KR101082060B1 - 환형 핵연료 소결체 제조방법 - Google Patents

환형 핵연료 소결체 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 핵분열성 원소(M)의 산화물인 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계와, 상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계와, 상기 핵분열성 원소의 산화물이 입방정상으로 유지되면서 최종 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/M 비(산소/핵분열성 원소)보다 높은 평형 O/M 비를 갖도록 약산화성 기체 분위기하에서 상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 소결하는 단계와, 상기 봉상 구조물이 삽입된 상태에서 상기 원하는 O/M 비를 갖도록 환원성 기체분위기 하에서 상기 환형 핵연료 소결체를 환원하는 단계와, 상기 환원된 환형 핵연료 소결체에서 봉상 구조물을 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.

Description

환형 핵연료 소결체 제조방법 {Method for the sintered annular nuclear fuel pellet}
본 발명은 환형 소결체에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 내부 피복관 및 외부 피복관에서 동시에 열전달이 발생하는 이중 냉각 핵연료봉에 사용될 수 있도록 환형 핵연료 소결체를 내측면 연삭 공정 없이 제조하는 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 이산화 우라늄(UO2) 소결체(pellet)는 상용 원자로의 핵연료로서 가장 널리 사용되고 있다. UO2 소결체는 일정량(예, 1∼5 중량%)의 U235를 함유하며 원자로에서 사용 중에 U235가 중성자에 의해서 붕괴하면서 핵분열 에너지를 발생한다. 경수로 핵연료 소결체의 형상은 실린더 형상(예, 직경: 약 8 ㎜, 길이: 약 10 ㎜)으로 실린더의 상, 하면 중심에는 움푹 파인 모양의 디쉬(dish)와 상, 하면 모서리에는 모따기한 평평한 챔퍼(chamfer)를 가진다.
통상적으로, 상용 원자로에서, 핵연료 소결체는 소정의 길이(예, 약 4 m)를 갖는 지르코늄 합금 피복관에 장입한 봉형태로 사용된다. 이러한 상용 핵연료봉은 온도와 열유속(heat flux) 관점에서 성능에 제한을 받는다.
상기 소결체는 핵연료로서의 여러 장점이 있지만, 금속 또는 질화물 핵연료에 비하여 열전도도가 낮기 때문에 핵분열에 의해서 발생한 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 않고, 소결체 온도는 냉각수보다 매우 높게 된다. 예를 들어, 냉각수 온도는 320∼340 ℃ 범위에 있으며, 소결체 온도는 중심이 가장 높고 표면이 가장 낮은데, 정상적으로 연소하는 핵연료봉에서 소결체 중심온도는 1000∼1500 ℃ 범위에 있다.
소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 가상 원자로 사고에서 안전성에 대한 여유도를 잠식하는 결과를 낳는다. 예를 들어, 냉각수 상실사고에서는 사고 직전 핵연료의 온도가 높을수록 여유도가 작아진다. 또한, 핵연료봉의 열유속이 높아지면 핵비등 이탈(departure of nucleate boiling)이 발생할 수 있다. 핵비등 이탈이 발생하면 피복관 표면에 기포막이 형성되기 때문에 열전달이 심하게 저하되어 핵연료봉이 파손될 수 있다.
상기한 문제를 개선하고자 제안된 환형 핵연료봉(미국특허 3,928,132호, Roko Bujas, Annular fuel element for high temperature reactor, 1975)은 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이 외부 피복관(11), 상기 외부 피복관(11)과 동축으로 배치되며 상기 외부 피복관(11)보다 작은 직경을 갖는 내부 피복관(12), 상기 외부 피복관(11)과 상기 내부 피복관(12) 사이에 장입되는 환형 소결체(15)로 구성된다.
상기한 종래의 환형 핵연료봉(10)은 실린더 형상의 상용 핵연료봉에서 가장 온도가 높은 중심을 따라서 냉각수를 추가로 흘려주기 때문에 핵연료봉 평균 온도는 크게 감소하고, 또한 핵연료봉 당 열전달 면적이 크게 증가하여 열유속(heat flux)이 감소하므로 열적 여유도의 향상을 기대할 수 있을 것이다.
그러나, 상기 종래의 환형 핵연료봉의 환형 소결체에서 발생하는 열은 내부 피복관과 외부 피복관 양쪽을 통해서 냉각수로 전달되므로, 어느 한쪽으로 열이 많이 전달되면 다른 쪽은 그만큼 전달 열이 감소한다. 발생된 열이 양쪽 피복관 중에서 어느 피복관을 통해서 더 많이 전달되는가 하는 것은 양쪽의 열저항과 관련이 있는데, 열저항이 작은 쪽으로 더 많은 열이 분배되어 흐르기 때문에 한쪽 피복관의 열유속(heat flux)이 다른 피복관보다 매우 높아지는 문제가 발생한다.
환형 핵연료봉에 존재하는 열저항의 약 절반은 소결체와 피복관 사이에 존재하는 간극(gap)의 열저항이 차지하고, 간극의 열저항은 간극 크기에 비례한다.
제조 후 환형 소결체(15)와 피복관(11,12) 사이의 간극(de, di)은 열저항을 줄이기 위해서 제조 가능한 범위(예: 50∼100㎛ 범위) 안에서 작게 설정된다. 최근에는 열유속 비대칭성을 해결하는 방안으로서 내부 간극 크기를 30㎛ 이하로 줄이 는 것이 제안된 바도 있다.
이와 같이, 상기의 간극 크기를 얻기 위하여 환형 소결체 제조 측면에서는 환형 소결체 내/외부 직경의 정확한 치수 조절과 정밀한 치수 공차 제어가 매우 중요하다.
상용 핵연료 소결체 공정에서는 핵연료 분말이나 과립을 성형틀에 장입한 후에, 상하 성형 펀치를 눌러 압축하는 양방향 일축 가압 성형으로 성형체를 제조한 후 소결한다. 양방향 일축 가압 성형 공정으로 제조된 성형체는 소결 중에 중심부의 직경이 상부 및 하부 직경보다 작은 형상, 예를 들어 장구 혹은 모래시계 형태로 소결 변형을 일으킨다. 따라서, 소결체 높이에 따라 일정한 직경을 가지게 하기 위하여 무심 연삭(centerless grinding) 공정을 거치게 된다.
소결체의 치수와 형상에 영향을 미치는 성형 공정 변수로는 자동 성형 공정 중 1회에 성형틀에 투입되는 분말양 차이에 따른 여러 성형체 간의 성형밀도 변화와 성형틀 벽에서의 마찰에 의하여 발생하는 하나의 성형체 내에서의 불균일한 성형 밀도 분포 등이 있다.
먼저 여러 성형체 간의 성형밀도 차이에 따른 소결체 치수 변화를 살펴보면, R. M. German (Powder Metallurgy 2004, Vol. 47, No. 2 pp157-160)에 따르면 성형 조건 및 소결 조건이 모두 동일할 경우, 성형체 치수가 동일하면 성형 밀도는 성형체 무게로 표현될 수 있고, 성형체 무게와 소결체 치수 변화 간에는 식 (1)과 같은 상관관계가 있는 것으로 알려져 있다.
Figure 112009054429951-pat00001
식 (1)
즉, 소결체 간의 치수 공차를 ± 0.2 % 이하로 얻기 위하여는 성형체 무게 변화를 ± 0.6 % 이하로 조절할 필요가 있음을 의미한다. 하지만, 실제 공정 상에서는 다른 공정 변수 영향이 있으므로 이보다 더 세밀한 제어가 필요하다. 실례로 상기 문헌에서는 일축 압축 성형 공정에서 성형체 무게 변화를 0.2% 이하로 조절하여 소결체의 치수 공차를 ±0.14 ∼ 0.20 % 사이로 유지할 수 있음을 보고하고 있다.
다음으로 하나의 성형체 내에서의 성형 밀도 불균형은 장구 혹은 모래시계 형상의 소결 변형을 일으킨다. 성형체 내의 성형 밀도 차이는 소결하는 동안에 성형체 내 각 부분의 소결 수축율 변화를 일으켜 변형을 초래하고 심한 경우 균열을 발생시키기도 한다.
도3은 가압 방향에 따른 성형체 내부의 성형밀도 분포 및 소결체 형상을 나타내는 모식도이다.
도3을 참조하면, 성형틀(32)과 성형틀 상하부에 배치된 상펀치(31a)와 하펀치(31b)를 갖는 성형장치(30)가 개시되어 있다. 성형에 의해 발생되는 불균일한 밀 도 분포는 분말과 성형틀의 마찰(F1) 및 분말과 분말 간의 마찰(F2)에 기인한다.
성형틀(32)에 채워진 분말(25)의 표면에서 성형 펀치(31a,31b)에 의하여 가해지는 압력이 마찰에 의하여 소실되어 펀치면에서 멀어질수록 실제 작용되는 힘은 가해진 압력보다 훨씬 작아진다. 이렇게 압축된 영역에서는 높은 압력이 가해지는 영역보다 낮은 성형 밀도를 갖게 된다. 이러한 저밀도 영역은 소결하는 동안에 불완전하게 치밀화되거나 주위의 다른 영역보다 많이 수축된다.
실린더형 소결체에서는 무심 연삭으로 일정한 외경과 정밀한 치수 공차를 얻을 수 있지만, 환형 소결체의 경우 성형체 밀도 변화에 따라 서로 다른 내/외경을 가지게 되고, 외측면과 내측면 모두 소결 변형이 일어날 것이므로 내, 외경 모두 연삭이 필요하다. 통상적인 무심 연삭으로는 외경과 외경 치수 공차만을 해결할 수 있다.
내경 치수와 공차를 맞추기 위하여는 내측면도 연삭이 필요하다. 내측면 연삭은 다이아몬드 휠을 이용한 정밀 연마나 샌드 블라스트(sandblast) 공정 등이 가능할 것이다. 하지만, 환형 소결체의 내경 분포가 소결체마다 상이하므로, 다이아몬드 휠 연마의 경우 무심 연삭과 달리 환형 소결체를 하나씩 붙잡고 연삭 해야 하므로 생산성이 떨어지는 단점이 있다.
핵연료 제조 공정에서 발행하는 불량품이나 연삭 찌꺼기는 고가의 농축 우라늄이므로 산화 공정 등을 통하여 분말화하여 재활용하는 것이 일반적이지만, 샌드 블라스트 공정의 경우 연삭 찌꺼기에 우라늄과 모래가 섞이게 되므로 우라늄 재활 용에 어려움이 예상된다. 우라늄을 연삭찌꺼기에서 분리하는 것과 불순물 농도 제어 측면에서 문제점이 발생할 수 있다.
본 발명은 상기한 문제점을 해결하고자 제안된 것으로, 그 목적은 불이익한 연삭 공정 없이도 환형 핵연료 소결체의 내경을 일정한 값으로 유지시키고 또한, 소결체 높이(중심축 방향)에 따른 내경 공차를 낮은 수준(예, 현재의 상용 핵연료 소결체의 치수 공차 시방인 ±13 ㎛ 이하)으로 유지시킬 수 있는 환형 핵연료 소결체 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 기술적 과제를 해결하기 위해서, 본 발명은,
핵분열성 원소(M)의 산화물인 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계와, 상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계와, 상기 핵분열성 원소의 산화물이 입방정상으로 유지되면서 최종 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/M 비(산소/핵분열성 원소)보다 높은 평형 O/M 비를 갖도록 약산화성 기체 분위기하에서 상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 소결하는 단계와, 상기 봉상 구조물이 삽입된 상태에서 상기 원하는 O/M 비를 갖도록 환원성 기체분위기 하에서 상기 환형 핵연료 소결체를 환원하는 단계와, 상기 환원된 환형 핵연료 소결체에서 봉상 구조물을 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.
대표적으로, 상기 핵분열성 원소의 산화물은 우라늄 산화물일 수 있다. 이 경우에, 상기 원하는 O/M 비와 상기 평형 O/M 비는 각각 원하는 O/U (산소/우라늄) 비와 평형 O/U 비인 것
현재 핵연료 소결체 시방의 요구를 고려할 때에, 상기 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/U 비는 2.00 이상 2.02 이하의 범위일 수 있다.
바람직하게, 상기 약산화성 기체 분위기하에서 소결되는 핵연료 성형체의 평형 O/U 비는 2.1 이상 2.25 이하의 범위일 수 있다.
특정 실시형태에서, 상기 봉상 구조물은 상기 소결 단계 및 환원 단계에서 치수 안정성이 유지되는 금속 재질일 수 있다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물은 인코넬(inconel)계 합금일 수 있다.
다른 특정 실시형태에서, 상기 봉상 구조물은 상기 소결 단계 및 환원 단계에서 치수 안정성이 유지되는 세라믹 재질일 수 있다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물은, ZrO2, ThO2, MgO, Al2O3, SiC, Si3N4, 그래파이트(graphite)로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 세라믹 재질을 포함할 수 있다.
소결체 내에서의 불균일한 소결 변형을 억제하는 효과를 얻기 위하여 상기 봉상 구조물의 직경은 봉상 구조물을 삽입하지 않은 상태로 소결한 환형 핵연료 소결체의 가장 큰 내경과 같거나 큰 것이 바람직하다.
상기 약 산화성 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나이거나 상기 그룹의 기체와 수소기체가 혼합된 기체일 수 있다.
상기 환원 단계에서의 환원성 기체는 수소 기체만을 사용하는 것이 환원 속도 면에서 바람직하다.
바람직하게, 상기 소결하는 단계는 1000∼1500℃ 범위의 온도에서 실행될 수 있다. 상기 환원하는 단계는 500∼1500℃ 범위의 온도에서 실시될 수 있다. 또한 상기 핵연료 분말 혹은 과립은, 우라늄, 플루토늄, 토륨으로 구성된 그룹에서 선택된 하나 이상의 핵분열성 원소(M)를 함유한 세라믹 재료일 수 있다.
본 발명에 따르면, 일정한 내경을 가지는 환형 핵연료 소결체들을 제조할 수 있고, 하나의 환형 핵연료 소결체에서 소결체 높이에 따른 내경 분포를 일정하게 유지할 수 있다. 특히, 소결체에 대한 연삭공정 없이도, 내경 치수 공차를 13 ㎛ 이하로 개선시킬 수 있다. 이로써 추가적인 가공공정 없이 환형 핵연료봉의 내부 및 외부 간극을 보다 정밀하게 조절할 수 있고, 나아가 환형 핵연료봉이 가지는 열유속의 불균형 문제를 해결할 수 있는 방법을 실현할 수 있다.
궁극적으로는 환형 핵연료봉의 안전성을 증진하는 개선된 효과를 얻을 수 있다. 또한, 제조 비용 측면에서는 내측면 연삭 공정이 필요하지 않으므로 연삭시 발생하는 연삭찌거기를 줄일 수 있고, 재활용할 농축우라늄 양을 저감하여 생산성 향상에도 기여할 수 있다.
본 발명에서는, 외경 치수를 정밀하게 가공한 봉상 구조물을 환형 성형체 내부에 삽입한 채로 소결하는 방법을 적용하여 일정한 크기의 내경을 가지고 내경 공차가 작은 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제안한다.
상기 봉상 구조물의 외경은 환형 핵연료 소결체 시방에서 요구하는 내경에 해당하는 치수를 가질 수 있으며, 소결 밀도와 고온 강도가 충분히 높아서 환형 핵연료 소결 조건 및 환원 조건에서 치수 안정성이 유지될 필요가 있다. 상기 봉상 구조물은 환형 성형체가 소결 중에 수축하다가 봉상 구조물과 접촉하는 시점에서 추가적인 내경 수축을 억제하여 환형 소결체의 내경을 일정하게 유지하는 역할을 한다.
또한, 환형 성형체 간의 성형밀도 차이 혹은 미세한 소결 조건 변화에 따른 소결 수축율 차이를 보정하고, 하나의 성형체 내에서의 성형밀도 분포에 따른 불균일 소결 변형도 억제하는 역할을 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하기로 한다.
도4a 내지 도4c는 본 발명의 일 예에 따른 환형 핵연료 소결체의 제조방법을 설명하기 위한 각 단계별 공정을 나타내는 사진이다.
우선, 도4a에 도시된 바와 같이, 핵연료 과립을 성형하여 제조한 환형 성형체에 봉상 구조물을 삽입한다.
상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 성형체를 가열하면 온도가 올라감에 따라 환형 성형체는 소결되어 외경, 내경 및 길이가 수축한다. 여기서, 성형체 내의 성형 밀도 분포에 따라 다르지만 양방향 일축 가압 성형을 한 경우에, 성형체 중간 부분의 성형 밀도가 양 끝부분보다 낮으므로 먼저 봉상 구조물에 접촉하게 된다.
접촉한 부위에서는 더 이상 소결 수축이 일어나지 못하고 일정한 내경을 유지하게 된다. 소결이 진행됨에 따라 다른 부분에서는 소결 수축이 일어나 봉상 구조물에 접촉할 때까지 내경이 감소한다.
본 실시형태에서 채용가능한 봉상구조물은, 공정(소결단계 및 환원단계)에서 요구되는 열적 변화와 소결 압력에 의해 치수 변형이 크게 발생되지 않을 정도의 고온 강도를 갖는 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 일 실시형태에서, 상기 봉상 구조물은 금속 재질일 수 있다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물은 인코넬(inconel)계 합금일 수 있다.
다른 실시형태에서, 상기 봉상 구조물은 세라믹 재질일 수 있다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물은, ZrO2, ThO2, MgO, Al2O3, SiC, Si3N4, 그래파이트(graphite)로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 세라믹 재질을 포함할 수 있다.
도4b는 소결이 완료되어 내측면 모두가 봉상 구조물에 접촉한 상태의 환형 소결체를 나타낸다.
소결이 완료된 상태에서 삽입된 봉상 구조물 외주면과 환형 소결체 내측면은 실질적으로 접촉하는 상태가 된다(실제로는 그 사이에 미세한 틈이 존재할 수 있음). 본 실시형태에서는, 상기 환형 핵연료 성형체는 최종 환형 소결체의 원하는 O/U (산소/우라늄) 비보다 높은 평형 O/U 비를 갖도록 약산화성 기체 분위기 조건에서 소결된다. 상기 소결하는 단계는 1000∼1500℃ 범위의 온도에서 실행될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 "약산화성 기체 분위기"란 용어는, 특별한 다른 정의가 없는 한, 입방정 우라늄 산화물 상에 유지될 수 있는 정도로 약한 산화성 분위기를 말한다. 상기 약산화성 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어 진 그룹으로 선택된 적어도 하나이거나 상기 그룹의 기체와 수소기체가 혼합된 기체일 수 있다.
상기한 약산화성 기체 분위기에서 소결된 환형 핵연료 소결체는, 다시 환원성 분위기에서 환원되어 원하는 O/U를 갖도록 조절되며 그 과정에서 격자상수가 증가하므로 소결체의 부피가 팽창된다. 최종적으로 환원성 기체 분위기에서 얻어지는 최종 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/U 비를 2.00 이상 2.02 이하일 수 있다.
상기한 최종 소결체의 O/U 비를 고려할 때에, 바람직하게 본 발명의 소결공정에 채용되는 약산화성 기체 분위기는 환형 핵연료 성형체의 평형 O/U 비가 2.1 이상 2.25 이하로 유지될 수 있는 조건일 수 있다. 이러한 조건에서 입방정 우라늄 산화물을 유지하면서 최종 소결체는 얻는 과정에서 격자상수변화를 통해서 적절한 부피팽창을 기대할 수 있다.
상술된 입방정 (cubic) 우라늄 산화물 소결체의 O/U 비에 따른 격자 상수 변화는 식 (2)와 같이 표현될 수 있다. (J. Belle, Uranium Dioxide: Properties and Nuclear Application, USAEC, 1961, p. 174)
Figure 112009054429951-pat00002
식 (2)
여기서,
Figure 112009054429951-pat00003
는 O/U 비가 2+x인 경우의 격자 상수이고, 단위는 Å이다.
위의 결과로 얻어진 봉상 구조물의 부피팽창은 환원 중에 추가적인 다른 변 화나 인위적인 조작 없이 환형 소결체만 부피 팽창이 일어나므로 봉상 구조물과 환형 소결체 사이에 틈을 충분히 벌어지게 하고 이를 통해서 봉상 구조물/환형소결체 분리를 용이하게 실현할 수 있는 장점을 제공한다. 또한, 최종적인 환형 소결체를 봉상 구조물로부터 분리하면 도4c와 같이 봉상 구조물에 의해 내경 분포가 일정한 환형 핵연료 소결체를 제조할 수 있다.
상기 환원 단계에서의 환원성 기체는 수소 기체만을 사용하는 것이 환원 속도 면에서 바람직하다. 상기 환원하는 단계는 500∼1500℃ 범위의 온도에서 실시될 수 있다. 또한 상기 핵연료 분말 혹은 과립은, 우라늄, 플루토늄, 토륨으로 구성된 군에서 선택된 하나 이상의 핵분열성 원소를 함유한 세라믹 재료일 수 있다.
상기 봉상 구조물의 직경이 최종적으로 얻어질 환형 핵연료 소결체의 가장 큰 내경과 동일하거나 큰 경우에, 내경공차를 봉상구조물을 이용하여 효과적으로 제어함으로써 소결체 내에서의 불균일한 소결 변형을 억제할 수 있다. 이 경우에, 본 발명에 의한 봉상 구조물과의 용이한 분리 효과가 더욱 유익하게 채용될 수 있다.
결과적으로, 최종 환형 핵연료 소결체는 각각의 소결체마다 일정한 내경을 가지게 되고, 소결체 높이 방향에 따른 내경 분포가 좁고 치수 공차가 작으므로, 소결체 내측면에 대한 연삭공정 없이도, 내경 치수 공차를 13 ㎛ 이하로 개선시킬 수 있다. 이로써, 통상의 외경 무심 연삭공정만으로 환형 핵연료봉의 내부 및 외부 간극을 보다 정밀하게 조절할 수 있고, 나아가 환형 핵연료봉이 가지는 열유속의 불균형 문제를 해결할 수 있는 방법을 실현할 수 있다.
상술된 실시형태에서는 우라늄 산화물(UO2)로 한정하여 설명하였으나, 이에 한정되지 아니하며, UO2와 동일한 격자 구조를 갖는 핵물질인 이산화 플루토늄 (PuO2), 이산화 토륨(ThO2) 등이 UO2와 일부 및 전부가 치환된 핵연료 소결체도 제조 공정과 소결 변형 양상이 유사하게 적용될 수 있는 핵연료에도 적용될 수 있다.
즉, 우라늄 외에 다른 핵분열성 원소인 플루토늄, 토륨 등의 일부 또는 전부 치환된 환형 핵연료 소결체 제조방법으로도 유익하게 적용될 수 있다.
이 경우에, 상술된 상세한 설명 내용은 "O/U 비"라는 용어를 임의의 핵분열성 원소를 M으로 표현할 때에 "O/M 비"로 대체되어 다른 핵분열성 원소를 포함하는 환형 핵원료 소결체 제조방법에 대한 것으로서 일반화되어 이해될 수 있다.
상기 본 발명의 목적과 기술적 구성을 비롯한 그에 따른 작용 효과에 관한 자세한 사항을 본 발명의 실시예를 이용하여 설명한다.
[ 실시예 ]
IDR-UO2 분말을 0.1 ton/㎠의 압력으로 예비 성형하여 덩어리를 만들고 상기 덩어리를 파쇄하여 50 메쉬(mesh)체를 통과시켜 과립을 제조하였다. 제조한 과립에 윤활제로 0.3 wt% 징크 스테아레이트(Zinc stearate)를 첨가한 후 튜블러(tubular) 혼합기에서 30 분간 혼합하였다.
이렇게 혼합된 과립을 양방향 일축 가압 성형기에 장입한 후 약 4 ton/㎠의 압력으로 일축 가압 성형하여 환형 성형체를 제조하였다. 환형 성형체 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 성형체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 측정하였다. 환형 성형체의 밀도는 이론밀도의 약 54% 수준이다.
환형 성형체는 외경 10.156 mm의 ZrO2 봉을 삽입한 채로 이산화탄소 분위기, 1250 ℃에서 4시간 동안 소결한 후 수소 분위기, 900 ℃에서 2시간 동안 환원하였다. 소결 단계에서의 환형 소결체 O/U 비는 2.19이었고, 환원 후 환형 소결체의 O/U 비는 2.001 이었다. 환형 소결체의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정하였고, 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 소결체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 측정하였다. 환형 소결체의 소결 단계 후와 환원 단계 후의 내경, 외경과 공차는 표 1과 같다.
표 1에서 확인할 수 있듯이, 본 발명의 환형 소결체 제조 방법에 따르면 내경 치수공차가 ± 4 혹은 7 ㎛으로 상용 핵연료 소결체 시방의 내경 치수 공차 ± 13 ㎛ 이하인 환형 소결체를 연삭 공정 없이 제조할 수 있다. 또한, 소결체1, 소결 체2 등, 반복하여 제조한 결과에서도 소결체 간의 내경 값 자체도 일정하게 유지되고 있음을 확인할 수 있다.
내경 (㎜) 외경 (㎜)
평균 공차 평균 공차
소결체 1 10.167 0.003 14.751 0.020
소결체 2 10.170 0.006 14.757 0.022
환원 후 소결체 1 10.185 0.004 14.781 0.021
환원 후 소결체 2 10.184 0.007 14.782 0.023
[ 비교예 ]
상기의 실시예와 동일한 방법으로 IDR-UO2 분말을 0.1 ton/㎠의 압력으로 예비 성형하여 덩어리를 만들고 상기 덩어리를 파쇄하여 50 메쉬체를 통과시켜 과립을 제조하였다. 제조한 과립에 윤활제로 0.3 wt% 징크 스테아레이트를 첨가한 후 튜블러 혼합기에서 30 분간 혼합하였다.
이렇게 얻어진 과립을 양방향 일축 가압 성형기에 장입한 후 약 4 ton/㎠의 압력으로 일축 가압 성형하여 환형 성형체를 제조하였다. 성형체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 환형 성형체 내경과 외경을 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 측정하여 치수 공차를 구한 후 봉상 구조물 없이 이산화탄소 분위기, 1250℃에서 4시간 동안 소결한 후 수소 분위기, 900 ℃에서 2시간 동안 환원하였다. 소결 단계에서의 환형 소결체 O/U 비는 2.19이었고, 환원 후 환형 소결체의 O/U 비는 2.001 이었다.
환형 소결체의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정하였고, 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 구하였다. 비교예에 따른 환형 소결체의 소결 단계 후와 환원 단계 후의 내경, 외경과 공차는 표 2와 같다.
표 2에서 확인할 수 있는 바와 같이, 종래 환형소결체 제조방법에 의하면 내경 치수공차는 ± 16 ㎛으로 본 발명에 의한 환형 소결체의 내경 치수 공차 보다 큰 것을 확인할 수 있다. 또한, 소결체1, 소결체2 등, 반복하여 제조한 결과에서도 소결체 간의 내경 값 자체의 변화도 큰 것을 확인할 수 있다. 즉, 비교예에 의한 환형 소결체는 핵연료 소결체 시방의 내경과 내경 치수공차를 얻기 위하여 내측면 연삭이 필요하다.
내경 (mm) 외경 (mm)
평균 공차 평균 공차
소결체 1 10.123 0.017 14.716 0.026
소결체 2 10.133 0.018 14.725 0.028
환원 후 소결체 1 10.143 0.016 14.748 0.027
환원 후 소결체 2 10.159 0.016 14.763 0.024
도5 및 도6은 상기의 실시예와 비교예에 의하여 제조한 환형 소결체의 높이에 따른 내경과 외경 측정 결과를 나타내는 그래프이다.
도5에 나타난 바와 같이, 실시예에 의한 환형 성형체를 이산화탄소 분위기, 1250℃에서 4시간 동안 소결한 후와 수소 분위기에서 환원한 후의 환형 소결체 내경은 모두 소결체 높이에 따라 일정한 값을 가지는 것을 볼 수 있고 그로 인하여 내경 치수 공차 ±13 ㎛ 이하의 값을 가지는 것을 확인할 수 있다. 환원 단계 후 환형 소결체의 부피 팽창에 의하여 내경이 증가한 것을 볼 수 있고 이는 도5에 표시한 ZrO2 봉 직경과의 차이를 더 크게하여 환형 소결체 파손 없이 ZrO2 봉과의 분리를 더 용이하게 만드는 작용을 한다.
이에 반해, 비교예에 의하여 제조된 환형 성형체를 이산화탄소 분위기, 1250℃에서 4시간 동안 소결한 후 수소 분위기에서 환원한 환형 소결체의 경우, 도6에서처럼 소결체 높이에 따라 내경과 외경이 달라지므로 큰 치수 공차를 가지게 된다.
본 발명은 상술한 실시예와 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 아래의 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 아래의 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 명백할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 포함된다고 할 것이다.
도1은 통상적인 환형 핵연료 소결체를 나타내는 개략 사시도이다.
도2는 도1에 도시된 환형 핵연료 소결체를 채용한 이중 냉각 환형 핵연료봉의 단면도이다.
도3은 가압 방향에 따른 성형체 내부의 성형밀도 분포 및 소결체 형상을 나타내는 모식도이다.
도4a 내지 도4c는 본 발명의 일 실시형태에 따른 환형 소결체 제조방법을 설명하기 위한 공정 단계별 환형 핵연료 상태를 나타내는 사진이다.
도5는 본 발명의 실시예에 따른 환형 소결체의 중심축 방향에 따른 내경 및 외경에 대한 측정 결과를 나타내는 그래프이다.
도6은 본 발명의 비교예에 따른 환형 소결체의 중심축 방향에 따른 내경 및 외경에 대한 측정 결과를 나타내는 그래프이다.

Claims (14)

  1. 핵분열성 원소(M)의 산화물인 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계;
    상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계;
    상기 핵분열성 원소의 산화물이 입방정상으로 유지되면서 최종 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/M 비(산소/핵분열성 원소)보다 높은 평형 O/M 비를 갖도록 약산화성 기체 분위기하에서 상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 소결하는 단계;
    상기 봉상 구조물이 삽입된 상태에서 상기 원하는 O/M 비를 갖도록 환원성 기체분위기 하에서 상기 환형 핵연료 소결체를 환원하는 단계; 및
    상기 환원된 환형 핵연료 소결체에서 봉상 구조물을 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 핵분열성 원소의 산화물은 우라늄 산화물이며, 상기 원하는 O/M 비와 상기 평형 O/M 비는 각각 원하는 O/U (산소/우라늄) 비와 평형 O/U 비인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 환형 핵연료 소결체의 원하는 O/U 비는 2.00 이상 2.02 이하의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 약산화성 기체 분위기하에서 소결되는 핵연료 성형체의 평형 O/U 비는 2.1 이상 2.25 이하의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 봉상 구조물은 금속 재질인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 봉상 구조물은 인코넬(inconel)계 합금인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 봉상 구조물은 세라믹 재질인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 봉상 구조물은, ZrO2, ThO2, MgO, Al2O3, SiC, Si3N4, 그래파이트(graphite)로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 세라믹 재질을 포함하는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉상 구조물의 직경은 그 봉상 구조물이 삽입되지 않은 상태로 동일한 조건에서 소결된 환형 핵연료 소결체의 가장 큰 내경과 동일하거나 큰 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  10. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 약산화성 기체는 이산화탄소, 수증기 및 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  11. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 환원성 기체는 수소 기체인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  12. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 소결하는 단계는, 1000∼1500℃ 범위의 온도에서 실행되는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  13. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 환원하는 단계는 500∼1500℃ 범위의 온도에서 실행되는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 핵연료 분말 혹은 과립은, 우라늄, 플루토늄, 토륨으로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 핵분열성 원소의 산화물인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
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Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101023233B1 (ko) * 2009-04-06 2011-03-21 한국수력원자력 주식회사 무연삭 환형 핵연료 소결체 제조방법
US9303298B2 (en) 2012-04-20 2016-04-05 Korea Atomic Energy Research Institute Porous UO2 sintered pellet for electroreduction process, and preparation method thereof
KR101415171B1 (ko) * 2012-05-31 2014-07-04 한국원자력연구원 전해환원효율이 향상된 다공성 ｕｏ２ 소결펠렛 및 이의 제조방법
CN106531262A (zh) * 2016-12-26 2017-03-22 中核北方核燃料元件有限公司 一种环形燃料元件的组装方法
CN106653125A (zh) * 2016-12-28 2017-05-10 中核北方核燃料元件有限公司 一种采用粉末冶金法进行中心开孔uo2燃料芯块的制造方法
US11367537B2 (en) 2017-05-09 2022-06-21 Westinghouse Electric Company Llc Annular nuclear fuel pellets with central burnable absorber
CN113012832A (zh) * 2019-12-20 2021-06-22 中核北方核燃料元件有限公司 一种uo2复合un-uo2燃料芯块的制备方法
JP2024517332A (ja) 2021-05-11 2024-04-19 クリーン コア トリウム エナジー エルエルシー 加圧重水炉のトリウムベース燃料設計

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100792151B1 (ko) 2006-11-14 2008-01-04 한국원자력연구원 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법
KR100821373B1 (ko) 2007-05-23 2008-04-11 한국원자력연구원 비대칭 열유속 개선 환형 핵연료봉
KR100982664B1 (ko) 2008-12-31 2010-09-17 한국수력원자력 주식회사 환형 핵연료 소결체 제조방법

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1520531A (fr) * 1967-02-13 1968-04-12 Commissariat Energie Atomique Procédé de fabrication de pièces frittées en oxyde d'uranium ou d'élément transuranien
US3928132A (en) * 1971-04-29 1975-12-23 Commissariat Energie Atomique Annular fuel element for high-temperature reactors
US4014968A (en) * 1974-07-19 1977-03-29 Corning Glass Works Shrinkage control of cellular ceramic bodies having axial cavities
EP0239843B1 (de) * 1986-03-24 1990-10-24 Siemens Aktiengesellschaft Kernbrennstoffsinterkörper und Verfahren zu seiner Herstellung
US4869868A (en) * 1987-11-23 1989-09-26 General Electric Company Nuclear fuel
JP2588947B2 (ja) 1988-09-30 1997-03-12 原子燃料工業株式会社 酸化物核燃料焼結体の製造方法
JP2790548B2 (ja) 1991-03-29 1998-08-27 原子燃料工業株式会社 核燃料燒結体の製造方法
JP2813926B2 (ja) 1991-08-12 1998-10-22 原子燃料工業株式会社 原子燃料用二酸化ウラン粉末及びその製造方法
JPH0755975A (ja) 1993-08-23 1995-03-03 Mitsubishi Materials Corp 核燃料ペレットの製造方法
KR0156379B1 (ko) 1995-06-21 1998-12-15 이종훈 중성자 감속재가 내장된 핵연료 펠릿
JPH11202073A (ja) 1998-01-12 1999-07-30 Toshiba Corp 核燃料ペレットの製造方法
KR100558323B1 (ko) 2004-05-19 2006-03-10 한국원자력연구소 이중구조 핵연료 소결체 제조방법

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100792151B1 (ko) 2006-11-14 2008-01-04 한국원자력연구원 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법
KR100821373B1 (ko) 2007-05-23 2008-04-11 한국원자력연구원 비대칭 열유속 개선 환형 핵연료봉
KR100982664B1 (ko) 2008-12-31 2010-09-17 한국수력원자력 주식회사 환형 핵연료 소결체 제조방법

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