JPWO2020071288A1 - 金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔、及び樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の実施形態に係る金属張積層板は、絶縁層と、前記絶縁層の少なくとも一方の表面に接する金属箔とを備える。この金属張積層板11は、図1に示すように、絶縁層12と、その両面に接触して存在する金属箔13とを備えるもの等が挙げられる。また、前記金属張積層板は、前記絶縁層の一方の表面にのみ、金属箔が接触して備えられるものであってもよい。なお、図1は、本実施形態に係る金属張積層板11の構成を示す概略断面図である。
本実施形態において用いられるポリフェニレンエーテル化合物は、ポリフェニレンエーテル鎖を分子中に有していれば、特に限定されない。前記ポリフェニレンエーテル化合物は、例えば、炭素−炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物であってもよいし、未変性のポリフェニレンエーテル化合物であってもよい。前記ポリフェニレンエーテル化合物としては、前記変性ポリフェニレンエーテル化合物を含むことが好ましく、前記変性ポリフェニレンエーテル化合物であることがより好ましい。
前記樹脂組成物は、硬化剤を含有してもよい。前記樹脂組成物には、硬化剤を含有しなくてもよいが、前記変性ポリフェニレンエーテル化合物を含有する樹脂組成物の場合、前記変性ポリフェニレンエーテル化合物を好適に硬化させるために、硬化剤を含有していることが好ましい。前記硬化剤は、前記ポリフェニレンエーテル化合物と反応して前記ポリフェニレンエーテル化合物を含む樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤である。また、前記硬化剤は、前記ポリフェニレンエーテル化合物を含む樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤であれば、特に限定されない。前記硬化剤としては、例えば、スチレン、スチレン誘導体、分子中にアクリロイル基を有する化合物、分子中にメタクリロイル基を有する化合物、分子中にビニル基を有する化合物、分子中にアリル基を有する化合物、分子中にアセナフチレン構造を有する化合物、分子中にマレイミド基を有する化合物、及び分子中にイソシアヌレート基を有する化合物等が挙げられる。
本実施形態に係る樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、前記成分以外の成分(その他の成分)を含有してもよい。本実施の形態に係る樹脂組成物に含有されるその他の成分としては、例えば、金属石鹸、シランカップリング剤、難燃剤、開始剤、消泡剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、染料や顔料、滑剤、及び無機充填材等の添加剤をさらに含んでもよい。また、前記樹脂組成物には、前記ポリフェニレンエーテル化合物以外にも、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、マレイミド化合物、及び変性マレイミド化合物等の熱硬化性樹脂を含有してもよい。前記変性マレイミド化合物としては、例えば、分子中の少なくとも一部がシリコーン化合物で変性されたマレイミド化合物、及び分子中の少なくとも一部がアミン化合物で変性されたマレイミド化合物等が挙げられる。
前記金属箔は、前記絶縁層と接する側の表面(接触面)における、XPSにより測定される第1のニッケル元素量が、XPSにより測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であり、かつ、前記絶縁層と接する側の表面をSiO2換算で3nm/分の速度となる条件で1分間スパッタしたとき、当該表面における、XPSにより測定される第2のニッケル元素量が、XPSにより測定される全元素量に対して、4.5原子%以下である金属箔であれば、特に限定されない。
本実施形態で用いる樹脂組成物は、ワニス状に調製して用いてもよい。例えば、プリプレグを製造する際に、プリプレグを形成するための基材(繊維質基材)に含浸することを目的として、ワニス状に調製して用いてもよい。すなわち、樹脂組成物は、ワニス状に調製されたもの(樹脂ワニス)として用いてもよい。このようなワニス状の組成物(樹脂ワニス)は、例えば、以下のようにして調製される。
本発明の他の実施形態に係る配線板は、絶縁層と、前記絶縁層の少なくとも一方の表面に接する配線とを備える。すなわち、この配線板は、前記絶縁層の表面上に配線を有する。この配線板21は、図3に示すように、絶縁層12と、その両面に接触するように配置される配線14とを備えるものが挙げられる。また、前記配線板は、前記絶縁層の一方の面上にのみ、配線が接触して備えられるものであってもよい。なお、図3は、本実施形態に係る配線板21の構成を示す断面図である。
本発明の他の実施形態に係る樹脂付き金属箔は、樹脂層と、前記樹脂層の一方の表面に接する金属箔とを備える。この樹脂付き金属箔41は、図5に示すように、樹脂層42と、その一方の面に接触するように配置される金属箔43とを備えるものが挙げられる。なお、図5は、本実施形態に係る樹脂付き銅箔41の構成を示す断面図である。
本実施例において、樹脂組成物を調製する際に用いる各成分について説明する。
変性PPE−1:
ポリフェニレンエーテルとクロロメチルスチレンとを反応させて得られた変性ポリフェニレンエーテルである。
ここで、εは、吸光係数を示し、4700L/mol・cmである。また、OPLは、セル光路長であり、1cmである。
ポリフェニレンエーテルの末端水酸基をメタクリル基で変性した変性ポリフェニレンエーテル(式(11)に示す構造を有し、式(11)中、R3がメチル基であり、Yがジメチルメチレン基(式(8)で表され、式(8)中のR32及びR33がメチル基である基)である変性ポリフェニレンエーテル化合物、SABICイノベーティブプラスチックス社製のSA9000、25℃の塩化メチレン中で固有粘度(IV)0.085dl/g、重量平均分子量Mw2000、末端官能基数1.8個)
未変性のポリフェニレンエーテル(未変性PPE):ポリフェニレンエーテル(SABICイノベーティブプラスチックス社製のSA90、固有粘度(IV)0.083dl/g、末端水酸基数1.9個、重量分子量Mw1700、上記式(15)で表され、Yがジメチルメチレン基(式(8)で表され、式(8)中のR32及びR33がメチル基である基)であるポリフェニレンエーテル)
DVB:ジビニルベンゼン(炭素−炭素不飽和二重結合を分子末端に2つ有する熱硬化性硬化剤、新日鐵住金株式会社製のDVB810、分子量130)
TAIC:トリアリルイソシアヌレート(炭素−炭素不飽和二重結合を分子末端に3つ有する熱硬化性硬化剤、日本化成株式会社製のTAIC、重量平均分子量Mw249)
アセナフチレン:JFEケミカル株式会社製のアセナフチレン
Ricon181:スチレンブタジエン共重合体(クレイバレー社製のRicon181)
エポキシ化合物:ジシクロペンタジエンエポキシ樹脂(DIC株式会社製のHP−7200)
シアネートエステル化合物:ビスフェノールA型シアネートエステル化合物(2,2−ビス(4−シアナートフェニル)プロパン、ロンザジャパン株式会社製のBADCy)
フェノールノボラック樹脂:フェノールノボラック樹脂(DIC株式会社製のTD2131)
PBP:α,α’−ジ(t−ブチルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン(日油株式会社製のパーブチルP(PBP))
金属石鹸:オクタン酸亜鉛(DIC株式会社製のZn−Octanate
イミダゾール化合物:2−エチル−4−イミダゾール(四国化成工業株式会社製の2E4MZ)
シリカ1:ビニルシラン処理された球状シリカ(株式会社アドマテックス製のSC2300−SVJ)
シリカ2:エポキシシラン処理された球状シリカ(株式会社アドマテックス製のSC2300−SEJ)
次に、樹脂組成物の調製方法について説明する。
次に、得られたワニスをガラスクロスに含浸させた後、100〜170℃で約3〜6分間加熱乾燥することによりプリプレグを作製した。上記ガラスクロスは、具体的には、日東紡績株式会社製の♯1078タイプ、NEガラスである。その際、樹脂組成物の含有量(レジンコンテント)が約65質量%となるように調整した。
銅箔−1:分子中にアミノ基を有するシランカップリング剤で全面を表面処理した銅箔(南亜プラスチック社製のTLC−V1、アミノシラン処理を施した銅箔、第1のニッケル元素量:0.1原子%、第2のニッケル元素量:2.0原子%、M面の十点平均粗Rz:1.3μm、厚み:18μm)
銅箔−2:分子中にアミノ基を有するシランカップリング剤で全面を表面処理した銅箔(長春ジャパン株式会社製のVFPR1、アミノシラン処理を施した銅箔、第1のニッケル元素量:0.7原子%)、第2のニッケル元素量:4.4原子%、M面の十点平均粗Rz:1.3μm、厚み:18μm)
銅箔−3:分子中にビニル基を有するシランカップリング剤で全面を表面処理した銅箔(古河電気工業株式会社製のFV−WS、第1のニッケル元素量:1.2原子%、第2のニッケル元素量:5.0原子%、M面の十点平均粗Rz:1.3μm、厚み:18μm)
銅箔−4:分子中にアミノ基を有するシランカップリング剤で全面を表面処理した銅箔(古河電気工業株式会社製のFV−WS(アミノ)、アミノシラン処理を施した銅箔、第1のニッケル元素量:1.2原子%、第2のニッケル元素量:5.0原子%、M面の十点平均粗Rz:1.3μm、厚み:18μm)
前記第1のニッケル元素量は、以下のようにして測定した。
X線ビーム径:約100μmφ(25W、15kV)
分析領域:約100μmφ
上記測定により得られた値を、上記装置に備えられる解析ソフトに組み込まれた相対感度係数を用いて、定量換算した。
金属箔のM面(接触面)に対して、前記第1のニッケル元素量の測定方法と同様、XPSによる表面元素分析を行い、窒素元素量を測定した。
前記金属張積層板(評価基板)を、以下に示す方法により評価を行った。
評価基板(金属張積層板)の一方の金属箔(銅箔)を加工して、線幅100〜300μm、線長1000mm、線間20mmの配線を10本形成させた。この配線を形成させた基板の、配線を形成させた側の表面上に、前記プリプレグ2枚及び金属箔(銅箔)を2次積層することによって、3層板を作製した。なお、配線の線幅は、3層板を作製した後の配線の特性インピーダンスが50Ωとなるように調整した。
評価基板(金属張積層板)の両面にドライフィルムを貼り付け、所定の配線が形成されるように露光を行った後、塩化銅水溶液によって金属箔(銅箔)をエッチングした。そうすることによって、絶縁層上に、所定の配線が形成された。この配線としては、図6に示すように、一対の対向した櫛歯状配線51である。この一対の櫛歯状配線51は、まず、櫛歯状配線51における櫛歯を構成する配線52の配線幅(L)が等しい。そして、この櫛歯状配線51は、一対の対向した櫛歯状配線51における、それぞれの配線52が離間して交互に配置され、前記配線52が交互に配置される領域(ライン重なり部)53において、配線間距離(S)が等しい。このような配線が形成された基板のそれぞれの表面上に、前記プリプレグ2枚及び金属箔(銅箔)を2次積層することによって、3層板を作製した。この3層板としては、前記配線における、配線幅/配線間距離(L/S)が、80μm/80μm、100μm/100μm、100μm/150μm、及び100μm/200μmとなるものをそれぞれ用意した。なお、表1においては、それぞれを、80/80、100/100、100/150、及び100/200と表記する。
前記評価基板を作製する際に、プリプレグを重ねる枚数を4枚にすることによって、両面に銅箔が接着された銅箔張積層板を得た。この形成された銅箔張積層板を50mm×50mmに切断し、両面銅箔をエッチングして除去した。このようにして得られた評価用積層体を、288℃の半田槽中に10秒間浸漬した。そして、浸漬した積層体に、膨れの発生の有無を目視で観察した。この観察を2つの積層体に対して行った。膨れの発生が確認されなければ(膨れの発生数が0であれば)、「○」と評価した。また、膨れの発生が確認されれば、「×」と評価した。
Claims (13)
- 絶縁層と、前記絶縁層の少なくとも一方の表面に接する金属箔とを備え、
前記絶縁層は、ポリフェニレンエーテル化合物を含有する樹脂組成物の硬化物を含み、
前記金属箔は、
前記絶縁層と接する側の表面における、X線光電子分光法により測定される第1のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であり、かつ、
前記絶縁層と接する側の表面をSiO2換算で3nm/分の速度となる条件で1分間スパッタしたとき、当該表面における、X線光電子分光法により測定される第2のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下である金属箔であることを特徴とする金属張積層板。 - 前記第1のニッケル元素量と前記第2のニッケル元素量との算術平均値が、3.0原子%以下である請求項1に記載の金属張積層板。
- 前記金属箔は、前記絶縁層と接する側の表面にX線光電子分光法により確認可能な窒素元素が存在する請求項1又は請求項2に記載の金属張積層板。
- 前記金属箔は、前記絶縁層と接する側の表面における、X線光電子分光法により測定される窒素元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、2.0原子%以上である請求項1〜3のいずれか1項に記載の金属張積層板。
- 前記金属箔は、ニッケルを含む防錆層を備える請求項1〜4のいずれか1項に記載の金属張積層板。
- 前記金属箔は、クロメート処理及びシランカップリング処理の少なくともいずれか一方で処理されている請求項5に記載の金属張積層板。
- 前記金属箔は、銅箔である請求項1〜6のいずれか1項に記載の金属張積層板。
- 前記絶縁層と接する側の表面の表面粗さが、十点平均粗さで2μm以下である請求項1〜7のいずれか1項に記載の金属張積層板。
- 配線間距離の最小値が150μm以下である配線板を製造するために用いられる請求項1〜8のいずれか1項に記載の金属張積層板。
- 絶縁層と、前記絶縁層の少なくとも一方の表面に接する配線とを備え、
前記絶縁層は、ポリフェニレンエーテル化合物を含有する樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含み、
前記配線は、
前記絶縁層と接する側の表面における、X線光電子分光法により測定される第1のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であり、かつ、
前記絶縁層と接する側の表面をSiO2換算で3nm/分の速度となる条件で1分間スパッタしたとき、当該表面における、X線光電子分光法により測定される第2のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下である配線であることを特徴とする配線板。 - 前記絶縁層を複数層有し、
前記配線が、前記絶縁層と前記絶縁層との間に配置される請求項10に記載の配線板。 - 樹脂層と、前記樹脂層の少なくとも一方の表面に接する金属箔とを備え、
前記樹脂層は、ポリフェニレンエーテル化合物を含有する樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含み、
前記金属箔は、
前記樹脂層と接触する側の表面における、X線光電子分光法により測定される第1のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であり、かつ、
前記樹脂層と接する側の表面をSiO2換算で3nm/分の速度となる条件で1分間スパッタしたとき、当該表面における、X線光電子分光法により測定される第2のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であることを特徴とする樹脂付き金属箔。 - 絶縁層と、前記絶縁層の少なくとも一方の表面に接する金属箔とを備える金属張積層板に備えられる前記絶縁層を形成するために用いられる樹脂組成物であって、
ポリフェニレンエーテル化合物を含有し、
前記金属箔が、前記絶縁層と接する側の表面における、X線光電子分光法により測定される第1のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下であり、かつ、前記絶縁層と接する側の表面をSiO2換算で3nm/分の速度となる条件で1分間スパッタしたとき、当該表面における、X線光電子分光法により測定される第2のニッケル元素量が、X線光電子分光法により測定される全元素量に対して、4.5原子%以下である金属箔であることを特徴とする樹脂組成物。
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