JPWO2014132660A1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
例えば、特許文献1では、内部短絡抑制およびサイクル特性の観点から、巻回式電極群において、セパレータ幅>負極幅>正極幅の関係にするとともに、電極群の中央に空間を設けかつ非水電解液量を電池の放電容量1mAh当り2.5〜4.5μLとすることが提案されている。
前記巻回式電極群は、正極と、負極と、前記正極および前記負極の間に介在するセパレータとを含み、
前記リチウムイオン二次電池は、外径Rが3〜6.5mmであり、高さHが15〜65mmであり、
前記リチウムイオン二次電池の放電容量1mAh当たりの前記非水電解質の量は、1.7〜2.8μLであり、
前記リチウムイオン二次電池内の充填率は、71〜85%である、リチウムイオン二次電池に関する。
(リチウムイオン二次電池)
本発明の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池は、開口部を有する有底円筒形の電池ケースと、電池ケースに収容された巻回式電極群および非水電解質と、開口部を封口する封口板とを含む円筒形リチウムイオン二次電池(ピン形リチウムイオン二次電池)である。
電池の放電容量1mAh当たりの非水電解質の量を上記のような範囲に調節することにより、電池を高温保存しても(または高温環境下にさらしても)、電池のサイズが小さいにも拘わらず、充放電反応を行うのに十分な量の非水電解質を確保することができる。非水電解質を電極群全体に行き渡らせることができるため、充放電反応を均一に進行させることができる。そのため、内部抵抗を安定化することができ、高容量を確保することができる。このような効果は、高温保存後にも得ることができる。よって、高い高温保存特性が得られる。
(巻回式電極群)
(正極)
電極群に含まれる正極は、正極集電体と、正極集電体の表面に形成された正極活物質層とを有する。
正極集電体としては、アルミニウム箔、および/またはアルミニウム合金箔などの金属箔を用いることが好ましい。電池の小型化および正極集電体の強度の観点から、正極集電体の厚みは、10〜50μmであることが好ましい。
負極は、負極集電体と、負極集電体の表面に形成された負極活物質層とを含むことができる。
負極集電体としては、銅箔、および/または銅合金箔などの金属箔が好ましく使用される。銅を含む負極集電体を用いることで、抵抗を小さくすることができるため、高出力が得られ易い。
結着剤としては、リチウムイオン二次電池で使用される結着剤が特に制限なく使用でき、例えば、PVDFなどのフッ素樹脂;および/またはスチレン−ブタジエン系ゴムなどのゴム状重合体が挙げられる。増粘剤としては、リチウムイオン二次電池で使用される増粘剤が特に制限なく使用でき、例えば、カルボキシメチルセルロース(CMC)などのセルロースエーテルなどが挙げられる。
セパレータは、イオン透過度が大きく、適度な機械的強度および絶縁性を有することが好ましい。セパレータとしては、リチウムイオン二次電池で使用されるものが特に制限なく使用でき、例えば、微多孔膜、織布、および/または不織布が挙げられる。これらのセパレータは、樹脂を含むものであることが好ましい。セパレータは、単層でもよく、複合層または多層であってもよい。セパレータを構成する層は、1種の材料を含んでもよく、2種以上の材料を含んでもよい。
巻回式電極群は、正極と負極とこれらの間に介在するセパレータとを、巻芯を用いて巻回し、巻芯を抜き取ることにより形成できる。巻芯は、円柱状であり、このような巻芯を用いることで、電極群中心部に空間が形成され、円筒状の電極群を得ることができる。なお、円筒状の電極群には、円筒が部分的に屈曲した形状、円筒の直径方向にわずかにつぶれた形状などの、円筒状に類似する形状も含まれる。
なお、電極群中心部の空間の直径とは、電極群の軸方向(長手方向)に垂直な断面における空間部分の相当円(つまり、断面における空間部分の面積と同じ面積を有する円)の直径を意味する。
なお、巻回数とは、正極活物質層と負極活物質層とが対向した状態で巻回されている部分の周回数である。
また、電極群と封口板との間に絶縁リングを配置する場合、リードは、電池ケースの内側壁と絶縁リングの外周面との間の領域において、電池ケースの内側壁に接続することが好ましい。
非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した溶質(支持塩)を含む。非水電解質は、液状であってもよく、ゲル状であってもよい。
支持塩としては、リチウムイオン二次電池で使用される支持塩(例えば、リチウム塩)を特に制限なく使用することができる。
非水電解質における支持塩の濃度は、特に制限されず、例えば、0.5〜2mol/Lである。
電池ケースは、開口部を有する有底円筒形である。電池ケース内には、電極群および非水電解質が収容される。
電池ケースの底の厚み(最大厚み)は、例えば、0.08〜0.2mm、好ましくは0.09〜0.15mmである。電池ケースの側壁の厚み(最大厚み)は、例えば、0.08〜0.2mm、好ましくは0.08〜0.15mmである。なお、これらの厚みは、組み立て後の電池における電池ケースの底および側壁の厚みである。
リチウムイオン二次電池において、電池ケースの開口部は、封口板により封口されている。
封口板の形状は、特に制限されず、円盤状、または円盤の中央部が厚み方向に突出した形状(ハット状)などが例示できる。封口板は、内部に空間が形成されていてもよく、空間が形成されていないものであってもよい。ハット状の封口板には、リング状のブリム(鍔)と、ブリムの内周から厚み方向の一方に突出した端子部とを有するもの、およびリング状のブリムと、ブリムの内周から厚み方向の両方に突出した端子部とを有するものなどが含まれる。後者は、2枚のハットを、ブリム側を対向させた状態で重ねたような外形である。突出した端子部は、円柱状であってもよく、頂面(もしくは、頂面および底面)を有する円筒状であってもよい。
ガスケットは、電池ケースの開口部(具体的には、開口端部)と、封口板(具体的には、封口板の周縁部)との間に介在して、両者を絶縁するとともに、電池内の密閉性を確保する機能を有する。
電池の密閉性をさらに高める観点から、ガスケットと、封口板および/または電池ケースとの間には、必要に応じてシール剤などを配してもよい。シール剤は、電気絶縁性材料で構成することが好ましい。
リチウムイオン二次電池は、電池ケースに、電極群および非水電解質を収容し、電池ケースの開口部を、封口板で封口することにより製造できる。
リチウムイオン二次電池10は、開口部を有する有底円筒形の電池ケース11と、電池ケース11内に収容された巻回式電極群12および非水電解質(図示せず)と、電池ケース11の開口部を封口する封口板14とを含む。リチウムイオン二次電池10は、電池ケースの最大外径に相当する外径Rと、封口板14の上端面(頂面)と電池ケース11の外底面との間の距離に相当する高さHとを有する。
リボン状の正極リード61の一端部は、巻回式電極群12のより内周側において、正極16(正極集電体露出部など)に溶接等により接続され、他端部は、絶縁リング18の中央に形成された孔を通した状態で、封口板14の底面に溶接等により接続されている。つまり、正極16と、封口板14とは、正極リード61を介して電気的に接続されており、封口板14は、外部正極端子としての機能を有する。
なお、リチウムイオン二次電池の体積容量密度は、リチウムイオン二次電池の初期放電容量(mAh)を、電池の外径Rと高さHとから算出した電池体積(cm3)で除することにより求めることができる。
以下の手順に従って、図1に示す円筒形リチウムイオン二次電池10を作製した。
(1)正極の作製
正極活物質としてニッケル酸リチウム100質量部、導電剤としてアセチレンブラック4質量部、および結着剤としてPVDF4質量部に、分散媒としてNMPを加えて混合することにより、正極スラリーを調製した。正極スラリーを、正極集電体としてのアルミニウム箔(厚み15μm)の両面に塗布し、乾燥後、厚み方向に圧縮することにより、正極(厚み0.14mm)16を作製した。正極16には、作製時に、正極活物質層を有しない領域(正極集電体露出部)を設け、リボン状の正極リード(幅1.0mm、厚み0.05mm)の一端部を正極集電体露出部に接続した。
負極活物質として人造黒鉛粉末100質量部、結着剤としてスチレン−メタクリル酸−ブタジエン共重合体1質量部、増粘剤としてCMC1質量部を混合し、得られた混合物を、脱イオン水に分散させることにより、負極スラリーを調製した。負極集電体としての銅箔(厚み10μm)の両面に、負極スラリーを塗布し、乾燥後、厚み方向に圧縮することにより、負極15(厚み0.15mm)を作製した。負極15の電極群における最外周に相当する部分には、負極活物質層を形成せずに、負極集電体を露出させた。負極集電体露出部に、リボン状の負極リード51(幅1.5mm、厚み0.1mm)の一端部を接続した。
帯状のセパレータ17を、巻芯(直径0.8mmの円柱状)のスリット部に挟み込み、スリット部で折り曲げて二枚重ねた状態にした。巻回された状態で正極16と負極17との間にセパレータ17が介在した状態となるように、セパレータ17と、正極16と、負極15とを重ね合わせた。このとき、正極16の正極活物質層と、負極15の負極活物質層とが対向するように配置した。この状態で、巻芯を中心にして、正極16、負極15およびセパレータ17とを巻回することにより、巻回式電極群12を形成した。巻回を少し緩めて巻芯を抜き取り、巻き終わりに、テープを貼り付けることで、電極群12を固定した。電極群の巻回数は、3周回であり、電極群中心部の空間の直径は約0.9mmであった。
ECとEMCとを1:1の質量比で含む混合溶媒に、LiPF6を溶解させることにより、非水電解質を調製した。このとき、非水電解質中のLiPF6の濃度は1.0mol/Lとした。
(3)で得られた電極群12を、ニッケルめっき鉄板で形成された開口部を有する有底円筒形の電池ケース11に挿入し、負極リード51の他端部を、電池ケース11の内側壁に溶接点51aで溶接により接続した。溶接点51aは、電極群12の上端面よりも電池ケース11の開口部側に位置していた。電極群12の上部に絶縁リング18を配置し、電極群12から引き出した正極リード61の他端部を、絶縁リング18の孔を通して、封口板14の底面に接続した。このとき、封口板14の周縁部には、リング状の絶縁性ガスケット13を装着しておいた。電池ケース11内に、(4)で調製した非水電解質68μL(放電容量1mAhあたり2.1μL)を注液した。ニッケルめっきを施した鉄製の封口板14を電池ケース11の開口部に配し、電池ケース11の開口端部を、封口板14の周縁部に対して、ガスケット13が介在した状態でかしめることにより封口した。
このようにして、公称容量35.0mAhの円筒形リチウムイオン二次電池10(高さH35mm)を得た。同様のリチウムイオン二次電池A1を合計6個作製した。
注液した非水電解質の量(および放電容量1mAh当たりの非水電解質の量)を表1に示すように変更した以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池A2〜A9およびB1〜B2を作製した。A2〜A9は実施例であり、B1〜B2は比較例である。リチウムイオン二次電池は、各例について、合計6個ずつ作製した。
電極群12の高さ、および注液した非水電解質の量を表1に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池A10〜A14を作製した。各電池の公称容量は、29.2mAh(A10)、30.2mAh(A11)、32.9mAh(A12)、36.3mAh(A13)、および37.1mAh(A14)であった。
実施例および比較例の電池について、下記の評価を行った。
(1)外径R、比h/R、および電池ケースの厚み
電池の横断面写真から、電池(電池ケース)の外径Rを計測したところ、3.5mmであった。
電池の縦断面写真から、封口板の底面と電極群の上端面との距離hを計測し、外径Rで除することにより、比h/Rを求め、6個の電池の平均値として算出した。
また、電池の断面写真から、電池ケースの底および内壁の厚み(最大厚み)を測定したところ、それぞれ、0.12mm、および0.09mmであった。
電池の充填率は、充填体積を算出し、電池内容積で除することにより求め、6個の電池の平均値として算出した。
充填体積は、正極、負極、セパレータ、電解液、封口板と電極群との間に配置される絶縁リング、およびリードの体積を求め、合計することにより算出した。なお、正極、負極、セパレータおよび封口板の体積は、これらの構成要素の質量および構成材料の比重から算出した。
電極群の占有率は、上記のようにして算出した正極、負極およびセパレータの体積を合成し、電池内容積で除することにより求め、6個の電池の平均値として算出した。
実施例および比較例の電池を、次の手順で慣らし充放電した。まず、(a)0.05Itの定電流で4時間充電した後、電池の閉路電圧が2.5Vに達するまで0.05Cの定電流で放電した。次いで、(b)電池の閉路電圧が4.1Vに達するまで0.1Itの定電流で充電した後、電池の閉路電圧が2.5Vに達するまで0.1Itの定電流で放電した。(b)の充放電をさらに2回繰り返すことにより、慣らし充放電を完了させた。次いで、交流電流の周波数1kHzで、4端子法により、電池の内部抵抗を求め、6個の電池の平均値を算出した。得られた平均値を初期の内部抵抗とした。いずれの電池でも、良好に慣らし充放電を行うことができ、すべて良品であった。
上記(3)で内部抵抗を測定した電池のうち、各例につき3個の電池について、次の手順で、初期放電容量を測定した。
(c)電池の閉路電圧が4.2Vに達するまで0.1Itの定電流で充電した後、電池の閉路電圧が2.5Vに達するまで0.1Itの定電流で放電した。(c)の充放電において、放電時の放電電圧をモニタリングし、放電容量を求め、3個の電池の平均値を算出した。得られた平均値を、初期放電容量(mAh)とした。初期放電容量を、電池の外径Rと高さHから算出した電池体積(cm3)で除することにより、体積容量密度(mAh/cm3)を求めた。
上記(3)で内部抵抗を測定した電池のうち、残りの3個の電池について、高温保存特性を次の手順で評価した。
まず、電池を、温度85℃および相対湿度90%の環境下で、5日間保存した。保存後の電池の内部抵抗を、上記(3)と同様にして測定し、3個の電池の平均値を算出した。なお、実施例および比較例の全ての電池において、保存後に非水電解質の漏れは確認されなかった。
帯状のセパレータ17を、巻芯(直径0.8mmの円柱状)のスリット部に挟み込み、スリット部で折り曲げて二枚重ねた状態にした。巻回された状態で正極16と負極15との間にセパレータ17が介在した状態となるように、セパレータ17と、正極16と、負極15とを重ね合わせた。このとき、正極16の正極活物質層と、負極15の負極活物質層とが対向するように配置した。この状態で、巻芯を中心にして、正極16、負極15およびセパレータ17とを巻回することにより、巻回式電極群12を形成した。巻回を少し緩めて巻芯を抜き取り、巻き終わりに、テープを貼り付けることで、電極群12を固定した。電極群の巻回数は、3周回であり、電極群中心部の空間の直径は約0.9mmであった。
Claims (9)
- 開口部を有する有底円筒形の電池ケースと、前記電池ケースに収容された巻回式電極群および非水電解質と、前記開口部を封口する封口板とを含む円筒形リチウムイオン二次電池であって、
前記巻回式電極群は、正極と、負極と、前記正極および前記負極の間に介在するセパレータとを含み、
前記リチウムイオン二次電池は、外径Rが3〜6.5mmであり、高さHが15〜65mmであり、
前記リチウムイオン二次電池の放電容量1mAh当たりの前記非水電解質の量は、1.7〜2.8μLであり、
前記リチウムイオン二次電池内の充填率は、71〜85%である、リチウムイオン二次電池。 - 前記充填率は71〜83%である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記電極群が前記リチウムイオン二次電池内の容積に占める占有率は、43〜54体積%である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記放電容量1mAh当たりの前記非水電解質の量は、1.8〜2.7μLである、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記放電容量1mAh当たりの前記非水電解質の量は、1.8〜2.4μLである、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 体積容量密度は、60〜110mAh/cm3である、請求項1〜5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記電極群の巻回数は、3〜10である、請求項1〜6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記電池ケースの前記開口部と、前記封口板とは、前記電池ケースの開口端部を、ガスケットを介して前記封口板に対して内方に屈曲させることにより封口されており、
屈曲した前記開口端部の少なくとも外表面およびその周辺部には、電気絶縁性材料で形成された絶縁層が配置されている、請求項1〜7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記外径Rに対する、前記封口板の底面と前記電極群の上端面との距離hの比:h/Rは、0.1〜1.7である、請求項1〜8のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
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