JPWO2006120860A1 - Dry simultaneous desulfurization denitration equipment for exhaust gas - Google Patents

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Abstract

【課題】排ガス中の硫黄酸化物および窒素酸化物を同時に且つ高効率に除去することができる、小型で安価な排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を提供する。【解決手段】ラジカル連鎖反応を利用して排ガスＥＧの硫黄酸化物及び窒素酸化物を除去する排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置３０であって、電極対で構成されるプラズマリアクター１１内で脱硝用原料を旋回させながらラジカル化して脱硝ラジカルＲＮとする旋回式脱硝ラジカル生成手段２２と、この旋回式脱硝ラジカル生成手段２２の影響を受ける位置に設けられ、脱硫用原料をラジカル化して脱硫ラジカルを生成する脱硫ラジカル生成手段６とを備えていることを特徴とする。【選択図】図１Disclosed is a small and inexpensive dry simultaneous desulfurization and denitration apparatus for exhaust gas that can simultaneously and efficiently remove sulfur oxides and nitrogen oxides in exhaust gas. An exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 30 for removing sulfur oxides and nitrogen oxides of exhaust gas EG using radical chain reaction, and a raw material for denitration in a plasma reactor 11 comprising electrode pairs Slewing denitration radical generating means 22 that is radicalized while swirling to form denitrification radical RN, and a position affected by this slewing denitration radical generating means 22, and radicalizing the desulfurization raw material to generate desulfurization radicals And a desulfurization radical generating means 6. [Selection] Figure 1

Description

本発明は、焼却炉もしくは燃焼炉から出される排ガス、船舶エンジンからの排ガス又はディーゼルエンジン発電からの排ガスなどの処理に関し、燃焼排ガス中の硫黄酸化物（ＳＯ2）及び窒素酸化物（ＮＯ）を脱硝ラジカル及び脱硫ラジカルで除去する排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置に関する。The present invention relates to treatment of exhaust gas discharged from an incinerator or combustion furnace, exhaust gas from a ship engine, exhaust gas from diesel engine power generation, etc., and sulfur oxide (SO 2 ) and nitrogen oxide (NO) in the combustion exhaust gas. The present invention relates to a dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas that is removed by denitration radicals and desulfurization radicals.

石炭や石油、一般廃棄物、産業廃棄物、木質バイオマスなどを燃焼させると、燃料中に含有されている硫黄や窒素を由来とする硫黄酸化物や窒素酸化物が発生する。これらは環境や健康に影響を及ぼすため、その排出量は規制されている。従来、硫黄酸化物又は窒素酸化物を含む排ガスを処理するために、アンモニアと触媒を用いる触媒脱硝法（ＳＣＲ）、石灰石を用いる湿式脱硫法（ＦＧＤ）が主に電気事業用ボイラや一般産業自家発電ボイラで用いられている。   When coal, petroleum, general waste, industrial waste, woody biomass, etc. are burned, sulfur oxides and nitrogen oxides derived from sulfur and nitrogen contained in the fuel are generated. Since these affect the environment and health, their emissions are regulated. Conventionally, in order to treat exhaust gas containing sulfur oxides or nitrogen oxides, catalytic denitration method (SCR) using ammonia and catalyst and wet desulfurization method (FGD) using limestone are mainly used for electric utility boilers and general industrial private Used in power generation boilers.

しかし、これらの装置は大型であるため、設置面積や装置コストが多大であること、触媒や石灰石を必要とするためランニングコストも多大であること、湿式脱硫装置は水を必要とするため水を大量に使用できる地域に限られること、脱硫排水処理設備が必要なためその設備コストとランニングコストが必要となることから、中小規模の焼却炉、内陸に立地する炉においては、これらの装置は適さず、現在は排ガス処理装置をつけないか、あるいは炉内にアンモニアを吹き込む簡易脱硝法や消石灰を吹き込む簡易脱硫法が用いられている。このような簡便法では、脱硝率や脱硫率は３０〜５０％程度である。   However, since these devices are large in size, they require a large installation area and device cost, require a catalyst and limestone, have a large running cost, and wet desulfurization devices require water. These facilities are suitable for small and medium-sized incinerators and inland furnaces because they are limited to areas that can be used in large quantities and require desulfurization and wastewater treatment facilities, which requires equipment and running costs. Currently, no exhaust gas treatment device is attached, or a simple denitration method in which ammonia is blown into the furnace or a simple desulfurization method in which slaked lime is blown is used. In such a simple method, the denitration rate and desulfurization rate are about 30 to 50%.

しかし、今後の環境規制の強化を考えると、中小規模の焼却炉でさえも大型炉並みに規制されることが十分考えられ、より小型安価で高効率な乾式同時脱硫脱硝装置の開発が期待されている。一方、船舶エンジンやディーゼルエンジン発電は現在の規制値が緩いため脱硫脱硝対策はなされていない。しかし，欧米の動向を鑑みると，我が国でも近い将来規制が厳しくなる。   However, considering the strengthening of environmental regulations in the future, even small and medium-sized incinerators are considered to be regulated in the same way as large-scale furnaces, and the development of smaller, cheaper and more efficient dry simultaneous desulfurization denitration equipment is expected. ing. On the other hand, no desulfurization and denitration measures have been taken for ship engine and diesel engine power generation because the current regulation values are loose. However, given the trend in Europe and the United States, regulations in the near future will become stricter in Japan.

近年では新しい乾式同時脱硫脱硝装置として、電子ビームを利用する方法（特許文献１参照）、コロナ放電を利用する方法（特許文献２参照）、パルス放電を利用する方法（特許文献３参照）が知られている。しかし、これらの方法はいずれも大量の排ガスに直接電子ビームを照射したり、放電管を通過させたりするため、その電力消費量の低減、換言すれば、エネルギー効率（ＮＯやＳＯ2等の１ｇを除去するのに必要な電力量（ｋＷｈ））の低減が大きな課題となっている。In recent years, as a new dry simultaneous desulfurization denitration apparatus, a method using an electron beam (see Patent Document 1), a method using a corona discharge (see Patent Document 2), and a method using a pulse discharge (see Patent Document 3) are known. It has been. However, all of these methods directly irradiate a large amount of exhaust gas with an electron beam or pass through a discharge tube, so that the power consumption is reduced, in other words, energy efficiency (1 g of NO, SO 2, etc.). Reducing the amount of electric power (kWh) required to remove the energy is a major issue.

これらに対し、本願の発明者は、安価に高効率に脱硝を行う排ガスの処理方法として、低温プラズマでアンモニアラジカルを生成させ、それを排ガス中に吹き込む脱硝方法を従前に案出している（特許文献４参照）。   On the other hand, the inventor of the present application has previously devised a denitration method in which ammonia radicals are generated by low-temperature plasma and blown into the exhaust gas as a method for treating exhaust gas that performs denitration at low cost and high efficiency (patent) Reference 4).

図９（ａ）はこの方法で用いられる脱硝装置を備えた燃焼プラントの概念的な全体構成図、（ｂ）はその脱硝装置の要部構成を概念的に示す図である。   FIG. 9A is a conceptual overall configuration diagram of a combustion plant provided with a denitration device used in this method, and FIG. 9B is a diagram conceptually showing a main configuration of the denitration device.

この燃焼プラント１０１は、図９（ａ）に示すように、燃焼炉１０２、炉出口１０３、触媒型脱硝装置１０４、熱交換器１０５、集塵機１０６、脱硫装置１０７、煙突１０８を備え、上述した特徴を持つ脱硝装置１１０を、燃焼炉１０２、炉出口１０３の適所の複数箇所に設けている。   As shown in FIG. 9A, the combustion plant 101 includes a combustion furnace 102, a furnace outlet 103, a catalytic denitration device 104, a heat exchanger 105, a dust collector 106, a desulfurization device 107, and a chimney 108, and has the above-described features. The denitration apparatus 110 having the above is provided at a plurality of appropriate locations of the combustion furnace 102 and the furnace outlet 103.

脱硝装置１１０は、図９（ｂ）に示すように、ＮＨ3供給部１１１、Ａｒ供給部からそれぞれＮＨ3ガス、Ａｒガスの供給を受けて混合ガスを生成する混合器１１５、陰極外筒１１２ａと陽極内筒１１２ｂとの円筒二重管で構成される放電管１１２、この陽極内筒１１２ｂに交流高電圧を印可するプラズマ電源１１３、混合器１１５からの混合ガスを、放電管１１２の出口側に供給する導管１２２、放電管１１２で生成された脱硝ラジカルを燃焼炉１０２、炉出口１０３内に吹き込む吹込口１２５を備えている。As shown in FIG. 9B, the denitration apparatus 110 includes a mixer 115 that generates NH 3 gas and Ar gas from the NH 3 supply unit 111 and Ar supply unit, respectively, and a cathode outer cylinder 112a. Discharge tube 112 constituted by a cylindrical double tube of the inner tube 112b and the anode inner tube 112b, a plasma power source 113 for applying an alternating high voltage to the anode inner tube 112b, and a mixed gas from the mixer 115 to the outlet side of the discharge tube 112 A degassing radical generated in the conduit 122 and the discharge tube 112 is supplied to the combustion furnace 102 and the furnace outlet 103.

このような構成において、この脱硝装置１１０によれば、混合器１１５からのＮＨ3ガス、Ａｒガスの混合気が、放電管１１２の入口側に導入され、この電極対１１２ａ、１１２ｂで構成される円筒二重管内で高効率にラジカル化され、吹込口１２５から排ガス中に吹きこまれ、混合部ＳでＮＯと混合、反応し、Ｎ2、Ｈ2Ｏを生成し、高効率に脱硝を行うことができる。In such a configuration, according to the denitration apparatus 110, the mixture of NH 3 gas and Ar gas from the mixer 115 is introduced to the inlet side of the discharge tube 112, and is configured by the electrode pairs 112a and 112b. It is radicalized with high efficiency in the cylindrical double pipe, blown into the exhaust gas from the inlet 125, mixed with NO in the mixing section S, reacts to generate N 2 and H 2 O, and performs denitration with high efficiency. be able to.

また、放電管１１２の出口側に設けられた導管１２２で同じ混合ガスが生成された第１ラジカルに吹きこまれ、高濃度のＮＨ2ラジカルとＮＨラジカルを含む第二のラジカルが生成されるような構成によって、その高効率が達成されている。Further, the same mixed gas is blown into the generated first radical in the conduit 122 provided on the outlet side of the discharge tube 112 so that a second radical containing a high concentration of NH 2 radical and NH radical is generated. The high efficiency is achieved by the simple configuration.

しかしながら、この装置１１０では、即ち、特許文献４に記載の発明では、実用範囲である排ガス中の酸素濃度が５％という条件下では脱硝率が６０％程度と低く、更なる改善が求められていた。また、窒素酸化物とともに排ガス中に含まれる硫黄酸化物の除去について、即ち脱硫については、全く考慮されていなかった。
特許第３３６１２００号公報 特開平１０−２３５１３７号公報 特開平１０−１１８４４８号公報 特開２００４−８９７５２号公報 However, in this apparatus 110, that is, in the invention described in Patent Document 4, the denitration rate is as low as about 60% under the condition that the oxygen concentration in the exhaust gas, which is a practical range, is 5%, and further improvement is required. It was. Further, removal of sulfur oxides contained in exhaust gas together with nitrogen oxides, that is, desulfurization was not considered at all.
Japanese Patent No. 3361200 Japanese Patent Laid-Open No. 10-235137 JP-A-10-118448 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-89752

本発明は、上述の課題を解決するためになされたもので、排ガス中の硫黄酸化物および窒素酸化物を同時に且つ高効率に除去することができる、小型で安価な排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-described problems, and is a compact and inexpensive dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas that can simultaneously and efficiently remove sulfur oxides and nitrogen oxides in exhaust gas. The purpose is to provide.

この目的を達成するために独立形式の請求項である請求項１に記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、ラジカル連鎖反応を利用して排ガス中の硫黄酸化物及び窒素酸化物を除去する排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置であって、誘電体から成る電極対で構成される円筒二重管で発生させた低温プラズマ中において脱硝用原料を旋回させながらラジカル化して脱硝ラジカルを生成する旋回式脱硝ラジカル生成手段と、該旋回式脱硝ラジカル生成手段の影響を受ける位置に設けられ、誘電体から成る電極対で構成される円筒二重管で発生させた低温プラズマ中において脱硫用原料をラジカル化して脱硫ラジカルを生成する脱硫ラジカル生成手段とを備えており、脱硝用原料がアルゴンとアンモニアガス、アルゴンとアンモニア水、アルゴンと尿素のいずれかの混合ガスであり、脱硫用原料が水分を含む排ガス、水蒸気、湿り空気のいずれかであることを特徴とする。   In order to achieve this object, the dry simultaneous desulfurization and denitration apparatus for exhaust gas according to claim 1, which is a stand-alone claim, removes sulfur oxides and nitrogen oxides in the exhaust gas by using a radical chain reaction. Dry desulfurization denitration equipment for industrial use, swirling denitration that generates denitration radicals by radicalizing while rotating the denitration raw material in a low temperature plasma generated by a cylindrical double tube composed of dielectric electrode pairs A radical generating means and a desulfurization raw material are radicalized in a low temperature plasma generated by a cylindrical double tube composed of a pair of electrodes made of a dielectric material, and provided at a position affected by the swirling denitration radical generating means. Desulfurization radical generating means for generating desulfurization radicals, and the raw material for denitration is argon and ammonia gas, argon and ammonia water, argon and urea. A mixed gas of Zureka, wherein the desulfurization raw material is either waste gas, water vapor, the humid air containing moisture.

この装置（発明）によれば、電極対で構成される円筒二重管内に脱硝用原料を通過させてラジカル化する際に、脱硝用原料を二重管内で旋回させる。これにより、管長の如何によらずラジカル生成工程長を所望に制御することが可能となり、ひいては、ラジカルの状態を所望に制御して排ガス流へ吹き込むことが可能となり、脱硝効率を向上させることにつながる。また、旋回流とすることにより、管長が短くてもラジカル生成工程長を長くすることができるので、小型化が可能とされる。また、旋回流であるため、脱硝用原料供給源（脱硝用原料供給手段）が一段であっても必要十分な脱硝ラジカルを生成することが可能とされる。   According to this apparatus (invention), when the raw material for denitration is passed through a cylindrical double tube composed of electrode pairs and radicalized, the raw material for denitration is swirled in the double tube. As a result, it is possible to control the radical generation process length as desired regardless of the pipe length, and as a result, the radical state can be controlled as desired to be blown into the exhaust gas stream, thereby improving the denitration efficiency. Connected. In addition, by using the swirl flow, the length of the radical generation process can be increased even if the tube length is short, so that the size can be reduced. Further, since it is a swirl flow, it is possible to generate necessary and sufficient denitration radicals even if the denitration raw material supply source (denitration raw material supply means) is one stage.

また、この装置によれば、誘電体から成る電極対で構成される円筒二重管で発生させた低温プラズマ中において原料をラジカル化するので、原料のラジカル化に要するエネルギーが大幅に低減されるとともに、装置自体の冷却設備等が不要となり、従前に比べて脱硫および脱硝のための消費エネルギーが大幅に低減される。   Further, according to this apparatus, since the raw material is radicalized in a low temperature plasma generated by a cylindrical double tube composed of a pair of electrodes made of a dielectric, the energy required for radicalization of the raw material is greatly reduced. At the same time, cooling equipment for the apparatus itself becomes unnecessary, and energy consumption for desulfurization and denitration is greatly reduced as compared with the past.

更に、脱硝ラジカルおよび脱硫ラジカルの両方をラジカル生成手段において生成するので、排ガスとの混合部において生成する場合に比べて、意図しない反応（脱硝および脱硫に寄与しない反応）を抑制することが可能とされる。   Furthermore, since both denitration radicals and desulfurization radicals are generated in the radical generation means, it is possible to suppress unintended reactions (reactions that do not contribute to denitration and desulfurization) compared to the case where they are generated in the mixing section with exhaust gas. Is done.

更に、この装置によれば、脱硫ラジカル生成手段が、旋回式脱硝ラジカル生成手段の影響を受ける位置に設けられているので、脱硫ラジカル生成手段が脱硫ラジカルを生成する際に、脱硝ラジカル生成手段により生成された脱硝ラジカルを活用することが可能とされる。ここで、「影響を受ける位置」とは、脱硫ラジカル生成手段が脱硫用原料から脱硫ラジカルを生成する際に、旋回式脱硝ラジカル生成手段により生成された脱硝ラジカルを利用できる位置のことである。脱硫ラジカル生成手段は、脱硝ラジカルを利用しなくても脱硫ラジカルを生成可能であるが、脱硝ラジカルを利用することにより，脱硝ラジカルＮＨ２が再び多量に生成するとともに脱硫ラジカルＯＨもまた多量に生成されるのである。Furthermore, according to this apparatus, since the desulfurization radical generating means is provided at a position affected by the swirling denitration radical generating means, when the desulfurization radical generating means generates the desulfurization radical, the denitration radical generating means It is possible to utilize the generated denitration radical. Here, the “influenced position” is a position where the denitration radical generated by the swirling denitration radical generation means can be used when the desulfurization radical generation means generates the desulfurization radical from the raw material for desulfurization. The desulfurization radical generating means can generate the desulfurization radical without using the denitration radical, but by using the denitration radical, the denitration radical NH 2 is again generated in a large amount and the desulfurization radical OH is also generated in a large amount. It is done.

具体的には、脱硝用原料がアルゴンとアンモニアガス、アルゴンとアンモニア水、アルゴンと尿素のいずれかの混合ガスであり、脱硫用原料が水分を含む排ガス、水蒸気、湿り空気のいずれかである。このため、脱硝用原料をラジカル化するとＨラジカルが脱硝ラジカルの一つとして生成されるが、このＨラジカルの働きによって、脱硫用原料を単に低温プラズマ雰囲気中でラジカル化する場合に比べて、脱硫ラジカルであるＯＨラジカルが大量に生成される。また、脱硝用原料がアルゴンを含んでいるので、低温プラズマが安定され、脱硝ラジカルおよび脱硫ラジカルが効率よく生成される。
また、排ガスのなかには数％程度の水分が含まれており、この排ガスを脱硫用原料として用いることで、資源の有効活用を図ることができる。Specifically, the denitration raw material is a mixed gas of argon and ammonia gas, argon and ammonia water, and argon and urea, and the desulfurization raw material is any of exhaust gas containing moisture, water vapor, and humid air. For this reason, when radicalizing the raw material for denitrification, H radicals are generated as one of the denitrification radicals. By the action of this H radical, the desulfurization raw material is desulfurized compared to the case where the raw material for desulfurization is radicalized in a low temperature plasma atmosphere. A large amount of OH radical which is a radical is generated. Moreover, since the raw material for denitration contains argon, the low temperature plasma is stabilized and denitration radicals and desulfurization radicals are efficiently generated.
Further, the exhaust gas contains about several percent of moisture, and by using this exhaust gas as a raw material for desulfurization, effective utilization of resources can be achieved.

更に、脱硫ラジカルおよび脱硝ラジカルは、電場内であっても、生成されてから消滅するまでの時間（即ち、寿命）が長くて、数秒程度であると考えられる。このため、窒素酸化物と反応しなかった脱硝ラジカルは脱硝用原料であるアンモニア分子に戻るが、このアンモニア分子（ＮＨ3）により、ＯＨラジカルと硫黄酸化物との反応によって生成された硫酸（Ｈ2ＳＯ4）が固体成分変換される。よって、硫黄成分を乾式に容易に回収することができる。Furthermore, even in an electric field, desulfurization radicals and denitration radicals have a long time (i.e., lifetime) from generation to disappearance, and are considered to be about several seconds. For this reason, denitration radicals that did not react with nitrogen oxides return to ammonia molecules that are raw materials for denitration, but sulfuric acid (H 3 ) generated by the reaction of OH radicals and sulfur oxides by the ammonia molecules (NH 3 ). 2 SO 4 ) is converted to a solid component. Therefore, the sulfur component can be easily recovered dry.

以上のように、脱硫ラジカル生成手段（旋回式であるか否かを問わない）が、旋回式脱硝ラジカル生成手段の影響を受ける位置に設けられることにより、相乗効果によって脱硫脱硝処理が行われる。   As described above, the desulfurization denitration process is performed by a synergistic effect by providing the desulfurization radical generation means (whether or not it is a swivel type) at a position affected by the swirl type denitration radical generation means.

そして、上述のように生成された脱硝ラジカル及び脱硫ラジカルが、排ガス流に吹き込まれる。   Then, the denitration radicals and desulfurization radicals generated as described above are blown into the exhaust gas stream.

従属形式の請求項である請求項２乃至７に記載（請求項２から７のいずれかに記載）の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、独立形式の請求項である請求項１に記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の構成要件を具備している。このため、請求項２乃至７に記載の発明は、従属する請求項に記載の発明と同一の作用を奏する。以下、各請求項毎に詳細に説明する。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claims 2 to 7 (in accordance with any one of claims 2 to 7), which is a dependent type claim, is an exhaust gas according to claim 1, which is an independent type claim. It has the structural requirements for dry simultaneous desulfurization denitration equipment. For this reason, the invention described in claims 2 to 7 has the same effect as the invention described in the dependent claims. Hereinafter, each claim will be described in detail.

請求項２記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、請求項１に従属し、旋回式脱硝ラジカル生成手段で生成される脱硝ラジカルと排ガスとの混合部の直前位置に設けられ、旋回流となった脱硝ラジカルを該混合部に吹き込むための旋回羽を備えていることを特徴とする。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 2 is dependent on claim 1 and is provided at a position immediately before the mixing portion of the denitration radical generated by the swirling denitration radical generating means and the exhaust gas, and forms a swirling flow. The denitration radical is provided with a swirling blade for blowing the denitration radical into the mixing section.

この装置によれば、該脱硝ラジカル生成手段で生成された旋回流の脱硝ラジカルが旋回羽でそのまま良好に混合部へ送られるので、混合部で排ガスと効率よく混合され、脱硝効率が向上する。   According to this apparatus, the denitration radical in the swirling flow generated by the denitration radical generating means is sent to the mixing section as it is by the swirling blades, so that it is efficiently mixed with the exhaust gas in the mixing section and the denitration efficiency is improved.

請求項３記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、請求項１又は２に従属し、脱硝ラジカル生成手段と脱硫ラジカル生成手段とが一体に構成されており、脱硝ラジカル生成手段に脱硝ラジカルを供給する脱硝ラジカル供給手段が、脱硫ラジカル生成手段に脱硫ラジカルを供給する脱硫ラジカル供給手段の後段に設けられていることを特徴とする。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 3 is dependent on claim 1 or 2, wherein the denitration radical generation means and the desulfurization radical generation means are integrally configured, and the denitration radical generation means is supplied with the denitration radical generation means. The denitration radical supply means is provided at the subsequent stage of the desulfurization radical supply means for supplying the desulfurization radical to the desulfurization radical generation means.

この装置によれば、脱硫ラジカル生成手段と脱硝ラジカル生成手段とが一体化されているので、ラジカル生成手段の主要構成要素である円筒二重管を共用でき、別個の円筒二重管を設置する必要がなくなり、コストダウン、小型化が可能とされる。   According to this apparatus, since the desulfurization radical generating means and the denitration radical generating means are integrated, the cylindrical double pipe which is the main component of the radical generating means can be shared, and a separate cylindrical double pipe is installed. This eliminates the need for cost reduction and downsizing.

また、この装置によれば、脱硫ラジカル生成手段において、旋回式の脱硝ラジカル生成手段の影響を受けて、脱硫用原料も自然に旋回するので、混合部に迅速に送出することが可能とされる。よって、寿命の短い脱硫ラジカルを有効活用することが可能とされる。   Further, according to this apparatus, since the desulfurization radical generating means is affected by the swirling denitration radical generating means, the desulfurization raw material also naturally rotates, so that it can be quickly sent to the mixing section. . Therefore, it is possible to effectively utilize a desulfurization radical having a short lifetime.

更に、この装置によれば、一体で構成されているが故に、消費エネルギーを更に低減することができるともに、脱硫ラジカルの生成に当たり、脱硝ラジカルの活用度を高めることが可能とされる。   Furthermore, according to this apparatus, since it is configured integrally, it is possible to further reduce energy consumption and to increase the utilization of denitration radicals when generating desulfurization radicals.

請求項４記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、請求項３に従属し、脱硫ラジカル供給手段が、旋回羽の直前位置に設けられていることを特徴とする。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 4 is dependent on claim 3 and is characterized in that the desulfurization radical supply means is provided immediately before the swirl vane.

更に、この装置によれば、脱硫ラジカルを旋回流に乗せて迅速に混合部に送出することができるので、寿命の短い脱硫ラジカルを有効活用することが可能とされる。   Furthermore, according to this apparatus, desulfurization radicals can be put on a swirling flow and quickly sent to the mixing section, so that it is possible to effectively utilize desulfurization radicals having a short lifetime.

請求項５記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、請求項１又は２に従属し、脱硫ラジカル生成手段は、排ガス流に対する旋回式脱硝ラジカル生成手段の配設位置に、又は其の下流位置に、該旋回式脱硝ラジカル生成手段と別体に設けられていることを特徴とする。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 5 is dependent on claim 1 or 2, and the desulfurization radical generation means is located at a position where the swirl denitration radical generation means is disposed with respect to the exhaust gas flow, or at a downstream position thereof. The swirl type denitration radical generating means is provided separately.

この装置によれば、脱硝ラジカル生成手段と脱硫ラジカル生成手段とが別体とされているので、脱硫ラジカルの生成の制御を独立して行うことができ、制御の独立性が高まり、脱硫率だけに着目して制御をすることができる。   According to this apparatus, since the denitration radical generation means and the desulfurization radical generation means are separated, it is possible to control the generation of the desulfurization radicals independently, increasing the independence of the control, and only the desulfurization rate. It is possible to control by paying attention to.

また、この装置によれば、脱硫ラジカル生成手段が旋回式脱硝ラジカル生成手段の配設位置に、又は其の下流位置に設けられているので、脱硫ラジカルを生成する際に脱硝ラジカルを利用することが可能とされる。   Further, according to this apparatus, since the desulfurization radical generation means is provided at the position where the swivel type denitration radical generation means is disposed or at the downstream position thereof, the denitration radical is used when generating the desulfurization radical. Is possible.

請求項６記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置は、請求項５に従属し、脱硫ラジカル生成手段で生成される脱硫ラジカルと排ガスとの混合部の直前位置（前段側近傍位置）に設けられ、脱硫ラジカルを該混合部に吹き込むための脱硫用旋回羽を備えていることを特徴とする。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 6 is dependent on claim 5 and is provided at a position immediately before the mixing portion of the desulfurization radical generated by the desulfurization radical generation means and the exhaust gas (position near the front stage side), A desulfurizing swirl for blowing desulfurization radicals into the mixing section is provided.

この装置によれば、脱硫用旋回羽が脱硫用専用として脱硫ラジカル生成手段に設けられているので、脱硫ラジカルを旋回流に乗せて迅速に混合部に送出することができ、寿命の短い脱硫ラジカルを有効活用することが可能とされる。ここで、脱硫ラジカル生成手段の配設位置は、旋回羽の直前位置（前段側近傍位置）であることが好ましい。これも、寿命の短い脱硫ラジカルを有効活用するためである。   According to this apparatus, since the desulfurization swirl blade is provided in the desulfurization radical generation means exclusively for desulfurization, the desulfurization radical can be quickly put on the swirl flow and sent to the mixing unit, and the desulfurization radical having a short life is obtained. Can be used effectively. Here, the position where the desulfurization radical generating means is disposed is preferably the position immediately before the swirl vane (the position in the vicinity of the preceding stage). This is also for effectively utilizing the desulfurization radical having a short lifetime.

独立形式の請求項である請求項１に記載の乾式同時脱硫脱硝装置によれば、排ガス中の硫黄酸化物および窒素酸化物を同時に且つ高効率に除去することができるともに、小型で安価な装置を提供することができるという効果がある。   According to the dry simultaneous desulfurization and denitration apparatus according to claim 1, which is an independent type claim, the sulfur oxide and nitrogen oxide in the exhaust gas can be simultaneously and efficiently removed, and the apparatus is small and inexpensive. There is an effect that can be provided.

従属形式の請求項である請求項２乃至７に記載の乾式同時脱硫脱硝装置によれば、独立形式の請求項である請求項１に記載の乾式同時脱硫脱硝装置の効果を具備している。   According to the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus according to claims 2 to 7 which is a dependent claim, the effect of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus according to claim 1 which is an independent claim is provided.

以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施形態の例（実施例）について説明する。本発明の技術的範囲は、下記の実施例を含むものであるが、それらの実施例のみに何ら限定されるものではない。   Hereinafter, examples (examples) of preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. The technical scope of the present invention includes the following examples, but is not limited to these examples.

図１は、本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の一例（実施例１）を概念的に示すもので、（ａ）はその縦断面図、（ｂ）はその要部横断面図、（ｃ）は旋回羽の側面図、（ｄ）は同横断面図、図２は、図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を備えた燃焼プラントの一例を示す全体構成図、図３（ａ）は、図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の性能試験の結果の内、印可電圧および排ガス中酸素濃度と脱硝率との関係を示すグラフ、（ｂ）は印可電圧および排ガス中酸素濃度と脱硫率との関係を示すグラフ、図４は、図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の性能試験の結果の内、エネルギー密度とエネルギー効率との関係を示すグラフである。   FIG. 1 conceptually shows an example (Example 1) of a dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to the present invention, (a) is a longitudinal sectional view thereof, (b) is a transverse sectional view of an essential part thereof, c) is a side view of a swirling blade, (d) is a cross-sectional view thereof, FIG. 2 is an overall configuration diagram showing an example of a combustion plant equipped with the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of FIG. 1, and FIG. Fig. 1 is a graph showing the relationship between the applied voltage and the oxygen concentration in the exhaust gas and the denitration rate in the results of the performance test of the dry simultaneous desulfurization denitration device for exhaust gas in Fig. 1, and (b) is the graph showing the relationship between the applied voltage and the oxygen concentration in the exhaust gas and the desulfurization FIG. 4 is a graph showing the relationship between energy density and energy efficiency among the results of the performance test of the exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus of FIG. 1.

この図１に示す排ガス乾式同時脱硫脱硝装置１０は、図２に示すように、石炭や石油、一般廃棄物、産業廃棄物、木質バイオマスなどを焼却あるいは燃焼する焼却（燃焼）プラント４０で排ガスの脱硫脱硝に用いられるもので、主としてプラズマリアクター１１により構成されている。このプラズマリアクター１１は、低温プラズマでラジカルを生成する点に特徴を有する装置であるため、低温プラズマラジカル生成装置ということもできる。   As shown in FIG. 2, the exhaust gas dry simultaneous desulfurization / denitrification apparatus 10 shown in FIG. 1 is used for incineration (combustion) plant 40 that incinerates or burns coal, petroleum, general waste, industrial waste, woody biomass, etc. It is used for desulfurization and denitration, and is mainly composed of a plasma reactor 11. Since the plasma reactor 11 is an apparatus characterized by generating radicals with low-temperature plasma, it can also be called a low-temperature plasma radical generation apparatus.

プラズマリアクター１１は、脱硝用原料旋回供給口管１、接地電極管（陰極）２、高電圧電極管（陽極）３、脱硫用原料供給口管６、及び旋回羽（旋回を案内する羽であり、旋回案内羽ともいう）８によって構成されている。   The plasma reactor 11 is a denitration raw material swirl supply port tube 1, a ground electrode tube (cathode) 2, a high voltage electrode tube (anode) 3, a desulfurization raw material supply port tube 6, and swirl blades (wings for guiding swirl) , Also referred to as turning guide wings).

排ガス乾式同時脱硫脱硝装置１０は、プラズマリアクター１１に加え、高電圧パルス電源４、アース５、脱硝用原料貯留装置１２と、脱硝用原料供給管１３と、脱硫用原料供給管１４とを備えている。   In addition to the plasma reactor 11, the exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 10 includes a high voltage pulse power source 4, an earth 5, a denitration raw material storage device 12, a denitration raw material supply pipe 13, and a desulfurization raw material supply pipe 14. Yes.

プラズマリアクター１１は、誘電体である石英ガラスの円筒二重管構造で、内方管は高電圧電極管３を構成しており、この高電圧電極管３は高電圧パルス電源４に接続されている。外方管は接地電極管２を構成しており、この接地電極管２はアース５に接続されている。   The plasma reactor 11 has a cylindrical double tube structure of quartz glass, which is a dielectric, and the inner tube constitutes a high voltage electrode tube 3, which is connected to a high voltage pulse power source 4. Yes. The outer tube constitutes a ground electrode tube 2, and this ground electrode tube 2 is connected to the earth 5.

二重管の外管と内管には、ギャップ（隙間）７が設けられており、このギャップ７によりラジカル化流路が構成される。脱硝用原料および脱硫用原料は、このギャップ７に流され、ギャップ７内に発生する低温プラズマによりラジカル化され、脱硝ラジカル、脱硫ラジカルとされる。   A gap (gap) 7 is provided between the outer tube and the inner tube of the double tube, and a radicalization flow path is constituted by this gap 7. The raw material for denitrification and the raw material for desulfurization are passed through the gap 7 and radicalized by low-temperature plasma generated in the gap 7 to be denitration radicals and desulfurization radicals.

プラズマリアクター１１の入口近傍には、脱硝用原料旋回供給口管１が取付けられており、脱硝用原料の流入路を構成している。この脱硝用原料旋回供給口管１は、図１（ｂ）に示すようにプラズマリアクター（円筒二重管）１１の接線方向に取り付けられ、その結果、脱硝用原料は旋回流となってギャップ７を流れる。   In the vicinity of the inlet of the plasma reactor 11, a denitration raw material swirl supply port pipe 1 is attached and constitutes a denitration raw material inflow path. The denitration raw material swirl supply port pipe 1 is attached in the tangential direction of the plasma reactor (cylindrical double tube) 11 as shown in FIG. Flowing.

プラズマリアクター１１の出口近傍（換言すれば、プラズマリアクター１１と煙道（排気管ともいう）１８との接続位置の直前）には、脱硫用原料供給口管６が設けられ脱硫用原料の流入路を構成している。このように、脱硫用原料供給口管６は、脱硝用原料旋回供給口管１の後段に配設されている。   A desulfurization raw material supply port pipe 6 is provided in the vicinity of the outlet of the plasma reactor 11 (in other words, immediately before the connection position between the plasma reactor 11 and the flue (also referred to as an exhaust pipe) 18). Is configured. Thus, the raw material supply port pipe 6 for desulfurization is disposed at the rear stage of the raw material swirl supply port pipe 1 for denitration.

この脱硫用原料供給口管６は、図１（ｂ）に示すようにプラズマリアクター１１の円周に直交する方向に設置されており、特に、供給する脱硫用原料を旋回するようにしてはいないが、脱硝ラジカルの旋回流に沿って、自然に、脱硫用原料も旋回して、効率よくラジカル化される。   The desulfurization raw material supply port pipe 6 is installed in a direction perpendicular to the circumference of the plasma reactor 11 as shown in FIG. 1B, and in particular, the desulfurization raw material to be supplied is not swirled. However, along with the swirling flow of the denitration radical, the raw material for desulfurization is swirled naturally to be efficiently radicalized.

この際、脱硫用原料供給口管６は、脱硝ラジカルの旋回流を妨げるようなものであってはならない。また、脱硫用原料供給口を脱硝用原料旋回供給口管１と同様に接線方向に取り付けて、より旋回流となるようにしてもよい。   At this time, the raw material supply port pipe 6 for desulfurization should not prevent the swirling flow of denitration radicals. Further, the desulfurization raw material supply port may be attached in the tangential direction in the same manner as the denitration raw material swirl supply port pipe 1 so that a swirl flow can be obtained.

プラズマリアクター１１の出口（換言すれば、プラズマリアクター１１と煙道１８との接続位置）には、旋回羽８が取り付けられ、ラジカルはこれにより強旋回が与えられ排ガスと混合する。ここで、脱硝用原料旋回供給口管１、脱硫用原料供給口管６及び旋回羽８は、全ての気流が同一周方向となるように配設されている。従って、詳細は後述するが、ラジカル生成する反応、及び、脱硫脱硝反応を効率よく実現することが可能となる。   At the outlet of the plasma reactor 11 (in other words, at the connection position between the plasma reactor 11 and the flue 18), a swirl vane 8 is attached, whereby the radical is given a strong swirl and is mixed with the exhaust gas. Here, the denitration raw material swirl supply port pipe 1, the desulfurization raw material supply port pipe 6, and the swirl vanes 8 are arranged so that all airflows are in the same circumferential direction. Therefore, although details will be described later, it is possible to efficiently realize a reaction for generating radicals and a desulfurization / denitration reaction.

プラズマリアクター１１の旋回羽８を設置した最末端は、図２で説明する脱硫脱硝装置付き焼却（燃焼）プラント４０の焼却炉または燃焼炉９から延出された煙道１８に設置され、ここから旋回流として噴出する脱硝ラジカルＲＳ、脱硫ラジカルＲＮが処理前の排気ガスＥＧと混合部Ｓで混合され、これを脱硝、脱硫した排気ガスＥＧとする。   The most distal end where the swirl vanes 8 of the plasma reactor 11 are installed is installed in a flue 18 extending from an incinerator or combustion furnace 9 of an incineration (combustion) plant 40 with a desulfurization and denitration apparatus described in FIG. The denitration radicals RS and desulfurization radicals RN ejected as a swirling flow are mixed with the exhaust gas EG before treatment in the mixing section S, and this is defined as exhaust gas EG denitrated and desulfurized.

プラズマリアクター１１の長さや外径、ギャップ７の長さ（接地電極管２の内径と高電圧電極管３の外径の差の半分）、脱硝用原料旋回供給口管１、脱硫用原料供給口管６の取り付け位置は、脱硫脱硝反応に好適なラジカルが最も多く生成するように設計し、かつプラズマリアクター１１の出口の流速が排ガスの流速を上回る流速となるように設計することが好ましい。   The length and outer diameter of the plasma reactor 11, the length of the gap 7 (half the difference between the inner diameter of the ground electrode tube 2 and the outer diameter of the high voltage electrode tube 3), the denitration raw material swirl supply port 1, and the desulfurization raw material supply port The attachment position of the tube 6 is preferably designed so that the most radicals suitable for the desulfurization and denitration reaction are generated and the flow rate at the outlet of the plasma reactor 11 is higher than the flow rate of the exhaust gas.

高電圧パルス電源４は、４ｋＶ以上の電圧を繰返し、数１０ｋＨｚ以上で印可できる電源が必要とされる。電圧の立上がり時間が短いパルス電源ほど好適である。   The high voltage pulse power supply 4 requires a power supply that can apply a voltage of 4 kV or higher and apply it at several tens of kHz or higher. A pulse power supply with a short voltage rise time is more suitable.

ここで、脱硝用原料旋回供給口管１、接地電極管２と高電圧電極管３とからなるプラズマリアクター１１をまとめて、脱硝用原料を旋回させながら脱硝ラジカル化するものとして、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２と呼ぶ。また、このような旋回式脱硝ラジカル生成手段２２の出口側に設けられた脱硫用原料供給口管６は、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２と一体に設けられることで、脱硫用原料をラジカル化するものとして、脱硫ラジカル生成手段６とも呼ぶ。   Here, it is assumed that the plasma reactor 11 composed of the denitration raw material swirl supply port tube 1, the ground electrode tube 2 and the high voltage electrode tube 3 is combined into a denitrification radical while rotating the denitration raw material. This is referred to as generation means 22. Further, the desulfurization raw material supply port pipe 6 provided on the outlet side of the swirling denitration radical generating means 22 is provided integrally with the swirling denitration radical generating means 22 to radicalize the desulfurization raw material. This is also called desulfurization radical generation means 6.

また、この実施例においては、プラズマリアクター１１は、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２と脱硫ラジカル生成手段６とを一体に設けたものである。   In this embodiment, the plasma reactor 11 is one in which the swirling denitration radical generating means 22 and the desulfurization radical generating means 6 are integrally provided.

旋回羽８は、図１（ｃ）、（ｄ）に示すように、円筒二重管２１、即ち、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２で生成された旋回流の脱硝ラジカル、脱硫ラジカルをその旋回流のまま、あるいは、その旋回流をさらに整流して、排ガス流との混合部Ｓへと導くもので、旋回流方向に整列された複数の案内羽８ａをその旋回流の軸方向の上流側の外周に設けられた外リング８ｂと内周に設けられた内リング８ｃとによりその整列状態を保持しているものである。   As shown in FIGS. 1 (c) and 1 (d), the swirl vane 8 turns the swirl flow denitration radicals and desulfurization radicals produced by the cylindrical double pipe 21, that is, swirl type denitration radical production means 22 into the swirl flow. The swirl flow is further rectified and guided to the mixing section S with the exhaust gas flow, and a plurality of guide vanes 8a aligned in the swirl flow direction are arranged on the upstream side in the axial direction of the swirl flow. The alignment state is maintained by the outer ring 8b provided on the outer periphery and the inner ring 8c provided on the inner periphery.

図２に示した脱硫脱硝装置付き焼却（燃焼）プラント４０は、図１の排ガス乾式同時脱硫脱硝装置３０備えたことを特徴とし、その基本部分は、石炭や石油、ガス、一般廃棄物、産業廃棄物を燃焼させる焼却炉または燃焼炉９、燃焼で生じるフライアッシュを集塵する集塵装置１７と、排ガスを導く煙道１８、この末端に設けられた煙突２０とによって構成されている。ここで、集塵装置１７は、電気集塵機により構成されても良いし、バグフィルターにより構成されても良い。   The incineration (combustion) plant 40 with the desulfurization and denitrification apparatus shown in FIG. 2 is characterized by having the exhaust gas dry simultaneous desulfurization and denitration apparatus 30 of FIG. 1, and its basic part is coal, oil, gas, general waste, industrial An incinerator or combustion furnace 9 for burning waste, a dust collector 17 for collecting fly ash generated by combustion, a flue 18 for guiding exhaust gas, and a chimney 20 provided at the end of the dust collector 17 are configured. Here, the dust collector 17 may be constituted by an electric dust collector or a bag filter.

このプラント４０は、上記に加え、炉出口の排ガス温度を計測するために煙道１８に挿入された温度計１０、煙道１８の入口の混合部及びその出口である煙突２０の手前のＮＯ及びＳＯ2濃度を計測する混合部濃度分析装置１５Ａ、煙突前濃度分析装置１５Ｂ、制御装置１６、煙道１８の下流から排ガスを脱硫用原料供給口管６に貫流させる排ガス還流ファン１９を備えている。In addition to the above, the plant 40 includes a thermometer 10 inserted into the flue 18 for measuring the exhaust gas temperature at the furnace outlet, a mixing part at the inlet of the flue 18 and NO in front of the chimney 20 as the outlet. A mixing unit concentration analyzer 15A for measuring the SO 2 concentration, a pre-stack concentration analyzer 15B, a control device 16, and an exhaust gas recirculation fan 19 for allowing exhaust gas to flow through the desulfurization raw material supply port pipe 6 from downstream of the flue 18 are provided. .

なお、排ガス乾式同時脱硫脱硝装置３０は、図１に示したものに加え、脱硫用原料を供給する排ガス還流ファン１９を含むものである。   The exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 30 includes an exhaust gas recirculation fan 19 for supplying a raw material for desulfurization in addition to the one shown in FIG.

この排ガス還流ファン１９は、数％の水分を含んだ脱硫脱硝後の排気ガスを脱硫用原料供給口管６に還流させて有効利用するためのものであって、脱硫用原料供給口（脱硫ラジカル生成手段）６の一部を構成するものである。これは、もともと排気ガス中に数％の水分が含まれているので、それを有効活用するものであり、脱硫脱硝後であるから、還流させた場合にも、想定外の反応をしてしまうことを防止できる。   This exhaust gas recirculation fan 19 is used for recirculating exhaust gas after desulfurization and denitration containing water of several% to the desulfurization raw material supply port pipe 6 for effective use. A part of the generation means 6). This is because the exhaust gas originally contains several percent of water, so it is used effectively, and after desulfurization and denitration, even when it is refluxed, an unexpected reaction occurs. Can be prevented.

なお、この排ガス還流ファン１９の代わりに、後述するように所定（数％）の水分を含んだ空気を発生する脱硫用原料供給装置６ｂ（図５（ａ）参照）を用いてもよい。   Instead of the exhaust gas recirculation fan 19, a desulfurization raw material supply device 6b (see FIG. 5A) that generates air containing predetermined (several percent) moisture as described later may be used.

制御装置１６は、排ガス中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の濃度と排ガスの温度の測定値と望まれる脱硫率及び脱硝率の設定値から、排ガス乾式同時脱硫脱硝装置３０の脱硫及び脱硝性能の設計式によって、脱硝用原料の濃度と流量及び脱硫用原料の濃度と流量、並びに、印加電圧の最適値を決定し制御するものであって、具体的なハードとしては、コンピューターで構成されている。   The control device 16 determines the desulfurization and denitration performance of the exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration device 30 from the measured values of the concentration of sulfur oxide and nitrogen oxide in the exhaust gas and the temperature of the exhaust gas and the set values of the desired desulfurization rate and denitration rate. The design formula determines and controls the concentration and flow rate of the denitration raw material, the concentration and flow rate of the desulfurization raw material, and the optimum value of the applied voltage, and the specific hardware is configured by a computer. .

排ガス乾式同時脱硫脱硝装置３０、より正確にはプラズマリアクター１１を設置する位置は、ＮＯとＳＯ2を効率良く除去できる位置、すなわち排ガス温度ができるだけ高い位置に設けるのが好ましい。また、ラジカルと排ガスの混合促進の観点から、プラズマリアクター１１は重力を利用できる煙道１８の上部に設けるのが好ましい。重力を利用することによって、寿命の短いラジカルを早急に排ガスに吹き込むことができるのである。The position where the exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 30, more precisely, the plasma reactor 11 is installed is preferably provided at a position where NO and SO 2 can be efficiently removed, that is, a position where the exhaust gas temperature is as high as possible. From the viewpoint of promoting the mixing of radicals and exhaust gas, the plasma reactor 11 is preferably provided above the flue 18 where gravity can be used. By using gravity, radicals with a short lifetime can be quickly blown into the exhaust gas.

なお、プラズマリアクター１１を重力を利用できないような煙道１８が水平の部分に設ける場合には、図１（ａ）に二点鎖線の想像線で示したように、脱硝用原料旋回供給口管１′を生成される旋回流の軸方向が煙道１８内の混合部Ｓを向くように設置するのが良い。   In the case where the flue 18 in which the gravity cannot be used is provided in the plasma reactor 11 in a horizontal portion, as shown by an phantom line of a two-dot chain line in FIG. It is preferable to install so that the axial direction of the swirl flow generated 1 ′ faces the mixing portion S in the flue 18.

排ガス量、排ガス中のＮＯ濃度、排ガス中のＳＯ2濃度、脱硝すべきＮＯ量、脱硫すべきＳＯ2量に応じて、プラズマリアクター１１を複数設置することができる。この場合は、排ガスの温度と煙道１８の管径によって、装置１０を直列に配置したり、並列に配置したり、格子状に配置したり、煙道１８に対し十字型に配置したりできる。A plurality of plasma reactors 11 can be installed according to the amount of exhaust gas, the concentration of NO in the exhaust gas, the concentration of SO 2 in the exhaust gas, the amount of NO to be denitrated, and the amount of SO 2 to be desulfurized. In this case, depending on the temperature of the exhaust gas and the tube diameter of the flue 18, the devices 10 can be arranged in series, arranged in parallel, arranged in a lattice, or arranged in a cross shape with respect to the flue 18. .

図３及び図４のグラフは、排ガス温度４００℃、ＮＯ濃度３００ｐｐｍ、ＳＯ2濃度３００ｐｐｍ、Ｏ2濃度を０％〜５％に変化させた排ガス３Ｎｌ／ｍｉｎを本発明の排ガス乾式同時脱硫脱硝装置３０によって、乾式同時脱硫脱硝の性能試験を行った結果である。Graphs of FIGS. 3 and 4, exhaust gas temperature 400 ° C., NO concentration 300 ppm, SO 2 concentration 300 ppm, the exhaust gas apparatus for simultaneous dry desulfurization and denitration of the present invention the O 2 concentration of the exhaust gas 3 Nl / min which was varied from 0% to 5% 30 shows a result of performance test of dry simultaneous desulfurization denitration.

図３（ａ）のグラフは、印可電圧に対する脱硝率の変化を、図３（ｂ）のグラフは印可電圧に対する脱硫率の変化を示す。   The graph in FIG. 3A shows the change in the denitration rate with respect to the applied voltage, and the graph in FIG. 3B shows the change in the desulfurization rate with respect to the applied voltage.

脱硝用原料はアルゴンとアンモニアガス、脱硫用原料は水分５％を含む湿り空気とした。ＮＨ3／ＮＯモル比が１．０であって、ＮＨ3／ＳＯ2モル比は２．０となるようにアンモニアガスの濃度９００ｐｐｍ、流量３Ｎｌ／ｍｉｎに調整し、脱硫用原料の流量は１Ｎｌ／ｍｉｎとした。The raw material for denitration was argon and ammonia gas, and the raw material for desulfurization was humid air containing 5% moisture. The ammonia gas concentration was adjusted to 900 ppm and the flow rate was 3 Nl / min so that the NH 3 / NO molar ratio was 2.0, and the NH 3 / SO 2 molar ratio was 2.0. The flow rate of the raw material for desulfurization was 1 Nl. / Min.

プラズマリアクター１１のギャップ７の長さは５ｍｍ、脱硝用原料の滞留時間を５秒、脱硫用原料の滞留時間を１秒となるように、プラズマリアクター１１の長さと脱硫用原料供給口管６の位置を決定している。   The length of the gap 7 of the plasma reactor 11 is 5 mm, the residence time of the raw material for denitration is 5 seconds, and the residence time of the raw material for desulfurization is 1 second. The position is determined.

これらのグラフからわかるように、印可電圧４ｋＶ〜６ｋＶで脱硝率と脱硫率は最も高くなる。印可電圧をそれ以上にすると脱硝率と脱硫率は低くなる。また、Ｏ2濃度が１％の時が脱硝率と脱硫率は最も高くなり、Ｏ2濃度が高くなると脱硝率と脱硫率は低くなる。したがって、印可電圧は消費電力の低い４ｋＶに設定し、排ガス酸素濃度をできるだけ低くすることが望ましい。理想的な条件では、脱硝率９５％、脱硫率８５％が得られる。As can be seen from these graphs, the denitration rate and the desulfurization rate are highest at an applied voltage of 4 kV to 6 kV. When the applied voltage is increased, the denitration rate and desulfurization rate are lowered. Further, when the O 2 concentration is 1%, the denitration rate and the desulfurization rate are the highest, and when the O 2 concentration is high, the denitration rate and the desulfurization rate are lowered. Therefore, it is desirable to set the applied voltage to 4 kV, which consumes less power, and to reduce the exhaust gas oxygen concentration as much as possible. Under ideal conditions, a denitration rate of 95% and a desulfurization rate of 85% are obtained.

本願の発明者が従前に発明した方法（特開２００４−８９７５２号公報）では、酸素濃度が５％になると脱硝率は６０％にまで低下するが、本発明では８０％以上を維持できる。これは、ラジカルに旋回を与えて排ガスに吹き込むことでラジカルと排ガスの混合時間が長くなり、反応率が向上した結果と考えられる。実際、燃焼炉や焼却炉９の排ガス中の酸素濃度は３％〜６％であり、本発明は実用化に更に好ましいと思われる。なお付言すれば、ラジカル剤の組成をアルゴン（Ａｒ）が７０％、アンモニア（ＮＨ３）が３０％である場合、脱硝率を８０％と低めに設定して試算しても、本発明で必要なラジカル量は、排ガスに比べて極めて少量で済む（排ガスの０．００１４倍）。更に、上記設定に基づいて、一般的な規模の焼却炉からの排ガス（５００００ｍ３／ｈ）を本発明で処理する場合の年間脱硝原料費を試算すると、触媒脱硝法（ＳＣＲ）に比べて、１０分の１以下とすることが可能である。In the method previously invented by the inventor of the present application (Japanese Patent Laid-Open No. 2004-89752), when the oxygen concentration is 5%, the denitration rate decreases to 60%, but in the present invention, it can be maintained at 80% or more. This is considered to be a result of increasing the reaction rate by giving a swirl to the radical and blowing it into the exhaust gas to increase the mixing time of the radical and the exhaust gas. Actually, the oxygen concentration in the exhaust gas of the combustion furnace or incinerator 9 is 3% to 6%, and the present invention seems to be more preferable for practical use. In addition, if the composition of the radical agent is 70% for argon (Ar) and 30% for ammonia (NH 3 ), it is necessary for the present invention even if the denitration rate is set as low as 80%. The amount of radicals is very small compared to exhaust gas (0.0014 times that of exhaust gas). Furthermore, based on the above settings, when calculating the annual denitration raw material cost when treating exhaust gas (50000 m 3 / h) from a general-scale incinerator according to the present invention, compared with the catalytic denitration method (SCR), It is possible to make it 1/10 or less.

図４は、プラズマリアクター１１のギャップ７内脱硫脱硝用原料が受け取るエネルギー密度と単位エネルギーあたりに除去されるＮＯ量を示すエネルギー効率を示したグラフである。このグラフでは、エネルギー効率１４０ｇ−ＮＯ／ｋＷｈが得られているが、これは類似技術を相当上回るものである。エネルギー密度が少ないほどエネルギー効率は高くなり、除去効率は向上する。これは、ギャップと印可電圧の設計指針を示している。つまりギャップ７の長さを長くしたい場合には、プラズマリアクター１１の長さを短くし、印可電圧を高くしてエネルギー密度が０．１Ｊ／ｃｍ3となるように設計すれば良いことを意味している。FIG. 4 is a graph showing energy efficiency indicating the energy density received by the raw material for desulfurization and denitration in the gap 7 of the plasma reactor 11 and the amount of NO removed per unit energy. In this graph, an energy efficiency of 140 g-NO / kWh is obtained, which is considerably higher than similar technologies. The lower the energy density, the higher the energy efficiency and the higher the removal efficiency. This shows the design guidelines for the gap and applied voltage. In other words, if it is desired to increase the length of the gap 7, it means that the plasma reactor 11 should be shortened, the applied voltage should be increased, and the energy density should be designed to be 0.1 J / cm 3. ing.

図５は、本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例（実施例２）を概念的に示すもので、（ａ）はその縦断面図、（ｂ）は（ａ）のＡＡ断面図、（ｃ）は（ｂ）のＢＢ断面図、図６は、図５の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を備えた燃焼装置の一例を示す全体構成図である。   FIG. 5 conceptually shows another example (Example 2) of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to the present invention, in which (a) is a longitudinal sectional view thereof, and (b) is an AA sectional view of (a). (C) is a BB cross-sectional view of (b), and FIG. 6 is an overall configuration diagram showing an example of a combustion apparatus provided with the exhaust gas dry simultaneous desulfurization denitration apparatus of FIG.

図５に示す排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置３０Ａは、図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置３０に比べ、脱硫ラジカル生成手段２３が旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａと別体で構成され、煙道１８に対し、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａが設置されている位置と同じ位置であるが、取付角度が異なる点で相違している。図５（ａ）を示すと、１８０度ずれているように見えるが、これは発明の理解を容易にするために便宜上示したものであって、実際には図６に示すように、共に煙道１８に対して上方に取付けられている。すなわち、図６においては、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａと脱硫ラジカル生成手段２３とが重複して図示されている。   The exhaust simultaneous dry desulfurization denitration apparatus 30A shown in FIG. 5 is different from the exhaust simultaneous dry desulfurization denitration apparatus 30 in FIG. 1 in that the desulfurization radical generating means 23 is configured separately from the swirling denitration radical generating means 22A, and the flue 18 is the same as the position where the turning type denitration radical generating means 22A is installed, but is different in that the mounting angle is different. FIG. 5 (a) appears to be 180 degrees out of alignment, but this is shown for convenience in order to facilitate understanding of the invention. In fact, as shown in FIG. It is mounted above the road 18. That is, in FIG. 6, the swirling denitration radical generating means 22A and the desulfurization radical generating means 23 are shown overlappingly.

また、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａには、その結果、脱硫用原料供給口管６が設置されず、一方、旋回羽（スワラー）８Ｂが旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａの外筒である接地電極（陰極）２Ａの外方向へ旋回流の脱硝ラジカルを噴射する形式となっている点が異なっている。   As a result, the desulfurization raw material supply port pipe 6 is not installed in the swirling denitration radical generating means 22A, while the swirling blade (swirler) 8B is a ground electrode that is an outer cylinder of the swirling denitration radical generating means 22A. (Cathode) The difference is that a swirling denitration radical is jetted outward of 2A.

なお、これらの別体となった旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａと脱硫ラジカル生成手段２３とを合わせてプラズマリアクター１１Ａとする。   The revolving denitration radical generation means 22A and the desulfurization radical generation means 23, which are separate from each other, are combined into a plasma reactor 11A.

脱硫ラジカル生成手段２３は、図１のプラズマリアクター１１の接地電極管２、高電圧電極管３、ギャップ７と同様の接地電極管２３ａ、高電圧電極管２３ｂ、ギャップ２３ｃからなる円筒二重管２３ｄを備え、脱硫用原料供給装置６ｂから所定水分率の空気の供給をうけ、ギャップ２３ｃに吹き込む脱硫用原料供給口管６Ａがギャップ２３ｃの入口側端部に設置されている。   The desulfurization radical generating means 23 is a cylindrical double tube 23d comprising a ground electrode tube 2, a high voltage electrode tube 3, and a ground electrode tube 23a, a high voltage electrode tube 23b, and a gap 23c similar to the gap 7 of the plasma reactor 11 of FIG. The desulfurization raw material supply port pipe 6A that receives air of a predetermined moisture content from the desulfurization raw material supply device 6b and blows into the gap 23c is installed at the inlet side end of the gap 23c.

円筒二重管２３ｄの出口側には、図１のプラズマリアクター１１の出口に設けられた旋回羽８と同様の脱硫用旋回羽８Ａが設けられ、生成された脱硫ラジカルＲＳを旋回させながら、混合部Ｓで排気ガスＥＧと混合される。   A swirling blade 8A for desulfurization similar to the swirling blade 8 provided at the outlet of the plasma reactor 11 in FIG. 1 is provided on the outlet side of the cylindrical double tube 23d, and mixing is performed while swirling the generated desulfurizing radical RS. In part S, it is mixed with the exhaust gas EG.

旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａの出口側端部に設けられた旋回羽８Ｂは、図５（ｂ）、（ｃ）に示すように、接地電極（陰極）２Ａを構成する電極筒２ａに設けられた案内羽８ａ、同様に接地電極（陰極）２Ａを構成し、この電極筒２ａの内層となる外管誘電体２ｂに設けられたスリット８ｂを備えている。   As shown in FIGS. 5B and 5C, the swirl vane 8B provided at the outlet side end of the swirling denitration radical generating means 22A is provided on the electrode cylinder 2a constituting the ground electrode (cathode) 2A. The guide wing 8a is similarly configured as a ground electrode (cathode) 2A, and is provided with a slit 8b provided in an outer tube dielectric 2b which is an inner layer of the electrode cylinder 2a.

また、これらの図５（ｂ）、（ｃ）から解るように、高電圧電極管３は、陽極部３ａ、その外周を覆う内管誘電体３ｂ、陽極部３ａの出口側端部を覆う端部誘電体３ｃを備えている。一方、ギャップ７の出口側端部は、端部誘電体７ａで閉止されている。   Further, as can be seen from FIGS. 5B and 5C, the high-voltage electrode tube 3 includes an anode portion 3a, an inner tube dielectric 3b covering the outer periphery thereof, and an end covering the outlet side end portion of the anode portion 3a. A partial dielectric 3c is provided. On the other hand, the outlet side end of the gap 7 is closed by an end dielectric 7a.

このような構成の旋回羽８Ｂによれば、図５（ａ）、（ｂ）に示すように、ギャップ７内で生成された旋回流の脱硝ラジカルは、スリット８ｂ、案内羽８ａに導かれて、旋回流を維持しながら、接地電極（陰極）２Ａの外側へと、排ガスＥＧとの混合部Ｓへと噴射され、この混合部Ｓで良好に混合される。   According to the swirl vane 8B having such a configuration, as shown in FIGS. 5A and 5B, the denitration radical of the swirl flow generated in the gap 7 is guided to the slit 8b and the guide vane 8a. While maintaining the swirling flow, the fuel is injected to the outside of the ground electrode (cathode) 2A to the mixing portion S with the exhaust gas EG, and is mixed well in the mixing portion S.

こうして、旋回硫の脱硝ラジカルＲＮ、脱硫ラジカルＲＳと混合部Ｓで混合された排ガスは、高効率で同時に脱硝および脱硫されることにより、硫酸アンモニウム（量が多い）と硝酸アンモニウム（量が少ない）とに固体化される。これら固体は、集塵器１７へ向かい、ここで捕集されて、脱硝・脱硫・除塵された排ガスが環境に悪影響を与えない状態で煙道１８末端の煙突２０から排気される。なお、硝酸成分は、ほぼ９５％以上がＮ2（気体）となるため、集塵機１７は通過する。Thus, the exhaust gas mixed with the desulfurization radical RN and the desulfurization radical RS of the swirl sulfur is simultaneously denitrified and desulfurized with high efficiency to be ammonium sulfate (a large amount) and ammonium nitrate (a small amount). Solidified. These solids go to the dust collector 17 where they are collected and exhausted from the chimney 20 at the end of the flue 18 in a state where the denitrated, desulfurized and dusted exhaust gas does not adversely affect the environment. In addition, since about 95% or more of the nitric acid component is N 2 (gas), the dust collector 17 passes therethrough.

なお、旋回羽８Ｂの案内羽８ａを設けた電極筒２ａと、スリット８ｂを設けた外管誘電体２ｂとは相互に回動し、回動後の相互回転位置関係を保持することが可能な構成となっており、これにより、案内羽８ａから旋回噴射される脱硝ラジカルの流量を調整することができるようになっている。よって、この流量調整により、混合部Ｓへ噴射される旋回硫の脱硝ラジカルの流量を調整して、脱硝率を制御することができる。換言すれば、案内羽８ａとスリット８ｂとの相対位置は、変更可能にされており、この隙間の大きさを調整できるので絞り効果によって、煙道１８に流れる脱硫用原料の流速を変更することができる。流量が多い場合には、隙間を大きくし、流量が少ない場合には、隙間を小さくするのである。   The electrode cylinder 2a provided with the guide wings 8a of the swirl wing 8B and the outer tube dielectric 2b provided with the slits 8b can be rotated relative to each other, and the mutual rotational positional relationship after the rotation can be maintained. Thus, the flow rate of denitration radicals swirled from the guide vanes 8a can be adjusted. Therefore, by this flow rate adjustment, the flow rate of the desulfurization radical of swirl sulfur injected into the mixing section S can be adjusted, and the denitration rate can be controlled. In other words, the relative positions of the guide vanes 8a and the slits 8b can be changed, and the size of the gap can be adjusted, so that the flow rate of the raw material for desulfurization flowing through the flue 18 can be changed by the throttling effect. Can do. When the flow rate is high, the gap is increased, and when the flow rate is low, the gap is reduced.

また、この実施例２では、脱硫ラジカル生成手段２３が煙道１８に対し、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａが設置されている位置と同じ位置に設置されているものを示したが、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａの影響を利用できる範囲で、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａの設置位置より煙道１８の下流に設けてもよい。   In the second embodiment, the desulfurization radical generating means 23 is installed in the same position as the position where the swirling denitration radical generating means 22A is installed with respect to the flue 18. You may provide in the downstream of the flue 18 from the installation position of 22 A of swirling type denitration radical production | generation means in the range which can utilize the influence of 22A of radical production | generation means.

図７（ａ）は本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例（実施例３）を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図、（ｂ）はその装置の設置部分の拡大断面図である。   FIG. 7A is an overall configuration diagram showing an example of an incineration (combustion) plant equipped with another example (Example 3) of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of the present invention, and FIG. 7B is an installation part of the apparatus. It is an expanded sectional view.

この焼却（燃焼）プラント４０Ｂは、図２の焼却（燃焼）プラント４０に比べ、焼却炉または燃焼炉９Ａが縦型であって、その焼却炉または燃焼炉９Ａ自体の出口付近にも、プラズマリアクター１１Ｂが設けられている点が異なっている。このため、脱硫用原料供給管１３、および脱硝用原料供給管１４は、プラズマリアクター１１のみならず、プラズマリアクター１１Ｂにも接続されている。   This incineration (combustion) plant 40B has a vertical type incinerator or combustion furnace 9A compared to the incineration (combustion) plant 40 of FIG. 2, and a plasma reactor is also provided near the outlet of the incinerator or combustion furnace 9A itself. The difference is that 11B is provided. For this reason, the raw material supply pipe 13 for desulfurization and the raw material supply pipe 14 for denitration are connected not only to the plasma reactor 11 but also to the plasma reactor 11B.

また、このプラズマリアクター１１Ｂにおいては、図１のプラズマリアクター１１に比べ、旋回式脱硝ラジカル生成手段２２と脱硫ラジカル生成手段６とを一体に設けた点は共通するが、その出口側に設けられた旋回羽（スワラー）８Ｂが、図５の旋回式脱硝ラジカル生成手段２２Ａが備えるものと同一となっている点が異なっている。   Further, in this plasma reactor 11B, compared with the plasma reactor 11 of FIG. 1, the swirl type denitration radical generating means 22 and the desulfurization radical generating means 6 are provided in common, but provided on the outlet side thereof. The difference is that the swirl vane (swirler) 8B is the same as the swirl type denitration radical generating means 22A shown in FIG.

なお、図７（ａ）においては、プラズマリアクター１１設けた煙道１８部分と、焼却炉または燃焼炉９Ａの出口の煙道１８部分との間を切断線で分離して示しているが、これは、焼却炉または燃焼炉９Ａから煙道１８が伸び出した部分と同様の高さで異なる位置に設けられたプラズマリアクター１１を、図面上重ならないように便宜的に表示するためであって、この間に距離があるということを示すものではない。   In FIG. 7A, the flue 18 provided in the plasma reactor 11 and the flue 18 at the exit of the incinerator or combustion furnace 9A are separated by a cutting line. Is for the purpose of displaying the plasma reactors 11 provided at different positions at the same height as the portion where the flue 18 extends from the incinerator or combustion furnace 9A so as not to overlap in the drawing, It does not indicate that there is a distance between them.

また、この排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置３０Ｂは、焼却炉または燃焼炉９Ａに設置されたプラズマリアクター１１Ｂと、煙道１８に設置されたプラズマリアクター１１の二つを備えていることになる。   Further, the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 30B for exhaust gas includes two plasma reactors 11B installed in the incinerator or combustion furnace 9A and the plasma reactor 11 installed in the flue 18.

図７（ｂ）に示すように、焼却炉または燃焼炉９Ａは、断熱のため、外側の炉体２６と内側の断熱材２７とで構成され、プラズマリアクター１１Ｂは、その炉体２６、断熱材２７に貫通して設けられ断熱と絶縁を兼ねた絶縁フランジ２５内に収容されて設置されている。   As shown in FIG. 7B, the incinerator or combustion furnace 9A is composed of an outer furnace body 26 and an inner heat insulating material 27 for heat insulation, and the plasma reactor 11B includes the furnace body 26 and heat insulating material. 27 is provided so as to be accommodated in an insulating flange 25 that is provided through the insulating flange 25 and serves as both heat insulation and insulation.

図８（ａ）は本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例（実施例４）を概念的に示す図、（ｂ）はその縦断面図、（ｃ）は（ａ）の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図である。   FIG. 8 (a) is a diagram conceptually showing another example (Example 4) of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of the present invention, (b) is a longitudinal sectional view thereof, and (c) is for exhaust gas of (a). It is a whole block diagram which shows an example of the incineration (combustion) plant provided with the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus.

実施例４である乾式同時脱硫脱硝装置５０は、主として、プラズマリアクター１１Ｃによって構成されており、プラズマリアクター１１Ｃは、脱硝用原料旋回供給口管１と、接地電極管２と、高電圧電極管３と、脱硫用原料供給口管６と、旋回羽８とを備えている。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus 50 of Example 4 is mainly configured by a plasma reactor 11C, which comprises a denitration raw material swirl supply port tube 1, a ground electrode tube 2, and a high voltage electrode tube 3. And a desulfurization raw material supply port pipe 6 and swirl vanes 8.

図８（ａ）は、プラズマリアクター１１Ｃの側面図であり、図８（ｂ）は、その正面図である。   FIG. 8A is a side view of the plasma reactor 11C, and FIG. 8B is a front view thereof.

プラズマリアクター１１Ｃは、誘電体である石英ガラスの円筒二重管構造で、内方管は高電圧電極（以下、高電圧電極管という）３を構成しており、この高電圧電極管３は高電圧パルス電源４に接続されている。外方管は接地電極（以下、接地電極管という）２を構成しており、この接地電極管２はアース５に接続されている。二重管の外管と内管には、ギャップ（隙間）７が構成されており、原料は、ギャップ７に流されて、ギャップ７においてアルゴンプラズマにより脱硝用原料と脱硫用原料がラジカル化される。   The plasma reactor 11C has a cylindrical double tube structure of quartz glass, which is a dielectric, and the inner tube constitutes a high voltage electrode (hereinafter referred to as a high voltage electrode tube) 3, which is a high voltage electrode tube 3. The voltage pulse power supply 4 is connected. The outer tube constitutes a ground electrode (hereinafter referred to as a ground electrode tube) 2, and the ground electrode tube 2 is connected to the earth 5. A gap (gap) 7 is formed between the outer pipe and the inner pipe of the double pipe, and the raw material is caused to flow through the gap 7, and the denitration raw material and the desulfurization raw material are radicalized by argon plasma in the gap 7. The

プラズマリアクター１１Ｃの入口近傍には、脱硝用原料旋回供給口管１が取付けられており、脱硝用原料の流入路を構成している。この脱硝用原料旋回供給口管１は、図８（ｂ）に示すように円筒の接線方向に取り付けられることで脱硝用原料は旋回流となってギャップ７を流れる。プラズマリアクター１１Ｃの出口近傍には、脱硫用原料供給口管６が設けられ脱硫用原料の流入路を構成している。   In the vicinity of the inlet of the plasma reactor 11C, a denitration raw material swirl supply port pipe 1 is attached and constitutes a denitration raw material inflow path. As shown in FIG. 8B, the denitration raw material swirl supply port pipe 1 is attached in the tangential direction of the cylinder, so that the denitration raw material flows as a swirl flow through the gap 7. In the vicinity of the outlet of the plasma reactor 11C, a desulfurization raw material supply port pipe 6 is provided to constitute an inflow passage for the desulfurization raw material.

これも、脱硝用原料旋回供給口管１と同様に円筒の接線方向に取り付けられることで、脱硫用原料は旋回流となってギャップを流れる。プラズマリアクター１１Ｃの出口には旋回羽８が取り付けられ、ラジカルはこれにより強旋回が与えられ排ガスと混合する。ここで、脱硝用原料旋回供給口管１、脱硫用原料供給管６及び旋回羽８は、全ての気流が同一周方向となるように配設されている。従って、詳細は後述するが、ラジカル生成する反応、並びに、脱硝反応および脱硫反応を効率よく実現することが可能となる。   Similarly to the denitration raw material swirl supply port pipe 1, it is attached in the tangential direction of the cylinder, so that the desulfurization raw material flows as a swirl flow through the gap. A swirl vane 8 is attached to the outlet of the plasma reactor 11C, and the radical is given a strong swirl thereby to mix with the exhaust gas. Here, the denitration raw material swirl supply port pipe 1, the desulfurization raw material supply pipe 6 and the swirl vanes 8 are arranged so that all airflows are in the same circumferential direction. Therefore, although details will be described later, it is possible to efficiently realize a reaction for generating radicals, and a denitration reaction and a desulfurization reaction.

プラズマリアクター１１Ｃの長さや外径、ギャップ長さ、脱硝用原料旋回供給口管１、脱硫用原料供給口管６の取り付け位置は、脱硫脱硝反応に好適なラジカルが最も多く生成するように設計し、かつプラズマリアクター出口の流速が排ガスの流速を上回る流速となるように設計することが好ましい。   The length and outer diameter of the plasma reactor 11C, the gap length, the attachment position of the denitration raw material swivel feed port pipe 1 and the desulfurization raw material supply port pipe 6 are designed so as to generate the most radicals suitable for the desulfurization denitration reaction. It is preferable that the flow rate at the outlet of the plasma reactor is designed to be higher than the flow rate of the exhaust gas.

高電圧パルス電源４は、４ｋＶ以上の電圧を繰返し、数１０ｋＨｚ以上で印可できる電源が必要とされる。電圧の立上がり時間が短いパルス電源ほど好適である。   The high voltage pulse power supply 4 requires a power supply that can apply a voltage of 4 kV or higher and apply it at several tens of kHz or higher. A pulse power supply with a short voltage rise time is more suitable.

次に、図８（ｃ）の燃焼設備に本発明を設置する場合の構成について実施形態の一例を説明する。燃焼設備は、石炭や石油、ガス、一般廃棄物、産業廃棄物を燃焼させる焼却炉または燃焼炉９と、燃焼で生じるフライアッシュを集塵する集塵装置１７と、煙突２０とによって構成されている。ここで、集塵装置１７は、電気集塵機により構成されても良いし、バグフィルターにより構成されても良い。   Next, an example of the embodiment will be described with respect to the configuration when the present invention is installed in the combustion facility of FIG. The combustion facility is composed of an incinerator or combustion furnace 9 for burning coal, oil, gas, general waste, and industrial waste, a dust collector 17 for collecting fly ash generated by combustion, and a chimney 20. Yes. Here, the dust collector 17 may be constituted by an electric dust collector or a bag filter.

本発明は、上述の燃焼設備に併設されるものであって、プラズマリアクター１１Ｃに加え、炉出口の排ガス温度を計測するために煙道１８に挿入された温度計１０と、煙道入出口のＮＯ及びＳＯ2濃度を計測する濃度分析装置１５と、制御装置１６と、脱硝用原料貯留装置１２と、脱硝用原料供給管１３と、排ガス還流ファン（排ガス還流装置）１９を通じて供給される脱硫用原料供給管１４と、高電圧パルス電源４とを備えている。The present invention is attached to the above-described combustion facility, and in addition to the plasma reactor 11C, the thermometer 10 inserted in the flue 18 for measuring the exhaust gas temperature at the furnace outlet, and the flue inlet / outlet Concentration analyzer 15 for measuring NO and SO 2 concentrations, control device 16, denitration raw material storage device 12, denitration raw material supply pipe 13, and exhaust gas recirculation fan (exhaust gas recirculation device) 19 for desulfurization A raw material supply pipe 14 and a high voltage pulse power supply 4 are provided.

制御装置１６について詳細に説明すると、排ガス中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の濃度と排ガスの温度の測定値と望まれる脱硫率及び脱硝率の設定値から、プラズマリアクター１１Ｃの脱硫及び脱硝性能の設計式から求め、脱硝用原料の濃度と流量及び脱硫用原料の濃度と流量、並びに、印加電圧の最適値を決定し制御するものである。通常、コンピューターによって構成されている。   The controller 16 will be described in detail. From the measured values of sulfur oxide and nitrogen oxide in the exhaust gas, the temperature of the exhaust gas, and the desired desulfurization rate and denitration rate setting values, the desulfurization and denitration performance of the plasma reactor 11C is determined. It is obtained from the design formula, and the concentration and flow rate of the denitration raw material, the concentration and flow rate of the desulfurization raw material, and the optimum value of the applied voltage are determined and controlled. Usually configured by a computer.

プラズマリアクター１１Ｃを設置する位置は、ＮＯとＳＯ2を効率良く除去できる位置、すなわち排ガス温度ができるだけ高い位置に設けるのが好ましい。また、ラジカルと排ガスの混合促進の観点から、プラズマリアクター１１Ｃは重力を利用できる煙道上部に設けるのが好ましい。The plasma reactor 11C is preferably installed at a position where NO and SO 2 can be efficiently removed, that is, at a position where the exhaust gas temperature is as high as possible. Further, from the viewpoint of promoting the mixing of radicals and exhaust gas, the plasma reactor 11C is preferably provided in the upper part of the flue where gravity can be used.

排ガス量、排ガス中のＮＯ濃度、排ガス中のＳＯ2濃度、脱硝すべきＮＯ量、脱硫すべきＳＯ2量に応じて、プラズマリアクター１１Ｃを複数設置することができる。複数設置する場合は、排ガスの温度と煙道の管径によって直列に配置したり、格子状に配置したり、煙道に対し十字型に配置したりできる。Plural plasma reactors 11C can be installed according to the amount of exhaust gas, the NO concentration in the exhaust gas, the SO 2 concentration in the exhaust gas, the NO amount to be denitrated, and the SO 2 amount to be desulfurized. In the case of installing a plurality, it can be arranged in series according to the temperature of the exhaust gas and the tube diameter of the flue, arranged in a lattice shape, or arranged in a cross shape with respect to the flue.

本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の要部となるプラズマリアクター１１、１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃは、一体型、別体型のいずれでも従来の装置に比べて小型なものであるので、以下にも説明するように、焼却（燃焼）プラントの容量に合わせて、複数台設置が可能であり、また、この例に示したように、焼却炉または燃焼炉９Ａと、煙道１８の双方に設けてもよく、その場合には、このプラズマリアクター１１、１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃの効果を、相乗的あるいは相加的に発揮する。   The plasma reactors 11, 11A, 11B, and 11C, which are the main parts of the dry simultaneous desulfurization and denitration apparatus for exhaust gas according to the present invention, are smaller than the conventional apparatuses, both in an integrated type and a separate type. As will be described, a plurality of units can be installed in accordance with the capacity of the incineration (combustion) plant, and as shown in this example, it is provided in both the incinerator or combustion furnace 9A and the flue 18. In this case, the effects of the plasma reactors 11, 11A, 11B, and 11C are exhibited synergistically or additively.

また、図９に示した従来例の燃焼炉１０２のように、炉出口１０４のようなものがある場合には、ここにプラズマリアクター１１、１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃを設けるようにしてもよい。   Further, when there is a reactor outlet 104 like the conventional combustion furnace 102 shown in FIG. 9, the plasma reactors 11, 11A, 11B, and 11C may be provided here.

次に、原料よりラジカルが生成される過程を化学反応の観点より詳細に説明する。以下、発明の理解を容易とするために、プラズマリアクター１１について説明するが、プラズマリアクター１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃにおいても同様である。   Next, the process of generating radicals from raw materials will be described in detail from the viewpoint of chemical reaction. Hereinafter, in order to facilitate understanding of the invention, the plasma reactor 11 will be described, but the same applies to the plasma reactors 11A, 11B, and 11C.

まず、大気圧バリア放電で生成されたアルゴンプラズマに第一の段階（脱硝ラジカル生成工程）として、アルゴンとアンモニアガス又はアルゴンとアンモニア水又はアルゴンと尿素の混合ガスから成る脱硝用原料を供給すると、ただちにＮＨ2ラジカル、ＮＨラジカル、Ｎラジカル、Ｈラジカルが生成される。First, as a first stage (denitration radical generation process) to argon plasma generated by atmospheric pressure barrier discharge, a raw material for denitration consisting of argon and ammonia gas or argon and ammonia water or a mixed gas of argon and urea is supplied. Immediately, NH 2 radical, NH radical, N radical, and H radical are generated.

ここで、アルゴンは低電圧で安定にプラズマを形成する役割を果たし、アンモニア、アンモニア水、尿素はＮＨ2ラジカル、ＮＨラジカル、Ｎラジカル、Ｈラジカルの生成源である。これらのラジカルの生成には、アンモニアガスが最も好適であるが、アンモニア水を揮発させたガスあるいは尿素を揮発させたガスを用いても良い。Here, argon plays a role of stably forming plasma at a low voltage, and ammonia, aqueous ammonia, and urea are generation sources of NH 2 radicals, NH radicals, N radicals, and H radicals. Ammonia gas is most suitable for generating these radicals, but a gas in which ammonia water is volatilized or a gas in which urea is volatilized may be used.

次に、第二の段階（脱硫ラジカル生成工程）として、焼却炉あるは燃焼炉９からの水分を含む排ガス又は水蒸気又は湿り空気から成る脱硫用原料を供給すると、ただちにＯＨラジカル、Ｈラジカルが生成され、これらが排ガスに吹き込まれることで、ラジカル連鎖反応により乾式同時脱硫脱硝反応を行わせることができる。かかる脱硫用原料は、ＯＨラジカルの生成源である。燃焼排ガスには、通常１０％以上の水分が含まれているため、この排ガスを再利用し脱硫用原料とするのが経済的に好適である。しかし、排ガスに多量のばいじんが含まれている場合には、水蒸気又は湿り空気を用いても良い。   Next, as a second stage (desulfurization radical generation process), when an incinerator or exhaust gas containing moisture from the combustion furnace 9 or a raw material for desulfurization consisting of steam or moist air is supplied, OH radicals and H radicals are immediately generated. These are blown into the exhaust gas, whereby a dry simultaneous desulfurization denitration reaction can be performed by a radical chain reaction. Such a raw material for desulfurization is a generation source of OH radicals. Since combustion exhaust gas usually contains 10% or more of water, it is economically preferable to reuse this exhaust gas as a raw material for desulfurization. However, when the exhaust gas contains a large amount of dust, water vapor or moist air may be used.

本願の発明者は、ＮＨ2ラジカル、ＮＨラジカル、Ｎラジカル、Ｈラジカル、ＯＨラジカルによる脱硫脱硝反応の代表的な反応は化学式１から化学式７のように進行すると考えている。ここで、これらの反応の素反応は３００以上に及ぶことが知られている。The inventor of the present application considers that a typical reaction of the desulfurization and denitration reaction by NH 2 radical, NH radical, N radical, H radical, and OH radical proceeds as represented by chemical formula 1 to chemical formula 7. Here, it is known that the elementary reactions of these reactions are over 300.

化学式１：ｅ-＋ＮＨ3→ｅ-＋ＮＨ2＋Ｈ
化学式２：ｅ-＋ＮＨ3→ｅ-＋ＮＨ＋Ｈ＋Ｈ
化学式３：ｅ-＋ＮＨ3→Ｎ＋Ｈ＋Ｈ＋Ｈ
化学式４：ｅ-＋ＮＨ＋Ｈ2Ｏ→ＯＨ＋ＮＨ２
化学式５：ｅ-＋Ｈ＋Ｈ2Ｏ→ＯＨ＋Ｈ＋Ｈ
化学式６：ＮＨ2＋ＮＯ→Ｎ2＋Ｈ2Ｏ
化学式７：２ＳＯ2＋４ＯＨ→２Ｈ2ＳＯ4
化学式８：Ｈ2ＳＯ4＋２ＮＨ3→（ＮＨ4）2ＳＯ4
化学式１，２，３では脱硝ラジカルであるＮＨ2ラジカル、ＮＨラジカル、Ｎラジカルをプラズマリアクター１１で生成させる。化学式４，５では脱硫ラジカルであるＯＨラジカルをプラズマリアクター１１で生成させる。化学式６は主となる脱硝反応であり，化学式７，８は主となる脱硫反応である。
上記の反応からわかるように、乾式同時脱硫脱硝で重要なラジカルはＮＨ2ラジカル及びＯＨラジカルであり、これらをプラズマリアクター１１でいかに効率よく生成させるかが、問題を解決する最も重要な課題である。Chemical formula 1: e − + NH 3 → e − + NH 2 + H
Chemical formula 2: e − + NH 3 → e − + NH + H + H
Chemical formula 3: e − + NH 3 → N + H + H + H
Chemical formula 4: e − + NH + H 2 O → OH + NH 2
Chemical formula 5: e − + H + H 2 O → OH + H + H
Chemical formula 6: NH 2 + NO → N 2 + H 2 O
Chemical formula 7: 2SO 2 + 4OH → 2H 2 SO 4
Chemical formula 8: H 2 SO 4 + 2NH 3 → (NH 4 ) 2 SO 4
In chemical formulas 1, 2 and 3, NH 2 radicals, NH radicals and N radicals, which are denitration radicals, are generated in the plasma reactor 11. In chemical formulas 4 and 5, OH radicals, which are desulfurization radicals, are generated in the plasma reactor 11. Chemical formula 6 is the main denitration reaction, and chemical formulas 7 and 8 are the main desulfurization reaction.
As can be seen from the above reaction, radicals important in dry simultaneous desulfurization and denitration are NH 2 radicals and OH radicals, and how efficiently these radicals are generated in the plasma reactor 11 is the most important issue to solve the problem. .

化学式４は，脱硝ラジカル生成手段で生成させたＮＨラジカルが脱硫ラジカル生成手段で用いるＨ２Ｏと反応して脱硫ラジカルＯＨのみならず脱硝ラジカルＮＨ２も生成する反応である。化学式４は高い脱硫脱硝率を得るために重要な反応である。
この点より、脱硫ラジカル生成手段を脱硝ラジカル生成手段の影響を受ける位置に設けることの最大の意図があり、好ましくは、実施例１のように、脱硫ラジカル生成手段と脱硝ラジカル生成手段とが一体に構成されている方が良い。Chemical formula 4 is a reaction in which NH radicals generated by the denitration radical generation means react with H 2 O used in the desulfurization radical generation means to generate not only the desulfurization radical OH but also the denitration radical NH 2 . Formula 4 is an important reaction for obtaining a high desulfurization / denitration rate.
From this point, the greatest intention is to provide the desulfurization radical generation means at a position affected by the denitration radical generation means. Preferably, as in Example 1, the desulfurization radical generation means and the denitration radical generation means are integrated. It is better to be configured.

更に、化学式８に示すように、ラジカル化されなかった又はラジカル状態から戻ったＮＨ3が硫酸成分を硫酸アンモニウムに固体化するので、集塵が容易となるのである。Furthermore, as shown in Chemical Formula 8, since NH 3 that has not been radicalized or returned from the radical state solidifies the sulfuric acid component into ammonium sulfate, dust collection is facilitated.

即ち、ラジカル連鎖反応を利用して排ガスの硫黄酸化物及び窒素酸化物を除去する方法において、アルゴンとアンモニアガス又はアルゴンとアンモニア水又はアルゴンと尿素を旋回流で供給し脱硝反応に有効なＮＨ2、ＮＨ、Ｎ、Ｈラジカルを生成する第一の段階（工程）と、燃焼炉９からの水分を含む排ガス又は水蒸気又は湿り空気を旋回流で供給し脱硫反応に有効なＯＨラジカルを生成する第二の段階（工程）と、第一と第二の段階で生成されたラジカルを旋回羽で強旋回流として排ガスに吹き込む第三の段階（吹込工程）とによって構成されているのである。That is, in a method of removing sulfur oxides and nitrogen oxides of exhaust gas by using radical chain reaction, NH 2 effective in denitration reaction by supplying argon and ammonia gas or argon and ammonia water or argon and urea in a swirling flow. , NH, N, and H radicals are generated in a first stage (process), and exhaust gas containing water from the combustion furnace 9, water vapor, or humid air is supplied in a swirl flow to generate OH radicals effective for the desulfurization reaction. The second stage (process) and the third stage (blowing process) in which the radicals generated in the first and second stages are blown into the exhaust gas as swirling blades as a strong swirling flow.

脱硝用原料（アルゴンとアンモニアガス又はアルゴンとアンモニア水又はアルゴンと尿素）を旋回流でプラズマリアクター１１に供給することで装置をコンパクトにし、かつ脱硝に最も有効なＮＨ2ラジカルを効率良く生成させる方法、プラズマリアクター１１のギャップ７の長さを長くし装置１台あたりの処理量を倍増させる方法、燃焼炉９からの水分を含む排ガスをプラズマリアクター１１に旋回流で供給し脱硫脱硝反応に有効なＯＨラジカルを効率良く生成させる方法、生成されたＮＨ2ラジカルとＯＨラジカルを旋回羽８を通過させ旋回流としそれを排ガス内に吹き込み混合時間の長いラジカル連鎖反応を行う方法により、乾式同時脱硫脱硝を高効率で行うことができることを見い出した。A method for efficiently generating NH 2 radicals that are most effective for denitration by supplying a raw material for denitration (argon and ammonia gas or argon and ammonia water or argon and urea) to the plasma reactor 11 in a swirling flow. , A method of increasing the length of the gap 7 of the plasma reactor 11 and doubling the throughput per apparatus, and supplying exhaust gas containing moisture from the combustion furnace 9 to the plasma reactor 11 in a swirling flow, which is effective for the desulfurization and denitration reaction. Dry simultaneous desulfurization and denitration by a method of efficiently generating OH radicals, a method of passing the generated NH 2 radicals and OH radicals through swirl vanes 8 into swirling flow into the exhaust gas and performing a radical chain reaction with a long mixing time It was found that this can be done with high efficiency.

さらに、焼却炉あるいは燃焼炉９の排ガス量によってプラズマリアクター１１を複数配置し、スケールアップを容易にする方法も案出した。   Furthermore, a method has been devised in which a plurality of plasma reactors 11 are arranged according to the amount of exhaust gas from the incinerator or combustion furnace 9 to facilitate scale-up.

脱硫脱硝に関する従来技術は、主にアンモニアと触媒を利用する大型の触媒脱硝装置と石灰石と水を利用する大型の湿式脱硫装置および脱硫排水処理設備の組み合わせであり、設備コストや運転コストは高価にならざるを得なかった。しかしながら、本発明によれば、簡素な機構であるが故に低廉な設備コストとできるとともに、乾式であるが故に安価な運転コストとすることができるのである。更には、簡素な機構であるにもかからわらず、脱硝と脱硫の両方を実現することができるとともに、脱硝率や脱硫率は従来技術と同等以上とすることが可能になる。   The conventional technology related to desulfurization and denitrification is a combination of a large-scale catalytic denitration device that mainly uses ammonia and a catalyst, a large-scale wet desulfurization device that uses limestone and water, and a desulfurization wastewater treatment facility. I had to be. However, according to the present invention, it is possible to reduce the equipment cost because it is a simple mechanism, and it is possible to reduce the operating cost because it is dry. Furthermore, although it is a simple mechanism, both denitration and desulfurization can be realized, and the denitration rate and desulfurization rate can be equal to or higher than those of the conventional technology.

脱硫用原料や脱硝用原料を旋回流でプラズマリアクター１１に吹き込むことで、脱硫用原料や脱硝用原料がプラズマからの励起エネルギーを効率良く受け取ることができ、脱硫脱硝に有効なラジカルが効率良く生成し、消費電力を抑制され脱硫脱硝率が向上するとともに、プラズマリアクター１１の長さを短くすることができる。   By blowing the raw material for desulfurization and the raw material for denitration into the plasma reactor 11 in a swirling flow, the raw material for desulfurization and the raw material for denitration can efficiently receive the excitation energy from the plasma, and radicals effective for desulfurization and denitration are efficiently generated. In addition, power consumption is suppressed and the desulfurization / denitration rate is improved, and the length of the plasma reactor 11 can be shortened.

焼却炉あるいは燃焼炉９からの排ガス量に応じてプラズマリアクター１１を複数個設置すれば良く、どのような大きさの焼却炉あるいは燃焼炉９にも簡単に適用できる。   It is only necessary to install a plurality of plasma reactors 11 in accordance with the amount of exhaust gas from the incinerator or combustion furnace 9, and it can be easily applied to any size incinerator or combustion furnace 9.

脱硝ラジカルを生成させる工程の後にＯＨ（脱硫）ラジカルを生成させる工程を設けることとしてある。ＯＨラジカルは反応性が極めて高く、もし第一の工程でＯＨを生成させると、第二の工程で生成されたＮＨ2ラジカルと容易に反応し、ＮＨ2＋ＯＨ→ＮＨ＋Ｈ2Ｏなる反応で脱硝反応に有効なＮＨ2ラジカルが消失するばかりか、脱硫反応に有効なＯＨラジカルもまた消失し、この場合脱硫率や脱硝率は極めて低くなる。A step of generating OH (desulfurization) radicals is provided after the step of generating denitration radicals. OH radicals have extremely high reactivity. If OH is generated in the first step, it reacts easily with the NH 2 radical generated in the second step, and denitration reaction takes place as NH 2 + OH → NH + H 2 O. In addition to the disappearance of the effective NH 2 radical, the OH radical effective for the desulfurization reaction also disappears. In this case, the desulfurization rate and the denitration rate become extremely low.

前記第一と第二の工程で生成されたラジカルを旋回羽８で強旋回流として排ガスに吹き込む方法により、排ガスとラジカルの混合流れを形成し混合時間を長くすることで、脱硫率や脱硝率をさらに高めることが可能である。   By a method in which the radicals generated in the first and second steps are blown into the exhaust gas as a strong swirl flow with the swirl vanes 8, a mixed flow of the exhaust gas and radicals is formed and the mixing time is lengthened, so that the desulfurization rate and denitration rate are increased. Can be further increased.

以上、実施例に基づき本発明を説明したが、上記実施例は、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で種々の改良変形が可能であり、本発明の技術的範囲には、これらの改良変形も含まれる。   The present invention has been described above based on the embodiments. However, the above-described embodiments can be variously improved and modified without departing from the gist of the present invention. The technical scope of the present invention includes these improved modifications. Is also included.

具体的には、別体の脱硫ラジカル生成手段においても旋回式とすることが可能であり、また、図５のプラズマリアクター１１Ａにおける旋回羽８Ｂを図１のプラズマリアクター１１に設置された旋回羽８としても良い。   Specifically, the separate desulfurization radical generating means can also be of a swivel type, and the swirl blade 8B in the plasma reactor 11A of FIG. 5 is replaced with the swirl blade 8 installed in the plasma reactor 11 of FIG. It is also good.

また、旋回羽８Ｂは、ラジカルを旋回させる役割を果たすものであるが、モータ等の駆動力を利用して自転し、強制的に旋回流を発生させるものであっても良いし、単に案内羽の取付角度によってラジカルの向きを変更するものであっても良い。   The swirl vane 8B plays a role of swirling radicals. However, the swirl vane 8B may rotate by using a driving force of a motor or the like to forcibly generate a swirl flow, or simply a guide vane. The direction of the radical may be changed depending on the mounting angle.

なお、本発明には、以下の方法のカテゴリーに属する発明が含まれる。なお、下記発明は、請求の範囲の記載に適合するように記載されている。   The present invention includes inventions belonging to the following method categories. The following invention is described in conformity with the description of the scope of claims.

ラジカル連鎖反応を利用して排ガスの硫黄酸化物及び窒素酸化物を除去する方法であって、脱硝用原料を供給して脱硝反応に有効なラジカルを生成する脱硝ラジカル生成工程と、脱硫用原料を供給して脱硫反応に有効なラジカルを生成する脱硫ラジカル生成工程と、脱硝ラジカル生成工程及び脱硫ラジカル生成工程において生成されたラジカルを排ガスに吹き込む吹込工程と、を有することを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ａ）。   A method of removing sulfur oxides and nitrogen oxides from exhaust gas by using a radical chain reaction, comprising a denitration radical generating step of supplying denitration raw materials to generate radicals effective for the denitration reaction, and a desulfurization raw material A desulfurization radical generation step for supplying and generating radicals effective for a desulfurization reaction, and a denitration radical generation step and a blowing step for blowing the radicals generated in the desulfurization radical generation step into the exhaust gas. Simultaneous desulfurization denitration method (a).

排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ａ）において、前記脱硝用原料がアルゴンとアンモニアガス又はアルゴンとアンモニア水又はアルゴンと尿素の混合ガスであることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ｂ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration method (a) for exhaust gas, the raw material for denitration is argon and ammonia gas, argon and ammonia water, or mixed gas of argon and urea, characterized in that dry simultaneous desulfurization denitration method for exhaust gas (b) .

排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ａ）又は（ｂ）において、前記脱硫用原料が燃焼炉からの水分を含む排ガス又は水蒸気又は湿り空気であることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ｃ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration method (a) or (b) for exhaust gas, the desulfurization raw material is exhaust gas containing moisture from the combustion furnace, water vapor or wet air, ).

排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ａ）から（ｃ）において、脱硫脱硝反応に有効なラジカルが、ＮＨ2ラジカル、ＮＨラジカル、Ｎラジカル、Ｈラジカル、ＯＨラジカルの中の少なくとも一つを含むことを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ｄ）。In the dry simultaneous desulfurization denitration method (a) to (c) for exhaust gas, the radical effective for the desulfurization denitration reaction includes at least one of NH 2 radical, NH radical, N radical, H radical, and OH radical. A dry simultaneous desulfurization denitration method (d) for exhaust gas.

排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ａ）から（ｄ）において、排ガスの温度と排ガス入口の硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物の濃度と脱硫率及び脱硝率の設定から、脱硝用原料の濃度と流量及び脱硫用原料の濃度と流量、及び印可電圧の最適値を決定する制御装置を有することを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝方法（ｅ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration method (a) to (d) for exhaust gas, the concentration of the denitration raw material is determined from the temperature of the exhaust gas, the concentration of sulfur oxide and / or nitrogen oxide at the exhaust gas inlet, the desulfurization rate and the denitration rate. A dry simultaneous desulfurization denitration method (e) for exhaust gas, comprising a controller for determining the optimum values of flow rate, concentration and flow rate of desulfurization raw material, and applied voltage.

更に、本発明には、以下の発明が含まれる。   Furthermore, the present invention includes the following inventions.

脱硝用原料および脱硫用原料をラジカル化して、脱硝ラジカル及び脱硫ラジカルを生成するラジカル生成手段と、該ラジカル生成手段により生成される脱硝ラジカル及び脱硫ラジカルを処理対象の排ガスに対して送給するための送給手段と、前記ラジカル生成手段に対して脱硝用原料を供給する脱硝用原料供給手段と、前記ラジカル生成手段に対して脱硫用原料を供給する脱硫用原料供給手段とを備えており、前記ラジカル生成手段は、円筒二重管により構成される一対又は複数対の電極によって構成されており、前記脱硝用原料供給手段は、前記ラジカル生成手段に対して脱硝用原料を旋回流で供給するものであり、前記脱硫用原料供給手段は、前記脱硝用原料供給手段の後段に設置されていることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｆ）。この装置（ｆ）は、脱硫ラジカルの生成手段と脱硝ラジカルの生成手段とが一体に構成された形式（タイプ）のものである。   To radicalize the raw material for denitrification and raw material for desulfurization to generate denitration radicals and desulfurization radicals, and to send the denitration radicals and desulfurization radicals generated by the radical generation means to the exhaust gas to be treated Supply means, denitration raw material supply means for supplying denitration raw material to the radical generation means, and desulfurization raw material supply means for supplying desulfurization raw material to the radical generation means, The radical generating means is composed of a pair or a plurality of pairs of electrodes constituted by a cylindrical double tube, and the denitration raw material supply means supplies the denitration raw material to the radical generation means in a swirling flow. And the desulfurization raw material supply means is installed at a stage subsequent to the denitration raw material supply means. Location (f). This apparatus (f) is of a type (type) in which a desulfurization radical generating means and a denitration radical generating means are integrally formed.

排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｆ）において、脱硫用原料供給手段は、ラジカル生成手段に対して脱硫用原料を旋回流で供給するものであることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｇ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitrification apparatus (f) for exhaust gas, the desulfurization raw material supply means supplies the raw material for desulfurization to the radical generation means in a swirling flow. g).

排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｆ）又は（ｇ）において、送給手段は、ラジカル生成手段の後段に配設された旋回羽によって構成されていることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｈ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas (f) or (g), the feed means is constituted by swirling blades disposed downstream of the radical generation means, characterized in that the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas is characterized in that (H).

排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｆ）乃至（ｈ）において、ラジカル生成手段は、誘電体から成る円筒二重管であって且つ内方管が高電圧電極を構成する一方、外方管が接地電極を構成する一対又は複数対の電極によって構成されていることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｉ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration equipment (f) to (h) for exhaust gas, the radical generating means is a cylindrical double tube made of a dielectric and the inner tube constitutes a high voltage electrode, while the outer tube is grounded A dry simultaneous desulfurization denitration apparatus (i) for exhaust gas, which is constituted by a pair or a plurality of electrodes constituting an electrode.

排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｆ）乃至（ｉ）において、ラジカル生成手段においては、脱硝ラジカルが脱硫用原料と反応することにより脱硫ラジカルが生成されることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置（ｊ）。   In the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus (f) to (i) for exhaust gas, the radical generation means generates desulfurization radicals by reacting the denitration radicals with the raw material for desulfurization. Device (j).

本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置及び方法は、焼却炉または燃焼炉から排出される硫黄酸化物や窒素酸化物を含む排ガスを高効率、コンパクト、安価に同時に脱硫脱硝することが要請されるあらゆる産業上の分野において利用され得る。   The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus and method for exhaust gas of the present invention is required to simultaneously desulfurize and denitrify exhaust gas containing sulfur oxides and nitrogen oxides discharged from an incinerator or combustion furnace with high efficiency, compactness, and low cost. It can be used in all industrial fields.

本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の一例を概念的に示すもので、（ａ）はその縦断面図、（ｂ）はその要部横断面図、（ｃ）は旋回羽の側面図、（ｄ）は同横断面図It shows conceptually an example of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of the present invention, (a) is a longitudinal sectional view thereof, (b) is a transverse cross sectional view thereof, (c) is a side view of swirl feathers, (D) is a cross-sectional view of the same. 図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図Overall configuration diagram showing an example of an incineration (combustion) plant equipped with the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of FIG. （ａ）は図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の性能試験の結果の内、印可電圧および排ガス中酸素濃度と脱硝率との関係を示すグラフ、（ｂ）は印可電圧および排ガス中酸素濃度と脱硫率との関係を示すグラフ(A) is a graph showing the relationship between the applied voltage and the oxygen concentration in the exhaust gas and the denitration rate among the results of the performance test of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas in FIG. 1, and (b) is the applied voltage and the oxygen concentration in the exhaust gas. Graph showing the relationship between desulfurization rate and 図１の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の性能試験の結果の内、エネルギー密度とエネルギー効率との関係を示すグラフA graph showing the relationship between energy density and energy efficiency among the results of the performance test of the dry simultaneous desulfurization denitration system for exhaust gas in FIG. 本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例を概念的に示すもので、（ａ）はその縦断面図、（ｂ）は（ａ）のＡＡ断面図、（ｃ）は（ｂ）のＢＢ断面図FIG. 2 conceptually shows another example of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to the present invention, in which (a) is a longitudinal sectional view, (b) is an AA sectional view of (a), and (c) is (b). BB cross section 図５の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図Overall configuration diagram showing an example of an incineration (combustion) plant provided with another example of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of FIG. （ａ）は本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図、（ｂ）はその装置の設置部分の拡大断面図(A) is a whole block diagram which shows an example of the incineration (combustion) plant provided with the other example of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of this invention, (b) is an expanded sectional view of the installation part of the apparatus （ａ）は本発明の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置の他例を概念的に示す図、（ｂ）はその縦断面図、（ｃ）は（ａ）の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置を備えた焼却（燃焼）プラントの一例を示す全体構成図(A) is a diagram conceptually showing another example of the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of the present invention, (b) is a longitudinal sectional view thereof, and (c) is provided with the dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas of (a). Overall configuration diagram showing an example of an incineration (combustion) plant （ａ）は従来の脱硝装置を備えた燃焼プラントの概念的な全体構成図、（ｂ）はその脱硝装置の要部構成を概念的に示す図(A) is a conceptual whole block diagram of the combustion plant provided with the conventional denitration apparatus, (b) is a figure which shows notionally the principal part structure of the denitration apparatus.

符号の説明Explanation of symbols

１ 脱硝用原料旋回供給口
２、２Ａ 接地電極（陰極）
３ 高電圧電極（陽極）
４ 高電圧パルス電源
５ アース
６ 脱硫用原料供給口（脱硫ラジカル生成手段）
６ｂ 脱硫用原料供給装置
７ ギャップ
８、８Ｂ 旋回羽（スワラー）
８Ａ 脱硫用旋回羽（スワラー）
９ 焼却炉または燃焼炉
１０ 温度計
１１、１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃ プラズマリアクター
１２ 脱硝用原料貯留装置
１３ 脱硝用原料供給管
１４ 脱硫用原料供給管
１５Ａ 混合部濃度分析装置
１５Ｂ 煙突前濃度分析装置
１６ 制御装置
１７ 集塵器
１８ 煙道
１９ 排ガス還流ファン
２０ 煙突
２２ 旋回式脱硝ラジカル生成手段
２３ 脱硫ラジカル生成手段
３０ 排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置
４０ 脱硫脱硝装置付き焼却（燃焼）プラント
５０ 排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置
Ｓ 混合部1 Raw material swirl supply port for denitration 2, 2A Ground electrode (cathode)
3 High voltage electrode (anode)
4 High-voltage pulse power supply 5 Ground 6 Raw material supply port for desulfurization (desulfurization radical generation means)
6b Raw material supply device for desulfurization 7 Gap 8, 8B Swirling blade (swirler)
8A Swirl feather for desulfurization (swirler)
9 Incinerator or combustion furnace 10 Thermometer 11, 11A, 11B, 11C Plasma reactor 12 Raw material storage device for denitration 13 Raw material supply tube for denitration 14 Raw material supply tube for desulfurization 15A Mixing unit concentration analyzer 15B Pre-stack stack concentration analyzer 16 Device 17 Dust collector 18 Flue 19 Exhaust gas recirculation fan 20 Chimney 22 Swivel denitration radical generation means 23 Desulfurization radical generation means 30 Dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas 40 Incineration (combustion) plant with desulfurization denitration apparatus 50 Dry simultaneous desulfurization for exhaust gas Denitration equipment S Mixer

Claims (6)

ラジカル連鎖反応を利用して排ガス中の硫黄酸化物及び窒素酸化物を除去する排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置であって、
誘電体から成る電極対で構成される円筒二重管で発生させた低温プラズマ中において脱硝用原料を旋回させながらラジカル化して脱硝ラジカルを生成する旋回式脱硝ラジカル生成手段と、該旋回式脱硝ラジカル生成手段の影響を受ける位置に設けられ、誘電体から成る電極対で構成される円筒二重管で発生させた低温プラズマ中において脱硫用原料をラジカル化して脱硫ラジカルを生成する脱硫ラジカル生成手段とを備えており、
脱硝用原料がアルゴンとアンモニアガス、アルゴンとアンモニア水、アルゴンと尿素のいずれかの混合ガスであり、
脱硫用原料が水分を含む排ガス、水蒸気、湿り空気のいずれかであることを特徴とする排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。A dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas that removes sulfur oxides and nitrogen oxides in exhaust gas using radical chain reaction,
A swirling denitration radical generating means for generating a denitrification radical by radicalizing while rotating a denitration raw material in a low temperature plasma generated by a cylindrical double tube composed of a dielectric electrode pair, and the swirling denitration radical A desulfurization radical generating means which is provided at a position affected by the generating means and radicalizes the desulfurization raw material to generate desulfurization radicals in a low temperature plasma generated by a cylindrical double tube composed of a dielectric electrode pair; With
The raw material for denitration is a mixed gas of argon and ammonia gas, argon and ammonia water, argon and urea,
A dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas, characterized in that the raw material for desulfurization is any of exhaust gas containing moisture, water vapor, or humid air. 旋回式脱硝ラジカル生成手段で生成される脱硝ラジカルと排ガスとの混合部の直前位置に設けられ、旋回流となった脱硝ラジカルを該混合部に吹き込むための旋回羽を備えていることを特徴とする請求項１記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。   It is provided at a position immediately before the denitration radical-exhaust gas mixing section produced by the swirling denitration radical generating means, and has a swirl vane for blowing denitration radicals that have turned into a swirling flow into the mixing section. The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 1. 脱硝ラジカル生成手段と脱硫ラジカル生成手段とが一体に構成されており、
脱硝ラジカル生成手段に脱硝ラジカルを供給する脱硝ラジカル供給手段が、脱硫ラジカル生成手段に脱硫ラジカルを供給する脱硫ラジカル供給手段の後段に設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。The denitration radical generation means and the desulfurization radical generation means are configured integrally.
The denitration radical supply means for supplying the denitration radical to the denitration radical generation means is provided at a subsequent stage of the desulfurization radical supply means for supplying the desulfurization radical to the desulfurization radical generation means. Dry simultaneous desulfurization denitration equipment for exhaust gas. 脱硫ラジカル供給手段が、旋回羽の直前位置に設けられていることを特徴とする請求項３記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。   4. The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to claim 3, wherein the desulfurization radical supply means is provided immediately before the swirl vane. 脱硫ラジカル生成手段は、排ガス流に対する旋回式脱硝ラジカル生成手段の配設位置に、又は其の下流位置に、該旋回式脱硝ラジカル生成手段と別体に設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。   The desulfurization radical generation means is provided separately from the swirl-type denitration radical generation means at a position where the swirl-type denitration radical generation means is disposed with respect to the exhaust gas flow or at a downstream position thereof. The dry simultaneous desulfurization denitration apparatus for exhaust gas according to 1 or 2. 脱硫ラジカル生成手段で生成される脱硫ラジカルと排ガスとの混合部の直前位置に設けられ、脱硫ラジカルを該混合部に吹き込むための脱硫用旋回羽を備えていることを特徴とする請求項５記載の排ガス用乾式同時脱硫脱硝装置。   6. A desulfurizing swirl blade is provided at a position immediately before the mixing portion of the desulfurizing radical and exhaust gas generated by the desulfurizing radical generating means, and blows the desulfurizing radical into the mixing portion. Dry simultaneous desulfurization denitration equipment for exhaust gas.
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