JPS61181863A - 貴金属触媒含有自己結合性シリコ−ンゴム組成物 - Google Patents
貴金属触媒含有自己結合性シリコ−ンゴム組成物Info
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- JPS61181863A JPS61181863A JP29339685A JP29339685A JPS61181863A JP S61181863 A JPS61181863 A JP S61181863A JP 29339685 A JP29339685 A JP 29339685A JP 29339685 A JP29339685 A JP 29339685A JP S61181863 A JPS61181863 A JP S61181863A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は粘着性(自己結合性)シリコーンゴム組成物に
関する。特に本発明は5iH−オレフィン貴金属触媒含
有粘着性シリコーンゴム組成物であって、さらに粘着促
進剤としてシリルマレエート、シリルフマレート、マレ
エート官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリ
シロキサンから選んだ化合物を含有する組成物に関する
ものである。
関する。特に本発明は5iH−オレフィン貴金属触媒含
有粘着性シリコーンゴム組成物であって、さらに粘着促
進剤としてシリルマレエート、シリルフマレート、マレ
エート官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリ
シロキサンから選んだ化合物を含有する組成物に関する
ものである。
従来技術
5IH−オレフィン貴金属触媒含有組成物は当該技術分
野において周知である。か\る組成物は一般にビニル含
有ポリジオルガノシロキサン、オルガノ水素ポリシロキ
サン架橋剤及び貴金属又は貴金属含有触媒を含有してな
る。特に好ましいか\る組成物は、さらにヒエームドシ
リカのような補強充填剤又は石英粉末のような増量充填
剤であり得る充填剤及びBobear の米国特許第
4.061゜609号明細書に記載されるごとき抑制剤
を含有する。上記米国特許明細書中の熱硬化性シリコー
ンゴム組成物に関する記載をこ\に引用する。
野において周知である。か\る組成物は一般にビニル含
有ポリジオルガノシロキサン、オルガノ水素ポリシロキ
サン架橋剤及び貴金属又は貴金属含有触媒を含有してな
る。特に好ましいか\る組成物は、さらにヒエームドシ
リカのような補強充填剤又は石英粉末のような増量充填
剤であり得る充填剤及びBobear の米国特許第
4.061゜609号明細書に記載されるごとき抑制剤
を含有する。上記米国特許明細書中の熱硬化性シリコー
ンゴム組成物に関する記載をこ\に引用する。
前述した組成物は通常二液型で販売されているが、Ca
prinoの米国特許第4.522.320号明細書に
記載されるごとく三液型又はそれ以上のパッケージ型で
販売することもできる。これらの型の組成物は抑制剤の
不存在下では室温で、所要成分を一緒に温合した後にた
とえば数分ないし10時間租度の時間で硬化され得るこ
とは当業者の認識するところである。組成物中に抑制剤
が存在する場合又は硬化速度を高めることを望む場合に
は、組成物を高温に暴露することによって混合した成分
を比較的短時間で硬化することができる。
prinoの米国特許第4.522.320号明細書に
記載されるごとく三液型又はそれ以上のパッケージ型で
販売することもできる。これらの型の組成物は抑制剤の
不存在下では室温で、所要成分を一緒に温合した後にた
とえば数分ないし10時間租度の時間で硬化され得るこ
とは当業者の認識するところである。組成物中に抑制剤
が存在する場合又は硬化速度を高めることを望む場合に
は、組成物を高温に暴露することによって混合した成分
を比較的短時間で硬化することができる。
か\る8iH−オレフィン貴金属触媒含有組成物はシリ
コーン成形品、カプセル封入用樹脂及び熱硬化性の成形
、押出及びカレンダー加工されたゴム物品の製造に特に
有用である。しかしながら、これらの組成物の不利益の
一つはこれらが通例シリコーンゴムと基体、たとえばガ
ラス、アルミニウム、銅、鋼等、との間に貧弱な結合を
形成する点である。この問題点を解決するために硬化し
たシリコーンゴムを基体に強固に接着せしめるプライマ
ー(下塗剤)が開発された。しかしながら、基体へのプ
ライマーの塗布は労力及び材料費をともに増加せしめる
ので、自己fiZJ 7一ン九組成物を提供することが
望ましい。
コーン成形品、カプセル封入用樹脂及び熱硬化性の成形
、押出及びカレンダー加工されたゴム物品の製造に特に
有用である。しかしながら、これらの組成物の不利益の
一つはこれらが通例シリコーンゴムと基体、たとえばガ
ラス、アルミニウム、銅、鋼等、との間に貧弱な結合を
形成する点である。この問題点を解決するために硬化し
たシリコーンゴムを基体に強固に接着せしめるプライマ
ー(下塗剤)が開発された。しかしながら、基体へのプ
ライマーの塗布は労力及び材料費をともに増加せしめる
ので、自己fiZJ 7一ン九組成物を提供することが
望ましい。
81111−オレフィン貴金属触媒含有粘着性シリコー
ンゴム組成物を提供するために種々の試みがなされてき
たが、か\る試みの大部分は何等かの理由で失敗に終っ
た。意図された粘着促進用添加剤が所望の目的を達成し
得なかったもつとも一般的な理由は当該添加剤が貴金属
触媒に対して触媒毒として作用した点であった。さらに
、他の型の系、たとえば縮合硬化性室、温加硫性組成物
において粘着を促進することが知られている添加剤が5
iH−オレフィン貴金属触媒含有の系においては全く作
用しなかったことがしばしば認められた。
ンゴム組成物を提供するために種々の試みがなされてき
たが、か\る試みの大部分は何等かの理由で失敗に終っ
た。意図された粘着促進用添加剤が所望の目的を達成し
得なかったもつとも一般的な理由は当該添加剤が貴金属
触媒に対して触媒毒として作用した点であった。さらに
、他の型の系、たとえば縮合硬化性室、温加硫性組成物
において粘着を促進することが知られている添加剤が5
iH−オレフィン貴金属触媒含有の系においては全く作
用しなかったことがしばしば認められた。
Ba1lardの米国特許第452ス655号明細書に
は良好な粘着性の5iH−オレフィン貴金属触媒含有シ
リコーンゴム組成物が記載されており、そこで使用され
ている粘着促進添加剤は、概略的にいえば、式: (式中、Rは低級アルキル基であり;Xは3よシ大きい
数でありayはLL01〜(L4の範囲の数でありそし
て2はα1〜α4の範囲の数である)の液状ビニルシロ
キサン加水分解物である。
は良好な粘着性の5iH−オレフィン貴金属触媒含有シ
リコーンゴム組成物が記載されており、そこで使用され
ている粘着促進添加剤は、概略的にいえば、式: (式中、Rは低級アルキル基であり;Xは3よシ大きい
数でありayはLL01〜(L4の範囲の数でありそし
て2はα1〜α4の範囲の数である)の液状ビニルシロ
キサン加水分解物である。
Hardmanらの米国特許第4.329.273号明
細書には別の良好な粘着性の81H−オレフィン貴金属
触媒含有シリコーンゴム組成物が記載されておシ、そこ
で使用されている粘着促進添加剤は、概略的にいえば、
式: %式%) (式中、Rは炭素数2〜8個の不飽和脂肪族基であり:
R1は炭素数1〜8個のアルキル基であシ;aは1であ
る)の化合物の部分加水分解生成物であり、その部分加
水分解の程度が該シランの炭化水素オキシ基の平均16
〜49モル%が加水分解された程度のものである。
細書には別の良好な粘着性の81H−オレフィン貴金属
触媒含有シリコーンゴム組成物が記載されておシ、そこ
で使用されている粘着促進添加剤は、概略的にいえば、
式: %式%) (式中、Rは炭素数2〜8個の不飽和脂肪族基であり:
R1は炭素数1〜8個のアルキル基であシ;aは1であ
る)の化合物の部分加水分解生成物であり、その部分加
水分解の程度が該シランの炭化水素オキシ基の平均16
〜49モル%が加水分解された程度のものである。
発明の要旨
本発明の一目的は粘着性の81H−オレフィン貴金属触
媒含有シリコーンゴム組成物を提供するKある。
媒含有シリコーンゴム組成物を提供するKある。
本発明の別の目的はか\る粘着性の5iIII−オレフ
ィン貴金属触媒含有組成物の製造法を提供するKある。
ィン貴金属触媒含有組成物の製造法を提供するKある。
本発明の別の目的は粘着性の8iH−オレフィン貴金属
触媒含有シリコーンゴム組成物を結合して有する製品を
提供するにある。
触媒含有シリコーンゴム組成物を結合して有する製品を
提供するにある。
本発明のさらに別の目的は本発明の8iH−オレフィン
貴金属触媒含有シリコーンゴム組成物を使用する製品の
製造法を提供するにある。
貴金属触媒含有シリコーンゴム組成物を使用する製品の
製造法を提供するにある。
したがって本発明は、つぎの成分:
(a)25℃で少なくとも約25I1000センチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン: (b) オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤;(c)
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)とオル
ガノ水素ポリシロキサン(b)との架橋を促進する有効
量の貴金属又は貴金属含有触媒:及び(d) シリル
マレエート、シリルフマレート、マレエート官能性ポリ
シロキサン及びフマレート官能性ポリシロキサンからな
る群から選んだ有効量の粘着促進剤: を含有してなる硬化性組成物を提供するものである。
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン: (b) オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤;(c)
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)とオル
ガノ水素ポリシロキサン(b)との架橋を促進する有効
量の貴金属又は貴金属含有触媒:及び(d) シリル
マレエート、シリルフマレート、マレエート官能性ポリ
シロキサン及びフマレート官能性ポリシロキサンからな
る群から選んだ有効量の粘着促進剤: を含有してなる硬化性組成物を提供するものである。
発明の詳細な開示
上述したごとく、本発明によれば、つぎの成分:
(a)25℃で少なくとも約25(LOOOセンチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン: (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤;(C)
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)とオル
ガノ水素ポリシロキサンら)との架橋を促進する有効量
の貴金属又は貴金属含有触媒;及び(d) シリルマ
レエート、シリルフマレート、マレエート官能性ポリシ
ロキサン及びフマレート官能性ポリシロキサンからなる
群から選んだ有効量の粘着促進剤: を含有してなる硬化性組成物が提供される。
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン: (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤;(C)
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)とオル
ガノ水素ポリシロキサンら)との架橋を促進する有効量
の貴金属又は貴金属含有触媒;及び(d) シリルマ
レエート、シリルフマレート、マレエート官能性ポリシ
ロキサン及びフマレート官能性ポリシロキサンからなる
群から選んだ有効量の粘着促進剤: を含有してなる硬化性組成物が提供される。
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン6k)は当業
者に周知であシ、たとえば米国特許第4,061.60
9号及び同第4.329.275号明細書に記載されて
いる。基本的に、ポリジオルガノシロキサン(a)は少
なくともn、oosモル2のオレフィン性基を含み、よ
り好ましくは約cL01〜約1モル%のオレフィン性基
を含有する。該重合体は実質的に線状であること及びオ
レフィン性基がビニル基であることが特に好ましい。オ
レフィン性基は重合体鎖の中にのみ存在してもよく又は
末端オレフィン基及び鎖中オレフィン基の混合物である
こともできる。
者に周知であシ、たとえば米国特許第4,061.60
9号及び同第4.329.275号明細書に記載されて
いる。基本的に、ポリジオルガノシロキサン(a)は少
なくともn、oosモル2のオレフィン性基を含み、よ
り好ましくは約cL01〜約1モル%のオレフィン性基
を含有する。該重合体は実質的に線状であること及びオ
レフィン性基がビニル基であることが特に好ましい。オ
レフィン性基は重合体鎖の中にのみ存在してもよく又は
末端オレフィン基及び鎖中オレフィン基の混合物である
こともできる。
ポリジオルガノシロキサン(a)は単一種の重合体であ
ることができ又はオレフィン含有重合体の混合物である
こともできることは当業者には明らかであろう。ポリジ
オルガノシロキサン(a)の粘度は25℃で約25α0
00センチポイズ〜約30Q、OOQ、000センチポ
イズの範囲でl)得る。
ることができ又はオレフィン含有重合体の混合物である
こともできることは当業者には明らかであろう。ポリジ
オルガノシロキサン(a)の粘度は25℃で約25α0
00センチポイズ〜約30Q、OOQ、000センチポ
イズの範囲でl)得る。
ポリジオルガノシロキサン(ハ))の粘度はよシ好まし
くは25℃で約50(L000センチポイズ〜約20α
00α000センチポイズの範囲であり、−もっとも好
ましくは25℃で約1. OO[1000センチポイズ
〜約10Q、Go(LOOOセンチポイズの範囲である
。
くは25℃で約50(L000センチポイズ〜約20α
00α000センチポイズの範囲であり、−もっとも好
ましくは25℃で約1. OO[1000センチポイズ
〜約10Q、Go(LOOOセンチポイズの範囲である
。
ポリジオルガノシロキサン(a)中のオレフィン性基以
外のオルガノ置換基は任意の一価炭化水素基又は置換−
価炭化水素基であシ得る。好ましいオルガノ基はメチル
、フェニル、トリフルオルプロピル及びこれらの混合基
を包含する。
外のオルガノ置換基は任意の一価炭化水素基又は置換−
価炭化水素基であシ得る。好ましいオルガノ基はメチル
、フェニル、トリフルオルプロピル及びこれらの混合基
を包含する。
本発明の第二の必須成分はオルガノ水素ポリシロキサン
(b)であり、これもまた当業者に周知のものでありか
つ米国特許第へ52ス655号、同第4.061.60
9号及び同第4.529.275号明細書に記載されて
いる。オルガノ水素ポリシロキサン(b)は架橋剤とし
て当業者によって普通に使用されている珪素に結合され
た水素原子をもつ任意のポリジオルガノシロキサンであ
り得る。か\るオルガノ水素ポリシロキサンは線状重合
体又は樹脂状物質であり得る。
(b)であり、これもまた当業者に周知のものでありか
つ米国特許第へ52ス655号、同第4.061.60
9号及び同第4.529.275号明細書に記載されて
いる。オルガノ水素ポリシロキサン(b)は架橋剤とし
て当業者によって普通に使用されている珪素に結合され
た水素原子をもつ任意のポリジオルガノシロキサンであ
り得る。か\るオルガノ水素ポリシロキサンは線状重合
体又は樹脂状物質であり得る。
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)及びオ
ルガノ水素ポリシロキサン(b)の製造法は当業者に周
知である。本発明の範囲内のものとして意図されるフッ
素含有オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤はJeram
の米国特許第a、 Oa 1.010号明細書に記載さ
れているので参照されたい。
ルガノ水素ポリシロキサン(b)の製造法は当業者に周
知である。本発明の範囲内のものとして意図されるフッ
素含有オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤はJeram
の米国特許第a、 Oa 1.010号明細書に記載さ
れているので参照されたい。
貴金属又は貴金属含有触媒(C)はポリジオルガノシロ
キサン(a)の珪素に結合されたオレフィン性基とオル
ガノ水素ポリシロキサン(b)の珪素に結合された水素
原子との間の反応を促進する(有効な周知の白金及びロ
ジウムに基づく触媒のすべてを包含する。これらの物質
は特にAshb7の米国特許第4159.601号及び
同第へ159.662号明細書に記載される白金炭化水
素錯体、Lamoreaucの米国特許第422 [l
L970号明細書に記載される白金アルコラード錯体及
びKarstedt の米国特許第4814.750
号明細書に記載される白金錯体触媒を包含する。さらに
Modicの米国特許第4514946号明細書に記載
される塩化白金−オレフィン錯体も本発明において有用
である。白金に基づく触媒に関する詳細は前述した米国
特許明細書を参照されたい。
キサン(a)の珪素に結合されたオレフィン性基とオル
ガノ水素ポリシロキサン(b)の珪素に結合された水素
原子との間の反応を促進する(有効な周知の白金及びロ
ジウムに基づく触媒のすべてを包含する。これらの物質
は特にAshb7の米国特許第4159.601号及び
同第へ159.662号明細書に記載される白金炭化水
素錯体、Lamoreaucの米国特許第422 [l
L970号明細書に記載される白金アルコラード錯体及
びKarstedt の米国特許第4814.750
号明細書に記載される白金錯体触媒を包含する。さらに
Modicの米国特許第4514946号明細書に記載
される塩化白金−オレフィン錯体も本発明において有用
である。白金に基づく触媒に関する詳細は前述した米国
特許明細書を参照されたい。
本発明の実施に使用し得るその他の金属又は金属錯体触
媒はルテニウム、パラジウム、オスミウム及びイリジウ
ムに基づくものを包含する。
媒はルテニウム、パラジウム、オスミウム及びイリジウ
ムに基づくものを包含する。
貴金属又は貴金属含有触媒は前記ポリジオルガノシロキ
サン(a)及びオルガノ水素ポリシロキサン(1))の
架橋を促進する有効量で使用される。一般に、このヒド
ロシリル化触媒の有効量はポリジオルガノシロキサン(
a)及びオルガノ水素ポリシロキサン(b)の重量に基
づいて、白金金属として約1〜約500 ppmの範囲
である。勿論、本発明の意図する範囲を逸脱することな
しKより多量の又はより少量の触媒を使用することがで
きる。
サン(a)及びオルガノ水素ポリシロキサン(1))の
架橋を促進する有効量で使用される。一般に、このヒド
ロシリル化触媒の有効量はポリジオルガノシロキサン(
a)及びオルガノ水素ポリシロキサン(b)の重量に基
づいて、白金金属として約1〜約500 ppmの範囲
である。勿論、本発明の意図する範囲を逸脱することな
しKより多量の又はより少量の触媒を使用することがで
きる。
本発明の硬化性組成物の最後の必須の成分は粘着促進剤
(d)である。本発明の目的のために、用語1粘着促進
剤I及び1自己績合性添加剤lは同義語的に使用するも
のであシ、したがって互換的に使用される。粘着促進剤
(d)は一般にシリルマレエート、シリルフマレート、
マレエート官能性ポリシロキサン、フマレート官能性ポ
リシロキサン又はそれらの混合物として示すことができ
る。これらの化合物及びそれらの製造法はBerger
らの米国特許第s、 759.968号明細書に記
載されているので参照されたい。
(d)である。本発明の目的のために、用語1粘着促進
剤I及び1自己績合性添加剤lは同義語的に使用するも
のであシ、したがって互換的に使用される。粘着促進剤
(d)は一般にシリルマレエート、シリルフマレート、
マレエート官能性ポリシロキサン、フマレート官能性ポ
リシロキサン又はそれらの混合物として示すことができ
る。これらの化合物及びそれらの製造法はBerger
らの米国特許第s、 759.968号明細書に記
載されているので参照されたい。
一般に、本発明の意図する範囲内の粘着促進剤は次式の
範囲内のものであろう 〔式中、2は−C−o−,−c−、7z = v y
、 −CONH−及び−CONR’−から選ばれ:Gは
水素、R1及びR’H0(R’)d310.−0−6か
ら選ばれ:R3は一価炭化水1−一 素基及び−価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R及び
R4けそれぞれ二価炭化水素基であり;R1は一価炭化
水素基及び−価・・ロゲン化炭化水素基から選ばれ;a
は(LOO5〜2.0の範囲の数であり;bは1,0〜
2.5の範囲の数であり: a−)−bの合計は1.0
05〜五〇の範囲であり:Cは0〜1.0の範囲の数で
あり;dはt O−2,5の範囲の数であり:c+dの
合計はtO〜五〇の範囲であり:M胃 はRs〇−及びR” CO−から選ばれ R2は水素及
び1〜約15個の炭素原子をもつアルキル基から選ばれ
;そしてnは1〜5の整数である。〕本発明の実施に特
に好ましい粘着促進剤は、ビス−(トリメトキシシリル
プロピル)マレエ − ト 。
範囲内のものであろう 〔式中、2は−C−o−,−c−、7z = v y
、 −CONH−及び−CONR’−から選ばれ:Gは
水素、R1及びR’H0(R’)d310.−0−6か
ら選ばれ:R3は一価炭化水1−一 素基及び−価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R及び
R4けそれぞれ二価炭化水素基であり;R1は一価炭化
水素基及び−価・・ロゲン化炭化水素基から選ばれ;a
は(LOO5〜2.0の範囲の数であり;bは1,0〜
2.5の範囲の数であり: a−)−bの合計は1.0
05〜五〇の範囲であり:Cは0〜1.0の範囲の数で
あり;dはt O−2,5の範囲の数であり:c+dの
合計はtO〜五〇の範囲であり:M胃 はRs〇−及びR” CO−から選ばれ R2は水素及
び1〜約15個の炭素原子をもつアルキル基から選ばれ
;そしてnは1〜5の整数である。〕本発明の実施に特
に好ましい粘着促進剤は、ビス−(トリメトキシシリル
プロピル)マレエ − ト 。
ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレ −
ト 。
ト 。
ビス−(ジメトキシメチルシリルプロビル)マレエート
。
。
ビス−(ジメトキシメチルシリルプロビル)フマレート
。
。
トリメトキシシリルプロピルアリルマレエート、及び
トリメトキシシリルプロピルアリルフマレート。
である。本発明の実施にもつとも好ましい粘着促進剤ハ
ヒス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート及び
ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート又は
それらの混合物である。
ヒス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート及び
ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート又は
それらの混合物である。
上述した一般式(1)〜(4)の範囲内のどの化合物が
本発明の個々の特定の目的のためにもつとも有効である
かは過度の実験に頼らすとも当業者には容易に決定し得
る事項である。
本発明の個々の特定の目的のためにもつとも有効である
かは過度の実験に頼らすとも当業者には容易に決定し得
る事項である。
本発明の実施において、粘着促進剤の有効量はオレフィ
ン含有ポリジオルガノシロキサン(a)の100重量部
当シ約[11〜約5重量部の範囲であることが認められ
た。
ン含有ポリジオルガノシロキサン(a)の100重量部
当シ約[11〜約5重量部の範囲であることが認められ
た。
か\るシリルマレエート、シリルフマレート。
マレエート官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性
ポリシロキサンの製造法は前記米国特許、第4759、
968号明細書に記載されている。
ポリシロキサンの製造法は前記米国特許、第4759、
968号明細書に記載されている。
本発明の好ましい一実施態様においては、さらにBob
ear の米国特許第4.061.609号明細書に
記載されるごときハイドロペルオキシド抑制剤を配合す
る。か\る抑制剤の配合により本発明の熱硬化性組成物
の可使時間を延長し得ることは当業者には明らかであろ
う。多くの用途に対してはオレフィン含有ポリジオルガ
ノシロキサン(a) 100重量部1)抑制剤を約α0
1〜10重量部存在させるべきである。適当なハイドロ
ペルオキシ型抑制剤は前記Bobear の米国特許
明細書中に詳述されているので参照されたい。
ear の米国特許第4.061.609号明細書に
記載されるごときハイドロペルオキシド抑制剤を配合す
る。か\る抑制剤の配合により本発明の熱硬化性組成物
の可使時間を延長し得ることは当業者には明らかであろ
う。多くの用途に対してはオレフィン含有ポリジオルガ
ノシロキサン(a) 100重量部1)抑制剤を約α0
1〜10重量部存在させるべきである。適当なハイドロ
ペルオキシ型抑制剤は前記Bobear の米国特許
明細書中に詳述されているので参照されたい。
本発明の好ましい実施態様において使用し得る別の添加
剤は充填剤である。勿論、充填剤は抑制剤を配合するか
否かに拘らず本発明の組成物中に配合し得る。一般に、
充填剤の配合量はオレフィン含有ポリジオルガノシロキ
サン(転)10031量部当り5重量部程度の少量から
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a) 10
0重量部当り250重量部程度又はそれ以上の多量まで
の広範囲の量であ〕得る。好ましい充填剤はヒニームド
シリカ及び沈降シリカのような補強用充填剤であるが、
か\る補強用充填剤に加えて又はその代シに増量′用充
填剤を使用することができる。適当な増量用充填剤の例
は酸化鉄、珪藻土、炭酸カルシウム。
剤は充填剤である。勿論、充填剤は抑制剤を配合するか
否かに拘らず本発明の組成物中に配合し得る。一般に、
充填剤の配合量はオレフィン含有ポリジオルガノシロキ
サン(転)10031量部当り5重量部程度の少量から
オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a) 10
0重量部当り250重量部程度又はそれ以上の多量まで
の広範囲の量であ〕得る。好ましい充填剤はヒニームド
シリカ及び沈降シリカのような補強用充填剤であるが、
か\る補強用充填剤に加えて又はその代シに増量′用充
填剤を使用することができる。適当な増量用充填剤の例
は酸化鉄、珪藻土、炭酸カルシウム。
石英粉末、コルク等を包含する。
当業者に既知であるその他の添加剤、たとえば難燃剤、
可塑剤、顔料等も本発明の粘着性硬化性組成物中に配合
することができる。
可塑剤、顔料等も本発明の粘着性硬化性組成物中に配合
することができる。
本発明を当業者によりよ〈実施せしめ得るように、以下
本発明を実施例についてさらに説明するが、これらは単
に例証のだめのものであって、何等本発明を限定するも
のではない。実施例中、特に示さない限りすべての部は
重量部である。
本発明を実施例についてさらに説明するが、これらは単
に例証のだめのものであって、何等本発明を限定するも
のではない。実施例中、特に示さない限りすべての部は
重量部である。
実施例
実施例1
つぎの成分を混合することによって貴金属触媒含有熱硬
化性シリコーンゴム組成物を製造した。
化性シリコーンゴム組成物を製造した。
25℃で2αOOQ、000センチポイズの粘度 4
0部をもつビニル末端ポリジメチルシロキサンt ;)
シー(、−zLlluut、i、uuuセンナボイス
の粘度ヲもつ 20部ビニル末端メチルビニルポリシロ
キサン線状メチル水素ポリシロキサン架橋剤 2部
白金錯体触媒 1部組酸物Iと
命名したとの組成物は従来技術に従う組成物であり、比
較のためのものである。
0部をもつビニル末端ポリジメチルシロキサンt ;)
シー(、−zLlluut、i、uuuセンナボイス
の粘度ヲもつ 20部ビニル末端メチルビニルポリシロ
キサン線状メチル水素ポリシロキサン架橋剤 2部
白金錯体触媒 1部組酸物Iと
命名したとの組成物は従来技術に従う組成物であり、比
較のためのものである。
実施例2
組成物■と命名した組成物を実施例1と同様にして、た
だしそれに本発明に従ってビス−(トリメトキシシリル
プロビル)マレエート1重量%をさらに配合することに
よって製造した。
だしそれに本発明に従ってビス−(トリメトキシシリル
プロビル)マレエート1重量%をさらに配合することに
よって製造した。
実施例3
組成物■と命名した組成物を実施例1と同様にして、た
だしそれに本発明に従ってビス−(トリメトキシシリル
プロビル)マレエート2重量%をさらに配合することに
よって製造した。
だしそれに本発明に従ってビス−(トリメトキシシリル
プロビル)マレエート2重量%をさらに配合することに
よって製造した。
実施例4
組成物■1組成物■及び組成物■の各々の厚さ60ミル
のシートを未処理のガラス繊維布の各表面上に圧接しそ
して177℃(350?)で15・ 分間加硫した。得
られた積層体の1インチ×4インチのストリップについ
て剥離強さをモンサント式張力計で2インチ/分のジツ
ー速度で試験した。
のシートを未処理のガラス繊維布の各表面上に圧接しそ
して177℃(350?)で15・ 分間加硫した。得
られた積層体の1インチ×4インチのストリップについ
て剥離強さをモンサント式張力計で2インチ/分のジツ
ー速度で試験した。
結果を第1表に示す。
第1表
組成物! 組成物■ 組成物■
剥離強さ
くボンド/インチ) 1 6
14** 接着結合が破壊される前にゴムが引
裂かれた。
14** 接着結合が破壊される前にゴムが引
裂かれた。
したがってこれらの結果は熱硬化性シリコーンゴム組成
物中に本発明の粘着促進剤を配合するととKよって改善
された結果が得られることを例証するものである。
物中に本発明の粘着促進剤を配合するととKよって改善
された結果が得られることを例証するものである。
実施例5
本実施例では、亜鉛メッキ鋼板及び陽極酸化アルミニウ
ム板の各々の表面で直接加硫させた組成物■の1インチ
×6インチのストリップについて重ね剪断試験を行なっ
た。各金属板の表面を予めトルエンで拭ってから金属/
ゴム/金属重ね剪断試験用構造体を形成した。ゴムの厚
みは約20ミルであシ、その重なシ幅は1インチであっ
た。
ム板の各々の表面で直接加硫させた組成物■の1インチ
×6インチのストリップについて重ね剪断試験を行なっ
た。各金属板の表面を予めトルエンで拭ってから金属/
ゴム/金属重ね剪断試験用構造体を形成した。ゴムの厚
みは約20ミルであシ、その重なシ幅は1インチであっ
た。
177℃(350?)で15分間硬化した後、テイエウ
スーオルセン張力計上で15インチ/分のジ鱈−速度で
測定した重ね剪断強さを第■表に示す。
スーオルセン張力計上で15インチ/分のジ鱈−速度で
測定した重ね剪断強さを第■表に示す。
第■表
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、つぎの成分: (a)25℃で少なくとも約250,000センチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン; (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤; (c)オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
とオルガノ水素ポリシロキサン(b)との架橋を促進す
る有効量の貴金属又は貴金属含有触媒;及び (d)シリルマレエート、シリルフマレート、マレエー
ト官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリシロ
キサンからなる群から選んだ有効量の粘着促進剤; を含有してなる硬化性組成物。 2、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)が
25℃で約500,000センチポイズ〜約200,0
00,000センチポイズの粘度をもつものである特許
請求の範囲第1項記載の組成物。 3、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)が
25℃で約1,000,000センチポイズ〜約100
,000,000センチポイズの粘度をもつものである
特許請求の範囲第1項記載の組成物。 4、貴金属又は貴金属含有触媒が白金金属又は白金金属
錯体である特許請求の範囲第1項記載の組成物。 5、白金金属又は白金金属錯体触媒が白金金属としてポ
リジオルガノシロキサン(a)及びオルガノ水素ポリシ
ロキサン(b)の重量に基づいて約1〜約500ppm
の量で存在する特許請求の範囲第4項記載の組成物。 6、粘着促進剤が式: (1)▲数式、化学式、表等があります▼; (2)▲数式、化学式、表等があります▼; (3)▲数式、化学式、表等があります▼及び (4)▲数式、化学式、表等があります▼; 〔式中、Zは▲数式、化学式、表等があります▼、▲数
式、化学式、表等があります▼、フェニレン、−CON
H−及び−CONR^1−から選ばれ;Gは水素、R^
3及びR^4H_c(R^1)_dSiO_(_3_−
_c_−_d_)_/_2から選ばれ;R^3は一価炭
化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R
及びR^4はそれぞれ二価炭化水素基であり;R^1は
一価炭化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ば
れ;aは0.005〜2.0の範囲の数であり;bは1
.0〜2.5の範囲の数であり;a+bの合計は1.0
05〜3.0の範囲であり:cは0〜1.0の範囲の数
であり:dは1.0〜2.5の範囲の数であり;c+d
の合計は1.0〜3.0の範囲であり;MはR^3O−
及びR^3CO−から選ばれ、R^2は水素及び1〜約
15個の炭素原子をもつアルキル基から選ばれ;そして
nは1〜3の整数である〕をもつ化合物からなる群から
選ばれたものである特許請求の範囲第1項記載の組成物
。 7、粘着促進剤がシリルマレエート及びシリルフマレー
トから選ばれる特許請求の範囲第1項記載の組成物。 8、粘着促進剤が、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)マレエート
、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)フマレート
、 トリメトキシシリルプロピルアリルマレエート、及び トリメトキシシリルプロピルアリルフマレート、 からなる群から選ばれる特許請求の範囲第7項記載の組
成物。 9、粘着促進剤がビス−(トリメトキシシリルプロピル
)マレエート、ビス−(トリメトキシシリルプロピル)
フマレート又はそれらの混合物である特許請求の範囲第
8項記載の組成物。 10、粘着促進剤がオレフィン含有ポリジオルガノシロ
キサン(a)100重量部当り約0.1重量部〜約5重
量部の量で存在する特許請求の範囲第1項記載の組成物
。 11、さらに有効量のハイドロペルオキシド抑制剤を含
有する特許請求の範囲第1項記載の組成物。 12、さらに有効量の充填剤を含有する特許請求の範囲
第1項記載の組成物。 13、さらに有効量の充填剤を含有する特許請求の範囲
第11項記載の組成物。 14、つぎの成分: (a)25℃で少なくとも約250,000センチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン; (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤; (c)オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
とオルガノ水素ポリシロキサン(b)との架橋を促進す
る有効量の貴金属又は貴金属含有触媒;及び (d)シリルマレエート、シリルフマレート、マレエー
ト官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリシロ
キサンからなる群から選んだ有効量の粘着促進剤; を混合することからなる硬化性組成物の製造法。 15、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約500,000センチポイズ〜約200,
000,000センチポイズの粘度をもつものである特
許請求の範囲第14項記載の製造法。 16、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約1,000,000センチポイズ〜約10
0,000,000センチポイズの粘度をもつものであ
る特許請求の範囲第14項記載の製造法。 17、貴金属又は貴金属含有触媒が白金金属又は白金金
属錯体である特許請求の範囲第14項記載の製造法。 18、白金金属又は白金金属錯体触媒を白金金属として
ポリジオルガノシロキサン(a)及びオルガノ水素ポリ
シロキサン(b)の重量に基づいて約1〜約500pp
mの量で使用する特許請求の範囲第17項記載の製造法
。 19、粘着促進剤が式: (1)▲数式、化学式、表等があります▼; (2)▲数式、化学式、表等があります▼; (3)▲数式、化学式、表等があります▼及び (4)▲数式、化学式、表等があります▼; 〔式中、Zは▲数式、化学式、表等があります▼、▲数
式、化学式、表等があります▼、フェニレン、−CON
H−及び−CONR^1−から選ばれ;Gは水素、R^
3及びR^4H_c(R^1)_dSiO_(_3_−
_c_−_d_)_/_2から選ばれ;R^3は一価炭
化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R
及びR^4はそれぞれ二価炭化水素基であり;R^1は
一価炭化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ば
れ;aは0.005〜2.0の範囲の数であり;bは1
.0〜2.5の範囲の数であり;a+bの合計は1.0
05〜3.0の範囲であり;cは0〜1.0の範囲の数
であり;dは1.0〜2.5の範囲の数であり;c+d
の合計は1.0〜3.0の範囲であり;MはR^3O−
及び ▲数式、化学式、表等があります▼から選ばれ、R^2
は水素及び1〜約15個の炭素原子をもつアルキル基か
ら選ばれ;そしてnは1〜3の整数である〕をもつ化合
物からなる群から選ばれたものである特許請求の範囲第
14項記載の製造法。 20、粘着促進剤がシリルマレエート及びシリルフマレ
ートから選ばれる特許請求の範囲第14項記載の製造法
。 21、粘着促進剤が、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)マレエート
、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)フマレート
、 トリメトキシシリルプロピルアリルマレエート、及び トリメトキシシリルプロピルアリルフマレート、 からなる群から選ばれる特許請求の範囲第20項記載の
製造法。 22、粘着促進剤がビス−(トリメトキシシリルプロピ
ル)マレエート、ビス−(トリメトキシシリルプロピル
)フマレート又はそれらの混合物である特許請求の範囲
第21項記載の製造法。 23、粘着促進剤をオレフィン含有ポリジオルガノシロ
キサン(a)100重量部当り約0.1重量部〜約5重
量部の量で使用する特許請求の範囲第14項記載の製造
法。 24、さらに有効量のハイドロペルオキシド抑制剤を混
合する特許請求の範囲第14項記載の製造法。 25、さらに有効量の充填剤を混合する特許請求の範囲
第14項記載の製造法。 26、さらに有効量の充填剤を混合する特許請求の範囲
第24項記載の製造法。 27、つぎの成分: (a)成分A100重量部及び (b)成分B1〜100重量部; を含有してなり、成分Aは (i)珪素原子に結合したオレフィン性基を有しかつ2
5℃で少なくとも約250,000センチポイズの粘度
をもつ一種又はそれ以上のポリジオルガノシロキサン及
び (ii)ある割合の貴金属又は貴金属含有触媒の混合物
からなり、成分Bはオルガノ水素ポリシロキサンからな
るが、ただし成分A、成分B又は成分A及びBはさらに
シリルマレエート、シリルフマレート、マレエート官能
性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリシロキサン
からなる群から選んだ粘着促進剤を含有することを特徴
とする製品。 28、つぎの工程、すなわち I 、つぎの成分: (a)25℃で少なくとも約250,000センチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン; (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤; (c)貴金属又は貴金属含有触媒;及び (d)シリルマレエート、シリルフマレート、マレエー
ト官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリシロ
キサンからなる群から選んだ有効量の粘着促進剤; を混合して硬化性組成物を形成させ; II、該硬化性組成物を基体上に塗布し;そして III、該硬化性組成物を硬化させる; 工程によつて製造された製品。 29、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約500,000センチポイズ〜約200,
000,000センチポイズの粘度をもつものである特
許請求の範囲第28項記載の製品。 30、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約1,000,000センチポイズ〜約10
0,000,000センチポイズの粘度をもつものであ
る特許請求の範囲第28項記載の製品。 31、貴金属又は貴金属含有触媒が白金金属又は白金金
属錯体である特許請求の範囲第28項記載の製品。 32、白金金属又は白金金属錯体触媒が白金金属として
ポリジオルガノシロキサン(a)及びオルガノ水素ポリ
シロキサン(b)の重量に基づいて約1〜約500pp
mの量で存在する特許請求の範囲第31項記載の製品。 33、粘着促進剤が式: (1)▲数式、化学式、表等があります▼; (2)▲数式、化学式、表等があります▼; (3)▲数式、化学式、表等があります▼及び (4)▲数式、化学式、表等があります▼; 〔式中、Zは▲数式、化学式、表等があります▼、▲数
式、化学式、表等があります▼、フェニレン、−CON
H−及び−CONR^1−から選ばれ;Gは水素、R^
3及びR^4H_c(R^1)_dSiO_(_3_−
_c_−_d_)_/_2から選ばれ;R^3は一価炭
化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R
及びR^4はそれぞれ二価炭化水素基であり;R^1は
一価炭化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ば
れ;aは0.005〜2.0の範囲の数であり;bは1
.0〜2.5の範囲の数であり;a+bの合計は1.0
05〜3.0の範囲であり;cは0〜1.0の範囲の数
であり;dは1.0〜2.5の範囲の数であり;c+d
の合計は1.0〜3.0の範囲であり;MけR^3O−
及び▲数式、化学式、表等があります▼から選ばれ、R
^2は水素及び1〜約15個の炭素原子をもつアルキル
基から選ばれ;そしてnは1〜3の整数である〕をもつ
化合物からなる群から選ばれたものである特許請求の範
囲第28項記載の製品。 34、粘着促進剤がシリルマレエート及びシリルフマレ
ートから選ばれる特許請求の範囲第28項記載の製品。 35、粘着促進剤が、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)マレエート
、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)フマレート
、 トリメトキシシリルプロピルアリルマレエート、及び トリメトキシシリルプロピルアリルフマレート、 からなる群から選ばれる特許請求の範囲第34項記載の
製品。 36、粘着促進剤がビス−(トリメトキシシリルプロピ
ル)マレエート、ビス−(トリメトキシシリルプロピル
)フマレート又はそれらの混合物である特許請求の範囲
第35項記載の製品。 37、粘着促進剤がオレフィン含有ポリジオルガノシロ
キサン(a)100重量部当り約0.1重量部〜約5重
量部の量で存在する特許請求の範囲第28項記載の製品
。 38、さらに有効量のハイドロペルオキシド抑制剤を含
有する特許請求の範囲第28項記載の製品。 39、さらに有効量の充填剤を含有する特許請求の範囲
第28項記載の製品。 40、さらに有効量の充填剤を含有する特許請求の範囲
第38項記載の製品。 41、つぎの工程、すなわち I 、つぎの成分: (a)25℃で少なくとも約250.000センチポイ
ズの粘度をもつオレフィン含有ポリジオルガノシロキサ
ン; (b)オルガノ水素ポリシロキサン架橋剤; (c)貴金属又は貴金属含有触媒;及び (d)シリルマレエート、シリルフマレート、マレエー
ト官能性ポリシロキサン及びフマレート官能性ポリシロ
キサンからなる群から選んだ有効量の粘着促進剤又は自
己結合性添加剤; を混合して硬化性組成物を形成させ; II、該硬化性組成物を基体上に塗布し;そして III、該硬化性組成物を硬化させる; 工程からなる製品の製造法。 42、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約500,000センチポイズ〜約200,
000,000センチポイズの粘度をもつものである特
許請求の範囲第41項記載の製造法。 43、オレフィン含有ポリジオルガノシロキサン(a)
が25℃で約1,000,000センチポイズ〜約10
0,000,000センチポイズの粘度をもつものであ
る特許請求の範囲第41項記載の製造法。 44、貴金属又は貴金属含有触媒が白金金属又は白金金
属錯体である特許請求の範囲第41項記載の製造法。 45、白金金属又は白金金属錯体触媒が白金金属として
ポリジオルガノシロキサン(a)及びオルガノ水素ポリ
シロキサン(b)の重量に基づいて約1〜約500pp
mの量で存在する特許請求の範囲第41項記載の製造法
。 46、粘着促進剤が式: (1)▲数式、化学式、表等があります▼; (2)▲数式、化学式、表等があります▼; (3)▲数式、化学式、表等があります▼及び、 (4)▲数式、化学式、表等があります▼; 〔式中、Zは▲数式、化学式、表等があります▼、▲数
式、化学式、表等があります▼、フェニレン、−CON
H−及び−CONR^1−から選ばれ;Gは水素、R^
3及びR^4H_c(R^1)_dSiO_(_3_−
_c_−_d_)_/_2から選ばれ;R^3は一価炭
化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ばれ;R
及びR^4はそれぞれ二価炭化水素基であり;R^1は
一価炭化水素基及び一価ハロゲン化炭化水素基から選ば
れ、;aは0.005〜2.0の範囲の数であり;bは
1.0〜2.5の範囲の数であり;a+bの合計は1.
005〜3.0の範囲であり;cは0〜1.0の範囲の
数であり;dは1.0〜2.5の範囲の数であり;c+
dの合計は1.0〜3.0の範囲であり;MはR^3O
−及び▲数式、化学式、表等があります▼から選ばれ、
R^2は水素及び1〜約15個の炭素原子をもつアルキ
ル基から選ばれそしてnは1〜3の整数である〕をもつ
化合物からなる群から選ばれたものである特許請求の範
囲第41項記載の製造法。 47、粘着促進剤がシリルマレエート及びシリルフマレ
ートから選ばれる特許請求の範囲第41項記載の製造法
。 48、粘着促進剤が、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)マレエート、 ビス−(トリメトキシシリルプロピル)フマレート、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)マレエート
、 ビス−(ジメトキシメチルシリルプロピル)フマレート
、 トリメトキシシリルプロピルアリルマレエート、及び トリメトキシシリルプロピルアリルフマレート、 からなる群から選ばれる特許請求の範囲第47項記載の
製造法。 49、粘着促進剤がビス−(トリメトキシシリルプロピ
ル)マレエート、ビス−(トリメトキシシリルプロピル
)フマレート又はそれらの混合物である特許請求の範囲
第48項記載の製造法。 50、粘着促進剤がオレフィン含有ポリジオルガノシロ
キサン(a)100重量部当り約0.1重量部〜約5重
量部の量で存在する特許請求の範囲第41項記載の製造
法。 51、さらに有効量のハイドロペルオキシド抑制剤を該
硬化性組成物中に混合する特許請求の範囲第41項記載
の製造法。 52、さらに有効量の充填剤を該硬化性組成物中に混合
する特許請求の範囲第41項記載の製造法。 53、さらに有効量の充填剤を該硬化性組成物中に混合
する特許請求の範囲第51項記載の製造法。 54、硬化を高温で行なう特許請求の範囲第41項記載
の製造法。 55、高温が少なくとも100℃の温度である特許請求
の範囲第54項記載の製造法。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US68848885A | 1985-01-03 | 1985-01-03 | |
US688488 | 1985-01-03 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS61181863A true JPS61181863A (ja) | 1986-08-14 |
JPH0672206B2 JPH0672206B2 (ja) | 1994-09-14 |
Family
ID=24764629
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60293396A Expired - Lifetime JPH0672206B2 (ja) | 1985-01-03 | 1985-12-27 | 貴金属触媒含有自己結合性シリコーンゴム組成物 |
Country Status (2)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0672206B2 (ja) |
CA (1) | CA1270973A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS6375063A (ja) * | 1986-09-12 | 1988-04-05 | ワツカー‐ケミー・ゲゼルシヤフト・ミツト・ベシユレンクテル・ハフツング | 架橋してオルガノポリシロキサンエラストマーを生成する組成物 |
JPH11246765A (ja) * | 1997-12-29 | 1999-09-14 | General Electric Co <Ge> | プライマーなしで接着が可能な液体射出成形シリコーンエラストマー |
JPH11323134A (ja) * | 1998-02-26 | 1999-11-26 | General Electric Co <Ge> | プライマ―なしで接着が可能な液体射出成形シリコ―ンエラストマ― |
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