JPS62194606A - 薄膜誘電体材料 - Google Patents
薄膜誘電体材料Info
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- JPS62194606A JPS62194606A JP3639686A JP3639686A JPS62194606A JP S62194606 A JPS62194606 A JP S62194606A JP 3639686 A JP3639686 A JP 3639686A JP 3639686 A JP3639686 A JP 3639686A JP S62194606 A JPS62194606 A JP S62194606A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は、フィルムコンデンサの構成に関するものであ
り、フィルムコンデンサの小型・軽量化及び高性能化を
目的とする。
り、フィルムコンデンサの小型・軽量化及び高性能化を
目的とする。
(従来の技術)(発明が解決しようとする問題点)機器
の小型・軽量化志向、高集積回路の採用による電子回路
の高密度化あるいは自動挿入の普及などに伴い電子部品
に対する小型化の要請がますます強くなってきている。
の小型・軽量化志向、高集積回路の採用による電子回路
の高密度化あるいは自動挿入の普及などに伴い電子部品
に対する小型化の要請がますます強くなってきている。
その中にあってフィルムコンデンサも同様に小型化へと
種々の開発が試みられている。コンデンサの静電容量は
、誘電体の誘電率と電極面積に比例し厚さに反比例する
。
種々の開発が試みられている。コンデンサの静電容量は
、誘電体の誘電率と電極面積に比例し厚さに反比例する
。
したがって従来のフィルムコンデンサの小型化をはかる
場合には、誘電体材料として使用するフィルムの誘電率
を大きくするか又は厚さを薄くすることにより単位電極
面積当たりの静電容量を大きくすることが要求される。
場合には、誘電体材料として使用するフィルムの誘電率
を大きくするか又は厚さを薄くすることにより単位電極
面積当たりの静電容量を大きくすることが要求される。
一般にフィルムコンデンサの誘電体材料としては、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリスチレ
ン、ポリカーボネートなどからなる高分子フィルムが使
用されている。これらの高分子フィルムの厚さは4〜6
μmが普通であるが。
エチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリスチレ
ン、ポリカーボネートなどからなる高分子フィルムが使
用されている。これらの高分子フィルムの厚さは4〜6
μmが普通であるが。
近年市場要請により、2〜3μmの厚さのポリエチレン
テレフタレートのフィルムも製品化されている。しかし
ながら2〜3μmの厚さのフィルムを工業的規模で生産
する場合、そのフィルムの薄さからくる多くの技術的問
題点がでてくる。たとえば、しわの発生を防止しつつ厚
み精度の高いフイルムを歩留りよく製造するには、原料
ポリマーの精製、溶融成型、加熱延伸、製造ラインの建
屋内置囲気あるいは、その防塵などに高度の管理が必要
となる。したがって厚さが薄いフィルムを安価に量産す
るのは、非常に難しく、そのため工業的には、フィルム
の厚みは、2μm程度が限界と考えられている。
テレフタレートのフィルムも製品化されている。しかし
ながら2〜3μmの厚さのフィルムを工業的規模で生産
する場合、そのフィルムの薄さからくる多くの技術的問
題点がでてくる。たとえば、しわの発生を防止しつつ厚
み精度の高いフイルムを歩留りよく製造するには、原料
ポリマーの精製、溶融成型、加熱延伸、製造ラインの建
屋内置囲気あるいは、その防塵などに高度の管理が必要
となる。したがって厚さが薄いフィルムを安価に量産す
るのは、非常に難しく、そのため工業的には、フィルム
の厚みは、2μm程度が限界と考えられている。
フィルムコンデンサの小型・軽量化の手段として、特開
昭59−127828号には、耐熱性プラスチックフィ
ルムの両面上に、互いに異なる端部を残して蒸着金属電
極を形成し、一方の面には熱硬化性樹脂層、他方の面に
は1体熱性熱可塑性樹脂層を形成し、これら構成最小単
位を積層したチップ状フィルムコンデンサが提案されて
いる。
昭59−127828号には、耐熱性プラスチックフィ
ルムの両面上に、互いに異なる端部を残して蒸着金属電
極を形成し、一方の面には熱硬化性樹脂層、他方の面に
は1体熱性熱可塑性樹脂層を形成し、これら構成最小単
位を積層したチップ状フィルムコンデンサが提案されて
いる。
このフィルムコンデンサの誘電体層は、耐熱性プラスチ
ックフィルムと熱硬化性樹脂層および耐熱性熱可塑性樹
脂層とであり、この両者が回路上並列結合された構成と
なっており、従来のフィルムコンデンサと比較すれば、
静電容量が数倍になった。しかしながら新たに追加され
た誘電体層が有機樹脂層からなるため大きな誘電率が期
待できないので、フィルムコンデンサの小型・軽量化へ
の要請に対しては、不十分なものとなっている。
ックフィルムと熱硬化性樹脂層および耐熱性熱可塑性樹
脂層とであり、この両者が回路上並列結合された構成と
なっており、従来のフィルムコンデンサと比較すれば、
静電容量が数倍になった。しかしながら新たに追加され
た誘電体層が有機樹脂層からなるため大きな誘電率が期
待できないので、フィルムコンデンサの小型・軽量化へ
の要請に対しては、不十分なものとなっている。
また、ガラス基板上に、Alを下部電極として蒸着し、
その上に薄膜誘電体層、さらにその上にAfを上部電極
として蒸着した薄膜誘電体材料が提案されている。
その上に薄膜誘電体層、さらにその上にAfを上部電極
として蒸着した薄膜誘電体材料が提案されている。
しかしこの薄膜誘電体材料の場合、薄膜誘電体の膜厚が
0.3〜1.0μmという薄膜であるためピンホールや
網目状亀裂など電気的弱点部が発生し易く、電気絶縁抵
抗が小さいという欠点があった。
0.3〜1.0μmという薄膜であるためピンホールや
網目状亀裂など電気的弱点部が発生し易く、電気絶縁抵
抗が小さいという欠点があった。
また上部電極は、膜厚が0.05μm程度のアルミニウ
ムの蒸着膜であるので局部的絶縁破壊に際し、上部電極
が瞬時に周辺部のみ飛散しコンデンサとしての機能を保
持する自己回復作用を有しており、この効果を使って薄
膜誘電体を形成した初期の絶縁抵抗の悪さをある程度改
良することが可能である。反面実際のコンデンサ性能と
しては。
ムの蒸着膜であるので局部的絶縁破壊に際し、上部電極
が瞬時に周辺部のみ飛散しコンデンサとしての機能を保
持する自己回復作用を有しており、この効果を使って薄
膜誘電体を形成した初期の絶縁抵抗の悪さをある程度改
良することが可能である。反面実際のコンデンサ性能と
しては。
電圧印加時において直流漏洩電流が大きく、誘電損失が
大きいという欠点を有している。
大きいという欠点を有している。
(問題点を解決するための手段)
本発明者らは、前記の薄膜誘電体材料の欠点を解消する
ために、鋭意研究を進めた結果、薄膜誘電体層の両側に
、有機高分子薄膜層を設けることにより、電気絶縁抵抗
、電気絶縁耐力が大きく改良されることを見出し1歩留
り率の向上を果たし。
ために、鋭意研究を進めた結果、薄膜誘電体層の両側に
、有機高分子薄膜層を設けることにより、電気絶縁抵抗
、電気絶縁耐力が大きく改良されることを見出し1歩留
り率の向上を果たし。
本発明に到達したのである。以下に、第1図を参照して
1本発明を具体的に説明する。すなわち本発明は有機高
分子フィルムを支持体基板(1)とし。
1本発明を具体的に説明する。すなわち本発明は有機高
分子フィルムを支持体基板(1)とし。
ソノ少すくとも一方の面に下部電極としての導電性金属
層(2)、有機高分子薄膜層(3)、薄膜誘電体層(4
)有機高分子薄膜層(5)及び上部電極としての導電性
金属層(6)を順次積層してなるコンデンサ用薄膜誘電
体材料である。
層(2)、有機高分子薄膜層(3)、薄膜誘電体層(4
)有機高分子薄膜層(5)及び上部電極としての導電性
金属層(6)を順次積層してなるコンデンサ用薄膜誘電
体材料である。
薄膜誘電体層は、硫化亜鉛、酸化鉛、酸化珪素などがあ
げられ、その膜厚は、0.3〜1μmの範囲であり、形
成法としては、塗布法、コート法。
げられ、その膜厚は、0.3〜1μmの範囲であり、形
成法としては、塗布法、コート法。
気相成長法等がある。ただし膜厚が、0.3μm以下で
は、十分な電気絶縁抵抗が得られず膜厚が1μm以上で
は、膜自身の亀裂を生じ9歩留り率の低下を招く。気相
生長法には、スパッタリング法。
は、十分な電気絶縁抵抗が得られず膜厚が1μm以上で
は、膜自身の亀裂を生じ9歩留り率の低下を招く。気相
生長法には、スパッタリング法。
イオンブレーティング法、真空蒸着法、CVD法等があ
る。有機高分子薄膜相は、 IKHzで測定した誘電
正接が、1%以下であり、膜厚0.1〜0.7μmの範
囲である熱可塑正樹脂、熱硬化性樹脂および両者の混合
物である。ただし膜厚が0.1μm以下では、十分な電
気絶縁抵抗が得られず、膜厚が 0.7μm以上では、
断面積あたり、大きな静電容量が得られないので実用的
ではない。たとえば、熱可塑正樹脂としては、ポリスチ
レン、ポリエチレン、ポリアミド、ポリエステル等があ
げられ、熱硬化性樹脂としては、尿素樹脂、メラミン樹
脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステ
ル、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、ポ
リアミドイミド樹脂等があげられる。薄膜誘電体層の両
側をはさみこむ有機高分子薄膜層の組み合せは、同じ樹
脂でも、異なる樹脂でもどちらでもよ(、特に制限され
ることはない。
る。有機高分子薄膜相は、 IKHzで測定した誘電
正接が、1%以下であり、膜厚0.1〜0.7μmの範
囲である熱可塑正樹脂、熱硬化性樹脂および両者の混合
物である。ただし膜厚が0.1μm以下では、十分な電
気絶縁抵抗が得られず、膜厚が 0.7μm以上では、
断面積あたり、大きな静電容量が得られないので実用的
ではない。たとえば、熱可塑正樹脂としては、ポリスチ
レン、ポリエチレン、ポリアミド、ポリエステル等があ
げられ、熱硬化性樹脂としては、尿素樹脂、メラミン樹
脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステ
ル、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、ポ
リアミドイミド樹脂等があげられる。薄膜誘電体層の両
側をはさみこむ有機高分子薄膜層の組み合せは、同じ樹
脂でも、異なる樹脂でもどちらでもよ(、特に制限され
ることはない。
有機高分子薄膜は、バーコード法、印刷法等あるいは真
空装置を用いた気相生長法により形成される。この有機
高分子薄膜層を下部電極として金属化フィルム層の上に
形成することにより、薄膜誘電体層と、下部電極との付
着強度を大きく増加させ1歩留り率の向上を果し、電気
絶縁抵抗が大きく改良された。下部電極としての金属化
フィルム上に、直接、薄膜誘電体層を形成した場合、付
着力の大きいものが得られず、水分の影響によって下部
電極からの剥離が起こる。また薄膜誘電体層自身が、低
温プラズマで形成された場合、薄膜誘電体の物理的、化
学的な歪のため部分的に、亀裂を生ずることがある。し
かしながら、下部電極としての金属化フィルム層と、薄
膜誘電体層との間に、有機高分子薄膜層を形成すること
により1両者の付着力を一挙に増加することが可能とな
った。
空装置を用いた気相生長法により形成される。この有機
高分子薄膜層を下部電極として金属化フィルム層の上に
形成することにより、薄膜誘電体層と、下部電極との付
着強度を大きく増加させ1歩留り率の向上を果し、電気
絶縁抵抗が大きく改良された。下部電極としての金属化
フィルム上に、直接、薄膜誘電体層を形成した場合、付
着力の大きいものが得られず、水分の影響によって下部
電極からの剥離が起こる。また薄膜誘電体層自身が、低
温プラズマで形成された場合、薄膜誘電体の物理的、化
学的な歪のため部分的に、亀裂を生ずることがある。し
かしながら、下部電極としての金属化フィルム層と、薄
膜誘電体層との間に、有機高分子薄膜層を形成すること
により1両者の付着力を一挙に増加することが可能とな
った。
さらに薄膜誘電体層の両側に有機高分子薄膜層を形成す
ることにより、有機高分子薄膜層が、一種の衝撃吸収層
の役割を果たすため、薄膜誘電体層の亀裂発生を抑える
ことが可能となった。また薄膜誘電体層の電気的弱点部
を補強する絶縁層としても働き、電気絶縁抵抗、電気絶
縁耐力の増加および歩留り率の向上を果たした。
ることにより、有機高分子薄膜層が、一種の衝撃吸収層
の役割を果たすため、薄膜誘電体層の亀裂発生を抑える
ことが可能となった。また薄膜誘電体層の電気的弱点部
を補強する絶縁層としても働き、電気絶縁抵抗、電気絶
縁耐力の増加および歩留り率の向上を果たした。
よって本発明によって得られた薄膜誘電体材料は、従来
のフィルムコンデンサの数倍の静電容量が得られ、金属
化フィルムコンデンサの小型化を可能ならしめることは
、明らかである。
のフィルムコンデンサの数倍の静電容量が得られ、金属
化フィルムコンデンサの小型化を可能ならしめることは
、明らかである。
(実施例)
以下に実施例を示して本発明を第1図を参照して具体的
に説明する。
に説明する。
実施例1〜7
支持体基板(1)として、フィルム厚12μmのポリエ
ステルフィルムを用い、これをアセトン中で超音波洗浄
を行った後、ボンバード処理(流量比HAr : Ox
=10:3 +真空度; 4 Xl0−”Torr)
を行った。下部電極(2)は、Afをポリエステルフィ
ルム基板上に真空蒸着を行った。その上に、有機高分子
薄膜層を形成するため、フェノキシ樹脂(PKHH,ユ
ニオンカーバイド) 〔実施例1〕、ポリエステル(バ
イロン200.東洋紡)〔実施例2〕。
ステルフィルムを用い、これをアセトン中で超音波洗浄
を行った後、ボンバード処理(流量比HAr : Ox
=10:3 +真空度; 4 Xl0−”Torr)
を行った。下部電極(2)は、Afをポリエステルフィ
ルム基板上に真空蒸着を行った。その上に、有機高分子
薄膜層を形成するため、フェノキシ樹脂(PKHH,ユ
ニオンカーバイド) 〔実施例1〕、ポリエステル(バ
イロン200.東洋紡)〔実施例2〕。
ポリカーボネート(S 2000F、三菱瓦斯化学)〔
実施例3〕、ポリメチルメタアクリレート(試薬グレー
ド石津製薬)〔実施例4〕、ポリスチレン(CP−1,
電気化学)〔実施例5〕、ポリウレタン樹脂(クリスボ
ンNT−150.大日本インキ化学工業)〔実施例6〕
、ボリアリレート(U−ポリマー、ユニチカ)〔実施例
7〕、を10%(重量%)に希釈したものを、バーコー
ド法により。
実施例3〕、ポリメチルメタアクリレート(試薬グレー
ド石津製薬)〔実施例4〕、ポリスチレン(CP−1,
電気化学)〔実施例5〕、ポリウレタン樹脂(クリスボ
ンNT−150.大日本インキ化学工業)〔実施例6〕
、ボリアリレート(U−ポリマー、ユニチカ)〔実施例
7〕、を10%(重量%)に希釈したものを、バーコー
ド法により。
0.3μmの有機高分子薄膜層(3)を形成した。つい
でこの有機高分子薄膜層の上に、硫化亜鉛薄膜誘電体層
(4)を非蒸着部分を形成するためのマスクを行い、R
Fビイオンブレーティング法より形成した。
でこの有機高分子薄膜層の上に、硫化亜鉛薄膜誘電体層
(4)を非蒸着部分を形成するためのマスクを行い、R
Fビイオンブレーティング法より形成した。
すなわちアルゴンをペルジャー内に導入し、真空度7
X 10−’ Torrに保ち、電圧2 KV、周波数
13.56MHzの高周波電界を10〇−印加しながら
、電子銃により、硫化亜鉛蒸発母材を加熱蒸発させ。
X 10−’ Torrに保ち、電圧2 KV、周波数
13.56MHzの高周波電界を10〇−印加しながら
、電子銃により、硫化亜鉛蒸発母材を加熱蒸発させ。
0.5μm形成した。ただし蒸発母材は、純度99.9
9%の微粉末をプレス成型し、800℃で6時間真空焼
結を行ったものを用いた。
9%の微粉末をプレス成型し、800℃で6時間真空焼
結を行ったものを用いた。
さらに薄膜誘電体層の上に、有機高分子薄膜層(5)を
、前述の有機高分子薄膜N(3)と、同様の方法で作成
した。その有機高分子薄膜層の上に非蒸着部分を形成す
るため、マスクを行い、上部電極(6)としてAlを真
空蒸着した。得られた薄膜コンデンサの静電容量(I
MEIzで測定)、電気絶縁抵抗(30vで測定)およ
び歩留り率を測定した。その結果を表1に示す。ただし
比較例1として誘電体層が硫化亜鉛単体のもの、比較例
2として、誘電体層が、ポリエステル樹脂を2回コート
したものも付記した。歩留り率は、サンプル100点を
作成し。
、前述の有機高分子薄膜N(3)と、同様の方法で作成
した。その有機高分子薄膜層の上に非蒸着部分を形成す
るため、マスクを行い、上部電極(6)としてAlを真
空蒸着した。得られた薄膜コンデンサの静電容量(I
MEIzで測定)、電気絶縁抵抗(30vで測定)およ
び歩留り率を測定した。その結果を表1に示す。ただし
比較例1として誘電体層が硫化亜鉛単体のもの、比較例
2として、誘電体層が、ポリエステル樹脂を2回コート
したものも付記した。歩留り率は、サンプル100点を
作成し。
その内で電気絶縁抵抗が5X10’Ω以上のものを百分
率で表したものである。表1より明らかなように、有機
高分子薄膜層を形成することにより。
率で表したものである。表1より明らかなように、有機
高分子薄膜層を形成することにより。
電気絶縁抵抗の2桁以上の増加、および歩留り率の大幅
な増加が可能となったのである。
な増加が可能となったのである。
表 1
実施例8〜14
実施例1〜7と同様の樹脂を用い、有機高分子薄膜層(
3)、酸化鉛薄膜誘電体層(4)およ°び有機高分子薄
膜層(5)を順次積層した。
3)、酸化鉛薄膜誘電体層(4)およ°び有機高分子薄
膜層(5)を順次積層した。
ただし、蒸発母材は、純度99.99%の微粉末をプレ
ス成型し、6時間真空焼結を行ったものを用いた。形成
法は、実施例1〜10と同様である。
ス成型し、6時間真空焼結を行ったものを用いた。形成
法は、実施例1〜10と同様である。
ただし比較例3として誘電体層が、酸化鉛単体のもの、
比較例4として、誘電体層が、ポリエステル樹脂単体の
ものも付記した表2からも明らかなように、有機高分子
薄膜層を形成することにより。
比較例4として、誘電体層が、ポリエステル樹脂単体の
ものも付記した表2からも明らかなように、有機高分子
薄膜層を形成することにより。
電気絶縁抵抗の2桁以上の増加および歩留り率の大幅な
増加が可能となったのである。
増加が可能となったのである。
表 2
実施例15〜21
実施例1〜7と同様の樹脂を用い、有機高分子薄膜層(
3)、酸化珪素薄膜誘電体層(4)、および有機高分子
薄膜層(5)を順次積層した。
3)、酸化珪素薄膜誘電体層(4)、および有機高分子
薄膜層(5)を順次積層した。
ただし蒸発母材は、純度99.99%の微粉末をプレス
成型し、800℃で6時間真空焼結を行ったものを用い
た。形成法は、実施例1〜7と同様である。ただし、比
較例5として、誘電体層が、酸化珪素単体のもの、比較
例6として、誘電体層が。
成型し、800℃で6時間真空焼結を行ったものを用い
た。形成法は、実施例1〜7と同様である。ただし、比
較例5として、誘電体層が、酸化珪素単体のもの、比較
例6として、誘電体層が。
ポリエステル樹脂単体のものも付記した。表3からも明
らかなように、有機高分子薄膜層を形成することにより
、電気絶縁抵抗の2桁以上の増加および歩留り率の大幅
な増加が可能となったのである。
らかなように、有機高分子薄膜層を形成することにより
、電気絶縁抵抗の2桁以上の増加および歩留り率の大幅
な増加が可能となったのである。
表 3
(発明の効果)
本発明によれば9次の効果を得ることができる。
(1)従来の金属化フィルムコンデンサと比較して。
大幅に小型化することができる。
(2)従来の薄膜コンデンサと比較しても電気絶縁抵抗
の大きい、誘電正接の小さなコンデンサを製造できる。
の大きい、誘電正接の小さなコンデンサを製造できる。
有機高分子薄膜層を形成することにより、物理的に不安
定である薄膜誘電体を安定なものとして誘電正接の減少
、電気絶縁抵抗1歩留り率の向上を果した。本発明によ
り、製造された薄膜誘電体材料は、従来のフィルムコン
デンサの誘電体材料である金属化フィルムに比べて製造
加工工程上の取扱いは、はとんど変わらず、コンデンサ
用の全く新規な優れた薄膜誘電体材料が提供できる。
定である薄膜誘電体を安定なものとして誘電正接の減少
、電気絶縁抵抗1歩留り率の向上を果した。本発明によ
り、製造された薄膜誘電体材料は、従来のフィルムコン
デンサの誘電体材料である金属化フィルムに比べて製造
加工工程上の取扱いは、はとんど変わらず、コンデンサ
用の全く新規な優れた薄膜誘電体材料が提供できる。
第1図は1本発明のコンデンサ用薄膜誘電体材料を模式
的に示したものである。 l: 有機高分子フィルム基板 2: 下部電極 3: 有機高分子薄膜層 4: 薄膜誘電体層 5: 有機高分子薄膜層 6: 上部電極
的に示したものである。 l: 有機高分子フィルム基板 2: 下部電極 3: 有機高分子薄膜層 4: 薄膜誘電体層 5: 有機高分子薄膜層 6: 上部電極
Claims (1)
- 有機高分子フィルムを支持体基板とし、その少なくと
も一方の面に、下部電極としての導電性金属層、有機高
分子薄膜層、薄膜誘電体層、有機高分子薄膜層及び上部
電極としての導電性金属層を順次積層してなるコンデン
サ用薄膜誘電体材料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3639686A JPS62194606A (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 薄膜誘電体材料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3639686A JPS62194606A (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 薄膜誘電体材料 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62194606A true JPS62194606A (ja) | 1987-08-27 |
Family
ID=12468691
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3639686A Pending JPS62194606A (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 薄膜誘電体材料 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS62194606A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US6212057B1 (en) | 1998-12-22 | 2001-04-03 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Flexible thin film capacitor having an adhesive film |
-
1986
- 1986-02-20 JP JP3639686A patent/JPS62194606A/ja active Pending
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US6212057B1 (en) | 1998-12-22 | 2001-04-03 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Flexible thin film capacitor having an adhesive film |
US6974547B1 (en) | 1998-12-22 | 2005-12-13 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Flexible thin film capacitor and method for producing the same |
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