JPS60236791A - Thermal transfer recording medium - Google Patents
Thermal transfer recording mediumInfo
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- JPS60236791A JPS60236791A JP59091852A JP9185284A JPS60236791A JP S60236791 A JPS60236791 A JP S60236791A JP 59091852 A JP59091852 A JP 59091852A JP 9185284 A JP9185284 A JP 9185284A JP S60236791 A JPS60236791 A JP S60236791A
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- B41M5/42—Intermediate, backcoat, or covering layers
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野]
本発明は感熱転写記録媒体に関する。詳しくは、表面平
滑度の低い普通紙に対しても良好な色素転写像を与える
感熱転写記録媒体に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Field of Industrial Application] The present invention relates to a thermal transfer recording medium. Specifically, the present invention relates to a thermal transfer recording medium that provides a good dye transfer image even on plain paper with low surface smoothness.
し従来の技術]
感熱転写記録媒体は従来からサーマルプリンターやサー
マルファクシミリ等によって普通紙の如き記録シート」
−に画像を転写し形成するための記録短体として使用さ
れている。この感熱転写記録媒体は、支持体上に、少な
くとも1層の色材層を41しており、色材層としては、
例えば顔料等の色素からなる着色剤と熱溶融性物質とを
含りする層等が知られている。また、支持体としては、
このLに塗設された色材層から得られる色素転写画像の
良好な再現性を得るため、表面平滑性および・J法安定
性に優れているフィル1、類等か用いられている。Conventional technology] Thermal transfer recording media have traditionally been used to produce recording sheets such as plain paper using thermal printers, thermal facsimiles, etc.
- It is used as a recording strip to transfer and form an image on. This thermal transfer recording medium has at least one coloring material layer 41 on a support, and the coloring material layer includes:
For example, a layer containing a coloring agent such as a pigment and a heat-melting substance is known. In addition, as a support,
In order to obtain good reproducibility of the dye transfer image obtained from the color material layer coated on this L, a film of the type 1, etc., which is excellent in surface smoothness and J-method stability, is used.
これら従来の感熱転写記録媒体は上滑度の低い紙から高
い紙までの各種の紙に印字すると、平滑度の高い紙では
良好な印字を行うことができるか、平滑度の低い紙に印
字を行うと線画部分に「かすれ」を生じ、所謂ベタ黒の
場合「白ヌケ」が出て非常に見にくいものとなる。この
ことはサーマルプリンターの普及にとって大きな障害で
あり、解決が急がれている。When these conventional thermal transfer recording media print on various types of paper ranging from paper with low smoothness to paper with high smoothness, it is possible to print well on paper with high smoothness, or print on paper with low smoothness. If this is done, "fading" will occur in the line drawings, and in the case of so-called solid black, "white spots" will appear, making it very difficult to see. This is a major obstacle to the widespread use of thermal printers, and a solution is urgently needed.
一方、支持体と色材層との間に樹脂層を介在させた感熱
転写記録媒体も特開昭57−36698号公報等によっ
て知られているが、これら樹脂層を有する感熱転写記録
媒体は、主に2以上の多数回印字を目的としたものであ
って、・P滑度の低い普通紙に印字すると、」−記と回
しように「かすれ」や「白ヌケ」が生じてしまう。On the other hand, thermal transfer recording media in which a resin layer is interposed between the support and the coloring material layer are also known from Japanese Patent Laid-Open No. 57-36698. It is mainly intended for multiple printing of 2 or more times, and when printed on plain paper with low smoothness, ``fading'' or ``white spots'' occur, as in the case of ``-''.
[発明が解決しようとする問題点コ
本発明は上記実情に鑑みて成されたもので、平滑度の高
い紙から平滑度の低い紙までの広い平滑度領域において
良好な印字を行うことを可能にすることを技術的課題と
する。[Problems to be Solved by the Invention] The present invention has been made in view of the above circumstances, and it is possible to perform good printing in a wide range of smoothness from paper with high smoothness to paper with low smoothness. The technical challenge is to
[問題を解決するための手段]
」―記技術的課題を解決するための本発明の感熱転写記
録媒体は、支持体上に熱溶融性色材層を積層した感熱転
写記録媒体において、前記支持体と熱溶融性色材層との
間に熱膨張性物質含有層を介イ!させたことを特徴とす
る。[Means for Solving the Problems] - The thermal transfer recording medium of the present invention for solving the technical problem described above is a thermal transfer recording medium in which a heat-melting coloring material layer is laminated on a support. A layer containing a thermally expandable substance is interposed between the body and the heat-melting coloring material layer! It is characterized by the fact that
以下、本発明について更に詳述する。The present invention will be explained in more detail below.
本発明の感熱転写記録媒体における熱]膨張性物質含有
層は、熱膨張性物質および樹脂を主成分とする。The thermally expandable substance-containing layer in the thermal transfer recording medium of the present invention contains a thermally expandable substance and a resin as main components.
本発明に用いられる熱膨張性物質は記録に際して加熱さ
れること1;よって拡大し、色材層の着色剤成分等を被
転写紙へ圧接させる作用をするものであり1例えば、発
泡性物質が用いられる。該発泡性物質としては、本発明
の感熱転写記録媒体を用いて印字を行うときの熱エネル
ギーによって発泡して色材層成分を被転写紙ヘノE接ネ
せる物質であればよく、具体的には60〜200°Cに
て発泡する化合物がよい。このような発泡性を有する化
合物としては、60〜200°Cで発泡性を有する通常
の発泡剤、例えば、炭酸アンモニウム、重炭酸ソーダ、
ニトロユリア等の無機発泡剤;ジニトロソペンタメチレ
ンテトラミン、 N、N′−ジメチル−N、N!−シこ
トロソテレフタールアミド等のニトロソ系発泡剤;ヘン
センスルホニルヒドラジド′、P−トルエンスルホニル
ヒドラジド、 p、p’−オキシビス(ベンゼンスル示
ニルヒドラジド) 、 3.3’シスルホヒドテジフエ
ニルスルホン、トルエンジスルホニルヒドラジド、p−
トルエンスルホニルヒドラゾン、p 、 p’−チオヒ
ス(ペンセンスルホニルヒドラジド)、←ルエンジスル
ホニルヒドラゾン、P−トルエンスルホニルアジド、p
−)ルエンスルホニルセミカルへシト等のスルホヒドラ
ジド系発泡剤;アゾビスインブチロニトリル、アゾジカ
ルホンアミト、アンンカルホン酸バリウム、ジエチルア
ゾカルボキシレート等のアゾ系発泡剤:ナフトキノンジ
アジド誘導体等がq1独で又は併合で使用できる。The thermally expandable material used in the present invention is heated during recording1; it expands and acts to press the colorant components of the coloring material layer onto the transfer paper.1For example, the foamable material used. The foamable material may be any material that foams due to thermal energy when printing is performed using the thermal transfer recording medium of the present invention and can contact the coloring material layer components with the transfer paper. A compound that foams at 60 to 200°C is preferable. Compounds with such foaming properties include common foaming agents that have foaming properties at 60 to 200°C, such as ammonium carbonate, sodium bicarbonate,
Inorganic blowing agents such as nitrourea; dinitrosopentamethylenetetramine, N,N'-dimethyl-N,N! -Nitros foaming agents such as citrosoterephthalamide; Hensensulfonylhydrazide', P-toluenesulfonylhydrazide, p,p'-oxybis(benzenesulfonylhydrazide), 3.3'cissulfonyl hydrazide , toluene disulfonyl hydrazide, p-
Toluenesulfonylhydrazone, p, p'-Thiohis (pensenesulfonylhydrazide), ←Toluenesulfonylhydrazone, P-Toluenesulfonylazide, p
-) Sulfohydrazide blowing agents such as luenesulfonyl semicalhecyto; azo blowing agents such as azobisin butyronitrile, azodicalphonamide, barium anancarphonate, diethylazocarboxylate; naphthoquinone diazide derivatives, etc. Can be used in or in combination.
なお、ナフトキノンジアジド誘導体のごとく感光性が大
きい発泡剤を用いるときは遮光性物質、例えば、カーボ
ンブラック、紫外線吸収剤等が熱膨張性物質含有層中に
添加剤として加えられることか好ましい。In addition, when using a foaming agent with high photosensitivity such as a naphthoquinonediazide derivative, it is preferable that a light-shielding substance such as carbon black or an ultraviolet absorber be added as an additive to the thermally expandable substance-containing layer.
本発明の熱膨張性物質は、熱膨張性物質含有層の樹脂1
00重量部に対して0.1〜90重量部、好ましくは1
.0〜60重量部、より好ましくは5.0〜50重量部
添加されるのがよい。The thermally expandable material of the present invention is the resin 1 of the thermally expandable material-containing layer.
0.1 to 90 parts by weight, preferably 1
.. It is preferable to add 0 to 60 parts by weight, more preferably 5.0 to 50 parts by weight.
本発明の感熱転写記録媒体に用いられる熱膨張性物質と
混練して熱膨張性物質含有層を形成する樹脂としては、
支持体と色材層に対して密着力があればいずれのもので
もよいが、ポリビニルブチラール樹脂、エチレン−エチ
ルアクリレート樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、エポ
キシ樹脂等は一般に良好な結果をもたらす。The resin used in the thermal transfer recording medium of the present invention to be kneaded with the thermally expandable substance to form the thermally expandable substance-containing layer is as follows:
Any resin may be used as long as it has adhesion to the support and the coloring material layer, but polyvinyl butyral resin, ethylene-ethyl acrylate resin, ethylene-vinyl acetate resin, epoxy resin, etc. generally give good results.
本発明の熱膨張性物質を熱膨張性物質含有層中に含有さ
せる方法は任意であり、例えば、樹脂中に分散させ、又
は適当な溶媒に溶解して熱膨張性物質含有層中に話加剤
として加えればよい。The thermally expandable material of the present invention may be incorporated into the thermally expandable material-containing layer using any method, such as dispersing it in a resin or dissolving it in a suitable solvent and adding it into the thermally expandable material-containing layer. It can be added as an agent.
以下、本発明について更に詳述する。The present invention will be explained in more detail below.
本発明における熱溶融性色材層は熱によって被転写紙に
その一部又は全部が転写される層であればよく、熱溶融
性物質(低融点物質又は低軟化点物質)、着色剤、柔軟
剤を主成分とする。The heat-fusible coloring material layer in the present invention may be any layer that can be partially or completely transferred to the transfer paper by heat, and includes a heat-fusible substance (a low melting point substance or a low softening point substance), a colorant, a soft The main ingredient is
本発明に用いられる熱溶融性物質としては、融点(初氷
MPJ−2型による測定(a)又は軟化点(環珠法によ
る測定値)が40−120″C1より好ましくは60〜
I 20 ’cの固体または半固体状物質であり、具
体例として7よ、例えばカルナバワックス、木ロウ、オ
ウリキュリーロウ、エスパルトロウ等の植物ロウ、蜜ロ
ウ、昆虫ロウ、セラックロウ、鯨ロウ等の動物ロウ、パ
ラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス、エ
ステルワックス、酸化ワックス等の石油ロウ、モンタン
ロウ、オツヶライト、セレシン等の鉱物ロウ等のワンラ
ス類の他に;パルミチン酸、ステアリン酎、マルカリン
酸、へヘノ酎等の高級脂肋酩;パルミチルアルコール、
ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、マルカニ
ルアルコール、ミリシルアルコール、エイコサノール等
の高級アルコール:パルミチン酸セチル、バルミチン酸
ミリシル、ステアリン酸セチル、ステアリン酩ミリシル
等の高級脂肋酪エステル;アセトアミド、プロピオン酸
アミド、パルミチン酩アミド、ステアリン酸アミド、ア
ミドワ・ンクス等のアミド類;エステルカム、ロジンマ
レインrvrs脂、ロジンフェノール樹脂、水添ロジン
等のロジン誘導体;フェノール樹脂、テルペン樹脂、シ
クロペンタジェン樹脂、芳香族系樹脂等の高分子化合物
;ステアリルアミン、ベヘニルアミン、パルミチンアミ
ン等の高級アミン類;ポリエチレングリコール4000
、ポリエチレングリコールeooo等のポリエチレンオ
キサイド等が挙げられ、これらは弔独で用いられてもよ
いし、2種以−1−を併用してもよい。これらの中、パ
ルミチン酩アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸ア
ミド、アミドワックス等の高級アミドが4、¥に好まし
い。また特開昭54−68253号公報に記載されてい
る「常温で固体の熱可融性固体状成分」や、特開昭55
−1055791=;公報に記載されている「ビヒクル
」を用いてもよい。The heat-melting substance used in the present invention has a melting point (measured by Hatsuhyo MPJ-2 model (a)) or a softening point (measured by the ring and beads method) of 40-120"C1, preferably 60-120"C1.
It is a solid or semi-solid substance of I 20 'c, and specific examples include carnauba wax, wood wax, auriculia wax, vegetable wax such as espalt wax, beeswax, insect wax, shellac wax, spermaceti wax, etc. In addition to petroleum waxes such as animal waxes, paraffin waxes, microcrystalline waxes, ester waxes, and oxidized waxes, and mineral waxes such as montan wax, otsugarite, and ceresin; palmitic acid, stearic acid, marcaric acid, henochu, etc. High-quality fat and alcohol; palmityl alcohol,
Higher alcohols such as stearyl alcohol, behenyl alcohol, marcanyl alcohol, myricyl alcohol, and eicosanol; higher fatty butylene esters such as cetyl palmitate, myricyl valmitate, cetyl stearate, and myricyl stearin; acetamide, propionic acid amide, and palmitic acid; Amides such as amide, stearic acid amide, and amido-wax; rosin derivatives such as estercam, rosin maleic rvrs fat, rosin phenol resin, and hydrogenated rosin; phenolic resin, terpene resin, cyclopentadiene resin, aromatic resin, etc. High molecular compounds; higher amines such as stearylamine, behenylamine, palmitinamine; polyethylene glycol 4000
, polyethylene oxide such as polyethylene glycol eooo, etc., and these may be used alone or in combination of two or more. Among these, higher amides such as palmitin amide, stearic acid amide, oleic acid amide, and amide wax are preferred. In addition, ``a thermofusible solid component that is solid at room temperature'' described in JP-A-54-68253 and JP-A-55
-1055791=; The "vehicle" described in the publication may be used.
本発明の色材層に用いられる低融点物質は、特に硬質ワ
ックスと軟質ワックスとのイノ1用(各1!!又は2種
以上)が好ましい。硬質ワックス〔25°(! (10
0g) ニおける針入度(JIS K 2530ニよる
。)が8未満のワックス類〕の例としては、■エステル
ワックス(カルナバワックス、モンタンワックス等の天
然エステル系ワ・ンクスやヘキスト社製Hoechst
Wax E、F 、 KP、KPS、BJ、OP、O
M、X22.Uおよびo5の合成エステルワックス等)
、・>>m化ワックス(パラフィンワックス、マイクロ
クリスタリンワックス等のワックスを酸化して得られる
ワックス、日木精峰社製(7) NFS−9210,N
PS−6115、東洋ヘト0 ライト社i9 PETR
0NABAlIC,CARDIS 314等)、・■低
分子量ポリエチレンワックス(特に分子量300〜10
00のもので、束祥ペトロライト社製POLYWAX
500オよび655等) 、 t’D酎7耐ン’) ス
(ヘキスト社製Hoechst Wax SおよびLP
等)等ヲ挙げることかできる。また、軟質ワックス〔2
5°C(100g)における釧入度(JIS K 25
30による。)が8以IZのワックス類〕の例としては
、マイクロクリスタリンワックス(日石マイクロワック
ス 155゜180(Iイ本石油社製) 、 HI−M
l(ニー1080.Hl−141G−2085゜旧−旧
G−2095.HI−MICニー1070.旧−旧G−
1045,HI−MIC−2045(日木精蝋社製)
、 5TARWAX 100.BE 5QUARE17
5.185. vIcroRv、uLTRAFtEx(
東洋ペトロライト社製)等)、ステアリン酸、ベヘン醜
、ステアリルアルコール、白ロウ、蜜ロウ、ステアリン
酎ドデシル、ステアロン、ソルビタンモノフテアレート
、ポリオキシエチレンモノステアレート、或いはダイヤ
カルナ30やタイヤカルナpA3oL(三菱化成社製)
等を挙げることができる。なお、このような硬質ワック
スと軟質ワックスとを組合わせ使用する場合、その使用
重量比は、 l:8〜9:1(より好ましくは2:8〜
8:2)でよい。The low melting point substance used in the color material layer of the present invention is particularly preferably a hard wax and a soft wax (one of each!! or two or more types). Hard wax [25° (! (10
Examples of waxes with a penetrating degree (according to JIS K 2530) of less than 8 include: ■ Ester waxes (natural ester waxes such as carnauba wax and montan wax, and Hoechst manufactured by Hoechst);
Wax E, F, KP, KPS, BJ, OP, O
M, X22. U and O5 synthetic ester wax, etc.)
, >>M wax (wax obtained by oxidizing wax such as paraffin wax and microcrystalline wax, manufactured by Hiki Seiho Co., Ltd. (7) NFS-9210, N
PS-6115, Toyo Heto 0 Light Company i9 PETR
0NABAIC, CARDIS 314, etc.), ・■Low molecular weight polyethylene wax (especially molecular weight 300-10
00, POLYWAX manufactured by Sokusho Petrolite Co., Ltd.
500 o and 655 etc.), t'Dchu 7-ten') Su (Hoechst Wax S and LP manufactured by Hoechst)
etc.) etc.). Also, soft wax [2
Penetration degree at 5°C (100g) (JIS K 25
According to 30. Examples of waxes with an IZ value of 8 or more include microcrystalline wax (Nisseki Microwax 155°180 (manufactured by Hon Sekiyu Co., Ltd.), HI-M
l(Knee 1080.Hl-141G-2085゜Old-Old G-2095.HI-MIC Knee 1070.Old-Old G-
1045, HI-MIC-2045 (manufactured by Hiki Seirosha)
, 5TARWAX 100. BE 5QUARE17
5.185. vIcroRv, uLTRAFtEx(
(manufactured by Toyo Petrolite Co., Ltd.), stearic acid, behen ugliness, stearyl alcohol, white wax, beeswax, stearin dodecyl, stearon, sorbitan monophtearate, polyoxyethylene monostearate, or Diakarna 30 and Tirekarna pA3oL (manufactured by Mitsubishi Kasei Corporation)
etc. can be mentioned. In addition, when such hard wax and soft wax are used in combination, the weight ratio used is 1:8 to 9:1 (more preferably 2:8 to 1:1).
8:2) is fine.
本発明の色材層に含有させる着色剤は、染料および顔料
の中から適宜選択すればよく、染料としては例えば直接
染料、耐性染料、塩基性染料、分散染料、油溶性染料(
油溶性金属錯塩染料を含む)等の中から選べばよい。又
、これらの染料は ′パラスト化染料であってもよい。The colorant to be contained in the color material layer of the present invention may be appropriately selected from dyes and pigments, and examples of the dye include direct dyes, durable dyes, basic dyes, disperse dyes, and oil-soluble dyes (
(including oil-soluble metal complex dyes). These dyes may also be pallast dyes.
一方、顔料としてはフタロシアニン系顔料の如き11機
顔料のほか、カーボンブラック等の無機顔料を用いるこ
とができる。On the other hand, as the pigment, in addition to 11 pigments such as phthalocyanine pigments, inorganic pigments such as carbon black can be used.
本発明の色材層に含有させる着色剤は、特に非昇華性で
あるものがよく、非昇華性着色剤としては、加熱記録に
際し、普通紙等の記録シートに熱溶融性物質と共に転写
することが可能であって、色を有する非昇華性物質であ
ればよい。本発明に好ましく用いられる非昇華性着色剤
は、媒染染料等に用いられる昇華性(溶融ないし溶解を
伴って気化するものを含む)色素を除外した色素である
。The coloring agent to be contained in the coloring material layer of the present invention is particularly preferably non-sublimable, and as a non-sublimating colorant, it can be transferred to a recording sheet such as plain paper together with a heat-fusible substance during heating recording. Any non-sublimable substance that can be used and has a color may be used. Non-sublimable colorants preferably used in the present invention are colorants excluding sublimable (including those that vaporize with melting or dissolution) used in mordant dyes and the like.
本発明の着色剤として好ましく用いられる塩基性染料は
、例えば、クリスタルバイオレットcc、I、4255
5)、マラカイトグ’) −ン(C,1,42000)
、メチルバイオレット(C:、1.42535) 、ビ
クトリアブルー(G、144045) 、マジエンタ(
C,1,42510)等のトリフェニルメタン系染料類
、オーラミンCG、 1.855)等のジフェニルメタ
ン系染料、テストラフロキシンFF(C;、14807
0) 、アイセ゛ンカチロンイエロー3GLH(保土谷
化学工業社製品、C,1,48055)、アイセン力チ
ロンレッド6B’H(C,1,48020)アストラゾ
ンコールデンイエローGL (バイエル社製品、 G、
1゜48054)、等のメチン系及びアザメチン系染料
、ローダミンB (G、1.4500)、ローダミン1
3G(C,1゜45160)等のキサンチン系染料類、
アストラゾンブル−GL(C,1,11052) 、ア
ストラゾンレッドF3BL(C,1,11055)等の
チアゾールアゾ系及びトリアゾールアゾ系染料、アイゼ
ン力チロンブル−50H(c、L11085)、メチレ
ンブルー(C,[52015)等のキノンイミン系染料
、アイゼン力チロンレッドGTL)1(C,1,1’+
085) 、セブロンイエロー3RL、(デュポン社製
品、C,1,11087)、アストラゾンブルーFGL
(c、1.61512)等の構造末端にオニウム基をも
つ絶縁型アゾ染料及びアントラキノン系染料が挙げられ
る。Basic dyes preferably used as the coloring agent of the present invention include, for example, crystal violet cc, I, 4255
5), malachiteg') -n (C, 1,42000)
, Methyl Violet (C:, 1.42535), Victoria Blue (G, 144045), Mazienta (
Triphenylmethane dyes such as C, 1,42510), diphenylmethane dyes such as Auramine CG, 1.855), Testorafuroxin FF (C;, 14807)
0), Eisenkathylon Yellow 3GLH (Hodogaya Chemical Co., Ltd. product, C, 1,48055), Aisenkyiron Red 6B'H (C, 1,48020), Astrazone Colden Yellow GL (Bayer Inc. product, G,
Methine and azamethine dyes such as 1°48054), Rhodamine B (G, 1.4500), Rhodamine 1
Xanthine dyes such as 3G (C, 1°45160),
Thiazole azo and triazole azo dyes such as Astrazon Blue-GL (C, 1, 11052), Astrazon Red F3BL (C, 1, 11055), Eisenryoku Chiron Blue-50H (c, L11085), methylene blue (C, Quinoneimine dyes such as [52015), Eisen Chiron Red GTL) 1 (C, 1, 1'+
085), Cevron Yellow 3RL, (DuPont product, C, 1, 11087), Astrazone Blue FGL
Examples include insulating azo dyes and anthraquinone dyes having an onium group at the structural end, such as (c, 1.61512).
油溶性金属錯塩染料は、例えば、対称l:2型アゾ系金
属錯塩染料、非対称のl:2型アゾ系金属錯塩染料、1
:l型アゾ系金属錯塩染料、アゾメチン系金属錯塩染料
、ホルマザン系金属錯塩染料、金属フタロシアニン系染
料およびこれらの染料の有機塩基塩を挙げることができ
る。具体的には、アイセンスピロンブル−3RH(保土
谷化学社製品、C,I、ソルベントイエロー25) 、
fホンファストイエローR(BASF社製品、G、
1.18890)、アイセンスピロンレッド2RH(G
、1.ソルベントオレンジ40)、ザボンファストスカ
ーレットB((1:、1.12783)、アイセンスピ
ロンレッドGEH(G、1.ソルベントレット84)、
ザポンファストレッドBE(C,1,12715) 、
ザポンファストバイオレットBE(C,1,12L9B
) 、 シアニンブルーBB(住友化学社製品、C,1
,?416Q)、へリファストブラック113804(
オリエント化学社製量、C,1,12195)、アイセ
ンスピロンイエロー3RHスペシヤル(C,1,ソルベ
ントイエロー2.5:1) 、 アイゼンスビロンオレ
ンジ2RHスペシャル(c、r、ソルベントオレンジ4
0:1) 、アイセンスピロンブルー2BNH(C,I
、ソルベントブルー11?)、ザポンファストブルー
HFL(C:、 1.74350)、アイゼシスピロン
ブランクBHスペシャル(’G、1.ソルベントブラ・
ンク22:1)等を挙げることができる。The oil-soluble metal complex dyes are, for example, symmetric l:2 type azo metal complex dyes, asymmetric l:2 type azo metal complex dyes, 1
: I-type azo metal complex dyes, azomethine metal complex dyes, formazan metal complex dyes, metal phthalocyanine dyes, and organic base salts of these dyes. Specifically, Aisenspiron Blue-3RH (Hodogaya Chemical Co. product, C, I, Solvent Yellow 25),
f Hon Fast Yellow R (BASF product, G,
1.18890), Isenspiron Red 2RH (G
, 1. Solvent Orange 40), Pomelo Fast Scarlet B ((1:, 1.12783), Eisenspiron Red GEH (G, 1. Solventlet 84),
Zapon Fast Red BE (C, 1, 12715),
Zapon Fast Violet BE (C, 1, 12L9B
), Cyanine Blue BB (Sumitomo Chemical Co., Ltd. product, C, 1
,? 416Q), Helifast Black 113804 (
Orient Chemical Co., Ltd., C, 1, 12195), Eisenspirone Yellow 3RH Special (C, 1, Solvent Yellow 2.5:1), Eisensviron Orange 2RH Special (C, R, Solvent Orange 4)
0:1), Isenspiron blue 2BNH (C, I
, Solvent Blue 11? ), Zapon Fast Blue HFL (C:, 1.74350), Izesispiron Blank BH Special ('G, 1. Solvent Bra.
22:1), etc.
酸性染料は、例えば、C,1,アシ、ンドイエロー19
、C,(、7ジッドレッド37、G、 I 、 7 シ
yドブルー62、C,1,アシッドオレンジ10、c、
+、アシッドブルー83、C,1,アシッドブラック0
1等が挙げられる。Acidic dyes include, for example, C,1, acid, and yellow 19
, C, (, 7 Gid Red 37, G, I, 7 Sid Blue 62, C, 1, Acid Orange 10, c,
+, acid blue 83, C, 1, acid black 0
1st prize is mentioned.
直接染料は、C,1,ダイレクトイエロー44、C,I
。Direct dyes are C,1, Direct Yellow 44, C,I
.
ダイレクトイエロー +42、C,1,ダイレクトイエ
ロー12、C,1,ダイレクトブルー15、G、1.ダ
イレクトブルー25、C,1,ダイレクトブルー249
、G、1.ダイレクトレッド81.c、■、ダイレクト
し・ンド 8、C,Lタイレフトレッド31、C,1,
タイ1/クトブラ・ン□ り 154、C,1,ダイレ
クトブラ・ツク1フ等が挙げられる。Direct Yellow +42, C, 1, Direct Yellow 12, C, 1, Direct Blue 15, G, 1. Direct Blue 25, C, 1, Direct Blue 249
,G,1. Direct Red 81. c, ■, Direct 8, C, L tie left tread 31, C, 1,
Typical examples include 154, C, 1, and direct bra tsuk 1f.
分散染料は、G、Iディスボーズイエロー5、C1,デ
ィスボーズイエロー51.G、1.ディスボーズイエロ
ー64、C,1,ディスポ−ズレ、ンド43、C,Iデ
ィスボーズレッド54、C,1,ディスボーズレッド。The disperse dyes are G, I Disbo's Yellow 5, C1, Disbo's Yellow 51. G.1. Dispose Yellow 64, C, 1, Dispose Red 43, C, I Dispose Red 54, C, 1, Dispose Red.
+35、C’、 I 、ディスボーズブルー56. C
,1,ディスボーズブルーフ3、C,1,ディスボーズ
91等が挙げられる。+35, C', I, Disbo's Blue 56. C
, 1, Disbo's Bluef 3, C,1, Disbo's 91, and the like.
l/に発明に用いられるパラスト化色素とは、アゾ色素
、アゾメチン色素、アントラキノン色素、ナフトキノン
色素、ステリン色素、キノフタロ色素、フタロシアニン
色素等の色素母核に、少なくとも1つのパラスト基を有
する色素である。パラスト基は熱溶融性物質に溶解性の
高い基でアルキル基、シクロアルキル基、アラルキル基
、アルコキシ基、アルキルスルホニルアミノ基、アルキ
ルスルホニル基、ヒドロキシルアルキル基、シアノアル
キル基、アルコキシカルボニルアルキル基、アルコキシ
アルキル基、アルキルチオ基等の炭素数6以」二のアル
キル基又はアルキレン基を有する基である。特に分子中
に炭素a6以上のアルキル基を少なくとも1個有するパ
ラスト基が好ましい。本発明に好ましく用いられるパラ
スト化色素の構造例としては、本出願人による昭和59
年4月25(]提出の特許願(A)に記載のもの等が挙
げられるか、本発明はこれらに限定されない。The palasted dyes used in the invention are dyes having at least one pallast group in the dye matrix, such as azo dyes, azomethine dyes, anthraquinone dyes, naphthoquinone dyes, sterine dyes, quinophthalo dyes, and phthalocyanine dyes. . Palast group is a group that is highly soluble in heat-fusible substances, such as alkyl group, cycloalkyl group, aralkyl group, alkoxy group, alkylsulfonylamino group, alkylsulfonyl group, hydroxylalkyl group, cyanoalkyl group, alkoxycarbonylalkyl group, alkoxy It is a group having an alkyl group having 6 or more carbon atoms, such as an alkyl group or an alkylthio group, or an alkylene group. Particularly preferred is a palast group having at least one alkyl group having carbon a6 or more in the molecule. As an example of the structure of the palasted dye preferably used in the present invention, there is
Examples include, but are not limited to, those described in Patent Application (A) filed April 25, 2015 ().
本発明に用いられる柔軟剤としては、エチレン−エチル
アクリレート樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂等から選
ばれる低軟化点樹脂、好ましくは軟化点(ra球法によ
る測定値)40〜80°Cのものが挙げられる。The softener used in the present invention is a low softening point resin selected from ethylene-ethyl acrylate resin, ethylene-vinyl acetate resin, etc., preferably one with a softening point (measured by the RA ball method) of 40 to 80°C. Can be mentioned.
本発明の色材層の組成比は限定的ではないが、色材層の
固形分総量100部(重量部、以下同じ)に対し、熱溶
融性物質が50〜85部(より好ましくは70〜85部
)、着色剤が5〜20部、柔軟剤が0〜30部(より好
ましくは1〜10部)である。Although the composition ratio of the coloring material layer of the present invention is not limited, the amount of the heat-melting substance is 50 to 85 parts (more preferably 70 to 85 parts) per 100 parts (parts by weight, same hereinafter) of the total solid content of the coloring material layer. 85 parts), 5 to 20 parts of the colorant, and 0 to 30 parts (more preferably 1 to 10 parts) of the softener.
本発明の色材層には上記成分の他、各種添加剤が含イ了
せしめられてもよい。例えば、ひまし油、アマニ袖、オ
リーブ油の如き植物油、鯨油の如き動物油および鉱油が
好適に使用されてよい。The coloring material layer of the present invention may contain various additives in addition to the above-mentioned components. For example, vegetable oils such as castor oil, linseed oil, olive oil, animal oils such as whale oil, and mineral oils may be suitably used.
なお、本発明の感熱転写記録媒体に用いられる支持体は
、耐熱強度を有し、寸法安定性および表面平滑性の高い
支持体が望ましい。材料としては、例えば、普通紙、コ
ンデンサー紙、ラミネート紙、コート紙等の紙類、ある
いはポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
スチレン、ポリプロピレン、ポリイミド等の樹脂フィル
ム類および紙−樹脂フィルム複合体、アルミ箔等の金属
シート等がいずれも好適に使用される。支持体の厚さは
良好な熱伝導性をうるしで通常約60ルm以下、特に2
〜20ルmであるのが好ましい。なおまた、本発明の感
熱転写記録媒体は、その支持体裏面側の構成は任意であ
り、スティッキング防止層等のバッキング層を設けても
よい。Note that the support used in the thermal transfer recording medium of the present invention is preferably a support that has heat-resistant strength, high dimensional stability, and high surface smoothness. Materials include, for example, papers such as plain paper, condenser paper, laminated paper, coated paper, resin films such as polyethylene, polyethylene terephthalate, polystyrene, polypropylene, polyimide, paper-resin film composites, aluminum foil, etc. Metal sheets and the like are preferably used. The thickness of the support is usually about 60 lm or less, especially 2
Preferably it is ~20 lm. Furthermore, in the thermal transfer recording medium of the present invention, the structure on the back side of the support may be optional, and a backing layer such as an anti-sticking layer may be provided.
本発明の感熱転写記録媒体において、熱膨張性物質含有
層を重合体フィルム等の支持体に塗布するのに適した技
術および熱溶融性色材層を熱膨張性物質含有層の上に塗
4jするのに適した技術は、前記特開昭54−6825
3号、同55−105579号各公報等に記載され当業
界において公知であり、これらの技術は本発明にも用い
ることができる。例えば、熱膨張性物質含有層(および
熱溶融性色材層)はその組成物をホットメルトコーティ
ングするか、または該組成物を適宜の溶奴に溶解または
分散せしめてなる塗布液をソルベントコーティングして
形成せしめた層である。本発明の熱膨張性物質含有層(
および熱溶融性色材層)の塗布方法としては、リバース
ロールコータ−法、押出コーター法、グラビアコーター
法やワイヤバー塗布性等、公知の任意の技術を採用でき
る。本発明の熱溶融性色材層は20ルm以下、より好ま
しくは1〜15gmとされればよい。また本発明の熱膨
張性物質含有層は5JLm以下が好ましく、より好まし
くは0.1〜3p、rn以下である。In the thermal transfer recording medium of the present invention, a technique suitable for coating a layer containing a thermally expandable substance on a support such as a polymer film and a layer of a thermally meltable coloring material applied on the layer containing a thermally expandable substance are used. A technique suitable for
No. 3, No. 55-105579, etc., and are known in the art, and these techniques can also be used in the present invention. For example, the thermally expandable material-containing layer (and the thermally meltable colorant layer) can be formed by hot-melt coating with the composition, or by solvent coating with a coating solution obtained by dissolving or dispersing the composition in an appropriate melt. This layer was formed by The thermally expandable material-containing layer of the present invention (
As a coating method for the heat-melting coloring material layer), any known technique can be employed, such as a reverse roll coater method, an extrusion coater method, a gravure coater method, and a wire bar coater method. The heat-melting coloring material layer of the present invention may have a thickness of 20 gm or less, more preferably 1 to 15 gm. Further, the thermally expandable substance-containing layer of the present invention preferably has a thickness of 5 JLm or less, more preferably 0.1 to 3p, rn or less.
本発明の感熱転写記録媒体はその構成層中に又は支持体
中に高熱伝導性微粉末を含有せしめてもよい。該高熱伝
導性微粉末としては前述の樹脂より熱伝導率が大きく(
例えば、熱伝導率6.0×1o−’ −25,0XlO
−’ cal/sec * cm*℃)かつ融点が高い
ものであればよく、アルミニウム、銅等の多くの金属が
可能であり、また酸化スズ、酸化アルミニウム、酸化マ
グネシウム等の酸化物、窒化チタン等の窒化物も使用可
能である。該高熱伝導性微粉末はその粒径が3ルm以下
が好ましく、より好ましくは0.01” Igmかよい
。例えば、熱膨張性物質含有層に含有せしめる場合、前
述の樹脂と微粉末の混合比率は微粉末の体積率が10〜
80%が望ましく、より好ましくは20〜60%である
。The thermal transfer recording medium of the present invention may contain highly thermally conductive fine powder in its constituent layers or in its support. The highly thermally conductive fine powder has a higher thermal conductivity than the above-mentioned resin (
For example, thermal conductivity 6.0×1o-' -25,0XlO
-' cal/sec * cm * °C) and has a high melting point, and many metals such as aluminum and copper are possible, as well as oxides such as tin oxide, aluminum oxide, magnesium oxide, titanium nitride, etc. Nitrides of can also be used. The particle size of the highly thermally conductive fine powder is preferably 3 μm or less, more preferably 0.01” Igm. For example, when it is included in the thermally expandable material-containing layer, the mixing ratio of the resin and the fine powder as described above is The volume fraction of fine powder is 10~
80% is desirable, more preferably 20-60%.
高熱伝導性微粉末は熱膨張性物質含有層に分散含有せし
めるのが好ましいか、その他にも、支持体および/また
は色A’!層に含有せしめてもよい。It is preferable that the highly thermally conductive fine powder is dispersed in the thermally expandable material-containing layer, or in addition, the support and/or the color A'! It may be contained in the layer.
本発明の感熱転写記録媒体は、下塗層(例えば膜付き向
」二のだめの層。)、十塗層(例えば熱溶融性物質から
成る層。)等の他の構成層を有していてもよい。The heat-sensitive transfer recording medium of the present invention has other constituent layers such as an undercoat layer (for example, a layer with a film) and a ten-coat layer (for example, a layer made of a heat-melting substance). Good too.
C作用]
本発明の感熱転写記録媒体は公知の感熱転写記録媒体と
同じ方法によって普通紙等の記録シートに記録(印字)
可能であり、例えば、サーマルヘッドで加熱時に色材層
が溶解すると同時に熱膨張性物質が熱膨張し、この圧力
により溶解した色材層を、平滑度の低い被転写媒体であ
る記録シートにも有効に転写せしめる。かつ熱膨張性物
質が発泡した場合、その発泡によって生した空隙により
剥離性を増加させることでモ滑度の低い紙にも良&fな
印字を行うことを可能とする。C Effect] The thermal transfer recording medium of the present invention can be recorded (printed) on a recording sheet such as plain paper by the same method as known thermal transfer recording media.
For example, when a coloring material layer is melted by a thermal head, a thermally expandable substance is thermally expanded at the same time as the coloring material layer is heated, and this pressure causes the melted coloring material layer to be transferred to a recording sheet, which is a transfer medium with low smoothness. Make the transfer effective. In addition, when the thermally expandable material foams, the voids created by the foaming increase the releasability, making it possible to perform good printing even on paper with low slipperiness.
[発明の効果]
本発明によれば、支持体上に熱溶融性色材層を積層した
感熱転写記録媒体において、前記支持骨と熱溶融性色材
層との間に熱膨張性物質−含有層イ介在ネせた構成とし
たので、熱膨張性物を使用するという簡単な手段で頭記
した本発明の技術的課題を解決できる。[Effects of the Invention] According to the present invention, in a heat-sensitive transfer recording medium in which a heat-fusible coloring material layer is laminated on a support, a heat-expandable substance-containing layer is provided between the supporting frame and the heat-melting coloring material layer. Since the structure is such that the layers are interposed, the above-mentioned technical problem of the present invention can be solved by the simple means of using a thermally expandable material.
[実施例]
以下実施例を挙げるが、本発明の実施態様がこれらに限
定されることはない。なお、以下に用いる「部」とは「
重量部」を示す。[Example] Examples are given below, but the embodiments of the present invention are not limited thereto. In addition, "department" used below means "
Parts by weight.
実施例 1
5.3gm厚のポリエチレンテレフタレートフィルムの
上にワイヤーバーを用いて以下の組成の熱膨張性物質含
有層塗布液を塗布した。Example 1 A thermally expandable material-containing layer coating solution having the following composition was applied onto a 5.3 gm thick polyethylene terephthalate film using a wire bar.
熱膨張性物質含有層塗布液
ポリビニルブチラール樹脂
(BL−1積木化学社製) 10部
ジニトロペンタメチレンテトラミン 2.5部メチルエ
チルケトン 100部
乾燥後の熱膨張性物質含有層の厚みは約18J−mであ
った。次いで、下記の色材層塗41液をワイヤーバーを
用いて、前記熱膨張性物質含有層の上に塗布し、40°
Cで乾燥を行い本発明の感熱転写記録媒体試料■を得た
。色材層の乾燥膜厚は約4pmであった。Coating liquid for thermally expandable substance-containing layer Polyvinyl butyral resin (BL-1 manufactured by Tsukushiki Kagaku Co., Ltd.) 10 parts Dinitropentamethylenetetramine 2.5 parts Methyl ethyl ketone 100 parts The thickness of the thermally expandable substance-containing layer after drying is approximately 18 J-m. there were. Next, the following coloring material layer coating liquid 41 was applied onto the thermally expandable substance-containing layer using a wire bar, and the coating was heated at 40°.
After drying at C, a thermal transfer recording medium sample (2) of the present invention was obtained. The dry film thickness of the coloring material layer was about 4 pm.
色材層塗布液
カーボンブラック 10部
マイクロクリスタリンワックス
(マイクOUHF BAREC:0社製) 20部モン
タンワックス(加藤洋行社製)20部エチレン−エチル
アクリレート樹脂
(NUC−8070日本ユニカー社製) 2部トルエン
120部
この感熱転写記録媒体試料■を使用して、サーマルプリ
ンター(発熱素子密度8dot/mmの薄膜型ラインサ
ーマルヘッドを搭載した試作機。)を用いてl加熱素子
当りの印加電力が0.9Wで印加時間が2ミリ秒のエネ
ルギーを!jえて記録を行った。被転写紙としてはボン
ド紙(ベック平滑度12秒)を用いた。その結果、線画
部分に「かすれ」かなく、ベタ黒部分には「白ヌケ」が
全く生しない解明な印字が得られた。Coloring material layer coating liquid carbon black 10 parts Microcrystalline wax (manufactured by Mike OUHF BAREC: 0) 20 parts Montan wax (manufactured by Kato Yoko Co., Ltd.) 20 parts ethylene-ethyl acrylate resin (NUC-8070 manufactured by Nippon Unicar Co., Ltd.) 2 parts Toluene Using 120 copies of this thermal transfer recording medium sample (■), the applied power per heating element was 0.9 W using a thermal printer (a prototype machine equipped with a thin-film line thermal head with a heating element density of 8 dots/mm). The energy application time is 2 milliseconds! I then recorded it. Bond paper (Beck smoothness: 12 seconds) was used as the transfer paper. As a result, clear printing was obtained with no "fading" in the line drawings and no "white spots" in the solid black areas.
実施例 2
5.3gm厚のポリエチレンテレフタレートフィルムの
上にワイヤー、<−を用いて以下の組成の熱膨張性物質
含有層塗布液を塗布した。Example 2 A thermally expandable substance-containing layer coating solution having the following composition was applied onto a 5.3 gm thick polyethylene terephthalate film using a wire.
熱膨張性物質含有層塗布液 ポリビニルブチラール樹脂 (BL−1積木化学社製) 3部 ホン酩モノエステル 2.5部 カーホンブラック 3部 メチルエチルケトン 100部 乾燥後の熱膨張性物質含有層の厚みは約i1であった。Coating liquid for layer containing thermally expandable substance polyvinyl butyral resin (BL-1 Manufactured by Block Chemical Co., Ltd.) 3 parts Honjo Monoester 2.5 parts Carphone black part 3 Methyl ethyl ketone 100 parts The thickness of the thermally expandable material-containing layer after drying was about i1.
次いで、下記の色材層塗布液をワイヤーバーを用いて、
前記熱膨張性物質含有層の−Lに塗布し、40°Cで乾
燥を行い本発明の感熱転写記録媒体試料(りを得た。色
材層の乾燥膜厚は約4gmであった。Next, apply the following coloring material layer coating solution using a wire bar.
It was coated on the heat-expandable substance-containing layer -L and dried at 40°C to obtain a thermal transfer recording medium sample of the present invention. The dry film thickness of the coloring material layer was about 4 gm.
色材層塗布液
カーボンブラック 10部
カルナバワックス 40部
エチレン−エチルアクリレート樹脂
(NUCニー6070日本ユニカー社製) 2部トルエ
ン 120部
この感熱転写記録媒体試料■を使用して、実施例1と同
様に印字を行ったところ、線画部分に「かすれ」がなく
、ペタ黒部分には「白ヌケ」が全く生じない鮮明な印字
が得られた。Coloring material layer coating liquid Carbon black 10 parts Carnauba wax 40 parts Ethylene-ethyl acrylate resin (NUC-nee 6070 manufactured by Nippon Unicar Co., Ltd.) 2 parts Toluene 120 parts Using this thermal transfer recording medium sample (■), the same procedure as in Example 1 was carried out. When printing was carried out, clear printing was obtained with no "fading" in the line drawings and no "white spots" in the flat black parts.
比較例 l
実施例1と同様に、5.3+7.m厚のポリエチレンテ
レフタレートフィルム」二にジニトロペンタメチレンテ
トラミンを加えない樹脂層を塗布した。乾燥後、実施例
1と同じ組成の色材層を乾燥膜厚が約4p、mとなるよ
うに塗布した。40°Cで乾燥後実施例1と同様に印字
を行ったが線画部分に「かすれ」を生じ、ベタ黒部分は
「白ヌケ」が出て弁舌に見にくい印字しか得られなかっ
た。Comparative Example l Same as Example 1, 5.3+7. A resin layer to which dinitropentamethylenetetramine was not added was coated on a polyethylene terephthalate film having a thickness of m. After drying, a color material layer having the same composition as in Example 1 was applied so that the dry film thickness was about 4 p.m. After drying at 40°C, printing was carried out in the same manner as in Example 1, but "fading" occurred in the line drawings and "white spots" appeared in the solid black parts, resulting in prints that were difficult to read.
比較例 2
実施例2と同様に、5.31Lm厚のポリエチレンテレ
フタレートフィルム上に2.3.4−トリヒドロキシベ
ンゾフェノン−1,2−ナフトキノンジアジド−4−ス
ルホン酸モノエステルを加えない樹脂層を塗布した。乾
燥後、実施例2と同じ組成の色材層を乾燥膜厚が約4p
Lmとなるように塗布した。40℃で乾燥後実施例2と
同様に印字を行ったが線画部分に「かすれJを生じ、ベ
タ黒部分は「白ヌケ」が出て非常に見にくい印字しか得
られなかった。Comparative Example 2 Similarly to Example 2, a resin layer without 2.3.4-trihydroxybenzophenone-1,2-naphthoquinonediazide-4-sulfonic acid monoester was applied on a 5.31 Lm thick polyethylene terephthalate film. did. After drying, a color material layer having the same composition as in Example 2 was applied to a dry film thickness of about 4p.
It was applied so that it became Lm. After drying at 40°C, printing was carried out in the same manner as in Example 2, but "fading" occurred in the line drawing areas, and "white spots" appeared in the solid black areas, resulting in printing that was very difficult to see.
特許出願人 小西六写真工業株式会社 代理人 弁理士坂口信昭 (ほか1名)Patent applicant Konishiroku Photo Industry Co., Ltd. Agent: Patent attorney Nobuaki Sakaguchi (1 other person)
Claims (1)
において、前記支持体と熱溶融性色材層との間に熱膨張
性物質含有層を介在させたことを特徴とする感熱転写記
録媒体。A thermal transfer recording medium comprising a heat-melting coloring material layer laminated on a support, characterized in that a layer containing a thermally expandable substance is interposed between the support and the heat-melting coloring material layer. recoding media.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59091852A JPS60236791A (en) | 1984-05-10 | 1984-05-10 | Thermal transfer recording medium |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59091852A JPS60236791A (en) | 1984-05-10 | 1984-05-10 | Thermal transfer recording medium |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS60236791A true JPS60236791A (en) | 1985-11-25 |
JPH0479313B2 JPH0479313B2 (en) | 1992-12-15 |
Family
ID=14038096
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP59091852A Granted JPS60236791A (en) | 1984-05-10 | 1984-05-10 | Thermal transfer recording medium |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS60236791A (en) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPS63161445A (en) * | 1986-12-25 | 1988-07-05 | Tomoegawa Paper Co Ltd | Transfer recording medium and transfer recording method |
JPS6414081A (en) * | 1987-06-16 | 1989-01-18 | Tomoegawa Paper Co Ltd | Transfer recording medium and method |
EP0671285A1 (en) * | 1994-03-04 | 1995-09-13 | Eastman Kodak Company | Interlayer containing inorganic salt for laser ablative imaging |
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JPS6082389A (en) * | 1983-10-13 | 1985-05-10 | Seiko Epson Corp | Thermal transfer recording medium |
JPS60174690A (en) * | 1984-02-21 | 1985-09-07 | Seiko Epson Corp | Thermal transfer recording sheet |
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- 1984-05-10 JP JP59091852A patent/JPS60236791A/en active Granted
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Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0479313B2 (en) | 1992-12-15 |
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