JPS62285956A - 真珠光沢顔料 - Google Patents

真珠光沢顔料

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JPS62285956A JP62122711A JP12271187A JPS62285956A JP S62285956 A JPS62285956 A JP S62285956A JP 62122711 A JP62122711 A JP 62122711A JP 12271187 A JP12271187 A JP 12271187A JP S62285956 A JPS62285956 A JP S62285956A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ５、発明の詳細な説明 本発明は、小片形状基質を鉄酸化物を含有する層で被覆
した小片形状着色顔料に関する。
鉄酸化物を含有する着色小片形状顔料はそれ自体知られ
ている。特に、Ｆｅ２Ｏ３を、場合により、たとえばＴ
ｉＯ２のような別の金属酸化物とともに含有する層が小
片形状基質、特に雲母に適用される。しかしながら、鉄
（ＩＩ）酸化物を含有する層を沈着させることができる
ことは西ドイツ国公開特許出願第２，３１３，３３１号
公報（特公昭５Ｂ−７６７４号公報参照）から知られて
おυ、この場合に、雲母または金属酸化物を付着させた
雲母上にマグネタイトの均一な層が鉄（ＩＩ）塩溶液か
らの酸化剤の存在下における沈殿により生成される。西
ドイツ国公開特許出願第２，３１３．３３１号公報の第
７頁第３文節に説明されているように、これらは干渉色
を示さない粗い層であシ、従ってまた真珠光沢を有して
いない。雲母／金属酸化物干渉顔料がマグネタイト被覆
用の基質として用いられた場合にだけ、マグネタイト層
が非常に薄い場合に、この層を通してこの干渉色がまだ
輝きを示すことができるが、マグネタイト層それ自体は
薄い小片の干渉色を生じさせることはできな℃１゜ 同じことがヨーロッパ特許出願筒０．０７７．９５９号
の例８に記載されている黒色顔料にも当てはまる。この
特許出願の顔料は西ドイツ国公開特許出願第２，３１３
，３３１号の方法と同様にして生成されるが、改善され
た熱安定性を得るためにマグネタイトの沈殿がアルカリ
土類金属塩の存在下に行なわれている。
これらの既知のマグネタイト顔料は小片形状黒色顔料と
して、かなりの目的に容易に使用できるが、これらは干
渉能力に欠けており、また光沢がないことから実際上、
真珠光沢顔料と称することはできない。
従って、鉄酸化物を含有し、そしてボディカラーに加え
て、さらに高い光沢を有し、そして層の厚さによって変
化する、薄い小片形状体の干渉色を示すことができる小
片形状顔料を発見するという課題が存在した。これらの
顔料はまた工業品用および化粧品用の両方に適用するの
に適合していなければならない。
この課題は、本発明により解決された。本発明者は特に
、鉄（ＩＩ）酸化物を含有する均一でなめらかな層が高
度の光沢を有し、顔料に魅力的な粉末色を付与し、しか
も必要に応じて、薄い小片形状体の干渉色を生成するこ
とができる、均一でなめらかな層を小片形状基質上に形
成し得ることを見い出した。
従って、本発明は小片形状基質を鉄酸化物を含有する層
で被覆した小片形状着色顔料であって、この層が鉄（Ｉ
ｔ）酸化物を含有しており、そして密に詰め込まれてい
る光沢層として形成されていることを特徴とする小片形
状着色顔料に関する。
驚くべきことに、干渉することができそして鉄酸化物を
含有する層が、酸化剤の存在下における鉄（Ｉｔ）塩溶
液からのマグネタイトの直接的沈殿による湿式化学によ
る方法および還元性気体の存在下においてＦｅ２Ｏ３付
着顔料を加熱することによるＦｇ２０３付着顔料からの
方法の両方法により調製できることが見い出された。本
発明による湿式化学による調製方法の必須の特徴は、既
知の方法に反して、酸化剤を被覆される基質の懸濁液に
装入するのではなく、鉄（■）塩溶液および酸化剤の溶
液の両方を懸濁液に同時的に加えることにある。
従って、本発明はまた鉄酸化物を含有する着色小片形状
顔料の調製方法に関し、この方法は薄い小片の干渉色を
示すことができる光沢層を生成させろために、鉄（ＩＩ
）塩溶液および酸化剤溶液を小片形状基質の懸濁液に、
はとんど一定の温度およびほとんど一定のｐＨにおいて
、同時的に加え、次いで顔料を分離採取し、必要に応じ
て、洗浄し、次いで乾燥させるか、あるいはＦｅ２Ｏ３
のなめらかで均一な層をそれ自体既知の方法で被覆せし
めた小片形状顔料を１００℃以上の温度で還元性雰囲気
にさらすことを特徴とする方法である。
本発明はさらにまた、これらの顔料をラッカー、塗料、
プラスチックおよび化粧品の顔料着色に使用することに
関する。
本発明により、鉄酸化物を含有しそして高度の光沢およ
び薄い小片の干渉色を有する小片形状顔料が初めて入手
できることとなる。本発明における臨界的特徴は新規顔
料上の鉄酸化物を含有する層が既知顔料に比較して、主
要粒子が極めて小さくそしてさらに密に詰め込まれてい
ることにある。電子走査顕微鏡（ＥｓＭ）写真から見る
ことができるように、既知顔料、たとえば西ドイツ国公
開特許出願第２，３１３．３３１号公報またはヨーロッ
パ公開特許出願筒０．０７７．９５９号公報に従い調製
された顔料における主要マグネタイト粒子は基質の表面
上に不規則に分布されており、そして比較的大きい中間
間隙を有する、約０．５μｍ径の比較的目のあらい結晶
形である。
これに対して、本発明に係る顔料においては、主要粒子
が驚くべきことに、さらに小さく）そして特に、基質上
に密に詰め込まれて分布されている。
これらの主要粒子のサイズは実質的に０．６μｍより小
さく、そして使用された調製方法によって、成る場合に
は、０．１μｍより有意に小さいことさえある。しかし
ながら、各場合において、隣接する主要粒子間の中間間
隙がこれらの粒子の径より一般に小であるように、粒子
が密に詰めこまれていることが特徴的である。
これらの利点のある新規顔料の製造方法はまた新規であ
る。この方法では、マグネタイト層を適当な小片形状基
質上に、湿式化学法により直接に沈殿させろことができ
、あるいは小片形状基質にまず鉄（ＩＩＩ）酸化物を付
着させ、次いで鉄（ＩＩ）酸化物を含有する層に還元す
ることができる。
使用できる小片形状基質それ自体は被覆条件下に安定で
らろ全ての小片形状材料、たとえば雲母、ガラス小片、
金属小片、グラファイトおよびその他の小片形状材料で
ある。
たとえば、白雲母または金雲母のような雲母が好ましく
使用される。しかしながら、金属酸化物の層がすでに付
着している材料もまた小片形状基質として使用できる。
特に、たとえばＴｉＯ２、ＺｒＯ２，ＳｎＯ２，Ｃｒ２
Ｏ３、Ｂ１０Ｃ１，Ｆｅ２Ｏ３，Ａぷ２０３゜Ｓ？：０
２　、　ＺｎＯまたはこれらの金属酸化物の混合物の一
種または二種以上が付着している小片状雲母が小片形状
基質として使用できる。
これらの小片形状基質の大きさにはそれ自体限界はなく
、従って意図する用途に適当な大きさの粒子が使用でき
る。基質は一般に、約１〜２００μｍ１特に約５〜１１
００ｕの粒子サイズで使用する。粒子の厚さは一般に約
０．１〜５μｍ、特に約０．５μｍである。
基質として使用される原材料は既知であるかまたは既知
の方法により製造できる。所望の程度のサイズを有する
雲母粒子は雲母を粉砕し、次いでサイズにより分別する
ことにより得ることができる。金属酸化物が付着されて
いる材料、特に金属酸化物付着雲母小片は、たとえばＥ
。
Ｍｅｒｃｌｃ、　Ｄａｒｍｓｔｃｕｉｔから工ｒｉｏｄ
ｉｎ■真珠光沢顔料として市販されており、また既知の
方法により調製することもできる。このような方法は、
たとえば次の特許および特許出願に記載されている：Ｕ
Ｓ　５，０８７，８２８．　ＵＳ　５，０８７，８２９
　、　ＤＦＪｌ、９５９，９９８゜ＤＥ２，００９，５
６６　、ＤＥ２，２１４，５４５．ＤＥ２，２４４，２
９８゜ＤＥ２，３１３，３３１　、ＤＥ２，５２２，５
７２．ＤＥ３，１３７，８０８゜ＤＥ３，１３７，８０
９　、ＤＥ３，１５１．３４３　、ＤＥ３，１５１．３
５４　。
ＤＥ３，１５１，３５５．　ＤＥ３，２１１，６０２お
よびＤＥ３，２３５゜０１７゜ 使用する調製方法および基質によって鉄（ＩＩ）酸化物
を含有する層は種々の組成を有することができる。従っ
て、湿式化学法によりマグネタイト被覆が適用できる。
しかしながら、既知方法とは異なり、本発明による方法
により、層厚さが適当である場合に、薄い小片の干渉色
を示し、粒子が密に詰め込まれている光沢層が得られる
。
基質として、金属酸化物を付着させた小片が用いられた
場合には、混合相をマグネタイト／金属酸化物相境界に
発現させることができろ。
これらの混合相はまた本発明におけるマグネタイト層と
して理解されるべきである。
しかしながら、鉄（ＩＩ）酸化物を含有する層はまた鉄
（ＩＩ）酸化物の実質的に純粋な層として〔ウスタイト
（ｗｕｓｔｉｔｅ　）相；　Ｆｇ　Ｏ！１０−０．９５
０　）　、または別種の金属酸化物との混合酸化物とし
て存在することもできる。列挙できるこのような混合酸
化物の例には鉄アルミネー）　（ＦｅＡｌｚ０４）　、
クロマイト（ＦｅＣｒｚＯａ　）、鉄オルトシリ’ｙ−
ト（ＦｇＳｌ：０４　）および特にイルメナイト（Ｆｅ
ＴｊＯ３）がは両方ともに、特に鉄（ＩＩＩ）酸化物を
含有する層を高められた温度において還元性気体で還元
することにより得られる。この場合にまた、別の混合相
を、使用する基質に応じて、特に相界面で発現させるこ
ともできる。これらの層も本発明による鉄（Ｉｔ）酸化
物含有層の定義に包含される。
湿式化学法によりマグネタイトを付着させるには、基質
を水中に憑濁し、次いで鉄（Ｕ）酸化物溶液および酸化
剤を適当な温度および適当なｐＨで加える。適当な温度
範囲は約０〜１００℃である；反応は好ましくは約５０
〜１００℃で行なう。
懸濁液のｐＨは７より犬にすべきである：８〜１１のｐ
Ｈが好ましい。
たとえば、アンモニウム鉄（ＩＩ）硫酸塩、鉄（ＩＩ）
ノ・ロゲン化物または特に硫酸鉄（ＩＩ）のような鉄（
Ｕ）塩の添加は沈殿する酸化鉄水和物が基質上に直ちに
沈着し、第二次沈殿が懸濁液中で生じないように行なう
。ｐＨはこの沈殿中にできるだけ一定に保持する。この
ｐＨ保持は最も有利には、塩基、たとえばＮαＯＨ，Ｋ
ＯＨまたはアンモニアの同時的添加により行なう；しか
しながら、適当な緩衝剤系を使用することもできる。
鉄酸化物の沈殿は酸化剤、好ましくは硝酸塩またはクロ
ム酸塩の存在下に行ない、これらの酸化剤はできる限り
化学量論的量で使用する。
すなわち硝酸塩の場合には、硝酸塩１モルを最高で鉄（
ＩＩ）イオン１２モルに対して使用する。酸化剤を従来
技術の方法の場合のように懸濁液中に存在させず、必要
な化学量論的量を鉄（ＩＩ）塩溶液として同時に懸濁液
に加えることは必須条件である。驚くべきことに、従来
技術のものとは異な９、薄い小片の干渉色を生じる非常
になめらかで密に詰め込まれているＦｅ３Ｏ４層が沈着
する。８３Ｍ写真はこのマグネタイト層が約０．１〜０
．３μｍの範囲のサイズを有する細かい結晶の密に詰め
込まれた結晶よシなることを示す。
所望の効果に応じて、鉄酸化物含有層は約５００３’Ｈ
ｔ厚さ、好ましくは０．１〜２５０７Ｚ包厚さにするこ
と■；できる。一般に、基質にもとづき、約０．１〜２
００重量係、特Ｋ　５〜１００重量％のＦ６３０４含有
量が得られる。マグネタイト層の厚さによって、銀から
金、赤、・紫および青を経て緑色を通過し、最終的に層
厚さが増すに従い高くなる干渉色に至る干渉色が得られ
ろ。
所望の干渉色に達した時点で、被覆処理を止め、被覆さ
れた基質を一般に、反応混合物から分離採取し、水で洗
浄し、次いで乾燥させる。
望ましくない酸化を回避するために、乾燥は必要に応じ
て、たとえば窒素のような不活性気体雰囲気中で、ある
いは、たとえば水素のような、　還元性気体上混合され
ていることさえある雰囲気中で行なうことができる。乾
燥は一般に、約８０〜１２０℃の温度において、特にＮ
２／Ｈ２雰囲気中で行なうが、８００’Ｃまでのさらに
高い温度を使用することもでき、この場合にはマグネタ
イト層の追加的焼結が生じる。
成る場合には、本発明の新規顔料上にカバ一層をさらに
付与すると有利である。このためには、無色の酸化物、
たとえば二酸化チタン、二酸化ジルコン、酸化アルミニ
ウム、酸化アンテモニイ、酸化アニン、二酸化ケイ素、
酸化マグネシウムまたは二酸化スズの層を既知の方法で
有利に使用でき、これらの酸化物は単独でまたは混合物
として使用できる。このようなカバ一層はすでに乾燥さ
れている顔料に、あるいはさらに容易には、沈殿溶液か
ら顔料を分離する前に、常法により適用できる。カバ一
層は一般に、本発明により適用される層よりも薄くする
。酸化アルミニウム水和物または酸化アルミニウムの層
は通常、追加の安定化効果、特に機械的性質および耐候
性の観点の両方で安定化効果を有する。この層の厚さに
特に限界はなく、これは酸化アルミニウム水和物および
酸化アルミニウムが比較的低い屈折率を有するからであ
る。このような層の適用方法は既知であり、たとえば西
ドイツ国公開特許出願第１　、４６７　、４６８号公報
に記載されている。マグネタイトの沈殿はまたアルカリ
土類金属塩の存在下に、ヨーロッパ公開特許出願筒７７
．９５９号公報の方法に従い行ない、顔料の熱安定性を
改善することもできる。。
一方、湿式化学法とは別の方法として、本発明による鉄
（ＩＩ）酸化物含有被覆は、前もって適用されているＦ
ｅ２Ｏ３含有層の還元により得ることもできる。この場
合に原料物質としては前記した基質はすべて使用できる
。これらの小片形状材料には、既知の方法で鉄酸化物ま
たは鉄酸化物水和物を付着させろことができる。このよ
うな方法は、たとえば米国特許明細書第３，０８７，８
２８号、米国特許明細書第５　、０８７　、９２９号、
西ドイツ国公開特許出願第２，７２５，８７１号公報、
西ドイツ国公開特許出願第３，０３０，０５６号および
西ドイツ国公開特許出願第３，２３７，２６４号に記載
されている。鉄酸化物を付着させた雲母基質顔料はまた
市販されている。
ニー・メルクより商品名１ｒｉｏｄｉｎ■４００．５０
０．５０２　。
５０４　、５２０　、５２２　、５２４および５３０と
して市販されている顔料並びにＭｅａｒｌ（米国）によ
υ販売されているＭｅａｒｌ−Ｒｕｓｓｅｔ、　Ｃ１ｏ
ｉｓｏｎｎｅ−Ｒｕｓｓｅｔ、　ＢｒｏｎｚｅおよびＣ
ｏｐｐｅτグレードを特にあげることができる。
既知の方法の一つにより鉄酸化物または鉄酸化物水和物
を付着させた基質あるいは市場で入手できる顔料は次い
で１００℃以上の高められた温度で還元性雰囲気にさら
す。この場合には、約２００〜１０００℃、好ましくは
４００〜８００℃の温度が特に使用される。使用できる
還元剤は原則的に、全ての還元性気体である。列挙でき
る例には水素、−酸化炭素、メタンおよびアンモニアが
あり、水素を使用すると好ましい。これらの気体は純粋
な形でまたは不活性気体、たとえば窒素、アルゴン、へ
１ノウムまたは水蒸気で稀釈して使用できろ。還元性雰
囲気２０〜６０％を含有する混合物を使用すると好まし
い。
Ｆｅ２Ｃｈの鉄（ＩＩ＞酸化物、マグネタイトまたは鉄
（ＩＩ）酸化物と別の金属酸化物との混合相への変換は
温度および、還元性気体または気体混合物の種類によっ
て変わる速度で生じる。還元させるＦｅ２変換されるか
は反応持続時間にとって臨界的である。従って、反応時
間は非常に広い範囲内で変えることができる。しかしな
がら、最適の還元時間は全ての場合に、数回の適応実験
により決定できる。一般に、約０．２５〜２時間の期間
が適当である。還元は原則的に、いずれかのオーブン中
で、還元性気体を装入して行なうことができる。作業を
連続的に行なうことができろために、回転管式オーブン
を使用すると好ましい。
生成されろ鉄（ＩＩ）酸化物を含有する層の性質はまた
温度により影響を受けることがある。従って、純粋なＦ
ｇｚＯ３層は、たとえば約４００〜５００℃のような比
較的低い温度でマグネタイトに独占的に変換され、他方
ウスタイト相は約７００〜９００℃の高温で生成される
。
還元性気体による熱処理において、還元により生成され
る層の品質は主として、元のＦｅ２Ｏ３含有層の品質に
より決定される。
非常に微細な結晶の均一で密に詰め込まれているＦｅ２
Ｏ３含有層を生成することは可能であることから、この
方法で同一品質の鉄（ＩＩ）酸化物を含有する被覆を得
ろことができる。従って、たとえば前記した５００シリ
ーズの市販されている■γ１ｏｄｉｎ■顔料を還元する
と、ＥＳＭにより検査して、層中の主要粒子が僅かに約
０．１μｍおよびそれ以下のサイズである顔料が得られ
る。還元はまたＦｅ２Ｏ３を含有する焼なまし処理され
ていない生成物を用いて行なうこともできる。
従って、密に詰め込まれたＦｅｔＯｚ層の還元により得
られろ鉄（ＩＩ）酸化物含有層は特に光沢がありそして
安定である。
本発明の新規顔料は当技術を実質的に豊かにする。暗色
から黒色１での範囲の粉末色および所望のとお９に生成
させることができる干渉色は種々の用途に使用できる極
めて重要な効果をもたらし、特に基質それら自体がすで
に干渉色を有する場１合には、これは、たとえば鉄（■
）酸化物／二酸化チタン混合相〔イルメナイ）　（ｉｌ
ｍｅｎｉｔｅ））またはマグネタイト層により、強化し
、そして変化させることができる。適用分野は化粧品お
よび工業製品の両方であシ、化粧品の場合には、本発明
による顔料は、たとえば粉末、軟膏、エマルジョン、グ
リ−ススチックおよびその他の製剤に、一般に０．１〜
８０％の濃度で用いられ、そして工業製品では塗料、ラ
ンカーまたはプラスチックの顔料着色に用いられる。化
粧品に使用した場合の本発明による顔料の利点は、一方
で、たとえばマグネタイト化粧品用顔料として使用でき
、他方で格別の色光沢および黒色基本色を一つの顔料で
提供できることにある。
マグネタイトの結晶構造を有する小片形状鉄酸化物のさ
らにもう一つの用途分野では、それらの電磁性およびそ
れらの形状を組合せて利用する。磁気相互作用は被覆物
における各粒子の非常に増強された平行配向を導く。こ
れにより、ｍそれ自体が、たとえば増大した耐腐触動磁
界における小片形状磁性粒子の容易な整列および光の入
射線に対する小片の配向に応じて変わるそれらの異なる
光散乱能力が磁気−光学表示に利用できる。ファラディ
効果を利用すると、本発明による小片形状鉄酸化物に対
して、磁気−光学記憶用への用途が開かれろ。
例１ 濃硫酸５０ｍ１で酸性にした水２０００ｍ／中のＦｅ５
Ｏａ・７　Ｈ２Ｏ６００＆−の溶液および水２０００ｍ
／中のＫＮＯ３１５０ｙ−の溶液を、水２５００＋＋＋
／中め５〜５０μｍ径のカリ雲母（ｐｏｔａｓｈ　ｍ１
ｃａ　）　１００　Ｐの懸濁液中に８０℃およびｐＨ８
で１時間の間に、激しく攪拌しながら同時的に計量添加
する。ｐＨは１５％強度水酸化ナトリウム溶液の添加に
より一定に保持する。青−黒色光沢およびマグネタイト
被覆を有する顔料を次いで戸数し、洗浄し、次いで１０
０℃で３時間乾、燥させる。
例２ 例１と同様の方法を行なうが、ＦｅＳＯ４・７Ｈ２０６
５０？の溶液およびＫＮＯ３９０ｆの溶液を計量して加
える。マグネタイト被覆を有する黒−金色顔料が得られ
る。
例３ 例１と同様の方法を行なうが、Ｆｅ５０＜・７Ｈ２０４
５０ｆの溶液およびＫＮＯ３１１２ｙ−の溶液を計１添
加する。マグネタイト被覆を有する黒−赤色顔料が得ら
れる。
例４ 例１と同様の方法を行なうが、ＦｅＳＯ４・７Ｈ２０７
００？の溶液およびＫＮＯ３１７５Ｐの心腹を計量添加
する。マグネタイト被覆を有する黒−緑色顔料が得られ
る。
例５ 例１と同様の方法を行なうが、西ドイツ国特許明細書第
１　、４６７　、４６８号の例４に相当する赤干渉色を
有する雲母／　Ｔｉ０ｚ顔料を原材料として使用し、そ
してＦｅＳＯ４・７Ｈ２０２５０ｆおよびＫＮＯ３５０
１を使用して被覆処理して、黒−緑色顔料を生成する。
例６ 赤−褐色光沢および４３重量多の鉄酸化物含有量を有す
る雲母／　Ｆ　ｅ２０３顔料５０１（この顔料は西ドイ
ツ国公開特許出願第２，３１３，３３１号公報の例１ｂ
に従い調製される）を窒素および水素の１：１混合物と
、５０ｃｒｎ長さのフローチューブにオイテ８００℃で
１ｏｏ４，４間の流動速度で０．５時間反応させる。ア
ントラサイト（無煙炭）光沢を有し、そしてＤｅｂｙｅ
−Ｓｃんｅｒｒｅγ図で直接に記録して、ＦｅＯおよび
雲母の特性曲線を示す小片形状生成物が得られる。
例７ 例６と同様の方法を行なうが、焼成Ｆｅ２ｅ３雲母顔料
の代シに、単純に乾燥させた先駆材料を使用する。５０
０℃の還元温度において、黒色光沢および赤干渉色を有
し、そしてＤｅｂｙｅ−８ｃｈｅｒｒｅｒ図でＦｅ５Ｃ
ｈおよび雲母の特性曲線を示す生成物が得られる。。
例８ 青干渉色を有する焼なまし処理したＴ？：０２／雲母顔
料６０１上に焼なまし処理されていない形でＦｅ２Ｏ３
６ｆの被覆を有する顔料６６１を例６と同一の流動管に
おいて８００℃で還元する。深い暗青色金属光沢を有し
、そしてＤｅｂｙｅ−８ｃｈｅｒｒｅｒ図でイルメナイ
ト（ＦｅＴｉ０３）２　、　Ｔ％ｏ２および雲母の特性
曲線を示す顔料が得られる。
特許出願人　　　　メルク・パテント・ゲゼルシャフト
・ミツト・ペンユレンクテル・ハフラング、【ぐ−

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）小片形状基質を鉄酸化物を含有する層で被覆した
    小片形状着色顔料であつて、上記層が鉄（II）酸化物を
    含有し、そして緻密な光沢層として形成されていること
    を特徴とする小片形状着色顔料。
  2. （２）鉄（II）酸化物が２価、３価または４価の金属の
    酸化物との混合酸化物として存在する、特許請求の範囲
    第１項に記載の顔料。
  3. （３）薄い小片形状体の干渉色が上記層の厚さに応じて
    現われることができる、特許請求の範囲第１項または第
    ２項に記載の顔料。
  4. （４）鉄酸化物を含有する層中の主要粒子のサイズが実
    質的に０．３μｍを超えていないものである特許請求の
    範囲第１項〜第３項のいずれかに記載の顔料。
  5. （５）鉄酸化物を含有する層中の主要粒子は、隣接する
    粒子間の間隔が一般にそれらの径よりも小で密に詰め込
    まれている、特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれか
    に記載の顔料。
  6. （６）鉄酸化物を含有する着色した小片形状顔料の製造
    方法であつて、薄い小片形状体の干渉色を現わすことが
    できる光沢層を生成させるために、鉄（II）塩溶液と酸
    化剤溶液とを小片形状基質の水性懸濁液に、ほぼ一定の
    温度およびほぼ一定のｐＨで同時に加え、顔料を分離採
    取し、必要に応じて洗浄し、次いで乾燥させるか、ある
    いは小片形状基質をＦｅ＿２Ｏ＿３のなめらかで均一の
    層でそれ自体既知の方法により被覆させ、それを１００
    ℃以上の温度で還元性雰囲気にさらす、ことを特徴とす
    る製造方法。
  7. （７）特許請求の範囲第１項〜第６項に記載の小片形状
    顔料を、ラツカー、塗料、プラスチックまたは化粧品の
    顔料として使用すること。
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