KR100239817B1 - 윤활유 및 첨가제 조합물을 포함하는 윤활유 조성물, 첨가제 조합물을 함유하는 농축물 및 첨가제 조합물을 이용하여 윤활유 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법 - Google Patents

윤활유 및 첨가제 조합물을 포함하는 윤활유 조성물, 첨가제 조합물을 함유하는 농축물 및 첨가제 조합물을 이용하여 윤활유 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 인산 함유 화합물과 무회 항산화제의 상승작용성 조합물을 제공한다. 이들 조합물은 윤활 조성물의 산화 안정성, 특히 자동 변속기 유체와 같은 동력 전달 유체의 산화 안정성을 극적으로 개선시킨다.

Description

[발명의 명칭]
윤활유 및 첨가제 조합물을 포함하는 윤활유 조성물, 첨가제 조합물을 함유하는 농축물 및 첨가제 조합물을 이용하여 윤활유 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법
[발명의 상세한 설명]
[기술분야]
본 발명은 윤활 조성물, 특히 자동 변속기 유체("ATF")의 산화 안정성을 현저히 개선시키는 상승작용성 첨가제 조합물에 관한 것이다.
[배경기술]
산화로부터 윤활 조성물을 보호하는 것은 첨가제 조성물의 기능에서 점점더 중요시되고 있다. 단순히 공지된 통상의 산화방지제의 처리 속도를 증가시키는 것은 자동차 제조업자에게 부여된 보다 고도의 요건에 부합하는데 종종 불충분하다. 따라서, 윤활 조성물에 더 큰 산화 안정성을 부여하는 대체 첨가제에 대한 연구가 지속적으로 수행되고 있다. 본 발명은 이러한 요구를 만족시키기 위한 한 방법이다. 본원의 출원인은 인산과 무회 산화방지제, 예를 들면 알킬화 디페닐 아민 및 장애 페놀의 조합이 어떤 유형의 성분을 단독 사용한 것과 비교할 때 윤활 조성물의 산화방지 특성을 획기적으로 증가시킴을 밝혀냈다.
유럽 특허원 제 622,444-A1 호는 무기 인 화합물을 단독으로 또는 한 분자에 하이드록실기를 둘 이상 함유하는 유기 폴리올과의 조합물로 함유하는 습식 클러치 또는 습식 브레이크용 오일 조성물을 개시하고 있다.
영국 특허원 제 2,557,158-A 호는 알콜 또는 폴리올을 함유하는 오일계 작용성 유체 시스템에 관해 기술하고 있으며, 당해 문헌에서는 무회 분산제를 적어도 인의 무기산, 붕소 화합물 및 폴리올의 조합물과 함께 가열함으로써 형성된 조성물이 바람직한 것으로 기술하고 있다.
미국 특허 제 4,857,214 호는 무기 인 함유 산 또는 무수물과 붕소 화합물 및 알케닐 숙신이미드와 같은 무회 분산제의 반응 생성물에 관해 기술하고 있다.
유럽 특허원 제 492,934-A 호는 총 염기수가 200 이상인 과염기화 알칼리 또는 알칼리 토금속 함유 세제와 인 및 붕소 함유 무회 분사제를 함유하는 윤활 조성물을 개시하고 있다.
[발명의 요약]
본 발명의 한 양태는 주요량으로서 윤활유와, 산화방지 효과량으로서 하기 (A) 및 (B)의 첨가제 조합물을 포함하는 윤활유 조성물에 관한 것이다 :
(A) 인산 함유 화합물, 또는 그의 전부 또는 일부 황 유사체 및
(B) 무회 산화방지제
본 발명의 또 다른 양태는 본 발명의 첨가제 조합물을 함유하는 농축물을 포함한다. 본 발명의 또 다른 양태는 본 발명의 첨가제 조합물을 혼입함으로써 윤활 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법에 관한 것이다.
(A) 인산 함유 화합물
임의의 형태, 예를 들면 순수한 형태, 수용액 형태(예: 85% H3PO4), 알콜 또는 에테르와의 착체, 또는 아민 염 형태의 인산을 첨가할 수 있다. 또한 일부 및 전부의 황 유사체를 사용할 수 있다. 인산 또는 티오 유사체를 첨가제 패키지 농축물에 가하거나 또는 직접 윤활 조성물에 가할 수 있다. 인산은 또한 동일 반응계에서 다양한 공지된 반응 중의 어느 한 반응에 의해 제조될 수 있다.
(B) 무회 산화방지제
본 발명의 무회 산화방지제는 당해 분야의 숙련가들에게 익히 공지되어 있다. 이들은 일반적으로는 다음 두 부류 속에 속하지만 이들 부류로만 한정되는 것은 아니다.
i) 방향족 아민
적합한 방향족 아민 산화방지제는 방향족 트리아졸, 페노티아진, 디페닐아민, 각각 탄소수 약 16 이하의 알킬 치환체를 하나 또는 둘 함유하는 알킬 디페닐아민, 페닐-α-나프틸아민, 페닐-β-나프틸아민, 각각 탄소수 약 16 이하의 알킬 또는 아르알킬기를 하나 또는 둘 함유하는 알킬-치환되거나 아르알킬-치환된 페닐-α-나프틸아민, 각각 탄소수 약 16 이하의 알킬기 또는 아르알킬기를 하나 또는 둘 함유하는 알킬-치환되거나 아르알킬-치환된 페닐-β-나프틸아민 및 유사 화합물을 포함한다.
방향족 아민 산화방지제의 바람직한 유형은 하기 화학식 1의 알킬화 디페닐 아민이다:
[화학식 1]
Figure kpo00001
상기식에서, R1은 탄소수 8 내지 12, (보다 바람직하게는 탄소수 8 또는 9)의 알킬기(바람직하게는 분지된 알킬기)이고, R2는 수소 원자, 또는 탄소수 8 내지 12, (보다 바람직하게는 탄소수 8 또는 9)의 알킬기(바람직하게는 분지된 알킬기)이다. R1및 R2가 동일한 것이 가장 바람직하다. 바람직한 화합물 중 하나는 주로 4,4'-디노닐디페닐아민(즉, 비스(4-노닐페닐)아민)(여기서, 노닐기는 분지되어 있다)이라고 생각되는 물질로서, 나우갈루브(Naugalube) 438L
Figure kpo00002
로 상업적으로 입수할 수 있다. 또 다른 바람직한 상업적으로 입수할 수 있는 화합물은 디-이소옥틸 디페닐 아민으로 생각되는 이르가녹스(Irganox) L-57
Figure kpo00003
이다.
ii) 장애 페놀
적합한 장애 페놀 산화방지제는 2,6-디-3급-부틸페놀, 4-메틸-2,6-디-3급-부틸페놀, 2,4,6-트리-3급-부틸페놀, 2-3급-부틸페놀, 2,6-디이소프로필페놀, 2-메틸-6-3급-부틸-페놀, 2,4-디메틸-6-3급-부틸페놀, 4-(N,N-디메틸아미노메틸)-2,6-디-3급-부틸페놀, 4-에틸-2,6-디-3급-부틸페놀, 2-메틸-6-스티릴페놀, 2,6-디-스티릴-4-노닐페놀 및 이들의 유사체 및 동족체와 같은 오르토-알킬화된 페놀 화합물을 포함한다. 이들 단핵 페놀 화합물 둘 이상의 혼합물 또한 적합하다.
기타 적합한 장애 페놀은 부틸화된 하이드록시 톨루엔(BHT), 부틸화된 하이드록시 아니솔(BHA), 및 이들의 유도체이다.
본 발명에 사용하기 바람직한 장애 페놀 산화방지제는 단독으로 사용하거나 또는 서로 조합하여 사용할 수 있거나, 또는 입체적으로 장애된 비가교 페놀 화합물과 조합하여 사용할 수 있는 메틸렌 가교된 알킬페놀이다. 메틸렌 가교된 화합물을 예를 들면 4,4'-메틸렌비스(6-3급-부틸-o-크레졸), 4,4'-메틸렌비스(2-3급-아밀-o-크레졸), 2,2'-메틸렌비스(4-메틸-6-3급-부틸페놀), 4,4'-메틸렌비스(2,6-디-3급-부틸페놀) 및 이들의 유도체를 포함한다.
iii) 기타 산화방지제
방향족 아민 및 장애 페놀 산화방지제가 본 발명에 특히 유용하지만, 상기 설명은 기타 입수할 수 있는 산화방지제를 제한하려는 의도는 아니다. 따라서, 기타 유형의 산화방지제를 단독으로 또는 방향족 아민 및 장애 페놀 산화방지제와 조합하여 본 발명의 일부로 사용할 수도 있다.
본 발명의 첨가제 조합물은 자동 변속기 유체와 같은 동력 전달 유체에 사용되는 것이 전형적이다. 유체 속에서 인산의 전형적인 처리 속도는 유체가 인을 10 내지 1000ppm 함유하도록 하는 것이다. 무회 산화방지제, 또는 무화 산화방지제의 혼합물의 처리 속도는 아주 광범위하게 변할 수 있으나, 일반적으로 무회 산화방지제 대 인산의 중량비가 50: 1 내지 1:50, 바람직하게는 10:1 내지 1:10이고, 상기 범위 밖의 비율도 사용할 수 있다.
본 발명의 화합물은 산화방지 특성을 부여하기에 충분한 양으로 윤활유 기재원료에 부가될 수 있다. 전형적으로는, 100% 활성 성분의 0.05 내지 1.0중량%, 바람직하게는 0.4 내지 0.8중량%, 가장 바람직하게는 0.5 내지 0.7중량%의 양에 상응할 것이다. 바람직한 범위는 오일 속에서 인 약 0.02 내지 0.04 질량%에 상응할 것이다.
바람직하게는, 붕소 공급원이 본 발명의 첨가제 조합물과 함께 윤활유 기재 원료에 존재한다. 붕소가 존재하는 경우 실리콘계 밀봉물의 열화를 감소시키는 경향이 있다. 붕소 공급원은 붕산화 분산제, 붕산화 아민, 붕산화 알콜, 붕산화 에스테르, 또는 알킬 보레이트 형태로 존재할 수 있다.
따라서, 효과량의 본 발명의 첨가제 조합물을 윤활유에 가한후 생성된 윤활유를 윤활 시스템 속에 위치시킴으로써, 오일은 윤활 유체의 산화를 억제할 것이다.
윤활유 기재원료는 완전히 배합된 윤활유를 형성하기 위해 하나 이상의 첨가제를 함유할 수 있다. 이러한 윤활유 첨가제는 부식 억제제, 세제, 유동점 강하제, 산화방지제, 극압 첨가제, 점도 개선제, 마찰 개질제 등을 포함한다. 이들 첨가제는 예를 들면 문헌["Lubricant Additives" by C. V. Smalheer and R. Kennedy Smith, 1967, pp. 1-11 and in U. S. Patent 4,105,571]에 전형적으로 개시되어 있으며, 이의 개시 내용은 본원에 참고로 인용하였다. 완전히 배합된 윤활유는 통상적으로 이들 첨가제를 약 1 내지 약 20중량% 함유한다. 붕산화 또는 비붕산화 분산제를 원하는 경우 또한 오일에 첨가제로 포함할 수 있다. 그러나 사용된 정확한 첨가제(및 이들의 상대량)은 오일의 특정 용도에 따라 변할 것이다. 본 발명의 배합물에 고려된 용도는 기어 오일, 산업용 오일, 윤활유, 및 동력 전달 유체, 특히 자동 변속기 유체를 포함한다. 하기 표는 윤활유 배합물에서 첨가제의 대표적인 양을 나타낸다.
[표 1]
Figure kpo00004
본 발명에 사용하기 특히 적합한 세제 첨가제는 I족(알칼리) 또는 II족(알칼리성) 토금속 및 전이 금속과 설폰산, 카복실산, 또는 유기 인산의 회 생성 염기염을 포함한다.
본 발명의 첨가제 조합물을 또한 블랜드하여 농축물을 형성할 수 있다. 농축물은 일반적으로 기타 바람직한 첨가제와 함께 주요량의 조합물과 소량의 윤활유 또는 기타 용매를 함유한다. 조합물 및 원하는 첨가제(즉, 활성 성분)는 특정량으로 농축물에 제공되어 예정된 량의 윤활유와 조합할 때 최종 배합물에 원하는 농도를 제공한다. 농축물중의 활성 성분의 총량은 농축물의 약 0.2 내지 50, 바람직하게는 약 0.5 내지 20, 가장 바람직하게는 2 내지 20중량%이며, 나머지는 윤활유 기재원료 또는 용매이다.
본 발명의 첨가제 조합물은 배합물에 함유된 아민(즉, 분산제, 마찰 개질제 등)과 상호 작용하여 4급 암모늄 염을 제조할 수 있다. 아민 및 4급 암모늄 염의 형성은 그러나 본 발명의 산화방지 특성에 악영향을 주지는 않는다.
적합한 윤활유 기재원료는 천연 윤활유, 합성 윤활유, 또는 이들의 혼합물에서 유도될 수 있다. 일반적으로, 윤활유 기재원료는 40℃에서 약 5 내지 약 10,000mm2/s(cSt) 범위의 점도를 가질 것이지만, 전형적인 용도에서는 40℃에서 약 10 내지 약 1,000mm2/s(cSt) 범위의 점도를 갖는 오일을 요구할 것이다.
천연 윤활유는 동물성 오일, 식물성 오일(예: 피마자유 및 라드유), 석유, 광유 및 석탄 또는 혈암에서 유도된 오일을 포함한다.
합성 오일은 탄화수소 오일 및 할로 치환된 탄화수소 오일, 예를 들면 중합된 올레핀 및 공중합된 올레핀(예: 폴리부틸렌, 폴리프로필렌, 프로필렌-이소부틸렌 공중합체, 염소화 폴리부틸렌, 폴리(1-헥센), 폴리(1-옥텐), 폴리(1-데센) 등 및 이들의 혼합물); 알킬벤젠(예: 도데실벤젠, 테트라데실벤젠, 디노닐벤젠, 디(2-에틸헥실)벤젠 등); 폴리페닐(예: 비페닐, 테르페닐, 알킬화 폴리페닐 등); 알킬화디페닐 에테르, 알킬화 디페닐 설파이드뿐 아니라 이들의 유도체, 유사체 및 동족체 등을 포함한다.
합성 윤활유는 또한 알킬렌 옥사이드 중합체, 인터폴리머, 공중합체 및 말단하이드록실기가 에스테르화, 에테르화등에 의해 변형된 이들의 유도체를 포함한다. 이러한 합성 오일 군은 에틸렌 옥사이드 또는 프로필렌 옥사이드를 중합하여 제조한 폴리옥시알킬렌 중합체; 이들 폴리옥시알킬렌 중합체의 알킬 및 아릴 에테르(예: 평균 분자량 1,000의 메틸 폴리이소프로필렌 글리콜 에테르, 분자량 500 내지 1000의 폴리에틸렌 글리콜의 디페닐 에테르, 분자량 1000 내지 1500의 폴리프로필렌 글리콜의 디에틸 에테르; 및 이들의 모노-및 폴리-카복실산 에스테르(예: 아세트산 에스테르, 혼합된 C3-C8지방산 에스테르, 및 테트라에틸렌 글리콜의 C13옥소산 디에스테르)로 예시할 수 있다.
합성 윤활유의 또 다른 적합한 부류는 디카복실산(예: 프탈산, 숙신산, 알킬숙신산 및 알케닐 숙신산, 말레산, 아젤라산, 수베르산, 세바크산, 푸마르산, 아디프산, 리놀레산 이량체, 말론산, 알킬말론산, 알케닐 말론산 등)과 다양한 알콜(예: 부틸 알콜, 헥실 알콜, 도데실 알콜, 2-에틸헥실 알콜, 에틸렌 글리콜, 디-에틸렌 글리콜 모노에테르, 프로필렌 글리콜 등)의 에스테르를 포함한다. 이들 에스테르의 구체예로는 디부틸 아디페이트, 디(2-에틸헥실)세바케이트, 디-n-헥실 푸마레이트, 디옥틸 세바케이트, 디이소옥틸 아젤레이트, 디이소데실 아젤레이트, 디옥틸 프탈레이트, 디데실 프탈레이트, 디에이코실 세바케이트, 리놀레산 이량체의 2-에틸헥실 디에스테르 및 세바크산 1mol과 테트라에틸렌 글리콜 2mol 및 2-에틸헥사노산 2mol을 반응시켜 형성된 착체 에스테르 등이 있다.
합성 오일로 유용한 에스테르는 또한 C5내지 C12모노카복실산과 폴리올 및 폴리올 에테르(예: 네오펜틸 글리콜, 트리메틸올프로판, 펜타에리트리톨, 디펜타에리트리톨, 트리펜타에리트리톨 등)으로부터 제조한 것을 포함한다. 합성 탄화수소오일은 또한 노르말 올레핀의 수소화 올리고머로부터 수득한다.
실리콘계 오일(예: 폴리알킬-, 폴리아릴-, 폴리알콕시- 또는 폴리아릴록시- 실리콘 오일 및 실리케이트 오일)은 또 다른 유용한 부류의 합성 윤활유를 포함한다. 이들 오일은 테트라에틸 실리케이트, 테트라이소프로필 실리케이트, 테트라-(2-에틸헥실)실리케이트, 테트라-(4-메틸-2-에틸헥실)실리케이트, 테트라(p-3급-부틸페닐)실리케이트, 헥스-(4-메틸-2-펜톡시)-디실록산, 폴리(메틸)-실록산 및 폴리(메틸페놀) 실록산 등을 포함한다. 기타 합성 윤활유는 인 함유 산(예: 트리크레실 포스페이트, 트리옥틸 포스페이트 및 데실포스폰산의 디에틸 에스테르), 중합체성 테트라하이드로푸란, 폴리알파올레핀 등의 액체 에스테르를 포함한다.
윤활유는 정제되지 않은 오일, 정제된 오일, 재정제된 오일, 또는 이들의 혼합물로부터 유도될 수 있다. 정제되지 않은 오일은 추가의 정제 또는 처리를 하지 않고 천연 공급원 또는 합성 공급원(예: 석탄, 혈암, 또는 타르 모래 비튜멘)으로 부터 직접 얻는다. 정제되지 않은 오일을 예를 들면 레토프트 공정에서 직접 얻은 혈암유, 증류에서 직접 얻은 석유, 또는 에스테르화 공정에서 직접 얻은 에스테르를 포함하며, 이어서, 이들 각각을 추가로 처리하지 않고 사용할 수 있다. 정제된 오일은 정제된 오일을 1회 이상의 정제 단게에서 처리하여 하나 이상의 특성을 개선시켰음을 제외하고 정제되지 않은 오일과 유사하다. 적합한 정제 기법은 증류, 수처리, 탈납화, 용매 추출, 산 또는 염기 추출, 여과, 및 퍼콜레이션을 포함하며, 이들 모두는 당해 분야의 숙련가들에게 공지되어 있다. 재정제된 오일은 정제된 오일을 얻는데 사용된 것과 유사한 공정으로 정제된 오일을 처리함으로써 얻는다. 이들 재정제된 오일은 또한 재생된 또는 재가공된 오일로 공지되어 있으며, 종종 써버린 첨가제 및 오일 분해 제품의 제거 기법으로 추가로 가공처리된다.
본 발명은 하기 실시예를 참고로 더욱 이해될 수 있으며, 이 실시예는 청구한 청구의 범위를 제한하지 않는다.
[실시예]
본 발명을 입증하기 위해, 일련의 윤활유 시험 배합물을 포드 머콘 시방서(Ford MERCON Specification)(1992년 8월 24일 개정판)에 기술된 포드 알루미늄 비이커 산화 시험("ABOT")에 따라 블렌드하고 시험했다. 모든 배합물은 기재원료 및 통상적인 양의 붕산화 및 비붕산화 숙신이미드 분산제, 톨릴트리아졸, 아미드 및 에톡실화된 아민 개질제, 점도 개질제 및 소포제를 함유했다. 사용된 기재원료는 약 80 중성 값까지 블렌드된 산화적으로 약한 용매에 의해 추출된 중성유이다.
제조된 6개의 시험 배합물 A 내지 F에 대한 애보트(ABOT) 결과를 하기 표 2에 나타낸다. 모든 인 함유 배합물을 약 200ppm의 인을 함유하도록 배합하고 산화방지제를 나타낸 바와 같이 통상의 양으로 사용했다. 포드 애보트 통과 한도를 또한 참고로 나타낸다.
[표 2]
Figure kpo00005
배합물 A 및 B는 기본적인 비교 배합물이며, 이들은 본 발명의 상승작용성 조합물을 함유하지 않는다. 표 2로부터 알 수 있듯이, 이들 배합물은 모두 포드조건을 만족시키지 못한다. 예를 들면, 유체 A는 7.0의 ΔTAN(총 산가의 증분; increase in total acid number)을 가지며, 유체 B는 4.8의 ΔTAN를 나타낸다. 포드는 4.0 미만의 ΔTAN를 요구한다. 이들 유체는 모두 나머지의 포드 조건을 또한 거의 만족시키지 못했다.
유체 C 및 D는 본 발명의 상승작용성 혼합물을 함유한다. 유체는 모두 블렌드를 제조하는 동안 첨가제에 가해진 인산(85%)을 갖는다. 유체 C는 상업적인 알킬화 디페닐 아민 산화방지제를 함유하고, 유체 D는 상업적인 장애 페놀 산화방지제를 함유한다. 유체 C는 모든 포드 조건을 쉽게 만족시킨다. 유체 D는 IR 변화율(%) 조건을 제외한 모든 포드 조건을 만족시킨다. 그러나, 데이터는 유체 C 및 D가 모두 유체 A 및 B보다 산화방지 특성면에서 상당히 개선됨을 나타낸다.
유체 E는 인산(85%)을 티오비스에탄올과의 착체로 가함을 제외하고 유체 C와 동일하다. 유체 C 및 E는 포드 시험에서 실질적으로 동일한 결과를 나타내며, 이는 인산의 첨가 방법이 중요하지 않음을 의미한다.
유체 F는 트리페닐 포스파이트를 사용함으로써 전달된 인을 200ppm 함유한다. 유체 F는 또한 알킬화 디페닐 아민 산화방지제를 함유한다. 유체 F는 또한 포드 조건에 부합되지만, 유체 C 및 E와 비교하는 경우, 유체 F는 산화방지 특성면에서 불량하다, 이는 트리페닐 포스파이트가 아니라 인산을 사용하는 경우 가장 우수한 상승작용이 성취됨을 나타낸다.
놀랍게도, 상기 실시예에서 인산과 무회 산화방지제의 상승작용성 조합물을 사용하는 경우 유체의 산화방지 특성이 현저히 개선되는 것으로 밝혀졌다.
본원 명세서에서 발명의 바람직한 양태가 개시되어 있으나, 본 발명의 원리는 다른 양태, 특히 동일 반응계에서 인 함유 무기산을 생성할 수 있는 기타 무기인 함유 산 또는 기타 인 함유 화합물(예: 유기 화합물)을 사용하는 것을 포함하는 것으로 고려되어야 한다.

Claims (7)

  1. 주요량으로서 윤활유와, 상승작용성 산화방지 효과량으로서,
    (A) 인산, 인산의 아민 염 및 알콜-인산 착체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 무기 인 함유 산 또는 그의 전부 또는 일부 황 유사체 및
    (B) 방향족 트리아졸, 페노티아진, 디페닐아민, 각각 탄소수 약 16 이하의 알킬 치환체를 하나 또는 둘 함유하는 알킬 디페닐아민, 페닐-α-나프틸아민, 페닐-β-나프틸아민, 각각 탄소수 약 16 이하의 알킬기 또는 아르알킬기를 하나 또는 둘 함유하는 알킬-치환되거나 아르알킬-치환된 페닐-α-나프틸아민, 및 각각 탄소수 약 16이하의 알킬기 또는 아르알킬기를 하나 또는 둘 함유하는 알킬-치환되거나 아르알킬-치환된 페닐-β-나프틸아민으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 방향족 산화방지제의 첨가제 조합물을 성분(A) 대 성분(B)의 비가 50:1 내지 1:50인 양으로 포함하는 윤활유 조성물.
  2. 제1항에 있어서, (B)가 알킬화된 디페닐아민인 조성물.
  3. 제2항에 있어서, (A)가 인산인 조성물.
  4. 제2항에 있어서, (A)가 티오비스에탄올과 인산이 3:1의 몰비로 착화된 알콜-인산 착체인 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 자동 변속기 유체인 조성물.
  6. 청구항 1의 첨가제 조합물을 함유하는 농축물.
  7. 상승작용성 산화방지 효과량의 청구항 1의 첨가제 조합물을 혼입함으로써 윤활유 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법.
KR1019970702728A 1994-12-09 1995-12-06 윤활유 및 첨가제 조합물을 포함하는 윤활유 조성물, 첨가제 조합물을 함유하는 농축물 및 첨가제 조합물을 이용하여 윤활유 조성물의 산화방지 특성을 개선시키는 방법 KR100239817B1 (ko)

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