KR101725970B1 - 그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서 - Google Patents

그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서 Download PDF

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Abstract

그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서가 개시된다.
이 바이오센서는 투명한 소재의 기판 상에 형성된 금속박막을 포함한다. 상기 금속박막에는 상기 금속박막의 상부로부터 입사하는 광이 상기 기판으로 입사하도록 하는 광경로를 제공하는 슬릿과 상기 금속박막의 상부에 상기 슬릿을 기준으로 일측에 n개의 그루브가 형성되어 있고, 타측에 m개의 그루브가 형성되어 있다. (여기서 n, m은 자연수이며 n+m 3 을 만족함) 또한, 슬릿 역시 하나 이상 형성되어있는 다중 슬릿 그루브 구조를 포함한다. 또한, 그루브 슬릿 그루브 구조가 교차 배치되어 세로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조와 가로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조를 형성하는 격자 슬릿 그루브 구조를 포함한다. 또한, 상기 기판의 양면에 각각 단일 또는 다중의 그루브 슬릿 그루브 구조가 형성되어 있는 양면 슬릿 그루브 구조를 포함한다.

Description

그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서{PLASMONIC BIOSENSOR FOR DETECTING GLUCOSE WITH GROOVE SLIT GROOVE STRUCTURE}
본 발명은 그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서에 관한 것이다.
2013년 전체 인구의 8.3%인 3억 8200만명에서 2035년 10.1%인 5억 9200만명까지 증가할 것으로 전망될 정도로 당뇨병은 현대사회의 큰 문제로 자리잡고 있다. 된다.
당뇨병 환자 수의 가파른 상승세에 혈당을 주기적으로 측정하여 모니터링 할 수 있는 당뇨병 진단 시스템이 필요해지고 있다. 이를 위해 편리하고 병원을 방문할 필요가 없는 혈당 측정 기기가 요구된다
종래 피나 피부를 통해 포도당을 검출하는 센서는 많이 연구되어 왔고 연구되고 있다. 하지만 이 방법들은 채혈을 요구하기 때문에 여러 부작용들이 발생한다. 따라서, 무채혈식 혈당 측정이 요구된다.
무채혈식 혈당 측정을 위해 눈물이나 소변을 통해 혈당을 측정하는 방법도 연구되고 있지만, 눈물을 통해 측정하는 방법은 민감한 눈을 이용하기 때문에 위험하고 소변을 이용하는 방법은 혈당 측정시 용변을 보아야 한다는 제약이 있다.
따라서, 환자 또는 대상자가 용이하게 무채혈식 혈당 측정을 할 수 있는 방법이 요구되고 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 그루브 슬릿 그루브 구조를 이용하여 투과형 표면 플라즈모닉 바이오센서를 구현함으로써 기존의 반사형 표면 플라즈모닉 방식에서의 입사각 조절을 위한 입사 광원의 기계적인 움직임을 생략할 수 있어 소형화가 용이해 지며, 다중의 그루브 슬릿 그루브 구조의 최적화와 2차원 배열 및 집적화로 높은 감도를 가지는 바이오센서를 제공하는 것이다.
본 발명의 한 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서는,
투명한 소재의 기판; 및 상기 기판 상에 형성된 금속박막을 포함하며, 상기 금속박막에는 상기 금속박막의 상부로부터 입사하는 광이 상기 기판으로 입사하도록 하는 광경로를 제공하는 슬릿과 상기 슬릿을 기준으로 양측에 상기 금속박막의 상부에 복수의 그루브가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 슬릿의 일측에 n개, 타측에 m개의 그루브가 있는 것을 특징으로 한다. (여기서 n, m은 자연수이며 n+m은 3 이상이다.)
또한, 상기 슬릿과 상기 그루브 사이의 거리와 상기 그루브들 사이의 거리는 보강 간섭을 일으키는 거리로 설정되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 기판과 상기 금속박막 사이의 접착을 위해 중간에 접착층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속박막 상부에 시료와의 접촉을 통한 산화를 방지하기 위한 피막이 형성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속박막은 은(Ag), 금(Au) 및 알루미늄(Al) 등으로 이루어진 군 중에서 선택된 어느 하나로 형성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 접착층은 티타늄(Ti), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni) 등으로 이루어진 군 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 피막은 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 산화인듐아연(IZO), 산화인듐주석(ITO) 중 하나를 사용하여 형성되는 산화피막 또는 PDMS(Poly Dimethylsiloxane) 및 PMMA(Poly Methyl Methacrylate) 등으로 이루어진 군 중에서 선택된 어느 하나를 사용하여 형성되는 고분자피막인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 슬릿의 깊이는 상기 금속박막의 두께와 같으며, 상기 그루브의 깊이는 상기 슬릿의 깊이보다 얕은 것을 특징으로 한다.
또한, FIB(Focused Ion Beam) 밀링, DRIE(Deep Reactive Ion Etching), 습식 식각(wet etching) 및 나노 임프린팅(nano imprinting) 등의 방법을 사용하여 상기 금속박막 상에 상기 슬릿 및 상기 그루브를 형성하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속박막에 형성된 그루브-슬릿-그루브 구조(하나의 슬릿의 양편에 각각 복수개의 그루브를 가진 형태)를 한 단위로 하여 복수개의 그루브-슬릿-그루브 단위 개수가 배열되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 복수개의 그루브-슬릿-그루브 배열에서 하나의 슬릿에 의해 형성되는 단위 그루브-슬릿-그루브 구조들 간의 거리는 상기 단위 그루브-슬릿-그루브 구조들 간의 간섭을 방지하기 위해 표면 플라즈몬 전파 길이보다 멀도록 설정되는 것을 특징으로 한다. 예를 들어, 가시광선 영역(400~800 nm)에서는 구조 간의 간섭을 방지하기 위해서 은 박막과 금 박막에서는 30 m 이상의 간격으로 배열하고, 알루미늄 박막에서는 10 m 이상의 간격으로 배열하면 된다.
본 발명의 다른 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서는,
상기 그루브 슬릿 그루브 구조를 연속적으로 배치하여 다중 슬릿 그루브 구조를 형성하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 하나의 슬릿을 기준으로 일측에 n개, 타측에 m개의 그루브가 형성되어 있고, m개의 그루브는 연속된 다음 슬릿의 일측이 되며 다시 타측에 n개의 그루브가 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서는,
상기 그루브 슬릿 그루브 구조를 교차 배치하여 2차원의 격자 구조를 형성하는 것을 특징으로 한다.
세로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조에서 슬릿을 기준으로 일측에 n개, 타측에 m개의 그루브가 형성되어 있고, 가로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조에서 슬릿을 기준으로도 일측에 p개, 타측에 q개의 그루브가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다. (여기서 n, m, p, q는 자연수이다.)
본 발명의 다른 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서는,
투명한 소재의 기판; 및 상기 기판의 양면에 각각 형성된 제1 금속박막 및 제2 금속박막을 포함하며, 상기 제1 금속박막에는 상기 제1 금속박막의 상부로부터 입사하는 광이 상기 기판으로 입사하도록 하는 광경로를 제공하는 제1 슬릿과 상기 제1 슬릿을 기준으로 양측에 상기 제1 금속박막의 상부에 복수의 그루브가 형성되어 있고, 상기 제2 금속박막에는 상기 제1 금속박막의 제1 슬릿을 통해 상기 기판으로 입사되어 상기 기판을 투과한 투과광이 상기 제2 금속박막의 하부로 빠져나가도록 하는 광경로를 제공하는 제2 슬릿과 상기 제2 슬릿을 기준으로 양측에 상기 제2 금속박막의 하부에 복수의 그루브가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 제1 슬릿을 기준으로 일측에 n개, 타측에 m씩의 그루브가 형성되어 있고, 상기 제2 슬릿을 기준으로도 일측에 p개, 타측에 q개의 그루브가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다. (여기서 n, m, p, q는 자연수이다.)
또한, 제1 금속박막과 제2 금속박막에 존재하는 그루브의 위치는 최적화에 의해 결정되며 제1 금속박막과 제2 금속박막의 그루브 위치는 다를 수 있다. 하지만 광경로를 제공하는 제1 슬릿과 제2 슬릿의 위치는 투과율의 최대화를 위해 정렬되어야 한다.
또한, 상기 기판과 상기 제1 금속박막 사이의 접착을 위해 중간에 제1 접착층이 형성되어 있고, 상기 기판과 상기 제2 금속박막 사이의 접착을 위해 중간에 제2 접착층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 금속박막 및 제2 금속박막 상부에 시료와의 접촉을 통한 산화를 방지하기 위한 피막이 각각 형성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 금속박막 및 상기 제2 금속박막에 형성된 슬릿의 개수가 하나 이상인 다중 슬릿 그루브 구조를 갖는다.
본 발명의 또 다른 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서 제조 방법은,
투명한 소재의 기판의 일측 면상에 접착 물질을 도포하여 접착층을 형성하는 단계; 상기 접착층 위에 금속 물질을 도포하여 금속박막을 형성하는 단계; 상기 금속박막을 가공하여 슬릿을 형성하는 단계; 및 상기 슬릿을 기준으로 상기 금속박막의 상부 양측에 복수의 그루브를 형성하는 단계를 포함한다.
여기서, 상기 그루브를 형성하는 단계 후에, 상기 금속박막 상부에 시료와의 접촉을 통한 산화를 방지하기 위한 피막을 형성하는 단계를 더 포함한다.
본 발명의 또 다른 특징에 따른 플라즈모닉 바이오센서 제조 방법은,
투명한 소재의 기판의 양측 면상에 접착 물질을 각각 도포하여 제1 접착층 및 제2 접착층을 형성하는 단계; 상기 제1 접착층 및 상기 제2 접착층 위에 금속 물질을 각각 도포하여 제1 금속박막 및 제2 금속박막을 형성하는 단계; 상기 제1 금속박막을 가공하여 제1 슬릿을 형성하고, 상기 제2 금속박막을 가공하여 제2 슬릿을 형성하는 단계; 및 상기 제1 슬릿 및 상기 제2 슬릿을 기준으로 상기 제1 금속박막 및 상기 제2 금속박막의 상부 양측에 복수의 그루브를 형성하는 단계를 포함한다.
여기서, 상기 그루브를 형성하는 단계 후에, 상기 제1 금속박막 및 상기 제2 금속박막 상부에 시료와의 접촉을 통한 산화를 방지하기 위한 피막을 각각 형성하는 단계를 더 포함한다.
상기 기판을 중심으로 상기 그루브가 형성된 면의 반대 면에 상기 그루브의 대칭적인 반대 편에 요철 구조를 형성하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 그루브 슬릿 그루브 구조를 이용하여 투과형 표면 플라즈모닉 바이오센서를 구현함으로써 기존의 반사형 표면 플라즈모닉 방식에서의 입사각 조절을 위한 입사 광원의 기계적인 움직임을 생략할 수 있어 소형화가 용이해 진다.
또한, 다중의 그루브 슬릿 그루브 구조의 최적화와 2차원 배열 및 집적화로 높은 감도를 가지는 바이오센서를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 플라즈모닉 바이오센서의 개략적인 구조를 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 플라즈모닉 바이오센서와 종래의 그루브 슬릿 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 플라즈모닉 바이오센서의 개략적인 제조 방법을 도시한 도면이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 그루브 슬릿 그루브 구조의 2x2 배열을 도시한 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 다중 슬릿 그루브 구조의 한 실시예를 도시한 도면이다.
도 7은 도 1에 도시된 단일 그루브 슬릿 그루브 구조와 도 6에 도시된 6중 슬릿 그루브 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다.
도 8은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 양면 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 9는 도 8에 도시된 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서에서의 표면 플라즈몬 공명 발생 상태를 도시한 도면이다.
도 10은 도 9에 도시된 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서와 단면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다.
도 11은 본 발명의 그루브 슬릿 그루브 구조를 교차 배치하여 2차원 격자 배열 구조를 갖는 플라즈모닉 바이오센서를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 12는 도 1에 도시된 그루브 슬릿 그루브 구조에서 한쪽 면에만 그루브를 형성한 구조와 그루브의 대칭적인 반대 면에 요철구조를 추가로 형성한 구조를 각각 도시한 도면이다.
도 13은 도 12에 도시된 각 구조의 투과율 비교 결과를 나타낸 도면이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시 예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 명세서에 기재된 "부", "기", "모듈" 등의 용어는 적어도 하나의 기능이나 동작을 처리하는 단위를 의미하며, 이는 하드웨어나 소프트웨어 또는 하드웨어 및 소프트웨어의 결합으로 구현될 수 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시 예에 따른 그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 포도당 검출 플라즈모닉 바이오센서에 대해 설명한다.
먼저, 본 발명의 실시 예에서는 종래 방법으로 측정할 때 발생하는 고통이나 감염의 위험을 방지하기 위해 침을 선택하였다. 즉, 당뇨병 환자나 측정 대상자의 혈당 측정을 위해 침 속 포도당의 농도를 측정하는 것이다.
이러한 무채혈식 혈당측정을 위해 링 공명기, 광섬유, 근적외선(Near Infrared; NIR), 표면 플라즈몬 공명(Surface Plasmon Resonance; SPR) 등이 연구되고 있다. 그 중 특히 NIR과 SPR이 화학적, 생물학적 검출에서 뛰어난 발전을 보여주고 있다.
여기서, 표면 플라즈몬(Surface Plasmon)이란 금속박막의 표면을 따라 전파되는 전자기파를 말한다. 이와 같은 표면 플라즈몬은 금속박막에 입사되는 입사광에 의해 여기되어 공명을 일으킬 수 있는데 이를 표면 플라즈몬 공명(Surface Plasmon Resonance)라 한다.
표면 플라즈몬은 금속박막에 접촉하고 있는 물질의 굴절률 변화에 매우 민감하게 반응한다. 표면 플라즈몬 공명 센서는 이러한 성질을 이용하여 금속박막에 접촉한 시료의 굴절률 변화로부터 시료의 정량적인 분석과 정성적인 분석을 할 수 있다.
표면 플라즈몬 공명(SPR)의 발생을 위해서는 프리즘 커플링(Prism coupling) 및 도파관 커플링(Waveguide coupling)이 통상적으로 사용되어 왔다. 그러나, 프리즘이나 도파관을 이용한 방식들은 반사형이라 입사각에 민감하고 기계적인 움직임을 요구하기 때문에 시스템의 소형화가 어렵다는 단점이 있다.
본 발명의 실시 예에서는 이러한 광학적 복잡도와 큰 장비(bulky-instrument)를 해결하기 위해 슬릿과 그루브를 이용한 투과형 그레이팅 커플링(Grating coupling)을 채택한다. 그레이팅 커플링의 기본적인 원리는 프리즘을 금속박막에 식각된 산란 요소(scattering element)(그루브, 홈 등)의 주기적인 배열로 대체하는 것이다. 금속 표면의 그레이팅은 표면 플라즈마 공명을 발생시켜주기 위한 것이다.
본 발명의 실시 예에 따른 그루브 슬릿 그루브 구조는 슬릿(구멍)을 통해 더 강한 투과광이 나오도록 슬릿과 그루브(홈) 사이의 거리, 그루브와 그루브 사이의 거리, 그루브의 개수를 최적화 해야 한다. 최적화된 플라즈모닉 바이오센서는 슬릿의 일측에 n개, 타측에 m개의 그루브를 가질 수 있다. (여기서 n, m은 자연수이며 n+m은 3 이상이다.)
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 플라즈모닉 바이오센서의 개략적인 구조를 도시한 도면이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시 예에 따른 플라즈모닉 바이오센서는 표면 플라즈몬 공명(SPR)을 발생시키기 위해 그레이팅 구조를 가진다.
플라즈모닉 바이오센서는 유리와 같은 투명한 기판(110) 위에 금속박막(120)을 증착시킨 구조이다. 여기서, 금속박막으로는 은(Ag), 금(Au), 알루미늄(Al) 등이 사용될 수 있다.
또한, 기판(110)과 금속박막(120) 사이의 접착력 향상을 위해 중간에 접착증(130)을 증착시킬 수 있다. 이러한 접착층(130)으로는 티타늄(Ti), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 등이 사용될 수 있다.
한편, 그레이팅 구조의 금속박막(120)은 인터페로메틱(interferometric, 간섭 측정의) 구조를 갖는다. 이러한 인터페로메틱 구조는 하나의 슬릿(140)을 기준으로 일측에 복수 개의 그루브(151, 152)를 형성하고 타측에도 복수 개의 그루브(153, 154)를 형성한다. 도 1에서는 슬릿(140)을 기준으로 왼쪽에 2개의 그루브(151, 152)를 형성하고, 우측에 2개의 그루브(153, 154)를 형성한 것을 예로 들었다.
여기서, 슬릿(140)으로부터 그루브(151, 152, 153, 154)까지의 거리와 그루브(151, 153)와 그루브(152, 154) 사이의 거리는 보강 간섭을 일으키는 거리로 선정한다. 이 보강 간섭은 슬릿(140)을 통해 나오는 투과광의 응답도를 증가시켜줄 것이다. 도 1에서는 하나의 슬릿(140)만을 도시하였으나, 슬릿이 복수 개가 존재하는 다중 슬릿 그루브 구조가 될 수 있다. 이에 대해서는 추후 설명한다.
슬릿(140)과 그루브(151, 152, 153, 154)는 FIB(Focused Ion Beam) 밀링이나 DRIE(Deep Reactive Ion Etching), 습식 식각(wet etching) 혹은 나노 임프린팅(nano imprinting) 등을 통해 제작될 수 있다.
한편, 금속박막(120)과 시료의 직접적인 접촉이 있으면 금속의 산화, 부식, 오염이 발생하기 쉽다. 이러한 직접적인 접촉을 막기 위해 도 1에 도시된 바와 같이, 금속 박박(120) 위에 피막(160)을 형성할 수 있다. 이러한 피막(160)으로는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 산화인듐아연(IZO), 산화인듐주석(ITO) 등의 산화피막이나 PDMS(Poly Dimethylsiloxane), PMMA(Poly Methyl Methacrylate) 등의 고분자피막 중 하나가 사용될 수 있다.
슬릿(140)의 깊이는 금속박막(120)의 두께와 같고 그루브(151, 152, 153, 154)의 깊이는 슬릿(140)의 깊이보다 얕게 설정한다.
또한, 보다 높은 투과율을 얻기 위해 그루브 슬릿 그루브 구조를 배열하여 집적화시킬 수도 있다. 이 때 구조 간의 거리는 금속박막(120)의 종류에 따라 결정되는데 금속박막(120)의 표면 플라즈몬 전파 길이(Surface Plasmon Propagation Length)에 따른다. 여기서, 표면 플라즈몬 전파 길이는 표면 플라즈몬이 금속박막(120)을 따라 전파될 때 에너지의 손실이 발생하는데 그 세기(Intensity)가 1/e 만큼의 비로 작아지는 거리를 의미한다.
도 2에 도시된 그래프에 따르면 가시광선 영역(400~800nm)에서는 은과 금이 30μm, 알루미늄은 10μm 의 전파 길이를 보인다. 따라서, 그루브 슬릿 그루브 구조의 배열에서 구조 간의 간섭을 방지하기 위해서는 은 박막과 금 박막에서는 30μm 이상의 간격으로 배열하고, 알루미늄 박막에서는 10μm 이상의 간격으로 배열하면 된다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 플라즈모닉 바이오센서와 종래의 그루브 슬릿 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다. 종래의 그루브 슬릿 구조는 단일 슬릿과 좌우 한 개씩의 그루브를 가지고 있는 구조이고, 본 발명의 실시예에 따른 그루브 슬릿 구조는 슬릿 좌우로 어느 한쪽이 복수개의 그루브를 가지거나 또는 양쪽 모두 복수개의 그루브를 가지고 있는 구조이며, 이 경우 양쪽 그루브의 합이 적어도 3개 이상인 것이 특징이다. 그러나, 단지 복수개인 것 만으로는 안되고 개수와 그루브의 간격 등의 구조가 최적화 되어야 최상의 결과를 얻을 수 있다.
도 3에서 본 발명의 실시예에 따른 구조는 도 1에 도시된 바와같이 슬릿(140) 양쪽에 각각 2개씩의 그루브(151, 152, 153, 154)를 가지고 있는 경우이며, 종래의 그루브 슬릿 구조에 비해 가시광선 영역에서 훨씬 더 높은 투과율을 보이고 있음을 알 수 있다.
다음, 도 4에서와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 플라즈모닉 바이오센서를 제조하는 방법에 대해 설명한다.
도 4를 참조하면, 유리 기판(110)을 준비한 후, 유리 기판(110) 위에 티타늄을 도포하여 접착층(130)을 형성한다.
그 후, 접착층(130) 위에 다시 은, 금 또는 알루미늄을 도포하여 금속박막(120)을 형성한 후, FIB 밀링 기법 등을 사용하여 하나의 슬릿(140)과 4개의 그루브(151, 152, 153, 154)를 형성한다.
그 후, 금속박막(120) 상에 산화알루미늄(Al2O3) 등의 산화피막(160)을 증착함으로써 도 1과 같은 플라즈모닉 바이오센서가 제조될 수 있다.
한편, 상기에서는 슬릿(140)과 복수개의 그루브(151, 152, 153, 154)가 일차원적인 배열을 가지는 예에 대해서만 설명하였으나, 이외에도 다양한 배열로 형성될 수 있다.
이하, 도 5를 참조하여 2x2 배열로 형성되는 그루브 슬릿 그루브 구조에 대해 설명한다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 그루브 슬릿 그루브 구조의 2X2 배열을 도시한 도면이다.
도 5를 참조하면, 4개의 단일의 그루브 슬릿 그루브 구조(101, 102, 103, 104)가 형성되어 있으며, 각 단일의 그루브 슬릿 그루브 구조(101, 102, 103, 104)는 도 1에서 설명한 바와 같은 그루브 슬릿 그루브 구조를 가진다.
앞서 설명된 바와 같이, 하나의 그루브 슬릿 그루브 구조(101)와 다른 그루브 슬릿 그루브 구조(102)의 사이의 거리(105)는 사용되는 광원의 파장대역에 해당하는 표면 플라즈몬 전파 길이보다 멀도록 설정되어야 한다.
또한, 상기에서는 단일 구조의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서에 대해 설명하였으나, 본 발명의 기술적 범위는 여기에 한정되지 않고 다중 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서도 가능하다.
이하, 본 발명의 다른 실시예에 따른 다중 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서에 대해 설명한다.
도 6은 본 발명의 다른 실시 예에 따른 다중 슬릿 그루브 구조의 한 실시예를 도시한 도면이다. 도 6에서는 설명의 편의를 위해서 금속박막 부분만을 도시한다.
도 6에 도시된 다중 슬릿 그루브 구조는 슬릿(201, 202, 203, 204, 205, 206)을 기준으로 양측에 두 개의 그루브(301, 302, 303, 304, 305, 306, 307, 308, 309, 310, 311, 312, 313, 314)가 형성된 6중 슬릿 그루브 구조이다. 즉, 6개의 슬릿(201, 202, 203, 204, 205, 206)과 14개의 그루브(301, 302, 303, 304, 305, 306, 307, 308, 309, 310, 311, 312, 313, 314)로 이루어진 구조이다.
도 7은 도 6에 도시된 6중 슬릿 그루브 구조와 도 1에 도시된 단일 슬릿 그루브 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다. 여기서, 6중 슬릿 그루브 구조에서는 접착층으로 티타늄이 사용되었고, 금속박막으로는 은이 사용되었다.
도 7에 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시 예에 따른 6중 구조의 슬릿 그루브 구조가 단일 그루브 슬릿 구조에 비해 더 높은 투과율 피크를 보이고 있음을 알 수 있다.
한편, 상기에서는 단일 구조 또는 다중 구조의 슬릿 그루브 구조가 유리 기판을 중심으로 한 면에만 형성되어 있는 구조에 대해 설명하였으나, 본 발명의 기술적 범위는 여기에 한정되지 않고 유리 기판을 중심으로 양면에 단일 또는 다중의 슬릿 그루브를 형성하는 것도 가능하다.
이하, 본 발명의 또 다른 실시 예에 따른 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서에 대해 설명한다.
도 8은 본 발명의 또 다른 실시 예에 따른 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 8에 도시된 바와 같이, 유리 기판(610)의 양면에 금속박막(621, 622)을 증착하고, 각 금속박막(621, 622)에 대해 각각 슬릿(631, 632)과 그루브(641, 642, 643, 644)를 식각함으로써 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서(600)가 형성될 수 있다. 여기서, 접착층이나 피막에 대해서는 설명의 편의를 위해 생략하였다.
한편, 도 9를 참조하면, 빛이 입사하는 앞면에서는 기존의 그루브 슬릿 그루브 구조와 같이 그루브(641, 642)에 의해 표면 플라즈몬 공명(SPR)이 발생하고, 그 투과광이 뒷면의 그루브 슬릿 그루브 구조에 도달하여 표면 플라즈몬 공명을 발생시키며, 뒷면의 그루브(643, 644)에 의해 발생된 표면 플라즈몬 공명이 더해져서 최종적인 투과광을 형성한다.
따라서, 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서(600)에서는 최종 투과광에 표면 플라즈몬 공명이 추가로 더해지므로 더 높은 투과율을 얻을 수 있다.
한편, 상기에서는 슬릿(631, 632)을 기준으로 양쪽에 각각 하나씩의 그루브(641, 642, 643, 644)가 형성되어 있는 것으로만 설명하였으나, 본 발명은 도 1 내지 도 7에서 설명한 바와 같이, 슬릿(631, 632)을 기준으로 어느 한쪽 또는 양쪽에 복수 개의 그루브가 유리 기판(610)의 양면에 각각 형성되는 것에 대해서도 상기 설명을 참조하면 쉽게 적용될 수 있을 것이다.
도 10은 도 9에 도시된 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서(600)와 단면의 그루브 슬릿 구조의 투과율 비교 시뮬레이션 결과를 도시한 도면이다. 여기서, 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조에서는 접착층으로 티타늄이 사용되었고, 금속박막으로는 은이 사용되었으며, 슬릿을 중심으로 일측에 2개의 그루브와 타측에 1개의 그루브가 형성되어 있는 구조가 사용되었다.
도 10에 도시된 바와 같이, 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조의 플라즈모닉 바이오센서(600)가 종래의 그루브 슬릿 구조에 비해 더 높은 투과율 피크를 보이고 있음을 알 수 있다.
한편, 상기한 도 9에서는 양면의 그루브 슬릿 그루브 구조이지만 각 면에서 단일의 그루브 슬릿 그루브 구조를 가지므로 이러한 구조를 도 5나 도 6에 도시된 바와 같이 2x2의 배열 또는 다중으로 형성함으로써 양면의 다중 그루브 슬릿 그루브 구조를 갖는 플라즈모닉 바이오센서가 응용될 수 있다.
도 11에서는 설명의 편의를 위해서 금속박막 부분만을 도시한다.
도 11은 본 발명의 그루브 슬릿 그루브 구조를 교차 배치하여 격자 구조를 갖는 플라즈모닉 바이오센서를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 11을 참조하면, 세로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조에서, 하나의 슬릿(801)을 기준으로 일측에 복수 개의 그루브(901, 902)를 형성하고 타측에도 복수 개의 그루브(903, 904)를 형성한다. 가로 방향의 그루브 슬릿 그루브 구조에서, 하나의 슬릿(1001)을 기준으로 일측에 복수 개의 그루브(1101)을 형성하고 타측에 복수 개의 그루브(1102)를 형성한다.
도 11에서는 세로 방향의 구조에서는 슬릿(801)을 기준으로 일측에 2개의 그루브(901, 902)를 형성하고 타측에 2개의 그루브(903, 904)의 그루브를 형성하며, 가로 방향의 구조에서는 슬릿(1001)을 기준으로 일측에 1개의 그루브(1101), 타측에 1개의 그루브(1102)의 그루브를 형성한 것을 예로 들었지만, 이외에도 가로 방향의 구조에서 슬릿(1001)을 기준으로 어느 한쪽 또는 양쪽에 두개 이상의 그루브를 형성할 수도 있다.
도 11에 도시된 구조는 2차원 구조이므로 가로방향과 세로방향의 편광을 동시에 갖는 빛(즉, 어느 쪽으로도 편광 되지 않은 빛)이 들어와도 표면 플라즈몬 공진이 일어나므로 센서의 광학계 구성에서 편광기를 제거하는 장점이 있다. 앞에서의 도 1 및 도 6과 같은 일차원적 구조에서는 한 방향으로 편광된 빛이 입사하여야 하므로 광학계 구성에서 편광기가 사용되어야 한다. 편광기를 사용하면 빛의 센서 투과율이 크게 감소하고 광학계 구성이 커지고 복잡해 지는 단점이 있다.
한편, 도 1에 도시된 플라즈모닉 바이오센서에서는 기판의 한 면에만 그루브 슬릿 그루브 구조를 형성하는 것으로 설명하였으나, 본 발명의 기술적 범위는 여기에 한정되지 않고 도 12에 도시된 바와 같이 그루브 슬릿 그루브 구조가 형성되어 있는 기판의 반대 면에 그루브가 형성된 위치에 대칭되는 곳에 요철 구조를 추가로 형성할 수 있다.도 12는 도 1에 도시된 그루브 슬릿 그루브 구조에서 한쪽 면에만 그루브를 형성한 구조와 그루브의 대칭적인 반대 면에 요철구조를 추가로 형성한 구조를 각각 도시한 도면이고, 도 13은 도 12에 도시된 각 구조의 투과율 비교 결과를 나타낸 도면이다.
도 12 및 도 13을 참조하면, 두 형태 모두 아주 유사한 투과율을 나타내므로 제작상의 편리성에 따라 적절한 구조를 선택할 수 있다.
도 12에 도시된 요철 구조는 일차원적 그루브 슬릿 그루브 구조를 보여주고 있지만 이에 한정하지 않고, 도 6과 같은 다중 슬릿 구조, 도 11과 같은 2차원적 구조에도 공히 적용될 수 있다.
한편, 본 발명의 실시예에서는 포도당 검출의 감도를 높이기 위해서 화학물을 사용할 수 있다.
화학물은 시료에 존재하는 포도당(glucose)을 gluconolactone으로 산화시키며 과산화수소(H2O2)를 생성해줄 산화효소인 포도당 산화효소(Glucose Oxidase: GOD)로만 구성되거나, GOD와 과산화효소(Peroxidase), colorimetric substrate로 구성된다. Colorimetric substrate는 과산화효소를 촉매로 하여 과산화수소와 반응하여 fluorescence signal을 보이는 oxidized substrate가 된다. 즉, GOD만 사용되거나 GOD, 과산화효소 및 colorimetric substrate이 같이 사용된다. 과산화효소로는 겨자무 과산화효소(Horseradish Peroxidase: HRP), Fe3O4 nanoparticle 등이 사용될 수 있으며 colorimetric substrate로는 amplex red(AR), amplex ultra red(AUR), 3,3`,5,5`-tetramethylbenzidine(TMB) 등이 사용될 수 있다.
이러한 화학물에 의한 효과는 다음과 같다.
먼저, 시료가 GOD와 화학반응을 일으켜서 시료에 존재하는 포도당이 gluconolactone으로 산화된다(반응1).
그 후, colorimetric substrate이 과산화효소를 촉매로 하여 반응1에서 생성된 과산화수소와 반응하여 oxidized substrate가 되어 fluorescence signal을 생성한다(반응2).
이러한 반응1 및 2는 다음과 같다.
반응1 :
Figure 112015079828891-pat00001
반응2 :
Figure 112015079828891-pat00002
여기서, colorimetric substrate과 과산화효소의 반응생성물인 oxidized substrate은 fluorescence signal을 내는 물질이다. Colorimetric substrate과 과산화수소는 일정한 비율로 반응하므로 포도당이 많을수록 과산화수소도 많아 생성되고 그에 따라 oxidized substrate도 많이 생성되어 보다 더 강한 fluorescence signal을 보이게 된다. Oxidized substrate의 fluorescence signal이 플라즈모닉 바이오센서를 통과해 나온 투과광에 더해지므로 더 강한 투과광을 얻을 수 있다.
또한, 포도당에 선택적으로 반응하는 GOD, 반응1의 반응생성물인 과산화수소와 선택적으로 반응하는 colorimetric substrate, 과산화효소를 사용하여 포도당에 대한 감도뿐만 아니라 선택성도 증가시킬 수 있다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

Claims (11)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 기판; 및
    상기 기판의 양면에 각각 형성된 제1 금속박막 및 제2 금속박막을 포함하며,
    상기 제1 금속박막에는 상기 제1 금속박막의 상부로부터 입사하는 광이 상기 기판으로 입사하도록 하는 광경로를 제공하는 제1 슬릿과 상기 제1 금속박막의 상부에 상기 제1 슬릿을 기준으로 일측에 n개의 그루브가 형성되어 있고, 타측에 m개의 그루브가 형성되어 있으며,
    상기 제2 금속박막에는 상기 제1 금속박막의 제1 슬릿을 통해 상기 기판으로 입사되어 상기 기판을 투과한 투과광이 상기 제2 금속박막의 하부로 빠져나가도록 하는 광경로를 제공하는 제2 슬릿과 상기 제2 금속박막의 하부에 상기 제2 슬릿을 기준으로 일측에 p개의 그루브가 형성되어 있고, 타측에 q개의 그루브가 형성되어 있는
    것을 특징으로 하는 플라즈모닉 바이오센서. (여기서 n, m, p, q는 자연수임)
  9. 제8항에 있어서,
    상기 제1 금속박막 및 상기 제2 금속박막에 형성된 슬릿의 개수가 둘 이상인 다중 슬릿 그루브 구조를 갖는 플라즈모닉 바이오센서.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 금속박막에 형성된 그루브 슬릿 그루브 구조하에서 둘 이상의 그루브 슬릿 그루브 구조들 간의 거리는 상기 그루브 슬릿 그루브 구조들 간의 간섭을 방지하기 위해 사용되는 광원의 파장대역에 해당하는 표면 플라즈몬 전파 길이보다 멀도록 설정되는 것을 특징으로 하는 플라즈모닉 바이오센서.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 기판은 투명한 소재로 형성된 것을 특징으로 하는 플라즈모닉 바이오센서.
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