KR100915575B1 - Fiber from radioactive ray shield - Google Patents
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Abstract
본 발명은 원자력 발전소나 원자력 설비에서의 방사선 중성자 발생구역의 보수 작업 및 업무 수행시 파라핀을 주입시킨 방사선 차폐 섬유로 제작된 차폐복을 제공하여 방사선 및/또는 중성자 피폭을 방지하는 것이다. 본 발명은 위 문제를 해결하고자, 금속 분말 및 초고분자량 폴리에틸렌을 포함한 폴리올레핀 수지와 발포제를 이용하여 미세하고 균일한 기공이 형성된 시이트를 제조하고, 연신 후 상기 시이트에 용융 파라핀을 함침으로써 중성자 차폐층을 형성하고, 상기 가요성 중성자 차폐층의 양측에 방사선 차폐층이 형성되며, 상기 방사선 차폐층은 직물 표면에 폴리우레탄 수지로 이루어진 도포층이 형성되고 상기 도포층의 내부에 황산바륨 및 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물이 분말상으로 균일하게 분산된다.The present invention provides a shielding suit made of radiation shielding fibers infused with paraffin during maintenance work and operation of a radiation neutron generating zone in a nuclear power plant or nuclear power plant to prevent radiation and / or neutron exposure. The present invention is to solve the above problems, by using a polyolefin resin and a foaming agent including a metal powder and ultra high molecular weight polyethylene to prepare a sheet formed with fine uniform pores, and after stretching the neutron shielding layer by impregnating the sheet with molten paraffin The radiation shielding layer is formed on both sides of the flexible neutron shielding layer, and the radiation shielding layer is formed of a polyurethane resin on the surface of the fabric, and the barium sulfate and organic iodine-based radiation are formed inside the coating layer. The contrasting compound is uniformly dispersed in powder form.
방사선, 차폐재, 중성자 Radiation, shielding material, neutron
Description
방사선이 많이 발생하거나 존재하는 장소, 예로서 원자력발전소의 방사선 구역이나 방사선 투과 시험장비를 취급하는 산업현장에서 근무하는 사람은 항상 방사선에 노출되어 방사선에 피폭될 위험에 직면하고 있다.Places where there is a lot of radiation, or where there is a lot of radiation, for example, those working in the radiation zones of nuclear power plants or in industrial sites handling radiation transmission test equipment are always at risk of exposure to radiation.
엑스선, 감마선과 같은 방사선이 사람에게 피폭될 경우 발암, 유전적 장애, 백내장 등 여러가지 심각한 질병과 장애를 일으킨다는 것은 잘 알려진 사실이다. 이에 따라, 1934년에는 국제 방사선 방어 위원회가 발족되어 방사선 사용을 제한(0.2R/day)했으며, 1977년에는 국제 방사선 방어 권고문(ICRP-26)이 채택되었고, 이어서 X-선 진단, 치료 및 핵의학에 대한 환자, 종사자 및 보호자의 피폭 감소를 위한 지침서가 발간되었으며, 각국에서는 이에 준하는 방사선 사용규제에 관한 법을 제정하였다. It is well known that radiation, such as x-rays and gamma rays, causes many serious diseases and disorders, including carcinogenesis, genetic disorders, and cataracts. Accordingly, in 1934, the International Commission on Radiation Protection was launched to limit the use of radiation (0.2 R / day), and in 1977 the International Recommendation on Radiation Protection (ICRP-26) was adopted, followed by X-ray diagnosis, treatment and nuclear Guidelines for reducing the exposure of patients, workers and carers to medicine have been published, and countries have enacted laws on the use of radiation.
이와 같이, 방사선에 대한 피폭은 인체에 매우 유해하므로 최대한 제한적으로 이루어져야 하나, 병원의 방사선사와 의사, 원전 관계자 등의 방사선을 직접 또는 간접적으로 다루는 사람들은 업무특성상 지속적으로 방사선에 피폭될 수 있으므로 특히 유의해야 한다As such, exposure to radiation is very harmful to the human body, so it should be made as limited as possible. However, people who directly or indirectly deal with radiation, such as radiologists, doctors, and nuclear power personnel in hospitals, may be exposed to radiation continuously because of their work characteristics. Should be
그래서, 원자력 발전소의 수리나 점검 등 방사선이 많은 장소에 작업할 때 작업인원을 보호하기 위하여 방사선 차폐복 등을 착용하여 피폭의 위험으로부터 보호하고 있다. Therefore, in order to protect the workforce when working in places with high radiation such as repair or inspection of nuclear power plants, radiation shielding suits are worn to protect from the danger of exposure.
본 발명은 이러한 방사선 차폐복의 제조를 위한 차폐 부재에 관한 것이다.The present invention relates to a shield member for the production of such radiation shielding clothing.
방사선 피폭을 차폐하기 위한 방법으로서, 납 성분을 고무(rubber)에 분산시킨 후 압출하여 성형한 시트상의 가운을 착용하는 것이 일반적이다. 그러나 , 이러한 방법으로 제조된 가운은 방사선 차폐에는 효과적이나, 5 ~ 10Kg 정도로 매우 무거워 착용감이 불량하였다.As a method for shielding the radiation exposure, it is common to wear a sheet-like gown formed by dispersing lead components in a rubber and then extruding them. However, gowns made in this way are effective for radiation shielding, but are very heavy, such as 5-10 kg, and have a poor fit.
이때 납판의 두께는 방사선을 충분히 차단할수 있을 만큼의 두께이어야 하지만 너무 두꺼우면 차폐복이 무거워서 착용이 어렵고 착용한 상태에서의 행동이 매우 불편하여 지므로 적당한 두께로 제작된다.At this time, the thickness of the lead plate should be thick enough to block the radiation, but if it is too thick, the shielding clothing is heavy, making it difficult to wear and making the operation very uncomfortable.
방사선이 발생하는 작업환경은 방사선의 발생량이 항상 일정하지는 아니하다. 즉 원자로 가까이는 원자로에서 멀리 떨어진 위치나 방사선 발생량이 적은 폐기물들을 처리하는 작업장에서 작업하는 경우에는 두꺼운 납으로된 차폐복을 입고 작업하는 것보다는 보다 가볍고 행동에 방해를 덜주는 차폐복을 입고 작업하는 것이 바람직하다.The working environment in which radiation is generated is not always constant. In other words, if you are working near a nuclear reactor or in a workshop that handles low-radiation wastes, wear lighter clothing that is lighter and less disruptive than working with thick lead shields. It is preferable.
그러나 지금까지는 방사선을 차단하는 두꺼운 납차폐복을 사용하거나 아니면 방사선물질의 먼지 정도를 막아주는 방호복을 사용하는 방법 밖에 없었다.However, until now, the only option was to use thick lead shields that block radiation, or to use protective clothing that protects against dust dust.
즉 방사선 발생량이 적은 작업환경에서 적은 방사선 정도만 차폐하고 그 대신 작업활동성을 높인 편리한 차폐복이 없었다.That is, there was no convenient shielding suit that shielded only a small degree of radiation in the working environment with low radiation generation and increased work activity.
좀 더 가벼운 차폐복으로 미국특허 제3,194,239호에는 방사선 흡수를 위해 합금으로 된 와이어를 이용하여 방사선 흡수성 섬유를 제조하는 방법이 개시되어 있으나, 이는 유연성 및 방사선 차폐성이 불량하다는 문제점이 있다.As a lighter shielding suit, US Patent No. 3,194,239 discloses a method of manufacturing radiation absorbing fibers using an alloy wire for radiation absorption, but this has a problem of poor flexibility and radiation shielding properties.
본 발명의 목적은 인체에 해로운 납을 사용하지 않으면서 적당한 량의 방사선을 차폐할 수 있고, 작업활동을 하기가 용이한 편리한 차폐복을 제공하려는 것이다.It is an object of the present invention to provide a convenient shielding suit which can shield an appropriate amount of radiation without the use of lead that is harmful to the human body, and is easy to work.
본 발명은 위 문제를 해결하고자, 방사선 차폐층들의 사이에 중성자 차폐층을 적층함으로써 방사선을 효과적으로 차단하고자 하는 것이다. 중성자 차폐층은 직경이 10㎛미만, 특히 5㎛ 미만인 평균 입자크기를 갖는 금, 은, 동, 텅스텐, 몰리브덴, 바륨, 안티몬, 알루미늄, 비스무스, 철, 스트론튬, 지르코늄, 티타늄으로부터 선택되는 원소를 포함하는 1종 이상의 화합물, 및 초고분자량 폴리에틸렌을 포함한 폴리올레핀 수지를 발포제를 이용하여 기공이 형성된 시이트를 제조하고, 시이트를 연신하여 망상 기공을 형성한 후, 파라핀 오일을 주입하고 불투과성 수지층 사이에서 밀봉하여 형성한다. 상기 방사선 차폐층은 직물 표면에 도포층을 형성하고 도포층에는 황산바륨 및 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물이 분말상으로 균일하게 분산시킨다. 본 발명에서 방사선 차폐 부재는 방사선 중성자 에너지 세기에 따라 중성자 차폐층의 두께를 조절하여 선택 폭을 넓혀줄 수 있다.The present invention is to solve the above problem, to effectively block the radiation by laminating a neutron shielding layer between the radiation shielding layers. The neutron shielding layer comprises elements selected from gold, silver, copper, tungsten, molybdenum, barium, antimony, aluminum, bismuth, iron, strontium, zirconium, titanium with an average particle size of less than 10 μm in diameter, especially less than 5 μm. To prepare a sheet having pores formed by using a foaming agent, a polyolefin resin containing at least one compound, and ultra-high molecular weight polyethylene, and stretched the sheet to form reticulated pores, and then injected paraffin oil and sealed between the impermeable resin layer To form. The radiation shielding layer forms a coating layer on the surface of the fabric, and the coating layer uniformly disperses barium sulfate and an organic iodine-based radiocontrast compound in powder form. In the present invention, the radiation shielding member may increase the selection width by adjusting the thickness of the neutron shielding layer according to the radiation neutron energy intensity.
구체적으로,Specifically,
본 발명은 제1 방사선 차폐층(1); 제1 불투과성 수지층(3); 중성자 차폐층(2); 제2 불투과성 수지층(3); 및 제2 방사선 차폐층(1)으로 구성되고,The present invention is a first radiation shielding layer (1); The first
제 1 및 제2 방사선 차폐층은 직물 표면에 폴리우레탄 수지로 이루어진 도포층이 형성되고 상기 도포층의 내부에 황산바륨 및 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물이 분말상으로 균일하게 분산되며, The first and second radiation shielding layer is formed with a coating layer made of a polyurethane resin on the surface of the fabric, the barium sulfate and organic iodine-based radiocontrast compound is uniformly dispersed in powder form inside the coating layer,
제 1 및 제2 불투과성 수지층은 폴리올레핀 수지 또는 무기물을 포함하는 폴리올레핀 수지로 구성되며,The first and second impermeable resin layers are composed of a polyolefin resin or a polyolefin resin containing an inorganic material,
중성자 차폐층은 3~15 중량부의 초고분자량 폴리에틸렌(UHMWPE)을 포함한 100 중량부의 열가소성 폴리올레핀에 대해, 10~100 중량부의 직경이 10㎛미만인 평균 입자크기를 갖는 금, 은, 동, 텅스텐, 몰리브덴, 바륨, 안티몬, 알루미늄, 비스무스, 철, 스트론튬, 지르코늄, 티타늄으로부터 선택되는 원소를 포함하는 1종 이상의 화합물과, 0.1∼10중량부의 발포제와, 발포조제 및 가교조제 0.5~50중량부 혼합하고 압출후 발포시켜 시이트를 제조하고, 상기 시이트를 연신하여 망상 기공을 형성한 후, 파라핀 오일을 주입하고 상기 불투과성 수지층 사이에서 밀봉시켜 얻어지며, 상기 시이트는 공극율이 30~90%임을 특징으로 한다.The neutron shielding layer is composed of gold, silver, copper, tungsten, molybdenum, having an average particle size of 10 to 100 parts by weight of a diameter of less than 10 µm with respect to 100 parts by weight of thermoplastic polyolefin including 3 to 15 parts by weight of ultra high molecular weight polyethylene (UHMWPE). At least one compound containing an element selected from barium, antimony, aluminum, bismuth, iron, strontium, zirconium, and titanium, 0.1 to 10 parts by weight of a blowing agent, and 0.5 to 50 parts by weight of a foaming aid and a crosslinking aid, followed by extrusion The sheet is prepared by foaming, the sheet is stretched to form reticulated pores, and then paraffin oil is injected and sealed between the impermeable resin layers, and the sheet has a porosity of 30 to 90%.
또한, 본 발명의 중성자 차폐층에서, 불투과성 수지층이 직경이 10㎛미만인 평균 입자크기를 갖는 가돌리늄，붕소，리튬 중 적어도 1개 이상 원소를 포함하는 폴리올레핀 수지임을 특징으로 한다.In addition, in the neutron shielding layer of the present invention, the impermeable resin layer is characterized in that the polyolefin resin containing at least one element of gadolinium, boron, lithium having an average particle size of less than 10㎛ diameter.
원자력 발전소나 원자력 시설 가동중 발생하는 방사선 종사자에 의한 기기조작·보수 작업 종사자의 방사선 피폭을 사전에 방어할 수 있고 보건상 위험 재해요소를 줄여 원자력 분야 종사자를 안전을 확보할 수 있다.Radiation exposure of equipment workers and maintenance workers by radiation workers during operation of nuclear power plants or nuclear facilities can be prevented in advance, and safety hazards can be secured for nuclear workers by reducing hazards to health risks.
본 발명의 상세한 실시예가 본원에 개시된다. 그러나 개시된 실시예는 단지 본 발명의 예시로서 다양한 형태로 실시될 수 있다는 것이 이해되어야만 한다. 따라서, 본원 명세서에 개시된 상세한 설명은 제한적으로 해석되어서는 안되며, 단지 청구범위를 위한 근거 및 본 발명을 제작 및/또는 사용하는 방법을 본 기술 분야의 숙련자에게 교시하기 위한 근거로써 이해되어야 한다.Detailed embodiments of the invention are disclosed herein. It should be understood, however, that the disclosed embodiments may be practiced in various forms only as illustrations of the invention. Accordingly, the detailed description disclosed herein should not be construed as limiting, but merely as a basis for teaching those skilled in the art to the basis of the claims and how to make and / or use the invention.
본 발명에 따른 방사선 차폐층(1)은 직물 표면에 폴리우레탄 수지로 이루어진 도포층이 형성되며, 상기 도포층의 내부에 황산바륨(BaSO4) 및 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물이 분말상으로 균일하게 분산된다.In the
황산바륨은 소화장기의 사진 촬영에 이용되고 있는 인체에 안전한 방사선 조영성 물질로서, 액스선 차폐(흡수)효과 또한 비교적 우수하다. 그러나, 황산바륨은 밀도가 4.5g/㎤로 매우 클 뿐만 아니라 폴리우레탄 수지에 대한 상용성(misibility)도 불량하므로, 종래와 같이 황산바륨 분말을 폴리우레탄 수지에 분산시켜 직물 표면에 처리할 경우 분산성이 불량하여 황산바륨이 균일하게 분포된 방사선 차폐층을 형성하기 어렵다. 따라서, 황산바륨을 이용하여 양호한 방사선 차폐효과를 직물에 부여하기 위해서는 필요 이상의 황산바륨이 첨가될 수밖에 없으므로 무게감과 착용성에 큰 부담을 준다.Barium sulfate is a radiopharmaceutical that is safe for the human body used for taking pictures of the digestive organs, and has a relatively excellent axon shielding (absorption) effect. However, since barium sulfate has a very high density of 4.5 g /
상기 문제점을 극복하기 위해, 본 발명의 방사선 차폐층(1)은 그 표면에 폴리우레탄 수지로 이루어진 도포층이 형성되어 있고, 도포층 내부에는 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물이 분말상으로 균일하게 분산되어 있다. In order to overcome the above problems, in the
유기 요오드계 방사선 조영성 화합물로는 이미도트리조산, 아이옥시글산, 아이옥탈람산, 아이옥트로시트산, 아이오트롤산, 아이오파노산, 아이오파미돌, 아이오헥솔, 나트륨아이오포데이트, 아이오드아미드, 아이오독삼산 등 방사선을 흡수하는 조영제로 사용되고 있는 공지의 유기 요오드계 화합물을 단독으로 또는 이들을 혼합하여 사용할 수 있다. The organic iodine-based radiocontrast compounds include imidotrizoic acid, iooxyglic acid, iophthalamic acid, iotrocitic acid, iotrolic acid, iopanoic acid, iomidol, iohexel, sodium iodate, iodineamide, The well-known organic iodine type compound used as a contrast absorbing agent, such as iodoxamic acid, can be used individually or in mixture of these.
이러한 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물들은 방사선을 흡수하여 그 투과율을 현저히 약화시킬 뿐만 아니라, 화학구조상 황산바륨과는 달리 폴리우레탄 수지와의 밀도 차이가 크지 않고 폴리우레탄 수지와 수소결합을 형성하므로 분산성이 매우 우수하며, 인체에 접촉하는 경우에도 안전하다. 다만, 비용 절감을 위하여 황산바륨과 혼합하여 사용하는 것이 바람직한데, 황산바륨(A) 및 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물(B)의 혼합 중량비(B/A)는 1/1000 ~ 1/2인 것이 경제성 및 방사선 차폐 효능의 균일성을 고려할 때 바람직하다. These organic iodine-based radiocontrast compounds absorb radiation and significantly weaken their transmittance. Unlike barium sulfate, the organic iodine-based radiocontrast compounds do not have a large difference in density from polyurethane resins and form hydrogen bonds with polyurethane resins. Very good and safe even in contact with the human body. However, it is preferable to use the mixture with barium sulfate for cost reduction, but the mixing weight ratio (B / A) of barium sulfate (A) and the organic iodine-based radiocontrast compound (B) is 1/1000 to 1/2 It is preferable in view of economical efficiency and uniformity of radiation shielding efficacy.
이와 같이, 황산바륨과 유기 요오드계 방사선 조영성 화합물을 폴리우레탄 수지에 분산시켜 직물에 도포하면 인체에 무해하면서도 방사선 차폐성이 양호한 직물을 얻을 수 있다. 또한, 본 발명의 방사선 차폐성능을 더욱 향상시키기 위하여 도포층 형성시 수산화칼슘, 탄산칼슘, 수산화마그네슘, 산화마그네슘, 탄산마그네슘 등의 알칼리 토금속 화합물, 옥시탄산 비스무스와 같은 비스무스 화합물을 단독으로 또는 이들을 혼합하여 더 첨가할 수 있고, 견고한 방사선 차폐 도포층 형성을 위하여 도포층 형성 전에 접착층을 직물 표면에 먼저 형성시킬 수 있다.In this way, when the barium sulfate and the organic iodine-based radiocontrast compound are dispersed in a polyurethane resin and applied to the fabric, a fabric that is harmless to the human body and has good radiation shielding property can be obtained. In addition, in order to further improve the radiation shielding performance of the present invention, alkaline earth metal compounds such as calcium hydroxide, calcium carbonate, magnesium hydroxide, magnesium oxide, magnesium carbonate, bismuth compounds such as bismuth oxycarbonate, or the like may be mixed alone or in combination when forming the coating layer. It may be further added, and an adhesive layer may first be formed on the fabric surface prior to forming the coating layer to form a solid radiation shielding coating layer.
일반적으로 섬유의 코팅가공은 오랜 역사를 가지고 있고 각종 제품에 따라 가공방법이 개발되어 왔다. 본 발명에서는 지금까지 개발된 코팅기술을 이용하는데, 코팅의 대상직물은 나이론, 폴리에스터를 선두로 아크릴, 비닐, 면, 레이욘 등이나 타섬유와의 혼방품 등을 이용하고, 코팅방법은 소재의 상태, 코팅제의 특성, 도포량등을 감안하여 코팅 방법 및 기계를 선정한다.In general, coating processing of fibers has a long history, and processing methods have been developed according to various products. In the present invention, the coating technology developed so far is used, and the target fabric of the coating is nylon, polyester, and the like, and acrylic, vinyl, cotton, rayon, or other blends with other fibers. The coating method and the machine are selected in consideration of the state of the metal, the characteristics of the coating agent, the coating amount, and the like.
일반적인 코팅방식은 수지로 된 필름을 섬유에 부착시키는 전사코팅(Laminate)방식과 수지를 직접 직물상에 도표하여 피막을 형성시키는 직접코팅방식으로 구분할 수 있는데, 본 발명에서는 직접코팅방식을 사용하고, 플로팅 나이프 방식, 롤러상에 나이프를 설치하여 롤러와 나이프와의 간격을 조절함으로써 도포량을 조절할 수 있는 방식, 나이프 온 벨트 방식, 리버시 롤 코팅 방식 등을 선택적으로 사용하면 된다.The general coating method can be divided into a transfer coating method (Laminate) for attaching a film of resin to the fiber and a direct coating method to form a film by directing the resin on the fabric, the present invention uses a direct coating method, Floating knife method, by installing a knife on the roller to adjust the amount of coating by adjusting the distance between the roller and the knife, a knife on belt method, a reverse roll coating method and the like can be selectively used.
본 발명의 중성자 차폐층(2)에 있어서, 열가소성 폴리올레핀은 에틸렌, 프로필렌, 1-부텐, 4-메틸펜텐, 1헥센 등을 중합한 결정성의 단독중합체, 또는 공중합체 및 이들 브렌드물 등의 폴리올레핀, 염화비닐수지, 초산비닐수지, 폴리스틸렌, 불소수지, 폴리아미드수지, 폴리아세탈수지, 폴리카보네이트, 열가소성 폴리이미드, 열가소성 폴리우레탄, 폴리페닐렌 살파이드, 폴리비닐알콜 등을 들 수 있다. 이 중에서는, 폴리에틸렌이나, 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀이 성형성이나 경제성상에서 바람직하다.In the
또한, 폴리올레핀 수지는 6.0X1022개/cm3 이상의 수소원자밀도를 가지는 것이 바람직하다. 따라서, 폴리에틸렌 중에서 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)이 바람직하며, 초고분자량 폴리에틸렌(UHMWPE)가 특히 바람직하다. 초고분자량 폴리에틸렌은 수지의 내구성을 증가시키는데 바람직하다. 초고분자량 폴리에틸렌은 3~15중량부를 첨가하는 것이 바람직하며, 3 중량부 미만은 원하는 효과를 미흡하고, 15 중량부를 초과하여 첨가하면 수지의 균일한 구조를 얻기가 곤란하다.Moreover, it is preferable that polyolefin resin has a hydrogen atom density of 6.0x10 <22> pieces / cm <3> or more. Therefore, high density polyethylene (HDPE) is preferred among polyethylenes, and ultra high molecular weight polyethylene (UHMWPE) is particularly preferable. Ultra high molecular weight polyethylene is desirable to increase the durability of the resin. It is preferable to add 3-15 weight part of ultra high molecular weight polyethylene, and less than 3 weight part does not satisfy a desired effect, and when it adds more than 15 weight part, it is difficult to obtain the uniform structure of resin.
상기 폴리올레핀에 분산되는 금속 분말은, 직경이 10㎛미만, 특히 5㎛ 미만인 평균 입자크기를 갖는, 금, 든, 동, 텅스텐, 몰리브덴, 바륨, 안티몬, 알루미늄, 비스무스, 철, 스트론튬, 지르코늄, 티타늄으로부터 선택되는 1종 이상의 원소를 포함하는 화합물이다. 예를 들어, 산화알루미늄; 황산 바륨(BaSO4), 탄산바륨(BaCO3), 아철산 바륨(BaFe12O19), 질산바륨(Ba(NO3)2), 메타붕산 바륨(BaB2O4·H2O), 산화바륨(BaO), 바륨실리케이트(BaSiO3), 바륨지르코네이트(BaZrO3), 바륨 아크릴레이트, 바륨 메타크릴레이트, 바륨 알콕사이드, 바륨 이소프로폭사이드 또는 바륨 아이언 이소프로폭사이드와 같은 바륨 화합물; 텅스텐 카바이드, 티타늄 카바이드, 중금속 요오드화물의 분말이다. 이 경우 금속 분말은 수지조성물 100중량부에 대해 10~100중량부로 혼입할 수 있다. 10중량부 미만으로 혼입하면 방사선 차폐 효과가 미흡하고, 100중량부 초과로 혼입하면 폴리올레핀의 균일한 기공을 얻기가 곤란하다.The metal powder dispersed in the polyolefin has gold, silver, copper, tungsten, molybdenum, barium, antimony, aluminum, bismuth, iron, strontium, zirconium, titanium, having an average particle size of less than 10 μm in diameter, especially less than 5 μm. It is a compound containing at least 1 element selected from. For example, aluminum oxide; Barium sulfate (BaSO4), Barium carbonate (BaCO3), Barium ferrite (BaFe12O19), Barium nitrate (Ba (NO3) 2), Barium metaborate (BaB2O4H2O), Barium oxide (BaO), Barium silicate (BaSiO3), Barium compounds such as barium zirconate (BaZrO 3), barium acrylate, barium methacrylate, barium alkoxide, barium isopropoxide or barium iron isopropoxide; Tungsten carbide, titanium carbide, heavy metal iodide powder. In this case, the metal powder may be mixed at 10 to 100 parts by weight based on 100 parts by weight of the resin composition. If it is mixed at less than 10 parts by weight, the radiation shielding effect is insufficient. If it is mixed at more than 100 parts by weight, it is difficult to obtain uniform pores of the polyolefin.
구체적으로, 본 발명의 중성자 차폐층(2)은 발포제를 이용하여 기공이 형성된 폴리올레핀 수지에 용매를 함침하여 제조하고, 이 경우 용매로서는 중성자 차폐능을 가진 것이면 무엇이나 가능하지만, 용융 파라핀과 같은 불휘발성의 용매가 바람직하다.Specifically, the
상기 발포제로서는 분해형의 것을 이용한다. 그 구체예로서는, 아조디카르본아미드, 아조디카르본산 금속염, 디니트로소펜타메틸렌테트라민, 히드라조디카르본아미드, p-톨루엔 설포닐 세미카르바지드, s-트리히드라지노트리아진 등을 들 수 있다.As the blowing agent, a decomposition type is used. Specific examples thereof include azodicarbonamide, azodicarboxylic acid metal salt, dinitrosopentamethylenetetramine, hydrazodicarbonamide, p-toluene sulfonyl semicarbazide, s-trihydrazinotriazine, and the like. have.
이들 발포제의 첨가량은, 통상 열가소성수지 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부정도이다. 또한, 발포제의 분해거동을 조정하기 위해서 발포조제나 기포사이즈를 조정하는 가교조제를 적절하게 첨가할 수 있다. 상기 발포조제나 가교조제의 첨가량은, 통상 열가소성수지 100중량부에 대하여 0.5~50중량부 정도이다.The addition amount of these blowing agents is about 0.1-10 weight part with respect to 100 weight part of thermoplastic resins normally. In addition, in order to adjust the decomposition behavior of the blowing agent, a foaming aid or a crosslinking aid for adjusting the bubble size can be appropriately added. The addition amount of the said foaming aid and crosslinking adjuvant is about 0.5-50 weight part with respect to 100 weight part of thermoplastic resins normally.
열가소성수지에 발포제를 첨가함으로써, 기포를 형성하는데에는, 다이의 온도를 발포제의 분해온도이상으로 압출하는 방법 외에, 예를 들면 금형내에서 가압하에 가열하여 발포제를 분해한 후에 감압, 팽창시키는 방법, 금형내에서 성형후, 취출, 재가열하여 분해를 일으키게 함으로써 팽창시키는 방법 등에 의한다. 또한 열가소성수지 발포체의 기포형상을 유지하기 위해서 수지의 가교를 해두는 것이 바람직하다. 가교방법으로서는, 유기과산화물 등의 화학가교제를 이용하는 방법 및 전자선 등의 방사선을 조사하는 방법을 이용할 수 있다.By adding a blowing agent to the thermoplastic resin to form bubbles, in addition to the method of extruding the die temperature above the decomposition temperature of the blowing agent, for example, by heating under pressure in a mold to decompose the blowing agent, decompressing and expanding, After molding in the mold, take out, reheat and cause decomposition to cause expansion. In addition, in order to maintain the bubble shape of the thermoplastic foam, it is preferable to crosslink the resin. As a crosslinking method, the method of using chemical crosslinking agents, such as an organic peroxide, and the method of irradiating radiation, such as an electron beam, can be used.
상기 각 방법에 의한 기포의 마크로형성으로서는, 그 형성방법이나 성형 조건에서 여러가지 형태를 취할 수 있는데, 각각의 기포가 독립된 클로우즈타입 또는 서로 연결된 오픈타입, 또는 그들의 혼재된 타입 중 어느 것이라도 좋으나, 그 중에서도 클로우즈 타입이 바람직하다.The macro formation of bubbles by the above-described methods can take various forms under the formation method and the molding conditions. Any of the bubbles may be an independent closed type, an open type connected to each other, or a mixed type thereof. Among these, a close type is preferable.
또한, 기포의 경계는, 면형상, 기둥형상 또는 섬유형상 중 어느 것이라도 좋 으나, 그 중에서도 면형상이 바람직하다. 또한, 기포의 경계를 구성하는 미크로구조로서는, 고분자 라멜라결정 또는 그 적층체가, 섬유형상 또는 기둥형상으로 1차원 성장한 것, 면형상으로 2차원 성장한 것, 또한 구형상으로 3차원 성장한 것 중 어느 것으로 이루어진 것이라도 좋다.In addition, although the boundary of foam | bubble may be any of a plane shape, a columnar shape, or a fiber shape, a plane shape is especially preferable. As the microstructure constituting the boundary of the bubble, any one of the polymer lamellar crystals or the laminate thereof is grown in one dimension in a fibrous or columnar shape, in two-dimensional growth in a planar shape, or in three-dimensional growth in a spherical shape. It may be made.
발포 후의 젤형상 시트의 공극율은 30 내지 90%인 것이 바람직하다. 공극율이 30% 미만이면 방사선 차폐 효과가 떨어지고, 공극율이 90% 이상이면 시트의 내구성이 악화된다.It is preferable that the porosity of the gel-like sheet after foaming is 30 to 90%. If the porosity is less than 30%, the radiation shielding effect is inferior. If the porosity is 90% or more, the durability of the sheet is deteriorated.
본 발명에 있어서, 상기 기포체의 기포경계를 파괴시키는 것이 필요하다. 발포체에 내부의 기포형상변형을 넘는 인장응력을 작용시키거나 압축응력을 작용시킨 후에 인장응력을 작용시켜서, 기포경계자신이 소성변형을 한다. 구체적으로는, 연신 또는, 눌러 늘린 후에 연신한다. 연신은, 통상의 텐터법, 롤법, 인플레이션법, 압연법(壓延法) 또는 이들 방법의 조합에 의해서 소정의 배율로 행한다.In the present invention, it is necessary to break the bubble boundary of the bubble. The foam boundary itself plastically deforms by applying a tensile stress exceeding an internal bubble shape deformation or a compressive stress and then applying a tensile stress to the foam. Specifically, the film is drawn after stretching or stretching. Stretching is performed at a predetermined magnification by the usual tenter method, roll method, inflation method, rolling method, or a combination of these methods.
위와 같이 기포 경계가 파괴되어 망상 기공 구조를 갖는 시이트에 용융 파라핀을 주입/함침시키고 불투과성 폴리올레핀 수지층(3) 사이에 개재시키며, 상기 시이트와 불투과성 수지층의 접착은 통상의 접착 방법을 이용한다. 불투과성 수지층(3)으로 밀봉된 상기 시이트를 파라핀의 융점(47~65℃) 이하로 냉각하여 파라핀을 고화시켜 중성자 차폐층을 제조한다. As described above, the bubble boundary is broken and molten paraffin is injected / impregnated into the sheet having the network pore structure and interposed between the impermeable
이하에서는 본 발명을 구체적인 실시예를 사용하여 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described using specific examples.
<실시예><Example>
(1) 방사선 차폐층(1) radiation shielding layer
먼저, 2액형 폴리우레탄 수지 100중량부, 메틸에틸케톤 40중량부, 톨루엔 20중량부, 가교제 5중량부 및 아크릴 수지 5중량부를 균일하게 혼합한 다음, 플로팅 나이프(두께 1.5mm)를 사용하여 폴리에스테르 교직물 표면에 50g/㎡의 량으로 도포하고 130℃에서 60초간 건조시켜 접착층을 형성시켰다. 이어서, 1액형 폴리우레탄 수지 100중량부, 황산바륨 200중량부, 이미도트리조산 50중량부, 메틸에틸케톤 40중량부 및 톨루엔 20중량부를 균일하게 혼합한 다음, 상기 형성한 접착층 위에 플로팅 나이프(두께 2.0mm)를 사용하여 30g/㎡의 량으로 도포하고 130℃에서 60초간 건조시켜 방사선 차폐층이 형성된 직물을 제조하였다.First, 100 parts by weight of the two-component polyurethane resin, 40 parts by weight of methyl ethyl ketone, 20 parts by weight of toluene, 5 parts by weight of the crosslinking agent and 5 parts by weight of the acrylic resin are uniformly mixed, and then the poly is removed using a floating knife (thickness 1.5 mm). The surface of the ester fabric was applied in an amount of 50 g /
(2) 중성자 차폐층(2) neutron shielding layer
중량평균분자량(Mw)이 2.5 x 106의 초고분자량 폴리에틸렌(UHMWPE) 10중량부와 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)밀도 0.955g/cm3, 멜트인덱스(MI, 190℃, 2.16Kg하중) 9g/10분 80중량부와 폴리부텐 - 1 (PB - 1)(M8340, 미쯔이세키유 가가쿠고오교오(주) 제) 멜트인덱스(MI, 190℃, 2.16Kg하중) 4g/10분 10중량부를 배합하여 이루어진 수지성분 100중량부에 대하여, 50중량부의 황산바륨 분말과, 발포제로서 아조디카르본아미드(에이와 가가쿠(주) 제) 5중량부와, 가교조제로서 트리메티롤 프로판 트리메타크릴에이트(신나카무라 가가쿠(주) 제) 1.0중량부와, 산화방지제 1.0중량부를 첨가하고, 헨쉘믹서를 이용하여, 30℃, 500rpm에서 2분간 혼합한 후, T다이를 가지는 50mmφ, 길이/직경(L/D) = 28의 압출기에 공급하고, 압출온도 150℃에서 압출하고, 두께 1 mm의 시이트를 작성하였다.10 parts by weight of ultra high molecular weight polyethylene (UHMWPE) with a weight average molecular weight (Mw) of 2.5 x 10 6 and a density of high density polyethylene (HDPE) 0.955g / cm 3 , melt index (MI, 190 ° C, 2.16Kg load) 9g / 10min 80 parts by weight of polybutene-1 (PB-1) (M8340, manufactured by Mitsui Sekiyu Kagaku Kogyo Co., Ltd.) Melt Index (MI, 190 ° C, 2.16Kg load) 50 parts by weight of barium sulfate powder, 5 parts by weight of azodicarbonamide (manufactured by Eiwa Chemical Co., Ltd.) as a blowing agent, and trimetholol propane trimethacrylate (new) as a crosslinking aid based on 100 parts by weight of the resin component. 1.0 weight part of Nakamura Chemical Co., Ltd. product, 1.0 weight part of antioxidant were added, and it mixed for 2 minutes at 30 degreeC and 500 rpm using Henschel mixer, 50 mm diameter which has a T die, length / diameter (L / It fed to the extruder of D) = 28, and extruded at the extrusion temperature of 150 degreeC, and produced the sheet | seat of thickness 1mm.
다음으로 이 시이트에, 750KV의 전자선을 8Mrad의 선량으로 조사하고, 가교를 하였다. 그 후 250℃의 에어오븐에 1.0분간 넣어서 발포제를 분해하여, 약 5 배로 발포시켰다. 발포후의 외관상의 밀도는 0.25g/cm2이었다.Next, the sheet was irradiated with an electron beam of 750 KV at a dose of 8 Mrad and crosslinked. Thereafter, the foaming agent was decomposed in a 250 ° C. air oven for 1.0 minute and foamed about 5 times. The apparent density after foaming was 0.25 g / cm 2 .
이 시이트의 단면을 주사형 전자현미경으로 관찰한 결과 고분자 조성물이 기포경계를 구성하는 폼이 형성되어 있는 것을 알았다. 또한, 본 샘플을 엑폭시수지로 포장하여 메운 매우 얇게 자른 조각을 투과형 전자현미경으로 관찰한 결과 기포경계의 미크로구조의 구결정으로 이루어진다는 것을 알았다. 이 기공 크기는 30.2μm이고, 공간율은 80.1%이었다. ASTN D882에 준거하여 인장파단강도를 측정한 결과, 통상의 고밀도 폴리에틸렌보다 큰 122kg/cm2 이었다.As a result of observing the cross section of this sheet with a scanning electron microscope, it turned out that the foam which the polymer composition comprises a bubble boundary is formed. In addition, as a result of observing a very thinly sliced piece of this sample wrapped with an epoxy resin with a transmission electron microscope, it was found that the microstructure of the bubble boundary consisted of a spherical crystal. This pore size was 30.2 µm and the space ratio was 80.1%. As a result of measuring tensile strength at break in accordance with ASTN D882, 122kg / cm 2 larger than ordinary high density polyethylene It was.
다음으로, 상기 시이트를 3X3배 연신하여 기포 경계를 파괴시켜 두께 1.8mm부터 5mm까지의 시이트를 성형하였다. 감압 컨베이어 벨트 위에서 기포 경계가 파괴되어 망상 구조를 갖는 시이트에 용융 파라핀을 주입/함침시켜 오일이 함침된 시이트를 제조한 후 20℃의 냉각롤 위에서 불투과성 폴리에틸렌 수지층(3) 사이에 개재시켜 밀봉한 후 파라핀을 고화시킨 형태의 중성자 차폐층(2)을 제조하였다.Next, the sheet was stretched 3 × 3 times to break the bubble boundary to form a sheet having a thickness of 1.8 mm to 5 mm. Melting paraffin is injected / impregnated into a sheet having a network structure by breaking up the bubble boundary on the pressure reducing conveyor belt to produce an oil-impregnated sheet, and then sandwiching and sealing between impermeable
불투과성 폴리에틸렌 수지는 0.2 mm부터 10mm까지 두께로 사용하였다. 불투과성 수지는 중성자 차폐층으로부터 오일 등의 누수를 방지하기 위한 것이다. The impermeable polyethylene resin was used in thicknesses from 0.2 mm to 10 mm. The impermeable resin is for preventing leakage of oil or the like from the neutron shielding layer.
이 경우 불투과성 수지는 폴리올레핀 수지 또는, 직경이 10㎛미만, 특히 5㎛ 미만인 평균 입자크기를 갖는 가돌리늄，붕소，리튬중, 적어도 1개 이상 원소를 포함할 수 있다. 위 원소를 포함하는 물질은，산화 가돌리늄 Gd2O3，가돌리늄·갈륨· 석류석 Gd3Ga5O12，가돌리늄·페라이트 GdFeO3,Gd3Fe5O12，수산화 가돌리늄 Gd(OH)3，세륨으로 활성화한 규산 가돌리늄 Gd2SiO5:Ce，유로피움으로 활성화한 붕산 가돌리늄 GdBO3:Eu，유로피움으로 활성화한 산화 가돌리늄 Gd2O3:Eu，유로피움으로 활성화한 황산화 가돌리늄 Gd2O2S:Eu，유로피움으로 활성화한 알루민산 가돌리늄 Gd3Al5O12:Eu，유로피움으로 활성화한 갈륨 산 가돌리늄 Gd3Ga5O12:Eu，유로피움으로 활성화한 바나진 산 가돌리늄 GdVO4:Eu， 및 세륨 또는 크롬으로 활성화한 갈륨 산 가돌리늄 Gd3Ga5O12:Ce，Cr，테르븀으로 활성화한 산화 가돌리늄 Gd2O3:Tb，테르븀으로 활성화한 황산화 가돌리늄 Gd2O2S:Tb，푸라세오짐으로 활성화한 황산화 가돌리늄 Gd2O2S:Pr，테르븀으로 활성화한 갈륨 산 가돌리늄 Gd3Ga5O12:Tb，테르븀으로 활성화한 알루민산 가돌리늄 Gd3Al5O12:Tb，탄화 붕소 B4C，질화 붕소 BN，인화 붕소 BP，황하 붕소 B2S3，인산 붕소 BPO4，산화 붕소 B2O3，산화 리튬 Li2O，과산화리튬 Li2O2，알루민산 리튬 LiAlO2，메타 붕산 리튬 LiBO2，테트라 붕산 리튬 Li2B4O7，게르만 산 리튬 Li2GeO3，몰리브덴 산 리튬 Li2MoO4，니오브산 리튬 LiNbO3，메타규산리튬 Li2SiO3，탄타륨산 리튬 LiTaO3，티탄산 리튬 Li2TiO3，바나진 산 리튬 LiVO3，텅스텐산 리튬 LiWO4，지르콘산 리튬 Li2ZrO3，질화 리튬 Li3N，수산화 리튬 LiOH·H2O，메 톡시 리튬 LiOCH3을 포함할 수 있다.In this case, the impermeable resin may include at least one element of polyolefin resin or gadolinium, boron, lithium having an average particle size of less than 10 μm, in particular less than 5 μm in diameter. Substances containing the above elements include gadolinium oxide Gd 2 O 3 , gadolinium gallium and garnet Gd 3 Ga 5 O 12 , gadolinium ferrite GdFeO 3 , Gd 3 Fe 5 O 12 , gadolinium hydroxide Gd (OH) 3 , and cerium Activated gadolinium silicate Gd 2 SiO 5 : Ce, europium activated borate Gadolinium GdBO 3 : Eu, europium activated gadolinium oxide Gd 2 O 3 : Eu, europium activated gadolinium sulfate Gd 2 O 2 S : Eu, europium-activated gadolinium Gd 3 Al 5 O 12 : Eu, europium-activated gallium acid gadolinium Gd 3 Ga 5 O 12 : Eu, europium-activated vanadium acid gadolinium GdVO 4 : Eu And gallium gadolinium Gd 3 Ga 5 O 12 : Ce, Cr, terbium-activated gadolinium oxide Gd 2 O 3 : Tb, terbium-activated gadolinium sulfate Gd 2 O 2 S: Tb, Gadolinium Sulfate Gd 2 O 2 S Activated with Furaseozyme : Pr, terbium-activated gallium acid gadolinium Gd 3 Ga 5 O 12 : Tb, terbium-activated gadolinium Gd 3 Al 5 O 12 : Tb, boron carbide B 4 C, boron nitride BN, boron phosphide BP, sulfur yellow Boron B 2 S 3 , boron phosphate BPO 4 , boron oxide B 2 O 3 , lithium oxide Li 2 O, lithium peroxide Li 2 O 2 , lithium aluminate LiAlO 2 , lithium metaborate LiBO 2 , lithium tetraborate Li 2 B 4 O 7 , Lithium Germanic acid Li 2 GeO 3 , Lithium molybdate Li 2 MoO 4 , Lithium niobate LiNbO 3 , Lithium metasilicate Li 2 SiO 3 , Lithium titanate LiTaO 3 , Lithium titanate Li 2 TiO 3 , Lithium vanadate LiVO 3 , lithium tungstate LiWO 4 , lithium zirconate Li 2 ZrO 3 , lithium nitride Li 3 N, lithium hydroxide LiOH.H 2 O, methoxy lithium LiOCH 3 .
상기 제조한 방사선 차폐층(1)들 사이에 중성자 차폐층(2) 및 불투과성 수지층(3)을 적층하여 방사선 차폐용 섬유를 제조하였다. The
상기 제조한 섬유에 대하여 실험실에서 방사선 차폐 실험을 실시하였다. 전술한 섬유를 50×50cm로 절단한 후 아래 표 1에 기재된 선원과 평균에너지에 따라 방사선 차폐율을 매번 그 위치를 달리하여 10회 측정한 후, 그 평균값과 변동범위를 표 1에 나타냈다. The prepared fiber was subjected to radiation shielding experiments in the laboratory. The fiber was cut into 50 × 50 cm, and then the radiation shielding rate was measured 10 times each time according to the source and the average energy shown in Table 1 below, and then the average value and the variation range are shown in Table 1.
변동율(%) = 측정된 최대 방사선 차폐율 - 측정된 최소 방사선 차폐율% Change = Maximum radiation shielding rate measured-Minimum radiation shielding rate measured
[표 1]TABLE 1
<중성자 차폐능 평가><Eutron Shielding Capability Evaluation>
하기 표 2는 본 발명에 따라 제조된 방사선 차폐성 섬유로 행한 차폐능 시험 결과이다. 일정 크기의 중성자빔 출구를 만들고 중성자의 세기를 측정할 수 있는 검출기를 출구와 일정한 거리(5cm)에 배치하고 섬유를 투과하는 중성자의 세기를 측정하였다. 이 때 섬유의 두께를 변화시키면서 검출기로 측정하였다. 측정된 세기를 중성자 흡수 단면적 계수로 계산하였다. Table 2 below shows the results of the shielding performance of the radiation shielding fibers prepared according to the present invention. A neutron beam outlet of a certain size was made, and a detector capable of measuring the intensity of the neutron was placed at a constant distance (5 cm) from the outlet, and the intensity of the neutron penetrating the fiber was measured. At this time, the thickness of the fiber was measured with a detector. The measured intensity was calculated as the neutron absorption cross-sectional area factor.
중성자 흡수 단면적 계수의 계산 방법은 다음과 같다.The method of calculating the neutron absorption cross section coefficient is as follows.
I/I0 = L-μx 또는 μ= [log (I0/I)] / xI / I 0 = L -μx or μ = [log (I 0 / I)] / x
(I0:입사빔, I:투과빔, x:투과두께, μ:흡수단면적계수)(I 0 : incident beam, I: transmission beam, x: transmission thickness, μ: suction area coefficient)
[표 2] : 시험결과Table 2: Test Results
상기 시험결과는 초고분자량 폴리에틸렌을 사용하여 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)를 사용할 때보다 방사선 차단 효과가 증가하고, 내구성이 증가함을 나타내었다. 한편, 균일한 기공을 가진 방사선 차폐재가 비공극상에 비해 방사선 차폐능이 증가하는 이유는 정확히 알 수 없으나, 공극에서 방사선이 산란함으로써 에너지가 감쇠하여 차폐 효과가 증가하는 것으로 보인다. 금속 분말을 분산시킨 폴리올레핀 수지는 폴리올레핀 수지만을 사용한 경우에 비해 중성자 차폐효과는 크게 증가하지 않지만, 중성자 이외의 방사선을 차단하는데는 효과적이다.The test results showed that the use of ultra high molecular weight polyethylene increases the radiation shielding effect and durability compared to using high density polyethylene (HDPE). On the other hand, the reason why the radiation shielding material having uniform pores increases the radiation shielding ability compared to the non-porous phase is not known exactly, but it appears that the shielding effect is increased by attenuating the energy by scattering the radiation in the voids. The polyolefin resin in which the metal powder is dispersed does not significantly increase the neutron shielding effect compared with the case where only the polyolefin resin is used, but is effective in blocking radiation other than the neutron.
도 1은 본 발명의 방사선 차폐재의 구조를 설명하기 위한 단면도.1 is a cross-sectional view for explaining the structure of the radiation shielding material of the present invention.
도 2는 본 발명의 방사선 차폐재의 기공 구조를 설명하기 위한 단면도.Figure 2 is a cross-sectional view for explaining the pore structure of the radiation shielding material of the present invention.
* 도면 부호의 설명** Explanation of reference marks *
A : 기공 B : 폴리올레핀 수지층A: pore B: polyolefin resin layer
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| A201 | Request for examination | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| N231 | Notification of change of applicant | ||
| GRNT | Written decision to grant | ||
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Payment date: 20120820 Year of fee payment: 4 |
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| FPAY | Annual fee payment |
Payment date: 20130828 Year of fee payment: 5 |
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| FPAY | Annual fee payment |
Payment date: 20160530 Year of fee payment: 7 |
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| FPAY | Annual fee payment |
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| FPAY | Annual fee payment |
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| LAPS | Lapse due to unpaid annual fee |