KR100845694B1 - 적층형 유기발광소자 - Google Patents

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KR100845694B1
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Abstract

본 발명은 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 도전층들 중 서로 이웃하지 않는 적어도 2개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중 서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자를 제공한다.
적층형, 유기발광소자, 펄스

Description

적층형 유기발광소자{OLED HAVING STACKED ORGANIC LIGHT-EMITTING UNITS}
도 1, 도 2 및 도 3은 종래의 적층형 유기발광소자를 예시한 단면 구조도이고,
도 4 및 도 5는 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 1개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 6은 중간 도전층에 인가되는 펄스전압의 펄스의 높이를 조절하는 태양에 대하여 도시한 것이고,
도 7은 중간 도전층에 인가되는 펄스전압의 펄스의 폭을 조절하는 태양에 대하여 도시한 것이며,
도 8 및 도 9는 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 2개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 10 및 도 11은 본 발명의 예시적인 구현예들에 따른 중간 도전층이 2개인 적층형 유기발광소자의 모식적인 단면도 및 등가 회로 모식도이고,
도 12 및 도 13은 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 2개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 14 및 도 15는 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 3개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 16은 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 3개인 적층형 유기발광소자의 모식적인 단면도 및 등가 회로 모식도이고,
도 17 및 도 18은 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 3개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 19 및 도 20은 각각 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 중간 도전층이 3개이며 펄스 발생기가 구비된 적층형 유기발광소자를 나타내는 모식적인 단면도와 이 구조에 대한 등가 회로 모식도이며,
도 21은 본 발명의 예시적인 구현예들에 따른 중간 도전층이 3개인 적층형 유기발광소자의 모식적인 단면도 및 등가 회로 모식도이고,
도 22는 본 발명의 예시적인 일 구현예인 실시예 1에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서 정방향 및 역방향 전압에서의 청색 및 녹색 발광의 전류-전압 특성 데이터이고,
도 23은 본 발명의 예시적인 일 구현예인 실시예 1에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서 정방향 및 역방향 전압에서의 청색 및 녹색 발광스펙트럼이며,
도 24는 본 발명의 예시적인 일 구현예인 실시예 1에 따른 적층형 유기발광 소자에 있어서 정방향 및 역방향 전압에서의 발광 색좌표를 나타낸 것이고,
도 25는 본 발명의 예시적인 일 구현예인 실시예 1에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서 정방향, 역방향 및 펄스 발생기를 사용하여 정방향과 역방향을 60Hz 구동시 발광 사진이다.
<도면의 주요 부호에 대한 설명>
100, 200, 300, 400, 500, 600, 700, 800 : 기판
110, 210, 210a, 210b, 310, 410, 510, 610, 710, 810 : 제1 도전층
120, 220, 320, 420, 520, 620, 720, 820 : 제2 도전층
311, 321, 411, 421, 431, 511, 621, 531, 611, 621, 631, 641, 711, 721, 731, 741, 811, 821, 831, 841 : n-형 유기물층
112, 122, 212, 222, 232, 312, 322, 412, 422, 432, 512, 522, 532, 612, 622, 632, 642, 712, 722, 732, 742, 812, 822, 832, 842 : 정공수송층
113, 123, 213, 223, 233, 313, 323, 413, 423, 433, 513, 523, 533, 613, 623, 633, 643, 713, 723, 733, 743, 813, 823, 833, 843 : 발광층
114, 124, 214, 224, 234, 314, 324, 414, 424, 434, 514, 524, 534, 614, 624, 634, 644, 714, 724, 734, 744, 814, 824, 834, 844 : 전자수송층
130, 230, 240, 330, 430, 440, 530, 540, 630, 640, 650, 730, 740, 750, 830, 840, 850 : 중간 도전층
350, 450, 550, 650, 750, 850 : 펄스 발생기
본 발명은 적층형 유기발광소자(OLED, organic light-emitting device)에 관한 것이다. 본 출원은 2006년 1월 18일에 각각 한국 특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2006-0005200호의 출원일의 이익을 주장하며, 그 내용 전부는 본 명세서에 포함된다.
유기발광소자는 통상 2개의 전극과 이들 전극 사이에 개재된 유기물층을 포함한다. 유기발광소자는 또한 성능을 향상시키기 위하여 전자/정공주입층, 또는 전자/정공수송층을 더 포함할 수 있다.
최근에는 유기발광소자의 화소 영역 내에 유기 발광층을 중첩시킴으로서 단위면적 당 발광효율을 증대시킬 수 있는 적층형 유기발광소자가 개발되었다.
도 1은 종래의 적층형 유기발광소자의 단면을 예시한 것이다. 도 1에 도시된 소자는 애노드 전극, 발광층 및 캐소드 전극이 순차적으로 반복되어 적층된 구조를 가진다. 이와 같은 구조의 적층형 유기발광소자에 있어서, 최상부에 형성된 캐소드 전극과 최하부에 형성된 애노드 전극 사이에 소정의 전압이 인가되며, 두 전극 사이에 인가된 전압에 따라서 수직의 전류패스가 형성되어 다수의 발광층, 즉 제1 발광층과 제2 발광층으로부터 광이 발광하게 되고, 단일 발광층을 구비하는 통상적인 유기발광소자에 비하여 단위면적 당 발광효율이 증가하게 된다.
Forrest 등은 발광단위 사이에 개재되어 애노드 전극과 캐소드 전극 역할을 하는 중간 도전층으로서, 적층된 소자 내부로부터 가시광선을 외부로 효율적으로 투과시키기 위하여 투과율이 높은 투명전극인 ITO를 사용한 SOLED(Stacked OLED)를 제안한 바 있다[“Three-Color, Tunable, Organic Light-Emitting Devices", S. R. Forrest et al, Science, vol. 276, 1997, p 2009,“A metal-free, full-color stacked organic light-emitting device", S.R. Forrest et al, Applied Physics Letters, Vol. 74, 1999, 305.].
그런데, 통상 애노드로서 사용되는 투명 전극인 IZO(indium zinc-oxide) 또는 ITO(indiumtin-oxide)와 같은 전도성 산화막은 일함수가 매우 높기 때문에(통상 >4.5eV), 이것을 캐소드 전극으로 형성하는 경우 캐소드로부터 발광층으로의 전자 주입이 어려워져 유기발광소자의 작동 전압이 크게 증가하고 발광 효율 등의 중요한 소자 특성이 저하되는 문제가 있다. 따라서, 통상 애노드 전극으로 사용되는 투명전극을 애노드 전극인 동시에 캐소드 전극으로 작용하는 공통전극으로 사용하기에는 한계가 있다.　
한편, 미국등록특허 제5,917,280에는 발광단위 사이에 개재되는 공통전극, 즉 애노드와 캐소드로 사용되는 중간 도전층으로서 반투명 전극인 Mg:Ag 합금층을 사용한 SOLED가 기재되어 있다.
일반적으로, 정공의 원활한 주입을 위해서, 애노드 전극이 정공주입층의 HOMO(highest occupied molecular orbital) 에너지 준위와 비슷한 페르미 에너지 준위(Fermi energy level)를 갖도록 조절되거나, 또는 애노드 전극의 페르미 에너지 준위와 비슷한 HOMO 에너지 준위를 갖는 물질이 정공주입층으로 선택된다. 그런데, 정공주입층은 애노드 전극의 페르미 에너지 준위 뿐만 아니라 정공수송층 또는 발광층의 HOMO 에너지 준위를 고려하여 선택되어야 하므로, 정공주입층용 물질을 선택하는 데에는 제한이 있다. 따라서, Mg:Ag 합금층과 같이 캐소드용으로 사용하는 물질을 공통전극으로서 사용하는 경우도 발광특성의 제약이 있을 수 밖에 없다.
상기의 문제점들을 극복하기 위하여 Forrest 등은 중간 도전층으로서 Mg:Ag 합금층과 ITO를 순차적으로 적층한, 도 2에 도시된 바와 같은 구조의 SOLED를 제안한 바 있다[“High-efficiency, low-drive-voltage, semitransparent stacked organic light-emitting device" S. R. Forrest et al., Applied Physics Letters, vol. 73, 1998, p 2399.]. 상기 제안된 SOLED는 각 단위 발광층의 색온도의 보정이 가능하지만 색온도 조절을 위해서는 매우 복잡한 전극 구조가 구비되어야 한다. 또한,상기 SOLED는 제조공정에 있어서도 투명도에 한계가 있는 Mg:Ag/ITO 이중층을 형성해야 하는 등 소자의 제조 공정이 복잡한 단점을 갖고 있다.
한국공개특허공보 제2005-29824호에는 도 3에 도시된 바와 같이 적층된 각각의 발광 유닛이 독립적인 전류 패스로 연결된 적층형 유기발광소자가 공지되어 있다. 그러나, 이와 같은 적층형 유기발광소자는 중간 도전층(220)을 중심으로 양측의 발광 유닛이 반전 구조와 비반전 구조로 형성되어 있으므로, 실질적으로는 동일전류가 단위소자에 동시에 인가되는 형태에 불과하며, 색온도 보정이 불가능한 구조이다.
한편, 본 발명자들은 도전층 및 상기 도전층 상에 위치하는 n-형 유기물층을 포함하는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드의 도전층과 상기 캐소드 사이에 위치하며, 상기 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하는 유기발광 소자에 있어서, 상기 애노드의 n-형 유기물층의 LUMO 에너지 준위와 상기 애노드의 도전층의 페르미 에너지 준위의 차이를 조절함으로써, 애노드와 유기물층의 계면에서 정공주입 및/또는 정공추출에 대한 전기적 장벽이 낮아지고 이에 따라 정공주입 및/또는 정공추출 능력 등이 향상되어 소자성능이 우수하고, 다양한 물질로 전극을 형성할 수 있어서 소자 제조공정이 간소화할 수 있는 장점이 있는 유기발광소자를 PCT/KR2005/001381와 한국특허출원 제2005-103664호로 출원한 바 있다. 특히, 한국특허출원 제2005-103664호에 따른 유기발광소자는 Ca, Ca:Ag, Ca-IZO 또는 Mg:Ag 물질을 애노드 전극의 도전층으로 사용할 수 있는 장점이 있으며, 또한 애노드 전극과 캐소드 전극을 동일한 물질로 사용할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 목적은 적층된 각 발광단위가 개별적으로 작동하도록 함으로써 부분적인 색의 조절을 통하여 색온도 조절이 가능한 적층형 유기발광소자를 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은 적층된 발광단위가 교대로 작동하도록 하고 각 발광단위의 작동 시간 및 강도를 조절함으로써 다양한 표시 소자의 구현이 가능한 적층형 유기발광소자를 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은 적층형 유기발광소자에 있어서 공통전극으로 사용되는 중간 도전층을 애노드 또는 캐소드와 동일한 물질로 사용할 수 있는 적층형 유기발광소자를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층 형 유기발광소자에 있어서, 상기 도전층들 중 서로 이웃하지 않는 적어도 2개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중 서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자를 제공한다.
이와 같은 구성을 갖는 적층형 유기발광소자에 있어서, 적층된 각각의 발광단위들은 이들에 접하는 도전층들에 교대로 인가되는 + 전압 및 - 전압에 따라 개별적으로 작동과 비작동을 교대로 반복하게 된다. 이와 같이 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에서는 각각 개별적으로 작동하는 발광단위들에 의하여 색 온도 조절이 가능하다. 또한, 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에서는 도전층들에 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되는 시간 또는 전압 강도를 조절함으로써 보다 다양한 색의 표시 상태를 구현할 수 있다. 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 발광단위 중 적어도 하나가 어느 하나의 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 하기 식 (1)과 (2)를 만족하도록 할 수 있다:
EnL - EF ≤ 4eV　　 (1)
EpH - EnL ≤ 1eV　　 (2)
상기 식 (1)과 (2)에서 EF는 상기 n-형 유기물층이 접하는 도전층의 페르미 에너지 준위이고, EnL은 상기 n-형 유기물층의 LUMO(lowest unoccupied molecularorbital) 에너지 준위이며, EpH는 상기 p-형 유기물층의 HOMO(highest occupied molecular orbital) 에너지 준위이다.
이하에서는 본 발명의 바람직한 구현예를 도면을 참조로 하여 상세히 설명한다. 그러나, 이하의 첨부도면 및 상세한 설명은 그 성질상 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 이하의 설명에 의하여 제한되는 것은 아니다. 이하의 바람직한 구현예는 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다양하게 변형될 수 있다.
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자는 상기 도전층들 중 서로 이웃하지 않는 적어도 2개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중 서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 한다.
이때 상기 전압 제어기는 그 목적을 달성하는 한 종류에 특별히 한정되지 않으나, 예컨대 정현파 교류전압, 직류전압 또는 펄스전압에 의하여 + 전압과 - 전압을 교대로 인가할 수 있다. 또한, 상기 전압 제어기는 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하는 시간 또는 전압의 강도를 조절하는 수단을 추가로 구비할 수 있으며, 예 컨대 정현파 또는 펄스의 폭 또는 높이를 변조하는 수단을 구비할 수 있다. 각 도전층들에 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하는 시간 또는 전압의 강도를 조절함으로써 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에서 더욱 다양한 표시 상태를 구현할 수 있다. 도 6은 펄스의 높이를 변조한 예를 나타낸 것이고, 도 7은 펄스의 폭을 변조한 예를 나타낸 것이다.
본 발명은, 전술한 조건을 만족하는 한, 중간 도전층 및 발광단위의 개수 및 도전층들의 전기적 연결상태에 있어서 다양한 실시상태를 제공할 수 있다.
본 발명의 하나의 실시 상태에 따르면, 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 제1 도전층과 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제2 도전층과 상기 제1 군에 속하지 않는 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들은 서로 이웃하지 않고, 상기 제2 군의 도전층들은 서로 이웃하지 않으며, 상기 제1 군의 도전층들과 상기 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 중간 도전층들 중 서로 이웃하 지 않는 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 상기 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 제1 도전층, 상기 제2 도전층, 및 상기 제1 또는 제2 도전층과 인접하지 않는 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중 서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 중간 도전층, 제2 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 중간 도전층이 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다. 이 실시상태는 2층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자에 관한 것으로서, 그 구조를 도 4에 예시하였다. 도 5는 2층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자의 구조에 대한 등가 회로 모식도를 나타낸 것이다.
도 4의 적층형 유기발광소자는 기판(300); 기판(300) 위에 위치하는 제1 도전층(310); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(311), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(312), 제1 발광층(313) 및 전자수송층(314)을 포함하는 제1 발광단위; 중간 도전층(330); 상기 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(321), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(322), 제2 발광층(323) 및 전자수송층(324)를 포함하는 제2 발광단위; 및 제2 도전층(320)을 포함한다. 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성될 수 있다.
도 4의 적층형 유기발광소자는 펄스 발생기(350)을 사이에 두고 제1 도전층 및 제2 도전층과 중간 도전층이 연결된다. 이와 같은 구조에서 중간 도전층에 - 전압이 인가되면, 중간 도전층의 전위가 제1 도전층 및 제2 도전층의 전위보다 낮아지게 된다. 이로 인하여 제1 도전층이 애노드 전극으로, 중간 도전층이 캐소드 전극으로 작동하도록 구성된 제1 발광단위는 정전압이 인가되어 발광을 하게 된다. 반면 중간 도전층이 애노드 전극으로, 제2 도전층이 캐소드 전극으로 작동하도록 구성된 제2 발광단위는 역전압이 인가되어 비발광을 하게 된다. 반대로, 중간 도전층에 + 전압이 인가되면, 중간 도전층의 전위가 제1 도전층 및 제2 도전층의 전위보다 높아지게 된다. 이로 인하여 제1 도전층이 애노드 전극으로, 중간 도전층이 캐소드 전극으로 작동하도록 구성된 제1 발광단위는 역전압이 인가되어 비발광을 하게 되며, 반면 중간 도전층이 애노드 전극으로, 제2 도전층이 캐소드 전극으로 작동하도록 구성된 제2 발광단위는 정전압이 인가되어 발광을 하게된다. 이와 같은 원리에 의하여 제1 발광단위와 제2 발광단위가 서로 독립적으로 발광하며, + 전압과 - 전압이 인가되는 교대로 인가되는 시간과 인가되는 전압의 강도를 조절하여 제1 발광단위와 제2 발광단위의 구동시간 및 발광휘도를 선택적으로 제어함으로써 색의 조절을 할 수 있고, 이에 의하여 다양한 소자에의 적용이 가능하다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
상기 실시상태는 3층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자 중 하나로서, 외부 도전층과 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 구조의 유기발광소자에 관한 것이며, 그 구조를 도 8에 예시하였다. 도 9는 도 8의 구조에 대한 등가 회로를 나타낸 것이다.
도 8의 적층형 유기발광소자는 기판(400); 기판(400) 위에 위치하는 제1 도전층(410); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(411), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(412), 제1 발광층(413) 및 전자수송층(414)을 포 함하는 제1 발광단위; 제1 중간 도전층(430); 상기 제1 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(421), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(422), 제2 발광층(423) 및 전자수송층(424)를 포함하는 제2 발광단위; 제2 중간 도전층(440); 상기 제2 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(431), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(432), 제 3 발광층(433) 및 전자수송층(434)를 포함하는 제3 발광단위; 및 제2 도전층(420)을 포함하며, 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성될 수 있다. 이와 같은 구조에 있어서, 상기 제1 도전층(410)과 제2 중간 도전층(440)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제2 도전층(420)과 제1 중간 도전층(430)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이다. 각각 공통전위가 되도록 연결된 두 군의 도전층들 사이에 펄스발생기(450)를 연결하여, 펄스 발생기(450)로부터 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되면, 제1 발광단위 및 제3 발광단위와, 제2 발광단위가 서로 독립적으로 발광한다.
도 10 및 도 11은 도 8과 같은 도전층 연결 구조를 갖는 3층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자에 있어서, 각 발광단위의 유기물층 적층 순서에 따른 등가 회로를 표현한 것이다. 도 10 및 도 11에 있어서, 화살표는 발광단위의 유기물층 적층 순서를 표현한 것으로서, 각 발광단위의 유기물층들은 화살표의 시작점인 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 화살표의 끝인 전자수송층으로 구성될 수 있다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위 및 제2 도전층을 포함하 고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층 및 상기 제2 중간 도전층 중 하나가 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
상기 실시상태는 3층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자 중 하나로서, 외부 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 구조의 유기발광소자에 관한 것이며, 그 구조를 도 12에 예시하였다. 도 13는 도 12의 구조에 대한 등가 회로를 표시한 것이다.
도 12의 적층형 유기발광소자는 기판(500); 기판(500) 위에 위치하는 제1 도전층(510); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(511), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(512), 제1 발광층(513) 및 전자수송층(514)을 포함하는 제1 발광단위; 제1 중간 도전층(530); 상기 제1 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(521), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(522), 제2 발광층(523) 및 전자수송층(524)를 포함하는 제2 발광단위; 제2 중간 도전층(540); 상기 제2 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(531), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(532), 제 3 발광층(533) 및 전자수송층(534)를 포함하는 제3 발광단위; 및 제2 도전층(520)을 포함하며, 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성될 수 있다. 이와 같은 구조에 있어서, 상기 제1 도전층(510)과 제2 도전층(520)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들로 하고, 이 1군의 도전층들과 제1중간 도전층 사이에 펄스 발생 기를 연결시키고, 펄스 발생기(550)로부터 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되면, 제1 발광단위와, 제2 발광단위 및 제3 발광단위가 서로 독립적으로 발광한다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제2 도전층과 상기 제1 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
상기 실시상태는 4층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자 중 하나로서, 외부 도전층과 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 구조의 유기발광소자에 관한 것이며, 그 구조를 도 14에 예시하였다. 도 15는 도 14의 구조에 대한 등가 회로를 표시한 것이다
도 14의 적층형 유기발광소자는 기판(600); 기판(600) 위에 위치하는 제1 도전층(610); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(611), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(612), 제1 발광층(613) 및 전자수송층(614)을 포함하는 제1 발광단위; 제1 중간 도전층(630); 상기 제1 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(621), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(622), 제2 발광층(623) 및 전자수송층(624)를 포함하는 제2 발광단위; 제2 중간 도전층(640); 상기 제2 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(631), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(632), 제 3 발광층(633) 및 전자수송층(634)를 포함하는 제3 발광단위; 제3 중간 도전층(650); 상기 제3 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(641), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(642), 제 4 발광층(643) 및 전자수송층(644)를 포함하는 제4 발광단위; 및 제2 도전층(620)을 포함하며, 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성될 수 있다. 이와 같은 구조에 있어서, 상기 제1 도전층(610)과 제2 중간 도전층(640)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되며, 상기 제1 중간 도전층(630)과 제2 도전층(620)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된다. 각각 공통전위가 되도록 연결된 두 군의 도전층들 사이에 펄스발생기를 연결하여, 펄스 발생기로부터 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되면, 제1 발광단위, 제3 발광단위 및 제4 발광단위와, 제2 발광단위가 서로 독립적으로 발광한다.
도 16은 도 14와 같은 전극 연결 구조를 갖는 4층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자에 있어서, 각 발광단위의 유기물층 적층 순서에 따른 등가 회로를 표현한 것이다. 도 16에 있어서, 화살표는 발광단위의 유기물층 적층 순서를 표현한 것으로서, 각 발광단위의 유기물층들은 화살표의 시작점인 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 화살표의 끝인 전자수송층으로 구성될 수 있다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전 위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층, 제2 중간 도전층 및 제3 중간 도전층 중 적어도 하나가 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
상기 실시상태는 4층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자 중 하나로서, 외부 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 구조의 유기발광소자에 관한 것이며, 그 구조를 도 17에 예시하였다. 도 18은 도 17의 구조에 대한 등가 회로를 표시한 것이다.
도 17의 적층형 유기발광소자는 기판(700); 기판(700) 위에 위치하는 제1 도전층(710); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(711), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(712), 제1 발광층(713) 및 전자수송층(714)을 포함하는 제1 발광단위; 제1 중간 도전층(730); 상기 제1 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(721), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(722), 제2 발광층(723) 및 전자수송층(724)를 포함하는 제2 발광단위; 제2 중간 도전층(740); 상기 제2 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(731), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(732), 제 3 발광층(733) 및 전자수송층(734)를 포함하는 제3 발광단위; 제3 중간 도전층(750); 상기 제3 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(741), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(742), 제 4 발광층(743) 및 전자수송층(744)를 포함하는 제4 발광단위; 및 제2 도전층(720)을 포함하며, 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성 될 수 있다. 이와 같은 구조에 있어서, 상기 제1 도전층(710)과 제2 도전층(720)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된다. 상기 외부 도전층들과 상기 제1중간 도전층 사이에 펄스 발생기(750)을 연결하여, 펄스 발생기(750)로부터 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되면, 제1 발광단위와, 제2 발광단위, 제3 발광단위 및 제4 발광단위가 서로 독립적으로 발광한다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층, 상기 제2 중간 도전층 및 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층과 상기 제3 중간 도전층이 공통전위가 되도록 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자가 제공된다.
상기 실시상태는 4층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자 중 하나로서, 외부 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되고, 중간 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 구조의 유기발광소자에 관한 것이며, 그 구조를 도 19에 예시하였다. 도 20은 도 19의 구조에 대한 등가 회로를 표시한 것이다.
도 19의 적층형 유기발광소자는 기판(800); 기판(800) 위에 위치하는 제1 도전층(810); 상기 제1 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(811), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(812), 제1 발광층(813) 및 전자수송층(814)을 포 함하는 제1 발광단위; 제1 중간 도전층(830); 상기 제1 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(821), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(822), 제2 발광층(823) 및 전자수송층(824)를 포함하는 제2 발광단위; 제2 중간 도전층(840); 상기 제2 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(831), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(832), 제 3 발광층(833) 및 전자수송층(834)를 포함하는 제3 발광단위; 제3 중간 도전층(850); 상기 제3 중간 도전층 상에 형성되는 n-형 유기물층(841), n-형 유기물층 상에 NP 접합되는 p-형 정공수송층(842), 제 4 발광층(843) 및 전자수송층(844)를 포함하는 제4 발광단위; 및 제2 도전층(820)을 포함하며, 상기 발광층 및 전자수송층은 동일한 유기물질로 또는 다른 유기물질로 형성될 수 있다. 이와 같은 구조에 있어서, 상기 제1 도전층(810), 제2 도전층(820) 및 제2 중간 도전층(840)이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층(830)과 상기 제3 중간 도전층(850)이 공통전위가 되도록 연결된 제2 군의 도전층들이다. 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들 사이에 펄스발생기(850)을 연결한다. 그리고, 펄스 발생기(850)로부터 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되면, 제1 발광단위 및 제3 발광단위와, 제2 발광단위 및 제4 발광단위가 서로 독립적으로 발광한다.
도 21은 도 19와 같은 전극 연결 구조를 갖는 4층의 발광단위를 포함하는 유기발광소자에 있어서, 발광단위의 적층 순서가 다른 유기 발광소자의 구조 및 등가 회로를 표시한 것이다. 도 21에 있어서, 화살표는 발광단위의 유기물층 적층 순서를 표현한 것으로서, 각 발광단위의 유기물층들은 화살표의 시작점인 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 화살표의 끝인 전자수송층으로 구성될 수 있다.
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자는 후면 발광(bottom emission) 소자, 전면 발광(top emission) 소자 또는 양면 발광 소자일 수 있다. 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 제1 도전층은 애노드 전극이고, 제2 도전층은 캐소드 전극일 수 있다. 반대로, 상기 제1 도전층은 캐소드 전극이고, 제2 도전층은 애노드 전극일 수 있다.
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 중간 도전층은 투명 물질로 이루어지거나, 투명한 정도로 얇게 형성될 수 있다. 상기 중간 도전층은 중간 캐소드 전극층 및 중간 애노드 전극층이 적층된 형태일 수도 있고, 단일 도전층으로 이루어진 것일 수도 있다.
본 발명에 있어서, 상기 제1 도전층, 제2 도전층 및 중간 도전층들은 동일한 물질로 형성될 수도 있다.
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 발광단위들은 서로 동일하거나 상이할 수 있다. 적층된 각각의 발광단위들은 서로 독립적으로 발광층과, 정공주입층, 정공수송층, 전자수송층 및 전자주입층 중 1 이상의 층을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 적층헝 유기발광소자에 포함된 발광단위들은 서로 다른 재료로 이루어진 발광층을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에 있어서, 각 발광단위의 적층순서는 서로 상이할 수 있다. 예컨대, 각 발광단위는 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층 및 전자주입층의 순서로, 또는 전자주입층, 전자수송층, 발광층, 정공수 송층 및 전공주입층의 순서로 적층될 수 있다. 다만, 각 발광단위는 더 적은 수의 층으로 이루어질 수 있다. 각 발광단위의 적층순서가 상이한 예는 전술한 도 10, 도 11, 도 16 및 도 21에 예시하였으나, 이들 예에만 한정되는 것은 아니고, 본 발명의 범위내에서 더 다양한 실시상태를 구현할 수 있다.
본 발명의 하나의 실시상태에 따르면, 상기 발광단위들은 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층이 순서대로 적층된 정구조의 발광단위를 포함할 수 있다. 본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 발광단위들은 전자수송층, 발광층, 정공수송층, 및 정공주입층이 순서대로 적층된 역구조의 발광단위를 포함할 수 있다. 본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 발광단위들은 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층이 순서대로 적층된 정구조의 발광단위와, 전자수송층, 발광층, 정공수송층 및 정공주입층이 순서대로 적층된 역구조 발광단위를 모두 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 도전층로부터 상기 발광단위의 p-형 유기물층으로 정공주입을 위한 에너지 장벽을 낮춤으로써 정공주입능력을 향상시킴과 동시에 도전층을 다양한 도전성 물질로 형성할 수 있도록 하게 위하여, 상기 p-형 유기물층과 NP 접합을 이루도록 상기 도전층 상에 n-형 유기물층을 형성하고, 상기 층들이 하기 식(1) 및 (2)를 만족하도록 할 수 있다:
EnL - EF ≤ 4eV　　 (1)
EpH - EnL ≤ 1eV　　 (2)
상기 식 (1)과 (2)에서 EF는 상기 n-형 유기물층이 접하는 도전층의 페르미 에너지 준위이고, EnL은 상기 n-형 유기물층의 LUMO(lowest unoccupied molecularorbital) 에너지 준위이며, EpH는 상기 p-형 유기물층의 HOMO(highest occupied molecular orbital) 에너지 준위이다.
따라서, 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자는 상기 발광단위 중 적어도 하나가 어느 하나의 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하도록 할 수 있다.
본 발명의 하나의 실시상태에 따르면, 상기 제1 도전층으로부터 m+1번째 위치한 발광단위가 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 중간 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고(여기서, m은 1보다 큰 정수), 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것일 수 있다. 이 실시상태의 소자는 정구조, 즉 제1 도전층이 애노드이고, 제2 도전층이 캐소드인 구조에 적용될 수 있다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 제1 도전층에 접하는 발광단위가 상기 제1 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것일 수 있다. 이 실시상태의 소자는 정구조, 즉 제1 도전층이 애노드이고, 제2 도전층이 캐소드인 구조에 적용될 수 있다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 발광단위는 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 중간 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고 여기서는 m은 1보다 큰 정수이며, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것일 수 있다. 이 실시상태의 소자는 역구조, 즉 제1 도전층이 캐소드이고, 제2 도전층이 애노드인 구조에 적용할 수 있다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 제2 도전층에 접하는 발광단위가 상기 제2 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것일 수 있다. 이 실시상태의 소자는 역구조, 즉 제1 도전층이 캐소드이고, 제2 도전층이 애노드인 구조에 적용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 n-형 유기물층은 각 발광단위에서 정공주입층으로서 역할을 수행할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 n-형 유기물층은 진공증착될 수 있는 물질 또는 솔루션 프로세스(solution process)로 박막 성형될 수 있는 물질로 형성될 수 있다. 상기 n-형 유기물층을 형성하기 위한 물질의 구체적인 예로는 하기 화학식 1의 화합물이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다:
Figure 112007004701564-pat00001
상기 화학식 1에 있어서, R1 내지 R6는 각각 수소, 할로겐 원자, 니트릴(-CN), 니트로(-NO2), 술포닐(-SO2R11), 술폭사이드(-SOR11), 술폰아미드(-SO2NR11R12), 술포네이트(-SO3R11), 트리플루오로메틸(-CF3), 에스테르(-COOR11), 아미드(-CONHR11 또는 -CONR11R12), 치환 또는 비치환된 직쇄 또는 분지쇄의 C1-C12 알콕시, 치환 또는 비치환된 직쇄 또는 분지쇄 C1-C12의 알킬, 치환 또는 비치환된 방향족 또는 비방향족의 헤테로 고리, 치환 또는 비치환된 아릴, 치환 또는 비치환된 모노- 또는 디-아릴아민, 및 치환 또는 비치환된 아랄킬아민으로 구성된 군에서 선택되며, 상기 R11 및 R12는 각각 치환 또는 비치환된 C1-C60의 알킬, 치환 또는 비치환된 아릴 및 치환 또는 비치환의 5-7원 헤테로 고리로 이루어진 군에서 선택된다.　
상기 화학식 1의 화합물의 구체적인 예로는 하기 화학식 1-1 내지 1-6으로 나타내어지는 화합물이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다:
Figure 112007004701564-pat00002
Figure 112007004701564-pat00003
또한, 상기 n-형 유기물층을 형성하기 위한 재료로는 2,3,5,6-테트라플루오로-7,7,8,8-테트라시아노퀴노디메탄(F4TCNQ), 불소-치환된 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭 디안하이드라이드(PTCDA), 시아노-치환된 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭 디안하이드라이드(PTCDA), 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA), 불소-치환된 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA), 및 시아노-치환된 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA) 등이 있다.
상기 n-형 유기물층과 NP 접합을 이루는 p-형 유기물층은 정공주입층(HIL), 정공수송층(HTL) 또는 발광층(EML)으로 작용할 수 있다. 상기 n-형 유기물층과 p- 형 유기물층의 NP 접합에서 형성된 정공은 상기 p-형 정공주입층, p-형 정공수송층 또는 p-형 발광층을 통하여 발광 영역으로 수송될 수 있다. 상기 p-형 정공주입층, p-형 정공수송층 또는 p-형 발광층의 HOMO 에너지 준위는 예를 들면 상기 n-형 유기물층의 LUMO 에너지 준위에 대하여 약 1eV 이하의 에너지 차이, 바람직하게는 약 0.5eV이하의 에너지 차이를 갖는다. 상기 p-형 유기물층을 형성하기 위한 재료의 구체적인 예로는 아릴아민계 화합물, 도전성 폴리머, 또는 공역 부분과 비공역 부분이 함께 있는 블록 공중합체 등을 포함하지만, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
상기 NP 접합에 의하여 제1 도전층, 중간 도전층 및 제2 도전층으로부터 선택되는 2 이상은 동일한 물질로 형성될 수 있으며, 특히 상기 도전층들은 Ca, Ca-Ag, Ag-IZO 또는 Mg-Ag로부터 선택되는 재료로 형성될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자를 제조함에 있어서, 캐소드와 유기물의 콘택문제로 인한 전자주입특성 저하를 방지하기 위하여 캐소드 전압이 인가되는　도전층으로부터 전자를 주입받는 유기물층은 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어지는 것이 바람직하다. 상기 캐소드 전압이 인가되는　도전층으로부터 전자를 주입받는 유기물층은 전자수송층일 수 있다. 이와 같은 화합물로 이루어진 유기물층의 형성에 의하여 전자주입 특성을 개선하는 방법은, 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자가 역구조, 즉 기판 상에 위치하는 제1 도전층이 캐소드 전극이고, 최상측에 위치하는 제2 도전층이 애노드 전극인 구조인 경우 더욱 유효하다.
상기 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합 물의 바람직한 예로는 하기 화학식 2 또는 화학식 3의 화합물의 화합물이 바람직하다:
Figure 112007004701564-pat00004
상기 화학식 2에 있어서, R7 및 R8은 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C20의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; Ar은 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; R9는 수소, C1-C6의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; X는 O, S 또는 NR13이며; R13은 수소, C1-C7의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; 단 R7 및 R8이 동시에 수소인 경우는 제외되며;
Figure 112008017993786-pat00040
상기 화학식 3에서, Z는 O, S 또는 NR14이며; R10 및 R14 는 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C24의 알킬, C5-C20의 아릴 또는 헤테로 원자를 포함하는 치환된 아릴, 할로겐 또는 벤자졸 고리와 융합 고리를 형성할 수 있는 알킬렌 또는 헤테로 원자를 포함하는 알킬렌이고; B는 연결 유니트로서 다수의 벤자졸들을 공액 또는 비공액되도록 연결하는 알킬렌, 아릴렌, 치환된 알킬렌, 또는 치환된 아릴렌이며; a는 3 내지 8의 정수이다.
이하 본 발명에 따른 유기발광소자의 각 구성요소들을 상세히 설명한다.
제1 도전층
제1 도전층은 애노드 물질 또는 캐소드 물질로 형성될 수 있다.
예컨대, 상기 제1 도전층이 애노드 물질로 형성되는 경우 금속, 금속 산화물 또는 도전성 폴리머로 형성될 수 있다. 상기 도전성 폴리머는 전기전도성 폴리머를 포함할 수 있다. 상기 제1 도전층은 약 2.5 내지 5.5eV의 페르미 에너지 준위를 갖는 것이 바람직하다. 상기 제1 도전층으로부터 제1 발광단위의 p-형 유기물층에 정공주입을 위한 에너지 장벽을 낮추어 다양한 도전성 물질로 형성할 수 있기 위하여, 상기 p-형 유기물층과 NP 접합을 이루도록 상기 제1 도전층 상에 n-형 유기물층을 형성하는 것이 바람직하다. 도전성 물질의 비제한적인 예로는 탄소, 알루미늄, 칼슘, 바나듐, 크롬, 구리, 아연, 은, 금, 기타 금속 및 이들의 합금; 아연 산화물, 인듐 산화물, 주석 산화물, 인듐 주석 산화물(ITO), 인듐 아연 산화물(IZO) 및 기타 이와 유사한 금속 산화물, Ca-Ag 및 Ca-IZO와 같은 금속-금속산화물 적층체 등이 있다. 유기발광소자가 전면발광형(top emission)인 경우에는 상기 제1 도전층으로서 투명 물질 뿐만 아니라 광반사율이 우수한 불투명 물질도 사용될 수 있다. 후면발광형(bottom emission) 유기발광소자의 경우에는 상기 제1 도전층이 투명 물질로 이루어져야 하며, 만일 불투명 물질이 사용되는 경우에는 투명하게 될 정도로 박막으로 형성되어야 한다.
중간 도전층
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자에서 1개 이상의 구비되는 중간 도전층은 애노드 전극 및 캐소드 전극 모두로 사용되는 공통 전극의 역할을 한다. 상기 중간 도전층은 중간 캐소드 전극층 및 중간 애노드 전극층이 적층된 형태로 이루어질 수도 있고, 단일 도전층 형태일 수도 있다. 상기 중간 도전층이 단일 도전층 형태인 경우, 일함수가 통상 사용되는 캐소드 물질의 그것과 비슷한 값을 가지면서 가시광선 투과율이 50% 이상인 투명한 물질로 형성되는 것이 바람직하다. 불투명 금속이 중간 도전층으로 이용되는 경우, 중간 도전층의 두께는 투명하게 될 정도로 얇게 형성되어야 한다. 특히 낮은 일함수를 갖는 Ca 또는 Mg를 이용하여 중간 도전층을 형성할 수 있으며, Ca, Ca-Ag, Ag-IZO 또는 Mg-Ag이 바람직하다. 특히, Ca-IZO를 채용하는 경우 가시광선 투과도를 개선할 수 있고, 이에 따라 적층형 유기발광소자의 경우 동일한 구동 전압 하에서 스택된 유기발광소자 단위의 수에 비례하여 휘도가 증가하므로 본 발명에 따른 유기발광소자의 중간 도전층으로 사용하기에 바람직하다.
제2 도전층
제2 도전층은 애노드 물질 또는 캐소드 물질로 형성될 수 있다.
예컨대, 상기 제2 도전층이 캐소드 물질로 형성되는 경우 제2 도전층은 전자주입이 용이하게 이루어지도록 일함수가 작은 물질이 바람직하다. 상기 제2 도전층은 이에 한정되지 않지만 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 티타늄, 인듐, 이트륨, 리튬, 가돌리늄, 알루미늄, 은, 주석 및 납과 같은 금속 또는 이들의 합금; LiF/Al또는 LiO2/Al과 같은 다층 구조 물질 등으로 형성될 수 있다.
제1 도전층, 중간 도전층 및 제2 도전층은, 전술한 바와 같이, 모두 동일한 물질 또는 상이한 물질로 구비될 수 있다.
발광층 ( EML )
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자의 각 발광단위에는 발광층이 구비된다. 상기 발광층에서는 정공전달과 전자전달이 동시에 일어나므로, 발광층은 n-형 특성과 p-형 특성을 모두 가질 수 있으며, 편의상 전자 수송이 정공 수송에 비하여 빠를 경우 n-형 발광층, 정공 수송이 전자 수송에 비하여 빠를 경우 p-형 발광층이라고 정의할 수 있다.
n-형 발광층에서는 전자수송이 정공수송 보다 빠르기 때문에 정공수송층과 발광층의 계면 부근에서 발광이 이루어진다. 따라서 정공수송층의 LUMO준위가 발광층의 LUMO 준위보다 높으면 더 좋은 발광효율을 나타낼 수 있다. n-형 발광층 재료로는 이에 한정되지 않지만, 알루미늄 트리스(8-히드록시퀴놀린)(Alq3); 8-히드록시퀴놀린베릴륨(BAlq); 벤즈옥사졸계 화합물, 벤즈티아졸계 화합물 또는 벤즈이미다졸계 화합물; 폴리플루오렌계 화합물; 실라사이클로펜타디엔(silole)계 화합물 등을 포함한다.
p-형 발광층에서는 정공수송이 전자수송 보다 빠르기 때문에 전자수송층과 발광층의 계면 부근에서 발광이 이루어진다. 따라서, 전자수송층의 HOMO 준위가 발 광층의 HOMO 준위보다 낮으면 더욱 좋은 발광 효율을 나타낼 수 있다.
p-형 발광층을 사용하는 경우, 정공수송층의 LUMO 준위 변화에 의한 발광효율의 증대효과가 n-형 발광층을 사용하는 경우에 비하여 작다. 따라서, p-형 발광층을 사용하는 경우에는 정공주입층과 정공수송층을 사용하지 않고, 전술한 n-형 유기물층과 p-형 발광층 사이의 NP 접합구조를 가지는 발광단위로 제조할 수 있다. p-형 발광층 재료로는 이에 한정되는 것은 아니지만 카바졸계 화합물; 안트라센계 화합물; 폴리페닐렌비닐렌(PPV)계 폴리머; 또는 스피로(spiro) 화합물 등을 포함한다.
전자수송층 ( ETL )
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자의 각 발광단위는 전자수송층을 포함할 수 있다. 상기 전자수송층 재료로서는 캐소드로부터 전자를 잘 주입받아 발광층으로 잘 수송할 수 있도록 전자이동도(electron mobility)가 큰 물질이 바람직하다. 상기 전자수송층 재료로는 이에 한정되지 않지만 알루미늄 트리스(8-히드록시퀴놀린)(Alq3); Alq3구조를 포함하는 유기화합물; 히드록시플라본-금속 착화합물 또는 실라사이클로펜타디엔(silole)계 화합물 등을 포함한다.
이하 실시예를 통하여 본 발명에 따른 적층형 유기발광소자를 예시하여 설명한다.
[실시예 1]
2중 적층형 유기발광소자
세정된 유리기판 위에 인듐 아연 산화물(IZO)를 1000Å의 두께로 스퍼터링 증착기를 사용하여 진공 증착하고 상기 형성된 도전층 상에 약 500Å 두께의 하기 구조의 HAT를 열진공증착하여 IZO 및 HAT n-형 유기물층을 갖는 투명 애노드를 형성하였다.
Figure 112007004701564-pat00006
이어서, HAT n-형 유기물층 상에 약 400Å 두께로 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐(NPB)을 진공 증착하여 p-형 정공수송층을 형성하였다. 상기 p-형 정공수송층 상에 하기 화학식 2-1로 표시되는 청색 호스트 물질에 하기 화학식 2-2로 표시되는 청색 도판드 물질을 2 % 농도로 도핑하면서 약 300Å 두께로 진공증착하여 발광층을 형성시키고, 상기 발광층 상에 하기 이미다졸 화합물(PIMNA, HOMO 준위 = 약 5.7eV)을 200Å 두께로 진공증착 하여 전자수송층을 형성시켰다.
Figure 112007004701564-pat00007
상기 이미다졸 화합물에 250Å 두께로 Ca 중간 전극을 진공 열증착하고, 앞서 언급한 바와 같이 다시 HAT를 약 500Å 두께로 진공열증착하고, 상기 HAT 상에 약 400Å 두께로 NPB를 증착한 후 발광층으로서 Alq3를 300Å으로 증착한 후 앞서 기재한 이미다졸 화합물을 전자수송층으로 증착하였다.
상기 전자수송층 위에 15Å 두께의 리튬 플루오라이드(LiF) 박막과 1000Å두께의 알루미늄을 진공증착하여 도전층을 형성하였다. 이어서, 상기 중간 도전층인 Ca 층에 펄스 전압 제어기와 함께 Al 및 IZO 도전층에 접지전위를 구성함으로써 유기발광소자를 완성하였다. 상기 과정에서 유기물의 증착속도는 약 0.4~0.7Å/sec를 유지하였고, LiF는 약 0.3Å/sec, 칼슘 및 알류미늄은 약 2Å/sec의 증착속도를 유지하였다. 증착시 증착 챔버 내의 진공도는 약 2×10-7 내지 5×10-8 torr를 유지하였다.
실시예 1에 따른 청색과 녹색이 적층된 소자에 정방향 전압 7V에서 색좌표 x= 0.136 y=0.167의 청색 발광이 관측되었으며, 역방향 전압 5V에서는 색좌표 x=0.371 y=0.576의 녹색 발광이 관측되었다(도 22 참조). 표 1은 각 정방향 및 역방향 전압 따른 청색 및 적색의 휘도 및 색좌표를 나타낸 것이며, 도 23은 이때의 발광 스펙트럼을 도시한 것이다. 또한, 펄스 발생기를 사용하여 60Hz로 역방향 및 정방향 전압을 인가하였을 경우 청색과 녹색이 혼합된 청녹색의 빛이 관측되었으며, 펄스의 폭 또는 펄스 전압을 변화시킴에 따라 발광색은 도 24 및 도 25에서 알 수 있는 바와 같이 청색과 녹색 사이에서 변화됨을 관측할 수 있다.
상기의 결과들은 본 발명에 따라 2중 적층형 구조의 소자제작을 통하여 정전압 및 역전압에 따른 두 가지 색의 발광 소자를 구현할 수 있고, 또한 정전압과 역전압의 펄스 폭 또는 세기를 변화 시킴에 따라 발광색이 변화하는 소자를 구현할 수 있음을 의미한다.
정방향 및 역방향 전압 따른 청색 및 적색의 휘도 및 색좌표
전류 밀도 (mA/cm2) 정방향 전압(청색 발광) 역방향 전압(녹색 발광)
Voltage (V) 휘도 (cd/m2) 색좌표(x,y) Voltage (V) 휘도 (cd/m2) 색좌표(x,y)
10 5.3 375 0.136,0.167 3.7 333 0.371,0.576
50 6.3 1772 0.136,0.167 4.4 1731 0.371,0.576
100 7.0 3496 0.136,0.167 4.9 3547 0.371,0.576
본 발명에 따른 적층형 유기발광소자는 각 발광단위가 개별적으로 작동하도록 함으로서 부분적인 색의 조절을 통하여 색온도 조절이 가능한 장점이 있으며, 또한 적층된 발광단위가 교대로 작동되도록 함으로서 다양한 표시 소자를 구현할 수 있다. 또한 본 발명에 따른 유기발광소자는 정공주입 또는 정공추출에 대한 전기적 장벽을 낮추고 NP 접합을 형성하는 n-형 유기물층 및 p-형 유기물층을 포함하기 때문에, 소자 효율이 높으며, 또한 전극 물질로서 다양한 물질을 사용할 수 있기 때문에 소자 제조 공정을 간소화할 수 있는 효과가 있다.

Claims (40)

  1. 제1 도전층, 적어도 하나의 중간 도전층 및 제2 도전층과, 상기 도전층들 사이에 배치된 발광단위를 포함하는 적층형 유기발광소자에 있어서, 상기 도전층들 중 서로 이웃하지 않는 적어도 2개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중 서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결되고, 상기 전압제어기는 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하는 시간 또는 전압의 강도를 조절하는 수단을 구비한 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 도전층과 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제2 도전층과 상기 제1 군에 속하지 않는 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들은 서로 이웃하지 않고, 상기 제2 군의 도전층들은 서로 이웃하지 않으며, 상기 제1 군의 도전층들과 상기 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도 록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 중간 도전층들 중 서로 이웃하지 않는 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 상기 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 도전층, 상기 제2 도전층, 및 상기 제1 또는 제2 도전층과 인접하지 않는 적어도 하나의 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들과 공통전위가 되도록 전기적으로 연결되지 않은 도전층들 중서로 이웃하지 않은 적어도 1개의 도전층들이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이며, 상기 제1 군의 도전층들과 제2 군의 도전층들이 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  5. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 중간 도전층, 제2 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 중간 도전층이 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  6. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  7. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층 및 상기 제2 중간 도전층 중 하나가 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  8. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제2 도전층과 상기 제1 중간 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  9. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층과 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층, 제2 중간 도전층 및 제3 중간 도전층 중 적어도 하나가 상기 제1 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  10. 청구항 1에 있어서, 제1 도전층, 제1 발광단위, 제1 중간 도전층, 제2 발광단위, 제2 중간 도전층, 제3 발광단위, 제3 중간 도전층, 제4 발광단위 및 제2 도전층을 포함하고, 상기 제1 도전층, 상기 제2 중간 도전층 및 상기 제2 도전층이 공통전위가 되도록 전기적으로 연결된 제1 군의 도전층들이며, 상기 제1 중간 도전층과 상기 제3 중간 도전층이 공통전위가 되도록 연결된 제2 군의 도전층들이고, 상기 제1 군의 도전층들이 상기 제2 군의 도전층들과 + 전압과 - 전압이 교대로 인가되도록 하는 전압 제어기를 개재하여 연결된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 전압 제어기는 정현파 교류전압, 직류전압 또는 펄스전압에 의하여 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하는 것인 적층형 유기발광소자.
  12. 청구항 1에 있어서, 상기 전압 제어기는 정현파 교류 전압 또는 펄스 전압에 의하여 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하고, 상기 + 전압과 - 전압을 교대로 인가하는 시간 또는 전압의 강도를 조절하는 수단은 정현파 또는 펄스의 폭 또는 높이를 변조하는 수단인 것인 적층형 유기발광소자.
  13. 청구항 1에 있어서, 후면 발광(bottom emission) 소자, 전면 발광(top emission) 소자 또는 양면 발광 소자인 적층형 유기발광소자.
  14. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 도전층은 애노드 전극이고, 상기 제2 도전층은 캐소드 전극인 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  15. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 도전층은 캐소드 전극이고, 상기 제2 도전층은 애노드 전극인 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  16. 청구항 1에 있어서, 상기 중간 도전층은 투명 물질로 이루어지거나, 투명한 정도로 얇게 형성된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  17. 청구항 1에 있어서, 상기 중간 도전층은 중간 캐소드 전극층 및 중간 애노드 전극층이 적층된 형태인 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  18. 청구항 1에 있어서, 상기 중간 도전층은 단일 도전층으로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  19. 청구항 1에 있어서, 상기 발광단위들은 서로 동일하거나 상이한 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  20. 청구항 19에 있어서, 상기 발광단위들은 서로 독립적으로 발광층과, 정공주입층, 정공수송층, 전자수송층 및 전자주입층 중 1 이상의 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  21. 청구항 19에 있어서, 상기 발광단위들은 서로 다른 재료로 이루어진 발광층을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  22. 청구항 19에 있어서, 상기 발광단위들이 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층이 순서대로 적층된 정구조의 발광단위를 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  23. 청구항 19에 있어서, 상기 발광단위들이 전자수송층, 발광층, 정공수송층, 및 정공주입층이 순서대로 적층된 역구조의 발광단위를 포함하는 것을 특징으로 하 는 적층형 유기발광소자.
  24. 청구항 19에 있어서, 상기 발광단위들이 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층이 순서대로 적층된 정구조의 발광단위와, 전자수송층, 발광층, 정공수송층 및 정공주입층이 순서대로 적층된 역구조의 발광단위를 모두 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  25. 청구항 1에 있어서, 상기 발광단위 중 적어도 하나는 어느 하나의 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 하기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자:
    EnL - EF ≤ 4eV　　 (1)
    EpH - EnL ≤ 1eV　　 (2)
    상기 식 (1)과 (2)에서 EF는 상기 n-형 유기물층이 접하는 도전층의 페르미 에너지 준위이고, EnL은 상기 n-형 유기물층의 LUMO(lowest unoccupied molecularorbital) 에너지 준위이며, EpH는 상기 p-형 유기물층의 HOMO(highest occupied molecular orbital) 에너지 준위이다.
  26. 청구항 25에 있어서, 상기 제1 도전층으로부터 m+1번째 위치한 발광단위는 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 중간 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 여기서 m은 1보다 큰 정수이며, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  27. 청구항 25에 있어서, 상기 제1 도전층에 접하는 발광단위는 상기 제1 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  28. 청구항 25에 있어서, 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 발광단위는 상기 제1 도전층으로부터 m번째 위치한 중간 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고 여기서는 m은 1보다 큰 정수이며, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  29. 청구항 25에 있어서, 상기 제2 도전층에 접하는 발광단위는 상기 제2 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하고, 이들의 에너지 준위가 상기 식 (1)과 (2)를 만족하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  30. 청구항 25에 있어서, 상기 n-형 유기물층은 각 발광단위에서 정공주입층인 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  31. 청구항 25에 있어서, 상기 n-형 유기물층은 하기 화학식 1의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자:
    Figure 112007004701564-pat00008
    상기 화학식 1에 있어서, R1 내지 R6는 각각 수소, 할로겐 원자, 니트릴(-CN), 니트로(-NO2), 술포닐(-SO2R11), 술폭사이드(-SOR11), 술폰아미드(-SO2NR11R12), 술포네이트(-SO3R11), 트리플루오로메틸(-CF3), 에스테르(-COOR11), 아미드(-CONHR11 또는 -CONR11R12), 치환 또는 비치환된 직쇄 또는 분지쇄의 C1-C12 알콕시, 치환 또는 비치환된 직쇄 또는 분지쇄 C1-C12의 알킬, 치환 또는 비치환된 방향족 또는 비방향족의 헤테로 고리, 치환 또는 비치환된 아릴, 치환 또는 비치환된 모노- 또는 디- 아릴아민, 및 치환 또는 비치환된 아랄킬아민으로 구성된 군에서 선택되며, 상기 R11 및 R12는 각각 치환 또는 비치환된 C1-C60의 알킬, 치환 또는 비치환된 아릴 및 치환 또는 비치환의 5-7원 헤테로 고리로 이루어진 군에서 선택된다.　
  32. 　청구항 31에 있어서, 상기 화학식 1의 화합물은 하기 화학식 1-1 내지 1-6으로 나타내어지는 화합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자:
    Figure 112007004701564-pat00009
    Figure 112007004701564-pat00010
  33. 청구항 25에 있어서, 상기 n-형 유기물층은 2,3,5,6-테트라플루오로-7,7,8,8-테트라시아노퀴노디메탄(F4TCNQ), 불소-치환된 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭 디안하이드라이드(PTCDA), 시아노-치환된 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭 디안하이드라이드(PTCDA), 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA), 불소-치환된 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA), 및 시아노-치환된 나프탈렌테트라카르복실릭디안하이드라이드(NTCDA) 중에서 선택되는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  34. 청구항 25에 있어서, 상기 제1 도전층, 상기 적어도 하나의 중간 도전층 및 상기 제2 도전층 중 적어도 2개의 도전층은 동일한 물질로 형성된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  35. 청구항 34에 있어서, 상기 제1 도전층, 상기 적어도 하나의 중간 도전층 및 상기 제2 도전층 중 적어도 2개의 도전층은 Ca, Ca-Ag, Ag-IZO 또는 Mg-Ag로 형성된 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  36. 청구항 1에 있어서, 상기 발광단위 중 적어도 하나는 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어진 유기물층을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  37. 청구항 36에 있어서, 상기 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어진 유기물층은 하기 화학식 2 또는 화학식 3의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자:
    Figure 112008017993786-pat00011
    상기 화학식 2에 있어서, R7 및 R8은 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C20의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; Ar은 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; R9는 수소, C1-C6의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; X는 O, S 또는 NR13이며; R13은 수소, C1-C7의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; 단 R7 및 R8이 동시에 수소인 경우는 제외되며;
    Figure 112008017993786-pat00041
    상기 화학식 3에서, Z는 O, S 또는 NR14이며; R10 및 R14 는 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C24의 알킬, C5-C20의 아릴 또는 헤테로 원자를 포함하는 치환된 아릴, 할로겐 또는 벤자졸 고리와 융합 고리를 형성할 수 있는 알킬렌 또는 헤테로 원자를 포함하는 알킬렌이고; B는 연결 유니트로서 다수의 벤자졸들을 공액 또는 비공액되도록 연결하는 알킬렌, 아릴렌, 치환된 알킬렌, 또는 치환된 아릴렌이며; a는 3 내지 8의 정수이다.
  38. 청구항 25에 있어서, 상기 발광단위 중 적어도 하나는 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어진 유기물층을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
  39. 청구항 38에 있어서, 상기 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어진 유기물층은 하기 화학식 2 또는 화학식 3의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자:
    Figure 112008017993786-pat00013
    상기 화학식 2에 있어서, R7 및 R8은 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C20의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; Ar은 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이며; R9는 수소, C1-C6의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; X는 O, S 또는 NR13이며; R13은 수소, C1-C7의 지방족 탄화수소, 방향족 고리 또는 방향족 헤테로 고리이고; 단 R7 및 R8이 동시에 수소인 경우는 제외되며;
    Figure 112008017993786-pat00042
    상기 화학식 3에서, Z는 O, S 또는 NR14이며; R10 및 R14 는 서로 같거나 상이하고, 서로 독립적으로 수소, C1-C24의 알킬, C5-C20의 아릴 또는 헤테로 원자를 포함하는 치환된 아릴, 할로겐 또는 벤자졸 고리와 융합 고리를 형성할 수 있는 알킬렌 또는 헤테로 원자를 포함하는 알킬렌이고; B는 연결 유니트로서 다수의 벤자졸들을 공액 또는 비공액되도록 연결하는 알킬렌, 아릴렌, 치환된 알킬렌, 또는 치환된 아릴렌이며; a는 3 내지 8의 정수이다.
  40. 청구항 38에 있어서, 상기 이미다졸기, 옥사졸기 및 티아졸기로부터 선택되는 작용기를 갖는 화합물로 이루어진 유기물층을 포함하는 발광단위가 상기 도전층에 접하는 n-형 유기물층 및 이 n-형 유기물층과 NP접합을 형성하는 p-형 유기물층을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 유기발광소자.
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