KR100949525B1 - Moving bed adsorption system for gas separation - Google Patents

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이광순
이재익
원왕연
김희용
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서강대학교산학협력단
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Abstract

PURPOSE: A moving bed adsorption system for gas separation is provided to separate a gas mixture with high purity by easily changing temperature and pressure after separating an adsorption part and a desorption part with two beds. CONSTITUTION: A moving bed adsorption system for gas separation includes the following: an adsorption bed(4) selectively adsorbing mixed gas; a blower(10) injecting the mixed gas; a transfer device(6) transferring an adsorbent flowed from the adsorption bed; a desorption bed(5) located on an upper position than the adsorption bed; and a reflux tube(7) moving adsorbed materials to the desorption bed with gravity. The desorption bed maintains low pressure and high temperature than the adsorption bed.

Description

기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템{MOVING BED ADSORPTION SYSTEM FOR GAS SEPARATION}Mobile phase temperature fluctuation adsorption process system for gas separation {MOVING BED ADSORPTION SYSTEM FOR GAS SEPARATION}

본 발명은 특정한 기체의 흡착 공정 시스템에 관한 것으로, 보다 상세하게는 서로 다른 온도 및 압력 환경에서 흡착 및 탈착을 통해 기체를 분리하고 이동상으로 흡착제를 순환시켜, 선택적인 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템에 관한 발명이다.The present invention relates to a specific gas adsorption process system, and more particularly to mobile gas temperature pressure fluctuations for selective gas separation by separating gas and circulating the adsorbent through mobile adsorption and desorption in different temperature and pressure environments. The invention relates to an adsorption process system.

흡착 공정은 흡착제에 대한 기체 혹은 액체의 평형 흡착량이 성분마다 다른 것을 이용하여 분리를 행하는 공정으로 특별히 기체의 분리 정제에 많이 응용되어 왔다. 공기 중 산소의 분리 농축, 석유화학 공장에서 고순도 수소분리, 노르말 파라핀과 이소 파라핀의 분리, 혐기성 발효 기체 중에 함유된 메탄의 분리, 산업 환경에서 휘발성 유기물 성분의 제거 혹은 분리 등이 대표적인 응용 예에 속한다. 특히 최근에는 지구 온난화의 주범인 이산화탄소를 발전소, 제철소 등 대규모 산업공정의 연소 배출 기체로부터 회수하기 위한 목적으로 흡착 공정이 연구되기도 한다.The adsorption process is a process in which the equilibrium adsorption amount of gas or liquid to the adsorbent is separated by using different components, and has been particularly applied to separation and purification of gas. Typical applications include separation and concentration of oxygen in the air, high purity hydrogen separation in petrochemical plants, separation of normal and isoparaffins, separation of methane in anaerobic fermentation gases, and removal or separation of volatile organic compounds in industrial environments. . In particular, the adsorption process has recently been studied for the purpose of recovering carbon dioxide, a major culprit of global warming, from combustion exhaust gases of large industrial processes such as power plants and steel mills.

기체분리에 사용되는 흡착제에는 제올라이트, 분자체(molecular sieve), 활 성탄, 탄소 분자체, 실리카겔, 활성알루미나 등이 있으며, 흡착 공정은 많은 기공으로 인해 넓은 표면적을 가진 흡착제 표면에 반데르 바알스 (Van der Waals) 힘을 결합력으로 부착되는 물리 흡착을 응용하는 것이 대부분이다. 이는 물리 흡착이 화학 흡착에 비해 흡착량이 적을 수 있으나 결합력이 상대적으로 낮아 탈착이 용이하기 때문이다. Adsorbents used for gas separation include zeolites, molecular sieves, activated charcoal, carbon molecular sieves, silica gel, activated alumina, etc.The adsorption process has a large surface area due to the many pores of van der Baals ( Van der Waals) Most of them apply physisorption to which the force is attached as a binding force. This is because physical adsorption may have a smaller amount of adsorption than chemical adsorption, but the bonding force is relatively low, so that desorption is easy.

도 1은 일반적인 혼합가스 중 한 성분에 대한 흡착제에 흡착된 기체의 양과 분압의 관계를 흡착등온선으로 표시한 그래프이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 어떤 기체 성분의 물리 흡착량은 해당 성분의 부분 압력이 상승할수록, 온도가 낮을수록 증가하며, 이 원리를 이용하여 흡착 분리공정이 구성된다. Figure 1 is a graph showing the relationship between the amount of gas adsorbed on the adsorbent for one component of the common mixed gas and the partial pressure in the adsorption isotherm. As shown in Fig. 1, the physical adsorption amount of a gas component increases as the partial pressure of the gas component increases and the temperature decreases, and the adsorptive separation process is constructed using this principle.

흡착을 이용한 기체분리는 전통적으로 압력 변동 흡착(PSA, Pressure Swing Adsorption) 방법이 가장 많이 사용되어왔다. 이 공정은 기본적으로 하나의 흡착탑에서 가압, 고압흡착, 감압배출, 감압세정 혹은 이를 변형한 운전이 짧은 시간을 주기로 전환되며 분리정제를 수행하는 것이다. 한편 평형 흡착량이 온도에 따라 변하는 것을 응용한 온도 변동 흡착(TSA,Temperature Swing Adsorption) 방법이 사용되기도 하며, 이 둘을 혼합한 압력 온도 변동 흡착(PTSA, Pressure Temperature Swing Adsorption) 방법이 사용되기도 한다. 이들은 모두 흡착단계와 탈착단계가 주기적으로 반복되는 방법으로 운전되며, 탈착된 성분은 필요에 따라 탈착된 성분이 회수되어 제품화된다.Gas separation using adsorption has traditionally been the most commonly used pressure swing adsorption (PSA) method. This process is basically to carry out the separation and purification in a single adsorption column, the pressure, high pressure adsorption, reduced pressure discharge, decompression washing or modified operation is converted to a short period of time. On the other hand, the TSA (Temperature Swing Adsorption) method, which is applied to change the equilibrium adsorption amount according to the temperature, is used, and the pressure temperature swing adsorption (PTSA) method, which is a combination of the two, is also used. These are all operated in a manner in which the adsorption step and the desorption step are repeated periodically, and the desorbed components are recovered and commercialized as necessary.

VOC회수시 이동상을 이용한 온도 변동 흡착공정(TSA)을 많이 쓴다 (도 2 참조). 이동상이라는 개념에서 본 발명의 이동상 온도 압력 변동 흡착공정과 비슷하 나, 한 개의 베드를 사용함으로 인해 흡착부와 탈착부의 압력이 동일하게 되며, 이로 인해 흡착과 탈착의 효율이 떨어지는 단점을 지닌다. The VOC recovery uses a lot of temperature swing adsorption (TSA) using a mobile phase (see Figure 2). It is similar to the mobile bed temperature pressure swing adsorption process in the concept of a mobile phase, but the pressure of the adsorption unit and the desorption unit is the same by using a single bed, which has the disadvantage of lowering the efficiency of adsorption and desorption.

온도 변동 흡착공정(TSA; Temperature swing adsorption)을 살펴보면, 도 1에 나타낸 바와 같이, 압력이 일정한 상태에서 온도 (TL, qads)에서 흡착탑을 가열하여 온도를 (TH, qdes)로 하여 탈착하는 방법이 온도 변동 흡착이다. 온도변동흡착 공정에서 온도를 높이는 가장 편리한 방법은 예열된 기체로 흡착제를 정화해 주는 것이나 흡착제의 온도를 단시간에 상승 혹은 하강시키는 것이 용이하지 않기 때문에 온도변동흡착은 이동상 흡착장치를 이용하기도 하며, 활성탄소를 이용하여 휘발성 유기물 성분 제거 등에서 이러한 방법이 채택되기도 한다.Looking at the temperature swing adsorption (TSA), as shown in Figure 1, by heating the adsorption tower at a temperature (T L , q ads ) at a constant pressure to make the temperature (T H , q des ) The method of desorption is temperature swing adsorption. In the variable temperature adsorption process, the most convenient way to increase the temperature is to purify the adsorbent with preheated gas, but it is not easy to raise or lower the temperature of the adsorbent in a short time. This method is also adopted in the removal of volatile organic components using carbon.

그리고, 온도 변동 흡착공정은 베드(bed) 1개를 가지고, 1분 내외의 짧은 주기로 흡착(저온에서 유리)과 탈착(고온에서 유리)을 반복 운전하는데, 흡착제의 thermal mass로 인해 이처럼 짧은 시간을 주기로 온도를 변화시키는 것이 매우 힘들다. 또한 thermal mass가 큰 베드의 온도를 짧은 시간을 주기로 가열과 냉각시키는데 많은 비용이 소모되는 단점이 있다.The temperature swing adsorption process has one bed and repeats the adsorption (glass at low temperature) and desorption (glass at high temperature) in a short period of about 1 minute. It is very difficult to change the temperature in cycles. In addition, the cost of heating and cooling the temperature of a bed with a large thermal mass in a short time is disadvantageous.

압력 변동 흡착공정(PSA; Pressure swing adsorption)을 살펴보면, 도 1에서 나타낸 바와 같이, 같이 열은 가하지 않고 압력을 (PH, qads)에서 저압인 (PL, qdes)로 감압시킴으로써 탈착하는 방법이 압력 변동 흡착이다. 온도 변동 흡착에 비해 압력 변동 흡착의 주기시간은 신속한 압력 감소가 가능하기 때문에 보통 수분 또는 수초까지로 짧으며 압력변동흡착 공정을 구성하는 기본적인 단계들은 원료가압, 흡 착, 감압 그리고 세정단계(도 2 참조)로 이루어져 있다. Referring to the pressure swing adsorption (PSA) process, as shown in FIG. 1, as shown in FIG. 1, desorption is performed by depressurizing the pressure from (P H , q ads ) to low pressure (P L , q des ) without applying heat. The method is pressure swing adsorption. Compared to temperature swing adsorption, the cycle time of pressure swing adsorption is usually shorter to a few minutes or seconds because the pressure can be reduced quickly, and the basic steps constituting the pressure swing adsorption process are pressurization, adsorption, decompression and washing (Fig. 2). Reference).

이후 공정의 효율을 증대시키기 위하여 생성물 가압, 병류 감압, 압력 균등화, 진공탈착, 강흡착질 정화단계 등과 같은 새로운 단계들이 추가되었으며 현재 대부분의 압력변동흡착 공정은 이러한 단계들의 조합으로 구성된다. 그러나, 압력 변동 흡착은 여러 모드의 운전이 직렬적으로 전환되기 때문에 지속적인 동적 상태에 놓이게 되며 이에 따라 기체유량변화가 심하게 일어난다. 그 결과 송풍기, 압축기, 진공펌프 등 기체 펌프들의 운전점이 고효율 영역에 고정될 수 없고 저효율과 고효율 영역 사이를 이동하기 때문에 발전소 배출기체에서 이산화탄소를 분리하는 일과 같이 대용량 기체 처리의 경우, 부가가치가 낮은 공정의 경우 등에서 운전비용에 큰 부담으로 작용될 수 있다.To increase the efficiency of the process, new steps such as product pressurization, cocurrent depressurization, pressure equalization, vacuum desorption, strong adsorbate purification step, etc. were added and most pressure swing adsorption processes now consist of a combination of these steps. However, pressure swing adsorption is in a constant dynamic state because several modes of operation are switched in series, resulting in severe gas flow changes. As a result, the operating value of gas pumps such as blowers, compressors, and vacuum pumps cannot be fixed in the high-efficiency zone, but moves between low-efficiency and high-efficiency zones. In this case, it can be a big burden on the operating cost.

또한, 종래의 압력 변동 흡착공정은 베드(Bed)에 유입되는 유량은 베드 입구에서의 압력과 베드 내부에서의 압력의 차이에 비례한다. 흡착을 위해 베드에 기체를 불어넣어 가압시킬 때, 처음에는 베드의 압력이 낮으므로 많은 유량의 기체가 흘러 들어가지만, 시간이 지나고 베드의 압력이 점점 높아짐에 따라 베드로 유입되는 기체의 유량이 점점 작아지게 된다. 이로 인해 펌프가 운전되는 운전조건이 시간에 따라 달라지게 된다.In addition, in the conventional pressure swing adsorption process, the flow rate flowing into the bed is proportional to the difference between the pressure at the bed inlet and the pressure inside the bed. When the gas is pressurized by blowing gas into the bed for adsorption, a large amount of gas flows at first due to the low pressure of the bed, but as the pressure of the bed increases over time, the flow of gas into the bed becomes smaller and smaller. You lose. This causes the operating conditions of the pump to be changed over time.

탈착을 위해 진공펌프를 통해 베드에서 기체를 빼내어 감압시킬 때 처음에는 기체가 많은 유량으로 흘러나오지만, 시간이 지나고 베드의 압력이 점점 낮아짐에 따라 베드로부터 유출되는 기체의 유량이 점점 작아지게 된다. 이로 인해 펌프가 운전되는 운전조건이 시간에 따라 달라지게 된다. 또한, 펌프는 운전조건에 따라 그 효율이 달라진다. 따라서, 상기에서 설명한 흡착과 탈착과정에서와 같이 운전조건이 변화할 경우, 펌프를 항상 최대효율로 운전하는 것이 어렵게 되며, 이로 인해 많은 운전비용을 소비하게 된다.When degassing and depressurizing the gas through the vacuum pump for desorption, the gas flows out at a high flow rate at first, but as time passes and the pressure of the bed decreases, the flow rate of the gas flowing out of the bed decreases. This causes the operating conditions of the pump to be changed over time. In addition, the efficiency of the pump varies depending on the operating conditions. Therefore, when the operating conditions are changed as in the adsorption and desorption process described above, it is difficult to always operate the pump at the maximum efficiency, thereby consuming a large operating cost.

흡착공정의 운전비용에서 가압(또는 감압)에 필요한 펌프 소요 전력이 대부분을 차지하므로, 상기에서 설명한 것과 같은 단점은 결과적으로 많은 운전비용을 초래한다.Since the pump power required for pressurization (or depressurization) accounts for the majority of the operating costs of the adsorption process, the disadvantages described above result in high operating costs.

도 3은 종래의 개량형 유동층 흡착장치의 공정 흐름도(Process Flow Diagram)이다. 장치는 흡착부, 탈착부, 활성탄 반송부 및 용제분리부 등으로 구성되어 있다. 흡착부는 다단의 다공판으로 활성탄의 유동부와 유하부로 구성되어 있다. 활성탄은 하부로부터 상승하는 용제함유 가스에 의해 다공판상에서 유동층을 형성하여 용제를 흡착한다. 그리고 활성탄은 순환량과 일치하는 양이 유하부로부터 하단의 다공판으로 흘러내려 간다. 탈착부는 다관식 열교환기를 주로 이용하고 있다.3 is a process flow diagram of a conventional improved fluidized bed adsorption device. The apparatus consists of an adsorption part, a desorption part, an activated carbon conveyance part, a solvent separation part, and the like. The adsorption part is a multi-stage porous plate, which is composed of a flow part and a bottom part of activated carbon. Activated carbon forms a fluidized bed on the porous plate by the solvent-containing gas rising from the bottom to adsorb the solvent. And activated carbon flows from the lower part to the lower perforated plate in an amount consistent with the circulation amount. The detachable part mainly uses a multi-tube heat exchanger.

흡착부로부터 흘러내려 가는 활성탄은 열교환기에서 가열되어지는 관의 하부에서 탈착가스와 접촉한다. 탈착가스는 탈착된 용제를 함유하고 있는 탈착부 상부로부터 용제 분리부로 배출된다. 한편, 용제가 탈착된 활성탄은 탈착부 최하부에서 기류반송관을 통해 흡착부 최상단의 다공판으로 반송된다. 이와 같은 과정을 통해 활성탄은 연속순환을 하면서 흡착과 탈착을 반복하게 된다. The activated carbon flowing down from the adsorption unit contacts the desorption gas at the bottom of the tube heated in the heat exchanger. Desorption gas is discharged from the upper part of the desorption part containing the desorbed solvent to the solvent separation part. On the other hand, the activated carbon from which the solvent has been desorbed is conveyed to the porous plate at the uppermost end of the adsorption unit through the airflow conveying pipe at the lowermost part of the desorbing unit. Through this process, activated carbon repeats adsorption and desorption while performing a continuous circulation.

이 장치의 가장 큰 특징은 흡착부와 탈착부가 하나의 베드에서 분리되어 있고, 간접가열 탈착방식이기 때문에 수증기, 공기, 질소 등과 같은 탈착가스의 선택이 자유로운 점이 있지만, 상기 공정은 흡착부와 탈착부가 동일 압력하에서 운전되는 단점이 있다.The main feature of this device is that the adsorption section and the desorption section are separated in one bed, and because the indirect heating and desorption method allows the selection of desorption gas such as water vapor, air, nitrogen, etc. There is a disadvantage of operating under the same pressure.

상술한 문제를 해결하기 위한 본 발명의 과제는 첫째, 흡착공정은 연속공정으로, 기체 펌프들이 고정된 조건에서 운전 운전하는 것이 가능하여, 각각의 펌프를 최대효율이 되는 운전조건으로 운전 가능하며, 이를 통해 운전에너지 절감을 성취할 수 있도록 하는 것이고, 둘째, 동일 규모의 장치에서 더 높은 생산성을 얻을 수 있도록 하고, 셋째, 원하는 조건으로 압력 변동, 온도 변동 운전을 수행할 수 있게 하는 것이다.The problem of the present invention for solving the above problems is first, the adsorption process is a continuous process, it is possible to operate the operation of the gas pumps in a fixed condition, each pump can be operated in the operating conditions to the maximum efficiency, Through this, it is possible to achieve operating energy savings, and secondly, to achieve higher productivity in a device of the same size, and thirdly, to perform pressure fluctuation and temperature fluctuation operation under desired conditions.

더하여, 다양한 종류의 기체 혼합물 분리에 응용될 수 있도록 하는 것으로, 예를 들어 연소 배출 기체로부터 이산화탄소 회수 등 대량으로 기체를 분리하기 위한 1 단계 농축 공정에 특별히 유용하도록 하는 공정 시스템을 제공하기 위함이다.In addition, the present invention can be applied to the separation of various kinds of gas mixtures, for example, to provide a process system that is particularly useful in a one-stage concentration process for separating gas in large quantities such as carbon dioxide recovery from combustion exhaust gas.

상술한 문제를 해결하기 위한 본 발명의 제1 특징은 유입된 혼합가스를 선택적으로 흡착하는 흡착베드; 상기 흡착베드 하부에 장착되어 상기 혼합가스를 주입시키는 블로워(Blower); 상기 흡착베드 하부에서 흘러나온 흡착제를 이송시키는 이송장치; 상기 이송장치에서 이송되어 유입되는 상기 흡착제에서 흡착질을 탈착시키고, 상기 흡착베드 보다 상부에 위치하는 탈착베드; 및 상기 탈착베드에서 탈착된 흡착제 분체를 상기 흡착베드로 이동시키는 환류관을 포함한다.A first aspect of the present invention for solving the above problems is an adsorption bed for selectively adsorbing the mixed gas introduced; A blower mounted under the adsorption bed to inject the mixed gas; A transfer device for transferring the adsorbent flowing out from the lower portion of the adsorption bed; A desorption bed which desorbs an adsorbate from the adsorbent which is transported from the conveying apparatus and is located above the adsorption bed; And a reflux tube for moving the adsorbent powder desorbed from the desorption bed to the adsorption bed.

여기서, 상기 탈착베드는 상기 흡착베드에 비하여 낮은 압력(PD) 및 높은 온 도(TD)를 유지하는 것이 바람직하고, 상기 흡착베드 상부에서 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것이 바람직하다.Here, the desorption bed preferably maintains a low pressure (P D ) and a high temperature (T D ) as compared to the adsorption bed, and includes a cyclone and a bag filter for removing dust discharged from the upper portion of the adsorption bed. It is desirable to.

더하여, 상기 탈착베드 상부에서 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것이 바람직하고, 상기 흡착베드의 온도를 낮추고, 상기 탈착베드의 온도를 높이는 열교환기가 각각 상기 흡착베드 및 탈착베드에 설치되는 것이 바람직하다.In addition, it is preferable to include a cyclone and a bag filter for removing the dust discharged from the upper portion of the desorption bed, and a heat exchanger for lowering the temperature of the adsorption bed and raising the temperature of the desorption bed, respectively, to the adsorption bed and the desorption bed. It is preferable to install.

그리고, 본 발명의 제2 특징은 유입된 혼합가스를 선택적으로 흡착하는 흡착베드; 상기 흡착베드 하부에 장착되어 상기 혼합가스를 압축하여 주입시키는 압축기(compressor); 상기 흡착베드 하부에서 흘러나온 흡착제를 이송시키는 이송장치; 상기 이송장치에서 이송되어 유입되는 상기 흡착제에서 흡착질을 탈착시키고, 상기 흡착베드 보다 상부에 위치한 탈착베드; 및 상기 탈착베드에서 탈착된 흡착제 분체를 상기 흡착베드로 이동 시키는 환류관을 포함한다.And, the second feature of the present invention is the adsorption bed for selectively adsorbing the mixed gas introduced; A compressor mounted under the adsorption bed to compress and inject the mixed gas; A transfer device for transferring the adsorbent flowing out from the lower portion of the adsorption bed; A desorption bed which desorbs an adsorbate from the adsorbent which is transported from the conveying apparatus and is located above the adsorption bed; And a reflux tube for moving the adsorbent powder desorbed from the desorption bed to the adsorption bed.

여기서, 상기 탈착베드는 상기 흡착베드에 비하여 낮은 압력(PD) 및 높은 온도(TD)를 유지하는 것이 바람직하고, 상기 흡착베드 상부에서 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것이 바람직하다.Here, the desorption bed preferably maintains a low pressure (P D ) and a high temperature (T D ) as compared to the adsorption bed, and includes a cyclone and a bag filter for removing dust discharged from the upper adsorption bed. It is preferable.

더 나아가, 바람직하게는 상기 탈착베드 상부에서 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 벡필터를 포함하는 것일 수 있고, 상기 흡착베드의 온도를 낮추고, 상기 탈착베드의 온도를 높이는 열교환기가 각각 상기 흡착베드 및 탈착베드에 설치되는 것일 수 있다.Furthermore, it may be preferable to include a cyclone and a back filter for removing dust discharged from the upper portion of the desorption bed, the heat exchanger lowering the temperature of the adsorption bed, the temperature of the desorption bed, respectively, the adsorption bed And it may be installed on the removable bed.

또한, 상기 흡착베드, 사이클론 및 백필터를 통과하여 배출된 흡착질의 회수를 위하여 확산기 및 발전기를 더 포함하는 것이 바람직하다.In addition, it is preferable to further include a diffuser and a generator for the recovery of the adsorbate discharged through the adsorption bed, the cyclone and the bag filter.

상기와 같은 본 발명은 효율적인 고정된 조건에서 운전하는 것이 가능하고, 연속 조업이 가능하므로 동일 규모의 타 기체 분리장치에 비해 더 높은 생산성을 얻을 수 있으며, 원하는 조건으로 압력변동, 온도 변동 운전이 가능하므로 효율적인 운전이 가능하여 에너지 절감을 성취할 수 있다. 이 공정은 다양한 종류의 기체 혼합물 분리에 응용될 수 있으며, 예를 들어 연소 배출 기체로부터 이산화탄소 회수 등 대량으로 기체를 분리하기 위한 1 단계 농축 공정에 특별히 유용하다.As described above, the present invention can operate under a fixed fixed efficiency, and can be operated continuously. Thus, higher productivity can be obtained compared to other gas separation apparatuses of the same scale, and pressure fluctuation and temperature fluctuation can be performed under desired conditions. Therefore, efficient operation is possible and energy saving can be achieved. This process can be applied to the separation of various kinds of gas mixtures, and is particularly useful in one-stage concentration processes for separating gases in large quantities, such as carbon dioxide recovery from combustion exhaust gases.

또한, 본 발명에서는 흡착부와 탈착부를 2개의 베드로 분리, 운전함으로써 온도와 압력을 쉽게 변화시킬 수 있도록 구성함으로써 더욱 높은 순도로 기체혼합물을 분리할 수 있도록 하였다. 또한, 종래의 1 베드로 구성된 온도 변동 흡착공정(TSA) 또는 압력 변동 흡착공정(PSA)과 달리 연속적으로 분리, 운전 가능한 잇점이 있다.In addition, in the present invention, by separating and operating the adsorption unit and the desorption unit into two beds, it is possible to easily change the temperature and pressure to separate the gas mixture with higher purity. In addition, unlike the conventional one-bed temperature swing adsorption process (TSA) or pressure swing adsorption process (PSA) there is an advantage that can be separated and operated continuously.

그리고, 본 발명의 공정은 현재 상업적으로 널리 사용되고 있는 기체흡착분리 공정인 압력 변동 흡착공정을 대체, 보완할 수 있는 공정으로, 기체의 건조, 수증기 개질 가스로부터 수소의 회수, 공기로부터 산소와 질소의 분리, 암모니아 세정기체로부터 아르곤의 회수, 제철소 배출기체로부터 CO회수, 매립지 기체로부터 CH4와 CO2 회수 등 다양한 기체혼합물을 분리, 회수하는데 있어서 효율성을 고려한 고정된 조건에서 운전하는 것이 가능하고, 연속 조업이 가능하여 동일 규모의 타 기체 분리장치에 비해 더 높은 생산성과 더 높은 품질의 생산물을 얻을 수 있으며, 원하는 조건으로 압력변동, 온도 변동 운전이 가능하다. 지속적인 동적 상태의 특성으로 인해 송풍기, 압축기, 진공펌프 등 기체 펌프류 들의 운전점이 저효율과 고효율 영역 사이를 이동하며 운전되는 압력변동흡착공정과는 다르게 고효율 영역에서 고정된 운전이 가능하여, 보다 효율적인 공정 운전이 가능하며 이로부터 에너지 절감을 성취할 수 있다. In addition, the process of the present invention can replace and supplement the pressure swing adsorption process, which is currently widely used gas adsorption separation process, drying of gas, recovery of hydrogen from steam reforming gas, oxygen and nitrogen from air. Separation, recovery of argon from ammonia scrubbing gas, CO recovery from steel mill exhaust gas, CH4 and CO2 recovery from landfill gas, etc. can be operated under fixed conditions considering efficiency and continuous operation. It is possible to obtain higher productivity and higher quality products than other gas separators of the same size, and can operate at pressure and temperature fluctuations under desired conditions. Due to the characteristics of the continuous dynamic state, the operation point of gas pumps such as blowers, compressors, and vacuum pumps can be fixed in the high efficiency region unlike the pressure variable adsorption process, which is operated while moving between the low efficiency and high efficiency regions. This is possible and energy savings can be achieved from this.

특히, 이산화탄소의 분압이 낮은 배가스로부터 이산화탄소를 분리, 회수하기 위해 사용되는 기존의 2단계 압력변동흡착 공정에서, 에너지소비의 70%를 차지하는 1단계 이산화탄소 농축공정에 특별히 유용하다고 할 수 있다. 이와 같이, 본 발명은 이산화탄소 저감 및 분리, 회수와 관련하여 주로 흡수기술에 많이 치중해 있는 현재의 연구에서 흡수기술, 흡착베드술, 막분리 기술 등의 다양하고 폭넓은 학문으로의 연구 기회를 제공할 것이며, 궁극적으로는 현재의 흡착분리기술을 한층 발전시키는 계기가 될 것이다.  In particular, in the existing two-stage pressure swing adsorption process used for separating and recovering carbon dioxide from the flue gas having a low partial pressure of carbon dioxide, it can be said to be particularly useful for the one-stage carbon dioxide concentration process that occupies 70% of the energy consumption. As such, the present invention provides an opportunity for research into a wide variety of studies, such as absorption technology, adsorption bed, membrane separation technology, etc., in the current research, which is mainly focused on absorption technology in relation to carbon dioxide reduction, separation, and recovery. Ultimately, it will be an opportunity to further develop current adsorptive separation technology.

이하 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

도 4 및 도 6은 본 발명에 따른 흡착 공정 시스템의 구성을 예시한 도면으 로, 도 4는 상압에서 흡착을 진행하며 진공에서 탈착을 진행하는 공정 시스템을 예시하며, 도 6은 고압에서 흡착을 진행하며 상압에서 탈착을 진행하는 공정 시스템을 예시한다. 이는 고순도로 물질을 분리하기 위해서는 흡착과 탈착이 원활하게 이루어져야 하며, 이를 위해 흡착시의 압력이 탈착시의 압력보다 높아야 하는 것에 착안 되었다.4 and 6 are views illustrating the configuration of an adsorption process system according to the present invention, and FIG. 4 illustrates a process system for adsorbing at atmospheric pressure and desorption at vacuum, and FIG. 6 shows adsorption at high pressure. Illustrates a process system that proceeds and desorptions at atmospheric pressure. In order to separate the material with high purity, adsorption and desorption must be made smoothly, and for this purpose, it was conceived that the pressure at the time of adsorption must be higher than the pressure at the time of desorption.

도 4에 나타낸 바와 같이, 흡·탈착 공정 시스템은 유입된 혼합가스를 선택적으로 흡착하는 흡착베드; 상기 흡착베드 하부에 장착되어 상기 혼합가스를 주입시키는 블로워(Blower); 상기 흡착베드 하부에서 흘러나온 흡착제를 이송시키는 이송장치; 상기 이송장치에서 이송되어 유입되는 상기 흡착제에서 흡착질을 탈착시키고, 상기 흡착베드 보다 상부에 위치하는 탈착베드; 및 상기 탈착베드에서 탈착된 흡착제 분체를 상기 흡착베드로 이동시키는 환류관을 포함하여 구성한다.As shown in FIG. 4, the adsorption / desorption process system includes: an adsorption bed for selectively adsorbing the introduced mixed gas; A blower mounted under the adsorption bed to inject the mixed gas; A transfer device for transferring the adsorbent flowing out from the lower portion of the adsorption bed; A desorption bed which desorbs an adsorbate from the adsorbent which is transported from the conveying apparatus and is located above the adsorption bed; And a reflux tube for moving the adsorbent powder desorbed from the desorption bed to the adsorption bed.

여기서, 공장의 배가스와 같이 기체혼합물의 유량이 큰 경우, 이를 모두 가압하여 흡착베드에 주입하는 것은 굉장히 어렵기 때문에, 도 4에서 나타낸 바와 같이 송풍기(blower)를 통해 상압에서 기체혼합물을 흡착베드로 주입하고 진공에서 탈착베드로부터 강흡착질 기체를 회수하는 운전 방법을 선택해야 한다.Here, when the flow rate of the gas mixture is large, such as the exhaust gas of the plant, it is very difficult to press all of them to be injected into the adsorption bed, as shown in Figure 4 injected into the adsorption bed at atmospheric pressure through a blower (blower) as shown in FIG. And the operating method of recovering the strong adsorbate gas from the desorbent bed in vacuum.

만약 처리해야 하는 기체혼합물의 유량이 크지 않다면, 도 4에서 예시되 공정 시스템에 의한 공정뿐만 아니라 도 6에서 예시된 공정 시스템에 의한 공정과 같이 기체혼합물을 가압하여 흡착베드에 주입하는 방법으로도 공정을 구성할 수 있다.If the flow rate of the gas mixture to be treated is not large, the process may be performed by pressurizing the gas mixture into the adsorption bed as in the process system illustrated in FIG. 4 as well as the process system illustrated in FIG. 6. Can be configured.

도 4를 참조하면, 기체 혼합물(1)은 먼저 송풍기(Blower)(10)를 통하여 흡착 베드(4)에 공급되고, 흡착베드(4)를 통과하며 강흡착질이 흡착제에 다량 흡착된 후, 싸이클론(11)과 백필터(12)를 거쳐 분진이 제거된 후, 약흡착질 농축기체(2)로 배출된다. Referring to FIG. 4, the gas mixture 1 is first supplied to the adsorption bed 4 through a blower 10, passes through the adsorption bed 4, and a large amount of strong adsorbate is adsorbed on the adsorbent. After the dust is removed through the clone 11 and the bag filter 12, it is discharged to the weak adsorbate gas (2).

이때 흡착베드(4)에서 기체의 유속은 흡착제가 흡착베드(4) 하부로 잘 흐르며, 동시에 흡착제 분체가 지나치게 섞이지 않도록, 유동화 초기 속도를 유지하는 것이 바람직하다. 강흡착질을 많이 흡착한 상태로 흡착베드(4) 하부로 흘러나온 흡착제는 밀폐된 분체 이송장치(6)를 이용하여 탈착베드(5)로 이송되어 주입된다. 탈착베드(5)는 흡착베드(4)에 비하여 상대적으로 낮은 압력(PD)과 높은 온도(TD)를 유지하여 흡착제 내의 강흡착질의 상당량이 탈착 되도록 한다. In this case, the flow rate of the gas in the adsorption bed 4 is preferably maintained at the initial fluidization rate so that the adsorbent flows well under the adsorption bed 4 and at the same time, the adsorbent powder is not excessively mixed. The adsorbent that flowed out of the adsorption bed 4 in the state of adsorbing a lot of the strong adsorbent is transferred to the desorption bed 5 by using the sealed powder transport device 6 and injected. The desorption bed 5 maintains a relatively low pressure (P D ) and a high temperature (T D ) relative to the adsorption bed (4) so that a significant amount of the strong adsorbate in the adsorbent is desorbed.

탈착된 기체는 싸이클론(14)과 백 필터(15)를 거쳐 분진이 제거된 후, 기체 펌프(13)를 통해 배출된다. 탈착된 흡착제 분체는 흡착제 환류관(7)을 따라 중력에 의해 흡착베드(4)로 되돌아 간다.The desorbed gas is removed through the gas pump 13 after the dust is removed through the cyclone 14 and the bag filter 15. The desorbed adsorbent powder is returned to the adsorption bed 4 by gravity along the adsorbent reflux tube 7.

도 5는 도 4에 도시된 흡·탈착 공정 시스템의 운전시, 이동상 온도 압력 변동 흡착공정에서 기체혼합물 및 흡착제의 흐름도이다. 도 5에 나타낸 바와 같이, 송풍기(10)를 통해 기체 혼합물이 흡착베드(상압,저온)(4)에 연속적으로 공급되고(S100), 흡착베드(4)에서 기체혼합물이 흡착제에 선택적으로 흡착되며 농축된 약흡착질 기체가 회수되고(S110), 선택된 기체가 흡착된 흡착제가 이송장치(6)를 통해 탈착베드(5)로 이동하고(S120), 탈착베드(저압 또는 진공, 고온)(5)에서 흡착된 기체가 분리되어 흡착제가 재생되며 농축된 강흡착질 기체가 회수된 후(S130), 이 재생된 흡착제가 흡착제 환류관(7)을 통해 흡착베드(4)로 이동하여 순환하게 된다.FIG. 5 is a flowchart of a gas mixture and an adsorbent in a mobile phase temperature pressure swing adsorption process when the adsorption / desorption process system shown in FIG. 4 is operated. As shown in FIG. 5, the gas mixture is continuously supplied to the adsorption bed (atmospheric pressure and low temperature) 4 through the blower 10 (S100), and the gas mixture is selectively adsorbed onto the adsorbent in the adsorption bed 4. The concentrated weak adsorbate gas is recovered (S110), and the adsorbent in which the selected gas is adsorbed is moved to the desorption bed 5 through the transfer device 6 (S120), and the desorption bed (low pressure or vacuum, high temperature) (5) After the adsorbed gas is separated and the adsorbent is regenerated and the concentrated strong adsorbate gas is recovered (S130), the regenerated adsorbent is moved to the adsorption bed 4 through the adsorbent reflux tube 7 and circulated.

도 7은 도 6에 도시된 흡·탈착 공정 시스템의 고압흡착-상압탈착 운전시, 이동상 온도 압력 흡착공정의 공정흐름도이다. 도 7에 나타낸 바와 같이, 기본적인 운전 상황은 도 4의 상압흡착-진공탈착의 경우와 매우 유사하나, 탈착베드에 기체혼합물을 주입할 때 압축기(compressor)를 통해 고압의 상태로 공급한다는 것이 다르다. 또한, 농축된 약흡착질이 갖는 운동에너지를 확산기 (Expander)(13) 와 발전기(16)를 통해 회수한다는 점이 다르다.FIG. 7 is a process flowchart of a mobile phase temperature pressure adsorption process in the high pressure adsorption-normal pressure desorption operation of the adsorption / desorption process system shown in FIG. 6. As shown in Fig. 7, the basic operating situation is very similar to the case of atmospheric adsorption-vacuum desorption of Fig. 4, except that the gas mixture is supplied under high pressure through a compressor when the gas mixture is injected into the desorption bed. Also, the kinetic energy of the concentrated weak adsorbate is recovered through the expander 13 and the generator 16.

즉, 압축기를 통해 압축된 기체 혼합물이 흡착베드에 연속적으로 공급되고(S200), 흡착베드(고압, 저온)(4)에서 기체혼합물이 흡착제에 선택적으로 흡착되며 농축된 약흡착질 기체가 회수되고(S210), 선택된 기체가 흡착된 흡착제가 이송장치(7)를 통해 탈착베드(5)로 이동하고(S220), 탈착베드(상압, 고온)(5)에서 흡착된 기체가 분리되어 흡착제가 재생되며 농축된 강흡착질 기체가 회수된 후(S230), 이 재생된 흡착제가 흡착제 환류관(7)을 통해 흡착베드(4)로 이동하여 순환하게 된다.That is, the gas mixture compressed through the compressor is continuously supplied to the adsorption bed (S200), the gas mixture is selectively adsorbed on the adsorbent in the adsorption bed (high pressure, low temperature) 4, and the concentrated weak adsorbate gas is recovered ( S210), the adsorbent in which the selected gas is adsorbed is moved to the desorption bed 5 through the transfer device 7 (S220), and the adsorbent is regenerated by separating the adsorbed gas from the desorption bed (at atmospheric pressure and high temperature) (5). After the concentrated strong adsorbate gas is recovered (S230), the regenerated adsorbent moves to the adsorption bed 4 through the adsorbent reflux tube 7 and circulates.

한편, 도 4와 도 6과 같은 본 발명에 따른 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템에 의한 공정에서 흡착베드(4)의 압력이 탈착베드(5)의 압력보다 높기 때문에, 흡착제 환류관(7)을 따라 일부 기체혼합물이 흡착베드에서 탈착베드로 역류하여 새는(leak) 현상이 발생할 수 있다. 이러한 새는 현상은 흡착베드(4)와 탈착베드(5)의 압력차에 의해 발생한 것으로써, 그 유량은 흡착베드(4)와 탈착베드(5)의 압력차에 비례한다. Meanwhile, since the pressure of the adsorption bed 4 is higher than the pressure of the desorption bed 5 in the process by the mobile bed temperature pressure swing adsorption process system according to the present invention as shown in FIGS. 4 and 6, the adsorbent reflux tube 7 is removed. Accordingly, some gas mixtures may leak from the adsorption bed to the desorption bed and leak. This leak occurs due to the pressure difference between the adsorption bed 4 and the detachment bed 5, and the flow rate thereof is proportional to the pressure difference between the adsorption bed 4 and the detachment bed 5.

이때 흡착제 입자(particle)의 크기를 적절히 설계함으로써, 역류시 흡착제 환류관(7)을 통한 압력강하를 조절할 수 있으며, 결국 문제가 되지 않을 정도로 새는 유량을 줄일 수 있다. 이때 입자의 크기는 대략 0.1mm ~ 10mm 정도가 된다. 또한, 보통 배가스의 경우 160℃정도로 배출되며, 탈착베드(5)에서 탈착이 효율적으로 일어나기 위해 필요한 온도는 약 50~70℃정도이다. 따라서 배가스를 흡착베드(4)로 주입하기 전, 배가스를 이용하여 탈착베드(5)를 가열함으로써 탈착베드의 온도 유지를 위해 필요한 에너지를 절약할 수 있다.At this time, by appropriately designing the size of the adsorbent particles (particle), it is possible to control the pressure drop through the adsorbent reflux tube (7) during the reverse flow, it is possible to reduce the leak flow rate so as not to be a problem. At this time, the size of the particles is approximately 0.1mm ~ 10mm. In addition, in the case of the normal exhaust gas is discharged to about 160 ℃, the temperature required for efficient desorption in the desorption bed (5) is about 50 ~ 70 ℃. Therefore, before injecting the exhaust gas into the adsorption bed 4, by heating the desorption bed 5 using the exhaust gas it is possible to save the energy required for maintaining the temperature of the desorption bed.

이하에서는 도 4 및 도 6에서 예시된 공정 시스템의 공정 조건 및 이에 따른 시뮬레이션을 통한 효과를 설명하기로 한다.Hereinafter, the process conditions of the process system illustrated in FIGS. 4 and 6 and the effects through the simulation will be described.

압력pressure

대상 기체혼합물과 대상 흡착제의 특성에 따라 공정의 운전조건은 상압흡착-진공탈착 운전과 고압흡착-상압탈착 운전, 고압흡착-진공탈착등으로 구분된다. 도 4에서 나타낸 바와 같이, 상압흡착-진공탈착 운전의 경우, 상압의 기체혼합물(1)이 흡착베드에 공급되어 흡착베드(4)는 상압(PA)에서 운전되고, 강흡착질 회수를 위한 탈착베드(5)는 저압(PD<PA)에서 운전된다. 탈착베드(5)에서 나오는 강흡착질 농축기체는 기체펌프(13)을 이용하여 회수한다.The operating conditions of the process are classified into atmospheric adsorption-vacuum desorption operation, high pressure adsorption-atmospheric desorption operation, and high pressure adsorption-vacuum desorption according to the characteristics of the target gas mixture and the target adsorbent. As shown in FIG. 4, in the case of atmospheric adsorption-vacuum desorption operation, the gas mixture 1 of atmospheric pressure is supplied to the adsorption bed so that the adsorption bed 4 is operated at atmospheric pressure P A , and desorption for strongly adsorbate recovery. The bed 5 is operated at low pressure P D <P A. Strong adsorbate gas from the desorption bed (5) is recovered using a gas pump (13).

도 6에서 나타낸 바와 같이, 고압흡착-상압탈착 운전의 경우, 고압의 기체혼합물(1)이 흡착베드(4)에 공급되어 흡착베드는 고압(PA)에서 운전되고, 강흡착질 회 수를 위한 탈착베드(5)는 상압((PD<PA)에서 운전된다. 흡착베드(4)에서 나오는 약흡착질 농축기체는 확산기(13)와 발전기(16)를 통해 회수함으로써, 확산기 양단의 압력차로 인해 발생하는 기계적 에너지도 함께 회수하게 된다.As shown in Figure 6, in the case of high pressure adsorption-atmospheric pressure desorption operation, the gas mixture 1 of high pressure is supplied to the adsorption bed 4 so that the adsorption bed is operated at a high pressure (P A ), for strong adsorbate recovery. The desorption bed 5 is operated at atmospheric pressure (P D <P A. ) The weak adsorbate enriched gas exiting the adsorption bed 4 is recovered through the diffuser 13 and the generator 16, so that the pressure difference across the diffuser is increased. The resulting mechanical energy is also recovered.

온도Temperature

흡착시 발생하는 흡착열은 흡착베드(4) 열교환기(8)를 통해 회수하여 탈착베드 열교환기(9)에 공급함으로써 탈착시 필요한 열에너지로 사용한다. 원료 기체혼합물(1)이 고온일 경우에는 원료 공급 전 열교환기를 통해 기체혼합물의 온도를 흡착베드의 온도(TA)로 낮추어 원료로부터 열에너지를 회수하고, 회수된 열에너지는 탈착베드 열교환기(9)를 통해 탈착베드(5)에 공급하여, 탈착온도(TD)를 유지하도록 한다. Adsorption heat generated during the adsorption is recovered through the adsorption bed 4 heat exchanger 8 and supplied to the desorption bed heat exchanger 9 to be used as heat energy required for desorption. When the raw material gas mixture 1 has a high temperature, the temperature of the gas mixture is reduced to the temperature T A of the adsorptive bed through a heat exchanger before the raw material supply to recover thermal energy from the raw material, and the recovered thermal energy is a desorption bed heat exchanger 9 Supply to the desorption bed (5) through, so as to maintain the desorption temperature (T D ).

여기서, 온도가 낮을수록 기체가 흡착제에 잘 흡착되는데, 기체 혼합물이 흡착베드에서 흡착제에 흡착될 때 흡착열이 발생하여 베드 온도가 상승하기 때문에, 냉각기(cooler)를 통해 흡착베드의 온도를 낮추어 주게 된다.Here, the lower the temperature, the better the gas is adsorbed to the adsorbent. When the gas mixture is adsorbed on the adsorbent in the adsorbent bed, the heat of adsorption is generated and the bed temperature is increased, thereby lowering the temperature of the adsorbent bed through the cooler. .

그리고 온도가 높을수록 기체가 흡착제로부터 잘 탈착되는데, 기체가 흡착제로부터 탈착될 때 탈착으로 인해 베드 온도가 하강하기 때문에, 가열기(heater)를 통해 흡착베드의 온도를 높여 주게 된다.The higher the temperature, the better the gas is desorbed from the adsorbent. When the gas is desorbed from the adsorbent, the bed temperature is lowered due to the desorption, thereby raising the temperature of the adsorption bed through a heater.

분체Powder 이송 transfer

탈착베드(5)에서 재생된 흡착제는 흡착제 환류관(7)을 따라 중력에 의해 흡착베드(4)로 이송된다. 흡착베드(4) 하부로 흘러 나온 흡착제는 밀폐된 분체 이송 장치(6)를 이용하여, 탈착베드(5)로 이송되어 주입되며, 이때 분체 이송장치(6)는 버켓엘레베이터(Bucket Elevator) 또는 버켓 컨베이어(Bucket conveyor)를 이용한다.The adsorbent regenerated in the desorption bed 5 is transferred to the adsorption bed 4 by gravity along the adsorbent reflux tube 7. The adsorbent that flows down the adsorption bed 4 is transferred to the desorption bed 5 by using a closed powder transport device 6, and the powder transport device 6 is a bucket elevator or a bucket. A bucket conveyor is used.

시뮬레이션 결과Simulation result

도 8은 흡착제 제올라이트(Zeolite 13X)에서 이산화탄소(CO2), 질소(N2)의 정적흡착실험 참고문헌의 결과(Kim et al., J. Chem. Eng. Japan, 1994 )를 나타낸 그래프이고, 이하의 시뮬레이션의 제올라이트(Zeolite 13X)의 경우 도 4의 상압흡착-진공탈착 공정이 적합함을 알 수 있다.8 is a graph showing the results of a static adsorption experiment reference (Kim et al., J. Chem. Eng. Japan, 1994) of carbon dioxide (CO 2 ), nitrogen (N 2 ) in the adsorbent zeolite 13X, In the case of the following simulation zeolite (Zeolite 13X) it can be seen that the atmospheric adsorption-vacuum desorption process of Figure 4 is suitable.

도 9는 이동상 온도압력변동 흡착을 이용한 연소배출기체로부터 이산화탄소 회수공정의 시뮬레이션 결과를 나타낸 그래프이다. 다음의 가정하에서 공정의 시뮬레이션을 수행한다.9 is a graph showing a simulation result of a carbon dioxide recovery process from a combustion exhaust gas using mobile bed pressure swing adsorption. Simulation of the process is performed under the following assumptions.

1. 흡착제는 제올라이트(Zeolite 13X)이다.1. The adsorbent is zeolite 13X.

2. 흡착베드에서 배출되는 흡착제 내에 흡착된 이산화탄소(CO2), 질소(N2)는 흡착제 유량에 따라 평형 흡착값의 70 ~ 100% 이다.2. Carbon dioxide (CO 2 ) and nitrogen (N 2 ) adsorbed in the adsorbent discharged from the adsorption bed are 70-100% of the equilibrium adsorption value depending on the adsorbent flow rate.

3. 탈착베드에서 배출되는 흡착제 내에 흡착된 이산화탄소(CO2), 질소(N2)는 탈착베드 배출가스 농도와 평형이다.3. Carbon dioxide (CO 2 ) and nitrogen (N 2 ) adsorbed in the adsorbent discharged from the desorption bed are in equilibrium with the desorption bed exhaust gas concentration.

시뮬레이션에 사용된 연소배출기체의 조건은 다음과 같다.The conditions of the combustion exhaust gas used in the simulation are as follows.

1. 연소배출기체는 이산화탄소 10%, 질소 90%의 조성을 갖는 기체혼합물이다.1. Combustion exhaust gas is gas mixture with 10% carbon dioxide and 90% nitrogen.

2. 최초 연소배출기체의 온도는 160 oC이며, 이동상 흡착공정에 공급되기 전 열교환기를 거쳐 최종적으로 온도가 25oC인 연소배출기체가 이동상 흡착공정에 공급된다.2. The temperature of the first combustion exhaust gas is 160 The combustion gas is finally supplied to the mobile phase adsorption process with a temperature of 25 o C, before passing through the heat exchanger, before it is supplied to the mobile phase adsorption process.

상술한 가정하에서 연소배출기체의 처리량이 1,000 kmol/hr (22,400 Nm3/hr)이며, 흡착베드→흡착제 이송설비→탈착베드→흡착제 환류관을 따라 이동하는 흡착제의 순환량이 60MT/hr (Metric ton/hour)인 경우 탈착베드에서 회수되는 농축된 강흡착질(CO2)의 회수율과 순도를 계산 결과는 도 9의 (a), (b)와 같다. Under the above assumption, the throughput of the combustion exhaust gas was 1,000 kmol / hr (22,400 Nm 3 / hr), and the circulation rate of the adsorbent moving along the adsorption bed → adsorbent transfer equipment → desorption bed → adsorbent reflux tube was 60 MT / hr (Metric ton / hour), the recovery rate and purity of the concentrated strong adsorbate (CO 2 ) recovered from the desorption bed is as shown in Figure 9 (a), (b).

도 9의 가로축은 탈착베드에서의 탈착압력이며, 세로축은 (a)의 경우 이산화탄소 회수율을, (b)는 이산화탄소 순도를 나타낸다. 탈착압력(PD)과 탈착 온도(TD)에 따른 결과를 살펴보면, 9 is the desorption pressure in the desorption bed, the vertical axis represents the carbon dioxide recovery in case (a), (b) represents the carbon dioxide purity. Looking at the results of the desorption pressure (P D ) and the desorption temperature (T D ),

첫째, 탈착 압력의 영향은 도 9의 (a), (b)로부터 탈착베드의 탈착 압력(PD)이 낮아질수록 회수율과 순도가 증가하는 것을 확인할 수 있고, 둘째, 탈착 온도의 영향은 도 9의 (a), (b)로부터 탈착베드의 탈착 온도(TD)가 증가할수록 순도와 회수율이 증가하는 것을 확인할 수 있다.First, the effect of the desorption pressure can be confirmed that the recovery rate and purity increases as the desorption pressure (P D ) of the desorption bed from (a), (b) of Figure 9, second, the effect of the desorption temperature From (a), (b) it can be seen that the purity and recovery increases as the desorption temperature (T D ) of the desorption bed increases.

그리고, 연소배출기체의 경우 최초 연소배출기체의 온도는 160 oC이므로, 최종 온도가 25oC인 연소배출기체를 이동상 흡착공정의 원료로 공급하기 위해, 열교환 과정을 거치게 된다. 이때, 탈착베드의 온도를 올리기 위한 열에너지는 열병합(heat integration)을 통해 공급하도록 한다.In the case of the combustion exhaust gas, the temperature of the first combustion exhaust gas is 160. Since o C, the final temperature is subjected to heat exchange process in order to supply the combustion exhaust gas 25 o C as a source of mobile phase adsorption process. At this time, the heat energy for raising the temperature of the detachable bed is to be supplied through heat integration.

상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 흡·탈착 공정 시스템을 제공하게 되면, 현재 상업적으로 널리 사용되고 있는 기체흡착분리 공정인 압력 변동 흡착공정을 대체 또는 보완할 수 있고, 기체의 건조, 수증기 개질 가스로부터 수소의 회수, 공기로부터 산소와 질소의 분리, 암모니아 세정기체로부터 아르곤의 회수, 제철소 배출기체로부터 CO회수, 매립지 기체로부터 CH4와 CO2 회수 등 다양한 기체혼합물을 분리, 회수하는데 있어 효율성을 고려한 고정된 조건에서 운전하는 것이 가능하다.As described above, by providing the adsorption and desorption process system according to the present invention, it is possible to replace or supplement the pressure swing adsorption process, which is currently widely used gas adsorption separation process, from the drying of the gas, steam reforming gas Fixed conditions considering efficiency in separating and recovering various gas mixtures, including recovery of hydrogen, separation of oxygen and nitrogen from air, recovery of argon from ammonia scrubbing gas, recovery of CO from steel mill exhaust, recovery of CH4 and CO2 from landfill gas It is possible to drive in.

그리고, 연속 조업이 가능하여 동일 규모의 타 기체 분리장치에 비해 더 높은 생산성과 더 높은 품질의 생산물을 얻을 수 있으며, 원하는 조건으로 압력변동, 온도 변동 운전이 가능할 뿐만 아니라, 지속적인 동적 상태의 특성으로 인해 송풍기, 압축기, 진공펌프 등 기체 펌프류들의 운전점이 저효율과 고효율 영역 사이를 이동하며 운전되는 압력변동흡착공정과는 다르게 고효율 영역에서 고정된 운전이 가능하여, 보다 효율적인 공정 운전이 가능하며 이로부터 에너지 절감을 성취할 수 있다.In addition, continuous operation is possible to obtain higher productivity and higher quality products than other gas separators of the same size, and it is possible to operate pressure fluctuations and temperature fluctuations under desired conditions, as well as continuous dynamic characteristics. As a result, the operating points of gas pumps such as blowers, compressors, and vacuum pumps move between the low efficiency and high efficiency areas, and thus the fixed operation is possible in the high efficiency area, unlike the pressure variable adsorption process, which is operated. Savings can be achieved.

특히, 이산화탄소의 분압이 낮은 배가스로부터 이산화탄소를 분리, 회수하기 위해 사용되는 기존의 2단계 압력변동흡착 공정에서, 에너지소비의 70%를 차지하는 1단계 이산화탄소 농축공정에 특별히 유용하다고 할 수 있다. In particular, in the existing two-stage pressure swing adsorption process used for separating and recovering carbon dioxide from the flue gas having a low partial pressure of carbon dioxide, it can be said to be particularly useful for the one-stage carbon dioxide concentration process that occupies 70% of the energy consumption.

즉, 본 발명은 이산화탄소 저감 및 분리, 회수와 관련하여 주로 흡수기술에 많이 치중해 있는 현재의 연구에서 흡수기술, 흡착기술, 막분리 기술 등의 다양하고 폭넓은 학문으로의 연구 기회를 제공할 것이며, 궁극적으로는 현재의 흡착분리기술을 한층 발전시키는 계기가 될 것이다.That is, the present invention will provide an opportunity for research into a wide variety of studies such as absorption technology, adsorption technology, membrane separation technology, etc. in the current research, which is mainly focused on the absorption technology in relation to carbon dioxide reduction, separation, and recovery. Ultimately, this will be an opportunity to further develop the current adsorptive separation technology.

더하여, [표 1]은 이산화탄소(CO2) 1MT을 생산하기 위해 필요한 1단계로 이루어진 압력 변동 흡착공정(PSA), 1단계로 이루어진 본 발명의 이동상 온도 압력 변동 흡착공정(MBA)의 운전 비용 및 회수율을 비교한 표이다. In addition, Table 1 shows the operation cost and recovery rate of the pressure swing adsorption process (PSA) consisting of one step required to produce 1MT of carbon dioxide (CO2), the mobile phase temperature pressure swing adsorption process (MBA) of the present invention consisting of one step. This is a table comparing.

Figure 112009030139021-pat00001
Figure 112009030139021-pat00001

보통 배가스는 10%의 이산화탄소(CO2)와 90%의 질소(N2)로 이루어져있으며, 이산화탄소(CO2)의 경우 분리 후 99% 정도의 고순도를 요구하므로, 1단계 PSA만으로는 이를 만족시키기 어렵다. 따라서 보통 2단계 또는 그 이상으로 PSA공정을 운전함으로써 이산화탄소를 분리, 회수하게 된다. 이 중 첫 번째 단계의 PSA공정이 전체 운전비용의 상당부분을 차지하는데, 본 발명의 MBA는 이러한 첫 번째 단계의 PSA공정을 대체할 수 있고, 1단계 PSA공정에 비해 더 높은 순도로 분리가능하기 때문에, 결과적으로 1단계 MBA를 통해 생산된 이산화탄소를 2단계 분리공정에 주입하여 순도를 높일 때, 2단계 분리공정의 순도에 대한 부담이 줄어 전체적인 운전비용이 절감되는 효과가 있다. Normal flue gas consists of 10% of carbon dioxide (CO 2 ) and 90% of nitrogen (N 2 ), and carbon dioxide (CO 2 ) requires high purity of about 99% after separation, so it is difficult to satisfy this with only one-stage PSA. . Therefore, CO2 is usually separated and recovered by operating the PSA process in two or more stages. Among these, the first stage PSA process accounts for a large part of the total operating cost. The MBA of the present invention can replace the first stage PSA process and can be separated with higher purity than the first stage PSA process. Therefore, as a result, when the carbon dioxide produced through the first stage MBA is injected into the two stage separation process to increase the purity, the burden on the purity of the two stage separation process is reduced, thereby reducing the overall operating cost.

이상의 설명에서 본 발명은 특정의 실시 예와 관련하여 도시 및 설명하였지만, 특허청구범위에 의해 나타난 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 한도 내에서 다양한 개조 및 변화가 가능하다는 것을 당 업계에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구나 쉽게 알 수 있을 것이다.While the invention has been shown and described in connection with specific embodiments thereof, it is well known in the art that various modifications and changes can be made without departing from the spirit and scope of the invention as indicated by the claims. Anyone who owns it can easily find out.

도 1은 한 기체성분의 분압과 흡착된 양 사이의 관계를 나타내는 흡착등온선을 도시한 그래프,1 is a graph showing an adsorption isotherm showing the relationship between the partial pressure of a gas component and the amount adsorbed,

도 2는 종래의 압력 변동 흡착공정의 공정 흐름도이고,2 is a process flow diagram of a conventional pressure swing adsorption process,

도 3은 종래의 개량형 유동층 흡착장치의 공정 흐름도이고,3 is a process flow diagram of a conventional improved fluidized bed adsorption device,

도 4는 본 발명에 따른 상압흡착-진공탈착 운전시, 이동상 온도 압력 변동 흡착공정의 공정흐름도이고,4 is a process flow diagram of a mobile phase temperature pressure fluctuation adsorption process during atmospheric adsorption-vacuum desorption operation according to the present invention,

도 5는 본 발명에 따른 상압흡착-진공탈착 운전시, 이동상 온도 압력 변동 흡착공정에서 기체혼합물 및 흡착제의 흐름도이고,5 is a flow chart of the gas mixture and the adsorbent in the atmospheric pressure adsorption-vacuum desorption operation in the mobile phase temperature pressure swing adsorption process according to the present invention,

도 6은 본 발명에 따른 고압흡착-상압탈착 운전시, 이동상 온도 압력 변동 흡착공정의 공정 흐름도이고,6 is a process flow diagram of a mobile phase temperature pressure fluctuation adsorption process in a high pressure adsorption-normal pressure desorption operation according to the present invention,

도 7은 본 발명에 따른 고압흡착-상압탈착 운전시, 이동상 온도 압력 변동 흡착공정에서 기체혼합물 및 흡착제의 흐름도이고,7 is a flow chart of the gas mixture and the adsorbent in the mobile phase temperature pressure swing adsorption process in the high pressure adsorption-atmospheric pressure desorption operation according to the present invention,

도 8은 참고문헌에서 인용된 제올라이트(Zeolite 13X)에서의 정적흡착실험 결과를 나타낸 그래프이고,8 is a graph showing the results of static adsorption experiments in Zeolite (Xeolite 13X) cited in the reference,

도 9는 이동상 온도압력변동 흡착을 이용한 연소배출기체로부터 이산화탄소 회수공정의 시뮬레이션 결과를 나타낸 그래프이다.9 is a graph showing a simulation result of a carbon dioxide recovery process from a combustion exhaust gas using mobile bed pressure swing adsorption.

< 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Description of the reference numerals for the main parts of the drawings>

4: 흡착베드, 5: 탈착베드, 6: 흡착제 이송장치, 7: 흡착제 환류관4: adsorption bed, 5: desorption bed, 6: adsorber feeder, 7: adsorber reflux tube

8: 냉각기(열 교환기), 9: 가열기(열 교환기), 8: chiller (heat exchanger), 9: heater (heat exchanger),

10: 송풍기(blower) 또는 압축기(compressor), 11,14: 싸이클론(cyclone), 10: blower or compressor, 11,14 cyclone,

12,15: 백필터(bag filter), 13: 확대기(expander), 16: 발전기12,15: bag filter, 13: expander, 16: generator

Claims (11)

유입된 혼합가스를 선택적으로 흡착하는 흡착베드;An adsorption bed for selectively adsorbing the introduced mixed gas; 상기 흡착베드 하부에 장착되어 상기 혼합가스를 주입시키는 블로워(Blower);A blower mounted under the adsorption bed to inject the mixed gas; 상기 흡착베드 하부에서 흘러나온 흡착제를 이송시키는 이송장치;A transfer device for transferring the adsorbent flowing out from the lower portion of the adsorption bed; 상기 이송장치에서 이송되어 유입되는 상기 흡착제에서 흡착질을 탈착시키고, 상기 흡착베드 보다 상부에 위치하는 탈착베드; 및A desorption bed which desorbs an adsorbate from the adsorbent which is transported from the conveying apparatus and is located above the adsorption bed; And 상기 탈착베드에서 탈착된 흡착제 분체가 중력에 의해 상기 흡착베드로 이동시키는 환류관을 포함하되, Adsorbent powder desorbed from the desorption bed includes a reflux tube for moving to the adsorption bed by gravity, 상기 탈착베드는 상기 흡착베드에 비하여 낮은 압력(PD) 및 높은 온도(TD)를 유지하고, 상기 흡착제 입자의 크기, 환류관의 직경 및 길이 중 적어도 어느 하나의 조절을 통해 상기 환류관에서 압력차에 의해 발생되는 일부 가스의 역류가 방지되는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.The desorption bed maintains a lower pressure (P D ) and a higher temperature (T D ) than the adsorptive bed, and controls the at least one of the size of the adsorbent particles, the diameter and the length of the reflux tube. A mobile bed temperature pressure swing adsorption process system for gas separation, characterized in that the back flow of some of the gas generated by the pressure difference is prevented. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 흡착베드 상부에 상기 흡착베드에 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.A mobile phase temperature pressure swing adsorption process system for gas separation comprising a cyclone and a bag filter to remove dust discharged to the adsorption bed on the adsorption bed. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 탈착베드 상부에 상기 탈착베드에 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.Mobile bed temperature pressure swing adsorption process system for gas separation comprising a cyclone and a bag filter for removing the dust discharged to the desorption bed on the desorption bed. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,The method according to any one of claims 1 to 3, 상기 흡착베드에 온도를 낮추기 위한 냉각기가 구비되고, 상기 탈착베드의 온도를 높이기 위한 히터가 구비되며, 상기 흡착베드에서 발생하는 흡착열을 상기 탈착베드로 공급하는 열교환기가 더 구비되는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.The adsorption bed is provided with a cooler for lowering the temperature, a heater for increasing the temperature of the desorption bed is provided, and a heat exchanger for supplying the adsorption heat generated in the adsorption bed to the desorption bed is further provided. Mobile bed temperature pressure fluctuation adsorption process system. 유입된 혼합가스를 선택적으로 흡착하는 흡착베드;An adsorption bed for selectively adsorbing the introduced mixed gas; 상기 흡착베드 하부에 장착되어 상기 혼합가스를 압축하여 주입시키는 압축기(compressor);A compressor mounted under the adsorption bed to compress and inject the mixed gas; 상기 흡착베드 하부에서 흘러나온 흡착제를 이송시키는 이송장치;A transfer device for transferring the adsorbent flowing out from the lower portion of the adsorption bed; 상기 이송장치에서 이송되어 유입되는 상기 흡착제에서 흡착질을 탈착시키고, 상기 흡착베드 보다 상부에 위치한 탈착베드; 및A desorption bed which desorbs an adsorbate from the adsorbent which is transported from the conveying apparatus and is located above the adsorption bed; And 상기 탈착베드에서 탈착된 흡착제 분체가 중력에 의해 상기 흡착베드로 이동시키는 환류관을 포함하되, Adsorbent powder desorbed from the desorption bed includes a reflux tube for moving to the adsorption bed by gravity, 상기 탈착베드는 상기 흡착베드에 비하여 낮은 압력(PD) 및 높은 온도(TD)를 유지하고, 상기 흡착제 입자의 크기, 환류관의 직경 및 길이 중 적어도 어느 하나의 조절을 통해 상기 환류관에서 압력차에 의해 발생되는 일부 가스의 역류가 방지되는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.The desorption bed maintains a lower pressure (P D ) and a higher temperature (T D ) than the adsorptive bed, and controls the at least one of the size of the adsorbent particles, the diameter and the length of the reflux tube. A mobile bed temperature pressure swing adsorption process system for gas separation, characterized in that the back flow of some of the gas generated by the pressure difference is prevented. 제5항에 있어서,The method of claim 5, 상기 흡착베드 상부에 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 백필터를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.A mobile phase temperature pressure fluctuation adsorption process system for gas separation, comprising a cyclone and a bag filter for removing dust discharged on the adsorption bed. 제5항에 있어서,The method of claim 5, 상기 탈착베드 상부에 배출된 분진을 제거하기 위한 사이클론 및 벡필터를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.A mobile phase temperature fluctuation adsorption process system for gas separation comprising a cyclone and a back filter for removing dust discharged on the detachable bed. 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,The method according to any one of claims 5 to 7, 상기 흡착베드에 온도를 낮추기 위한 냉각기가 구비되고, 상기 탈착베드의 온도를 높이기 위한 히터가 구비되며, 상기 흡착베드에서 발생하는 흡착열을 상기 탈착베드로 공급하는 열교환기가 더 구비되는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.The adsorption bed is provided with a cooler for lowering the temperature, a heater for increasing the temperature of the desorption bed is provided, and a heat exchanger for supplying the adsorption heat generated in the adsorption bed to the desorption bed is further provided. Mobile bed temperature pressure fluctuation adsorption process system. 제8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 흡착베드, 사이클론 및 백필터를 통과하여 배출된 흡착질의 회수를 위하여 확산기 및 발전기를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 기체분리를 위한 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.A mobile phase temperature pressure swing adsorption process system for gas separation, characterized in that it further comprises a diffuser and a generator for recovering the adsorbate discharged through the adsorption bed, cyclone and bag filter. 제1항 또는 제5항에 있어서,The method according to claim 1 or 5, 상기 시스템은 이산화탄소 기체 분리를 위한 것을 특징으로 하는 이동상 온도 압력 변동 흡착공정 시스템.The system is a mobile bed temperature pressure swing adsorption process system for the separation of carbon dioxide gas. 삭제delete
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