JPS61127616A - Production of silicon carbide fine powder - Google Patents

Abstract

PURPOSE:To obtain profitably the high-purity silicon carbide fine powder by heat-treating the fine powder which is obtained by subjecting aminosilane compd., cyanosilane compd. or silazane compd. to gas phase reaction in the nonoxidizing atmosphere. CONSTITUTION:Aminosilane compd. shown by a formula I, cyanosilane compd. shown by a formula II or silazane compds. shown by the formula III, IV are subjected to the gas phase reaction. The obtained fine powder is heat-treated in the nonoxidizinggas atmosphere. In the formulas I, II, R, R' and R'' are H, alkyl, allyl and phenyl but R, R' and R'' are not H simultaneously and (n), (m) show respectively 0-3 and 4-n. In the formulas II, III, R, R', R'' and R''' are H, alkyl, allyl, phenyl and methlamino but R, R', R'' and R''' are not H simultaneously and (n) shows 3 and 4.

Description

【発明の詳細な説明】 〔音束上の利用分野〕 本発明は炭化珪素微粉末の製造方法に関する発明である
。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Field of Application in Sound Flux] The present invention relates to a method for producing fine silicon carbide powder.

更に詳しくは一般式がＲｎＳｉ　（ＮＲ’、　Ｒ”　）
ｍ（式中、Ｒ，Ｒ’、　Ｒ“　はそれぞれ水素、アルキ
ル基、アリル基またはフェニル基を示す、たソし、Ｒ，
Ｒ’、Ｒ″　が同時に水素である場合を除く、ｎ＝ｏ〜
３、ｍ＝４−ｎである）で表わされるアミノシラン化合
物、一般式がＲｎＳｉ　（ＣＮ）ｍ（式中、Ｒは水素、
アルキル基、アリル基、フェニル基を示し、ｎ　＝　０
〜３、ｍ＝＝４−ｎである）で表わされるシアノシラン
化合物または一般式が（尺Ｒ’、Ｒ“５ｉ）２ＮＲ”’
あるいは（−ＲＲ’　Ｓ　ｉ　−ＮＲ”−）ｎ　　（式
中、Ｒ，Ｒ’、Ｒ″　Ｒ１１＋はそれぞれ水素、アルキ
ル基、アリル基またはフェニル基を示し、ｎは３または
４である、たソしＲ，Ｒ’。More specifically, the general formula is RnSi (NR', R'')
m (in the formula, R, R', R" each represent hydrogen, an alkyl group, an allyl group or a phenyl group, Tasoshi, R,
n=o~, except when R' and R'' are hydrogen at the same time
3, m = 4-n), the general formula is RnSi (CN)m (wherein R is hydrogen,
Indicates an alkyl group, allyl group, phenyl group, n = 0
-3, m==4-n) or the general formula is (scale R', R"5i)2NR"'
or (-RR' Si -NR"-)n (wherein R, R', R" R11+ each represents hydrogen, an alkyl group, an allyl group, or a phenyl group, and n is 3 or 4, R, R'.

Ｒ＠、Ｒ″１が同時に水素である場合を除く）で表わさ
れるシラザン化合物を気相反応させて得られた微粉末を
非酸化性ガス雰囲気で熱処理することを特徴とする炭化
珪素微粉末の製造方法に関する発明である。A silicon carbide fine powder obtained by subjecting a silazane compound represented by R@ and R″1 to hydrogen at the same time) to a gas phase reaction and heat-treating the fine powder in a non-oxidizing gas atmosphere. This invention relates to a manufacturing method.

近年、窒化珪素や炭化珪素等の非酸化系セラミックスは
高温強度や耐熱衝撃性などの高温特性に優れているため
、その製造法や応用に関する研究が盛んに行われておシ
、ガスタービン、ジーゼルエンジン、あるいは熱交換器
等の耐熱構造材料としてその用途が拓けつつある。In recent years, non-oxidizing ceramics such as silicon nitride and silicon carbide have excellent high-temperature properties such as high-temperature strength and thermal shock resistance, so research into their manufacturing methods and applications has been actively conducted. Its use is opening up as a heat-resistant structural material for engines, heat exchangers, etc.

高温材料としての炭化珪素は高温での耐酸化性や強度特
性及び熱伝導度が特に優れている。Silicon carbide as a high-temperature material has particularly excellent oxidation resistance, strength properties, and thermal conductivity at high temperatures.

しかし高温高応力材料としての炭化珪素焼結体には高温
時における物理的、化学的な安定性と信頼性が厳に要求
されているが、とりわけ重要な因子でちる熱的、機械的
特性はその原料に大きく影響される。このような用途に
おける、原料である炭化珪素粉末としては、出来るだけ
不純物を含まず、しかも粒径が１μ以下望ましくは０．
５μ以下で、かつ揃っている事や結晶組織の異なるもの
が混在する事なく、β型やα型の単一組織である事が要
望されている。However, as a high-temperature, high-stress material, silicon carbide sintered bodies are strictly required to have physical and chemical stability and reliability at high temperatures, but the thermal and mechanical properties are particularly important factors. It is greatly influenced by the raw material. In such applications, the raw material silicon carbide powder should contain as few impurities as possible and have a particle size of 1 μm or less, preferably 0.05 μm.
It is desired to have a single β-type or α-type crystal structure with a diameter of 5μ or less, and without a mixture of crystal structures with different crystal structures.

〔従来の技術〕[Conventional technology]

従来、炭化珪素粉末の主な製法としては下記の方法が知
られている。Conventionally, the following methods are known as main methods for producing silicon carbide powder.

ｆｉｌ　　珪石（ＳｉＯ２）とコークス（Ｃ）を混合し
てアチソン炉で加熱する方法 （２）金属珪素粉末と炭素粉末との反応方法（３）　　
シリカ粉末と炭素粉末との反応方法〔発明が解決しよう
とする問題点〕 しかし、いずれの方法も固−固反応であるため、出来た
製品が出発原料の純度や粒度、粒径および夫々の原料の
混合度合に制約されてしまう。そのため、未反応原料が
混入したり、製品の凝結が生じ易く、粒径を小さくした
シバラツキを小さくする事が困離であった。また、原料
中に含有されている不揮発性の金属が製品中に蓄積した
り機械的粉砕によって更に二次的に不純物が混入する等
の欠点があった。fil Method of mixing silica stone (SiO2) and coke (C) and heating in an Acheson furnace (2) Method of reaction between metal silicon powder and carbon powder (3)
Method for Reacting Silica Powder and Carbon Powder [Problem to be Solved by the Invention] However, since both methods involve a solid-solid reaction, the resulting product may vary depending on the purity, particle size, and particle size of the starting materials, as well as the respective raw materials. It is limited by the degree of mixing. Therefore, unreacted raw materials are likely to be mixed in and the product is likely to coagulate, making it difficult to reduce the variation in particle size. Further, there are drawbacks such as non-volatile metals contained in the raw materials accumulating in the product and secondary impurities being mixed in due to mechanical crushing.

〔問題点を解決するだめの手段〕[Failure to solve the problem]

本発明者等は炭化珪素粉末を製造するプロセスにおいて
、高純度の炭化珪素を粉砕工程を経ることなく微粉末状
で取得する方法について鋭意研究を行なった。The present inventors conducted intensive research on a method for obtaining highly pure silicon carbide in the form of fine powder without going through a pulverization process in the process of manufacturing silicon carbide powder.

その結果、ハロゲンを含まないアミノシラン、シアノシ
ラン、またはシラザン化合物を水素、窒素、アルゴン、
ヘリウムなどの非酸化性ガス雰囲気下で気相反応を行な
うことによって非晶質あるいは部分的に結晶化した炭化
珪素微粉末が得られ、更に上記の方法で得られた微粉末
を非酸化性ガス雰囲気下で結晶化させることにより、β
型炭化珪素結晶質粉末が得られることを見出して本発明
を完成するに至った。As a result, halogen-free aminosilanes, cyanosilanes, or silazane compounds can be
Amorphous or partially crystallized silicon carbide fine powder can be obtained by performing a gas phase reaction in a non-oxidizing gas atmosphere such as helium, and the fine powder obtained by the above method can be added to a non-oxidizing gas atmosphere. By crystallizing in an atmosphere, β
The present invention was completed by discovering that crystalline silicon carbide powder can be obtained.

本発明によれば使用される原料が塩素を含まないので生
成物中に微量の５ｉ−ＣＩが残留することがなく、装置
の腐食対策や高級材質を使用する必要もない。According to the present invention, since the raw materials used do not contain chlorine, there is no trace amount of 5i-CI remaining in the product, and there is no need to take measures against corrosion of the equipment or use high-grade materials.

また原料は蒸留等の操作によって容易に生成することが
出来るので、本発明方法によって得られる生成物は極め
て高い純度のものである。Furthermore, since the raw materials can be easily produced by operations such as distillation, the products obtained by the method of the present invention have extremely high purity.

本発明方法において、原料としては次の様な有機珪素化
合物が用いられる。In the method of the present invention, the following organic silicon compounds are used as raw materials.

＋１１　一般式が　ＲｎＳｉ　（ＮＲ’　、　Ｒ”　）
ｍ　　（式中、Ｒ１Ｒ’、Ｒ“　はそれぞれ水素、アル
キル基、アリル基またはフェニル基を示す、たソし、Ｒ
９Ｒ’、Ｒ”　が同時に水素である場合を除く、ｎ＝０
〜３、ｍ＝４−ｎである）で表わされるアミノシラン化
合物としては、例えばトリメチルメチルアミノシラン、
ジメチルビス（メチルアミノ）シラン、メチルトリス（
メチルアミノ）シラン、トリメチルジメチルアミノシラ
ン、ジメチルビス（ジメチルアミノ）シラン、またはメ
チルトリス（ジメチルアミノ）シラン等である。+11 General formula is RnSi (NR', R”)
m (wherein R1R', R" each represent hydrogen, an alkyl group, an allyl group, or a phenyl group,
9N=0, except when R' and R'' are hydrogen at the same time
-3, m=4-n), for example, trimethylmethylaminosilane,
Dimethylbis(methylamino)silane, methyltris(
methylamino)silane, trimethyldimethylaminosilane, dimethylbis(dimethylamino)silane, or methyltris(dimethylamino)silane.

（２）一般式が　ＲｎＳｉ（ＣＮ）ｍ　（式中、Ｒは水
素、アルキル基、アリル基、フェニル基を示し、ｙ１＝
Ｑ〜３、ｍ＝４−ｎである）で表わされるシアノシラン
化合物としては、例えばトリメチルシアノシラン、ジメ
チルジシアノシラン、ジメチルシアノシラン、メチルシ
アノシラン、メチルジシアノシランまたはシアノシラン
等である。(2) The general formula is RnSi(CN)m (wherein R represents hydrogen, an alkyl group, an allyl group, or a phenyl group, and y1=
Examples of the cyanosilane compound represented by Q~3 (m=4-n) include trimethylcyanosilane, dimethyldicyanosilane, dimethylcyanosilane, methylcyanosilane, methyldicyanosilane, and cyanosilane.

（３）　　一般式が　（Ｒ，、Ｒ’　、　Ｒ’５ｉ）２
ＮＲＩ′　　あるいは（−ＲＲＩＳｉ−ＮＲ１−１ＴＩ
（式中Ｒ，Ｒ’、Ｒ”　Ｒ１１１はそれぞれ水素、アル
キル基、アリル基またはフェニル基を示し、ｎは６まだ
は４である、たソしＲ，Ｒ’、Ｒ“　Ｒ１１＋が同時に
水素である場合を除く）で表わされるシラザン化合物と
しては、例えば１，１，３．５−テトラメチルジシラザ
ン、ヘキサメチルジシラザン、ヘプタメチルジシラザン
、１，１，５，５，５゜５−ヘキサメチルシクロトリシ
ラザン、１゜３−ジビニル−１，１，５，５−テトラメ
チルジシラザンまたは１，１，３．３，５，５゜７．７
−オクタメチルシクロテトラシラザン等である。これら
の原料は、通常の蒸留や昇華などにより極めて高純度に
精製される。また気相反応へ供給する場合、これらの原
料が２種以上混合されていてもさしつかえない。(3) The general formula is (R,,R', R'5i)2
NRI' or (-RRISi-NR1-1TI
(In the formula, R, R', R" R111 each represent hydrogen, an alkyl group, an allyl group, or a phenyl group, and n is 6 or 4. If R, R', and R" R11+ are hydrogen at the same time, Examples of silazane compounds represented by Methylcyclotrisilazane, 1°3-divinyl-1,1,5,5-tetramethyldisilazane or 1,1,3.3,5,5°7.7
-octamethylcyclotetrasilazane, etc. These raw materials are purified to extremely high purity by conventional distillation, sublimation, etc. Furthermore, when supplying to a gas phase reaction, two or more of these raw materials may be mixed.

これらの原料はあらかじめガス化させて反応管へ導き、
同時に窒素、水素、アルゴンまたはヘリウム等の非酸化
性ガスと混合して供給される。These raw materials are gasified in advance and introduced into the reaction tube.
At the same time, it is supplied mixed with a non-oxidizing gas such as nitrogen, hydrogen, argon or helium.

窒素、アルゴンまたはヘリウム等のガスは反水素を同伴
させることは、加水素分解により珪素化合物中の炭素成
分をメタン、エタンなどの炭化水素として系外へ排出さ
せ、生成物中の炭素量を調節するのに有効でちる。When gases such as nitrogen, argon, or helium are accompanied by antihydrogen, carbon components in silicon compounds are discharged from the system as hydrocarbons such as methane and ethane through hydrolysis, and the amount of carbon in the product is adjusted. It is effective for doing.

本発明方法において反応温度は１３００℃〜１５００℃
の範囲で選択するのが適当であり、８００℃より低いと
きには反応の進行が不充分であるために生成量が低く、
逆に１５００℃を超える場合は、装置上の制約と多大の
エネルギーを要するために経済的ではない。原料ガスの
分圧および反応時間は生成物の粒径や収率等を考慮して
決められるが、原料分圧は０．０１〜数ａｔＴｎｓ反応
時間は１２０〜ｏ、　　ｏ　１６ｅｃ、で実施するのが
好ましい。これらの値よシ原料分圧が低く反応時間が長
い場合には、反応装置が大型になり工業的には不利とな
る。逆に分圧が高く反応時間が短い場合には反応が進行
しなかったりまたは生成物中に炭素の量が多くなったり
するので好ましくない。In the method of the present invention, the reaction temperature is 1300°C to 1500°C.
It is appropriate to select it within the range of
On the other hand, if the temperature exceeds 1500° C., it is not economical due to equipment restrictions and a large amount of energy. The partial pressure of the raw material gas and the reaction time are determined by considering the particle size and yield of the product, etc., but the raw material partial pressure is 0.01 to several atTns, and the reaction time is 120 to 16ec. is preferred. If the raw material partial pressure is lower than these values and the reaction time is long, the reactor will be large-sized, which is disadvantageous from an industrial perspective. On the other hand, if the partial pressure is high and the reaction time is short, the reaction may not proceed or the amount of carbon in the product may increase, which is not preferable.

具体的な実施方法としては、例えば原料が液体である場
合には所定の液量を予熱器に導入してガス化させ、所定
量の非酸化性ガスとを十分流通型が用いられるが、ガス
の流れが脈動あるいは乱脈にならず均一に加熱される構
造とするが、塩化水素などの腐食性ガスが副生じないの
で、捕集器の材質上の制約は特にりく、通常用いられて
いるＶ過方式の集塵器、電気集塵器、サイクロン等を適
宜用いることが可能である。As a specific implementation method, for example, when the raw material is a liquid, a predetermined amount of liquid is introduced into a preheater and gasified, and a predetermined amount of non-oxidizing gas is used. The structure is such that the flow is heated uniformly without pulsation or irregular pulses, but since corrosive gases such as hydrogen chloride are not produced as a by-product, there are particular restrictions on the material of the collector. It is possible to use a filtration type dust collector, an electric dust collector, a cyclone, etc. as appropriate.

このようにして得られる生成微粉末は、Ｘ線回折ではピ
ークが認められない非晶質か、あるいはわずかにピーク
が認められる部分的に結晶化した非晶質でおり、粒径の
そろった０、５蝿以下の球状粒子である。The resulting fine powder obtained in this way is either amorphous with no peak observed in X-ray diffraction, or partially crystallized with a slight peak, and has a uniform particle size. , spherical particles of 5 flies or less.

この生成微粉末には、原料である珪素化合物の種類や反
応条件によっては窒素分も含有されてくるが、以後の結
晶化工程での熱処理によって窒素分を除去することが可
能である。This fine powder produced may also contain nitrogen depending on the type of silicon compound used as a raw material and the reaction conditions, but the nitrogen content can be removed by heat treatment in the subsequent crystallization step.

炭素の含有量の調節は、反応温度や分圧の制御の他、水
素を導入することによって可能であるが、結晶化後も遊
離している次累は更に酸素または空気等の酸化性雰囲気
中で６００〜８５０℃で酸化して除去することが可能で
ある。Adjustment of the carbon content is possible by controlling the reaction temperature and partial pressure, as well as by introducing hydrogen, but the carbon content remaining free after crystallization can be further immersed in an oxidizing atmosphere such as oxygen or air. It is possible to remove it by oxidizing it at 600 to 850°C.

結晶化の際の雰囲気は水素、アルゴン、ヘリウム等の非
酸化性ガスが使用される。結晶化の際の温度は１３５０
〜１８５０℃であり、好ましくは１４００〜１７００℃
である。For the atmosphere during crystallization, a non-oxidizing gas such as hydrogen, argon, helium, etc. is used. The temperature during crystallization is 1350
-1850°C, preferably 1400-1700°C
It is.

生成微粉末の窒素含有蓋が多い場合は、１５５０℃以上
の温度を選択することによシ実質的に窒素分を含まない
粉末が得られる。If the produced fine powder contains a large amount of nitrogen, a powder substantially free of nitrogen can be obtained by selecting a temperature of 1550° C. or higher.

結晶化の際の保持時間は結晶化度によっても異なるが通
常０．５〜１０時間である。The holding time during crystallization varies depending on the degree of crystallinity, but is usually 0.5 to 10 hours.

結晶化の具体的な実施方法については特に制限はなく、
前記生成物を坩堝または流通式反応管に充填し、非酸化
性ガスを流通させる方法が行表われる。There are no particular restrictions on the specific method of crystallization;
A method is used in which the product is filled in a crucible or a flow reaction tube and a non-oxidizing gas is passed through it.

こうして得られる結晶質の炭化珪素粉末は、Ｘ線回折に
よれば極めて高いβ相を有し、０゜５μ以下で粒径のば
らつきが少ない塊状微粉末であった。According to X-ray diffraction, the crystalline silicon carbide powder thus obtained was a lumpy fine powder having an extremely high β phase and having a diameter of 0°5 μm or less and little variation in particle size.

以下に本発明方法を更に詳述するが、本発明方法はこれ
らの実施例のみに限定されるものではない。The method of the present invention will be described in more detail below, but the method of the present invention is not limited to these Examples.

実施例１〜５ 電気炉中に設置された内径２５ｍ、長さ７００１ｍの高
純度アルミナ質反応管と反応管出口部に取りつけた反応
生成物捕集器とからなる装置を用い所定の反応温度に保
持した。Examples 1 to 5 A device consisting of a high-purity alumina reaction tube with an inner diameter of 25 m and a length of 7001 m installed in an electric furnace and a reaction product collector attached to the outlet of the reaction tube was used to reach a predetermined reaction temperature. held.

原料である有機珪素化合物をガス化させたのち、非酸化
性ガスであるアルゴンまたは水素ガ３ミクロン以下の粒
子径を有し且つ等軸状の均一な微粒子であった。After gasifying the organic silicon compound as a raw material, argon or hydrogen, which is a non-oxidizing gas, had a particle size of 3 microns or less and was equiaxed, uniform, and fine particles.

次にこの生成物を不活性雰囲気下で高純度アルミナ管に
充填して、アルゴン雰囲気下、１５５０〜１６００℃に
加熱されている電気炉中で２〜３時間熱処理を行った。Next, this product was filled into a high purity alumina tube under an inert atmosphere, and heat treated for 2 to 3 hours in an electric furnace heated at 1550 to 1600°C under an argon atmosphere.

遊離炭素分で残留した場合は、更に空気雰囲気下で６０
０℃で熱処理して除去した。If free carbon remains, further heat to 60% in an air atmosphere.
It was removed by heat treatment at 0°C.

反応条件と得られた粉末の分析結果を表１に成分だけで
あり、０．４ミクロン以下の塊状結晶であった。また、
蛍光Ｘ線分析で不純物を測定したところ、Ｆｅ　ｓ　Ａ
Ｊ　ｓ　Ｃａ　ｓ　Ｋの含有量はそれぞれ１０ｐｐｍ　
以下及びＣ１の含有量はそれぞれｉ　ｏ　ｏ　ｐｐｍ　
　以下であった。The reaction conditions and analysis results of the obtained powder are shown in Table 1. Only the components were found, and it was found to be bulk crystals of 0.4 microns or less. Also,
When impurities were measured using fluorescent X-ray analysis, Fe s A
The content of J s Ca s K is 10 ppm each.
The following and C1 contents are i o o ppm, respectively.
It was below.

窒素分については化学分析の結果、いずれも０．２Ｗｔ
９６　　以下であった。As for nitrogen content, as a result of chemical analysis, both are 0.2Wt.
It was 96 or less.

手続補正書 １．事件の表示 昭和５９年特許願第２４９２１９号 ２、発明の名称 炭化珪素微粉末の製造方法 ３、補正をする者 事件との関係　特許出願人 住所　東京都千代田区丸の内二丁目５番２号名称　三菱
瓦斯化学株式会社 代表者　長野和書 ４、代理人 住所　東京都千代田区丸の内二丁目５番２号明細書 を「フェニル基、メチルアミン基等」と補正する。Procedural amendment 1. Display of the case 1982 Patent Application No. 249219 2, Name of the invention Method for manufacturing fine silicon carbide powder 3, Person making the amendment Relationship to the case Patent applicant Address 2-5-2 Marunouchi, Chiyoda-ku, Tokyo Name Mitsubishi Gas Kagaku Co., Ltd. Representative: Nagano Washo 4, Agent address: 2-5-2 Marunouchi, Chiyoda-ku, Tokyo Amend the specification to read "phenyl group, methylamine group, etc."

（２）明細書第７真下から第５行目の［オクタメチルシ
クロテトラシラザン］を「オクタメチルシクロテトラシ
ラザン等または珪素上の置換基としてＮ−メチルアミノ
基を有する６員環状のトリス（Ｎ−メチルアミノ）トリ
ーＮメチル−シクロトリシラザン、トリス（Ｎ−メチル
アミノ）トリーＮ−メチル−トリメチルシクロトリシラ
ザン等である。(2) [Octamethylcyclotetrasilazane] in the 5th line from the bottom of the 7th specification is defined as "octamethylcyclotetrasilazane, etc. or a 6-membered cyclic tris(N -methylamino)tri-N-methyl-cyclotrisilazane, tris(N-methylamino)tri-N-methyl-trimethylcyclotrisilazane, and the like.

（３）明細書第１０頁下から第６行目の「雰囲気は水素
〜」を「雰囲気は水素、窒素、〜」と補正する。(3) In the sixth line from the bottom of page 10 of the specification, "The atmosphere is hydrogen..." is corrected to "The atmosphere is hydrogen, nitrogen,...".

（４）明細書第１１頁の第１行目の「〜粉末が得られる
。」を「〜粉末が得られる。また窒素雰囲気で結晶化す
る際にも１５５０℃以上の温度が選択される。」と補正
する。(4) In the first line of page 11 of the specification, "~ powder is obtained." is changed to "~ powder is obtained." Also, when crystallizing in a nitrogen atmosphere, a temperature of 1550° C. or higher is selected. ” he corrected.

（５）明細書第１１頁下から第５行目の「実施例１〜５
」を「実施例１〜６」に補正する。(5) "Examples 1 to 5" in the fifth line from the bottom of page 11 of the specification
" will be corrected to "Examples 1 to 6."

（６）明細書第１４頁の「表１」に「実施例６」の結果
として次の値を追加する。(6) Add the following values to "Table 1" on page 14 of the specification as the results of "Example 6".

「反応温度：　１２００℃、反応時間：２．０ｓｅｃ、
有機珪素化合物：　＋ＣＨａ（ＣＨＪＨ）ＳｉＣ含有率
　３、有機珪素濃度：２．２ｖｏｌχ、水素濃度ニー、
アルゴン濃度＝９７゜８　ｖｏｌχ、雰囲気ガス：Ａｒ
　、熱処処温度：１６００℃、保持時間：２ｈｒ、Ｓｉ
Ｃ含有率：　９９ｗ　ｔ％以上、 （７）特許請求の範囲 別紙の通り 別紙 特許請求の範囲 「一般式がＲｎ５ｉ（ＮＲ’、Ｒ”）　ｅ、　（式中、
Ｒ，１１’　、　１１”はそれぞれ水素、アルキル基、
アリル基、またはフェニル基を示す、ただし、Ｒ，Ｒ’
、Ｒ”が同時に水素である場合を除く、ｎはＯ〜３、ｌ
ｌｌ−４−ｎである）で表されるアミノシラン化合物、
一般式がＲｎＳｉ　（ＣＮ）、　（式中、Ｒは水素、ア
ルキル基、アリル基、フェニル基を示し、ｎ＝ｏ〜３、
ｍ＝４−ｎである）で表されるシアノシラン化合物また
は一般式が（ＲＩＲ’、Ｒ”、Ｓｉ　）　２ＮＲ”’あ
るいは千ＲＲ’５ｉ−ＮＲ”−３−１１（式中ＩＬＲ’
＋Ｒ”Ｊ”’はそれぞれアルキル基、アリル基、フェニ
ル基またはアミノメチル基等を示し、ｎは３または４で
ある、ただしＲ，Ｒ”Ｒ１”Ｒ１１１が同時に水素であ
る場合を除く）で表されるシラザン化合物を非酸化性ガ
スの雰囲気で熱処理することを特徴とする炭化珪素微粉
末の製造方法」 手続補正書 昭和６０年Ｊ−月２３日"Reaction temperature: 1200°C, reaction time: 2.0 sec,
Organosilicon compound: +CHa(CHJH)SiC content 3, organosilicon concentration: 2.2volχ, hydrogen concentration knee,
Argon concentration = 97°8 volχ, atmospheric gas: Ar
, heat treatment temperature: 1600°C, holding time: 2hr, Si
C content: 99wt% or more, (7) As per the appended claims, the appended claims “The general formula is Rn5i (NR', R”) e, (in the formula,
R, 11', 11'' are hydrogen, alkyl group,
Indicates an allyl group or a phenyl group, provided that R, R'
, R'' is hydrogen at the same time, n is O~3, l
an aminosilane compound represented by ll-4-n),
The general formula is RnSi (CN), (wherein R represents hydrogen, an alkyl group, an allyl group, a phenyl group, and n=o~3,
m=4-n) or the general formula is (RIR', R'', Si)2NR''' or 1,000RR'5i-NR''-3-11 (wherein ILR'
+R"J"' each represents an alkyl group, allyl group, phenyl group, or aminomethyl group, and n is 3 or 4, except when R, R"R1" and R111 are hydrogen at the same time). ``Method for producing fine silicon carbide powder, which is characterized by heat-treating a silazane compound containing silazane compound in an atmosphere of non-oxidizing gas'' Procedural amendment dated J-Mon. 23, 1985

Claims (1)

【特許請求の範囲】 一般式がＲｎＳｉ（ＮＲ′、Ｒ″）ｍ（式中、Ｒ、Ｒ′
、Ｒ″はそれぞれ水素、アルキル基、アリル基またはフ
エニル基を示す、たゞし、Ｒ、Ｒ′、Ｒ″が同時に水素
である場合を除く、ｎ＝０〜３、ｍ＝４−ｎである）で
表わされるアミノシラン化合物、一般式がＲｎＳｉ（Ｃ
Ｎ）ｍ（式中、Ｒは水素、アルキル基、アリル基、フェ
ニル基を示し、ｎ＝０〜３、ｍ＝４−ｎである）で表わ
されるシアノシラン化合物または一般式が〔Ｒ、Ｒ′、
Ｒ″Ｓｉ〕＿２ＮＲ″′あるいは▲数式、化学式、表等
があります▼〔式中、Ｒ、Ｒ′、Ｒ″、Ｒ″′はそれぞ
れ水素、アルキル基、アリル基またはフェニル基を示し
、ｎは３または４である、たゞしＲ、Ｒ′、Ｒ″、Ｒ″
′が同時に水素である場合を除く）で表わされるシラザ
ン化合物を気相反応させて得られた微粉末を非酸化性ガ
ス雰囲気で熱処理することを特徴とする炭化珪素微粉末
の製造方法[Claims] The general formula is RnSi(NR', R'')m (wherein R, R'
, R'' each represents hydrogen, an alkyl group, an allyl group or a phenyl group, except when R, R', and R'' are hydrogen at the same time, n = 0 to 3, m = 4-n; An aminosilane compound represented by RnSi(C
A cyanosilane compound represented by N)m (wherein R represents hydrogen, an alkyl group, an allyl group, or a phenyl group, and n=0 to 3, m=4-n) or the general formula [R, R' ,
R″Si〕_2NR″′ or ▲Mathematical formula, chemical formula, table, etc. 3 or 4, just R, R', R'', R''
A method for producing fine silicon carbide powder, characterized by heat-treating fine powder obtained by gas-phase reaction of a silazane compound represented by (except when ′ is hydrogen at the same time) in a non-oxidizing gas atmosphere.