JP2004146121A - Organic electroluminescent element - Google Patents

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic electroluminescent element with high light-take-out efficiency having a transparent base plate in which the light is prevented from extinction inside the element and travels without leaking from a side surface thereof. <P>SOLUTION: In the organic electroluminescent element formed by interposing an organic light-emitting layer 3 between two electrodes 1, 2 having a light-emitting part 4 making the organic light-emitting layer 3 emit light by impressing of a voltage between the two electrodes, a transparent electrode 1 out of the two electrodes 1, 2 is formed on the transparent base plate 5, and a light reflection part 6 is arranged at an inside or an end part of the transparent base plate 5 at the position surrounding the light-emitting part 4. Even if the light emitted from the light-emitting part 4 is reflected in a manner of total reflection at an interface of the surface of the transparent base plate 5 and the air, the light can be taken out from the surface of the transparent base plate 5 by reflecting the light at the light reflection part 6. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラットパネルディスプレイ、液晶表示機用バックライト、照明用光源などに用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子）は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光が可能であり、また蛍光物質の選択により任意の色調での発光が可能である等の理由により、近年、精力的に研究が行なわれており、実用化を目指した開発の段階にまで至っている。こうした流れのなかで、特に実用化の観点から、発光した光を効率よく取り出す発光効率のさらなる向上が望まれている。
【０００３】
一般に有機ＥＬ素子は、２つの電極間に有機発光層を積層し、これを透明基板の片側の表面に設けた構成に形成されている。図５は有機ＥＬ素子の層構成の一例を示すものであり、透明基板５の表面上に透明導電膜などからなる電極１を陽極として設け、電極１の表面上にホール輸送層１２を介して有機発光層３を積層すると共に、さらにこの有機発光層３の上に電子輸送層１３を介して電極２を陰極として設けてある。これを基本構成として有機ＥＬ素子を形成することができるものであり、電極１に正電圧を、電極２に負電圧を印加すると、電子輸送層１３を介して有機発光層３に注入された電子と、ホール輸送層１２を介して有機発光層３に注入されたホールとが、有機発光層３内、又は有機発光層３とホール輸送層１２の界面等にて再結合して発光が起こるものである。このように発光した光は、透明導電膜で形成される電極１及び透明ガラスや透明プラスチック板などで形成される透明基板５を通過して外部に取り出される。
【０００４】
このように発光した光を透明基板５から外部に取り出すときに、透明基板５の屈折率と空気の屈折率が異なることに由来して、透明基板５の表面と空気との界面で全反射が起こり、一部の光を透明基板５の表面方向に取り出せないのは避けることができない。そしてこの全反射した光は透明基板５内を導波し、透明基板５の側面から漏れたり、素子内部で消滅したりする。例えば図５のような有機ＥＬ素子において、透明基板５としてガラス板を用いる場合、光の８０％程度はガラス板と空気の界面の全反射によってガラス板内を導波し、透明基板５の表面からの光の取り出し効率は２０％程度と非常に低なるものであった。
【０００５】
そこで、透明基板の内部で全反射を起こして正面方向に取り出せない光を、透明基板の正面から取り出すことができるようにして、光の取り出し効率を向上させる技術が従来から種々提案されている。例えば特許文献１では、透明基板内部あるいは透明基板の表面に、透明基板と屈折率の異なる物質、粒子、金属等を配置する方法が提案されている。また特許文献２では、透明基板にシリコーンオイルなどの光学オイルからなる媒介材を介して凹凸を形成した拡散板を配置する方法が提案されている。さらに特許文献３では、可視光の波長以下の突起部（突起部の幅数十〜数百ｎｍ、高さ０．５〜数μ程度）を密集形成したフィルムを透明基板の表面に貼着する方法が提案されている。
【０００６】
【特許文献１】
特許第２９３１２１１号公報
【特許文献２】
特開２０００−３２３２７２号公報
【特許文献３】
特開２００２−１２２７０２号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
上記の特許文献１〜３に記載された発明はいずれも、透明基板の表面の形状を変形させることによって、透明基板の表面と空気との界面で全反射する光の量を少なくするようにした方法であり、その結果、光の取り出し効率が向上しているものである。
【０００８】
しかし、これらの発明では、透明基板の表面と空気との界面で全反射した光が基板内部を導波し、透明基板の側面に到達した光に対しては何等の対策もなされていない。従って、透明基板内を光が導波して、光が透明基板の側面から漏れたり、素子内部で消滅したりするという問題は依然として残っている。
【０００９】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、透明基板内を光が導波して、光が透明基板の側面から漏れたり、素子内部で消滅したりすることを防ぐことができ、光の取り出し効率の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項１に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、２つの電極１，２間に有機発光層３を設けて形成され、両電極１，２間に電圧を印加することによって有機発光層３を発光させる発光部４を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、２つの電極１，２のうち透明な電極１を透明基板５の表面に形成し、発光部４の周囲の位置において透明基板５の内部又は端部に光反射部６を設けて成ることを特徴とするものである。
【００１１】
また請求項２の発明は、請求項１において、光反射部６は光反射率８５％以上の反射材７で形成されていることを特徴とするものである。
【００１２】
また請求項３の発明は、請求項１又は２において、複数の発光部４を透明基板５の表面に設け、光反射部６を各発光部４の間の位置において透明基板５の内部に設けて成ることを特徴とするものである。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００１４】
図１は本発明の実施の形態の一例を示すものであり、透明基板５の表面に電極１を陽極として設け、電極１の表面にホール輸送層１２を介して有機発光層３を積層すると共に、さらにこの有機発光層３の表面に電子輸送層１３を介して電極２を陰極として設けてあり、これを基本構成として有機電界発光素子を形成することができる。有機ＥＬ素子を構成する各層の材料には、従来から使用されている公知のものを適宜使用することができる。
【００１５】
すなわち、上記の透明基板５としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどの透明ガラス板、アクリル樹脂、ＰＥＴ樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。透明基板５は光透過性であればよく、無色透明の他に、多少着色されているものであってもよい。特に、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。また透明基板５の屈折率は特に限定されるものではないが、１．６以上のものが好ましい、屈折率が１．６以上の透明基板５を用いることによって、透明導電膜の電極１と透明基板５との屈折率段差界面で生じる全反射を抑えることができ、透明導電膜の電極１内で導波して失われる光の率を低減することができるものである。この高屈折率の透明基板５としては、例えば、アンチモン、亜鉛、ジルコニウム、タンタル、タングステン、鉛等を含有する高屈折率ガラス、塩素、臭素、ヨウ素、硫黄等を導入して屈折率を高めたプラスチック、延伸結晶化によって屈折率を高めたプラスチックなどを挙げることができる。
【００１６】
また上記の陽極として形成される電極１は有機発光層３にホールを注入するための電極であり、この電極（陽極）１としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が４ｅＶ以上の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ_２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料が挙げられる。例えばこれらの電極材料を透明基板５の上に真空蒸着法やスパッタリング法等の方法で成膜することによって、電極（陽極）１を薄膜として作製することができ、電極（陽極）１の光透過率は７０％以上であることが好ましい。また、電極（陽極）１のシート抵抗は数百Ω／□以下であることが好ましく、特に１００Ω／□以下であることが好ましい。さらに電極（陽極）１の膜厚は、電極（陽極）１の光透過率、シート抵抗等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下に設定するのが好ましく、より好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲である。
【００１７】
また上記の陰極として形成される電極２は、有機発光層３に電子を注入するための電極であり、この電極（陰極）２としては、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ_２Ｏ_３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などを例として挙げることができる。電極（陰極）２は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができ、電極（陰極）２の光透過率は１０％以下にすることが好ましい。電極（陰極）２の膜厚は、電極（陰極）２の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下に設定するのが好ましく、好ましくは１００〜２００ｎｍの範囲とするのがよい。
【００１８】
上記の有機発光層３に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン（ＤＳＡ）誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。またこれらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらからなる基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。
【００１９】
また、ホール輸送層１２を構成するホール輸送性の材料としては、ホールを輸送する能力を有し、電極（陽極）１からのホール注入効果を有するとともに、有機発光層３や発光性有機化合物に対して優れたホール注入効果を有し、さらに電子のホール輸送層１２への移動を防止し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物を用いることができる。具体的にはフタロシアニン誘導体、ナフタロシアニン誘導体、ポルフィリン誘導体、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）や４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）等の芳香族ジアミン化合物、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、イミダゾロン、スチルベン誘導体、ピラゾリン誘導体、テトラヒドロイミダゾール、ポリアリールアルカン、ブタジエン、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、及びポリビニルカルバゾール、ポリシラン、ポリエチレンジオキサイドチオフェン（ＰＥＤＯＴ）等の導電性高分子など、高分子材料が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００２０】
さらに電子輸送層１３を構成する電子輸送性の材料としては、電子を輸送する能力を有し、電極（陰極）２からの電子注入効果を有するとともに、有機発光層３や発光性有機化合物に対して優れた電子注入効果を有し、さらにホールの電子輸送層１３への移動を防止し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物を用いることができる。具体的には、フルオレン、バソフェナントロリン、バソクプロイン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、オキサゾール、オキサジアゾール誘導体、トリアゾール、イミダゾール、アントラキノジメタン等やそれらの化合物、金属錯体化合物もしくは含窒素五員環誘導体を挙げることができる。上記の金属錯体化合物としては、具体的には、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）ガリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリナート）（ｏ−クレゾラート）ガリウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート）（１−ナフトラート）アルミニウム等があるが、これらに限定されるものではない。また上記の含窒素五員環誘導体としては、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましい。具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール等があるが、これらに限定されるものではない。さらに、ポリマー有機電界発光素子に用いられるポリマー材料も使用することができる。例えば、ポリパラフェニレン及びその誘導体、フルオレン及びその誘導体等である。さらにアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類をドープしてもよい。例えばセシウムをバソフェナントロリンにモル比１：１の割合でドープして形成したものを挙げることができる。
【００２１】
そして、電極（陽極）１に正電圧を、電極（陰極）２に負電圧を印加すると、電子輸送層１３を介して有機発光層３に注入された電子と、ホール輸送層１２を介して有機発光層３に注入されたホールとが、有機発光層３内、又は有機発光層３とホール輸送層１２の界面等にて再結合して発光が起こる。このように有機発光層３が発光部４となって発光した光は、透明導電膜で形成される電極（陽極）１及び透明基板５を通過して外部に取り出される。本発明は、このような層構成で形成される有機ＥＬ素子において、発光部４の周囲の位置において透明基板５に光反射部６を設けるようにしたものである。
【００２２】
図１（ａ）の実施の形態では、光反射部６は透明基板５の側面外面に設けるようにしてあり、透明基板５の側面の全面を光反射部６で被覆して、発光部４となる有機発光層３の周囲の全長を光反射部６で囲むようにしてある。また図１（ｂ）の実施の形態では、光反射部６は透明基板５の内部に設けるようにしてある。このものでは光反射部６は透明基板５の厚み方向に亘るように設けてあり、発光部４となる有機発光層３の周囲の全長を光反射部６で囲むようにしてある。
【００２３】
そして発光部４となる有機発光層３から発光した光を透明基板５から外部に取り出すにあたって、図１（ａ）（ｂ）に矢印で示すように、一部の光は透明基板５の表面と空気との界面で全反射し、透明基板５の側面の方向に透明基板５内を導波するが、この導波された光は光反射部６で反射され、透明基板５の側面から漏れたり、素子内部で消滅したりすることなく、透明基板５の表面から出射されるものであり、透明基板５の表面からの光の取り出し効率を高めることができるものである。
【００２４】
ここで、透明基板５の内部に光反射部６を設ける場合、光反射部６の作製方法は、透明基板６に溝１４を加工し、溝１４の内表面に反射材７を塗布、貼着、蒸着、接着等の手段で固着することによって光反射部６を形成する方法の他に、透明基板６を作製する際に同時に反射材７を一体化させて光反射部６を形成する方法や、透明基材５の表面を加熱するなどして反射材７を埋め込んで光反射部６を形成する方法などがあり、特定の方法に限定されるものではない。溝１４の加工法は特に限定されるものではないが、エキシマレーザ加工、炭酸ガスレーザ加工、エンドミルによる微細加工、サンドブラスト加工、エッチング加工などがある。
【００２５】
光反射部６の形状は特に限定されるものではなく、図２に示すように、断面形状が、四角形、三角形、台形のものや、線状のもの、さらに円形など任意である。特に好ましいのは、光反射部６の反射面が透明基板５の外面に対して３０〜６０°程度の角度で傾斜するように形成するのがよく、透明基板５内をその外面と平行に近い角度で導波してくる光を、透明基板５の外面側に向けて反射し、透明基板５からこの光を取り出すことができるものである。また光反射部６はできるだけ透明基板５内の奥深くまで作製するようにするのがよく、透明基板５の有機発光層３を設けた側に形成するようにしても、反対側に形成するようにしてもいずれでもよい。
【００２６】
光反射部６は、透明基板５と空気の界面の全反射を利用して形成することも可能であるが、上記のように反射材７で光反射部６を形成することができる。この反射材７としては、透明基板５内の導波光を反射する効果があるものを用いるものであり、光反射部６の光反射表面は鏡面反射面として形成しても、拡散反射面として形成しても構わない。例えば、アルミニウムや銀等の金属、その粒子や箔、その他鏡面反射シートや拡散反射シート、誘電体の積層膜からなる反射膜、樹脂粒子やガラス粒子、中空ビーズ及びこれらの粒子を含有する反射塗料などを用いることができる。光反射部６を形成する反射材７は、特に波長３８０ｎｍ〜７８０ｎｍにおける光の反射率が８５％以上であることが好ましい。このような反射材７を用いて光反射部６の反射率を８５％以上に形成することによって、透明基板５内の導波光を効率高く反射させて透明基板５の表面から効率良く取り出すことができるものである。反射材７の反射率は高い程望ましいものであり、反射率が１００％であることが理想的である。
【００２７】
図３は本発明の実施の形態の他の一例を示すものであり、二つの電極１，２の間に有機発光層３を積層して形成される発光部４を、透明基板５の上に独立して複数設けるようにしてある（図３にはホール輸送層１２や電子輸送層１３は示されていないが、これらのホール輸送層１２や電子輸送層１３を備えていてもよい）。発光部４は例えば、縦横碁盤目配列のマトリックス状に配置されるものである。そして透明基板５内には、隣合う発光部４の間に位置において、各発光部４を囲むように光反射部６が設けてある。
【００２８】
このものでは、透明基板５に設けられる発光部４は複数個に分割された態様に形成されているが、各発光部４から発光した光が透明基板５内を導波しても、透明基板５の側端部にまで導波することなく、隣合う発光部４間に設けた光反射部６で直ぐに反射されて、透明基板５の表面から取り出されるものであり、透明基板５内での導波距離を短くして光取り出し効率がさらに向上するものである。
【００２９】
図３の実施の形態では、電極１，２及び有機発光層３（及びホール輸送層１２や電子輸送層１３）を独立して形成することによって、複数の発光部４を形成するようにしたが、図４の実施の形態では、電極１，２をそれぞれ平行な直線のストライプ状に形成し、一方の電極（陽極）１と他方の電極（陰極）２の長手方向を直角に交差させるようにしてある。そして有機発光層３（及びホール輸送層１２、電子輸送層１３）は電極１，２の間にそれぞれ連続したべた面で積層して設けてある。このものでは、電極１，２に電圧を印加すると、電極１，２が交差して重なり合う部分において有機発光層３に電圧がかかるので、電極１，２が交差して重なり合う部分のみが発光し、この部分が発光部４となるものである。その他の構成は図３のものと同じである。
【００３０】
尚、上記の各実施の形態において、透明基板５の表面（光を取り出す外面）は、光を拡散させる形状に変形して形成するようにしてもよい。透明基板５の表面を変形させる方法は特に限定されるものではないが、例えばサンドブラストによる粗面化、エッチングによる粗面化、拡散層の塗布、拡散シートの接着などの方法などを挙げることができる。このように透明基板５の表面を光を拡散する面に形成することによって、透明基板５の表面を鏡面に形成した場合には全反射する角度の光を拡散して、透明基板５の表面から出射させることができるものであり、光の取り出し効率が向上するものである。
【００３１】
【実施例】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００３２】
（実施例１）
厚み０．７ｍｍのガラス板の表面にＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）をスパッタしてシート抵抗６Ω／□の透明電極膜が形成されたガラス基板を用意した。このガラス基板を２２ｍｍ角の大きさに切り出し、次いでＩＴＯの透明電極膜を幅２０ｍｍの帯状にエッチングして電極（陽極）１を形成し、さらにガラス基板の側面を＃２０００のサンドペーパーで研磨して平面化処理して透明基板５とした。この電極１を形成した透明基板５をアセトン、純水、イソプロピルアルコールで１５分間超音波洗浄した後、乾燥させ、さらにＵＶオゾン洗浄した。
【００３３】
次に、この電極１を設けた透明基板５を真空蒸着装置にセットし、１．３３×１０^−４Ｐａの減圧下、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製：α−ＮＰＤ）を１〜２Å／ｓの蒸着速度で３００Å厚に蒸着し、電極１の上にホール輸送層１２を形成した。次にこのホール輸送層１２の上に、黄色発光層としてα−ＮＰＤにルブレン（アクロス社製）を１質量％ドープした層を１００Å厚で、青色発光層としてジスチリルビフェニル誘導体（出光興産社製「ＤＰＶＢｉ」）に末端にカルバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産社製「ＢＣｚＶＢｉ」）を１２質量％ドープした層を５００Åで積層することによって、有機発光層３を形成した。
【００３４】
次に、この有機発光層３の上にバソフェナントロリン（株式会社同仁化学研究所製）とＣｓをモル比１：１で２００Å厚に共蒸着して電子輸送層１３を形成し、続いてこの上にＡｌを１０Å／ｓの蒸着速度で幅２０ｍｍ、厚み１５００Åに蒸着して電極（陰極）２を形成し、発光面が２０ｍｍ×２０ｍｍの有機ＥＬ素子を作製した。
【００３５】
そして反射材７として株式会社きもと製のリフレクションフィルム「ＧＲ３８Ｗ」を用い、透明基板５の四辺の側面の総てに、リフレクションフィルムを接着した。接着剤はＪＳＲ社製「ＫＺ９７５２」を用い、リフレクションフィルムが透明基板５の側面に密着するように留意しながら接着作業を行なった。そして透明基板５の厚み０．７ｍｍに対して幅１．０ｍｍと大きめのリフレクションフィルムを貼ることによって、透明基板５の側面の全面を光反射部６として形成した（図１（ａ）参照）。
【００３６】
（実施例２）
反射材７としてアルミニウムを用い、実施例１で作製した有機ＥＬ素子の透明基板５の四辺の側面の総てに、アルミニウムを膜厚１００ｎｍで蒸着することによって、透明基板５の側面の全面を光反射部６として形成した（図１（ａ）参照）。
【００３７】
（実施例３）
実施例１において、有機ＥＬ素子の透明基板５の有機発光層３を設けた側と反対側の表面に、恵和（株）製の拡散シート「ＢＳ３００」を、接着剤としてＪＳＲ社製「ＫＺ９７５２」を用いて接着した。
【００３８】
（比較例１）
実施例１で作製した有機ＥＬ素子を、透明基板５に光反射部６を形成することなく、そのまま用いた。
【００３９】
（実施例４）
実施例１と同様にＩＴＯの透明電極膜が形成されたガラス基板を２２ｍｍ角の大きさに切り出した後、ＩＴＯの透明電極膜をエッチングして、幅２．０ｍｍ、間隔０．５ｍｍのストライプ状に電極（陽極）１を形成するようにした他は、実施例１と同様にした。また実施例１と同様にして、ホール輸送層１２、有機発光層３、電子輸送層１３を形成した。この後、幅２．０ｍｍ、間隔０．５ｍｍのストライプ状マスクをして、実施例１と同様にＡｌを蒸着することによって、電極（陽極）１のストライプと直交するように配置した、幅２．０ｍｍ、間隔０．５ｍｍのストライプ状に電極（陰極）２を形成した。このようにして、２ｍｍ×２ｍｍの発光部４が縦横８×８個配列した有機ＥＬ素子を作製した。
【００４０】
そして透明基板５の発光部４が形成されていない側の面に、隣合う発光部４の間の位置において、深さ０．４ｍｍ、幅０．５ｍｍの溝１４をサンドブラスト加工で形成し、反射材７として恵和（株）製の反射フィルムレイラー「ＢＲ−１」を用い、溝１４の内壁面及び底面に接着剤としてＪＳＲ社製「ＫＺ９７５２」を用いて接着することによって、光反射部６を形成した（図４参照）。
【００４１】
（比較例２）
実施例４で作製した有機ＥＬ素子を、透明基板５に光反射部６を形成することなく、そのまま用いた。
【００４２】
上記の実施例１〜４及び比較例１，２の有機ＥＬ素子を、電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ２４００）に接続して４．５Ｖを印加して発光させ、その際の正面輝度を色彩輝度計（トプコン社製「ＢＭ−５Ａ」；視野角０．１°、測定距離４５ｃｍ）で測定することによって評価した。結果を表１に示す。
【００４３】
【表１】

【００４４】
表１にみられるように、透明基板５に光反射部６を設けた各実施例のものは、光反射部６を設けていない比較例のものよりも、高い正面輝度を得ることができ、光の取り出し効率が向上していることが確認される。
【００４５】
【発明の効果】
上記のように本発明の請求項１に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、２つの電極間に有機発光層を設けて形成され、両電極間に電圧を印加することによって有機発光層を発光させる発光部を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、２つの電極のうち透明な電極を透明基板の表面に形成し、発光部の周囲の位置において透明基板の内部又は端部に光反射部を設けるようにしたので、発光部から発光した光が透明基板の表面と空気との界面で全反射して透明基板内を導波しても、この導波光を光反射部で反射して透明基板の表面から取り出すことができるものであり、光が透明基板の側面から漏れたり、素子内部で消滅したりすることを低減して、透明基板の表面からの光の取り出し効率を高めることができるものである。
【００４６】
また請求項２の発明は、請求項１において、光反射部は光反射率８５％以上の反射材で形成されているので、透明基板内の導波光を光反射部で効率高く反射させて、透明基板の表面から効率良く取り出すことができるものである。
【００４７】
また請求項３の発明は、請求項１又は２において、複数の発光部を透明基板の表面に設け、光反射部を各発光部の間の位置において透明基板の内部に設けるようにしたので、各発光部から発光した光が透明基板内を導波しても、透明基板の側端部にまで導波することなく、発光部間に設けた光反射部で直ぐに反射されて、透明基板の表面から取り出されるものであり、透明基板内での導波距離を短くして光取り出し効率をさらに高めることができるものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態を示すものであり、（ａ），（ｂ）はそれぞれ断面図である。
【図２】同上の透明基板に設けられる光反射部の態様を示す断面図である。
【図３】本発明の他の実施の形態の断面図である。
【図４】本発明の他の実施の形態を示すものであり、（ａ）は正面断面図、（ｂ）は側面断面図である。
【図５】従来例の断面図である。
【符号の説明】
１　電極
２　電極
３　有機発光層
４　発光部
５　透明基板
６　光反射部
７　反射材[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to an organic electroluminescence element used for a flat panel display, a backlight for a liquid crystal display, a light source for illumination, and the like.
[0002]
[Prior art]
2. Description of the Related Art An organic electroluminescent element (hereinafter, referred to as an organic EL element) can emit light with high luminance at a low voltage of about several volts, and can emit light in an arbitrary color tone by selecting a fluorescent substance. In recent years, research has been conducted energetically, and the stage of development for practical use has been reached. In such a flow, from the viewpoint of practical use, further improvement in luminous efficiency for efficiently extracting emitted light is desired.
[0003]
In general, an organic EL element is formed in such a manner that an organic light emitting layer is laminated between two electrodes and provided on one surface of a transparent substrate. FIG. 5 shows an example of a layer configuration of the organic EL element. An electrode 1 made of a transparent conductive film or the like is provided as an anode on the surface of a transparent substrate 5, and a hole transport layer 12 is provided on the surface of the electrode 1. The organic light emitting layer 3 is laminated, and the electrode 2 is provided on the organic light emitting layer 3 via the electron transport layer 13 as a cathode. An organic EL element can be formed using this as a basic structure. When a positive voltage is applied to the electrode 1 and a negative voltage is applied to the electrode 2, electrons injected into the organic light emitting layer 3 via the electron transport layer 13 are formed. And the holes injected into the organic light emitting layer 3 via the hole transport layer 12 are recombined in the organic light emitting layer 3 or at the interface between the organic light emitting layer 3 and the hole transport layer 12 to emit light. It is. The light thus emitted passes through the electrode 1 formed of a transparent conductive film and the transparent substrate 5 formed of a transparent glass or a transparent plastic plate, and is extracted to the outside.
[0004]
When the light thus emitted is extracted from the transparent substrate 5 to the outside, the total reflection occurs at the interface between the surface of the transparent substrate 5 and the air due to the difference between the refractive index of the transparent substrate 5 and the refractive index of air. It is unavoidable that some light cannot be extracted in the direction of the surface of the transparent substrate 5. The totally reflected light is guided inside the transparent substrate 5 and leaks from the side surface of the transparent substrate 5 or disappears inside the element. For example, when a glass plate is used as the transparent substrate 5 in the organic EL device as shown in FIG. 5, about 80% of the light is guided in the glass plate by total reflection at the interface between the glass plate and air, and the surface of the transparent substrate 5 The light extraction efficiency was very low at about 20%.
[0005]
Therefore, various techniques have been proposed to improve the light extraction efficiency by allowing light that cannot be extracted in the front direction due to total reflection inside the transparent substrate to be extracted from the front of the transparent substrate. For example, Patent Literature 1 proposes a method in which a substance, a particle, a metal, or the like having a different refractive index from the transparent substrate is disposed inside or on the surface of the transparent substrate. Patent Document 2 proposes a method of arranging a diffusion plate having irregularities on a transparent substrate via a medium made of optical oil such as silicone oil. Further, in Patent Document 3, a film in which protrusions (wavelengths of several tens to several hundreds nm, heights of about 0.5 to several μ) of the visible light wavelength or less are densely formed is attached to the surface of a transparent substrate. A method has been proposed.
[0006]
[Patent Document 1]
Japanese Patent No. 2932111 [Patent Document 2]
JP 2000-323272 A [Patent Document 3]
JP-A-2002-122702
[Problems to be solved by the invention]
Each of the inventions described in Patent Documents 1 to 3 described above reduces the amount of light totally reflected at the interface between the surface of the transparent substrate and air by deforming the shape of the surface of the transparent substrate. And as a result, the light extraction efficiency is improved.
[0008]
However, in these inventions, no measures are taken for the light totally reflected at the interface between the surface of the transparent substrate and the air and guided inside the substrate, and reaches the side surface of the transparent substrate. Therefore, there still remains a problem that light is guided in the transparent substrate and leaks from the side surface of the transparent substrate or disappears inside the element.
[0009]
The present invention has been made in view of the above points, light is guided in the transparent substrate, light can be prevented from leaking from the side surface of the transparent substrate or disappearing inside the element, It is an object of the present invention to provide an organic electroluminescence device having high light extraction efficiency.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
The organic electroluminescent device according to claim 1 of the present invention is formed by providing an organic light emitting layer 3 between two electrodes 1 and 2 and applying the voltage between the two electrodes 1 and 2 to form the organic light emitting layer 3. In the organic electroluminescence device having the light emitting portion 4 for emitting light, the transparent electrode 1 of the two electrodes 1 and 2 is formed on the surface of the transparent substrate 5, and the inside or the end of the transparent substrate 5 is positioned around the light emitting portion 4. The light reflecting portion 6 is provided in the portion.
[0011]
According to a second aspect of the present invention, in the first aspect, the light reflecting portion 6 is formed of a reflecting material 7 having a light reflectance of 85% or more.
[0012]
According to a third aspect of the present invention, in the first or second aspect, the plurality of light emitting portions 4 are provided on the surface of the transparent substrate 5, and the light reflecting portions 6 are provided inside the transparent substrate 5 at positions between the respective light emitting portions 4. It is characterized by comprising.
[0013]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described.
[0014]
FIG. 1 shows an embodiment of the present invention, in which an electrode 1 is provided as an anode on the surface of a transparent substrate 5, and an organic light emitting layer 3 is laminated on the surface of the electrode 1 via a hole transport layer 12. Further, the electrode 2 is provided as a cathode on the surface of the organic light emitting layer 3 via the electron transporting layer 13, and an organic electroluminescent element can be formed using this as a basic configuration. As a material of each layer constituting the organic EL element, a conventionally known material can be appropriately used.
[0015]
That is, examples of the transparent substrate 5 include transparent glass plates such as soda lime glass and non-alkali glass, acrylic resin, PET resin, cycloolefin resin, olefin resin, carbonate resin, nylon resin, fluorine resin, silicone resin, and the like. A transparent plastic plate or the like can be used. The transparent substrate 5 only needs to be light-transmissive, and may be somewhat colored in addition to being colorless and transparent. In particular, those that transmit light in the wavelength range of 380 nm to 780 nm are desirable. Further, the refractive index of the transparent substrate 5 is not particularly limited, but is preferably 1.6 or more. By using the transparent substrate 5 having the refractive index of 1.6 or more, the transparent conductive film electrode 1 and the transparent The total reflection generated at the refractive index step interface with the substrate 5 can be suppressed, and the rate of light that is guided and lost in the transparent conductive electrode 1 can be reduced. As the transparent substrate 5 having a high refractive index, for example, a high refractive index glass containing antimony, zinc, zirconium, tantalum, tungsten, lead, or the like, chlorine, bromine, iodine, sulfur, or the like is introduced to increase the refractive index. Plastics and plastics whose refractive index is increased by stretch crystallization can be used.
[0016]
The electrode 1 formed as the above-mentioned anode is an electrode for injecting holes into the organic light emitting layer 3, and the electrode (anode) 1 may be a metal, an alloy, an electrically conductive compound having a large work function, or any of these. It is preferable to use an electrode material composed of a mixture of the above, and particularly preferable to use an electrode material having a work function of 4 eV or more. Specific examples of such an electrode material include metals such as gold, and conductive transparent materials such as CuI, ITO (indium tin oxide), SnO ₂ , ZnO, and IZO (indium zinc oxide). For example, by forming these electrode materials on a transparent substrate 5 by a method such as a vacuum evaporation method or a sputtering method, the electrode (anode) 1 can be formed as a thin film, and the light transmission of the electrode (anode) 1 The rate is preferably 70% or more. The sheet resistance of the electrode (anode) 1 is preferably several hundreds Ω / □ or less, particularly preferably 100 Ω / □ or less. Further, the film thickness of the electrode (anode) 1 is different depending on the material in order to control the characteristics such as the light transmittance and the sheet resistance of the electrode (anode) 1 as described above, but it is usually preferably set to 500 nm or less. , More preferably in the range of 10 to 200 nm.
[0017]
The electrode 2 formed as the above-mentioned cathode is an electrode for injecting electrons into the organic light-emitting layer 3. As the electrode (cathode) 2, metals, alloys, electric conductive compounds and the like having a small work function are used. Preferably, an electrode material having a work function of 5 eV or less is used. Examples of such an electrode material include alkali metals, halides of alkali metals, oxides of alkali metals, alkaline earth metals, rare earths, and the like, and alloys of these and other metals, and the like. for example, sodium - potassium alloy, lithium, magnesium, aluminum, magnesium - silver mixture, a magnesium - indium mixture, an aluminum - lithium alloy, Al / _Al 2 _{O 3} mixture, Al / LiF mixture, and the like as examples. The electrode (cathode) 2 can be produced, for example, by forming the above electrode material into a thin film by a method such as a vacuum evaporation method or a sputtering method, and the light transmittance of the electrode (cathode) 2 is 10% or less. Is preferable. The thickness of the electrode (cathode) 2 varies depending on the material in order to control the characteristics such as the light transmittance of the electrode (cathode) 2 as described above, but it is usually preferably set to 500 nm or less, preferably 100 nm or less. It is preferable that the thickness be in the range of 200 nm.
[0018]
As the light-emitting organic compound used for the organic light-emitting layer 3, any known organic compound can be used. For example, anthracene, naphthalene, pyrene, tetracene, coronene, perylene, phthaloperylene, naphthaloperylene, diphenylbutadiene, tetraphenylbutadiene, coumarin, oxadiazole, bisbenzoxazoline, bisstyryl, cyclopentadiene, quinoline metal complex, tris (8-hydroxy (Quinolinato) aluminum complex, tris (4-methyl-8-quinolinato) aluminum complex, tris (5-phenyl-8-quinolinato) aluminum complex, aminoquinoline metal complex, benzoquinoline metal complex, tri- (p-terphenyl) -4-yl) amine, 1-aryl-2,5-di (2-thienyl) pyrrole derivative, pyran, quinacridone, rubrene, distilbenzene derivative, distilarylene (DSA) derivative, Beauty one having these luminous organic compound in the molecule, but not limited thereto. Further, not only compounds derived from fluorescent dyes represented by these compounds but also materials capable of emitting phosphorescence from a triplet state and compounds having a group composed of these in a part of the molecule can be suitably used.
[0019]
The hole transporting material constituting the hole transporting layer 12 has the ability to transport holes, has the effect of injecting holes from the electrode (anode) 1, and is used for the organic light emitting layer 3 and the light emitting organic compound. On the other hand, it is possible to use a compound which has an excellent hole injection effect, prevents electrons from being transferred to the hole transport layer 12, and has an excellent ability to form a thin film. Specifically, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine derivatives, porphyrin derivatives, N, N'-bis (3-methylphenyl)-(1,1'-biphenyl) -4,4'-diamine (TPD) and 4,4 ' Aromatic diamine compounds such as -bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (α-NPD), oxazole, oxadiazole, triazole, imidazole, imidazolone, stilbene derivatives, pyrazoline derivatives, tetrahydroimidazole, poly Arylalkane, butadiene, 4,4 ', 4 "-tris (N- (3-methylphenyl) N-phenylamino) triphenylamine (m-MTDATA), and polyvinylcarbazole, polysilane, polyethylenedioxide thiophene (PEDOT) Polymer materials such as conductive polymers such as Fees, but are not limited to these.
[0020]
Further, the electron-transporting material constituting the electron-transporting layer 13 has the ability to transport electrons, has the effect of injecting electrons from the electrode (cathode) 2, and has an effect on the organic light-emitting layer 3 and the light-emitting organic compound. It is possible to use a compound which has an excellent electron injecting effect, prevents migration of holes to the electron transport layer 13, and has an excellent ability to form a thin film. Specifically, fluorene, bathophenanthroline, bathocuproine, anthraquinodimethane, diphenoquinone, oxazole, oxadiazole derivative, triazole, imidazole, anthraquinodimethane and the like, a compound thereof, a metal complex compound or a nitrogen-containing five-membered ring derivative Can be mentioned. As the above metal complex compound, specifically, tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum, tris (2-methyl-8-hydroxyquinolinato) aluminum, tris (8-hydroxyquinolinato) gallium, Bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinato) beryllium, bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinato) zinc, bis (2-methyl-8-quinolinato) (o-cresolate) gallium, bis (2-methyl-8) -Quinolinato) (1-naphtholate) aluminum and the like, but are not limited thereto. As the nitrogen-containing five-membered ring derivative, an oxazole, thiazole, oxadiazole, thiadiazole or triazole derivative is preferable. Specifically, 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-oxazole, 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-thiazole, 2,5-bis (1 -Phenyl) -1,3,4-oxadiazole, 2- (4′-tert-butylphenyl) -5- (4 ″ -biphenyl) 1,3,4-oxadiazole, 2,5-bis ( 1-naphthyl) -1,3,4-oxadiazole, 1,4-bis [2- (5-phenylthiadiazolyl)] benzene, 2,5-bis (1-naphthyl) -1,3,4 -Triazole, 3- (4-biphenylyl) -4-phenyl-5- (4-t-butylphenyl) -1,2,4-triazole and the like, but are not limited thereto. It is also possible to use polymer materials used in polymer organic electroluminescent devices. For example, polyparaphenylene and its derivatives, fluorene and its derivatives, etc. Further, alkali metals, alkaline earth metals and rare earths may be doped, for example, cesium to bathophenanthroline at a molar ratio of 1: 1. Examples thereof include those formed by doping.
[0021]
When a positive voltage is applied to the electrode (anode) 1 and a negative voltage is applied to the electrode (cathode) 2, the electrons injected into the organic light emitting layer 3 via the electron transport layer 13 and the organic The holes injected into the light emitting layer 3 are recombined in the organic light emitting layer 3 or at the interface between the organic light emitting layer 3 and the hole transport layer 12 to emit light. The light emitted by the organic light emitting layer 3 serving as the light emitting portion 4 passes through the electrode (anode) 1 formed of a transparent conductive film and the transparent substrate 5 and is extracted to the outside. According to the present invention, in the organic EL device formed with such a layer configuration, the light reflecting portion 6 is provided on the transparent substrate 5 at a position around the light emitting portion 4.
[0022]
In the embodiment of FIG. 1A, the light reflecting portion 6 is provided on the outer surface of the side surface of the transparent substrate 5, and the entire surface of the side surface of the transparent substrate 5 is covered with the light reflecting portion 6, so that the light emitting portion 4 The entire length around the organic light emitting layer 3 is surrounded by the light reflecting portion 6. Further, in the embodiment shown in FIG. 1B, the light reflecting portion 6 is provided inside the transparent substrate 5. In this case, the light reflecting portion 6 is provided so as to extend in the thickness direction of the transparent substrate 5, and the entire length around the organic light emitting layer 3 serving as the light emitting portion 4 is surrounded by the light reflecting portion 6.
[0023]
When light emitted from the organic light emitting layer 3 which becomes the light emitting portion 4 is taken out of the transparent substrate 5 to the outside, as shown by arrows in FIGS. The light is totally reflected at the interface with air, and is guided in the transparent substrate 5 in the direction of the side surface of the transparent substrate 5. The guided light is reflected by the light reflecting portion 6 and leaks from the side surface of the transparent substrate 5. The light is emitted from the surface of the transparent substrate 5 without disappearing inside the element, and the efficiency of extracting light from the surface of the transparent substrate 5 can be increased.
[0024]
Here, when the light reflecting portion 6 is provided inside the transparent substrate 5, the light reflecting portion 6 is manufactured by forming a groove 14 in the transparent substrate 6, and applying and attaching the reflecting material 7 to the inner surface of the groove 14. In addition to the method of forming the light reflecting portion 6 by fixing by means such as vapor deposition, adhesion, and the like, a method of forming the light reflecting portion 6 by simultaneously integrating the reflecting material 7 when the transparent substrate 6 is manufactured, There is a method of forming the light reflecting portion 6 by embedding the reflecting material 7 by heating the surface of the transparent substrate 5 or the like, and is not limited to a specific method. The processing method of the groove 14 is not particularly limited, and examples thereof include excimer laser processing, carbon dioxide laser processing, fine processing using an end mill, sand blast processing, and etching processing.
[0025]
The shape of the light reflecting portion 6 is not particularly limited, and as shown in FIG. 2, the cross-sectional shape may be any shape such as a square, a triangle, a trapezoid, a line, and a circle. It is particularly preferable that the reflecting surface of the light reflecting portion 6 is formed so as to be inclined at an angle of about 30 to 60 ° with respect to the outer surface of the transparent substrate 5, and the inside of the transparent substrate 5 is almost parallel to the outer surface. The light guided at an angle is reflected toward the outer surface of the transparent substrate 5, and the light can be extracted from the transparent substrate 5. It is preferable that the light reflecting portion 6 is formed as deep as possible in the transparent substrate 5. The light reflecting portion 6 may be formed on the side of the transparent substrate 5 where the organic light emitting layer 3 is provided, or may be formed on the opposite side. Or any of them.
[0026]
The light reflecting portion 6 can be formed by using the total reflection at the interface between the transparent substrate 5 and the air, but the light reflecting portion 6 can be formed by the reflecting material 7 as described above. As the reflecting material 7, a material having an effect of reflecting the guided light in the transparent substrate 5 is used. Even if the light reflecting surface of the light reflecting portion 6 is formed as a specular reflecting surface, it is formed as a diffuse reflecting surface. It does not matter. For example, metals such as aluminum and silver, particles and foils thereof, other specular reflection sheets and diffusion reflection sheets, reflection films composed of dielectric laminated films, resin particles, glass particles, hollow beads, and reflection paints containing these particles Etc. can be used. The reflection material 7 forming the light reflection portion 6 preferably has a light reflectance of 85% or more particularly at a wavelength of 380 nm to 780 nm. By forming the reflectance of the light reflecting portion 6 to be equal to or more than 85% using such a reflecting material 7, it is possible to efficiently reflect the guided light in the transparent substrate 5 and to extract it efficiently from the surface of the transparent substrate 5. You can do it. The higher the reflectance of the reflector 7 is, the more desirable it is. It is ideal that the reflectance is 100%.
[0027]
FIG. 3 shows another example of the embodiment of the present invention, in which a light emitting unit 4 formed by laminating an organic light emitting layer 3 between two electrodes 1 and 2 is placed on a transparent substrate 5. A plurality of holes are independently provided (the hole transport layer 12 and the electron transport layer 13 are not shown in FIG. 3, but may be provided with the hole transport layer 12 and the electron transport layer 13). The light emitting units 4 are arranged, for example, in a matrix with a vertical and horizontal grid pattern. In the transparent substrate 5, a light reflecting portion 6 is provided between the adjacent light emitting portions 4 so as to surround each light emitting portion 4.
[0028]
In this device, the light emitting unit 4 provided on the transparent substrate 5 is formed in a divided form, but even if the light emitted from each light emitting unit 4 is guided through the transparent substrate 5, Without being guided to the side end of the transparent substrate 5, the light is immediately reflected by the light reflecting portion 6 provided between the adjacent light emitting portions 4 and taken out from the surface of the transparent substrate 5. The light extraction efficiency is further improved by shortening the waveguide distance.
[0029]
In the embodiment of FIG. 3, the electrodes 1 and 2 and the organic light emitting layer 3 (and the hole transport layer 12 and the electron transport layer 13) are independently formed to form a plurality of light emitting portions 4. In the embodiment shown in FIG. 4, the electrodes 1 and 2 are formed in parallel linear stripes, and the longitudinal direction of one electrode (anode) 1 and the other electrode (cathode) 2 intersect at right angles. It is. The organic light emitting layer 3 (and the hole transporting layer 12 and the electron transporting layer 13) are provided between the electrodes 1 and 2 on a continuous solid surface. In this device, when a voltage is applied to the electrodes 1 and 2, a voltage is applied to the organic light emitting layer 3 at a portion where the electrodes 1 and 2 cross and overlap, so that only a portion where the electrodes 1 and 2 cross and overlap emits light, This portion becomes the light emitting section 4. Other configurations are the same as those in FIG.
[0030]
In each of the above embodiments, the surface of the transparent substrate 5 (the outer surface from which light is extracted) may be deformed and formed into a shape that diffuses light. The method of deforming the surface of the transparent substrate 5 is not particularly limited, and examples thereof include a method of roughening by sandblasting, a method of roughening by etching, a coating of a diffusion layer, a bonding of a diffusion sheet, and the like. . By forming the surface of the transparent substrate 5 on the surface that diffuses light as described above, when the surface of the transparent substrate 5 is formed into a mirror surface, the light at an angle of total reflection is diffused, and the surface of the transparent substrate 5 is diffused. The light can be emitted, and the light extraction efficiency is improved.
[0031]
【Example】
Next, the present invention will be described specifically with reference to examples.
[0032]
(Example 1)
A glass substrate having a transparent electrode film having a sheet resistance of 6Ω / □ was prepared by sputtering ITO (indium-tin oxide) on the surface of a glass plate having a thickness of 0.7 mm. This glass substrate is cut into a size of 22 mm square, and then the transparent electrode film of ITO is etched into a 20 mm wide strip to form an electrode (anode) 1, and the side surface of the glass substrate is polished with # 2000 sandpaper. The transparent substrate 5 was obtained by flattening. The transparent substrate 5 on which the electrode 1 was formed was subjected to ultrasonic cleaning with acetone, pure water, and isopropyl alcohol for 15 minutes, dried, and further subjected to UV ozone cleaning.
[0033]
Next, the transparent substrate 5 on which the electrode 1 was provided was set in a vacuum evaporation apparatus, and 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino was obtained under a reduced pressure of 1.33 × 10 ⁻⁴ Pa. A hole transport layer 12 was formed on the electrode 1 by depositing biphenyl (α-NPD, manufactured by Dojindo Laboratories, Inc.) at a deposition rate of 1-2 ° / s to a thickness of 300 °. Next, on this hole transporting layer 12, a layer in which α-NPD is doped with 1% by mass of rubrene (manufactured by ACROSS) is 100 mm thick as a yellow light emitting layer, and a distyrylbiphenyl derivative (manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) is used as a blue light emitting layer. The organic light emitting layer 3 was formed by laminating a layer in which a DSA derivative having a carbazolyl group at the terminal (“BCzVBi” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) at 12% by mass was added at 500 ° to “DPVBi”).
[0034]
Next, on the organic light emitting layer 3, bathophenanthroline (manufactured by Dojindo Laboratories Co., Ltd.) and Cs were co-deposited at a molar ratio of 1: 1 to a thickness of 200 ° to form an electron transporting layer 13. An electrode (cathode) 2 was formed by evaporating Al at a deposition rate of 10 ° / s to a width of 20 mm and a thickness of 1500 ° to produce an organic EL device having a light emitting surface of 20 mm × 20 mm.
[0035]
Then, a reflection film “GR38W” manufactured by Kimoto Co., Ltd. was used as the reflection member 7, and the reflection film was bonded to all the four side surfaces of the transparent substrate 5. The bonding operation was performed using “KZ9752” manufactured by JSR Corporation while paying attention so that the reflection film adheres to the side surface of the transparent substrate 5. Then, a large reflection film having a width of 1.0 mm with respect to the thickness of 0.7 mm of the transparent substrate 5 was adhered, thereby forming the entire side surface of the transparent substrate 5 as the light reflecting portion 6 (see FIG. 1A).
[0036]
(Example 2)
Aluminum was used as the reflector 7 and aluminum was deposited to a thickness of 100 nm on all four side surfaces of the transparent substrate 5 of the organic EL device manufactured in Example 1, so that the entire surface of the transparent substrate 5 was exposed to light. It was formed as a reflection section 6 (see FIG. 1A).
[0037]
(Example 3)
In Example 1, on the surface of the transparent substrate 5 of the organic EL element opposite to the side on which the organic light emitting layer 3 was provided, a diffusion sheet “BS300” manufactured by Keiwa Corporation was used as an adhesive, and “KZ9752 manufactured by JSR” as an adhesive. ".
[0038]
(Comparative Example 1)
The organic EL device manufactured in Example 1 was used without forming the light reflecting portion 6 on the transparent substrate 5.
[0039]
(Example 4)
After cutting out the glass substrate on which the ITO transparent electrode film was formed in the same manner as in Example 1, the ITO transparent electrode film was etched to form a stripe having a width of 2.0 mm and an interval of 0.5 mm. Example 1 was the same as Example 1 except that an electrode (anode) 1 was formed. Further, in the same manner as in Example 1, the hole transport layer 12, the organic light emitting layer 3, and the electron transport layer 13 were formed. Thereafter, a stripe-shaped mask having a width of 2.0 mm and an interval of 0.5 mm was used, and Al was vapor-deposited in the same manner as in Example 1 to arrange the electrode (anode) 1 so as to be orthogonal to the stripe. The electrode (cathode) 2 was formed in a stripe shape with a gap of 0.0 mm and a gap of 0.5 mm. In this way, an organic EL element in which 8 × 8 2 mm × 2 mm light emitting portions 4 were arranged vertically and horizontally was produced.
[0040]
A groove 14 having a depth of 0.4 mm and a width of 0.5 mm is formed by sandblasting on the surface of the transparent substrate 5 on the side where the light emitting section 4 is not formed, at a position between the adjacent light emitting sections 4. By using a reflective film railer “BR-1” manufactured by Keiwa Co., Ltd. as the material 7, and by using “KZ9752” manufactured by JSR as an adhesive, the light reflecting portion 6 is bonded to the inner wall surface and the bottom surface of the groove 14. Was formed (see FIG. 4).
[0041]
(Comparative Example 2)
The organic EL device manufactured in Example 4 was used without forming the light reflecting portion 6 on the transparent substrate 5.
[0042]
The organic EL devices of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 and 2 were connected to a power supply (KEITHLEY 2400) to apply 4.5 V to emit light, and the front luminance at that time was measured by a color luminance meter (manufactured by Topcon Corporation). "BM-5A"; evaluated by measuring at a viewing angle of 0.1 ° and a measurement distance of 45 cm). Table 1 shows the results.
[0043]
[Table 1]

[0044]
As can be seen from Table 1, in each of the examples in which the light reflecting portion 6 was provided on the transparent substrate 5, a higher front luminance could be obtained than in the comparative example in which the light reflecting portion 6 was not provided. It is confirmed that the light extraction efficiency is improved.
[0045]
【The invention's effect】
As described above, the organic electroluminescence element according to claim 1 of the present invention is formed by providing an organic light emitting layer between two electrodes, and emitting light by applying a voltage between the two electrodes. In the organic electroluminescent element having a transparent electrode of the two electrodes is formed on the surface of the transparent substrate, so that the light reflecting portion is provided inside or at the end of the transparent substrate at a position around the light emitting portion, Even if the light emitted from the light emitting part is totally reflected at the interface between the surface of the transparent substrate and air and guided inside the transparent substrate, the guided light can be reflected by the light reflecting part and extracted from the surface of the transparent substrate. It is possible to reduce the leakage of light from the side surface of the transparent substrate or the disappearance of light inside the element, and to improve the efficiency of extracting light from the surface of the transparent substrate.
[0046]
According to a second aspect of the present invention, in the first aspect, since the light reflecting portion is formed of a reflecting material having a light reflectance of 85% or more, guided light in the transparent substrate is efficiently reflected by the light reflecting portion, It can be efficiently extracted from the surface of the transparent substrate.
[0047]
According to a third aspect of the present invention, in the first or second aspect, the plurality of light emitting units are provided on the surface of the transparent substrate, and the light reflecting unit is provided inside the transparent substrate at a position between the light emitting units. Even if the light emitted from each light-emitting part is guided in the transparent substrate, it is immediately reflected by the light reflecting part provided between the light-emitting parts without being guided to the side end of the transparent substrate, and The light is extracted from the surface, and the light extraction efficiency can be further increased by shortening the waveguide distance in the transparent substrate.
[Brief description of the drawings]
1 shows an embodiment of the present invention, and (a) and (b) are cross-sectional views, respectively.
FIG. 2 is a cross-sectional view showing an embodiment of a light reflecting portion provided on the transparent substrate of the above.
FIG. 3 is a sectional view of another embodiment of the present invention.
4 shows another embodiment of the present invention, wherein (a) is a front sectional view and (b) is a side sectional view.
FIG. 5 is a sectional view of a conventional example.
[Explanation of symbols]
REFERENCE SIGNS LIST 1 electrode 2 electrode 3 organic light emitting layer 4 light emitting part 5 transparent substrate 6 light reflecting part 7 reflecting material

Claims (3)

２つの電極間に有機発光層を設けて形成され、両電極間に電圧を印加することによって有機発光層を発光させる発光部を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、２つの電極のうち透明な電極を透明基板の表面に形成し、発光部の周囲の位置において透明基板の内部又は端部に光反射部を設けて成ることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。In an organic electroluminescent element having an organic light emitting layer formed between two electrodes and having a light emitting portion that emits light from the organic light emitting layer by applying a voltage between the two electrodes, the transparent electrode of the two electrodes is made transparent. An organic electroluminescence element formed on a surface of a substrate and provided with a light reflecting portion inside or at an end of the transparent substrate at a position around a light emitting portion. 光反射部は光反射率８５％以上の反射材で形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。2. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the light reflecting portion is formed of a reflecting material having a light reflectance of 85% or more. 複数の発光部を透明基板の表面に設け、光反射部を各発光部の間の位置において透明基板の内部に設けて成ることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein a plurality of light emitting units are provided on a surface of the transparent substrate, and a light reflecting unit is provided inside the transparent substrate at a position between the light emitting units.

Images