기가 부착된 결과적인 디바이스를 개시한다. 인광체 변환기는 인광체 변환기와 광 방출기 또는 기판 사이에 무기 코팅과 함께 입자들의 층을 도입함으로써 광 방출기 또는 기판에 접합될 수 있다.
본원에서 사용되는 바와 같이, "밑", "아래", "하부", "위", "상부" 등과 같은 공간적으로 상대적인 용어들은, 도면들에 예시되는 바와 같은, 하나의 요소 또는 피처와 다른 요소(들) 또는 피처(들)의 관계를 설명하기 위한 설명의 편의를 위해 본원에서 사용될 수 있다. 공간적으로 상대적인 용어들은, 도면들에 도시된 배향 이외에, 사용 또는 동작 시의 디바이스의 상이한 배향들을 포함하도록 의도된다는 것을 이해할 것이다. 예컨대, 도면들의 디바이스가 뒤집히는 경우, 다른 요소들 또는 피처들 "아래" 또는 "밑"에 있는 것으로 설명된 요소들은 다른 요소들 또는 피처들 "위"로 배향될 것이다. 따라서, 예컨대, "아래"라는 용어는 디바이스의 배향에 따라 위와 아래의 배향 둘 모두를 포함할 수 있다. 디바이스는 달리 배향될 수 있고(90도 또는 다른 배향들로 회전될 수 있음), 본원에서 사용되는 공간적으로 상대적인 기술어들은 그에 따라 해석될 수 있다.
pcLED를 형성하는 하나의 방법은 인광체 변환 재료를 플레이트 또는 다른 형상으로 개별적으로 형성하여 인광체 변환기 본체를 형성하는 것이다. 이어서, 인광체 변환기 본체는 개별적으로 형성된 LED에 부착 또는 접합된다. 이러한 인광체 변환 본체들은 관련 기술분야에 공지되어 있고, 예컨대, 아래에서 더 상세히 설명될 바와 같은 LumiramicTM을 포함한다. 전형적으로, 인광체 변환기 본체는 인광체 변환기 본체를 LED에 부착하는 글루 또는 실리콘 재료의 사용을 통해 LED 또는 기판에 접합된다. 그러나, 글루 또는 규소의 사용은 다수의 단점을 갖고, 결과적인 디바이스의 사용들 및 애플리케이션들을 감소시키는 결과적인 디바이스에 대한 문제들을 야기할 수 있다. 이러한 단점들은, 실리콘 갈변 및/또는 균열 및/또는 박리로 인한 결과적인 디바이스의 제한된 신뢰성; 제한된 패키지 효율; 제한된 열 방산(더 높은 처짐(droop)); 방출 스펙트럼 또는 디바이스를 조정하는 제한된 능력; LED 상의 인광체 변환기 플레이트 또는 플레이트릿(platelet)의 정렬 및 인광체의 주입의 정밀도에 대한 제한들; 리올로지(rheology)의 변화들을 갖는 실리콘 경화 단계들; 및 실리콘으로부터의 용매들 및 경화제들로 인한 VOC 비양립가능성을 포함할 수 있다.
도 1 및 도 2는 디바이스를 형성하기 위해 인광체 변환기 본체를 구성요소에 접합하기 위한 방법(100, 200)을 예시한다.
도 1a 및 도 2의 S210에 도시된 바와 같이, 입자들(110)의 층이 구성요소(120)의 상부 표면(125) 상에 증착되고, 그에 따라, 입자들(110)의 일부가 표면(125)과 접촉하게 된다.
도 1b 및 도 2의 S220에 도시된 바와 같이, 인광체 변환기 본체(130)가 입자들(110) 상에 위치되고, 그에 따라, 구성요소(120)를 향하는 인광체 변환기 본체(130)의 하부 표면(135)이 입자들(110)의 일부와 접촉하게 된다.
도 1c 및 도 2의 S230에 도시된 바와 같이, 무기 코팅(140)의 얇은 층이 형성된다. 무기 코팅(140)의 얇은 층은 입자들(110)을 코팅하고, 인광체 변환기 본체(130)와 구성요소(120) 사이의 다수의 연결 포인트의 네트워크를 형성한다. 따라서, 무기 코팅(140)의 얇은 층은 입자들(110)을 서로 연결하고, 또한, 인접한 인광체 변환기 본체(130)와 구성요소(120)를 연결한다.
무기 코팅(140)은 아래에서 더 상세히 설명될 바와 같이 원자 층 증착(ALD)을 사용하여 형성될 수 있고, 여기서, 큰 종횡비들을 갖는 갭들 또는 표면들 상에도 등각 및 고 품질 코팅들이 도달될 수 있고, 이는 입자들(110), 구성요소(120), 및 인광체 변환기 본체(130) 사이의 공간을 무기 코팅(140)으로 충전하는 데 있어서 ALD 프로세스를 특히 적합하게 만든다.
임의로, 무기 코팅(140)의 ALD를 수행하기 전에, 구성요소(120) 및 인광체 변환기 본체(130)의 상단 및 측부들은 무기 코팅(140)이 디바이스(150)의 그 부분들을 코팅하는 것을 방지하도록 덮일 수 있다. 대안적으로, ALD는 인광체 변환기(130) 및 구성요소(120)를 덮지 않고 행해질 수 있고, 원하는 경우, 무기 코팅(140)이 요구되지 않는 디바이스(150)의 부분들로부터 무기 코팅(140)을 제거하기 위해, 예컨대 화학적 에칭 또는 기계적 폴리싱을 사용하는 최종 폴리싱 단계가 수행될 수 있다.
결과적인 디바이스(150)는 인광체 변환기 본체(130)가 무기 코팅(140) 및 입자들(110)의 중간 층에 의해 구성요소(120)에 안정적으로 접합된 모놀리식(monolithic) 무-실리콘 디바이스 아키텍처이다. 게다가, 구성요소(120)에 대한 인광체 변환기 본체(130)의 접합은, 글루 또는 실리콘의 첨가 없이, 개시되는 방법을 사용하여 달성될 수 있다. 이러한 디바이스는, 예컨대, 자동차, 일반 조명, 및 플래시 발광 디바이스들 및 디스플레이들에 적용된다. 특히, 분해될 글루 또는 실리콘이 없기 때문에, 그러한 디바이스들은 더 오래 지속될 수 있고, 접합 방법에 의해 제공되는 추가적인 안정성 때문에, 디바이스(150)는 더 높은 전력의 애플리케이션들에서 사용될 수 있다.
게다가, 인광체 변환기 본체(130)를 구성요소(120)에 접합하기 위한 본원에서 개시되는 방법들은 제조 프로세스를 단순화한다. 개시되는 방법을 사용하면, 구성요소(120)에 대한 인광체 변환기 본체(130)의 접합은 인광체 변환기 본체(130)와 구성요소(120) 사이에 갭을 제공하기 위한 별개의 지지부들의 사용 없이 달성될 수 있는데, 그 이유는 입자들(110)로 인해 무기 코팅(140)을 위한 전구체가 별개의 지지부들 없이 인광체 변환기 본체(130)와 구성요소(120) 사이로 유동할 수 있게 되기 때문이다. 게다가, 무기 코팅을 위한 표면적을 제공하기 위해, 인광체 변환기 본체(130) 또는 구성요소(120)의 표면들의 전처리 또는 조면화가 요구되지 않는다.
다른 실시예에서, 도 3에 도시된 바와 같이, 입자들(110)이 인광체 변환기 본체(130)의 상부 표면 상에 증착될 수 있고(S310), 그 후, 인광체 변환기 본체(130)를 향하는 구성요소(120)의 하부 표면이 입자들(110)의 일부와 접촉하도록 구성요소(120)가 입자들(110) 상에 배치되고(S320), 그 후, 입자들(110)을 서로 연결하고 또한 인접한 인광체 변환기 본체(130)와 구성요소(120)를 연결하는 무기 코팅(140)의 얇은 층이 형성되어(S330), 인광체 변환기 본체가 구성요소(120)에 결합된 디바이스(150)(도 1)가 생성된다.
다른 실시예에서, 도 4a 내지 도 4c에 도시된 바와 같이, 인광체 변환기 본체(430)는 ALD를 위한 전구체 가스들이 인광체 변환기 본체(430)와 구성요소(120) 사이로 유동하여 입자들(110)의 층 내로 유동할 수 있게 하도록 인광체 변환기 본체(430)의 두께를 관통하는 작은 홀들(439)을 포함할 수 있다. 이러한 작은 홀들(439)은 임의의 적합한 수단, 예컨대 레이저에 의해 형성될 수 있다. 이러한 홀들은, 예컨대, 100 nm 내지 100 μm의 직경을 가질 수 있다.
입자들
입자들(110)은 예컨대 > 0.2 μm 및 < 20 μm의 D50 값을 가질 수 있고, 일부 실시예들에서, 입자들(110)은 예컨대 > 1 μm 및 < 10 μm의 D50 값을 가질 수 있다. 여기서, D는 분말 입자들의 직경을 표현하고, D50은 직경의 누적 50% 포인트(또는 50% 통과 입자 크기)를 의미하고, 평균 입자 크기 또는 메디안(median) 직경으로 지칭될 수 있다. 입자들에 대한 D50 값들은 분말 입자 재료의 공급자에 의해 제공될 수 있거나 또는 측정될 수 있다. 예컨대, 도 5는 측정 범위가 0.01 μm 내지 3000 μm인 Horiba Company로부터의 PA-950 레이저 입자 크기 분석기를 사용하여 분석된 가넷 인광체 분말의 측정된 입자 크기 분포를 도시한다. 측정 원리는 넓은 각도 범위 내의 산란된 광의 패턴의 측정에 기초한다. 이러한 산란된 광의 분포는 관련 기술분야의 통상의 기술자에 의해 이해되는 바와 같이 Mei의 이론을 사용하여 입자 크기 분포를 계산하는 데 사용된다. 도 4에 도시된 데이터에서, D(v, 0.1) = 3.10017(μm)이고, D50인 D(v, 0.5) = 5.26114(μm)이고, D(v, 0.9) = 8.17130(μm)이고, 여기서, D(v, x.x)는 분포의 10%, 50%, 및 90%의 누적 입자 부피들에 대한 입자 크기들을 정의한다. 입자들(110)의 입자 크기는 구성요소(120)가 높은 광 출력 커플링을 가능하게 하기 위한 광 소스일 때 광의 산란을 촉진하도록 선택될 수 있다.
입자들(110)의 층은 인광체 그레인(grain)들 및/또는 공극들의 다수의 층을 보유할 정도로 충분히 두꺼울 수 있다. 그러나, 이 층은 전체 변환기 기능을 이행할 정도로 두껍지 않아야 한다. 디바이스(150) 내의 구성요소(120)의 상부 표면(125)과 인광체 변환기 본체(130)의 하부 표면(135) 사이의 거리(D)(도 1c)는, 예컨대, 100 nm 내지 5 μm의 범위일 수 있다. (아래에서 설명되는 바와 같은) 발광성 재료로 형성된 입자들(110)의 경우, 두께(D)는 1 μm 내지 20 μm의 범위일 수 있다.
입자들(110)은 임의의 적용가능한 기법, 이를테면, 침강, 전기영동 증착(EPD), 전기 스텐실링(electo stenciling), 정전 더스팅(electro static dusting), 휘발성 매질 내 분배 등을 사용하여 구성요소(120) 상에 증착될 수 있다.
입자들(110)은 광 투과를 용이하게 하기 위해 인광체 변환기 본체(130)에서 사용되는 재료들의 굴절률에 근접하거나 또는 그와 매칭되는 재료들로 제조될 수 있다.
입자들(110)은 비발광성 재료들로 제조될 수 있고, 구성요소(120)로부터의 열 전도도 및 아웃 커플링(out coupling) 효율을 향상시키기 위해 산란 층으로서 작용하도록 비흡수성 또는 거의 비흡수성 금속 산화물 재료일 수 있다.
이러한 입자들을 형성하는 데 사용되는 재료들의 예들은 Al2O3, SiO2, MgO2, SnO2, TiO2, 및 ZnO2를 포함한다.
입자들(110)은 발광성 재료들로 제조될 수 있다. 예컨대, 입자들(110)은 인광체 변환기 본체(130)에서 사용되는 것과 동일한 인광체 변환기 재료로 제조될 수 있다. 인광체 변환기 본체(130)에서 사용되는 발광성 재료로 제조될 때, 입자들(110)의 층은 변환기 기능을 이행하지 않도록 충분히 얇게(즉, D의 값이 충분히 낮게) 유지될 수 있다.
입자들(110)은 인광체 변환기 본체 내의 재료와 상이한 발광성 재료로 제조될 수 있다. 예컨대, 입자들(110)은 인광체 변환기 본체(130)를 형성하는 데 사용되는 인광체 변환기 재료와 비교하여 적색 시프트 변환(더 긴 파장)을 나타내는 재료일 수 있다. 입자들(100)로부터의 변환된 광은 인광체 변환기 본체(130)에서 흡수되지 않는다. 인광체 변환기 본체 및 입자들(110) 내의 상이한 재료들의 조합은 넓은 방출 스펙트럼 수정을 가능하게 한다.
입자들(110)에 사용될 수 있는 발광성 재료들은 아래에서 설명되는 바와 같이 SCASN 및 258 타입 인광체들, SLA 타입 인광체들, 가넷 인광체들, 및 Mn(V) 도핑된 플루오라이드들을 포함한다.
SCASN 및 258 타입 인광체들:
(Ba,Sr,Ca)AlSiN3:Eu 및 (Ba,Sr,Ca)2Si5-xAlxOxN8-x:Eu: 이러한 화합물들에서, 유로퓸(Eu)은 실질적으로 또는 유일하게 2가이고, 표시된 2가 양이온들 중 하나 이상을 대체한다.
일반적으로, Eu는 양이온의 10% 초과의 양으로 존재하지 않을 것이고, 특히, Eu가 대체하는 양이온(들)에 대해 약 0.5 내지 10%의 범위, 더욱 특히 약 0.5 내지 5%의 범위로 존재할 것이다. ":Eu" 또는 ":Eu2+"는 금속 이온들의 일부가 Eu로(이러한 예들에서는 Eu2+로) 대체되는 것을 표시한다. 예컨대, CaAlSiN3:Eu에서 2% Eu를 가정하면, 정확한 화학식은 (Ca0.98Eu0.02)AlSiN3일 수 있다. 일반적으로, 2가 유로퓸은 2가 양이온들, 이를테면 위의 2가 알칼리 토류 양이온들, 특히 Ca, Sr, 또는 Ba를 대체할 것이다.
추가로, 재료 (BaSrCa)2Si5-xAlxOxN8-x:Eu는 또한 M2Si5-xAlxOxN8-x:Eu로서 표시될 수 있고, 여기서, M은 바륨(Ba), 스트론튬(Sr), 및 칼슘(Ca)으로 구성된 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 원소이고; 특히, 이 화합물에서 M은 Sr 및/또는 Ba를 포함한다. 추가의 특정 실시예에서, M은 Sr 및/또는 Ba(Eu의 존재를 고려하지 않음), 특히 50 내지 100%, 특히 50 내지 90% Ba, 및 50 내지 0%, 특히 50 내지 10% Sr, 이를테면 Ba1.5Sr0.5Si5N8:Eu(즉, 75% Ba; 25% Sr)로 구성된다. 여기서, Eu가 도입되고, M의 적어도 일부(즉, Ba, Sr, 및 Ca 중 하나 이상)를 대체한다. 마찬가지로, 재료 (Sr,Ca,Mg)AlSiN3Eu는 또한 MAlSiN3Eu5로서 표시될 수 있고, 여기서, M은 마그네슘(Mg), 스트론튬(Sr), 및 칼슘(Ca)으로 구성된 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 원소이고; 특히, 이 화합물에서 M은 칼슘 또는 스트론튬, 또는 칼슘 및 스트론튬, 더욱 특히 칼슘을 포함한다. 여기서, Eu가 도입되고, M의 적어도 일부(즉, Mg, Sr, 및 Ca 중 하나 이상)를 대체한다. 바람직하게는, 실시예에서, 제1 적색 발광성 재료는 (Ca,Sr,Mg)AlSiN3:Eu, 바람직하게는 CaAlSiN3:Eu를 포함한다. 추가로, 전자의 실시예와 조합될 수 있는 다른 실시예에서, 제1 적색 발광성 재료는 (Ca,Sr,Ba)2Si5-xAlxOxN8-x:Eu, 바람직하게는 (Sr,Ba)2Si5N8:Eu를 포함한다. "(Ca,Sr,Ba)"라는 용어들은 대응하는 양이온이 칼슘, 스트론튬, 또는 바륨에 의해 점유될 수 있는 것을 표시한다. 이는 또한, 그러한 재료에서, 대응하는 양이온 부위들이 칼슘, 스트론튬, 및 바륨으로 구성된 그룹으로부터 선택되는 양이온들에 의해 점유될 수 있는 것을 표시한다. 따라서, 재료는, 예컨대, 칼슘 및 스트론튬, 또는 단지 스트론튬 등을 포함할 수 있다.
SLA 타입 인광체들:
M1-x-y-zZzAaBbCcDdEeN4-nOn:ESx,REy, 여기서, M은 Ca(칼슘), Sr(스트론튬), 및 Ba(바륨)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; Z는 1가 Na(나트륨), K(칼륨), 및 Rb(루비듐)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; A는 2가 Mg(마그네슘), Mn(망간), Zn(아연), 및 Cd(카드뮴)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고(특히, A는 2가 Mg(마그네슘), Mn(망간), 및 Zn(아연)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고, 더욱 더 특히 2가 Mg(마그네슘), Mn(망간)으로 구성된 그룹으로부터 선택됨); B는 3가 B(붕소), Al(알루미늄), 및 Ga(갈륨)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; C는 4가 Si(규소), Ge(게르마늄), Ti(티타늄), 및 Hf(하프늄)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; D는 1가 Li(리튬) 및 Cu(구리)로 구성된 그룹으로부터 선택되고; E는 P(원소 인광체), V(바나듐), Nb(니오븀), 및 Ta(탄탈럼)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; ES는 2가 Eu(유로퓸), Sm(사마륨), 및 이테르븀으로 구성된 그룹으로부터 선택되고, 특히 2가 Eu 및 Sm으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; RE는 3가 Ce(세륨), Pr(프라세오디뮴), Nd(네오디뮴), Sm(사마륨), Eu(유로퓸), Gd(가돌리늄), Tb(테르븀), Dy(디스프로슘), Ho(홀뮴), Er(에르븀), 및 Tm(툴륨)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; 여기서, 0 ≤ x ≤ 0.2; 0 ≤ y ≤ 0.2; 0 < x + y ≤ 0.4; 0 ≤ z < 1; 0 ≤ n ≤ 0.5; 0 ≤ a ≤ 4(이를테면, 2 ≤ a ≤ 3); 0 ≤ b ≤ 4; 0 ≤ c ≤ 4; 0 ≤ d ≤ 4; 0 ≤ e ≤ 4; a + b + c +d + e = 4; 및 2a + 3b + 4c +d + 5e = 10 - y - n + z이다. 특히, z ≤ 0.9, 이를테면 z ≤ 0.5이다. 추가로, 특히 x + y + z ≤ 0.2이다.
등식들 a + b + c + d + e = 4; 및 2a + 3b + 4c + d + 5e = 10 - y - n + z는 각각 특히 격자에서 Z, A, B, C, D, 및 E 양이온들, 및 O 및 N 음이온들을 결정하고, 이에 의해, 체계의 전하 중성을 (또한) 정의한다. 예컨대, 전하 보상은 식 2a + 3b + 4c + d + 5e = 10 - y - n + z에 의해 커버된다. 이는, 예컨대, O 함유량을 감소시킴으로써 전하 보상을 커버하거나, 또는 C 양이온을 B 양이온으로 치환하거나 또는 B 양이온을 A 양이온으로 치환하는 등으로 전하 보상을 커버한다. 예컨대, x = 0.01, y = 0.02, n = 0, a = 3이고; 그러면, 6 + 3b + 4c = 10 - 0.02이고; 여기서, a + b + c = 4: b = 0.02, c = 0.98이다.
관련 기술분야의 통상의 기술자에게 명백할 바와 같이, a, b, c, d, e, n, x, y, z는 항상 0 이상이다. a가 등식들 a + b + c + d + e = 4; 및 2a + 3b + 4c + d + 5e = 10 - y - n + z와 조합하여 정의될 때, 그러면 원칙적으로, b, c, d, 및 e는 더 이상 정의될 필요가 없다. 그러나, 완전성을 위해, 여기에서, 0 ≤ b ≤ 4; 0 ≤ c ≤ 4; 0 ≤ d ≤ 4; 0 ≤ e ≤ 4가 또한 정의된다.
SrMg2Ga2N4:Eu와 같은 시스템을 가정한다. 여기서, a = 2, b = 2, c = d = e = y = z = n = 0이다. 이러한 시스템에서, 2 + 2 + 0 + 0 + 0 = 4이고, 2*2 + 3*2 + 0 + 0 + 0 = 10 - 0 - 0 + 0 = 10이다. 따라서, 등식들 둘 모두는 준수된다. 0.5 O가 도입되는 것으로 가정한다. 0.5 O를 갖는 시스템은, 예컨대, 0.5 Ga-N이 0.5 Mg-O로 대체될 때 획득될 수 있다(이는 전하 중성 대체임). 이는 SrMg2.5Ga1.5N3.5O0.5:Eu를 생성할 것이다. 여기서, 이러한 시스템에서, 2.5 + 1.5 + 0 + 0 + 0 = 4이고, 2*2.5 + 3*1.5 + 0 + 0 + 0 = 10 - 0 - 0.5 + 0 = 9.5이다. 따라서, 여기서, 등식들 둘 모두가 또한 준수된다.
위에서 표시된 바와 같이, 유리한 실시예에서, d > 0 및/또는 z > 0, 특히 적어도 d > 0이다. 특히, 인광체는 적어도 리튬을 포함한다.
또 다른 실시예에서, 2 ≤ a ≤ 3이고, 특히 또한 d = 0, e = 0, 및 z = 0이다. 이러한 경우들에서, 인광체는 특히 a + b + c = 4; 및 2a + 3b + 4c = 10 - y - n을 특징으로 한다.
전자의 실시예들과 조합될 수 있는 추가의 특정 실시예에서, e = 0이다. 전자의 실시예들과 조합될 수 있는 또 다른 추가의 특정 실시예에서, M은 Ca 및/또는 Sr이다.
따라서, 특정 실시예에서, 인광체는 화학식 M(Ca 및/또는 Sr)1-x-yMgaAlbSicN4-nOn:ESx,REy(I)를 갖고, 여기서, ES는 2가 Eu(유로퓸) 또는 Sm(사마륨) 또는 Yb(이테르븀)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고; RE는 3가 Ce(세륨), Pr(프라세오디뮴), Nd(네오디뮴), Sm(사마륨), Eu(유로퓸), Gd(가돌리늄), Tb(테르븀), Dy(디스프로슘), Ho(홀뮴), Er(에르븀), 및 Tm(툴륨)으로 구성된 그룹으로부터 선택되고, 여기서, y/x < 0.1, 특히 < 0.01이고, n ≤ 0.1, 특히 < 0.01, 더욱 더 특히 < 0.001, 보다 더욱 더 특히 < 0.0001이다. 따라서, 이러한 실시예에서, 실질적으로 사마륨 및/또는 유로퓸 함유 인광체들이 설명된다. 예컨대, 2가 Eu가 존재하고, x = 0.05일 때, 예컨대, Pr에 대한 y1은 0.001일 수 있고, Tb에 대한 y2는 0.001일 수 있고, 이는 y = y1 + y2 = 0.002로 이어질 수 있다. 이러한 경우, y/x = 0.04이다. 더욱 더 특히, y = 0이다. 그러나, Eu 및 Ce가 적용되는 다른 경우에 표시된 바와 같이, 비율 y/x는 0.1 초과일 수 있다.
조건 0 < x + y ≤ 0.4는 M이 총 40%까지 ES 및/또는 RE로 치환될 수 있는 것을 표시한다. x 및 y가 0 내지 0.2인 것과 조합된 조건 "0 < x + y ≤ 0.4"는 ES와 RE 중 적어도 하나가 존재하는 것을 표시한다. 반드시 타입들 둘 모두가 존재하는 것은 아니다. 위에서 표시된 바와 같이, ES와 RE 둘 모두는 각각 개별적으로 하나 이상의 아종을 지칭할 수 있고, 이를테면, ES는 Sm과 Eu 중 하나 이상을 지칭하고, RE는 Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, 및 Tm 중 하나 이상을 지칭한다.
특히, 유로퓸이 2가 발광성 종 또는 도펀트로서 적용될 때, 사마륨과 유로퓸 사이의 몰비(Sm/Eu)는 < 0.1, 특히 < 0.01, 특히 < 0.001이다.
이는 이테르븀과 조합된 유로퓸이 적용될 때에도 동일하게 적용된다. 유로퓸이 2가 발광성 종 또는 도펀트로서 적용될 때, 이테르븀과 유로퓸 사이의 몰비(Yb/Eu)는 < 0.1, 특히 < 0.01, 특히 < 0.001이다. 3개 모두가 함께 적용되는 경우, 동일한 몰비들이 적용될 수 있고, 즉, ((Sm+Yb)/Eu)는 < 0.1, 특히 < 0.01, 특히 < 0.001이다.
특히, x는 0.001 내지 0.2(즉, 0.001 ≤ x ≤ 0.2), 예컨대 0.002 내지 0.2, 이를테면 0.005 내지 0.1, 특히 0.005 내지 0.08의 범위이다. 특히, 본원에서 설명되는 시스템들에서 2가 유로퓸의 경우, 몰 퍼센트는 0.1 내지 5%(0.001 ≤ x ≤ 0.05), 이를테면 0.2 내지 5%, 예컨대 0.5 내지 2%의 범위일 수 있다. 다른 발광성 이온들의 경우, 실시예들에서, x는 1% 이상일 수 있다(x는 0.01 이상임)(그러나, 반드시 그렇지는 않음).
특정 실시예에서, 인광체는 (Sr,Ca)Mg3SiN4:Eu, (Sr,Ca)Mg2Al2N4:Eu, (Sr,Ca)LiAl3N4:Eu, 및 (Sr,Ca)LidMgaAlbN4:Eu로 구성된 그룹으로부터 선택되고, 여기서, a, b, d는 위에서 정의된 바와 같다.
본원에서 또한 표시된 바와 같이, "(Sr,Ca)"라는 표기 및 다른 원소들을 갖는 유사한 표기들은 M 위치들이 Sr 및/또는 Ca 양이온들(또는 각각 다른 원소들)에 의해 점유되는 것을 표시한다.
추가의 특정 실시예에서, 인광체는 Ba.95Sr.05Mg2Ga2N4:Eu, BaMg2Ga2N4:Eu, SrMg3SiN4:Eu, SrMg2Al2N4:Eu, SrMg2Ga2N4:Eu, BaMg3SiN4:Eu, CaLiAl3N4:Eu, SrLiAl3N4:Eu, CaLi0.5MgAl2.5N4:Eu, 및 SrLi0.5MgAl2.5N4:Eu로 구성된 그룹으로부터 선택된다.
이러한 인광체들에 대한 추가의(비제한적) 예들은, 예컨대, (Sr0.8Ca0.2)0.995LiAl2.91Mg0.09N3.91O0.09:Eu0.005; (Sr0.9Ca0.1)0.905Na0.09LiAl3N3.91O0.09:Eu0.005; (Sr0.8Ca0.03Ba0.17)0.989LiAl2.99Mg0.01N4:Ce0.01,Eu0.001; Ca0.995LiAl2.995Mg0.005N3.995O0.005:Yb0.005 (YB(II)); Na0.995MgAl3N4:Eu0.005; Na0.895Ca0.1Mg0.9Li0.1Al3N4:Eu0.005; Sr0.99LiMgAlSiN4:Eu0.01; Ca0.995LiAl2.955Mg0.045N3.96O0.04:Ce0.005; (Sr0.9Ca0.1)0.998Al1.99Mg2.01N3.99O0.01:Eu0.002; (Sr0.9Ba0.1)0.998Al1.99Mg2.01N3.99O0.01:Eu0.002이다.
추가의 특정 실시예에서, 인광체는 (Sr,Ca)Mg3SiN4:Eu 및 (Sr,Ca)Mg2Al2N4:Eu로 구성된 그룹으로부터 선택된다. 또 다른 특정 실시예에서, 인광체는 Ba0.95Sr0.05Mg2Ga2N4:Eu, BaMg2Ga2N4:Eu, SrMg3SiN4:Eu, SrMg2Al2N4:Eu, SrMg2Ga2N4:Eu, 및 BaMg3SiN4:Eu로 구성된 그룹으로부터 선택된다. 특히, 이러한 인광체들, 더욱 더 특히 (Sr,Ca)Mg3SiN4:Eu 및 (Sr,Ca)Mg2Al2N4:Eu는 스펙트럼 위치 및 발광 분포의 관점에서 특히 양호한 발광 특성들을 갖는 인광체들일 수 있다.
인광체가 0 ≤ x ≤ 0.2, y/x < 0.1을 준수하고, M이 적어도 Sr을 포함하고, z ≤ 0.1, a ≤ 0.4, 2.5 ≤ b ≤ 3.5이고, B가 적어도 Al을 포함하고, c ≤ 0.4, 0.5 ≤ d ≤ 1.5이고, D가 적어도 Li를 포함하고, e ≤ 0.4, n ≤ 0.1이고, ES가 적어도 Eu를 포함하는 인광체들이 특히 관심 대상이다.
특히, y + z ≤ 0.1이다. 추가로, 특히 x + y + z ≤ 0.2이다. 추가로, 특히 a는 0에 근접하거나 또는 제로이다. 추가로, 특히 b는 약 3이다. 추가로, 특히 c는 0에 근접하거나 또는 제로이다. 추가로, 특히 d는 약 1이다. 추가로, 특히 e는 0에 근접하거나 또는 제로이다. 추가로, 특히 n은 0에 근접하거나 또는 제로이다. 추가로, 특히 y는 0에 근접하거나 또는 제로이다.
특히, 양자 효율 및 가수분해 안정성의 관점에서 양호한 시스템들은 z + d > 0을 갖는 것들, 즉, Na, K, Rb, Li, 및 Cu(I) 중 하나 이상, 특히 적어도 Li가 이용가능한 것들, 이를테면 예컨대, (Sr,Ca)LiAl3N4:Eu 및 (Sr,Ca)LidMgaAlbN4:Eu이고, 여기서, a, b, d는 위에서 정의된 바와 같다. 추가의 특정 실시예에서, 인광체는 CaLiAl3N4:Eu, SrLiAl3N4:Eu, CaLi0.5MgAl2.5N4:Eu, 및 SrLi0.5MgAl2.5N4:Eu로 구성된 그룹으로부터 선택된다.
추가로, 특히 관심 대상이 되는 인광체들은 (Sr,Ca,Ba)(Li,Cu)(Al,B,Ga)3N4:Eu이고, 이는 M 이온으로서 적어도 Sr을 포함하고, B 이온으로서 적어도 Al을 포함하고, D 이온으로서 적어도 Li를 포함한다.
가넷 인광체들:
A3B5O12:Ce3+, 여기서, A는 Sc, Y, Tb, Gd, 및 Lu로 구성된 그룹으로부터 선택되고, B는 Al 및 Ga로 구성된 그룹으로부터 선택된다. 바람직하게는, M은 적어도 Y 및 Lu 중 하나 이상을 포함하고, 여기서, B는 적어도 Al을 포함한다. 이러한 타입들의 재료들은 최고 효율들을 제공할 수 있다. 특정 실시예에서, 제2 발광성 재료는 A3B5O12:Ce3+의 타입의 적어도 2개의 발광성 재료를 포함하고, 여기서, A는 Y 및 Lu로 구성된 그룹으로부터 선택되고, B는 Al로 구성된 그룹으로부터 선택되고, 비율 Y:Lu는 적어도 2개의 발광성 재료에 대해 상이하다. 예컨대, 이들 중 하나는 Y3Al5O12:Ce3+와 같이 순수하게 Y에 기초할 수 있고, 이들 중 다른 하나는 (Y0.5Lu0.5)3Al5O12:Ce3+와 같이 Y, Lu 기반 시스템일 수 있다. 가넷들의 실시예들은 특히 A3B5O12 가넷들을 포함하고, 여기서, A는 적어도 이트륨 또는 루테튬을 포함하고, B는 적어도 알루미늄을 포함한다. 이러한 가넷은 세륨(Ce)으로 도핑되거나, 프라세오디뮴(Pr)으로 도핑되거나, 또는 세륨과 프라세오디뮴의 조합물로 도핑될 수 있지만; 특히 Ce으로 도핑될 수 있다. 특히, B는 알루미늄(Al)을 포함하지만, B는 또한, 갈륨(Ga) 및/또는 스칸듐(Sc) 및/또는 인듐(In)을 특히 Al의 약 20%까지, 더욱 특히 Al의 약 10%까지 부분적으로 포함할 수 있고(즉, B 이온들은 90 몰% 이상의 Al 및 10 몰% 이하의 Ga, Sc, 및 In 중 하나 이상으로 본질적으로 구성됨); B는 특히 최대 약 10%의 갈륨을 포함할 수 있다. 다른 변형에서, B 및 O는 Si 및 N으로 적어도 부분적으로 대체될 수 있다. 원소 A는 특히, 이트륨(Y), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 및 루테튬(Lu)으로 구성된 그룹으로부터 선택될 수 있다. 추가로, Gd 및/또는 Tb는 특히 A의 약 20%의 양까지만 존재한다. 특정 실시예에서, 가넷 발광성 재료는 (Y1-xLux)3Al5O12:Ce를 포함하고, 여기서, x는 0 이상 및 1 이하이다. ":Ce" 또는":Ce3+"라는 용어들(또는 유사한 용어들)은 발광성 재료 내의 금속 이온들의 일부(즉, 가넷들에서는: "M" 이온들의 일부)가 Ce(또는 용어(들)가 ":Yb"와 같이 표시할 때 다른 발광성 종)로 대체되는 것을 표시한다. 예컨대, (Y1-xLux)3Al5O12:Ce를 가정하면, Y 및/또는 Lu의 일부가 Ce로 대체된다. 이러한 표기는 관련 기술분야의 통상의 기술자에게 공지되어 있다. 일반적으로, Ce는 10% 이하로 M을 대체할 것이고; 일반적으로, Ce 농도는 (M에 대해) 0.1 내지 4%, 특히 0.1 내지 2%의 범위일 것이다. 1% Ce 및 10% Y를 가정하면, 완전히 정확한 화학식은 (Y0.1Lu0.89Ce0.01)3Al5O12일 수 있다. 관련 기술분야의 통상의 기술자에게 공지된 바와 같이, 가넷들 내의 Ce는 실질적으로 3가 상태로 있거나 또는 3가 상태로만 있다.
Mn(IV) 도핑된 플루오라이드들:
적색 발광성 재료는 Mn4+로(즉, A 위치에서) 도핑된 타입 M2AX6이고, 여기서, M은 Li, Na, K, Rb, Cs, NH4로 구성된 그룹으로부터 선택되는 1가 양이온들을 포함하고, 특히 적어도 칼륨(K)을 포함하고, A는 Si, Ti, Ge, Sn, 및 Zr로 구성된 그룹으로부터 선택되는 4가 양이온을 포함하고, 특히 적어도 규소(Si)를 포함하고, X는 F, Cl, Br, 및 I로 구성된 그룹으로부터 선택되는 1가 음이온을 포함하지만, 적어도 F를 포함한다. 이러한 맥락에서, "적어도 ~를 포함하는"이라는 문구는 특히, 특정 종이 표시된 종 중 하나 이상을 포함할 수 있지만, 적어도 "적어도 ~를 포함하는"으로 표시된 종을 포함할 수 있는 실시예들을 지칭한다. 예를 들자면, M이 적어도 K를 포함할 때, 이는 종 또는 1가 양이온 M(또는 M의 호스트 격자 위치(들))이 최대 100%까지 > 0%의 K를 포함하는 실시예들을 암시할 수 있다. 따라서, 예컨대, 다음의 실시예들이 포함된다: (K0.01Rb0.99)SiF6:Mn, RbKSiF6:Mn, 및 K2SiF6:Mn 등등.
관련 기술분야에 공지된 바와 같이, 문구 "Mn4 +로 도핑된 M2AX6"은 또한 M2AX6:Mn4+로 표시될 수 있다. 여기서, ":Mn" 또는 ":Mn4 +"라는 용어는 4가 A 이온들의 일부가 4가 Mn으로 대체되는 것을 표시한다. "4가 망간"이라는 용어는 Mn4+를 지칭한다. 이는 널리 공지된 발광성 이온이다. 위에서 표시된 바와 같은 화학식에서, 4가 양이온 A(이를테면, Si)의 일부는 망간으로 대체된다. 따라서, 4가 망간으로 도핑된 M'xM2-2xAX6는 또한 M'xM2-2xA1-mMnmX6로서 표시될 수 있다. 망간의 몰 퍼센트, 즉, 망간이 4가 양이온 A를 대체하는 퍼센트는 일반적으로 0.1 내지 15%, 특히 1 내지 12%의 범위일 것이고, 즉, m은 0.001 내지 0.15의 범위, 특히 0.01 내지 0.12의 범위이다.
A는 4가 양이온을 포함하고, 특히 적어도 규소를 포함한다. A는 임의로 티타늄(Ti), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 및 아연(Zn) 중 하나 이상을 더 포함할 수 있다. 바람직하게는, M의 적어도 80%, 한층 더 바람직하게는 적어도 90%, 이를테면 적어도 95%는 규소로 구성된다. 따라서, 특정 실시예에서, M2AX6는 또한 M2A1-m-t-g-s-zrMnmTitGegSnsZrzrX6로서 설명될 수 있고, 여기서, m은 위에서 표시된 바와 같고, t, g, s, zr은 각각 개별적으로 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이고, t + g + s + zr은 1 미만, 특히 0.2 이하, 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이고, A는 특히 Si이다.
위에서 표시된 바와 같이, M은 1가 양이온들과 관련되지만, 특히 적어도 칼륨 및 루비듐 중 하나 이상을 포함한다. M에 의해 더 포함될 수 있는 다른 1가 양이온들은 리튬(Li), 나트륨(Na), 세슘(Cs), 및 암모늄(NH4 +)으로 구성된 그룹으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, M의 적어도 80%, 한층 더 바람직하게는 적어도 90%, 이를테면 95%는 칼륨 및 루비듐 중 하나 이상으로 구성된다. 특정 실시예에서, M2AX6는 또한 (K1-r-l-n-c-nhRbrLilNanCsc(NH4)nh)2AX6로 설명될 수 있고, 여기서, r은 0 내지 0.8의 범위이고(그리고 여기서, 비율 칼륨-루비듐은 바람직하게는 이전에 표시된 바와 같음), l, n, c, nh는 각각 개별적으로 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이고, l + n + c + nh는 1 미만, 특히 0.2 이하, 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이다. 따라서, 본 발명은 또한 (K1-r-l-n-c-nhRbrLilNanCsc(NH4)nh)2AX6:Mn 및 유사한 좁은 불량 발광성 재료들을 제공한다.
위에서 표시된 바와 같이, X는 1가 음이온과 관련되지만, 적어도 불소를 포함한다. 임의로 존재할 수 있는 다른 1가 음이온들은 염소(Cl), 브롬(Br), 및 요오드(I)로 구성된 그룹으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, X의 적어도 80%, 한층 더 바람직하게는 적어도 90%, 이를테면 95%는 불소로 구성된다. 따라서, 특정 실시예에서, M2AX6는 또한 M2A(F1-cl-b-iClclBrbIi)6로 설명될 수 있고, 여기서, cl, b, i는 각각 개별적으로 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이고, cl + b + i는 1 미만, 특히 0.2 이하, 바람직하게는 0 내지 0.2, 특히 0 내지 0.1, 더욱 더 특히 0 내지 0.05의 범위이다.
따라서, M2AX6는 또한 (K1-r-l-n-c-nhRbrLilNanCsc(NH4)nh)2Si1-m-t-g-s-zrMnmTitGegSnsZrzr(F1-cl-b-iClclBrbIi)6로 설명될 수 있고, 여기서, r, l, n, c, nh, m, t, g, s, zr, cl, b, i에 대한 값들은 위에서 표시된 바와 같다. 따라서, 본 발명은 또한 (K1-r-l-n-c-nhRbrLilNanCsc(NH4)nh)2Si1-m-t-g-s-zrMnmTitGegSnsZrzr(F1-cl-b-iClclBrbIi)6:Mn 및 유사한 좁은 불량 발광성 재료들을 제공한다. 그러나, 특히, 적색 광의 제2 소스는 K2SiF6:Mn을 포함하는 위의 제2 적색 발광성 재료를 포함한다.
망간은 호스트 격자 이온의 일부를 대체하고 특정 기능을 갖기 때문에, 이는 또한 "도펀트" 또는 "활성화제"로서 표시된다. 따라서, 헥사플루오로실리케이트는 망간(Mn4+)으로 도핑 또는 활성화된다.
무기 코팅
무기 코팅(140)은 원자 층 증착(ALD)에 의해 증착될 수 있다. ALD는 사이클당 재료의 하나의 원자 층을 형성함으로써 얇은 층들의 성장을 가능하게 하는 펄스형 화학 기상 증착(CVD) 프로세스이다. 이러한 프로세스는 자기 제한적이고, 그에 따라, 도 1c에 도시된 바와 같이 입자들 상에도 매우 잘 제어되고 등각적인 코팅들을 가능하게 한다.
ALD 반응은 (적어도) 2개의 부분으로 분할된다. 제1 단계에서, 금속(산화물) 전구체가 반응기 내로 공급되고, 표면들 상에 흡착되고/되거나 표면들 상의 반응성 기들과 반응하고, 그 후, 실질적으로 모든 반응되지 않거나 또는 흡착되지 않은 전구체 분자들은 반응기 퍼징에 의해 제거된다. 제2 단계에서, 산소 소스가 반응기 내로 공급되고, 입자 표면들 상의 금속 소스와 반응하고, 그 후, 실질적으로 모든 잔류 산소 소스 분자들 및 축합 반응들에 의해 형성된 가수분해 생성물들을 제거하기 위한 반응기의 퍼징이 후속된다. Al2O3를 형성하기 위해 트리메틸알루미늄(TMA)을 사용하는 대표적인 2파트 ALD 반응이 도 6에 예시된다.
2개의 단계는 표면 반응의 자기 제한적 성질로 인해 원자 층(또는 단분자층)을 형성한다. 이러한 원자 층 반응 단계들은 최종 ALD 코팅을 형성하기 위해 다수 회 반복된다.
ALD에서의 반응이 자기 종결적이기 때문에, 기법은 다른 영역들에서 원자들의 제2 층을 생성하지 않고 원자 층이 완성될 때까지 대기 시간들을 허용한다. 따라서, ALD는 큰 종횡비를 갖는 갭들 또는 표면들 상에도 등각 및 고 품질 코팅들이 도달될 수 있는 기법이고, 이는 입자들(100), 구성요소(120), 및 인광체 변환기 본체(130) 사이의 공간을 덮는 무기 코팅(140)을 증착하는 데 있어서 프로세스를 특히 적합하게 만든다.
ALD는 낮은 온도들(50 ℃ 내지 350 ℃)에서 수행될 수 있고, 그에 따라, 예컨대 LED 재료들, 이를테면 실리콘들을 포함하는 다양한 재료들과 양립가능하다. 전형적인 퍼지 시간들은 2초 내지 60초의 범위이다.
금속 산화물 전구체라는 용어는 특히 금속 산화물의 전구체를 표시한다. 전구체 자체는 금속 산화물이 아닐 수 있지만, 예컨대 금속 유기 분자들을 포함할 수 있다. 따라서, 특히, ALD를 위한 금속(산화물) 전구체들은 전형적으로, 금속 할로겐화물들, 알콕시드들, 아미드들, 및 다른 금속(유기) 화합물들을 포함할 수 있다.
무기 코팅(140)은 Al2O3일 수 있다. Al2O3 층은 물, 오존, 또는 산소 소스와 조합하여 Al(CH3)3(TMA), AlCl3, 또는 HAl(CH3)2 전구체를 사용함으로써 증착될 수 있다. ALD를 사용하여 Al2O3 코팅들을 형성하는 것에 대한 추가적인 세부사항들은 Dillon, Ott, Way, and George, Surface Science, 322 (1995) 230-242에서 발견될 수 있다.
추가의 실시예에서, 무기 코팅(140)은 관련 기술분야의 통상의 기술자에 의해 이해되는 방법들 및 전구체들과 함께 ALD를 사용하여 SiO2, SnO2, CrO2, ZrO2, HfO2, Ta2O5, TiO2, ZnO, TiN, TaN, V2O5, PtO2, B2O3, CdS와 같은 다른 재료로 형성될 수 있다. 무기 코팅(140)은 다층 구조체를 형성함으로써 금속 산화물 재료들의 조합에 의해 형성될 수 있다.
인광체 변환기 본체
인광체 변환기 본체(130)는 인광체를 함유하는 임의의 자립형 본체일 수 있다. 예컨대, 인광체 변환기 본체(130)는 유리 또는 실리콘 매트릭스에 함유되어 플레이트, 플레이트릿, 또는 다른 형상으로 형성된 인광체일 수 있다. 인광체 변환기 본체(130)는 세라믹 인광체 타일 또는 플레이트인 LumiramicTM일 수 있다. 그러한 세라믹 인광체 타일은 세라믹 프로세싱에 의해 제조되는 독립형 다결정질 재료이고, 그 세라믹 프로세싱은 분말 프레싱/압밀 후에 소결 및 기계적 처리, 이를테면 다이싱, 그라인딩, 또는 폴리싱이 후속되는 단계들을 포함할 수 있다. 소결 단계는 세라믹 인광체 입자들을 함께 융합하여 다결정체 또는 세라믹 타일을 형성한다. 미국 특허 출원 제2018/0122993호(그 전체가 참조로 본원에 포함됨)는 인광체 변환기 본체(130)로서 사용될 수 있는 다양한 타입들의 LumiramicTM을 더 설명한다.
구성요소
구성요소(120)는 기판, 예컨대, 투명 유리, 사파이어 또는 규소 기판, 또는 반사성 기판일 수 있고, 이어서, 이러한 기판에 결합된 인광체 변환기 본체(130)는 다른 디바이스를 형성하는 데 사용될 수 있다.
구성요소(120)는 광 소스, 예컨대 발광 다이오드들일 수 있다. 구성요소(120)가 발광 다이오드와 같은 광 소스인 디바이스(150)에서, 광 소스에 의해 방출되는 광은 인광체 변환기 본체(130) 내의 인광체에 의해 흡수되고, 상이한 파장으로 디바이스로부터 방출된다.
구성요소(120)는 청색 또는 UV 광을 방출하는 III-질화물 LED와 같은 발광 다이오드일 수 있지만, LED들 이외의 반도체 발광 디바이스들, 이를테면, 다른 III-V 재료들, III-인화물, III-비화물, II-VI 재료들, ZnO, 또는 Si계 재료들과 같은 다른 재료 시스템들로부터 제조된 레이저 다이오드들 및 반도체 발광 디바이스들이 사용될 수 있다.
그러한 발광 다이오드들은 다양한 기판들, 예컨대, 사파이어, SiC, Si, GaN, 또는 복합 기판 상에 형성될 수 있고, 이러한 기판들은 입자들이 증착되는 구성요소(120)의 표면(125)(도 1a)이다.
예
일반적으로 방법이 상이한 방출기 아키텍처들에 적용가능하지만, 세라믹 커버 플레이트들(LumiramicTM)을 GaN 또는 사파이어 기판들에 접합하는 데 특히 유용하다. 예에서, Lumiramic 타일은 GaN 층 표면을 갖는 LED에 접합되었다. 1 μm의 D50 값을 갖는 Al2O3의 입자들이 침강을 사용하여 LED 다이 상에 증착되었다. 입자 층은 두께가 대략 3 μm이었다. 건조 후에, YAG로 형성된 LumiramicTM 타일이 입자들의 층 상에 위치되었다.
이어서, Picosun Oy ALD 반응기에서 Al2O3 코팅이 형성되었다. 전구체 재료들은 Al2O3 막을 제조하기 위해 트리메틸알루미늄(STREM, 제품 번호 93-1369) 및 H2O이었다. 증착 온도는 150 ℃로 설정되었다. 전구체가 도입되었던 펄스 시간은 100 ms이었고, 이어서 30초의 질소 가스를 이용한 퍼지가 후속되었고, 이어서 100 ms 동안의 가스 상 물의 펄스가 후속되었고, 이어서 30초 동안의 질소 가스의 다른 퍼지가 후속되었다. 펄스 후에 모든 전구체가 입자들, Lumiramic, 및 LED 표면들과 반응하기 위한 시간이 허용되었다. 50 nm 내지 500 nm의 막 두께를 갖는 Al2O3 무기 코팅을 형성하기 위해 사이클이 반복되었다.

Claims (15)

  1. 발광 디바이스로서,
    구성요소 표면을 갖는 구성요소;
    상기 구성요소에 접합되고, 상기 구성요소 표면을 향하는 인광체 변환기 본체 표면을 갖는 인광체 변환기 본체; 및
    상기 구성요소와 상기 인광체 변환기 본체 사이의 접합 층
    을 포함하고,
    상기 접합 층은,
    - 상기 구성요소 표면과 상기 인광체 변환기 본체 표면 사이에서 이들과 접촉하는 복수의 입자; 및
    - 상기 입자들의 적어도 일부, 상기 구성요소 표면의 적어도 일부, 및 상기 인광체 변환기 본체 표면의 적어도 일부 상에서 이들과 접촉하는 무기 코팅
    을 포함하고,
    상기 무기 코팅은 상기 입자들을 서로 연결하고 상기 인광체 변환기 본체 및 상기 구성요소에 연결함으로써 상기 인광체 변환기 본체와 상기 구성요소 사이의 다수의 연결 포인트의 네트워크를 형성하는, 발광 디바이스.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 입자들은 0.2 μm < D50 < 20 μm의 크기를 갖는, 발광 디바이스.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 입자들은 비발광성 재료를 포함하는, 발광 디바이스.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 입자들은 Al2O3, SiO2, MgO2, SnO2, TiO2, 또는 ZnO2 중 적어도 하나를 포함하는, 발광 디바이스.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 입자들은 발광성 재료를 포함하는, 발광 디바이스.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 발광성 재료는 상기 인광체 변환기 본체의 재료와 동일한 재료인, 발광 디바이스.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 구성요소 표면과 상기 인광체 변환기 본체 표면 사이의 거리는 100 nm 내지 5 μm인, 발광 디바이스.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 무기 코팅은 금속 산화물을 포함하는, 발광 디바이스.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 무기 코팅은 Al2O3, SiO2, SnO2, CrO2, ZrO2, HfO2, Ta2O5, TiO2, ZnO, TiN, TaN, V2O5, PtO2, B2O3, 또는 CdS 중 적어도 하나를 포함하는, 발광 디바이스.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 무기 코팅은 50 nm 내지 500 nm의 두께를 갖는, 발광 디바이스.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 인광체 변환기 본체는 세라믹 인광체 타일인, 발광 디바이스.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 구성요소는 발광 다이오드를 포함하고, 상기 구성요소 표면은 GaN인, 발광 디바이스.
  13. 발광 디바이스를 제조하기 위한 방법으로서,
    구성요소의 표면 상에 복수의 입자를 증착하는 단계;
    상기 구성요소 반대편에서 상기 입자들 상에 인광체 변환기 본체를 배치하는 단계; 및
    원자 층 증착을 사용하여 상기 구성요소와 상기 인광체 변환기 본체 사이에서 상기 입자들 상에 무기 코팅을 증착하는 단계
    를 포함하는, 방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 입자들은 0.2 μm < D50 < 20 μm의 크기를 갖는, 방법.
  15. 제13항에 있어서,
    상기 무기 코팅은 50 nm 내지 500 nm의 두께를 갖고, Al2O3, SiO2, SnO2, CrO2, ZrO2, HfO2, Ta2O5, TiO2, ZnO, TiN, TaN, V2O5, PtO2, B2O3, 또는 CdS 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
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