JPWO2020138318A1 - 電池、電池パック、電子機器、電動車両および電力システム - Google Patents
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Abstract
Description
1 実施形態(ラミネート型電池の例)
2 応用例1(電池パックおよび電子機器の例)
3 応用例2(電動車両の例)
4 応用例3(蓄電システムの例)
5 実施例
6 変形例
[電池の構成]
図1は、本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池(以下単に「電池」という。)の構成の一例を示す。電池は、いわゆるラミネート型電池であり、正極リード11および負極リード12が取り付けられた巻回型の電極体20と、この電極体20を収容するフィルム状の外装材10とを備えたものであり、小型化、軽量化および薄型化が可能となっている。
正極21は、例えば、正極集電体21Aと、正極集電体21Aの両面に設けられた正極活物質層21Bとを備える。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム箔、ニッケル箔またはステンレス箔等の金属箔により構成されている。正極活物質層21Bは、リチウムを吸蔵および放出することが可能な1種または2種以上の正極活物質を含む。正極活物質層21Bは、必要に応じてバインダーおよび導電剤のうちの少なくとも1種をさらに含んでいてもよい。
正極活物質としては、例えば、リチウム酸化物、リチウムリン酸化物、リチウム硫化物またはリチウムを含む層間化合物等のリチウム含有化合物が適当であり、これらの2種以上を混合して用いてもよい。エネルギー密度を高くするには、リチウムと遷移金属元素と酸素とを含むリチウム含有化合物が好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、式(A)に示した層状岩塩型の構造を有するリチウム複合酸化物、式(B)に示したオリビン型の構造を有するリチウム複合リン酸塩等が挙げられる。リチウム含有化合物としては、遷移金属元素として、Co、Ni、MnおよびFeからなる群より選ばれる少なくとも1種を含むものであればより好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、式(C)、式(D)もしくは式(E)に示した層状岩塩型の構造を有するリチウム複合酸化物、式(F)に示したスピネル型の構造を有するリチウム複合酸化物、または式(G)に示したオリビン型の構造を有するリチウム複合リン酸塩等が挙げられ、具体的には、LiNi0.50Co0.20Mn0.30O2、LiCoO2、LiNiO2、LiNiaCo1-aO2(0<a<1)、LiMn2O4またはLiFePO4等がある。
(但し、式(A)中、M1は、Ni、Mnを除く2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。Xは、酸素以外の16族元素および17族元素からなる群より選ばれる少なくとも1種を示す。p、q、y、zは、0≦p≦1.5、0≦q≦1.0、0≦r≦1.0、−0.10≦y≦0.20、0≦z≦0.2の範囲内の値である。)
(但し、式(B)中、M2は、2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。a、bは、0≦a≦2.0、0.5≦b≦2.0の範囲内の値である。)
(但し、式(C)中、M3は、Co、Mg、Al、B、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Zr、Mo、Sn、Ca、SrおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種を表す。f、g、h、jおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g<0.5、0≦h≦0.5、g+h<1、−0.1≦j≦0.2、0≦k≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(D)中、M4は、Co、Mn、Mg、Al、B、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Mo、Sn、Ca、SrおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種を表す。m、n、pおよびqは、0.8≦m≦1.2、0.005≦n≦0.5、−0.1≦p≦0.2、0≦q≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、mの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(E)中、M5は、Ni、Mn、Mg、Al、B、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Mo、Sn、Ca、SrおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種を表す。r、s、tおよびuは、0.8≦r≦1.2、0≦s<0.5、−0.1≦t≦0.2、0≦u≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、rの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(F)中、M6は、Co、Ni、Mg、Al、B、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Mo、Sn、Ca、SrおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種を表す。v、w、xおよびyは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦x≦4.1、0≦y≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(G)中、M7は、Co、Mg、Fe、Ni、Mg、Al、B、Ti、V、Nb、Cu、Zn、Mo、Ca、Sr、WおよびZrからなる群より選ばれる少なくとも1種を表す。zは、0.9≦z≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、zの値は完全放電状態における値を表している。)
バインダーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアクリロニトリル、スチレンブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロース、およびこれら樹脂材料のうちの1種を主体とする共重合体等からなる群より選ばれる少なくとも1種を用いることができる。
導電剤としては、例えば、黒鉛、炭素繊維、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブおよびグラフェン等からなる群より選ばれる少なくとも1種の炭素材料を用いることができる。なお、導電剤は導電性を有する材料であればよく、炭素材料に限定されるものではない。例えば、導電剤として金属材料または導電性高分子材料等を用いるようにしてもよい。また、導電剤の形状としては、例えば、粒状、鱗片状、中空状、針状または筒状等が挙げられるが、特にこれらの形状に限定されるものではない。
負極22は、例えば、負極集電体22Aと、負極集電体22Aの両面に設けられた負極活物質層22Bとを備える。負極集電体22Aは、例えば、銅箔、ニッケル箔またはステンレス箔等の金属箔により構成されている。負極活物質層22Bは、リチウムを吸蔵および放出することが可能な1種または2種以上の負極活物質を含む。負極活物質層22Bは、必要に応じてバインダーおよび導電剤のうちの少なくとも1種をさらに含んでいてもよい。
負極活物質としては、例えば、難黒鉛化性炭素、易黒鉛化性炭素、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維または活性炭等の炭素材料が挙げられる。このうち、コークス類には、ピッチコークス、ニードルコークスまたは石油コークス等がある。有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹脂やフラン樹脂等の高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいい、一部には難黒鉛化性炭素または易黒鉛化性炭素に分類されるものもある。これら炭素材料は、充放電時に生じる結晶構造の変化が非常に少なく、高い充放電容量を得ることができると共に、良好なサイクル特性を得ることができるので好ましい。特に黒鉛は、電気化学当量が大きく、高いエネルギー密度を得ることができ好ましい。また、難黒鉛化性炭素は、優れたサイクル特性が得られるので好ましい。さらにまた、充放電電位が低いもの、具体的には充放電電位がリチウム金属に近いものが、電池の高エネルギー密度化を容易に実現することができるので好ましい。
バインダーとしては、正極活物質層21Bと同様のものを用いることができる。
導電剤としては、正極活物質層21Bと同様のものを用いることができる。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離し、両極の接触による短絡を防止すると共に、リチウムイオンを透過させる絶縁性の多孔質膜である。セパレータ23の空孔には電解液が保持されるため、セパレータ23は、電解液に対する耐性が高く、反応性が低く、膨張しにくいという特性を有することが好ましい。
電解質層24は、電解液と、電解液を保持する保持体となる高分子化合物と、1または2以上の極性基を有する化合物が表面に保持された無機粒子とを含む。電解質層24が無機粒子を含むことで、電解質層24の強度、耐酸化性および耐熱性等を向上することができる。また、1または2以上の極性基を有する化合物が無機粒子の表面に保持されていることで、電解質層24の形成工程において、無機粒子の分散性を向上することができる。したがって、電解質層24内の無機粒子濃度のばらつきを抑制することができるため、保存特性およびフロート特性等の電池特性を向上することができる。電解質層24は、ゲル状を有していることが好ましい。電解質層24がゲル状を有していると、高いイオン伝導率を得ることができると共に、電池の漏液を抑制することができる。
上述の構成を有する電池では、充電を行うと、例えば、正極活物質層21Bからリチウムイオンが放出され、電解質層24を介して負極活物質層22Bに吸蔵される。また、放電を行うと、例えば、負極活物質層22Bからリチウムイオンが放出され、電解質層24を介して正極活物質層21Bに吸蔵される。
次に、本発明の一実施形態に係る電池の製造方法の一例について説明する。
正極21は次のようにして作製される。まず、例えば、正極活物質と、バインダーと、導電剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン(NMP)等の溶剤に分散させてペースト状の正極合剤スラリーを作製する。次に、この正極合剤スラリーを正極集電体21Aの両面に塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより正極活物質層21Bを形成し、正極21を得る。
負極22は次のようにして作製される。まず、例えば、負極活物質と、バインダーとを混合して負極合剤を調製し、この負極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製する。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体22Aの両面に塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより負極活物質層22Bを形成し、負極22を得る。
電解質層24は次のようにして作製される。まず、例えば、電解液25〜35質量部と、電解液を保持する保持体としての高分子化合物1〜3質量部と、無機粒子0.3〜7.0質量部と、有機溶剤55〜70質量部と、1または2以上の極性基を有する化合物(無機粒子100質量部に対して2〜5質量部)とを混合することにより、混合溶液を得る。次に、例えばホモジナイザーを用いて混合溶液を加熱撹拌することにより、高分子化合物を溶解させるとともに、極性基を有する化合物を無機粒子の表面に保持させることで、無機粒子を分散させたゾル状の前駆体溶液を調製する。この際、無機粒子表面の電気的に正または負に偏りがある箇所と、上記化合物に含まれる極性基とが相互作用することで、上記のように無機粒子の表面に極性基を有する化合物が保持される。次に、この前駆体溶液を正極21および負極22の両面に均一に塗布して含浸させる。その後、希釈溶剤を気化させて除去することにより、電解質層24を形成する。
電極体20は次のようにして作製される。まず、正極集電体21Aの端部に正極リード11を溶接により取り付けると共に、負極集電体22Aの端部に負極リード12を溶接により取り付ける。次に、電解質層24が形成された正極21と負極22とをセパレータ23を介して積層し積層体としたのち、この積層体をその長手方向に巻回して、最外周部に保護テープ25を接着して電極体20を得る。
電極体20は外装材10により次のようにして封止される。まず、例えば、柔軟性を有する外装材10の間に電極体20を挟み込む。この際、正極リード11および負極リード12と外装材10との間には密着フィルム13を挿入する。なお、正極リード11、負極リード12にそれぞれ密着フィルム13を予め取り付けておいてもよい。また、外装材10に予めエンボス成型を施し、電極体20を収容する収容空間としての凹部を形成しておいてもよい。次に、外装材10の外縁部同士を熱融着等により密着させて封止する。以上により、外装材10により電極体20が収容された電池が得られる。封止後、必要に応じて、ヒートプレスにより電池を成型するようにしてもよい。
一実施形態に係る電池では、極性基を有する化合物が無機粒子の表面に保持されているため、電解質層24の形成工程において無機粒子の分散性を向上し、電解質層24内の無機粒子濃度のばらつきの発生を抑制することができる。これにより、電解質層24内において局所的に無機粒子濃度が低い箇所が減少するので、微小短絡が発生することを抑制することができる。よって、保存特性およびフロート特性等の電池特性を向上することができる。
応用例1では、上述の一実施形態に係る電池を備える電子機器について説明する。
電子回路110は、例えば、CPU(Central Processing Unit)、周辺ロジック部、インターフェース部および記憶部等を備え、電子機器100の全体を制御する。
電池パック120は、組電池121と、充放電回路122とを備える。電池パック120が、必用に応じて組電池121および充放電回路122を収容する外装材(図示せず)をさらに備えるようにしてもよい。
応用例2では、上述の一実施形態に係る電池を備える電動車両について説明する。
応用例3では、上述の一実施形態に係る電池を備える住宅用の蓄電システムについて説明する。
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
(正極の作製工程)
まず、正極活物質としてLiCoO296質量部と、正極バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVdF)3質量部と、正極導電剤としてカーボンブラック1質量部とを混合することにより、正極合剤とした。次に、正極合剤を有機溶剤(N−メチル−2−ピロリドン)に分散させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとした。次に、コーティング装置を用いて正極集電体(15μm厚のアルミニウム箔)の両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層を形成した。次に、ロールプレス機を用いて正極活物質層を圧縮成型したのち、その正極活物質層が形成された正極集電体を48mm×300mmの帯状に切断した。
まず、負極活物質として人造黒鉛90質量部と、負極バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVdF)10質量部とを混合することにより、負極合剤とした。次に、負極合剤を有機溶剤(N−メチル−2−ピロリドン)に分散させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとした。次に、コーティング装置を用いて負極集電体(15μm厚の銅箔)の両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層を形成した。次に、ロールプレス機を用いて負極活物質層を圧縮成型したのち、その負極活物質層が形成された負極集電体を50mm×310mmの帯状に切断した。
まず、炭酸エチレン(EC)と炭酸プロピレン(PC)とを、質量比でEC:PC=50:50となるように混合して混合溶媒を調製した。次に、この混合溶媒に、電解質塩(LiPF6)を1mol/kgとなるように溶解させて電解液を調製した。次に、電解液31質量部と、高分子化合物としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)2質量部と、無機粒子としてアルミナ粒子0.45質量部と、有機溶剤として炭酸ジメチル66.55質量部と、極性官能基を有する共重合体(無機粒子100質量部に対して5質量部)とを混合することにより、混合溶液を得た。なお、極性官能基を有する共重合体としては、ポリフッ化ビニリデンの一部の官能基がカルボン酸エステル基(極性官能基)で置換されており、重量平均分子量90万を有するものを用いた。
まず、正極集電体に正極リードを溶接すると共に、負極集電体に負極リードを溶接した。次に、セパレータ(23μm厚の微孔性ポリプロピレンフィルム)を介して、電解質層が形成された正極および負極を積層したのち、その積層物を長手方向に巻回し、最外周部に保護テープを貼り付けることにより、巻回型の電極体を得た。
まず、柔軟性を有する外装材の間に電極体20を挟み込むようにして、外装材を折り畳んだ。この際、正極リードと外装材との間に密着フィルムを挿入すると共に、負極リードと外装材との間に密着フィルムを挿入した。次に、折り畳んだ外装材の外周縁部同士を熱融着することにより、外装材により電極体を封入した。以上により、目的とする電池が得られた。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体として、フッ化ビニリデン系共重合体の一部の官能基がカルボン酸基で置換されており、重量平均分子量90万を有するものを用いたこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体として、ポリエーテル系重合体の一部の官能基がリン酸基で置換されており、重量平均分子量3万を有するものを用いたこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体として、ポリエーテル系重合体の一部の官能基がスルホン酸エステル基で置換されており、重量平均分子量30万を有するものを用いたこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体として、ポリエーテル系重合体の一部の官能基がアミノ基で置換されており、重量平均分子量30万を有するものを用いたこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体を添加せずに混合溶液を得たこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。
電解質層の形成工程において、極性官能基を含む共重合体に代えて、極性官能基を含まない共重合体を用いたこと以外は実施例1と同様にして電池を得た。なお、極性官能基を含まない共重合体としては、重量平均分子量60万を有するフッ化ビニリデン系重合体を用いた。
(無機粒子の状態の観察)
上述の電解質層の作製工程において、作製したゲル状の電解質層をサンプリングし、光学顕微鏡で観察した。その結果、極性官能基を有する共重合体を添加していない電解質層(比較例1、2)では、極性官能基を有する共重合体を添加した電解質層(実施例1〜5)に比べて、より大きな無機粒子の凝集物が観測された。
上述のようにして得られた電池について、70℃保存試験における残存容量率を以下のようにして求めた。まず、4.4Vまで電池を充電したのち放電し、保存試験前の電池容量(放電容量)を求めた。続いて、4.4Vまで電池を再び充電し、70℃の恒温槽において14日間保存したのち、電池を放電し電池容量(放電容量)を求めた。次に、以下の式から残存容量率を求めた。その結果を表1および図6に示す。
残存容量率[%]=((保存試験後の電池容量)/(保存試験前の電池容量))×100
OCV低下率[%]=(((初期のOCV)−(所定期間保存後のOCV))/(初期のOCV))×100
上述のようにして得られた電池について、膨れ率を以下のようにして求めた。まず、1.14mAで4.4Vまで電池を充電し、初期の電池体積を測定した。続いて、充電した電池を恒温槽に搬送し、65℃の恒温槽において4.4V、0.285mAの条件で充電し続けたのち、試験開始から3日経過後の電池体積を測定した。次に、以下の式からフロート試験後の膨れ率を求めた。その結果を表1に示す。
膨れ率[%]=((3日後の電池体積)/(初期の電池体積))×100
以上、本発明の実施形態、応用例および実施例について具体的に説明したが、本発明は、上述の実施形態、応用例および実施例に限定されるものではなく、本発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
11 正極リード
12 負極リード
13 密着フィルム
20 電極体
21 正極
21A 正極集電体
21B 正極活物質層
22 負極
22A 負極集電体
22B 負極活物質層
23 セパレータ
24 保護テープ
100 電子機器
120 電池パック
200 ハイブリッド車両
208 蓄電装置
300 蓄電システム
Claims (13)
- 正極と、負極と、電解質層とを備え、
前記電解質層は、
電解液と、
前記電解液を保持する第1の高分子化合物と、
極性基を有する化合物が表面に保持された無機粒子と
を含む電池。 - 前記極性基が、カルボン酸基、リン酸基、スルホン酸基、カルボン酸エステル基、リン酸エステル基、スルホン酸エステル基、アミド基、アミノ基、ヒドロキシ基およびエーテル基からなる群より選ばれる少なくとも1種である請求項1に記載の電池。
- 前記極性基を有する前記化合物が、第2の高分子化合物である請求項1に記載の電池。
- 前記第2の高分子化合物の重量平均分子量が、3万以上200万以下である請求項3に記載の電池。
- 前記無機粒子が、酸化アルミニウムを含む請求項1に記載の電池。
- 前記第1の高分子化合物が、フッ化ビニリデン系重合体を含む請求項1に記載の電池。
- 前記電解質層が、ゲル状を有する請求項1に記載の電池。
- 前記無機粒子が、電気的に正または負に偏りがある箇所を前記表面に有し、
前記箇所と前記極性基との相互作用により、前記極性基を有する前記化合物が前記表面に保持されている請求項1に記載の電池。 - 請求項1から8のいずれか1項に記載の前記電池と、
前記電池を制御する制御部と
を備える電池パック。 - 請求項1から8のいずれか1項に記載の前記電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電子機器。 - 請求項1から8のいずれか1項に記載の前記電池と、
前記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と
を備える電動車両。 - 前記電池に関する情報に基づいて、車両制御に関する情報処理を行う制御装置をさらに備える請求項11に記載の電動車両。
- 請求項1から8のいずれか1項に記載の前記電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電力システム。
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