KR101164141B1 - 평관형 또는 평판형 고체 산화물 연료전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고체 산화물 연료전지로서, 다수의 단위셀; 및 상기 다수의 단위셀 사이의 연결재층을 포함하고, 각각의 단위셀은, 음극; 양극; 및 상기 음극 및 양극 사이에 고체 전해질을 포함하고, 상기 연결재층은, i) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 또는 2종 이상이 첨가된 La-페라이트를 포함하는 제 1층; 및 ii) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와, GDC(Gd Doped ceria), LDC(La-doped ceria) 및 SDC(Sm-doped ceria)로 이루어진 군에서 선택되는 세리아의 혼합물을 포함하는 제 2층을 포함하며, 상기 제 1층은 각각의 단위셀의 음극과 접촉하며, 상기 제 2층은 각각의 단위셀의 양극과 접촉하는 것을 특징으로 하는, 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.
Description
본 발명은 평관형 또는 평판형 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.
고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell: 이하, SOFC라 한다.)의 단위셀은 산소 이온 전도성을 갖는 전해질과 그 양면에 위치한 음극 및 양극으로 이루어져 있다. 각 전극에 산소와 수소를 각각 공급하면, 양극에서 산소의 환원반응을 통해 생성된 산소이온이 전해질을 지나 양극으로 이동한 다음 음극에 공급된 수소와 반응하여 물을 형성하게 된다. 이때 음극에서 생성된 전자가 양극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르게 되므로 이를 이용하여 전기 에너지를 생산하는 것이다.
이러한 단위셀은 연결재로 연결되어 있다. 보다 상세하게 설명하면, 연결재는 기본적으로 한 셀의 음극과 이웃하는 셀의 양극을 전기적으로 연결한다. 또한 연결재는 음극에 공급되는 공기가스와 양극에 공급되는 연료가스의 혼합을 물리적으로 차단하는 역할을 해야 한다. 연결재로는 금속 연결재와 세라믹 연결재가 주로 사용된다.
이중에서 세라믹 연결재의 경우, 고온에서의 기계적 성질이 우수하지만 치밀하지 못하여 가스가 누출되거나, 전극과 반응하거나 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되는 문제가 발생된다.
본 발명의 목적은 막이 치밀하여 가스가 누출되지 않는 연결재층을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 다공성 전극 상에 치밀하게 코팅 가능한 연결재층을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 전극과 반응하지 않는 연결재층을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되지 않는 연결재층을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명은 고체 산화물 연료전지로서, 다수의 단위셀; 및 상기 다수의 단위셀 사이의 연결재층을 포함하고, 각각의 단위셀은, 음극; 양극; 및 상기 음극 및 양극 사이에 고체 전해질을 포함하고, 상기 연결재층은, i) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 또는 2종 이상이 첨가된 La-페라이트를 포함하는 제 1층; 및 ii) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와, GDC(Gd Doped ceria), LDC(La-doped ceria) 및 SDC(Sm-doped ceria)로 이루어진 군에서 선택되는 세리아의 혼합물을 포함하는 제 2층을 포함하며, 상기 제 1층은 각각의 단위셀의 음극과 접촉하며, 상기 제 2층은 각각의 단위셀의 양극과 접촉하는 것을 특징으로 하는, 고체 산화물 연료전지를 제공한다.
본 발명의 고체 산화물 연료전지에 포함되는 연결재층은 막이 치밀하여 가스가 누출되지 않고, 다공성 전극 상에 치밀하게 코팅 가능하다. 본 발명의 고체 산화물 연료전지에 포함되는 연결재층은 전극과 반응하지 않으며, 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되지 않는다. 본 발명의 고체산화물 연료전지에 포함되는 연결재층은 충분한 전도성을 가지기 때문에 단위셀 사이를 전기적으로 연결시킨다.
도 1은 본 발명에 따른 고체 산화물 연료 전지 중 평관형 단위셀의 일례를 도시한 단면도이다.
도 2는 실시예1의 연료전지의 단면사진이다.
도 3은 비교예1의 연료전지의 단면사진이다.
도 4는 비교예2의 연료전지의 단면사진이다.
도 5는 실시예1과 비교예1의 전기전도도를 나타낸 그래프이다.
도 6은 산소투과도를 나타낸 그래프이다.
도 2는 실시예1의 연료전지의 단면사진이다.
도 3은 비교예1의 연료전지의 단면사진이다.
도 4는 비교예2의 연료전지의 단면사진이다.
도 5는 실시예1과 비교예1의 전기전도도를 나타낸 그래프이다.
도 6은 산소투과도를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있을 정도로 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 고체 산화물 연료전지로서, 다수의 단위셀; 및 상기 다수의 단위셀 사이의 연결재층을 포함하고, 각각의 단위셀은, 음극; 양극; 및 상기 음극 및 양극 사이에 고체 전해질을 포함한다.
도 1은 본 발명에 따른 고체 산화물 연료 전지 중 평관형 단위셀의 일예를 도시한 단면도이다.
도 1에 예시된 경우에 있어서, 단위셀(111)은 음극(116)을 지지체로 하고, 대략 중앙에 위치한 다수의 연료 흐름부(114)를 포함한다. 상기 음극(116)은 다공성인 것이 바람직하다. 상기 음극(116)은 주로 NiO, NiO와 YSZ의 혼합물 또는 NiO와 GDC(Gd-doped CeO2)의 혼합물을 이용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단위셀(111)은 상기 음극(116)의 표면에 얇은 두께로 위치한 전해질층(117)을 포함하고, 상기 전해질층(117 )의 소정 영역에 위치한 양극(118)을 포함한다. 도면에서는 일례로서 상기 음극(116)의 하부면에 양극(118)이 위치하지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 양극(118)은 다공성인 것이 바람직하다. 상기 양극(118)으로는 주로 LSM, LSC를 이용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단위셀(111)은 상기 음극(116)의 상부면에 위치하고 다수의 평관형 단위셀(111)이 적층되어 전기적으로 연결될 수 있도록 하는 연결재층(119)을 포함한다. 이러한 연결재층(119)은 공기가 원활히 지나갈 수 있도록 표면에 요철이 형성되어 있다.
본 발명에서 상기 연결재층(119)은 도면에는 도시되어 있지 않지만, 2층으로 구성된 것으로 i) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트를 포함하는 제 1층; 및 ii) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와, GDC(Gd Doped ceria), LDC(La-doped ceria) 및 SDC(Sm-doped ceria)로 이루어진 군에서 선택되는 세리아의 혼합물을 포함하는 제2층을 포함한다. 이때, 상기 제 1층은 각각의 단위셀의 음극과 접촉하며, 상기 제 2층은 각각의 단위셀의 양극과 접촉한다.
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트는 (La1-xSrx)FeO3, (La1-xCax)FeO3 또는 (La1-xBax)FeO3이고, x는 0.05~0.5인 것이 바람직하다. 여기서, Ca, Sr, Ba은 +2가의 이온인데다가 La+3 이온과 크기가 비슷하므로, 이들을 La-페라이트에 첨가하면, LaFeO3의 전도성을 향상시켜주는 역할을 한다.
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와, GDC(Gd Doped ceria), LDC(La-doped ceria) 및 SDC(Sm-doped ceria)로 이루어진 군에서 선택되는 세리아는 95:5~50:50의 중량비율로 혼합된 것이 바람직하다. 상술한 범위로 혼합하면, 전자전도도가 연결재층 전반에 걸쳐 우수하고, 저항이 높지 않으며, 전압강하가 발생하지 않는 이점이 있다.
상기 연결재층(119)이 상술한 물질을 포함하고 이층구조로 형성됨으로써, 막이 치밀하여 가스가 누출되지 않고, 다공성 전극 상에 치밀하게 코팅 가능하다. 또한, 연결재층은 전극과 반응하지 않고, 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되지 않는 효과가 있는 것으로 특히 음극으로부터 박리가 잘 일어나지 않는다.
상기 연결재층(119)의 두께는 특별히 한정하지 않으나, 10㎛~50㎛인 것이 바람직하다. 보다 상세하게는 상기 제 1층은 2~10㎛인 것이 바람직하고, 상기 제 2층은 8~40㎛인 것이 바람직하다. 상술한 두께를 만족하면, 막이 치밀하여 가스가 누출되지 않고, 다공성 전극 상에 치밀하게 코팅 가능하다. 또한, 연결재층은 전극과 반응하지 않고, 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되지 않는 효과가 있다.
본 발명의 고체 산화물 연료전지에 포함되는 연결재층은 막이 치밀하여 가스가 누출되지 않고, 다공성 전극 상에 치밀하게 코팅 가능하다. 본 발명의 고체 산화물 연료전지에 포함되는 연결재층은 전극과 반응하지 않으며, 연료전지의 작동 중에 전극과 박리되지 않는다.
이하에서, 실시예 및 시험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 본 발명의 범위가 하기의 실시예 및 시험예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
실시예1 및 실시예2, 비교예1: 고체 산화물 연료전지의 제조
<실시예1>
연료흐름부가 형성된 평관형 음극 지지체(NiO-YSZ) 표면에 전해질을 코팅하여 열처리한 후 고체전해질층(YSZ, 미도시)을 20㎛의 두께로 형성하였다. 상기 고체전해질이 형성된 음극 지지체의 하부에 양극(LSM:YSZ=50:50, 미도시)을 형성하였다. 상기 양극이 형성되지 않은 일면에 2층 구조의 연결재층(C.I)을 형성하였다. 상기 연결재층은 La0.8Sr0.2FeO3-d(여기서, d는 온도에 따라 산소농도에 따라 달라지는 값이기 때문에 미지수로 나타낸다.)를 포함하는 제 1층과 La0.8Sr0.2FeO3-d 및 GDC를 포함하는 제 2층으로 구성되었다. 이때, La0.8Sr0.2FeO3-d와 GDC는 6:4의 중량비로 포함된다. 상기 제 1층은 15㎛, 제 2층은 8㎛의 두께로 형성하였다. 단면사진은 도 2에 나타내었다.
<비교예1>
연료흐름부가 형성된 평관형 음극 지지체(Ni-YSZ) 표면에 전해질을 코팅하여 열처리한 후 고체전해질층(YSZ)을 20㎛의 두께로 형성하였다. 상기 고체전해질이 형성된 음극 지지체의 하부에 양극(LSM:YSZ=50:50)을 형성하였다. 상기 양극이 형성되지 않은 일면에 2층 구조의 연결재층을 형성하였다. 상기 연결재층은 La0.8Sr0.2FeO3-d(여기서, d는 온도에 따라 산소농도에 따라 달라지는 값이기 때문에 미지수로 나타낸다.)를 포함하는 제 1층, LDC로만 구성된 제2층으로 구성되었다. 상기 제 1층은 4.66㎛, 제 2층은 10.7㎛의 두께로 형성하였다. 단면사진은 도 3에 나타내었다.
<비교예2>
연료흐름부가 형성된 평관형 음극 지지체(NiO-YSZ) 표면에 전해질을 코팅하여 열처리한 후 고체전해질층(YSZ, 미도시)을 20㎛의 두께로 형성하였다. 상기 고체전해질이 형성된 음극 지지체의 하부에 양극(LSM:YSZ=50:50, 미도시)을 형성하였다. 상기 양극이 형성되지 않은 일면에 1층 구조이고 La0.8Sr0.2FeO3-d(여기서, d는 온도에 따라 산소농도에 따라 달라지는 값이기 때문에 미지수로 나타낸다.)를 포함하는 연결재층을 8.14㎛의 두께로 형성하였다. 단면사진은 도 4에 나타내었다.
시험예: 단위셀 위에 코팅된 연결재층의 면저항
<면저항 평가>
단위셀 위에 코팅된 연결재 층의 면저항을 측정하기 위하여 실시예1, 비교예1 및 비교예2의 음극과 연결재층 상단에 Pt을 칠하여 양단에 전류를 인가한 후 전압을 측정하여 전류-전압 곡선의 기울기로부터 면저항을 측정하였다. 이때, 연료전지의 작동조건에서 면저항을 측정하기 위하여 음극에는 수소를 주입하고, 연결재층에는 산소를 주입한 상태에서 면저항을 측정하였다.
도 5는 실시예1에 따른 연료전지의 연결재층의 면저항을 800℃에서 5일 간 측정한 결과이다. 5일에 걸쳐 면저항은 약 0.03Ω㎠으로 매우 낮은 값을 나타내었다. 면저항이 낮은 것은 셀과 셀사이의 접촉저항을 낮출 수 있어서 연료전지의 성능이 높아지게 하는 것을 의미한다. 한편, 일반적으로 단위셀의 면저항은 0.2-0.5Ω㎠ 이다.
도 6은 비교예1에 따른 연료전지의 연결재층의 면저항을 온도별로 측정한 것이다. 700-900℃의 측정구간에서 상기의 연결재층은 면저항 1.2~0.5Ω㎠을 보였다. 이것은 LDC층만을 제2층으로 사용할 때, 면저항이 증가하여 셀의 성능을 저하시키는 것을 나타내므로 바람직하지 않다.
도 7은 비교예2에 따른 연료전지의 연결재층의 면저항을 온도별로 측정한 것이다. 700-900℃의 측정구간에서 상기의 연결재층은 면저항 0.08-0.09Ω㎠ 을 보였다. 이것은 실시예1과 같이 GDC를 포함하는 제2층이 개재된 경우와 비교하여 높은 면저항 값을 나타내는 것이다. 이는 비교예2가 제 2층이 개재되지 않음으로써 음극층과 부분적이 박리가 일어났기 때문이다. 이러한 박리는 단위셀의 장기성능을 저하시키는 문제를 야기한다.
Claims (6)
- 고체 산화물 연료전지로서,
다수의 단위셀; 및
상기 다수의 단위셀 사이의 연결재층을 포함하고,
각각의 단위셀은,
음극;
양극; 및
상기 음극 및 양극 사이에 고체 전해질을 포함하고,
상기 연결재층은,
i) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 또는 2종 이상이 첨가된 La-페라이트를 포함하는 제 1층; 및
ii) Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와, GDC(Gd Doped ceria), LDC(La-doped ceria) 및 SDC(Sm-doped ceria)로 이루어진 군에서 선택되는 세리아의 혼합물을 포함하는 제 2층을 포함하며,
상기 제 1층은 각각의 단위셀의 음극과 접촉하며, 상기 제 2층은 각각의 단위셀의 양극과 접촉하는 것을 특징으로 하는, 고체 산화물 연료전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트는 (La1-xSrx)FeO3, (La1-xCax)FeO3 또는 (La1-xBax)FeO3이고, x는 0.05~0.5인 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 GDC의 혼합물은 상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 GDC가 95:5~50:50의 중량비율로 혼합된 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 LDC의 혼합물은 상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 LDC가 95:5~50:50의 중량비율로 혼합된 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 SDC의 혼합물은 상기 Sr, Ca 및 Ba에서 선택되는 1종 이상이 첨가된 La-페라이트와 SDC가 95:5~50:50의 중량비로 혼합된 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 음극 및 양극은 각각이 다공성인 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료 전지.
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