JPWO2017208341A1 - 熱伝導性部材、熱伝導性組成物および熱伝導性組成物の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図4
Description
そこで、予め発熱体や放熱体等の被着体の一方に対して熱伝導性シートを固着しておけば、この熱伝導性シートの取付け作業が容易になるが、熱伝導性シートを予め被着体に固着するには別途接着剤や両面テープで両者を接着する必要があり熱拡散性が劣る可能性があった。また、熱伝導性シートとなる前段階の熱伝導性組成物を被着体に塗布し熱伝導性組成物を硬化させても、その硬化物が被着体から簡単に剥離してしまうため、予め被着体に対して熱伝導性シートを固着した熱伝導性部材を得ることは困難であった。
即ち、付加反応型シリコーンと、熱伝導性充填材と、アクリロイル基を有するシランカップリング剤とを含有する混合物であり、熱伝導性充填材のうちその80体積%以上が金属水酸化物である熱伝導性組成物である。
前記混合物を硬化させてなる硬化体は、その硬さがASTM D2240に規定されるOO硬さで60以下であるため、この硬化体が柔軟であり、取付け対象側の発熱体や放熱体とも密着して熱伝導性を高めることができる。
アクリロイル基を有するシランカップリング剤を、付加反応型シリコーン100質量部に対して0.1〜0.8質量部の割合で含有する熱伝導性組成物としたため、0.1質量部未満や0.8質量部を超えてアクリロイル基を有するシランカップリング剤を含む場合に比べて被着体との接着力が大きくなり、熱伝導性組成物の硬化後が被着体から容易に剥がれない熱伝導性部材とすることができる。
前記何れか記載の熱伝導性組成物の硬化体と、その硬化体が固着する被着体とを備える熱伝導性部材とすることで、熱伝導性組成物中の各成分の組合せが好適に相互作用して硬化の際に被着体との間で接着力が発現することにより、その熱伝導性組成物の硬化体と被着体とが強固に接着した熱伝導性部材とすることができる。また、被着体を発熱体や放熱体、熱拡散部材などとすれば、予めこれらの被着体に熱伝導性組成物の硬化体を固着させているので、電子機器の組立ての工程では、この発熱体や放熱体、熱拡散部材などの被着体と、熱伝導性組成物の硬化体とを密着させる工程を省略できる。さらに、発熱体または放熱体の間に熱伝導性組成物の硬化体を配置し易く、発熱体と放熱体が熱伝導性組成物の硬化体によって接続された熱伝導性構造を容易に構築することができる。なお、被着体には、熱伝導性組成物中の付加反応型シリコーンを硬化させて硬化物を得る際に耐え得る程度の耐熱性が要求される。
前記熱伝導性組成物の硬化体が薄板形状であるため、この硬化体を熱伝導性シートに代えて用いることができ、さらに既に被着体と接着した便利な熱伝導性部材として利用することができる。
前記熱伝導性組成物の硬化体を、前記被着体の固着面よりも大きく形成されているため、その被着体の一方面を熱伝導性組成物の硬化体で覆うことができ、被着体と熱伝導性組成物の硬化体との間の熱伝導性を高めることができる。また、被着体と熱伝導性組成物の硬化体との間の固着面積を大きくすることができ、その接着性が高い熱伝導性部材とすることができる。
前記熱伝導性組成物の硬化体が前記被着体の端部を覆う被覆部を有するため、被着体の端部を保護することができる。そのため、被着体が黒鉛シートのようなもろい材質の物である場合にはその保護をすることができる。また、被着体が金属シートのような導電性の材質の物である場合には、他部品との間での予期せぬ導通を防ぎ、また硬い端面を柔らかい硬化体で覆うことで取扱い性に優れた熱伝導性部材とすることができる。
前記熱伝導性組成物の硬化体が前記被着体の表面全体を覆うものであるため、被着体の表面全体を保護するとともに、その表面全体から熱を放散することができる。
前記被着体を黒鉛、アルミニウム、銅またはステンレス製の何れかからなる放熱体または熱拡散部材としたため、黒鉛、アルミニウム、銅またはステンレスが熱を効率良く放散できるため、熱拡散性に優れた熱伝導性部材とすることができる。また、被着体を黒鉛とする場合は、その黒鉛が熱伝導性組成物に対する接着性が劣り、熱伝導性組成物を付着させることが極めて難しい素材であることや、黒鉛は脆いため取り扱いが難しい素材であることから、予めこの黒鉛と被着体とが固着した熱伝導性部材は、その取扱い性や耐久性、黒鉛保護性に優れ極めて有用である。
付加反応型シリコーンと、熱伝導性充填材のうちその80体積%以上が金属水酸化物である当該熱伝導性充填材と、アクリロイル基を有するシランカップリング剤とを混合して熱伝導性組成物を製造するため、被着体に対する接着性に優れた熱伝導性組成物を簡単に得ることができる。
また、本発明の熱伝導性組成物によれば、黒鉛シートのような接着し難い被着体に対しても高い接着力で固着することができる。
最初にこの熱伝導性組成物に含まれる材料について説明する。
付加反応型シリコーンは、液状であるが、所定の条件で硬化反応をして架橋構造をするゴム状またはゲル状のマトリクスとなる。反応前の状態で熱伝導性充填材を高充填しやすく、柔軟な熱伝導性組成物を得ることができる。
熱伝導性充填材は、熱伝導性組成物中に含有させるその熱伝導性充填材の全量のうち80体積%以上を水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物としたものである。
なお、上記熱伝導性充填材については、平均粒径の異なる複数の熱伝導性充填材を用いるようにしてもよい。
炭素繊維の平均繊維長は、好ましくは10〜600μm、より好ましくは80〜500μmである。平均繊維長が10μmより短いと、熱伝導性が低下するおそれがある。一方、平均繊維長が600μmよりも長いと、炭素繊維が嵩高くなり、マトリクス中に高充填することが困難になる。なお、この平均繊維長は、炭素繊維を顕微鏡で観察した粒度分布から算出することができる。
一般的なシランカップリング剤には、Siに結合する3つの結合がメトキシ基またはエトキシ基でなり、残余の結合に種々の置換基が結合する構造のものが例示でき、この置換基には、種々の炭素数のアルキル基やビニル基、エポキシ基、アミノ基、メルカプト基、アニリノ基、イソシアネート基、アクリロイル基を挙げることができる。こうした種々のシランカップリング剤の中でも、アクリロイル基含有シランカップリング剤を用いることとしている。付加反応型シリコーンと前述の特定の熱伝導性充填材との組合せに対してアクリロイル基含有シランカップリング剤の適用が接着力を高めることになるからである。
熱伝導性組成物には、生産性、耐候性、耐熱性など種々の性質を高める目的で種々の添加材を含むことができる。そうした添加材を例示すれば、可塑剤、補強材、着色剤、耐熱向上剤、難燃剤、触媒、硬化遅延剤、劣化防止剤など、種々の機能性向上剤が挙げられる。
熱伝導性組成物を製造するには、付加反応型シリコーンに熱伝導性充填材やアクリロイル基含有シランカップリング剤、その他の必要な添加剤を加えて十分に攪拌、分散させることで行う。付加反応型シリコーンをその主剤と硬化剤との混合により硬化させる場合は、主剤と硬化剤の何れか一方、または両方に熱伝導性充填材等を分散させることができ、主剤と硬化剤とを混合して熱伝導性組成物を得る。
上記成分を含む熱伝導性組成物は、常温で10〜1000Pa・s程度の粘度を有する液状またはパテ状の組成物とすることが好ましく、被着体に塗布して付加反応型シリコーンの硬化温度に加熱することで、付加反応型シリコーンを硬化して被着体に固着させることができる。粘度が、10Pa・s未満では、熱伝導性充填材が沈降するおそれがあり、また熱伝導性充填材の配合量が少ないことに起因して熱伝導率が低くなるおそれがある。一方、1000Pa・sを超える場合には、熱伝導性充填材を十分に分散させるように製造することが困難である。
なお、熱伝導性組成物は、後述する熱伝導性部材とせずに、発熱体と放熱体の間に塗布し硬化することで、発熱体と放熱体との間で熱伝導性組成物が硬化した熱伝導性構造を構築するように利用することも可能である。
被着体は、熱伝導性組成物を固着させる対象物であり、発熱体、放熱体または熱拡散部材の何れとすることができ、また、これら以外の部品等とすることができる。
発熱体は、電子機器の中で熱を発する部品等であり、例えばICチップやパワー半導体、バッテリー、モーターなどが挙げられる。放熱体は、この発熱体から発せられる熱の拡散に寄与する部品等であり、例えばヒートシンクや電子機器の筐体などが挙げられる。熱拡散部材は、局所的に発熱が起こる箇所や発熱源が人体と接する箇所等に配置しヒートスポットを解消させる目的で放熱体とは別に配置される部品等であり、例えば黒鉛シートや、銅などの金属シート、ヒートパイプなどが挙げられる。但し、熱拡散部材は厳密に放熱体と区別するものではなく、熱拡散部材が放熱体として機能する場合もあり得る。
熱伝導性部材の製造について説明する。
熱伝導性組成物の硬化体は、ASTM D2240に規定される硬さで、OO60以下とすることが好ましい。硬さがOO60以下である柔軟な硬化体とすることで、硬化後に接触する部材とも密着して熱伝導性を高めることができる。しかしながら、硬さがOO60を超えると、接着力が小さくなるおそれがある。また、硬さの下限はOO10以上とすることが好ましい。硬さがOO10未満の場合には、熱伝導性組成物の硬化体の強度が弱くなり凝集破壊しやすくなるおそれがある。
上記熱伝導性部材によれば、熱伝導性組成物の硬化体が接着層などの別の層を介さずに被着体に対して直接固着しているため、両者間の熱伝導性を高めることができる。また、電子機器の組立工程において、従来は、発熱体と放熱体の何れに対しても、熱伝導性組成物または熱伝導性シート等を取り付けていたのに対し、発熱体と放熱体の何れか一方に熱伝導性組成物の硬化体が固着した熱伝導性部材を準備しておけば、これを発熱体と放熱体の何れか他方に取り付けるという一の工程を行うだけで熱伝導性部材の取付けを完了させることができ、組立て工数を減らすことができる。
第1態様(図1〜図3):
第1態様として示す熱伝導性部材11は、熱伝導性組成物の硬化体12を板状(または薄膜状)に形成するとともに、この硬化体12と固着する発熱体や放熱体または熱拡散部材等の被着体13に対して積層したものである。
第2態様としての熱伝導性部材21は、図4で示すように、平面視で熱伝導性組成物の硬化体12を被着体13よりもひとまわり大きく形成するとともに、被着体13の端部Eを硬化体12で覆ったものである。硬化体12のうち、被着体13を覆う部分が被覆部Cである。この態様は、被着体13が熱拡散部材の黒鉛シート13cなどのように、他の物質に対して接着性が悪く、もろい素材に対して好適に適用できる。
第3態様として示す熱伝導性部材31を図5(a)で示す。この熱伝導性部材31は、被着体13の表面全体を導性組成物の硬化体12で覆うように形成したものである。
こうした構成は、被着体13が、例えば黒鉛シート13cのように、脆い材質や、腐食されやすい材質の場合に好適に適用でき、その破損や腐食を抑制することができる。また、被着体13が、例えば発熱体13dである場合のように、その発熱体13dからの熱が四方八方に拡散し易い場合に好適に適用できる。
第4態様として示す熱伝導性部材41を図6で示す。この熱伝導性部材41は被着体13を熱伝導性組成物の硬化体12と樹脂フィルム等の保護部材15で覆う構成としたものである。こうした構成も被着体13が黒鉛シート12cや放熱体13dの場合に好適に適用できる。
第5態様として示す熱伝導性部材51は、図7で示すように、被着体13の離れた複数箇所に熱伝導性組成物の硬化体12を固着したものである。こうした構成とすれば、被着体13が熱拡散部材13eである場合に、所定の大きさ、形状の熱拡散部材13eを取り付ける一の工程で、熱拡散部材13eを発熱体と放熱体の間に簡単に配置することができる。即ち、発熱体との接触部位に熱伝導性組成物の硬化体12aを配置し、放熱体との接触部位に熱伝導性組成物の硬化体12bを配置することで、発熱体と熱拡散部材13e、熱拡散部材13eと放熱体との間の熱伝導性を高めることができる。
付加反応型シリコーンの主剤50質量部、付加反応型シリコーンの硬化剤50質量部、炭素繊維(平均繊維長100μm)95質量部およびアクリロイル基含有シランカップリング剤である3−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン0.3質量部を十分に混合して試料1の熱伝導性組成物を得た。
付加反応型シリコーンは、比重が0.98であり、付加反応型シリコーンの主剤と付加反応型シリコーンの硬化剤の等量(質量部)を混合した合計質量部を示す。
付加反応型ポリイソブチレンは、比重が0.92であり、付加反応型ポリイソブチレンの主剤と付加反応型ポリイソブチレンの硬化剤の等量(質量部)を混合した合計質量部を示す。
アルミニウムは、球状であり、平均粒径が20μm、比重が2.70の粉末である。
水酸化アルミニウムは、破砕状であり、平均粒径10μm、比重が2.42の粉末である。
水酸化マグネシウムは、不定形であり、平均粒径3.5μm、比重が2.36の粉末である。
酸化アルミニウムは、球状であり、平均粒径20μm、比重が3.98の粉末である。
酸化マグネシウムは、破砕状であり、平均粒径5μm、比重が3.65の粉末である。
酸化亜鉛は、不定形であり、平均粒径5.0μm、比重が5.61の粉末である。
窒化アルミニウムは、破砕状であり、平均粒径15μm、比重が3.26の粉末である。
窒化ホウ素は、鱗片状であり、平均粒径11μm、比重が3.49の粉末である。
アクリロイル基とは、試料1でも用いたアクリロイル基含有シランカップリング剤の3−アクリロキシプロピルトリメトキシシランである。
メタクロイル基とは、メタクロイル基含有シランカップリング剤の3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランである。
ビニル基とは、ビニル基含有シランカップリング剤のビニルトリメトキシシランである。
デシル基とは、デシル基含有シランカップリング剤のn−デシルトリメトキシシランである。
アミノ基とは、アミノ基含有シランカップリング剤の3−(2−アミノエチル)アミノプロピルトリメトキシシランである。
メルカプト基とは、メルカプト基含有シランカップリング剤の3−メルカプトプロピルトリメトキシシランである。
エポキシ基とは、エポキシ基含有シランカップリング剤のグリシドキシプロピルトリメトキシシランである。
アニリノ基とは、アニリノ基含有シランカップリング剤の3−フェニルアミノプロピルトリメトキシシランである。
各表の「被接着体の材質」で示す材質からなる25mm×30mmの大きさの被接着体(被着体)である基材(23)と、25mm×10mmの大きさで厚みが50μmの剥離フィルム(16)を準備した。そして図8で示すように、基材(23)の一短辺側に端から5mmの長さだけ剥離フィルム(16)を重ねるとともに、基材(23)と同じ大きさに厚み0.5mmとなるように試料1〜試料38の熱伝導性組成物(17)を塗布した。これを150℃30分加熱し、硬化後に剥離フィルム(16)を取り去ることで熱伝導性組成物(17)を硬化体(22)とし、図9で示す評価用の試料1〜試料38の熱伝導性部材(61)を得た。この熱伝導性部材(61)は、各基材(23)に対して熱伝導性組成物の硬化体(22)が25mm×25mmの範囲で固着し、基材(23)の一短辺側の端から5mmまでは熱伝導性組成物の硬化体(22)と基材(23)とが剥離した未着部位(F)を有するものである。
硬さ:
試料1〜試料39の熱伝導性部材における熱伝導性組成物の硬化体について、ASTM D2240規定に従ってタイプOOデュロメータを用いて硬さを測定した。その結果、何れの試料についても、OO40〜60の範囲内であった。
試料1〜試料39の熱伝導性部材(61)について、熱伝導性組成物の硬化体(22)が基材(23)から剥離している一端(把持部(25))を把持し基材(23)から垂直方向にゆっくりと引き剥がした(図10参照)後の様子を観察し、熱伝導性組成物の硬化体と基材との接着力を評価した。図11(c)の模式図で表したように、熱伝導性組成物の硬化体(22)と基材(23)の界面で綺麗に剥離したものを“×”、図11(b)の模式図で表したように、基材(23)に微量の熱伝導性組成物の硬化体(22)が固着するものの、概ね界面で剥離したものを“△”、図11(a)の模式図で表したように、熱伝導性組成物の硬化体(22)が剥離せずに把持部(25)付近で材破したものであって、基材(23)の表面に残った熱伝導性組成物の硬化体(22)をヘラで落とせたものを“○”、熱伝導性組成物の硬化体(22)が剥離せずに把持部(25)付近で材破したものであって、基材(23)の表面に残った熱伝導性組成物の硬化体(22)をヘラで落とせなかったものを“◎”として、各表の「接着力の評価結果」に示した。
熱伝導性充填材に水酸化アルミニウムを用いた試料4と水酸化マグネシウムを用いた試料5では接着力の評価が◎であったのに対して、熱伝導性充填材の種類をこれら以外の熱伝導性充填材に変えた試料1〜試料3、試料6〜試料10では接着力が×であった。このことから、熱伝導性充填材として金属水酸化物を用いたときには接着力が高く良好であるが、鱗片状黒鉛や金属粉、金属酸化物粉、金属窒化物粉を用いたときには要求する接着力を発揮できなかったことがわかる。
12,12a,12b,22 熱伝導性組成物の硬化体
13,23 被着体(被接着体、基材)
13a 金属シート
13b ヒートシンク
13c 黒鉛シート
13d 発熱体
13e 熱拡散部材
14 ケース(筐体)
15 保護部材
16 剥離フィルム
17 熱伝導性組成物
25 把持部
C 被覆部
E 端部
F 未着部位
Claims (10)
- 付加反応型シリコーンと、熱伝導性充填材と、
アクリロイル基を有するシランカップリング剤とを含有する混合物であり、前記熱伝導性充填材のうちその80体積%以上が金属水酸化物である熱伝導性組成物。
- 前記混合物の硬化体は、その硬さがASTM D2240に規定されるOO硬さで60以下である請求項1記載の熱伝導性組成物。
- 前記シランカップリング剤を、付加反応型シリコーン100質量部に対して0.1〜0.8質量部の割合で含有する請求項1又は請求項2記載の熱伝導性組成物。
- 請求項1〜請求項3何れか1項記載の熱伝導性組成物の硬化体と、
その硬化体が固着する被着体とを備える熱伝導性部材。
- 前記熱伝導性組成物の硬化体が薄板形状である請求項4記載の熱伝導性部材。
- 前記熱伝導性組成物の硬化体が、前記被着体の固着面よりも大きく形成されている請求項4又は請求項5記載の熱伝導性部材。
- 前記熱伝導性組成物の硬化体が前記被着体の端部を覆う被覆部を有する請求項4〜請求項6何れか1項記載の熱伝導性部材。
- 前記熱伝導性組成物の硬化体が前記被着体の表面全体を覆うものである請求項4〜請求項7何れか1項記載の熱伝導性部材。
- 前記被着体が、黒鉛、アルミニウム、銅またはステンレス製の何れかからなる放熱体又は熱拡散部材である請求項4〜請求項8何れか1項記載の熱伝導性部材。
- 付加反応型シリコーンと、熱伝導性充填材のうちその80体積%以上が金属水酸化物である当該熱伝導性充填材と、アクリロイル基を有するシランカップリング剤とを混合して熱伝導性組成物を製造する熱伝導性組成物の製造方法。
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