KR101697660B1 - 방향족 전구체를 이용한 탄소 박막 및 이의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 반도체용 하드 마스크로 이용되는 탄소 박막 전구체 및 탄소 박막의 제조 방법에 관한 것으로, 반도체용 하드 마스크로 이용하기 위해 단차피복성을 향상시키고 우수한 에치선택비를 갖는 탄소 박막을 제공하기 위한 것이다. 본 발명은 방향족 화합물의 구조를 가지는 탄소 박막 전구체가 기판 표면에 원자층 증착(ALD, Atomic Layer Deposition)법으로 증착되어 탄소 박막을 형성할 수 있는 탄소 박막 증착용 방향족 전구체 및 그를 이용한 탄소 박막 제조 방법을 제공한다.
Description
본 발명은 반도체 박막 제조를 위한 전구체 및 박막 제조 기술에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 반응 챔버에 주입된 방향족 전구체가 기판 위에 흡착된 후 반응 소스를 주입하여 방향족 전구체에 포함된 일부 탄소를 반응 소스와 반응시켜 제거하고 잔여 탄소로 탄소 박막을 형성하는 탄소 박막 증착용 방향족 전구체 및 그를 이용한 탄소 박막 제조 방법에 관한 것이다.
탄소 박막은 우수한 전기적, 기계적 특성으로 인해 기술적, 산업적 응용분야에서 많은 주목을 받고 있다. 구체적으로, 탄소 박막은 높은 경도와 우수한 내구성, 높은 전도도 등을 가진다.
종래에는, 이온빔(ion beam)법이나 플라즈마 CVD 법에 의해서 기판 상에 다이아몬드상 또는 무정형의 탄소 박막을 제조하여 왔었다. 이온빔법에서는 탄소원을 진공 중에서 이온화시켜서, 생성된 이온을 정전기적으로 가속화시키고, 이 가속화시킨 이온으로 타게트 기판에 충격을 가하여 탄소 박막을 형성하였다. 따라서, 이온빔법에서는 대형의 이온 가속 장치를 필요로 할 뿐 아니라, 이온빔으로 기판에 충격을 가함으로써 탄소층에 구조적 결함이 생기기 쉬운 문제가 있었다. 또한, 이온빔법은 이온빔으로 충격을 가함으로써 손상되는 유기 재료, 반도체 재료, 기타 재료의 기판에는 적용할 수 없다. 플라즈마 CVD법은 플라즈마를 이용하여 탄화수소 가스(탄소원)를 탄소 원자 입자로 분해하는 것이지만, 이 방법에서는 재중합에 의하여 여러가지 종류의 성장 핵종이 생기기 쉬우므로, 목적하는 특성을 갖는 탄소 박막을 제조하기가 매우 어렵다. 특히 방향족 탄화수소를 전구체로 사용할 경우 박막의 단차피복성이 좋지 않다는 문제점이 있다.
따라서 본 발명의 목적은 경제적이며, 저온에서 안전하게 만들 수 있는 탄소 박막 증착용 방향족 전구체를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 탄소 박막의 두께를 원자층으로 형성시켜 단차피복성을 향상 시킬 수 있는 탄소 박막 제조 방법을 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 탄소 박막의 불순물 함유량을 감소시키는 탄소 박막 제조 방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 원자층 증착(Atomic Layer Deposition) 공정으로 제조되는 탄소 박막의 탄소원으로 사용되는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 탄소 박막 증착용 방향족 전구체를 제공한다.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
본 발명은 또한 탄소원으로 방향족 전구체를 반응 공간 내에 주입하여 기판 표면에 상기 방향족 전구체를 증착하는 단계 및 반응 소스를 주입하여 상기 방향족 전구체에 포함된 일부 탄소를 상기 반응 소스와 반응시켜 제거하고 잔여 탄소로 탄소 박막을 형성하는 단계를 포함하는 탄소 박막 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 방향족 전구체는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 파이-겹침 상호작용(pi-stacking interaction)을 할 수 있는 아로마틱(aromatic) 구조를 포함할 수 있다.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 방향족 전구체는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 질소 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 방향족 전구체는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 산소 또는 황 화합물일 수 있다.
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 탄소 박막은 ALD(Atomic Layer Deposition)방식으로 증착할 수 있다.
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 반응 소스는 아르곤, 산소, 질소 또는 수소를 포함하는 가스일 수 있다.
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 반응 소스는 아르곤 플라즈마, 산소 플라즈마, 질소 플라즈마, 오존플라즈마, 산화질소 플라즈마 또는 수소 플라즈마일 수 있다.
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 반응 소스는 상기 방향족 전구체 대비 5~90wt%로 주입할 수 있다.
본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 있어서, 상기 탄소 박막은 반도체용 하드 마스크로 이용될 수 있다.
본 발명에 따르면, 방향족 전구체는 ALD공정을 통해 탄소 박막을 원자층 두께로 만들어 단차피복성을 향상시키고 치밀한 막을 갖는 탄소 박막을 제조할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 저온에서 탄소 박막의 증착이 가능하여 저가로 생산할 수 있고, 탄소 박막을 제외한 불순물을 반응 소스와 반응시켜 제거함으로써 탄소 박막의 불순물 함유량을 낮출 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 따른 흐름도이다.
도 2 내지 도 4는 도 1의 제조 방법에 따른 각 단계를 보여주는 도면들이다.
도 2 내지 도 4는 도 1의 제조 방법에 따른 각 단계를 보여주는 도면들이다.
하기의 설명에서는 본 발명의 실시예를 이해하는데 필요한 부분만이 설명되며, 그 이외 부분의 설명은 본 발명의 요지를 흩트리지 않는 범위에서 생략될 것이라는 것을 유의하여야 한다.
이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 발명으로 설명하기 위해 용어의 개념으로 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 바람직한 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물들과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 보다 상세하게 설명하고자 한다.
본 발명의 실시예에 따른 탄소 박막 증착용 방향족 전구체는 원자층 증착(Atomic Layer Deposition) 공정으로 제조되는 탄소 박막의 탄소원으로 사용된다. 이러한 방향족 전구체는 하기의 화학식 중 하나로 표현될 수 있다.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
도 1은 본 발명에 따른 탄소 박막 제조 방법에 따른 흐름도이고, 도 2내지 도 4는 도 1의 제조 방법에 따른 각 단계를 보여주는 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 실시예는 기판(10)을 준비하는 단계(S110), 방향족 전구체를 주입 및 증착하는 단계(S120), 1차 퍼징(S130), 반응 소스를 주입하는 단계(S140), 2차 퍼징(S150) 및 탄소 박막(50)을 형성하는 단계(S160)를 포함한다.
먼저 S110단계에서 기판(10)을 준비한다. 기판(10)은 실리콘, 실리콘 산화물 (예: SiO2), 실리콘 질화물 (예: SiN), 질화 반도체 (예: GaN), 금속 호일(metal foil, 예를 들면, 구리 호일, 알루미늄 호일, 니켈 호일, 팔라디움 호일, 스테인레스 스틸(stainless steel) 등), 금속 산화물, HOPG(Highly Ordered Pyrolytic Graphite), 헥사고날 보론 나이트라이드(Hexagonal Boron Nitride:h-BN), c-plane 사파이어 웨이퍼 (c-plane sapphire wafer), ZnS (Zinc Sulfide), 고분자 기판(polymer substrate) 및 이들 중 둘 이상의 조합을 포함할 수 있다. 금속 호일은 알루미늄 호일과 같이 녹는점(melting point)이 높으면서 탄소 박막을 형성촉매로는 작용하지 않는 물질로 이루어질 수 있고, 구리 및 니켈 호일처럼 탄소 박막 형성 촉매로도 작용할 수 있는 물질로 이루어질 수 있다. 금속 산화물의 예로는, 알루미늄 산화물, 몰리브덴 산화물, 마그네슘 산화물, 인듐 틴 옥사이드 등을 들 수 있고, 고분자 기판의 예로는, 켑톤 호일, 폴리에테르술폰(PES, polyethersulphone), 폴리아크릴레이트(PAR, polyacrylate), 폴리에테르 이미드(PEI, polyetherimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN, polyethyelenen napthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이드(PET, polyethyeleneterepthalate), 폴리페닐렌 설파이드(polyphenylene sulfide: PPS), 폴리아릴레이트(polyallylate), 폴리이미드(polyimide), 폴리카보네이트(PC), 셀룰로오스 트리 아세테이트(TAC), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propinonate: CAP) 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 기술한 기판 이외에 결정구조를 가지고 있는 어떠한 기판도 가능하다.
다음으로 도 2를 참조하면, 탄소원으로 방향족 전구체(20)를 주입하여 기판(10) 위에 증착(S120)시킨다. 방향족 전구체(20)를 반응 공간에 주입하면 일부가 기판(10)의 표면에 소정의 두께를 가지는 방향족 전구체층(30)으로 형성된다. 반응 공간은 예시적으로 증착기구의 챔버일 수 있다. 증착하지 못한 방향족 전구체(20)는 반응 공간 내에 존재한다.
여기서 방향족 전구체(20)는하기의 화학식 중 하나로 표현되는 파이-겹침 상호작용(pi-stacking interaction)을 할 수 있는 아로마틱(aromatic) 구조를 포함할 수 있다.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
파이-겹침 상호작용을 할 수 있는 아로마틱구조인 방향족 전구체(20)는 벤젠, 톨루엔, 시멘, 트리메틸벤젠, 테트라메틸벤젠, 에틸벤젠, 프로필벤젠, 부틸벤젠, 이소프로필벤젠, 이소부틸벤젠, 에틸메틸벤젠, 디에틸벤젠등의 알킬벤젠화합물, 스티렌, 알릴벤젠 등의 알켄벤젠 화합물 또는 페닐아세틸렌 등의 아세틸렌기를 포함한 알킨벤젠화합물 등에서 선택될 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다. 크실렌 고리족은 오르토-크실렌, 메타-크실렌, 파라-크실렌, 또는 혼합크실렌이성체일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 기술한 방향족 전구체(20) 이외에 파이-겹침 상호작용을 할 수 있는 아로마틱구조를 가지고 있는 어떠한 방향족 전구체(20)도 사용 가능하다.
그리고 방향족 전구체(20)는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 질소 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
질소 화합물을 포함한 방향족 전구체(20)는 피리딘고리 구조를 가지는 피리딘, 알킬피리딘, 알켄피리딘, 알킨피리딘, 알킬아미노피리딘, 알켄아미노피리딘, 알킨아미노피리딘, 피리딘카보니트릴, 또는 알콜시피리딘일 수 있다. 또한 질소 화합물은 피롤고리 구조를 가지는 피롤, 알킬피롤, 알켄피롤, 알킨피롤, 알킬아미노피롤 등에서 선택될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 기술한 방향족 전구체(20) 이외에 질소 또는 산소 또는 황 화합물을 가지고 있는 어떠한 방향족 전구체(20)도 사용 가능하다.
또한 방향족 전구체(20)는 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 산소 또는 황화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나)
산소 화합물을 포함하는 방향족 전구체(20)는 퓨란고리 구조를 가지는 테트라히드로퓨란, 2-퓨로알데히드, 퓨로니트릴, 티오펜, 알킬티오펜, 티오펜니트릴화합물, 락톤 구조를 가지는 쿠마린, 메틸쿠마린, 에틸쿠마린 등에서 선택될 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 기술한 방향족 전구체(20) 이외에 산소 또는 황 화합물을 가지고 있는 어떠한 방향족 전구체(20)도 사용 가능하다.
다음으로, 1차 퍼징(Purging) 과정(S130)으로 기판(10)에 증착되지 못한 방향족 전구체(20)를 제거한다. 퍼징 과정에서는 아르곤 가스를 사용할 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다.
다음으로 도 3을 참조하면, 반응 소스를 주입(S140)하여 잉여 방향족 전구체(20)를 제거하고 기판(10) 표면에 증착된 방향족 전구체층(30)의 탄소와 결합하여 반응 생성물(40)을 만든다. 반응 소스는 아르곤, 산소, 질소 또는 수소를 포함하는 가스일 수 있다. 또한 반응 소스는 아르곤 플라즈마, 산소 플라즈마, 질소 플라즈마, 오존플라즈마, 산화질소 플라즈마 또는 수소 플라즈마일 수 있다. 본 발명의 실시예에서는 질소 및 산소 플라즈마 가스를 주입하여 질화탄소 및 산화탄소를 반응 생성물(40)로 생성하여 제거하였다. 여기서 반응 소스는 방향족 전구체(20) 대비 5~90wt%로 주입하는 것이 바람직하다. 반응 소스를 방향족 전구체(20) 대비 5wt%이하로 주입하게 되면, 기판(10) 표면에 증착된 방향족 전구체층(30)의 탄소와 결합하는 양이 적어 그 효과가 미미하게 된다. 반응 소스를 방향족 전구체(20) 대비 90wt% 이상으로 주입하게 되면, 방향족 전구층(30)에 있는 탄소들이 반응 생성물(40)을 과다 생성하여 탄소 박막(50)을 형성하기 위한 탄소가 부족하게 된다.
다음으로, 2차 퍼징(S150) 공정을 통해 반응 공간 내의 반응 소스 및 반응 생성물(40)을 제거 한다. 2차 퍼징은 아르곤 가스를 사용할 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 도 4를 참조하면, 반응 공간 내의 반응 소스 및 반응 생성물(40)이 제거되고, 기판(10) 표면의 방향족 전구체층(30)의 잔여 탄소들이 탄소 박막(50)을 형성(S160)하게 된다. 탄소 박막(50)은 원자층 증착법(Atomic Layer Deposition, ALD) 공정을 통해 형성될 수 있다. 원자층 증착법은 반도체 제조 공정 중 화학적으로 달라붙는 단원자층의 현상을 이용한 나노 박막 증착 기술로서 기판(10) 표면에서 분자의 흡착과 치환을 번갈아 진행하므로 원자층 두께의 초미세 층간(layer-by-layer) 증착이 가능하고, 산화물 또는 금속 박막을 최대한 얇게 쌓을 수 있는 박막 형성 기술이다. 원자층 증착법을 사용하여 증착된 탄소 박막(50)은 기존의 화학기상증착법 또는 물리기상증착법을 사용하는 방법에 비해 보다 저온에서 원하는 두께의 탄소 박막을 형성할 수 있다. 또한, 증착되는 탄소 박막(50)의 단차피복성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 실시예에 따라 제조되는 탄소 박막(50)은 반도체용 하드 마스크로 이용될 수 있다. 반도체용 하드 마스크로 사용되는 탄소 박막(50)은 원자층으로 형성되어 스텝 커버리지의 특성을 향상시키고, 치밀한 탄소 박막(50)을 형성함으로써, 에치선택비를 높일 수 있으며, 방향족 전구체(20)에서의 가스(Gas)가 방출되는 아웃 개싱(Out Gassing)현상을 방지할 수 있다.
한편, 본 명세서와 도면에 개시된 실시예들은 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 자명한 것이다.
10 : 기판 20 : 방향족 전구체
30 : 방향족 전구체층 40 : 반응 생성물
50 : 탄소 박막
30 : 방향족 전구체층 40 : 반응 생성물
50 : 탄소 박막
Claims (10)
- 탄소원으로 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 방향족 전구체를 반응 공간 내에 주입하여 기판 표면에 상기 방향족 전구체를 증착하고, 반응 소스를 주입하여 상기 방향족 전구체에 포함된 일부 탄소를 반응 소스와 반응시켜 제거하고 잔여 탄소로 형성되고,
상기 방향족 전구체는 파이-겹침 상호작용(pistacking interaction)을 할 수 있는 아로마틱(aromatic) 구조를 포함하고, 질소 화합물, 산소 또는 황 화합물을 포함하고,
상기 반응 소스는 아르곤 플라즈마, 산소 플라즈마, 질소 플라즈마, 오존 플라즈마, 산화질소 플라즈마 또는 수소 플라즈마이고,
상기 반응 소스는 상기 방향족 전구체 대비 5~90wt%로 주입하는 것을 특징으로 하는 탄소 박막.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나) - 탄소원으로 하기의 화학식 중 하나로 표현되는 방향족 전구체를 반응 공간 내에 주입하여 기판 표면에 상기 방향족 전구체를 증착하는 단계;
반응 소스를 주입하여 상기 방향족 전구체에 포함된 일부 탄소를 반응 소스와 반응시켜 제거하고 잔여 탄소로 탄소 박막을 형성하는 단계; 를 포함하고,
상기 방향족 전구체는 파이-겹침 상호작용(pistacking interaction)을 할 수 있는 아로마틱(aromatic) 구조를 포함하고, 질소 화합물, 산소 또는 황 화합물을 포함하고,
상기 반응 소스는 아르곤 플라즈마, 산소 플라즈마, 질소 플라즈마, 오존 플라즈마, 산화질소 플라즈마 또는 수소 플라즈마이고,
상기 반응 소스는 상기 방향족 전구체 대비 5~90wt%로 주입하는 것을 특징으로 하는 탄소 박막 제조 방법.
[화학식 1-A] [화학식 1-B]
[화학식 2-A] [화학식 2-B]
[화학식 3-A] [화학식 3-B] [화학식 3-C]
(R1 내지 R6 는 수소, 탄소수 1 내지 10의 선형 및 가지형 알킬, 알켄 또는 알킨 중 하나, 또는 할로겐, 산소, 질소, 황을 포함하는 알킬, 알켄, 알킨기 중 하나) - 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 제 2항에 있어서,
상기 탄소 박막은 반도체용 하드 마스크로 이용되는 것을 특징으로 하는 탄소 박막 제조 방법.
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