JPWO2015004811A1

JPWO2015004811A1 - ORGANIC EL ELEMENT AND ORGANIC EL LIGHTING DEVICE USING SAME

Info

Publication number: JPWO2015004811A1
Application number: JP2015526126A
Authority: JP
Inventors: 裕紀若菜; 石原　慎吾; 慎吾石原; 素子原田
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2013-07-12
Filing date: 2013-07-12
Publication date: 2017-03-02
Also published as: WO2015004811A1

Abstract

有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら、反射層もしくは反射電極と発光層との間に配される低屈折率層の膜厚を低減することのできる有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を提供する。一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層２０３を含む有機層１０２とを有し、前記電極の一方は、有機層１０２側から透明電極１０３と発光層２０３よりも屈折率の低い低屈折率層１０４と反射層１０５とが積層されて形成され、低屈折率層１０４の屈折率は１．４以下である。Organic EL device capable of reducing the film thickness of the low refractive index layer disposed between the reflective layer or the reflective electrode and the light emitting layer while maintaining the proportion of the propagation light of the organic EL device, and organic using the same An EL lighting device is provided. A pair of electrodes and an organic layer 102 that is disposed between the electrodes and includes the light-emitting layer 203, and one of the electrodes has a lower refractive index than the transparent electrode 103 and the light-emitting layer 203 from the organic layer 102 side. The low refractive index layer 104 and the reflective layer 105 are laminated and formed, and the refractive index of the low refractive index layer 104 is 1.4 or less.

Description

本発明は、有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置に関する。 The present invention relates to an organic EL element and an organic EL lighting device using the same.

有機ＥＬ照明装置は、薄膜で自発光を特徴とした有機ＥＬ素子を画素として用いた照明装置である。 The organic EL lighting device is a lighting device using, as a pixel, an organic EL element that is a thin film and has a feature of self-light emission.

このような有機ＥＬ照明装置の従来技術として、図１０に示すボトムエミッション型の照明装置が知られている。 As a conventional technique of such an organic EL lighting device, a bottom emission type lighting device shown in FIG. 10 is known.

図１０に示す照明装置Ｌは、一対の電極Ａ、Ｂと、前記電極Ａ、Ｂの間に配置された有機化合物層Ｃ（例えば、正孔注入層Ｃ１と正孔輸送層Ｃ２と発光層Ｃ３と電子輸送層Ｃ４と電子注入層Ｃ５とが積層されて形成）とを有する有機ＥＬ素子Ｓが基板Ｋ上に配置された装置である。 The illuminating device L shown in FIG. 10 includes a pair of electrodes A and B and an organic compound layer C (for example, a hole injection layer C1, a hole transport layer C2, and a light emitting layer C3) disposed between the electrodes A and B. And an electron transport layer C4 and an electron injection layer C5 are formed on the substrate K.

ところで、図１０に示す従来の照明装置Ｌにおいては、エバネッセントモード（表面プラズモンモードともいう）と称される減衰モード（図１１参照）によって、有機ＥＬ素子Ｓから発生するエネルギーのうち、伝搬光の割合が低下することが知られている。例えば、図１２に示すように、反射電極Ｂに対する発光層Ｃ３の位置（発光位置）が５０ｎｍである場合には、外部モードと基板モードと薄膜モードによってそれぞれ約２０％、約３４％、約４％、すなわち有機ＥＬ素子Ｓから発生したエネルギーの約５８％が伝搬光として取り扱え、当該有機ＥＬ素子Ｓから空気中に取り出すことができるものの、エバネッセントモードによって有機ＥＬ素子Ｓから発生したエネルギーの約４２％は当該有機ＥＬ素子Ｓ中で失われてしまうことが本発明者等によって確認されている。このような従来の照明装置Ｌにおいては、発光位置を大きくすることによってその伝搬光の割合を高めることができるものの、そのように発光位置を大きくすると、反射電極Ｂと発光層Ｃ３との間の電圧が上昇するといった問題や製造コストが高騰するといった問題が生じ得る。 By the way, in the conventional lighting device L shown in FIG. 10, the propagation light out of the energy generated from the organic EL element S by an attenuation mode (refer to FIG. 11) called an evanescent mode (also referred to as a surface plasmon mode). It is known that the rate decreases. For example, as shown in FIG. 12, when the position (light emitting position) of the light emitting layer C3 with respect to the reflective electrode B is 50 nm, the external mode, the substrate mode, and the thin film mode are about 20%, about 34%, and about 4%, respectively. %, That is, about 58% of the energy generated from the organic EL element S can be handled as propagating light and can be extracted from the organic EL element S into the air, but about 42% of the energy generated from the organic EL element S by the evanescent mode. % Have been confirmed by the present inventors to be lost in the organic EL element S. In such a conventional lighting device L, the proportion of the propagation light can be increased by increasing the light emission position, but when the light emission position is increased in this manner, the distance between the reflective electrode B and the light emitting layer C3 is increased. Problems such as an increase in voltage and an increase in manufacturing cost may occur.

特許文献１には、発光効率及び色純度の向上を目的とした発光装置が開示されている。 Patent Document 1 discloses a light-emitting device aimed at improving luminous efficiency and color purity.

特許文献１に開示されている発光装置は、一対の透明電極と、前記透明電極の間に配置された発光層を含む有機化合物層とを有する有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子の光取り出し面とは逆側の透明電極が、前記有機化合物層よりも屈折率が高く、前記有機ＥＬ素子の光取り出し面とは逆側に、有機化合物層よりも屈折率が低い低屈折率層と反射膜とを有機化合物層側からこの順で有し、導波光を取り出す光取り出し構造が発光層と同一平面上に設けられている装置である。 The light emitting device disclosed in Patent Document 1 includes an organic EL element having a pair of transparent electrodes and an organic compound layer including a light emitting layer disposed between the transparent electrodes, and a light extraction surface of the organic EL element The transparent electrode on the opposite side to the organic compound layer has a refractive index higher than that of the organic compound layer, and is opposite to the light extraction surface of the organic EL element. In this order from the organic compound layer side, the light extraction structure for extracting the guided light is provided on the same plane as the light emitting layer.

特開２０１３−０１２３７８号公報JP2013-012378A

特許文献１に開示されている発光装置によれば、導波光が発光装置内を反射を繰り返しながら伝搬して光取り出し層に入射し、光取り出し層に入射した導波光が反射・散乱・回折等によって伝搬角度を変換することで、導波光の一部を空気中に取り出すことができる。 According to the light emitting device disclosed in Patent Document 1, the guided light propagates through the light emitting device while being repeatedly reflected and enters the light extraction layer, and the guided light incident on the light extraction layer is reflected, scattered, diffracted, and the like. A part of the guided light can be taken out into the air by converting the propagation angle by.

しかしながら、特許文献１に開示されている発光装置においては、低屈折率層の屈折率が規定されておらず、例えば、有機ＥＬ素子の青色発光において低屈折率層の膜厚が１００ｎｍから４００ｎｍの範囲内であり、その緑色発光において低屈折率層の膜厚が３００ｎｍから４００ｎｍの範囲内であり、発光位置に相当する低屈折率層の膜厚が比較的大きいため、反射電極と発光層との間の電圧が上昇するといった問題や製造コストが高騰するといった問題が残存し得る。 However, in the light emitting device disclosed in Patent Document 1, the refractive index of the low refractive index layer is not defined. For example, in the blue light emission of the organic EL element, the thickness of the low refractive index layer is 100 nm to 400 nm. In the green emission, the film thickness of the low refractive index layer is in the range of 300 nm to 400 nm, and the film thickness of the low refractive index layer corresponding to the light emission position is relatively large. The problem that the voltage between the two rises and the problem that the manufacturing cost rises may remain.

本発明は、前記問題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら、反射層もしくは反射電極と発光層との間に配される低屈折率層の膜厚を低減することのできる有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を提供することにある。 The present invention has been made in view of the above-described problems, and its object is to place the reflective layer or reflective electrode between the light emitting layer and the light emitting layer while maintaining the proportion of the propagation light of the organic EL element. An organic EL element capable of reducing the film thickness of a low refractive index layer and an organic EL lighting device using the same.

上記する課題を解決するために、本発明に係る有機ＥＬ素子は、一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、前記電極の一方は、前記有機層側から電極層と前記発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と反射層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴としている。 In order to solve the above-described problem, an organic EL element according to the present invention is an organic EL element having a pair of electrodes and an organic layer disposed between the electrodes and including a light emitting layer. One is formed by laminating an electrode layer, a low refractive index layer having a lower refractive index than the light emitting layer, and a reflective layer from the organic layer side, and the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less. It is characterized by that.

また、本発明に係る有機ＥＬ素子の他の形態は、一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、前記電極の一方は、前記有機層側から前記発光層よりも屈折率の低く且つ導電性が付与された低屈折率層と反射電極層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴としている。 Another embodiment of the organic EL element according to the present invention is an organic EL element having a pair of electrodes and an organic layer disposed between the electrodes and including a light emitting layer, and one of the electrodes is A low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light emitting layer and a conductive layer and a reflective electrode layer are laminated from the organic layer side, and the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less. It is characterized by being.

また、本発明に係る有機ＥＬ照明装置は、前記有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴としている。 Moreover, the organic EL lighting device according to the present invention is an organic EL lighting device having the organic EL element and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed, and the other of the organic EL elements on the substrate. It is characterized in that the electrodes are arranged to face each other.

また、本発明に係る有機ＥＬ照明装置の他の形態は、前記有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、前記基板に、前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴としている。 Another embodiment of the organic EL lighting device according to the present invention is an organic EL lighting device including the organic EL element and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed. One feature of the EL element is that it is disposed so as to face each other.

本発明によれば、反射層もしくは反射電極層と発光層との間に配される低屈折率層の屈折率を１．４以下に規定することによって、有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら低屈折率層の膜厚を低減でき、反射層と発光層との間の電圧の上昇を抑制することができ、かつ製造コストの高騰を抑制することができる。 According to the present invention, the ratio of the propagation light of the organic EL element is maintained by defining the refractive index of the low refractive index layer disposed between the reflective layer or the reflective electrode layer and the light emitting layer to be 1.4 or less. However, the thickness of the low refractive index layer can be reduced, an increase in voltage between the reflective layer and the light emitting layer can be suppressed, and an increase in manufacturing cost can be suppressed.

上記した以外の課題、構成及び効果は、以下の実施形態の説明により明らかにされる。 Problems, configurations, and effects other than those described above will be clarified by the following description of embodiments.

本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態１の全体構成を示す縦断面図。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The longitudinal cross-sectional view which shows the whole structure of Embodiment 1 of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態２の全体構成を示す縦断面図。The longitudinal cross-sectional view which shows the whole structure of Embodiment 2 of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態３の全体構成を示す縦断面図。The longitudinal cross-sectional view which shows the whole structure of Embodiment 3 of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態４の全体構成を示す縦断面図。The longitudinal cross-sectional view which shows the whole structure of Embodiment 4 of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態５の全体構成を示す縦断面図。The longitudinal cross-sectional view which shows the whole structure of Embodiment 5 of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 実施例１の解析用モデルによる有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図。FIG. 3 is a diagram illustrating a relationship between a wave vector and an emission mode of an organic EL element according to an analysis model of Example 1. 実施例１の解析用モデルによる低屈折率層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図。FIG. 6 is a diagram showing the relationship between the refractive index of the low refractive index layer and the energy mode distribution according to the analysis model of Example 1. 実施例１の解析用モデルによる低屈折率層の膜厚とエネルギーモード分布の関係を示す図。FIG. 5 is a diagram illustrating a relationship between a film thickness of a low refractive index layer and an energy mode distribution according to an analysis model of Example 1. 実施例４の解析用モデルによる正孔注入層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図。FIG. 10 is a graph showing the relationship between the refractive index of the hole injection layer and the energy mode distribution according to the analysis model of Example 4. 従来の有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を示す縦断面図。The longitudinal cross-sectional view which shows the conventional organic EL element and the organic electroluminescent illuminating device using the same. 従来の有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図。The figure which shows the relationship between the wave vector and the light emission mode of the conventional organic EL element. 従来の有機ＥＬ照明装置の発光位置とエネルギーモード分布の関係を示す図。The figure which shows the relationship between the light emission position of the conventional organic electroluminescent illuminating device, and energy mode distribution.

以下、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態について、図面を参照して説明する。 DESCRIPTION OF EMBODIMENTS Hereinafter, embodiments of an organic EL element and an organic EL lighting device using the same according to the present invention will be described with reference to the drawings.

（実施形態１）
図１は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態１の全体構成を示したものであり、基板１００側から有機ＥＬ素子１０の発光を取出すボトムエミッション型の有機ＥＬ照明装置１を示したものである。(Embodiment 1)
FIG. 1 shows an overall configuration of Embodiment 1 of an organic EL element according to the present invention and an organic EL lighting device using the same, and is a bottom emission type that takes out light emitted from the organic EL element 10 from the substrate 100 side. 1 shows an organic EL lighting device 1.

図示する有機ＥＬ照明装置１は、主に、有機ＥＬ素子１０と該有機ＥＬ素子１０が載置固定される基板１００とを有し、有機ＥＬ素子１０と基板１００との間、特に基板１００の有機ＥＬ素子１０側に、有機ＥＬ素子１０に閉じ込められる光を取出す光取出し層１０６が設けられている。また、有機ＥＬ素子１０と光取出し層１０６との間であって、光取出し層１０６の有機ＥＬ素子１０側には、有機ＥＬ素子１０と光取出し層１０６とを円滑に接続するための平坦化層１２０が設けられている。この平滑化層１２０は、例えば、光取出し層１０６の表面粗さＲａが５ｎｍ以上の場合に設けられる。 The illustrated organic EL lighting device 1 mainly includes an organic EL element 10 and a substrate 100 on which the organic EL element 10 is placed and fixed, and between the organic EL element 10 and the substrate 100, particularly the substrate 100. A light extraction layer 106 that extracts light confined in the organic EL element 10 is provided on the organic EL element 10 side. Further, between the organic EL element 10 and the light extraction layer 106 and on the organic EL element 10 side of the light extraction layer 106, flattening for smoothly connecting the organic EL element 10 and the light extraction layer 106. A layer 120 is provided. For example, the smoothing layer 120 is provided when the surface roughness Ra of the light extraction layer 106 is 5 nm or more.

有機ＥＬ素子１０は、主に、透明電極１０１からなる陽極（他方の電極）と、透明電極１０３を含む陰極（一方の電極）１１０と、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２とを有し、前記有機ＥＬ素子１０の陽極（透明電極１０１）が前記基板１００に対向配置されている。 The organic EL element 10 mainly includes an anode (the other electrode) made of the transparent electrode 101, a cathode (one electrode) 110 including the transparent electrode 103, and an organic layer 102 disposed between the anode and the cathode. The anode (transparent electrode 101) of the organic EL element 10 is disposed to face the substrate 100.

陰極１１０は、有機層１２０側から透明電極（電極層）１０３と低屈折率層１０４と反射層１０５とが積層されて形成されている。 The cathode 110 is formed by laminating a transparent electrode (electrode layer) 103, a low refractive index layer 104, and a reflective layer 105 from the organic layer 120 side.

なお、有機ＥＬ照明装置１は、不図示の封止基板や補助配線、配置駆動回路、筐体などを更に有しており、陰極を構成する透明電極１０３と陽極を構成する透明電極１０１とが補助配線を介して接続されている。 The organic EL lighting device 1 further includes a sealing substrate (not shown), auxiliary wiring, a placement drive circuit, a housing, and the like, and a transparent electrode 103 that constitutes a cathode and a transparent electrode 101 that constitutes an anode. Connected via auxiliary wiring.

以下、有機ＥＬ照明装置１を構成する各構成要素について詳述する。 Hereinafter, each component which comprises the organic EL lighting apparatus 1 is explained in full detail.

［基板］
基板１００の形成素材としては、例えば、ガラス、プラスチック等の素材を適用することができる。また、有機ＥＬ照明装置１がボトムエミッション型である場合には、基板１００は透明であるが、有機ＥＬ照明装置１が後述するトップエミッション型（図５参照）である場合には、基板１００は透明であっても不透明であってもよい。透明な基板１００の形成素材としては、例えば、ガラス、石英、透明樹脂フィルム等が挙げられる。[substrate]
As a forming material of the substrate 100, for example, a material such as glass or plastic can be applied. Further, when the organic EL lighting device 1 is a bottom emission type, the substrate 100 is transparent. However, when the organic EL lighting device 1 is a top emission type (see FIG. 5) described later, the substrate 100 is It may be transparent or opaque. Examples of the material for forming the transparent substrate 100 include glass, quartz, and a transparent resin film.

また、リジットな基板よりもフレキシブルな基板の方が、デザイン性や軽量効果が大きく発現されることから、基板１００の形成素材としては、有機ＥＬ素子１０に柔軟性を付与し得る可撓性を備えた樹脂フィルムが適用されることが好ましい。このような樹脂フィルムの形成素材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名：ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名：三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。 In addition, a flexible substrate is more flexible than a rigid substrate, and thus the design and light weight effect are greatly expressed. Therefore, the substrate 100 can be made of a flexible material that can impart flexibility to the organic EL element 10. It is preferable that the provided resin film is applied. Examples of the material for forming such a resin film include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate pro Cellulose esters such as pionate (CAP), cellulose acetate phthalate (TAC), cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene , Polyetherketone, polyimide, polyethersulfone (PES), polyphenylenesulfur , Polysulfones, polyetherimide, polyetherketoneimide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethylmethacrylate, acrylic or polyarylates, Arton (trade name: manufactured by JSR) or Appel (trade name: manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.) ) And the like.

また、上記樹脂フィルムの表面には、無機物や有機物の被膜またはその双方からなるハイブリッド被膜が形成されていてもよく、そのような樹脂フィルムは、例えば、ＪＩＳＫ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ^２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましく、ＪＩＳＫ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が０．００１ｃｍ^３／（ｍ^２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、且つ、上記水蒸気透過度が０．００１ｇ／（ｍ^２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることがより好ましく、上記水蒸気透過度が０．００００１ｇ／（ｍ^２・２４ｈ）以下であることが更に好ましい。Moreover, the surface of the said resin film may be formed with the hybrid film which consists of an inorganic film, an organic film, or both, and such a resin film is measured by the method based on JISK7129-1992, for example. It is preferable that the water vapor permeability (25 ± 0.5 ° C., relative humidity (90 ± 2)% RH) is 0.01 g / (m ² · 24 h) or less, and is JIS K 7126-1987. Film having an oxygen transmission rate of 0.001 cm ³ / (m ² · 24 h · atm) or less and a water vapor transmission rate of 0.001 g / (m ² · 24 h) or less It is more preferable that the water vapor permeability is 0.00001 g / (m ² · 24 h) or less.

このようなバリア性被膜の形成素材は、有機ＥＬ素子１０の劣化を招く因子（水分や酸素等）の浸入を抑制する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等が挙げられる。更に、この被膜の脆弱性を改良するために、被膜は無機物と有機物の積層構造を有することが好ましい。前記無機物と有機物の積層順については特に制限はないが、双方を交互に複数回積層させることが好ましい。 The material for forming such a barrier film may be any material that suppresses the intrusion of factors (such as moisture and oxygen) that cause deterioration of the organic EL element 10, and examples thereof include silicon oxide, silicon dioxide, and silicon nitride. It is done. Furthermore, in order to improve the brittleness of the coating, the coating preferably has a laminated structure of an inorganic substance and an organic substance. Although there is no restriction | limiting in particular about the lamination order of the said inorganic substance and organic substance, It is preferable to laminate | stack both alternately several times.

上記バリア性被膜の形成方法としては、特に制限はないが、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を適用することができる。 The method for forming the barrier film is not particularly limited. For example, a vacuum deposition method, a sputtering method, a reactive sputtering method, a molecular beam epitaxy method, a cluster ion beam method, an ion plating method, a plasma polymerization method, An atmospheric pressure plasma polymerization method, a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be applied.

なお、有機ＥＬ照明装置１がトップエミッション型（図５参照）である場合に採用し得る不透明な基板の形成素材としては、例えば、アルミニウムやステンレス等の金属、不透明な樹脂、セラミック等が挙げられる。 As an opaque substrate forming material that can be employed when the organic EL lighting device 1 is a top emission type (see FIG. 5), for example, a metal such as aluminum or stainless steel, an opaque resin, a ceramic, or the like can be given. .

［光取出し層］
光取出し層１０６としては、散乱微粒子による光取出し層とマイクロレンズアレイやピラミッド等の構造物による光取出し層が存在する。本実施形態において、光取出し層１０６は、有機ＥＬ素子１０内に閉じ込められた光を取出すために用いられることから、上記散乱微粒子による光取出し層と構造物による光取出し層による効果の相違は無く、双方とも適用することができる。[Light extraction layer]
As the light extraction layer 106, there are a light extraction layer formed of scattered fine particles and a light extraction layer formed of a structure such as a microlens array or a pyramid. In the present embodiment, since the light extraction layer 106 is used to extract light confined in the organic EL element 10, there is no difference in effect between the light extraction layer by the scattering fine particles and the light extraction layer by the structure. Both can be applied.

前者の微粒子を分散させた光取出し層は、主にマトリクスと微粒子からなり、このマトリクスは、有機化合物及び必要に応じて有機化合物の平均屈折率を高めるためのナノ粒子等（散乱に寄与しないサイズのナノ粒子等）からなる。このようにマトリクスの平均屈折率を高めて当該光取出し層を透明電極等に当接配置することで、より多くの光を光取出し層１０６に導入することができる。 The light extraction layer in which the former fine particles are dispersed is mainly composed of a matrix and fine particles. This matrix is composed of an organic compound and, if necessary, nanoparticles for increasing the average refractive index of the organic compound (size that does not contribute to scattering). Nanoparticles). In this manner, by increasing the average refractive index of the matrix and placing the light extraction layer in contact with the transparent electrode or the like, more light can be introduced into the light extraction layer 106.

上記光取出し層１０６を構成するマトリクスの形成素材としては、例えば、電離線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられ、具体的には、アクリレート樹脂（エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート）等のラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂等が挙げられる。ここで、電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。 Examples of the material for forming the matrix constituting the light extraction layer 106 include ionizing ray curable resins, thermosetting resins, and thermoplastic resins. Specifically, acrylate resins (epoxy acrylate, polyester acrylate, (Acrylic acrylate, ether acrylate) and other radical polymerization monomers or oligomers, epoxy resins and the like. Here, examples of the ionizing rays include ultraviolet rays, visible light, infrared rays, and electron beams.

また、上記マトリクスには、必要に応じて開始剤を添加してもよい。このような開始剤としては、例えば、ＵＶラジカル発生剤（チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア９０７、同１２７、同１９２等）、過酸化ベンゾイル等が挙げられる。 In addition, an initiator may be added to the matrix as necessary. Examples of such initiators include UV radical generators (Irgacure 907, 127, 192, etc., manufactured by Ciba Specialty Chemicals), benzoyl peroxide, and the like.

また、マトリクスの別の樹脂成分としては、例えば、脂肪族系（例えば、ポリオレフィン）樹脂、ウレタン系樹脂等が挙げられ、この樹脂成分の屈折率は、好ましくは１．４〜１．８５、より好ましくは１．７〜１．８である。このような屈折率を有することで、より多くの光を光取出し層１０６のマトリクス中に取り込んで光取出し効率を高めることができる。 Moreover, as another resin component of a matrix, an aliphatic (for example, polyolefin) resin, a urethane-type resin, etc. are mentioned, for example, The refractive index of this resin component becomes like this. Preferably it is 1.4-1.85. Preferably it is 1.7-1.8. By having such a refractive index, more light can be taken into the matrix of the light extraction layer 106 to increase the light extraction efficiency.

ここで、光取出し層１０６内の散乱微粒子は、可視光の領域で光の吸収のない若しくは少ない粒子（吸収率が通常３０％以下）であることが好ましい。そのような散乱微粒子の形成素材としては、例えば、酸化チタン（屈折率：２.５以上２.７以下）、酸化ジルコニウム（屈折率：２.４）、チタン酸バリウム（屈折率：２.４）、チタン酸ストロンチウム（屈折率：２.３７）、酸化ビスマス（屈折率：２.４５）等が挙げられ、これらの素材を一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。これらの散乱微粒子の形成素材のうち、特に、無機物からなる素材が好ましく、上記した酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、酸化ビスマス等が好ましい。更に、上記微粒子は、マトリックス中の空隙によって形成してもよい。また、上記微粒子の粒子サイズは、１００ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上であり、通常１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下である。 Here, it is preferable that the scattering fine particles in the light extraction layer 106 are particles that have no or little light absorption in the visible light region (absorption rate is usually 30% or less). Examples of the material for forming such scattering fine particles include titanium oxide (refractive index: 2.5 to 2.7), zirconium oxide (refractive index: 2.4), and barium titanate (refractive index: 2.4). ), Strontium titanate (refractive index: 2.37), bismuth oxide (refractive index: 2.45), etc., and these materials may be used alone or in combination of two or more. Also good. Among these materials for forming scattering particles, an inorganic material is particularly preferable, and the above-described titanium oxide, zirconium oxide, barium titanate, strontium titanate, bismuth oxide, and the like are preferable. Further, the fine particles may be formed by voids in the matrix. The particle size of the fine particles is 100 nm or more, preferably 200 nm or more, and is usually 10 μm or less, preferably 5 μm or less.

このような光取出し層１０６は、通常、マトリックス前駆体に透明な微粒子を分散させた塗布液を基板１００に塗布することで形成される。なお、塗布液中の透明な微粒子の含有量は、形成される光取出し層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するように調整される。この塗布液の塗布方法としては、例えば、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコート等が適用され、特に、塗膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコート等が適用される。 Such a light extraction layer 106 is usually formed by applying a coating liquid in which transparent fine particles are dispersed in a matrix precursor to the substrate 100. The content of the transparent fine particles in the coating liquid is adjusted so that Mie scattering is multiply scattered in the light extraction layer to be formed. As a coating method of this coating solution, for example, spin coating, dip coating, die coating, casting, spray coating, gravure coating and the like are applied, and in particular, from the viewpoint of coating film uniformity, spin coating, dip coating, die coating, etc. Applies.

なお、光取出し層１０６の膜厚は、２μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。その膜厚が２μｍよりも薄い場合には、散乱微粒子を十分な濃度で混合することが難しく、２０μｍよりも厚い場合には、均一な塗膜を形成することが困難となる。 The film thickness of the light extraction layer 106 is preferably 2 μm or more and 20 μm or less. When the film thickness is thinner than 2 μm, it is difficult to mix the scattering fine particles at a sufficient concentration, and when it is thicker than 20 μm, it is difficult to form a uniform coating film.

また、後者のマイクロレンズアレイやピラミッド等の構造物による光取出し層においては、発光波長以上である１μｍから１００μｍ程度の構造物をその一面に配置する必要がある。その構造物の底辺の長さをｄ、底辺からの高さをｈとすると、外部へ取り出す光量を高めるために、そのアスペクト比ｈ／ｄは０．２から２までの範囲内であることが好ましい。 In addition, in the light extraction layer using the latter structure such as a microlens array or a pyramid, it is necessary to arrange a structure of about 1 μm to 100 μm which is longer than the emission wavelength on one surface. When the length of the bottom of the structure is d and the height from the bottom is h, the aspect ratio h / d must be in the range of 0.2 to 2 in order to increase the amount of light extracted to the outside. preferable.

なお、有機ＥＬ照明装置１が例えばディスプレイ等のデバイス構造を採用する場合には、この光取出し層１０６を省略することができる。 When the organic EL lighting device 1 adopts a device structure such as a display, for example, the light extraction layer 106 can be omitted.

［透明電極（陽極側）］
陽極を形成する透明電極１０１は、有機層１０２に正孔（ホール）を注入するための電極であり、この透明電極１０１の素材としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料等が適用され、特に、仕事関数が４ｅＶ以上の電極材料が好適に適用される。このような電極材料としては、例えば、Ａｕ（金）等の金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ_２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料等が挙げられる。また、これら電極材料の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等が適用され、これにより、透明電極１０１を薄膜として形成することができる。[Transparent electrode (anode side)]
The transparent electrode 101 forming the anode is an electrode for injecting holes into the organic layer 102. As a material of the transparent electrode 101, a metal, an alloy, an electrically conductive compound having a high work function, or An electrode material made of a mixture of these is applied, and in particular, an electrode material having a work function of 4 eV or more is preferably applied. Examples of such electrode materials include metals such as Au (gold), conductive transparent materials such as CuI, ITO (indium tin oxide), SnO ₂ , ZnO, and IZO (indium zinc oxide). Further, as a method for forming these electrode materials, for example, a vacuum deposition method, a sputtering method, a CVD method, an ion plating method, a coating method, or the like is applied, whereby the transparent electrode 101 can be formed as a thin film.

なお、透明電極１０１の光透過率は８０％以上であることが好ましい。また、透明電極１０１の平均シート抵抗値は数百Ω／□（スクエア）以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であることがより好ましい。更に、透明電極１０１の膜厚は、電極（陽極）の透明性や導電性等を上記のように規定するため、材料により異なるが、２０〜４００ｎｍであることが好ましく、２０〜２００ｎｍであることが望ましい。 The light transmittance of the transparent electrode 101 is preferably 80% or more. The average sheet resistance value of the transparent electrode 101 is preferably several hundred Ω / □ (square) or less, and more preferably 100 Ω / □ or less. Furthermore, although the film thickness of the transparent electrode 101 varies depending on the material in order to define the transparency and conductivity of the electrode (anode) as described above, it is preferably 20 to 400 nm, and preferably 20 to 200 nm. Is desirable.

［有機層］
有機層１０２は、図１に示すように、透明電極１０１側から正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、発光層２０３、電子輸送層２０４、電子注入層２０５が積層されて形成されている。[Organic layer]
As shown in FIG. 1, the organic layer 102 is formed by laminating a hole injection layer 201, a hole transport layer 202, a light emitting layer 203, an electron transport layer 204, and an electron injection layer 205 from the transparent electrode 101 side. .

なお、有機層１０２は、発光層２０３のみの単層構造で形成してもよいし、発光層２０３と正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、電子輸送層２０４及び電子注入層２０５の少なくとも一層とを含む多層構造で形成してもよい。また、正孔注入層２０１と正孔輸送層２０２、正孔輸送層２０２と発光層２０３、発光層２０３と電子輸送層２０４、電子輸送層２０４と電子注入層２０５はそれぞれ当接配置してもよいし、各層の間に上記した他の層を介在させて配置してもよい。すなわち、正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、発光層２０３、電子輸送層２０４、電子注入層２０５の積層順は適宜変更することができる。 Note that the organic layer 102 may have a single-layer structure including only the light-emitting layer 203, or at least the light-emitting layer 203 and the hole injection layer 201, the hole transport layer 202, the electron transport layer 204, and the electron injection layer 205. A multilayer structure including one layer may be used. Further, the hole injection layer 201 and the hole transport layer 202, the hole transport layer 202 and the light emitting layer 203, the light emitting layer 203 and the electron transport layer 204, and the electron transport layer 204 and the electron injection layer 205 may be disposed in contact with each other. Alternatively, the other layers described above may be interposed between the layers. That is, the stacking order of the hole injection layer 201, the hole transport layer 202, the light emitting layer 203, the electron transport layer 204, and the electron injection layer 205 can be changed as appropriate.

＜正孔注入層＞
正孔注入層２０１は、透明電極（陽極）１０１と正孔輸送層２０２との注入障壁を減少させるための層であり、適当なイオン化ポテンシャルを有する材料から形成される。また、正孔注入層２０１は、下地となる透明電極１０１の表面の凹凸を埋める役割も果たすことが望ましい。このような正孔注入層２０１の形成素材としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。なお、この正孔注入層２０１は適宜省略することができる。<Hole injection layer>
The hole injection layer 201 is a layer for reducing an injection barrier between the transparent electrode (anode) 101 and the hole transport layer 202, and is formed of a material having an appropriate ionization potential. In addition, the hole injection layer 201 desirably plays a role of filling the unevenness of the surface of the transparent electrode 101 serving as a base. Examples of the material for forming the hole injection layer 201 include copper phthalocyanine, starburst amine compound, polyaniline, polythiophene, vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, and aluminum oxide. The hole injection layer 201 can be omitted as appropriate.

＜正孔輸送層＞
正孔輸送層２０２は、透明電極１０１から正孔を輸送して発光層２０３へ注入するための層であり、正孔移動度の高い正孔輸送性材料から形成されることが好ましい。また、正孔輸送層２０２は、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が小さく、且つガラス転移温度が高いことが望ましい。このような正孔輸送層２０２の形成素材としては、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’ジアミン（ＴＰＤ）、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、４，４’，４’’−トリ（Ｎ−カルバゾリル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、４，４’，４’’−トリス（Ｎ−カルバゾール）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（２−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｏ−ＭＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（３−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｍ−ＭＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（４−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｐ−ＭＴＤＡＢ）、４，４’，４’’−トリス［１−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（１−ＴＮＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［２−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（２−ＴＮＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［ビフェニル−４−イル−（３−メチルフェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ｐ−ＰＭＴＤＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［９，９−ジメチルフルオレン−２−イル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ＴＦＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス（Ｎ−カルバゾイル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス−［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス｛４−［メチルフェニル（フェニル）アミノ］フェニル｝ベンゼン（ＭＴＤＡＰＢ）、Ｎ，Ｎ’−ジ（ビフェニル−４−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ｐ−ＢＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルフルオレン−２，７−ジアミン（ＰＦＦＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−［１，１−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ＦＦＤ）、（ＮＤＡ）ＰＰ、４−４’−ビス［Ｎ，Ｎ’−（３−トリル）アミノ］−３−３’−ジメチルビフェニル（ＨＭＴＰＤ）等が挙げられ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。<Hole transport layer>
The hole transport layer 202 is a layer for transporting holes from the transparent electrode 101 and injecting them into the light emitting layer 203, and is preferably formed of a hole transport material having high hole mobility. The hole transport layer 202 is desirably chemically stable, has a low ionization potential, a low electron affinity, and a high glass transition temperature. As a material for forming such a hole transport layer 202, for example, N, N′-bis (3-methylphenyl) -N, N′-diphenyl- [1,1′-biphenyl] -4,4′diamine is used. (TPD), 4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (α-NPD), 4,4 ′, 4 ″ -tri (N-carbazolyl) triphenylamine ( TCTA), 1,3,5-tris [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] benzene (p-DPA-TDAB), 4,4 ′, 4 ″ -tris (N-carbazole) triphenylamine (TCTA), 1,3,5-tris [N, N-bis (2-methylphenyl) -amino] -benzene (o-MTDAB), 1,3,5-tris [N, N-bis (3- Methylphenyl) -amino] -benzene (m- MTDAB), 1,3,5-tris [N, N-bis (4-methylphenyl) -amino] -benzene (p-MTDAB), 4,4 ′, 4 ″ -tris [1-naphthyl (phenyl) Amino] triphenylamine (1-TNATA), 4,4 ′, 4 ″ -tris [2-naphthyl (phenyl) amino] triphenylamine (2-TNATA), 4,4 ′, 4 ″ -tris [ Biphenyl-4-yl- (3-methylphenyl) amino] triphenylamine (p-PMTDATA), 4,4 ′, 4 ″ -tris [9,9-dimethylfluoren-2-yl (phenyl) amino] tri Phenylamine (TFATA), 4,4 ′, 4 ″ -tris (N-carbazoyl) triphenylamine (TCTA), 1,3,5-tris- [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] (P-DPA-TDAB), 1,3,5-tris {4- [methylphenyl (phenyl) amino] phenyl} benzene (MTDAPB), N, N′-di (biphenyl-4-yl) -N, N′-diphenyl [1,1′-biphenyl] -4,4′-diamine (p-BPD), N, N′-bis (9,9-dimethylfluoren-2-yl) -N, N′-diphenyl Fluorene-2,7-diamine (PFFA), N, N, N ′, N′-tetrakis (9,9-dimethylfluoren-2-yl)-[1,1-biphenyl] -4,4′-diamine ( FFD), (NDA) PP, 4-4′-bis [N, N ′-(3-tolyl) amino] -3-3′-dimethylbiphenyl (HMTPD), and the like are used alone. Or two or more of them may be used in combination.

また、透明電極（陽極）１０１と正孔輸送層２０２との注入障壁を低下させたり、電気伝導性を向上させるために、正孔輸送層２０２の正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。このような酸化剤としては、例えば、塩化第二鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を適用することができ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。 Further, in order to lower the injection barrier between the transparent electrode (anode) 101 and the hole transport layer 202 or to improve the electrical conductivity, the hole transport material of the hole transport layer 202 contains an oxidizing agent. Also good. Examples of such an oxidizing agent include Lewis acid compounds such as ferric chloride, ammonium chloride, gallium chloride, indium chloride, and antimony pentachloride, electron accepting compounds such as trinitrofluorene, and hole injection materials. Vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide, or the like can be used, and these may be used alone or in combination of two or more.

＜発光層＞
発光層２０３は、ホスト分子とドーパント分子とを含んでいる。この発光層２０３に用いる発光性有機化合物としては、任意のものを挙げることができ、例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン（ＤＳＡ）誘導体、及び、これらの発光性有機化合物を分子内に含有するもの等が挙げられる。また、これらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料、及びこれらの材料からなる基を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。<Light emitting layer>
The light emitting layer 203 includes host molecules and dopant molecules. Examples of the light-emitting organic compound used for the light-emitting layer 203 include anthracene, naphthalene, pyrene, tetracene, coronene, perylene, phthaloperylene, naphthaloperylene, diphenylbutadiene, tetraphenylbutadiene, coumarin, oxalate, and the like. Diazole, bisbenzoxazoline, bisstyryl, cyclopentadiene, quinoline metal complex, tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum complex, tris (4-methyl-8-quinolinato) aluminum complex, tris (5-phenyl-8- Quinolinate) aluminum complex, aminoquinoline metal complex, benzoquinoline metal complex, tri- (p-terphenyl-4-yl) amine, 1-aryl-2,5-di (2-thienyl) pyrrole derivative, pyran, quina Pyrrolidone, rubrene, distyrylbenzene derivatives, di still arylene (DSA) derivatives, and, such as those containing these luminous organic compound in the molecule. In addition to compounds derived from fluorescent dyes typified by these compounds, materials that can emit phosphorescence from the triplet state, and compounds having a group consisting of these materials in part of the molecule are also preferably used. be able to.

＜電子輸送層＞
電子輸送層２０４は、陰極１１０（特に透明電極１０３）から電子を輸送して発光層２０３へ注入するための層であり、電子移動度の高い電子輸送性材料から形成されることが好ましい。このような電子輸送層２０４の形成素材としては、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン（ＢＣＰ）等が挙げられ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。<Electron transport layer>
The electron transport layer 204 is a layer for transporting electrons from the cathode 110 (particularly the transparent electrode 103) and injecting the electrons into the light emitting layer 203, and is preferably formed of an electron transport material having high electron mobility. Examples of the material for forming the electron transport layer 204 include tris (8-quinolinol) aluminum, oxadiazole derivatives, silole derivatives, zinc benzothiazole complexes, bathocuproine (BCP), and the like. You may use, and may use 2 or more types together.

また、透明電極１０３と電子輸送層２０４との注入障壁を低下させたり、電気伝導性を向上させるために、電子輸送層１０４の電子輸送性材料に還元剤を含有してもよい。このような還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属や芳香族化合物等で形成される錯体等を適用することができ、特に、セシウム（Ｃｓ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）等のアルカリ金属を適用することが好ましく、これらの材料を一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。 Further, a reducing agent may be included in the electron transporting material of the electron transport layer 104 in order to lower the injection barrier between the transparent electrode 103 and the electron transport layer 204 or to improve electrical conductivity. Examples of such a reducing agent include alkali metals, alkaline earth metals, alkali metal oxides, alkaline earth oxides, rare earth oxides, alkali metal halides, alkaline earth halides, rare earth halides, and alkali metals. Or a complex formed of an aromatic compound or the like, in particular, it is preferable to apply an alkali metal such as cesium (Cs), lithium (Li), sodium (Na), potassium (K), These materials may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.

＜電子注入層＞
電子注入層２０５は、発光層２０３への電子注入効率を高めるための層であり、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等から形成され、これらの材料を一種単独で使用して形成してもよいし、二種以上を併用して形成してもよい。なお、この電子注入層２０５は適宜省略することができる。<Electron injection layer>
The electron injection layer 205 is a layer for increasing the efficiency of electron injection into the light emitting layer 203. For example, lithium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, strontium fluoride, barium fluoride, magnesium oxide, aluminum oxide, etc. These materials may be used alone or in combination of two or more. The electron injection layer 205 can be omitted as appropriate.

［透明電極（陰極側）］
陰極１１０を形成する透明電極１０３は、有機層１０２に電子を注入するための電極であり、この透明電極１０３の素材としては、仕事関数の小さい電極材料が好適に適用される。このような電極材料としては、例えば、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ_２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料や、グラフェン等が挙げられる。これら電極材料の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等が適用され、これにより、透明電極１０３を薄膜として形成することができる。[Transparent electrode (cathode side)]
The transparent electrode 103 that forms the cathode 110 is an electrode for injecting electrons into the organic layer 102. As a material for the transparent electrode 103, an electrode material having a small work function is preferably used. Examples of such an electrode material include conductive transparent materials such as ITO (indium tin oxide), SnO ₂ , ZnO, and IZO (indium zinc oxide), and graphene. As a method for forming these electrode materials, for example, a vacuum deposition method, a sputtering method, a CVD method, an ion plating method, a coating method, or the like is applied, whereby the transparent electrode 103 can be formed as a thin film.

透明電極１０１と同様に、透明電極１０３の光透過率は８０％以上であることが好ましい。また、透明電極１０３の平均シート抵抗値は数百Ω／□以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であることがより好ましい。更に、透明電極１０３の膜厚は、電極（陰極）の透明性や導電性等を上記のように規定するため、材料により異なるが、２０〜４００ｎｍであることが好ましく、２０〜２００ｎｍであることが望ましい。 Similar to the transparent electrode 101, the light transmittance of the transparent electrode 103 is preferably 80% or more. Further, the average sheet resistance value of the transparent electrode 103 is preferably several hundred Ω / □ or less, and more preferably 100 Ω / □ or less. Furthermore, the film thickness of the transparent electrode 103 varies depending on the material in order to define the transparency and conductivity of the electrode (cathode) as described above, but is preferably 20 to 400 nm, and preferably 20 to 200 nm. Is desirable.

［低屈折率層］
低屈折率層１０４は、反射層１０５と発光層２０３との表面プラズモンカップリングを抑制するための層であり、この低屈折率層１０４の形成素材としては、例えば、メソポーラスシリカや電離線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられる。この低屈折率層１０４の屈折率は、有機層１０２（特に発光層２０３）の屈折率（例えば１．８）よりも低く、後述するように、好ましくは１．４以下、より好ましくは１．３以下である。なお、例えば低屈折率層１０４にナノ粒子サイズの空隙を設けることによって、低屈折率層１０４の屈折率を低減することもでき、現状の製法によれば、１．２〜１．４程度の屈折率が得られることが本発明者等によって確認されている。[Low refractive index layer]
The low refractive index layer 104 is a layer for suppressing surface plasmon coupling between the reflective layer 105 and the light emitting layer 203. Examples of a material for forming the low refractive index layer 104 include mesoporous silica and ionizing ray curable. Examples thereof include a resin, a thermosetting resin, and a thermoplastic resin. The refractive index of the low refractive index layer 104 is lower than the refractive index (for example, 1.8) of the organic layer 102 (particularly, the light emitting layer 203), and is preferably 1.4 or less, more preferably 1. 3 or less. For example, the refractive index of the low refractive index layer 104 can be reduced by providing a nanoparticle size void in the low refractive index layer 104. According to the current manufacturing method, the refractive index is about 1.2 to 1.4. It has been confirmed by the present inventors that a refractive index can be obtained.

このような低屈折率層１０４は、通常、上記素材を含む塗布液を有機層１０２に塗布することで形成される。この塗布液の塗布方法としては、例えば、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコート等が適用され、特に、塗膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコートが好適に適用される。 Such a low refractive index layer 104 is usually formed by applying a coating solution containing the above material to the organic layer 102. As a coating method of this coating solution, for example, spin coating, dip coating, die coating, casting, spray coating, gravure coating and the like are applied, and in particular, from the viewpoint of the uniformity of the coating film, spin coating, dip coating, and die coating are used. It is preferably applied.

なお、低屈折率層１０４の膜厚は、後述するように３０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましく、４０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが望ましい。その膜厚が３０ｎｍよりも薄い場合には、表面プラズモンカップリングが増加して光取出し率が急激に減少したり、均一な塗膜を形成することが難しくなる。また、その膜厚が１００ｎｍよりも厚い場合には、均一な塗膜を形成することが困難となる。 Note that the film thickness of the low refractive index layer 104 is preferably 30 nm or more and 100 nm or less, and more preferably 40 nm or more and 100 nm or less, as will be described later. When the film thickness is less than 30 nm, the surface plasmon coupling is increased and the light extraction rate is rapidly decreased, and it is difficult to form a uniform coating film. Moreover, when the film thickness is thicker than 100 nm, it becomes difficult to form a uniform coating film.

［反射層（もしくは反射電極）］
反射層１０５は、反射率の高い材料を適用することで光取出し効率を高めることができ、例えば銀（Ａｇ）等の金属から形成される。[Reflective layer (or reflective electrode)]
The reflection layer 105 can increase the light extraction efficiency by applying a material having high reflectance, and is formed of a metal such as silver (Ag), for example.

また、反射層１０５が有機層１０２に電子を注入する電極としても用いられる場合（反射電極という）（図３参照）には、仕事関数の小さい金属（例えば仕事関数が５ｅＶ以下の金属）、合金、電気伝導性化合物、及びこれらの混合物からなる電極材料が適用される。このような電極材料としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金等が挙げられ、具体的には、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ_２Ｏ_３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。また、このような反射電極の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法等を適用することができ、これにより、この反射電極を薄膜として形成することができる。When the reflective layer 105 is also used as an electrode for injecting electrons into the organic layer 102 (referred to as a reflective electrode) (see FIG. 3), a metal having a small work function (for example, a metal having a work function of 5 eV or less), an alloy An electrode material made of an electrically conductive compound and a mixture thereof is applied. Examples of such electrode materials include alkali metals, alkali metal halides, alkali metal oxides, alkaline earth metals, rare earths, and alloys of these with other metals. Examples thereof include sodium, sodium-potassium alloy, lithium, magnesium, aluminum, magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy, Al / Al ₂ O ₃ mixture, Al / LiF mixture, and the like. In addition, as a method for forming such a reflective electrode, for example, a vacuum deposition method, a sputtering method, or the like can be applied, whereby the reflective electrode can be formed as a thin film.

前記反射電極の光透過率は１０％以下であることが好ましい。また、この反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等を上記のように規定するため、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下であるが好ましく、１００から２００ｎｍまでの範囲内であることが望ましい。 The light transmittance of the reflective electrode is preferably 10% or less. The thickness of the reflective electrode varies depending on the material in order to define the light transmittance and the like of the reflective electrode as described above, but is usually 500 nm or less, preferably in the range of 100 to 200 nm. desirable.

［封止基板］
封止基板（図１では不図示、図５参照）としては、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラス等からなる透明ガラス板、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等からなる透明プラスチック板等が適用され、特に、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板が適用されることが好ましい。封止基板は、光透過性であればよく、無色透明であってもよいし、多少着色されていてもよいが、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長範囲の光を透過させることが望ましい。[Sealing substrate]
As the sealing substrate (not shown in FIG. 1, refer to FIG. 5), for example, a transparent glass plate made of soda lime glass or non-alkali glass, acrylic resin, polyethylene terephthalate (PET) resin, polyethylene naphthalate (PEN) resin Transparent plastic plates made of cycloolefin resin, olefin resin, carbonate resin, nylon resin, fluorine resin, silicone resin, polyimide resin, polysulfone resin, etc. are applied, especially plastic substrate with appropriate gas barrier film It is preferred that The sealing substrate only needs to be light transmissive, may be colorless and transparent, or may be slightly colored, but it is desirable to transmit light in the wavelength range of 380 nm to 780 nm.

［補助配線］
補助配線（不図示）は、透明電極１０１、１０３上に１μｍ〜２０μｍの幅でライン上に配置することで、発光した光を反射させると共に、電極同士の抵抗を低減するものである。この補助配線は、反射率が高く且つ抵抗値が低い金属や合金からなる材料から形成されることが好ましく、このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金等が挙げられ、例えば、銀、アルミニウム、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ_２Ｏ_３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。この補助配線の形成方法法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法等を適用することができ、これにより、この補助配線を薄膜として形成することができる。なお、前記補助配線の光透過率は１０％以下であることが好ましい。[Auxiliary wiring]
The auxiliary wiring (not shown) is arranged on the line with a width of 1 μm to 20 μm on the transparent electrodes 101 and 103 to reflect the emitted light and reduce the resistance between the electrodes. The auxiliary wiring is preferably formed from a material made of a metal or alloy having a high reflectance and a low resistance value. Examples of such a material include alkali metals, alkali metal halides, and other metals. For example, silver, aluminum, sodium, sodium-potassium alloy, lithium, magnesium, aluminum, magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy, Al / Al ₂ O ₃ mixture, Al / LiF mixture and the like. As a method for forming the auxiliary wiring, for example, a method such as a vacuum deposition method or a sputtering method, a printing method, or the like can be applied, and thereby the auxiliary wiring can be formed as a thin film. The light transmittance of the auxiliary wiring is preferably 10% or less.

本実施形態１によれば、反射層１０５と発光層２０３との間に当該発光層２０３よりも屈折率の低い低屈折率層１０４、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４を設けることによって、有機ＥＬ素子１０の伝搬光の割合（光取出し効率）を維持しながら低屈折率層１０４の膜厚を低減でき、反射層１０５と発光層２０３との間の電圧の上昇を抑制することができ、且つ製造コストの高騰を抑制することができる。 According to the first embodiment, the low refractive index layer 104 having a lower refractive index than that of the light emitting layer 203, particularly the low refractive index layer 104 having a refractive index of 1.4 or less, between the reflective layer 105 and the light emitting layer 203. Thus, the film thickness of the low refractive index layer 104 can be reduced while maintaining the proportion of the propagation light (light extraction efficiency) of the organic EL element 10, and the voltage between the reflective layer 105 and the light emitting layer 203 can be increased. It is possible to suppress the increase in manufacturing cost.

（実施形態２）
図２は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態２の全体構成を示したものである。図２に示す実施形態２の有機ＥＬ照明装置１Ａは、上記する実施形態１の有機ＥＬ照明装置１に対して光取出し層の配置構成が相違しており、その他の構成は実施形態１とほぼ同様である。したがって、実施形態１と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。(Embodiment 2)
FIG. 2 shows an overall configuration of Embodiment 2 of the organic EL element according to the present invention and an organic EL lighting device using the same. The organic EL lighting device 1A of Embodiment 2 shown in FIG. 2 is different from the organic EL lighting device 1 of Embodiment 1 described above in the arrangement configuration of the light extraction layer, and the other configurations are substantially the same as those of the first embodiment. It is the same. Therefore, the same components as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが、基板１００Ａと空気層との間、即ち基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられ、有機ＥＬ素子１０Ａの透明電極１０１Ａが基板１００Ａと当接するように当該有機ＥＬ素子１０Ａが基板１００Ａに載置固定されている。 In the second embodiment, the light extraction layer 106A is provided between the substrate 100A and the air layer, that is, on the side opposite to the organic EL element 10A side of the substrate 100A, and the transparent electrode 101A of the organic EL element 10A is connected to the substrate 100A. The organic EL element 10A is placed and fixed on the substrate 100A so as to come into contact.

このように、本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられている場合であっても、上記する実施形態１と同様、反射層１０５Ａと発光層２０３Ａとの間に当該発光層２０３Ａよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ａ、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４Ａを設けることによって、有機ＥＬ素子１０Ａの光取出し効率を維持しながら低屈折率層１０４Ａの膜厚を低減することができる。 As described above, in the second embodiment, even when the light extraction layer 106A is provided on the side opposite to the organic EL element 10A side of the substrate 100A, as in the first embodiment, the reflective layer 105A and By providing a low refractive index layer 104A having a refractive index lower than that of the light emitting layer 203A, in particular, a low refractive index layer 104A having a refractive index of 1.4 or less, between the light emitting layer 203A and light extraction of the organic EL element 10A. The film thickness of the low refractive index layer 104A can be reduced while maintaining efficiency.

なお、本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられ、有機ＥＬ素子１０Ａと基板１００Ａとが直接的に接続され、平坦化層が省略されている。 In the second embodiment, the light extraction layer 106A is provided on the side opposite to the organic EL element 10A side of the substrate 100A, the organic EL element 10A and the substrate 100A are directly connected, and the planarization layer is omitted. ing.

（実施形態３）
図３は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態３の全体構成を示したものである。図３に示す実施形態３の有機ＥＬ照明装置１Ｂは、上記する実施形態２の有機ＥＬ照明装置１Ａに対して陰極側の透明電極及び反射層の配置構成が相違しており、その他の構成は実施形態２とほぼ同様である。したがって、実施形態２と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。(Embodiment 3)
FIG. 3 shows the overall configuration of Embodiment 3 of an organic EL element according to the present invention and an organic EL lighting device using the same. The organic EL lighting device 1B of Embodiment 3 shown in FIG. 3 is different from the organic EL lighting device 1A of Embodiment 2 described above in the arrangement configuration of the transparent electrode and the reflective layer on the cathode side, and the other configurations are as follows. This is almost the same as in the second embodiment. Therefore, components similar to those in the second embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

本実施形態３では、反射層が有機層に電子を注入する電極としても用いられ（このような反射層を反射電極という）、有機ＥＬ素子１０Ｂは、主に、透明電極１０１Ｂからなる陽極（他方の電極）と、反射電極１０５Ｂを含む陰極（一方の電極）１１０Ｂと、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２Ｂとを有している。 In the third embodiment, the reflective layer is also used as an electrode for injecting electrons into the organic layer (such a reflective layer is referred to as a reflective electrode), and the organic EL element 10B mainly includes an anode (the other side) made of the transparent electrode 101B. Electrode), a cathode (one electrode) 110B including the reflective electrode 105B, and an organic layer 102B disposed between the anode and the cathode.

陰極１１０Ｂは、有機層１２０Ｂ側から低屈折率層１０４Ｂと反射電極（反射電極層）１０３Ｂとが積層されて形成されている。 The cathode 110B is formed by laminating a low refractive index layer 104B and a reflective electrode (reflective electrode layer) 103B from the organic layer 120B side.

ここで、低屈折率層１０４Ｂは、一般に導電性が低いため、本実施形態３では、有機層１２０Ｂと反射電極１０３Ｂとの間に配置される低屈折率層１０４Ｂに導電性物質であるカーボンナノチューブやグラフェン等を添加することにより導電性を付与している。このような低屈折率層１０４Ｂの平均シート抵抗値は、好ましくは１０００Ω／□以下である。 Here, since the low refractive index layer 104B generally has low conductivity, in the third embodiment, the low refractive index layer 104B disposed between the organic layer 120B and the reflective electrode 103B has carbon nanotubes as a conductive material. Conductivity is imparted by adding graphene or the like. The average sheet resistance value of the low refractive index layer 104B is preferably 1000Ω / □ or less.

このように、本実施形態３では、有機層１２０Ｂと反射電極１０３Ｂとの間に導電性を付与した低屈折率層１０４Ｂを配置することによって、有機ＥＬ照明装置１Ｂを安定して動作させながら、有機ＥＬ素子１０Ｂの光取出し効率を維持し且つ低屈折率層１０４Ｂの膜厚を低減することができる。 As described above, in Embodiment 3, by disposing the low refractive index layer 104B imparted with conductivity between the organic layer 120B and the reflective electrode 103B, the organic EL lighting device 1B can be stably operated, The light extraction efficiency of the organic EL element 10B can be maintained and the film thickness of the low refractive index layer 104B can be reduced.

（実施形態４）
図４は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態４の全体構成を示したものである。図４に示す実施形態４の有機ＥＬ照明装置１Ｃは、上記する実施形態１の有機ＥＬ照明装置１に対して有機層の正孔注入層の構成が相違しており、その他の構成は実施形態１とほぼ同様である。したがって、実施形態１と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。(Embodiment 4)
FIG. 4 shows the overall configuration of Embodiment 4 of an organic EL element according to the present invention and an organic EL lighting device using the same. The organic EL lighting device 1C of Embodiment 4 shown in FIG. 4 is different from the organic EL lighting device 1 of Embodiment 1 described above in the configuration of the hole injection layer of the organic layer, and the other configurations are in the embodiment. 1 is almost the same. Therefore, the same components as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

有機層を形成する正孔注入層は、一般に発光層と同等の屈折率を有しているが、本実施形態４では、有機層１０２Ｃを形成する正孔注入層（別途の低屈折率層）２０１Ｃの屈折率が、発光層２０３Ｃ等の屈折率よりも低くなっている。 The hole injection layer that forms the organic layer generally has a refractive index equivalent to that of the light emitting layer, but in the fourth embodiment, the hole injection layer that forms the organic layer 102C (separate low refractive index layer) The refractive index of 201C is lower than the refractive index of the light emitting layer 203C and the like.

このように、本実施形態４では、発光層２０３Ｃに対して両側に当該発光層２０３Ｃよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ｂと正孔注入層２０１Ｃを配置し、低屈折率層１０４Ｂと正孔注入層（別途の低屈折率層）２０１Ｃとで発光層２０３Ｃを挟持することで、キャビティ効果により発光層２０３Ｃからの発光が基板モードから外部モードに変換されるため、例えば光取出し層１０６Ｃを省略した場合であっても、高い光取出し効率を確保することができる。 As described above, in the fourth embodiment, the low refractive index layer 104B and the hole injection layer 201C having a refractive index lower than that of the light emitting layer 203C are arranged on both sides of the light emitting layer 203C, and the low refractive index layer 104B and the positive refractive index layer 104B are positive. By sandwiching the light emitting layer 203C with the hole injection layer (separate low refractive index layer) 201C, the light emission from the light emitting layer 203C is converted from the substrate mode to the external mode by the cavity effect. Even if it is omitted, high light extraction efficiency can be ensured.

なお、上記する実施形態４では、有機層１０２Ｃを形成する正孔注入層２０１Ｃの屈折率を発光層２０３Ｃ等の屈折率よりも低くする形態について説明したが、発光層２０３Ｃに対して両側に当該発光層２０３Ｃよりも屈折率の低い低屈折率層が配置されれば、低屈折率層を配置する位置は適宜変更することができる。 In Embodiment 4 described above, the mode in which the refractive index of the hole injection layer 201C forming the organic layer 102C is lower than the refractive index of the light emitting layer 203C, etc. has been described. If a low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light emitting layer 203C is disposed, the position where the low refractive index layer is disposed can be changed as appropriate.

（実施形態５）
図５は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態５の全体構成を示したものである。図５に示す実施形態５の有機ＥＬ照明装置１Ｄは、上記する実施形態１〜４の有機ＥＬ照明装置に対して基板側とは反対側から有機ＥＬ素子の発光を取出すトップエミッション型を採用した点が相違しており、その他の構成は実施形態１〜４とほぼ同様である。したがって、実施形態１〜４と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。(Embodiment 5)
FIG. 5 shows the overall configuration of Embodiment 5 of an organic EL element according to the present invention and an organic EL lighting device using the same. The organic EL lighting device 1D of Embodiment 5 shown in FIG. 5 employs a top emission type that takes out light emission of the organic EL element from the side opposite to the substrate side with respect to the organic EL lighting devices of Embodiments 1 to 4 described above. In other respects, the other configurations are substantially the same as those of the first to fourth embodiments. Therefore, about the structure similar to Embodiment 1-4, the same code | symbol is attached | subjected and the detailed description is abbreviate | omitted.

図示する有機ＥＬ照明装置１Ｄは、主に、有機ＥＬ素子１０Ｄと該有機ＥＬ素子１０Ｄが載置固定される基板１００Ｄとを有し、有機ＥＬ素子１０Ｄの表面、特に有機ＥＬ素子１０Ｄの透明電極１０１Ｄの表面に光取出し層１０６Ｄが設けられている。また、光取出し層１０６Ｄに表面には封止基板１０７Ｄが配置されている。 The illustrated organic EL lighting device 1D mainly includes an organic EL element 10D and a substrate 100D on which the organic EL element 10D is placed and fixed. The surface of the organic EL element 10D, particularly the transparent electrode of the organic EL element 10D. A light extraction layer 106D is provided on the surface of 101D. A sealing substrate 107D is disposed on the surface of the light extraction layer 106D.

有機ＥＬ素子１０Ｄは、主に、透明電極１０１Ｄからなる陽極（他方の電極）と、透明電極１０３Ｄを含む陰極（一方の電極）１１０Ｄと、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２Ｄとを有し、前記有機ＥＬ素子１０Ｄの陰極１１０Ｄが前記基板１００Ｄに対向配置されている。 The organic EL element 10D mainly includes an anode (the other electrode) composed of the transparent electrode 101D, a cathode (one electrode) 110D including the transparent electrode 103D, and an organic layer 102D disposed between the anode and the cathode. The cathode 110D of the organic EL element 10D is disposed so as to face the substrate 100D.

陰極１１０Ｄは、有機層１２０Ｄ側から透明電極（電極層）１０３Ｄと低屈折率層１０４Ｄと反射層１０５Ｄとが積層されて形成されており、前記反射層１０５Ｄが基板１００Ｄに当接配置されている。 The cathode 110D is formed by laminating a transparent electrode (electrode layer) 103D, a low refractive index layer 104D, and a reflective layer 105D from the organic layer 120D side, and the reflective layer 105D is disposed in contact with the substrate 100D. .

この有機ＥＬ照明装置１Ｄの作製方法の一例を概説すると、まず、１．１ｍｍの厚さを有する５０ｍｍ角のガラス製の基板１００Ｄを用意する。次いで、その基板１００Ｄ上にアルミニウム（Ａｌ）を幅が２ｍｍ、厚さが１５０ｎｍとなるように約１ｎｍ／ｓの蒸着速度でマスク蒸着して反射層１０５Ｄを形成する。 An example of a method for producing the organic EL lighting device 1D will be outlined. First, a 50 mm square glass substrate 100D having a thickness of 1.1 mm is prepared. Next, a reflective layer 105D is formed on the substrate 100D by mask deposition of aluminum (Al) at a deposition rate of about 1 nm / s so that the width is 2 mm and the thickness is 150 nm.

次いで、反射層１０５Ｄ上にメソポーラスシリカ層を膜厚が５０ｎｍとなるように塗布して低屈折率層１０４Ｄを形成し、その低屈折率層１０４Ｄ上にスパッタリング法によりＩＴＯを成膜して透明電極１０３Ｄを形成する。なお、前記低屈折率層１０４Ｄの屈折率は、有機層１０２Ｄ（特に発光層２０３Ｄ）の屈折率（例えば１．８）よりも低く、後述するように、好ましくは１．４以下、より好ましくは１．３以下である。 Next, a mesoporous silica layer is applied to the reflective layer 105D so as to have a film thickness of 50 nm to form a low refractive index layer 104D, and ITO is formed on the low refractive index layer 104D by sputtering to form a transparent electrode. 103D is formed. The refractive index of the low refractive index layer 104D is lower than the refractive index (for example, 1.8) of the organic layer 102D (particularly, the light emitting layer 203D), and is preferably 1.4 or less, more preferably as described later. 1.3 or less.

次に、その透明電極１０３Ｄ上に、ジスチリルビフェニル誘導体（出光興産社製「ＤＰＶＢｉ」）の末端にカルバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産社製「ＢＣｚＶＢｉ」）をドープした層を厚さが２０ｎｍとなるように形成した青色発光層、α−ＮＰＤにルブレン（アクロス社製）をドープした層を厚さが１０ｎｍとなるように形成した黄色発光層、ルブレンにピロメテンホウ素錯体をドーピングした層を厚さが１０ｎｍとなるように形成した赤色発光層を積層した発光層２０３Ｄを形成する（図５に示す電子輸送層２０４Ｄと電子注入層２０５Ｄは省略）。次いで、１．３３×１０^−４Ｐａの減圧下で、その発光層２０３Ｄ上に、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製：α−ＮＰＤ）を厚さが３０ｎｍとなるように０．１〜０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度で蒸着して正孔輸送層２０２Ｄを形成する（図５に示す正孔注入層２０１Ｄは省略）。Next, a layer doped with a DSA derivative having a carbazolyl group at the end of a distyrylbiphenyl derivative (“DPVBi” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) on the transparent electrode 103D (“BCzVBi” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) has a thickness of 20 nm. A blue light-emitting layer formed to have a thickness, a yellow light-emitting layer formed by doping α-NPD with rubrene (manufactured by Acros) to a thickness of 10 nm, and a layer obtained by doping rubrene with a pyromethene boron complex A light emitting layer 203D is formed by stacking red light emitting layers formed to have a thickness of 10 nm (the electron transport layer 204D and the electron injection layer 205D shown in FIG. 5 are omitted). Next, under reduced pressure of 1.33 × 10 ⁻⁴ Pa, 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (manufactured by Dojindo Laboratories Co., Ltd.) was formed on the light emitting layer 203D. : Α-NPD) is deposited at a deposition rate of 0.1 to 0.2 nm / s to a thickness of 30 nm to form the hole transport layer 202D (the hole injection layer 201D shown in FIG. 5 is omitted). ).

次に、その正孔輸送層２０２Ｄ上に、スパッタリング法によりＩＺＯを幅が２ｍｍの帯状となるようにマスクを用いて成膜して透明電極１０３Ｄを形成する。 Next, on the hole transport layer 202D, a transparent electrode 103D is formed by forming a film of IZO by a sputtering method using a mask so as to form a band with a width of 2 mm.

次に、その透明電極１０３上に、透明樹脂層等のマトリクス（分散媒）に光散乱機能を有する微粒子を分散させた光取出し層１０６Ｄを形成する。なお、光取出し層１０６Ｄ内の散乱微粒子としては、例えば、ＴｉＯ_２、ＺｒＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｔａ_２Ｏ_３、ＺｎＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＺｒＳｉＯ_４、ＢａＴｉＯ_３、ＳｒＴｉＯ_３を主成分とした無機粒子や、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等の有機粒子等を適用することができる。これらの散乱微粒子のうち、特に無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ_２、ＺｒＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＢａＴｉＯ_３、ＳｒＴｉＯ_３、からなる粒子が好ましい。Next, a light extraction layer 106D in which fine particles having a light scattering function are dispersed in a matrix (dispersion medium) such as a transparent resin layer is formed on the transparent electrode 103. As the scattering fine particles in the light extraction layer 106D, for example, TiO ₂ , ZrO ₂ , Al ₂ O ₃ , Ta ₂ O ₃ , ZnO ₂ , Sb ₂ O ₃ , ZrSiO ₄ , BaTiO ₃ , SrTiO ₃ are the main components. Inorganic particles, organic particles such as acrylic resin, styrene resin, and polyethylene terephthalate resin can be applied. Of these scattering fine particles, inorganic particles are particularly preferable, and particles composed of TiO ₂ , ZrO ₂ , Al ₂ O ₃ , BaTiO ₃ , SrTiO ₃ are particularly preferable.

次に、上記有機ＥＬ素子１０Ｄや光取出し層１０６Ｄを形成した基板１００Ｄを大気に曝すことなく、高純度の窒素ガスを循環させて高露点を保持した封止室に移動させる。また、この封止室に封止基板１０７Ｄを導入し、封止基板１０７Ｄのエッジ部分にシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画し、封止基板１０７Ｄの光取出し層１０６Ｄと貼り合わせられる側面に、エポキシ樹脂製の封止材料（例えば、波長５８７．６ｎｍにおける屈折率が約１．５）を塗布する。 Next, without exposing the substrate 100D on which the organic EL element 10D and the light extraction layer 106D are formed to the atmosphere, high purity nitrogen gas is circulated and moved to a sealing chamber that maintains a high dew point. In addition, a sealing substrate 107D is introduced into the sealing chamber, a photocurable resin for sealing is drawn on the edge portion of the sealing substrate 107D using a seal dispenser device, and the light extraction layer 106D of the sealing substrate 107D is attached. An epoxy resin sealing material (for example, a refractive index of about 1.5 at a wavelength of 587.6 nm) is applied to the side surfaces to be combined.

そして、前記封止室内にある真空貼り合わせ装置に基板１００Ｄと封止基板１０７Ｄを導入し、基板１００Ｄ上の光取出し層１０６Ｄに封止基板１０７Ｄを貼り合せて圧着させ、有機ＥＬ素子１０Ｄ全体にＵＶ光が照射されないように遮光板を配置した状態で、封止基板１０７Ｄ側からＵＶ光を照射して光硬化樹脂を硬化させる。 Then, the substrate 100D and the sealing substrate 107D are introduced into the vacuum bonding apparatus in the sealing chamber, and the sealing substrate 107D is bonded and pressure-bonded to the light extraction layer 106D on the substrate 100D, so that the entire organic EL element 10D is bonded. In a state where the light shielding plate is arranged so as not to be irradiated with UV light, UV light is irradiated from the sealing substrate 107D side to cure the photocurable resin.

このように作製したトップエミッション型の有機ＥＬ照明装置１Ｄにおいても、上記する実施形態１〜４と同様、反射層１０５Ｄと発光層２０３Ｄとの間に、発光層２０３Ｄよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ｄ、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４Ｄを設けることによって、有機ＥＬ素子１０Ｄの光取出し効率を維持しながら低屈折率層１０４Ｄの膜厚を低減でき、反射層１０５Ｄと発光層２０３Ｄとの間の電圧の上昇を抑制することができ、且つ製造コストの高騰を抑制することができる。 Also in the top emission type organic EL lighting device 1D manufactured in this way, the low refractive index having a lower refractive index than the light emitting layer 203D is provided between the reflective layer 105D and the light emitting layer 203D as in the first to fourth embodiments. By providing the refractive index layer 104D, particularly the low refractive index layer 104D having a refractive index of 1.4 or less, the film thickness of the low refractive index layer 104D can be reduced while maintaining the light extraction efficiency of the organic EL element 10D. An increase in voltage between 105D and the light emitting layer 203D can be suppressed, and an increase in manufacturing cost can be suppressed.

なお、本実施形態５では、主に陰極側に透明電極１０３Ｄ及び反射層１０５Ｄを用いる形態について説明したが、陰極側に反射電極を用いる場合（反射層が有機層に電子を注入する電極として用いられる場合）（実施形態３参照）においても同様の形態を有することができる。 In the fifth embodiment, the mode in which the transparent electrode 103D and the reflective layer 105D are mainly used on the cathode side has been described. However, when the reflective electrode is used on the cathode side (the reflective layer is used as an electrode for injecting electrons into the organic layer). (If possible) (see Embodiment 3) can have a similar configuration.

｛有機ＥＬ照明装置の光取出し効率を測定した解析とその結果｝
本発明者等は、上記した実施形態１〜５のそれぞれに対応する解析用モデル（実施例１〜５）を作成し、各解析用モデルに対して低屈折率層の屈折率や膜厚を変化させた際のエネルギーモード分布解析を実施した。{Analysis and result of measuring light extraction efficiency of organic EL lighting device}
The inventors create analytical models (Examples 1 to 5) corresponding to the above-described first to fifth embodiments, and set the refractive index and film thickness of the low refractive index layer for each analytical model. An energy mode distribution analysis was performed when changing.

なお、実施例１〜５では、上記した実施形態１〜５に対して電子注入層と電子輸送層を省略し、低屈折率層の厚さを調整することで発光位置（反射層もしくは反射電極に対する発光層の位置）を調整した。 In Examples 1 to 5, the electron injection layer and the electron transport layer are omitted from Embodiments 1 to 5 above, and the light emitting position (reflection layer or reflection electrode) is adjusted by adjusting the thickness of the low refractive index layer. The position of the light emitting layer with respect to is adjusted.

（実施例１）
実施例１は、上記した実施形態１に対応する解析用モデルである。また、図６は、実施例１の解析用モデルによる有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図であり、図７は、低屈折率層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図であり、図８は、低屈折率層の膜厚とエネルギーモード分布の関係を示す図である。Example 1
Example 1 is an analysis model corresponding to Embodiment 1 described above. 6 is a diagram showing the relationship between the wave number vector of the organic EL element and the light emission mode according to the analysis model of Example 1, and FIG. 7 shows the relationship between the refractive index of the low refractive index layer and the energy mode distribution. FIG. 8 is a diagram showing the relationship between the film thickness of the low refractive index layer and the energy mode distribution.

上記したように、従来の有機ＥＬ照明装置（図１０参照）では、表面プラズモンとのカップリング強度に相当するエバネッセントモードの大きなピークが観測された（図１１参照）。また、そのエバネッセントモードにより、発光位置が小さくなるに従って非伝搬光（有機ＥＬ素子から外部に取り出すことのできない光）の割合が大きくなり、伝搬光（有機ＥＬ素子から外部に取り出すことのできる光）が減少し、発行位置が２００ｎｍ程度で伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％程度を確保し得ることが確認された。 As described above, in the conventional organic EL lighting device (see FIG. 10), a large peak of the evanescent mode corresponding to the coupling intensity with the surface plasmon was observed (see FIG. 11). Also, the evanescent mode increases the proportion of non-propagating light (light that cannot be extracted from the organic EL element) as the light emission position decreases, and propagated light (light that can be extracted from the organic EL element). It was confirmed that the ratio of propagating light (light extraction efficiency) can be secured to about 95% when the issuance position is about 200 nm.

一方で、実施例１の解析用モデルでは、反射層と発光層との間に当該発光層よりも屈折率の低い低屈折率層、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層を設けたことにより、図６（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、エバネッセントモードの大きなピークがほとんど観測されなかった。 On the other hand, in the analysis model of Example 1, a low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light emitting layer, particularly a low refractive index layer having a refractive index of 1.4 or less, is provided between the reflective layer and the light emitting layer. As shown in FIG. 6 (when the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the thickness of the low refractive index layer is 65 nm), Almost no large peak was observed.

具体的には、図７（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が５％以下であり、伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％以上（従来の有機ＥＬ照明装置で確保し得る光取出し効率）であることが確認された。すなわち、光取出し層を使用した場合には、実施例１の解析用モデルでは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが実証された。 Specifically, as shown in FIG. 7 (when the refractive index of the organic layer is 1.8 and the film thickness of the low refractive index layer is 65 nm), the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less. In addition, the proportion of non-propagating light in the evanescent mode is 5% or less, and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) is 95% or more (light extraction efficiency that can be secured with a conventional organic EL lighting device). It was done. That is, when the light extraction layer is used, it was demonstrated that the analysis model of Example 1 can achieve a light extraction efficiency that is approximately 1.7 times that of the conventional organic EL lighting device.

なお、低屈折率層の屈折率が１．５である場合に光取出し効率が９０％程度であり、低屈折率層の屈折率が有機層と同等の１．８である場合に光取出し効率が７０％程度であることが確認された。 The light extraction efficiency is about 90% when the refractive index of the low refractive index layer is 1.5, and the light extraction efficiency when the refractive index of the low refractive index layer is 1.8, which is equivalent to that of the organic layer. Was confirmed to be about 70%.

また、実施例１の解析用モデルでは、図８（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３の場合）に示すように、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。具体的には、低屈折率層の膜厚が３０ｎｍ以上である場合に、伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％以上であることが確認された。 In the analysis model of Example 1, as shown in FIG. 8 (when the refractive index of the organic layer is 1.8 and the refractive index of the low refractive index layer is 1.3), the film thickness of the low refractive index layer is shown. Even in a thin region, it was confirmed that the proportion of non-propagating light by the evanescent mode was small and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was high. Specifically, it was confirmed that the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was 95% or more when the film thickness of the low refractive index layer was 30 nm or more.

また、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内である場合には、外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上であることが確認された。すなわち、従来の有機ＥＬ照明装置（発行位置が５０ｎｍの場合）では、光取出し層を使用しない場合に外部モードで取り出すことのできる光の割合が約２０％程度である一方で、実施例１の解析用モデルでは、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内において外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上となることが確認された。よって、光取出し層を使用した場合に、実施例１の解析用モデルは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。これにより、例えばディスプレイ等の光取出し層を使用しないデバイス構造を採用する場合であっても、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内である場合には、従来の有機ＥＬ照明装置よりも光取出し効率を効果的に高めることができることが実証された。 Further, when the film thickness of the low refractive index layer is in the range from 40 nm to 100 nm, it was confirmed that the proportion of light that can be extracted in the external mode is about 40% or more. That is, in the conventional organic EL lighting device (when the emission position is 50 nm), the ratio of the light that can be extracted in the external mode when the light extraction layer is not used is about 20%. In the analysis model, it was confirmed that the ratio of light that can be extracted in the external mode is about 40% or more when the thickness of the low refractive index layer is in the range from 40 nm to 100 nm. Therefore, when the light extraction layer is used, the analysis model of Example 1 can achieve about twice the light extraction efficiency and power efficiency (lm / W) as compared with the conventional organic EL lighting device. Has been demonstrated. As a result, even when a device structure that does not use a light extraction layer such as a display is employed, if the film thickness of the low refractive index layer is in the range from 40 nm to 100 nm, the conventional organic EL illumination It has been demonstrated that the light extraction efficiency can be increased more effectively than the device.

（実施例２）
実施例２は、上記した実施形態２に対応する解析用モデルである。(Example 2)
Example 2 is an analysis model corresponding to Embodiment 2 described above.

実施例２の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。 In the analysis model of the second embodiment, as in the analysis model of the first embodiment, when the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less, the evanescent mode is used as compared with the conventional organic EL lighting device. It was confirmed that the ratio of non-propagating light was reduced and the ratio of propagating light (light extraction efficiency) was increased. It was also confirmed that the proportion of non-propagating light in the evanescent mode was small and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was high even in the region where the low refractive index layer was thin.

なお、本発明者等は、光取出し層を基板の有機ＥＬ素子側及び有機ＥＬ素子側とは反対側の双方に設けた場合にも、同様の効果が得られることを解析や実験により確認している。 The present inventors confirmed by analysis and experiment that the same effect can be obtained even when the light extraction layer is provided on both the organic EL element side and the opposite side of the organic EL element side of the substrate. ing.

（実施例３）
実施例３は、上記した実施形態３に対応する解析用モデルである。(Example 3)
Example 3 is an analysis model corresponding to Embodiment 3 described above.

本発明者等は、エネルギーモード分布解析を実施するに当たり、１００００時間の通電試験を行い、導電性物質を添加した低屈折率層のシート抵抗値を変化させた際の有機ＥＬ照明装置の動作を確認した。 In conducting the energy mode distribution analysis, the present inventors conducted an energization test for 10000 hours and changed the operation of the organic EL lighting device when the sheet resistance value of the low refractive index layer to which the conductive material was added was changed. confirmed.

その結果、平均シート抵抗値が１０００Ω／□以下の領域で、１００００時間の通電試験において電圧増加が１０％程度に抑制され、有機ＥＬ照明装置が安定して動作することが確認された。なお、シート抵抗値が１０００Ω／□を超えた領域では、通電試験による電圧増加が２０％以上となり、有機ＥＬ照明装置の動作が不安定となることが確認された。 As a result, it was confirmed that in the region where the average sheet resistance value was 1000Ω / □ or less, the increase in voltage was suppressed to about 10% in the 10000 hour energization test, and the organic EL lighting device operated stably. In the region where the sheet resistance value exceeded 1000Ω / □, it was confirmed that the voltage increase due to the current test was 20% or more, and the operation of the organic EL lighting device became unstable.

そして、本発明者等は、平均シート抵抗値が１０００Ω／□である場合の実施例３の解析用モデルに対して低屈折率層の屈折率や膜厚を変化させた際のエネルギーモード分布解析を実施した。 And the present inventors analyzed energy mode distribution when changing the refractive index and film thickness of the low refractive index layer with respect to the analytical model of Example 3 when the average sheet resistance value is 1000Ω / □. Carried out.

その結果、実施例３の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。 As a result, in the analysis model of Example 3, as in the analysis model of Example 1, when the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less, compared to the conventional organic EL lighting device, It was confirmed that the proportion of non-propagating light due to the evanescent mode was reduced and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was increased. It was also confirmed that the proportion of non-propagating light in the evanescent mode was small and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was high even in the region where the low refractive index layer was thin.

また、光取出し層を使用した場合には、実施例３の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが確認された。 When the light extraction layer is used, the analysis model of Example 3 (the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the film thickness of the low refractive index layer is In the case of 65 nm), as in the analysis model of Example 1, it was confirmed that the light extraction efficiency about 1.7 times that of the conventional organic EL lighting device can be achieved.

また、光取出し層を使用しない場合、実施例３の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。 Further, when the light extraction layer is not used, the analysis model of Example 3 (the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the thickness of the low refractive index layer is 65 nm) In the case), it was demonstrated that the light extraction efficiency and the power efficiency (lm / W) can be achieved approximately twice as much as those of the conventional organic EL lighting device as in the analysis model of Example 1.

なお、本発明者等は、光取出し層を基板の有機ＥＬ素子側、すなわち基板と透明電極の間に配置した場合にも同様の効果が得られることを解析や実験により確認している。 The present inventors have confirmed through analysis and experiment that the same effect can be obtained even when the light extraction layer is disposed on the organic EL element side of the substrate, that is, between the substrate and the transparent electrode.

（実施例４）
実施例４は、上記した実施形態４に対応する解析用モデルである。また、図９は、実施例４の解析用モデルによる正孔注入層（別途の低屈折率層）の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図である。Example 4
Example 4 is an analysis model corresponding to Embodiment 4 described above. FIG. 9 is a graph showing the relationship between the refractive index of the hole injection layer (separate low refractive index layer) and the energy mode distribution according to the analytical model of Example 4.

実施例４の解析用モデルでは、図９（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、光取出し層を使用しない場合に外部モードで取り出すことのできる光の割合が、正孔注入層の屈折率が１．６である場合に４０％程度であり、正孔注入層の屈折率が１．３である場合に５０％程度であることが確認された。すなわち、実施例４の解析用モデルは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２．５倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。 In the analytical model of Example 4, as shown in FIG. 9 (when the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the thickness of the low refractive index layer is 65 nm). The ratio of light that can be extracted in the external mode when the light extraction layer is not used is about 40% when the refractive index of the hole injection layer is 1.6, and the refractive index of the hole injection layer is When it was 1.3, it was confirmed to be about 50%. That is, it was demonstrated that the analysis model of Example 4 can achieve light extraction efficiency and power efficiency (lm / W) about 2.5 times that of the conventional organic EL lighting device.

また、光取出し層を使用した場合には、実施例４の解析用モデルは、図９に示すように、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが実証された。 When the light extraction layer is used, the analysis model of Example 4 achieves a light extraction efficiency of about 1.7 times that of the conventional organic EL lighting device as shown in FIG. Proven to get.

（実施例５）
実施例５は、上記した実施形態５に対応する解析用モデルである。(Example 5)
Example 5 is an analysis model corresponding to Embodiment 5 described above.

実施例５の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。 In the analysis model of Example 5, as in the analysis model of Example 1, when the refractive index of the low refractive index layer is 1.4 or less, the evanescent mode is used as compared with the conventional organic EL lighting device. It was confirmed that the ratio of non-propagating light was reduced and the ratio of propagating light (light extraction efficiency) was increased. It was also confirmed that the proportion of non-propagating light in the evanescent mode was small and the proportion of propagating light (light extraction efficiency) was high even in the region where the low refractive index layer was thin.

また、光取出し層を使用した場合には、実施例５の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが確認された。 When the light extraction layer is used, the analysis model of Example 5 (the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the film thickness of the low refractive index layer is In the case of 65 nm), it was confirmed that the light extraction efficiency about 1.7 times that of the conventional organic EL lighting device can be achieved.

また、光取出し層を使用しない場合、実施例５の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上となり、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。 When the light extraction layer is not used, the analysis model of Example 5 (the refractive index of the organic layer is 1.8, the refractive index of the low refractive index layer is 1.3, and the thickness of the low refractive index layer is 65 nm) In the case), the ratio of the light that can be extracted in the external mode is about 40% or more, and the light extraction efficiency and power are about twice that of the conventional organic EL lighting device as in the analysis model of Example 1. It has been demonstrated that efficiency (lm / W) can be achieved.

なお、上記した実施形態１〜５において、構成要素に関する数等（個数、数値、量、範囲等を含む）に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上であっても以下であってもよい。また、上記した実施形態１〜５において、構成要素等の形状や位置関係等に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。 In the first to fifth embodiments described above, when referring to the numbers related to the constituent elements (including the number, numerical value, quantity, range, etc.), the number is specifically limited and clearly limited to a specific number in principle. Except for cases and the like, the number is not limited to the specific number, and may be a specific number or more. Further, in the above-described first to fifth embodiments, when referring to the shapes and positional relationships of the components, etc., the shapes are substantially the same except when clearly indicated and in principle not clearly considered otherwise. And the like are included.

なお、本発明は上記した実施形態１〜５に限定されるものではなく、様々な変形形態が含まれる。例えば、上記した実施形態１〜５は本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。 In addition, this invention is not limited to above-described Embodiment 1-5, Various deformation | transformation forms are included. For example, the first to fifth embodiments described above are described in detail for easy understanding of the present invention, and are not necessarily limited to those having all the configurations described. Further, a part of the configuration of an embodiment can be replaced with the configuration of another embodiment, and the configuration of another embodiment can be added to the configuration of an embodiment. In addition, it is possible to add, delete, and replace other configurations for a part of the configuration of each embodiment.

１有機ＥＬ照明装置
１０有機ＥＬ素子
１００基板
１０１透明電極（陽極）（他方の電極）
１０２有機層
１０３透明電極（電極層）
１０４低屈折率層
１０５反射層
１０５Ｂ反射電極（反射電極層）
１０６光取出し層
１０７Ｄ封止基板
１１０陰極（一方の電極）
１２０平滑化層
２０１正孔注入層
２０１Ｃ正孔注入層（別途の低屈折率層）
２０２正孔輸送層
２０３発光層
２０４電子輸送層
２０５電子注入層DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Organic EL lighting device 10 Organic EL element 100 Substrate 101 Transparent electrode (anode) (the other electrode)
102 Organic layer 103 Transparent electrode (electrode layer)
104 Low refractive index layer 105 Reflective layer 105B Reflective electrode (reflective electrode layer)
106 light extraction layer 107D sealing substrate 110 cathode (one electrode)
120 Smoothing layer 201 Hole injection layer 201C Hole injection layer (separate low refractive index layer)
202 Hole transport layer 203 Light emitting layer 204 Electron transport layer 205 Electron injection layer

Claims

一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から電極層と前記発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と反射層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。An organic EL element having a pair of electrodes and an organic layer disposed between the electrodes and including a light emitting layer,
One of the electrodes is formed by laminating an electrode layer, a low refractive index layer having a lower refractive index than the light emitting layer, and a reflective layer from the organic layer side, and the refractive index of the low refractive index layer is 1.4. An organic EL element characterized by:

前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。 The organic EL element has a separate low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light emitting layer, and the light emitting layer is disposed between the low refractive index layer and the separate low refractive index layer. The organic EL element according to claim 1, wherein

前記低屈折率層の膜厚は、３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。 2. The organic EL element according to claim 1, wherein the film thickness of the low refractive index layer is in a range from 30 nm to 100 nm.

一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から前記発光層よりも屈折率の低く且つ導電性が付与された低屈折率層と反射電極層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。An organic EL element having a pair of electrodes and an organic layer disposed between the electrodes and including a light emitting layer,
One of the electrodes is formed by laminating a low refractive index layer having a lower refractive index than the light emitting layer and imparting conductivity and a reflective electrode layer from the organic layer side, and refraction of the low refractive index layer. An organic EL element having a rate of 1.4 or less.

前記低屈折率層の平均シート抵抗値は１０００Ω／□以下であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。 The organic EL element according to claim 4, wherein an average sheet resistance value of the low refractive index layer is 1000Ω / □ or less.

前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。 The organic EL element has a separate low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light emitting layer, and the light emitting layer is disposed between the low refractive index layer and the separate low refractive index layer. The organic EL element according to claim 4, wherein

前記低屈折率層の膜厚は、３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。 5. The organic EL element according to claim 4, wherein the film thickness of the low refractive index layer is in a range from 30 nm to 100 nm.

請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。An organic EL lighting device comprising the organic EL element according to claim 1 and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed.
An organic EL lighting device, wherein the other electrode of the organic EL element is disposed opposite to the substrate.

前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項８に記載の有機ＥＬ照明装置。 The organic EL lighting device according to claim 8, wherein a light extraction layer is provided on the organic EL element side and / or the organic EL element side of the substrate.

請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。An organic EL lighting device comprising the organic EL element according to claim 1 and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed.
An organic EL lighting device, wherein one electrode of the organic EL element is disposed opposite to the substrate.

前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１０に記載の有機ＥＬ照明装置。 The organic EL lighting device according to claim 10, wherein a light extraction layer is provided on a surface of the other electrode of the organic EL element.

請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。An organic EL lighting device comprising the organic EL element according to claim 4 and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed.
An organic EL lighting device, wherein the other electrode of the organic EL element is disposed opposite to the substrate.

前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１２に記載の有機ＥＬ照明装置。 The organic EL lighting device according to claim 12, wherein a light extraction layer is provided on the side of the substrate opposite to the organic EL element side and / or the organic EL element side.

請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。An organic EL lighting device comprising the organic EL element according to claim 4 and a substrate on which the organic EL element is placed and fixed.
An organic EL lighting device, wherein one electrode of the organic EL element is disposed opposite to the substrate.

前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１４に記載の有機ＥＬ照明装置。 The organic EL lighting device according to claim 14, wherein a light extraction layer is provided on a surface of the other electrode of the organic EL element.