JPWO2013057845A1 - １軸延伸多層積層フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】従来よりもさらに正面方向の輝度の高い１軸延伸多層積層フィルムおよびそれからなる１軸延伸多層積層フィルム積層体を提供する。【解決手段】第１層と第２層とが交互に２５１層以上積層された１軸延伸多層積層フィルムであり、第１層は２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする層からなり、第２層は熱可塑性樹脂を構成成分とする層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が１．６０以上１．６５以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、Ｓ偏光成分について入射角０度および５０度での該入射偏光に対する平均反射率がそれぞれ９０％以上であり、Ｐ偏光成分について入射角０度での該入射偏光に対する平均反射率が１５％以下、入射角５０度での該入射偏光に対する平均反射率が２０％以上である１軸延伸多層積層フィルムにより達成される。【選択図】図２

Description

本発明は、一定の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過する１軸延伸多層積層フィルムに関する。さらに詳しくは、本発明は、一定の偏光成分についてフィルム正面および斜め方向からの入射角に対して選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分についてフィルム正面方向からの入射角に対して選択的に透過し、フィルム斜め方向からの入射角に対して一定の反射率を有することにより、正面方向の輝度が大幅に向上した１軸延伸多層積層フィルムに関する。

屈折率の低い層と屈折率の高い層とを交互に多数積層したフィルムは、層間の構造的な光干渉によって、特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。また、このような多層積層フィルムは、膜厚を徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合せたりすることで、金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることができ、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを１方向にのみ延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する一方で、その直交方向の偏光成分はそのまま透過させることができ、偏光反射フィルムとして使用できることから、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして使用されている。
一般に、層厚みが０．０５〜０．５μｍであり、異なる屈折率を持った層で構成される多層光学フィルムは、一方の層を構成する層と他方の層を構成する層との屈折率差と膜厚および積層数により、特定の波長の光を反射する増反射といった現象がみられる。一般にその反射波長は、下記の式で示される。
λ＝２（ｎ_１×ｄ_１＋ｎ_２×ｄ_２）
（上式中、λは反射波長（ｎｍ）、ｎ_１、ｎ_２はそれぞれの層の屈折率、ｄ_１、ｄ_２はそれぞれの層の厚み（ｎｍ）を表わす）
例えば特許文献１に示されている通り、一方の層に正の応力光学係数をもった樹脂を使用することで、１軸方向の延伸によってかかる層の屈折率を複屈折化させて異方性を持たせ、フィルム面内の延伸方向における層間の屈折率差を大きくし、一方でフィルム面内の延伸方向と直交方向における層間の屈折率差を小さくする方法により、特定の偏光成分のみを反射することができる。
この原理を利用して、例えば一方向の偏光を反射し、その直交方向の偏光を透過するといった反射偏光フィルムを設計することができ、そのときの望ましい複屈折性は下記の式で表される。
ｎ１_Ｘ＞ｎ２_Ｘ、ｎ１_Ｙ＝ｎ２_Ｙ
（上式中、ｎ１_Ｘ、ｎ２_Ｘはそれぞれの層における延伸方向の屈折率、ｎ１_Ｙ、ｎ２_Ｙはそれぞれの層における延伸方向に直交する方向の屈折率を表す）
また、特許文献２には、屈折率の高い層にポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（以下、２，６−ＰＥＮと称することがある）を使用し、屈折率の低い層に熱可塑性エラストマーやテレフタル酸を３０ｍｏｌ％共重合したＰＥＮを使用した、多層フィルムが例示されている。これは、一方の層に正の応力光学係数を有する樹脂を使用し、他方の層に応力光学係数が非常に小さい（延伸による複屈折の発現が極めて小さい）樹脂を使用することで、特定の偏光のみを反射する反射偏光フィルムを例示したものである。
このような反射偏光フィルムに関する検討は、主として延伸方向の層間の屈折率差と、フィルム面内における延伸方向と直交方向の層間屈折率差に着目し、透過しない偏光を光源側に反射させて光を再利用して輝度向上性能を高めようとするものである。
一方、通過しない偏光成分の再利用に着目した技術については、該偏光成分の反射率が１００％近くに達しており、かかる偏光を再利用する方法だけでは輝度向上性能をさらに向上させることが困難な状況にある。
また特許文献３にはポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートとシンジオタクチックポリスチレンを交互に積層させた１軸延伸多層積層フィルムが開示されているものの、ある一部の波長ピークでのみ反射させ、フィルムとしての透過率の高いものであり、輝度向上フィルムの概念は提案されていない。
特開平０４−２６８５０５号公報 特表平９−５０６８３７号公報 ＷＯ０１／４７７１１号パンフレット

本発明の目的は、通過しない偏光成分の再利用だけでなく、その直交方向の偏光成分、すなわち従来であれば高範囲の角度で透過させていた偏光成分についても、フィルム斜め方向に入射する偏光成分に対して一定の反射率を備えることにより、従来よりも正面方向の輝度が大幅に向上した１軸延伸多層積層フィルム、およびそれからなる１軸延伸多層積層フィルム積層体を提供することにある。
また本発明の第２の目的は、従来よりも正面方向の輝度が大幅に向上し、かつ正面方向の色相ずれの小さい１軸延伸多層積層フィルムおよびそれからなる１軸延伸多層積層フィルム積層体を提供することにある。
本発明は、以下の知見に基づく。すなわち、可視光の波長域において、一方の偏光を反射させ、その直交方向の偏光を透過させる機能を有する多層積層フィルムにおいて、従来の反射軸方向の偏光の高反射特性に加え、透過軸方向の偏光のうちフィルム正面方向からの入射角の偏光成分を選択的に透過し、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能を新たに備えることにより、斜め方向に出射する透過軸方向の偏光成分についても光源側に反射させて再利用することが可能となり、正面輝度が大幅に向上することを見出した。
液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとしては、偏光の再利用による上述のような輝度向上フィルムや、ポリエチレンテレフタレートフィルム上に５０ミクロン程度の三角柱を並べて特定方向の輝度を下げることで正面輝度を向上させたプリズムシートなどが存在する。
本発明では多層積層フィルムの複屈折特性を制御することにより、偏光の再利用を行いながら、従来であれば透過されていた特定方向の入射角の光を反射させて正面輝度を向上させることを実現し、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムとを組み合わせる方法で液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていた両部材の機能を統合できる。
そのため、本発明の多層積層フィルムを液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いることにより、プリズム部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。また、本発明の多層積層フィルムは、立体形状のプリズムシートなどと異なり、平面状であることからその他の光学フィルムとの統合も期待できる。
即ち本発明の目的は、以下の発明により達成される。
１． 第１層と第２層とが交互に２５１層以上積層された１軸延伸多層積層フィルムであり、
１）第１層は２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする厚み０．０１μｍ以上０．５μｍ以下の層であり、１軸延伸方向（Ｘ方向）、フィルム面内で１軸延伸方向に直交する方向（Ｙ方向）およびフィルム厚み方向（Ｚ方向）において第１層のＹ方向とＺ方向の屈折率差が０．１以上であり、
２）第２層は熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み０．０１μｍ以上０．５μｍ以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が１．６０以上１．６５以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、
３）フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角０度および５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率がそれぞれ９０％以上であり、
４）フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が１５％以下、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が２０％以上である
ことを特徴とする１軸延伸多層積層フィルム。
２． 第２層を構成する負の光学異方性の樹脂がシンジオタクティックポリスチレン系樹脂であり、該Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が５０％以上である、前項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
３． 第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が０．１以上５．０以下である、前項２に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
４． 第２層を構成する等方性の樹脂が、全繰り返し単位を基準としてテレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を３０モル％以上７０モル％以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートである、前項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
５． 第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が１．２以上５．０以下である、前項４に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
６． １軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚み方向における結晶配向度が−０．３０以上０．０５以下である、前項４または５に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
７． 第１層のポリエステルがポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートである、前項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
８． 第１層、第２層ともに粒子を含まない前項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
９． 液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる、前項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
１０．前項１〜９のいずれかに記載の１軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面にさらに耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層してなる１軸延伸多層積層フィルム積層体。
１１．前項１〜９のいずれかに記載の１軸延伸多層積層フィルムからなる液晶ディスプレイ用輝度向上フィルム。

図１は、２，６−ＰＥＮの１軸延伸倍率と１軸延伸後の延伸方向（Ｘ方向）、延伸方向と直交する方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）の屈折率（それぞれｎ_Ｘ、ｎ_Ｙ、ｎ_Ｚと示す）である。
図２は、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂を第２層に用いた、本発明の１軸延伸多層積層フィルムの反射率特性を表すグラフの一例であり、フィルム面を反射面とし、非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分（本発明におけるＰ偏光成分）、および非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分（本発明におけるＳ偏光成分）に関する反射率特性である。
図３は、図２の入射面（非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面＝ＹＺ面）および入射角に関する説明図であり、この入射面内においてＺ軸方向の入射角を０度とし、この入射面内において０度を基準とした角度θが入射角に相当する。
図４は、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂を第２層に用いた、本発明の１軸延伸多層積層フィルムの入射面を変更したときの反射率特性を参考までに表すグラフであり、入射面を延伸方向（Ｘ方向）に平行な方向に変更した場合に、入射面に対して垂直な偏光成分（図４におけるＳ偏光成分）、および入射面に対して平行な偏光成分（図４におけるＰ偏光成分）を表した反射率特性である。
図５は、図４の入射面（延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面＝ＸＺ面）および入射角に関する説明図であり、この入射面内においてＺ軸方向の入射角を０度とし、この入射面内において０度を基準とした角度θが入射角に相当する。

［１軸延伸多層積層フィルム］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、第１層と第２層とが交互に２５１層以上積層された１軸延伸多層積層フィルムである。本発明の１軸延伸多層積層フィルムを構成する第１層、第２層および反射特性について以下に説明する。
本発明において、第１層は第２層より屈折率の高い層、第２層は第１層より屈折率の低い層をそれぞれ表す。
また、本発明において反射面とはフィルム面を指す。本発明において入射面とは反射面と垂直の関係にあり、かつ入射光線と反射光線を含む面を指す。フィルム面を反射面とし、１軸延伸フィルムの非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分は、本発明においてＰ偏光とも称される。また、フィルム面を反射面とし、１軸延伸フィルムの非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分は、本発明においてＳ偏光とも称される。
さらに入射角はフィルム面の垂直方向に対する入射角で表され、本発明では、１軸延伸フィルムの非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面においてＺ方向を０度とし、この入射面内の入射光線とＺ方向との角度を入射角と称する。
また本発明において、１軸延伸フィルムの非延伸方向（Ｙ方向）を透過軸方向、１軸延伸フィルムの延伸方向（Ｘ方向）を反射軸方向と称することがある。
［第１層］
本発明の第１層は、２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする層である。２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用いることで、延伸により大きな複屈折を生じ、反射偏光フィルムに適した屈折率特性を示す。
２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルは、具体的にはポリエステルの全繰り返し単位を基準として９０モル％以上の２，６−ナフタレンジカルボン酸をモノマー成分として重縮合により得られた結晶性ポリエステルであることが好ましく、さらに２，６−ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が９５モル％以上であることが好ましい。ここで結晶性ポリエステルとは融点を有するポリエステルであることを意味する。
かかるポリエステルとして、具体的には、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリプロピレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートやその共重合体が挙げられる。中でも主たる繰返し単位がエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートからなるポリエステルが好ましい。
これらのポリエステルの中でも、配向状態を望ましい状態に保てることから、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートや、従たる酸成分として、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、６，６’−（トリメチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸または６，６’−（ブチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸をポリエステルの全繰り返し単位を基準として２モル％以上５モル％以下共重合したポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートなどが好ましい。その他の共重合成分として、イソフタル酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸のような他の芳香族カルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、などの酸成分や、ブタンジオール、ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジオール、などのグリコール成分を好ましく挙げられる。
第１層を構成する各層の厚みは０．０１μｍ以上０．５μｍ以下である。かかる層厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。第１層を構成する各層がかかる範囲の層厚みを有することにより、４００〜８００ｎｍの波長域において層間の光干渉による反射性能が発現する。第１層の層厚みが０．５μｍを超えると反射帯域が赤外線領域になり、反射偏光フィルムとして有用性が得られない。一方、層厚みが０．０１μｍ未満であると、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなる。
また、フィルムの１軸延伸方向（Ｘ方向）、フィルム面内で１軸延伸方向に直交する方向（Ｙ方向）およびフィルム厚み方向（Ｚ方向）において、第１層のＹ方向とＺ方向の屈折率差が０．１以上であることを要する。
ここで、第１層のＹ方向の屈折率、Ｚ方向の屈折率は、第１層を構成するポリエステルを単独で溶融させてダイより押出し、１軸方向に１３５℃で５倍の延伸を施して１軸延伸フィルムを作成して得られたフィルムのＹ方向、Ｚ方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍにおける屈折率を測定した値で表わされる。
第１層として複屈折性の２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステルを用い、かつ第１層のＹ方向およびＺ方向の屈折率差が大きいこと、また第２層として平均屈折率が１．６０以上１．６５以下で、かつ負の光学異方性または等方性の熱可塑性樹脂を用いることにより、フィルム面内のＹ方向における第１層と第２層との屈折率差が小さくなり、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分のうち、垂直方向から入射する偏光（入射角０度の入射偏光）および垂直に近い角度での入射偏光について、高い透過性能が得られる。
一方、Ｙ方向を含む入射面において、入射光線の入射角をななめにしていくと、Ｙ方向の層間屈折率差だけでなく、Ｘ方向の層間屈折率差とＺ方向の層間屈折率差の影響も受けるようになり、斜めから入射する場合は層間屈折率差が大きくなる。そのため、本発明の特徴である、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分のうち、ななめ方向に入射する偏光について高い反射性能が得られ、この斜め入射光を効率的に再利用して正面輝度を大幅に向上させることができる。
この斜め方向の偏光の反射性能を高めるために、樹脂の種類によってはさらに第１層の厚みを第２層にくらべて厚くすることが効果的である。
第１層のＹ方向およびＺ方向の屈折率差を０．１以上にする方法として、第１層に複屈折性の２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用い、フィルム製造方法に記載した範囲でフィルムを延伸する方法が挙げられる。
［第２層］
本発明の第２層は、熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み０．０１μｍ以上０．５μｍ以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が１．６０以上１．６５以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂である。
第２層を構成する熱可塑性樹脂として上述の屈折率特性を有する負の屈折性の樹脂または等方性の樹脂を用いることにより、それぞれ以下のメカニズムにより、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光のうち、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能が発現する。
まず、平均屈折率が１．６０以上１．６５以下の負の光学異方性樹脂を第２層として用いる場合、一軸延伸を行うことにより、延伸方向（Ｘ方向）の屈折率が延伸前の平均屈折率よりも小さくなり、フィルム面内で１軸延伸方向に直交する方向（Ｙ方向）とフィルム厚み方向（Ｚ方向）の屈折率については、延伸前の平均屈折率よりも大きくなる、いわゆる負の光学異方性を示す。かかる負の光学異方性を示す熱可塑性樹脂を１軸延伸すると、第２層の屈折率は、Ｘ方向よりもＹ方向およびＺ方向が大きくなる。
第１層として２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステル、第２層としてかかる平均屈折率の負の光学異方性樹脂をそれぞれ用いることにより、Ｘ方向における第１層と第２層の層間屈折率差を大きくすることができ、Ｙ方向の第１層と第２層との屈折率差は小さくなる。また、Ｚ方向の第１層と第２層との層間屈折率差も第１層の特性に起因して大きくなる。これらの樹脂の組み合わせの場合、特にＸ方向の層間屈折率差が増大する。
そのため、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光のうち、ななめ方向に入射するＰ偏光について、前述したようにＸ方向、Ｙ方向およびＺ方向すべての層間屈折率差が影響することにより、高い反射性能が得られ、この斜め入射偏光の反射光を効率的に再利用して正面輝度を大幅に向上させることができる。
また、平均屈折率が１．６０以上１．６５以下の等方性樹脂を第２層として用いる場合、第２層は一軸延伸後のＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向の屈折率差が小さい屈折率特性を有する。本発明における等方性とは、具体的には、延伸前の平均屈折率と延伸後のＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向の屈折率との差が３方向とも０．０５以下であるか、または延伸後のＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向の屈折率差が０．０５以下であることを指す。
第２層にかかる屈折率特性の等方性樹脂を用い、かつ第１層の樹脂として上述の２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用いることにより、Ｘ方向における第１層と第２層の層間屈折率差、Ｚ方向における第１層と第２層の層間屈折率差がともに大きく、Ｙ方向における第１層と第２層の層間屈折率差が小さくなる。そのため、特定方向の偏光を選択的に反射させる反射偏光フィルムの機能に加え、本発明の特徴である、ななめ方向に入射するＰ偏光に関する反射性能を得ることができる。また、第２層としてかかる等方性樹脂を用いる場合、負の光学異方性の樹脂を用いる場合にくらべてＸ方向の層間屈折率差が小さくなるが、ななめ方向のＰ偏光の反射性能を発現するために、さらに第１層の厚みを第２層にくらべて厚くすることが効果的である。延伸方向の面配向性が高い第１層を第２層よりも相対的に厚くすることにより、第１層の屈折率特性の影響を高めることができる。
なお、延伸前の平均屈折率とは、第２層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融し、ダイより押出して未延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向それぞれの方向における屈折率について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍで測定し、それらの平均値を平均屈折率として規定したものである。
また、第２層における延伸後のＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向の屈折率は、第２層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融してダイより押出し、１軸方向に１３５℃で５倍の延伸を施して１軸延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍにおける屈折率を測定して求めたものである。
第２層に用いられる熱可塑性樹脂の平均屈折率は、好ましくは１．６１以上１．６４以下、さらに好ましくは１．６２以上１．６３以下であり、上述した樹脂の中から、１軸延伸後の第１層と第２層のＹ方向屈折率が近くなる樹脂、好ましくは該Ｙ方向の屈折率差が０．１以下、さらに好ましくは０．０５以下となる樹脂が用いられる。
（負の光学異方性樹脂）
平均屈折率が上述の範囲である負の光学異方性樹脂として、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂、ポリメチルメタクリレート、無水マレイン酸変性ポリスチレン、フルオレン変性ポリカーボネート等が挙げられる。その中でも延伸による各方向の屈折率を考慮するとシンジオタクティックポリスチレン系樹脂が好ましい。
シンジオタクティックポリスチレン系樹脂とは、立体構造がシンジオタクティック構造、すなわち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して、側鎖であるフェニル基や置換フェニル基が交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり、そのタクティシティーは、同位体炭素による核磁気共鳴法により定量される。この方法で測定されるタクティシティーは、連続する複数個の構成単位の存在割合、例えば２個の場合はダイアッド、３個の場合はトリアッド、５個の場合はペンタッドによって示すことができるが、本発明でいうシンジオタクティックポリスチレン系樹脂として、ラセミダイアッドで７５％以上、好ましくは８５％以上、若しくはラセミペンタッドで３０％以上、好ましくは５０％以上のシンジオタクティシティーを有するポリスチレン、ポリアルキルスチレン、ポリハロゲン化スチレン、ポリアルコキシスチレン、ポリビニル安息香酸、あるいはこれらの水素化重合体およびこれらの共重合体が挙げられる。
本発明では、このようにシンジオタクティック構造を有するポリスチレン系樹脂の総称としてシンジオタクティックポリスチレン系樹脂と称する。
これらの中で好ましいシンジオタクティックポリスチレン系樹脂は、融点が２２０〜２７０℃の範囲のものであり、さらに好ましくは２４０〜２７０℃の範囲のものである。
またシンジオタクティックポリスチレン系樹脂として共重合体を用いることができ、シンジオタクティックポリスチレンとｐ−メチルスチレンとの共重合体が好ましい。ここで、シンジオタクティックポリスチレンホモポリマーの融点は、２７０℃であり、ｐ−メチルスチレンの共重合量を調整することで融点を調整することができるが、ｐ−メチルスチレンが多いと融点が低下し、結晶性も低下する。かかる共重合量は２０モル％以下の範囲が好ましい。融点が２２０℃より低いとシンジオタクティックポリスチレン系樹脂の結晶性が低下しすぎ、製膜が難しくなり、また耐熱性（熱処理を受けた時の寸法変化）が低下することがある。
このシンジオタクティックポリスチレン系樹脂からなる第２層には、光学的な特性が悪化しない範囲であれば不活性粒子が添加されていても構わないが、不活性粒子は実質的に含有されないことが好ましい。
アタクティックポリスチレンやアイソタクティックポリスチレンは、結晶性が低く製膜が難しいこと、また結晶構造を持たないか構造がルーズであるために、耐熱性が悪いので好ましくない。
２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルは、延伸により延伸方向の屈折率が増加するが、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂は負の光学異方性を示すため、延伸方向の屈折率が逆に低下して、両層のＸ方向の屈折率差を大きくすることができる。
なお、２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステルからなる層（第１層）と、本発明における負の光学異方性の樹脂からなる層（第２層）との融点差は、３０℃以内であることが好ましい。この差が３０℃より大きくなると、溶融して積層した後、固化して未延伸シートを形成させる時点において、層間の剥離が生じたり、その後の延伸時に剥離が生じたりすることがある。
（等方性樹脂）
平均屈折率が上述の範囲である等方性の樹脂としては、かかる屈折率特性を有する熱可塑性樹脂であって、延伸後に複屈折性を示さないものであれば特に限定されないが、例えばポリエステル、ポリカーボネート、アクリル樹脂等が挙げられる。その中でも層間の密着性や延伸性の観点から、共重合ポリアルキレンナフタレンジカルボキシレートが好ましい。
該共重合ポリアルキレンナフタレンジカルボキシレートとして、全繰り返し単位を基準として、テレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を３０モル％以上７０モル％以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートや共重合ポリブチレンナフタレンジカルボキシレートが例示される。また、フィルム製膜性や第１層との層間密着性の観点から、第２層としてかかる共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを用いることがさらに好ましい。かかる共重合ポリエステルの共重合量は、さらに４０モル％以上６５モル％以下であることが好ましい。
（第２層の各層厚み）
第２層を構成する各層の厚みは０．０１μｍ以上０．５μｍ以下である。かかる層厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。第２層を構成する各層がかかる範囲の層厚みを有することにより、４００〜８００ｎｍの波長域において層間の光干渉による反射性能が発現する。第２層の層厚みが０．５μｍを超えると反射帯域が赤外線領域になり、反射偏光フィルムとして有用性が得られない。一方、層厚みが０．０１μｍ未満であると、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなる。
［粒子］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、かかる反射率特性を満たす範囲内で、フィルムの巻取り性を向上させるために、少なくとも一方の最外層に平均粒径０．０１μｍ〜２μｍの不活性粒子を層の重量を基準として０．００１重量％〜０．５重量％含有してもよい。不活性粒子を添加する場合、好ましい不活性粒子の平均粒径は、０．０２μｍ〜１μｍ、特に好ましくは０．１μｍ〜０．３μｍの範囲である。また、好ましい不活性粒子の含有量は、０．０２重量％〜０．２重量％の範囲である。
１軸延伸多層積層フィルムに含有される不活性粒子として、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、シリコーン、架橋ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体のような有機不活性粒子が挙げられる。粒子形状は、凝集状、球状など一般的に用いられる形状であれば特に限定されない。
また、かかる反射率特性を満たす範囲内であれば、最外層のみならず、最外層と同じ樹脂で構成される層中に不活性粒子が含まれていてもよく、例えば第１層または第２層の少なくとも一方の層中に含まれていてもよい。または、第１層、第２層と異なる別の層を最外層として設けてもよい。
より良好な光学特性を達成するためには、第１層、第２層ともに粒子を含まないことが好ましい。フィルム中に粒子を含まないことにより、入射角０°で入射するＰ偏光に対する透過率が向上し、かつ該Ｐ偏光に対する波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率をより小さくすることができ、正面輝度がより向上する。
［積層構成］
（積層数）
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、上述の第１層および第２層を交互に合計２５１層以上積層したものである。１軸延伸多層積層フィルムの積層数は、好ましくは３０１層以上、より好ましくは４０１層以上、さらに好ましくは５０１層以上、特に好ましくは５５１層以上である。積層数が下限値に満たないと、非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分（Ｓ偏光）の平均反射率特性について、波長４００〜８００ｎｍにわたり一定の平均反射率を満足することができない。同時に、積層数が下限値に満たないと、非延伸方向（Ｙ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分（Ｐ偏光）の入射角５０度での平均反射率特性についても、波長４００〜８００ｎｍにわたり一定の平均反射率を満足することができない。
積層数の上限値は、生産性およびフィルムのハンドリング性などの観点から２００１層であることが好ましい。積層数の上限値は、本発明の平均反射率特性が得られれば生産性やハンドリング性の観点からさらに積層数を減らしてもよく、例えば１００１層、８０１層であってもよい。
（第１層と第２層の平均層厚み比）
第２層を構成する熱可塑性樹脂として、上述の等方性樹脂を用いる場合、樹脂に起因する各方向の屈折率特性に加えて、さらに第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が、Ｙ方向を含む入射面に平行なＰ偏光のうち、ななめに入射する偏光成分の反射特性に影響し、第１層の平均層厚みを第２層の平均層厚みよりも厚くすることにより、斜め方向の入射偏光の反射を効率的に再利用することができ、正面輝度を効率的に高めることができる。
第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）は、０．５以上５．０以下の範囲であれば１５０％以上の正面輝度向上率が得られるが、１６０％以上の正面輝度向上率を得るためには、かかる層厚み比が１．２以上５．０以下であることが好ましい。また、かかる層厚み比の上限値は、好ましくは４．０、さらに好ましくは３．５である。
第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が上限値を超えると層間の光干渉が低下し、Ｓ偏光の十分な反射特性が確保できない。またかかる層厚み比が下限値に満たないとＰ偏光における斜め入射光の再利用が不十分となり、正面輝度の大幅向上が得られない。
第２層を構成する熱可塑性樹脂として、上述の負の光学異方性の樹脂を用いる場合は、樹脂の屈折率特性によってＰ偏光の斜め入射光に対する反射率が向上し、第１層と第２層の平均層厚みの関係は特には制約されないものの、かかる層厚み比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）は、０．１以上５．０以下の範囲であることが好ましい。この層厚み比がかかる範囲であることにより、正面輝度の大幅向上が得られる。
また、負の光学異方性の樹脂を用いる場合、かかる層厚み比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）は、０．２以上３．０以下の範囲であることが好ましく、０．３以上３．０以下の範囲であることがより好ましく、０．５以上２．０以下がさらに好ましく、０．７以上１．５以下が特に好ましい。この層厚み比が０．２以上３．０以下の範囲をはずれると色相ずれが大きくなり、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いたときに、映像の再現性に乏しくなり、視認性が低下することがある。
（最大層厚みと最小層厚みの比率）
多層積層フィルムは、通常、屈折率、層数、層の厚みによって反射する波長が決まるが、積層された第１層および第２層のそれぞれが一定の厚みでは、特定の波長のみしか反射することができない。そのため、本発明の１軸延伸多層積層フィルムでは、第１層および第２層それぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率が２．０以上５．０以下であることにより、波長４００〜８００ｎｍの可視光全域において反射特性を高めることができる。
第１層および第２層それぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率の下限値は、より好ましくは２．１であり、上限値は好ましくは４．０、より好ましくは３．５、さらに好ましくは３．０である。
第１層および第２層それぞれの最大厚みと最小厚みの比率が下限値に満たないと、４００〜８００ｎｍの波長域にわたり、Ｓ偏光の反射特性、Ｐ偏光のななめ方向の反射特性について、目的とする反射特性が得られない。一方で、第１層および第２層それぞれの最大厚みと最小厚みの比率が上限値を超えると反射帯域が広がりすぎ、４００〜８００ｎｍの波長域における平均反射率が低下するために、目的とする反射特性が得られない。
第１層、第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みは、透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
また、第１層および第２層は、段階的に変化してもよく、連続的に変化してもよい。
かかる層厚み特性を得る方法として、例えば、第１層用樹脂と第２層用樹脂とを交互に積層させるに際し、多層フィードブロック装置を使用し、フィードブロックの流路の厚みを連続的に変化させる方法が挙げられる。また、段階的に変化させる方法として、多層フィードブロック装置により均一な厚みの層を積層しておき、さらにこれとは異なる層厚みからなる均一な厚みの層を積層し、それらの積層流動体をさらに積層し、層厚みを段階的に変化させる方法が挙げられる。層厚みを段階的に変化させる一例として、１．０：１．３：２．０の比で変化させる層構成が挙げられる。
また、これらの多層流動体を面に垂直に分岐したのち、再び積層して２５１層以上にするといった積層化方法を用いてもよく、例えば３分岐させて積層数を増やす方法が例示される。
（その他の層）
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、かかる第１層、第２層以外に、かかる積層フィルムの表層や中間層に０．５ｕｍを越える厚膜層が存在してもよい。かかる厚みの層を第１層と第２層の交互積層構成の一部に有することにより、偏光機能に影響をおよぼすことなく、第１層および第２層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。かかる厚みの層は、第１層、第２層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過する偏光には影響することがあるため、層中に粒子を含有しないことが好ましい。
（フィルム厚み）
本発明の１軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚みは、１５μｍ以上１５０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上１００μｍ以下であることがさらに好ましい。
［１軸延伸フィルム］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、目的とする反射偏光フィルムとしての光学特性を満足するために、少なくとも１軸方向に延伸されている。本発明における１軸延伸には、１軸方向にのみ延伸したフィルムの他、２軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムも含まれる。１軸延伸方向（Ｘ方向）は、フィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよい。また、２軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムの場合は、より延伸される方向（Ｘ方向）はフィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよく、延伸倍率の低い方向は、１．０５〜１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが偏光性能を高める点で好ましい。２軸方向に延伸され、一方向により延伸されたフィルムの場合、偏光や屈折率との関係での「延伸方向」とは、より延伸された方向を指す。
延伸方法としては、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
［反射特性］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分（Ｓ偏光）について、入射角０度および５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率（入射角０度での平均反射率、入射角５０度での平均反射率とそれぞれ称することがある）がそれぞれ９０％以上である。
また、フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分（Ｐ偏光）について、入射角０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率（入射角０度での平均反射率と称することがある）が１５％以下であり、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率（入射角５０度での平均反射率と称することがある）が２０％以上である。
Ｓ偏光成分について、入射角０度および５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率は、好ましくは９５％以上１００％以下であり、より好ましくは９８％以上１００％以下である。
Ｓ偏光成分についての平均反射率が下限値に満たないと、反射偏光フィルムとしての偏光反射性能が不十分であり、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして十分な性能を発現しない。
Ｓ偏光成分についてかかる反射率特性を得るためには、各層厚み、積層数に加え、フィルム延伸方向（Ｘ方向）における第１層と第２層との屈折率差が大きいことが挙げられ、好ましくは０．１５以上であることが挙げられる。具体的には、本発明において第１層用樹脂、第２層用樹脂として挙げたものを用いてＸ方向に一定範囲の倍率で延伸を行い、第１層の複屈折性を高める方法が挙げられる。また、波長４００〜８００ｎｍの広い波長範囲で反射率を高めるために、最大層厚みと最小層厚みの比率を上述した範囲とする方法が挙げられる。
Ｐ偏光成分について、入射角０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率は、好ましくは１３％以下、より好ましくは５％以上１３％以下である。
また、Ｐ偏光成分について、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率は、第２層の樹脂として本発明の負の光学異方性樹脂を用いる場合、５０％以上であることが好ましく、より好ましくは７０％以上１００％以下、さらに好ましくは８０％以上９９％以下である。第２層の樹脂として本発明の等方性樹脂を用いる場合、Ｐ偏光成分について、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率は、好ましくは２０％以上５０％以下、より好ましくは２５％以上４０％以下である。
Ｐ偏光成分について、入射角０度での平均反射率をかかる範囲に抑えかつ、一方で入射角５０度での平均反射率を０度での平均反射率よりも高い、上述の範囲とすることで、斜め方向より入射したＰ偏光成分を光源側に反射させて再利用することができ、従来の輝度向上フィルムを上回る正面輝度向上性能を実現できる。
Ｐ偏光成分について、入射角０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が上限値を超えると、反射偏光フィルムとしての偏光透過率が低下するため、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして十分な性能を発現しない。一方で、Ｐ偏光成分の入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が下限値に満たないと、斜め方向より入射したＰ偏光成分の大部分がそのままフィルムを透過し、光源側に反射される偏光が少ないため、Ｐ偏光の再利用効率が十分でなく、従来の反射偏光フィルムを超える正面輝度向上性能が得られない。
Ｐ偏光成分についてかかる反射率特性を得るためには、各層厚み、積層数に加え、Ｘ方向の層間屈折率差とＺ方向の層間屈折率差が既述のとおり大きく、Ｙ方向の層間屈折率差は小さく、好ましくは０．０２以下であること、また樹脂の種類によってはさらに第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比を既述の一定の範囲にすることが挙げられる。
また、波長４００〜８００ｎｍの広い波長範囲にわたり、斜め方向に入射するＰ偏光に対する反射率を高めるために、最大層厚みと最小層厚みの比率を上述した範囲とする方法が挙げられる。
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、Ｓ偏光成分について波長４００〜８００ｎｍの各波長における最大反射率と最小反射率の差が１０％以内であり、かつＰ偏光成分についても、波長４００〜８００ｎｍの各波長における最大反射率と最小反射率の差が１０％以内であることが好ましい。上記の各偏光成分の最大反射率と最小反射率の差が１０％以上であると、反射または透過する光の色相のずれが生じるために液晶ディスプレイなどに使用する際に問題が生じることがある。
［結晶配向度］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、フィルムの厚み方向の結晶配向度が−０．３０以上０．０５以下であることが好ましく、より好ましくは−０．１０以上０．００以下である。フィルムの厚み方向の結晶配向度の値が大きいほど面配向性が小さく、１軸配向性が高いことを示す。かかる結晶配向度が上限値を超えると１軸配向性が強すぎて、各方向における屈折率特性を同時に満たすことができない。一方、かかる結晶配向度が下限値に満たないと面配向が過多になり２軸配向性が生じるため、本発明の偏光反射特性を得ることができない。
本発明におけるフィルム厚み方向の結晶配向度は、主として第１層を構成するポリエステル樹脂の結晶配向度に起因し、Ｘ線回折装置を用いてフィルムの結晶構造において、ナフタレン環に平行な面（１１０面）と分子鎖方向に平行な面（２０６面）に対して垂直な面である結晶面（０１０面）の厚さ方向（ＮＤ）の結晶配向指数＜ｃｏｓ^２Φ_{０１０，ＮＤ}＞を求め、下記式（１）より得られる結晶配向度ｆ_{０１０，ＮＤ}で表わされる。
［１軸延伸多層積層フィルムの製造方法］
つぎに、本発明の１軸延伸多層積層フィルムの製造方法について詳述する。
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステル（第１の層用）と、本発明の第２層の屈折率特性を発現する熱可塑性樹脂（第２の層用）とを、溶融状態で交互に少なくとも２５１層重ね合わせた状態で押出し、多層未延伸フィルム（シート状物とする工程）とする。このとき、積層された２５１層以上の積層物は、各層の厚みが段階的または連続的に２．０倍〜５．０倍の範囲で変化するように積層される。
このようにして得られた多層未延伸フィルムは、製膜方向、またはそれに直交する幅方向の少なくとも１軸方向（フィルム面に沿った方向）に延伸される（Ｘ方向）。延伸温度は、第１層のポリエステルのガラス転移点温度（Ｔｇ）〜Ｔｇ＋５０℃の範囲が好ましい。このときの延伸倍率は２〜１０倍であることが好ましく、さらに好ましくは２．５〜７倍、さらに好ましくは３〜６倍、特に好ましくは４．５〜５．５倍である。延伸倍率が大きい程、第１層および第２層における個々の層の面方向のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、延伸多層積層フィルムの光干渉が面方向に均一になるので好ましく、また第１層と第２層の延伸方向の屈折率差、および厚み方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。また、かかる延伸方向と直交する方向（Ｙ方向）にも延伸処理を施し、２軸延伸を行う場合は、１．０５〜１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。Ｙ方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。また、延伸後にさらに熱固定処理を施すことが好ましい。
［輝度向上フィルム］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、Ｓ偏光成分を選択的に高反射し、該Ｓ偏光成分と垂直方向のＰ偏光成分のうち入射角０度近辺の光を選択的に高透過させ、かつ斜め方向に入射したＰ偏光成分を反射することから、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして使用することにより、反射されたＳ偏光成分とＰ偏光成分を再利用することができ、Ｐ偏光の一部も再利用して正面輝度を従来よりも大幅に向上させることができる。
また、多層積層フィルム自体がかかる機能を備えることにより、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムシートとを組み合わせることで、液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていたのに対し、本発明の多層積層フィルムを用いることにより、従来の輝度向上フィルムとプリズムの両部材の機能を統合でき、部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。
［１軸延伸多層積層フィルム積層体］
本発明の１軸延伸多層積層フィルムを液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして用いる場合に平面性を確保するといった観点から、本発明の１軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面に耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層することができる。
耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを構成する樹脂については特に限定されないが、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂などがあげられる。この中でも特に透明性と耐熱性の観点からポリカーボネート樹脂が好ましい。ポリカーボネートと総称される高分子材料は、その合成手法において重縮合反応が用いられて、主鎖が炭酸結合で結ばれているものを総称するが、これらの内でも、一般にフェノール誘導体と、ホスゲン、ジフェニルカーボネート等からの重縮合で得られるものを意味する。通常、ビスフェノール−Ａと呼称されている２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンをビスフェノール成分とするポリカーボネートが好ましく選ばれるが、適宜各種ビスフェノール誘導体を選択することで、ポリカーボネート共重合体を構成することができる。
かかる共重合成分としてこのビスフェノール−Ａ以外に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１，１，３，３，３−ヘキサフロロプロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）サルファイド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフォン等を挙げることができる。
かかる共重合成分の割合は、ポリカーボネート共重合体の全繰り返し単位中２〜２０モル％であることが好ましく、５〜１０モル％であることがさらに好ましい。
ここで用いられるポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、１０，０００以上２００，０００以下であることが好ましい。粘度平均分子量が１０，０００より低いと得られるフィルムの機械的強度が不足する場合があり、また２００，０００以上の高分子量になるとドープの粘度が大きくなりすぎ、取り扱い性に乏しくなることがある。
１軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面に耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層させる方法として、耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側にロールコーターなどで粘着層を塗工したのち、室温で１軸延伸多層積層フィルムを貼合する方法、耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側にヒートシール層を塗工したのちラミネーターなどで加熱圧着する方法、また耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側に紫外線硬化性の樹脂を塗工したのち紫外線を照射することで接着する方法など、適宜公知の技術を適用できる。

実施例をもって、本発明をさらに説明する。なお、実施例中の物性や特性は下記の方法にて測定または評価した。
（１）樹脂およびフィルムの融点（Ｔｍ）
樹脂またはフィルムサンプルを１０ｍｇサンプリングし、ＤＳＣ（ＴＡインスツルメンツ社製、商品名：ＤＳＣ２９２０）を用い、２０℃／ｍｉｎの昇温速度で、融点およびガラス転移点を測定する。
（２）樹脂の特定ならびに共重合成分および各成分量の特定
フィルムサンプルの各層について、^１Ｈ−ＮＭＲ測定よりそれぞれの樹脂成分ならびに共重合成分および各成分量を特定した。
（３）各層の厚み
フィルムサンプルをフィルム長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断し、５ｎｍ厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡（日立Ｓ−４３００）を用いて加速電圧１００ｋＶにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定した。
また、得られた各層の厚みをもとに、第１層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率、第２層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率をそれぞれ求めた。
また、得られた各層の厚みをもとに、第１層の平均層厚み、第２層の平均層厚みをそれぞれ求め、第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みを算出した。
なお、最外層または交互積層中に０．５μｍを超える厚みの調整層が存在する場合は、それらは第１層と第２層から除外した。
（４）フィルム全体厚み
フィルムサンプルをスピンドル検出器（安立電気（株）製Ｋ１０７Ｃ）にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター（安立電気（株）製Ｋ３５１）にて、異なる位置で厚みを１０点測定し、平均値を求めフィルム厚みとした。
（５）各方向の延伸前、延伸後の屈折率
各層を構成する個々の樹脂について、それぞれ溶融させてダイより押出し、キャスティングドラム上にキャストして未延伸フィルムを得た。また、得られた未延伸フィルムを、次いで１３５℃にて一軸方向に５倍延伸した延伸フィルムを用意した。得られた未延伸フィルムと延伸フィルムを用い、延伸方向（Ｘ方向）、その直交方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）それぞれの屈折率（それぞれｎ_Ｘ、ｎ_Ｙ、ｎ_Ｚとする）について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍで測定し、延伸前の屈折率、延伸後の屈折率を求めた。
各層の延伸前の平均屈折率については、延伸前の３方向の屈折率の平均値より求めた。また、各層の延伸後の平均屈折率については、延伸後の３方向の屈折率の平均値より求めた。
（６）反射率、反射波長
分光光度計（島津製作所製、ＭＰＣ−３１００）を用い、光源側に偏光フィルタを装着し、各波長での積分球に対する全光線反射率を波長４００ｎｍから８００ｎｍの範囲で測定する。このとき、偏光フィルタの透過軸をフィルムの非延伸方向（Ｙ方向）と合わせるように配置した場合の測定値を「Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光（Ｐ偏光）」とし、偏光フィルタの透過軸をフィルムの非延伸方向と直交するように配置した場合の測定値を「Ｙ方向を含む入射面に対して垂直な偏光（Ｓ偏光）」とした。
それぞれの偏光成分について、４００−８００ｎｍの範囲での反射率データをもとに平均値を求め、平均反射率とした。また、入射角０度での測定は、光源がフィルム面に垂直に位置するようにフィルムサンプルを配置し、入射角５０度での測定は、かかる入射角の延長上に光源が位置するようにフィルムサンプルを配置して行った。
（７）結晶配向度
Ｘ線回折装置（理学電機製ＲＯＴＡＦＬＥＸ ＲＩＮＴ２５００ＨＬ）を用いてフィルムの結晶面（０１０）の厚さ方向ＮＤの結晶配向指数＜ｃｏｓ^２Φ_ＮＤ，_０１０＞を求め、下式（１）より結晶配向度ｆ_{０１０，ＮＤ}を求めた。
なお、ＮＤ方向の結晶配向度は極点試料台（理学電機製多目的試料台）を用いて測定した。
（８）輝度向上効果
ＬＣＤパネル（松下電器製ビエラＴＨ−３２ＬＺ８０ ２００７年製）中の光学フィルム（拡散フィルム、プリズムシート）を取り出した状態をリファレンスとし、得られた１軸延伸多層積層フィルムを該ＬＣＤパネルの液晶セル偏光板と光源の間に挿入し、ＰＣにて白色を表示したときの正面輝度をオプトデザイン社製のＦＰＤ視野角測定評価装置（ＥｒｇｏＳｃｏｐｅ８８）で測定し、１軸延伸多層積層フィルム挿入前の正面輝度に対する１軸延伸多層積層フィルム挿入後の正面輝度の上昇率を算出し、下記の基準で正面輝度向上効果を評価した。
ＡＡ：正面輝度向上効果が１８０％以上
Ａ：正面輝度向上効果が１６０％以上、１８０％未満
Ｂ：正面輝度向上効果が１５０％以上、１６０％未満
Ｃ：正面輝度向上効果が１４０％以上、１５０％未満
Ｄ：正面輝度向上効果が１４０％未満
（９）色相
正面輝度向上効果の測定方法を用いてカラー測定も行い、サンプルフィルムを挿入する前の正面輝度における色相ｘおよびｙの値に対するサンプル挿入後の正面輝度における色相ｘおよびｙの値の差異から、色相を下記基準で評価した。
◎： ｘ、ｙともに差異が０．０３未満
○： ｘ、ｙのいずれかの最大変化が０．０３以上
×： ｘ、ｙともに最大変化が０．０３以上
（１０）耐久評価試験
得られた１軸延伸多層積層フィルムの両面とも、光拡散性の耐熱性熱可塑性樹脂フィルム（恵和株式会社製：オパルスＢＳ−９１２）のバックコート面を１４０℃、２７５ｋＰａの条件で２秒間圧着して貼り合わせ、積層体フィルムを作成し、ＬＣＤパネル（松下電器製ビエラＴＨ−３２ＬＺ８０ ２００７年製）中の液晶セル偏光板と光源の間に挿入し、バックライトを連続３０００ｈｒ点灯後、取り出してシートの外観を肉眼で観察し、下記基準に基づき評価を行った。
◎ 連続点灯後のフィルムの外観に全く変化が見られないか、連続点灯後のフィルムに目視で変化が認められるものの、０．５ｍｍ未満の高さの計測不能な凹凸である
○ 連続点灯後のフィルムに０．５ｍｍ以上１ｍｍ未満の高さの凹凸が見られる
× 連続点灯後のフィルムに、１ｍｍ以上の高さの凹凸が見られる
［実施例１］
固有粘度（オルトクロロフェノール、３５℃）０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）を第１の層用ポリエステルとし、第２の層用熱可塑性樹脂としてｐ−メチルスチレンを８モル％共重合したシンジオタクティックポリスチレン共重合体を準備した。
次に第１の層用ポリエステルを１７０℃で５時間、および第２の層用樹脂を１００℃で３時間乾燥後、第１、第２の押出機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１の層用ポリエステルを２７６層、第２の層用樹脂を２７５層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ第１層と第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大／最小で２．２倍まで連続的に変化し、かつ第１層と第２層の平均層厚みが１．０：１．０となるように設計された多層フィードブロック装置を使用して、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして、第１層と第２層の平均層厚みが１．０：１．０である、第１層と第２層が交互に積層された総数５５１層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
この多層未延伸フィルムを１３５℃の温度で幅方向に５．２倍に延伸し、１５０℃で３秒間熱固定処理を行った。得られたフィルムの厚みは５５μｍであった。
得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表１に、また物性を表２に示す。
［実施例２〜４］
表１に示すとおり、各層の樹脂組成を変更した以外は実施例１と同様の操作を行い、１軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表１に、また物性を表２に示す。
［実施例５、６］
表１に示すとおり、各層の層厚みを変更した以外は実施例１と同様の操作を行い、１軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表１に、また物性を表２に示す。
［比較例１〜２］
表１に示すとおり、各層の樹脂組成および製造条件を変更した以外は実施例１と同様の操作を行い、１軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表１に、また物性を表２に示す。
［実施例７］
固有粘度（オルトクロロフェノール、３５℃）０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）に真球状シリカ粒子（平均粒径：０．３μｍ、長径と短径の比：１．０２、粒径の平均偏差：０．１）を第１層の重量を基準として０．１５ｗｔ％添加したものを第１の層用ポリエステルとし、第２の層用熱可塑性樹脂として固有粘度（オルトクロロフェノール、３５℃）０．６２ｄｌ／ｇのテレフタル酸６４ｍｏｌ％共重合ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＴＡ６４ＰＥＮ）を準備した。
次に第１の層用ポリエステルおよび第２の層用ポリエステルを、それぞれ１７０℃で５時間乾燥後、第１、第２の押出機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１の層用ポリエステルを２７６層、第２の層用ポリエステルを２７５層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ第１層と第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大／最小で２．２倍まで連続的に変化し、かつ第１層と第２層の平均層厚みが１．０：０．８となるように設計された多層フィードブロック装置を使用して、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして第１層と第２層の平均層厚みが１．０：０．８である、第１層と第２層が交互に積層された総数５５１層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
この多層未延伸フィルムを１３５℃の温度で幅方向に５．２倍に延伸し、１５０℃で３秒間熱固定処理を行った。得られたフィルムの厚みは５５μｍであった。
得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表３に、また物性を表４に示す。
［実施例８〜１０、比較例３〜５］
表１に示すとおり、各層の樹脂組成、層厚み、および製造条件を変更した以外は実施例１と同様の操作を行い、１軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた１軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表３に、また物性を表４に示す。
発明の効果
本発明の１軸延伸多層積層フィルムは、従来の反射軸方向の偏光の高反射特性に加え、透過軸方向の偏光のうちフィルム正面方向からの入射角の偏光成分を選択的に透過し、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能を新たに備えることにより、斜め方向に出射する透過軸方向の偏光成分についても光源側に反射させて再利用することが可能となり、正面輝度が大幅に向上する。

多層積層フィルム自体がかかる機能を備えることにより、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムとを組み合わせる方法で液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていたのに対し、本発明の多層積層フィルムを用いることにより、従来の輝度向上フィルムとプリズムの両部材の機能を統合でき、部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。

Claims (11)

1. 第１層と第２層とが交互に２５１層以上積層された１軸延伸多層積層フィルムであり、
   １）第１層は２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする厚み０．０１μｍ以上０．５μｍ以下の層であり、１軸延伸方向（Ｘ方向）、フィルム面内で１軸延伸方向に直交する方向（Ｙ方向）およびフィルム厚み方向（Ｚ方向）において第１層のＹ方向とＺ方向の屈折率差が０．１以上であり、
   ２）第２層は熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み０．０１μｍ以上０．５μｍ以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が１．６０以上１．６５以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、
   ３）フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角０度および５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率がそれぞれ９０％以上であり、
   ４）フィルム面を反射面とし、Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が１５％以下、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が２０％以上である
   ことを特徴とする１軸延伸多層積層フィルム。
2. 第２層を構成する負の光学異方性の樹脂がシンジオタクティックポリスチレン系樹脂であり、該Ｙ方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角５０度での該入射偏光に対する波長４００〜８００ｎｍの平均反射率が５０％以上である、請求項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
3. 第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が０．１以上５．０以下である、請求項２に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
4. 第２層を構成する等方性の樹脂が、全繰り返し単位を基準としてテレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を３０モル％以上７０モル％以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートである、請求項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
5. 第２層の平均層厚みに対する第１層の平均層厚みの比（第１層の平均層厚み／第２層の平均層厚み）が１．２以上５．０以下である、請求項４に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
6. １軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚み方向における結晶配向度が−０．３０以上０．０５以下である、請求項４または５に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
7. 第１層のポリエステルがポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートである、請求項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
8. 第１層、第２層ともに粒子を含まない請求項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
9. 液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる、請求項１に記載の１軸延伸多層積層フィルム。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載の１軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面にさらに耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層してなる１軸延伸多層積層フィルム積層体。
11. 請求項１〜９のいずれかに記載の１軸延伸多層積層フィルムからなる液晶ディスプレイ用輝度向上フィルム。