JPS60173051A - ポリオルガノシロキサン組成物 - Google Patents

ポリオルガノシロキサン組成物

Info

Publication number
JPS60173051A
JPS60173051A JP2829384A JP2829384A JPS60173051A JP S60173051 A JPS60173051 A JP S60173051A JP 2829384 A JP2829384 A JP 2829384A JP 2829384 A JP2829384 A JP 2829384A JP S60173051 A JPS60173051 A JP S60173051A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
parts
amount
weight
component
platinum
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2829384A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS6352060B2 (ja
Inventor
Hirofumi Yoshida
吉田 洋文
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Momentive Performance Materials Japan LLC
Original Assignee
Toshiba Silicone Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toshiba Silicone Co Ltd filed Critical Toshiba Silicone Co Ltd
Priority to JP2829384A priority Critical patent/JPS60173051A/ja
Publication of JPS60173051A publication Critical patent/JPS60173051A/ja
Publication of JPS6352060B2 publication Critical patent/JPS6352060B2/ja
Granted legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [発明の技術的分野] 本発明は、耐熱性を改良したポリオルガノシロキサン組
成物に関する。さらに詳しくは、三二酸化鉄及び粉砕石
英、溶融石英又はその混合物を含み、付加反応により硬
化しうるポリオルガノシロキサン組成物で、高温下で長
時間の使用に対する抵抗性を改良した組成物に関する。
[発明の技術的背景およびその問題点]白金または白金
化合物の存在下にケイ素原子に結合したビニル基が1分
子中にH1!i!以上存在するビニル基含有ポリオルガ
ノシロキサンと、ポリオルガノハイドロジエンシロキサ
ンとを反応せしめることにより、硬化したシリコーンゴ
ムを得ること知られている。また、得られたシリコーン
ゴムは、一般の有機合成ゴムや天然ゴムに比較して、熱
に対する抵抗性に優れていることも認められており、こ
れまで多くの用途に使用されてきている。
このポリオルガノシロキサン組成物のゴム状硬化物の熱
に対する抵抗性をさらに高める目的で、以下に示すよう
に組成物に耐熱安定剤を添加する方法が提案されている
。たとえば、酸化鉄を添加する方法(米国特許第335
2781号公報)ランタン系の希土類金属の酸化物およ
び水酸化物を添加する方法(特公昭36−6189号公
報)、アリルウレタンを添加する方法(特公昭38−1
6771号公報)、ポリエチニルピリジンを添加する方
法(特公昭49−1.5047号公報)などが提案され
、また添加する金属酸化物の製造方法に関する提案もあ
る(特公昭47−47238号公報)。これらにより、
ポリオルガノシロキサン組成物の耐熱性は改良されるが
、いずれも300℃の高温下に長時間使用する場合は熱
劣化が著しく、このような用途では使用できない。 こ
こで有力な方法として、三二酸化鉄をポリオルガノシロ
キサンに配合し、熱劣化に対する抵抗性を向上させる方
法は公知であるが、それに関する詳細な検討は十分にさ
れていない。三二酸化鉄のみを配合する系においては、
硬化後のゴムの機械的特性が弱く、ゴムとしての使用に
耐えない。そのため、一般には補強剤として微粉末シリ
カを共存させている。
本発明者は煙霧質シリカまたは沈降シリカなどを添加し
たとき、硬化後のゴムの機械的特性は得られるが、熱老
化に対する抵抗が著しく低下し、300℃の高温下での
長時間の連続使用には耐えないことを見いだした。
[発明の目的] さらに本発明者は、ポリオルガノシロキサン組成物に、
三二酸化鉄および補強剤である無機質充填剤として粉砕
石英、溶融石英またはその混合物を配合することにより
、300℃の高温下における長時間の連続使用が可能で
あることを見いだし、本発明をなすに至った。
すなわち本発明の目的は、ビニル基含有ポリオルガノシ
ロキサンとポリオルガノハイドロジエンシロキサンの反
応によって得られる従来のシリコーンゴムに比べ、より
耐熱性の高いシリコーンゴムを得る組成物を提供するこ
とにある。
[発明の概要] すなわち、本発明は (A)ケイ素原子に結合したビニル基カ月分子中に少な
くとも2個存在し、シロキザン単位が平均50以上であ
るビニル基含有ポリオルガノシロキサン 100重量部 (B)ケイ素原子に結合した水素原子が1分子中に平均
2個を越えるポリオルガノハイドロジエンシロキサン 
(A)のケイ素原子に結合したビニル基1個に対してケ
イ素原子に結合した水素原子の数が0.5〜10個に相
当する量、および (C)触媒量の白金もしくは白金化合物を含有する組成
物において、更に、 (D)粉砕石英、溶融石英、またはその混合物10〜2
00重量部、および (E)三二酸化鉄 20〜300重量部を含有し、かつ
(E)の配合量が(D)の配含量より少なくないことを
特徴とするポリオルガノシロキサン組成物に関するもの
である。
本発明に用いられる(A)成分は、付加反応型液状シリ
コーンゴムのペースポリマーであり、付加反応により網
状構造を形成するために、ケイ素原子に結合したビニル
基が1分子中に少なくとも21[1i1存在しなければ
ならない。ケイ素原子に結合する他の有機基としては、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブヂル基、アミル基
、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基のよ
うなアルキル基;フェニル基のような了り−ル基;ヘン
シル基、β−フェニルエチル基、β−フェニルプロピル
基のようなアラルキル基;クロロメチル基、クロロフェ
ニル基、β−シアノエチル基、3,3.3−1−リフル
オロプロピル基のような置換炭化水素基が例示されるが
、合成が容易なことと、耐熱性、機械的特性、硬化前の
組成物の流動性などのバランスから、メチル基が最も好
ましく、またとくに耐寒性や耐放射線性を要求される場
合はフェニル基を併用することが好ましい。シロキサン
骨格は直鎖状でも分岐状でもよく、またビニル基を含む
シロキサン単位は分子鎖の末端でも中間部でもよい。重
合度としては、硬化後ゴム状弾性体を得るためには、シ
ロキサン単位が平均50以上であることが必要である。
(B)成分のポリオルガノハイドロジエンシロキサンは
、(A)成分の架橋剤として作用するもので、組成物が
網状構造を形成するためには、ケイ素原子に結合した水
素原子が1分子中に平均2個を越える量存在しなければ
ならない。
ケイ素原子に結合した有機基としては(A)成分におい
て例示したものがあり、(A)成分と同じ理由でメチル
基であることが好ましい。重合度は特に限定されないが
、同一のケイ素原子に2(Ili1以上の水素原子が結
合したものの合成は困難であり、その意味で3以上のシ
ロキサン単位からなることが好ましい。シロキサン骨格
は直鎖状、環状、分岐状のいずれでも差支えない。
(B)成分の配合量は、(A)成分のケイ素原子に結合
したビニル基1個に対し、(B)成分のケイ素原子に結
合した水素原子の数が0.5〜10個、好ましくは1.
5個〜5個の範囲となる量である。0.5個未満では架
橋剤不足で硬化不良を起こし、また10個を越えるとゴ
ムが発泡するという問題がある。
(C)成分は、(A)成分と(B)成分の付加反応によ
ってゴム状弾性体を与えるための硬化用触媒であり、白
金黒、白金黒を担体上に保持したもの、四塩化白金、塩
化白金酸およびそのアルカリ金属塩、塩化白金酸のアル
コール変成物、白金−オレフィン錯体、白金−ビニルシ
ロキサン錯体などが例示される。このうち、少量の使用
で硬化が進行し、また優れた耐熱性が得られる点で、白
金錯体が好ましい。(C)成分の配合量は、(A)成分
と(B)成分の間の付加反°応を起こさせる量であり、
(A)成分と(B)成分の合計量に対し、白金原子とし
て1〜100 ppmで十分である。
(D)成分は粉砕石英、溶融石英またはその混合物で、
硬化によって得られるシリコーンゴムの機械的強度を付
与するとともに、(E)成分の三二酸化鉄と共用するこ
とにより、耐熱性向上に寄与するものである。。シリカ
系充填剤でも、煙霧質シリカ、沈降シリカのように比表
面積の大きいものや、ケイ藻土は、(D)成分として挙
げられた前述の石英類に比べてより耐熱性の劣ったシリ
コーンゴムを与える。
本発明における(D)成分の配合量は(A)成分100
重量部に対して10〜200重量部、好ましくは10〜
100重量部である。10重量部未満では、得られるシ
リコーンゴムの強度がはなはだ弱く、使用に耐えない。
また、200重量部を越える場合は、得られる硬化物が
硬くなりすぎて弾性がなく、これも使用できない。
(E)成分としての三二酸化鉄は、従来より顔料などに
汎用されていた、いわゆるヘンガラと称するものであり
、一般に粒子径が50μ以下の微粉末状のものである。
この三二酸化鉄は、シリコーンゴムに耐熱性を付与する
ものであり、(D)成分と共用することによりさらに優
れた耐熱性を与える。三二酸化鉄の配合量は(A)成分
100重量部に対して20〜300重量部、好ましくは
40〜200重量部の範囲である。配合量が20重量部
未満の場合は、十分な耐熱性が得られず、300重量部
を越えると硬化して得られるシリコーンゴムが弾性を失
い使用できない。また(E)成分の配合量は(D)成分
の配合量より少なくないことが必要で、優れた耐熱性を
得るためには好ましくは(D)成分の配合量の1.5〜
lO倍、さらに好ましくは硬化により得られたシリコー
ンゴムの硬さにもよるが2.5〜6倍である。(E)成
分の配合量が(D)成分の配合量より少ない場合は、十
分な耐熱性が得られない。
本発明による組成物は、常温または加熱によってシリコ
ーンゴム弾性体となるが、100〜200℃で1時間〜
15分路度の加熱により硬化させるのが一般的である。
[発明の効果] 本発明により得られたシリコーンゴム弾性体は、300
℃の高温下で5日以上の長期の連続使用においてもゴム
弾性を保持できる。本発明はそのような超耐熱シリコー
ンゴム弾性体を与え、耐熱シール材などの高温下での使
用に広く提供されるものである。
「発明の実施例コ 以下、本発明を実施例により説明する。実施例中、部は
すべて重量部を表わし、各特性値はすべて25℃にて測
定した値である。
実施例1 両末端がビニルジメチルシロキシ単位で閉鎖され、粘度
が10,000cPの直鎖状ポリジメチルシロキサン1
00部に対し、三二酸化鉄50部、粉砕石英20部を十
分に混合した。この混合体に、1g当たりのS i −
11結合の個数が0.0111?aのポリメチルハイド
ロジエンシロキサン0.99部と白金含有量2%の白金
−ビニルシロキサン錯体0.05部を加えて混合し、均
一な組成物Aを得た。
実施例2 粉砕石英の代わりに同量の溶融石英を用いたほかは実施
例1と同様にして均一な組成物Bを得た。
比較例1 粉砕石英の代わりに同量の煙霧質シリカを用いたほかは
実施例1と同様にして均一な組成物Cを得た。
比較例2 粉砕石英の代わりに同量の表面処理した煙霧質シリカを
用いたほかは実施例1と同様にして均一な組成物りを得
た。
比較例3 粉砕石英の代わりに同量の沈降シリカを用いたほかは実
施例1と同様にして均一な組成物Eを得た。
比較例4 粉砕石英の代わりに同量のケイ藻土を用いたほかは実施
例1と同様にして均一な組成物Fを得た。
実施例3 粉砕石英20部の代わりに、粉砕石英10部と溶融石英
10部を用いたほかは実施例1と同様にして均一な組成
物Gを得た。
[耐熱性の評価1] 実施例1〜3、比較例1〜4より得られた組成物A−G
を、各々2鰭厚の型に流し込み、150℃の加熱乾燥炉
中で30分保持し、硬化させた。得られたゴムシートを
以下の2条件にて処理した後、JIS K 6301の
2号ダンヘルに打ち抜いた試料により硬さ、引張強さ、
伸びをめた。
その結果を第1表に示す。
条件1:25℃の常温下にて24時間放置条件2:30
0℃の加熱下にて168時間放置後、25℃の常温下に
て24時間放置 この結果より、実施例1〜3による組成物では、300
℃で1週間の加熱に対しても、ゴム弾性体としての性能
を保持している。比較例1〜3による組成物ではゴム弾
性を保つことができず、比較例4による組成物も、硬さ
の上昇と伸びの低下が著しい。
[耐熱性の評価2] 実施例′1で得られた組成物Aについて、耐熱性の評価
1の方法で2鶴厚のゴムシートを作成し、以下の条件3
,4にて処理した後、JIS K2SO3の2号ダンヘ
ルに打ち抜いた試料により、硬さ、引張強さ、伸びをめ
た。その結果を第2表に示す。尚、耐熱性の評価lで行
った条件1.2で処理した結果についても併せて示した
条件3:330℃の加熱下にて168時間放置後、25
℃の常温下にて24時間放置 条件4:350℃の加熱下にて100時間放置後、25
℃の常温下にて24時間放置 この結果より、本発明による組成物は、330°C13
50℃というさらに厳しい加熱に対しても長期の使用が
可能である。
実施例4 両末端がビニルジメヂルシロキサン単位で閉鎖され、粘
度が3.000cPの直鎖状ポリジメチルシロキサン1
00部に対し、三二酸化鉄60部、粉砕石英10部を十
分に混合し、加熱減圧処理した。
この混合体に1g当たりの5i−Hの個数が0.01個
のポリメチルハイドロジェンシロキザンを0.15部、
白金含有量2%の白金−ビニルシロキザン錯体を0.0
3部加えて混合し、均一な組成物Hを得た。
[耐熱性の評価3] 実施例4で得られた組成物Hについて、耐熱性の評価1
の方法で2璽婁厚のゴムシートを作成し、以下の3条件
にて処理した後、JIS K 6301の2号ダンベル
に打ち抜いた試料により、硬さ、引張強さ、伸びをめた
。その結果を第3表に示す。
条件1:25℃の常温下にて24時間放置条件2:30
0℃の加熱下にて168時間放置後、25℃の常温下に
て24時間放置 条件5:300℃の加熱下にて720時間放置後、25
℃の常温下にて24時間放置 第 3 表 この結果により、本組成物は300℃で約1カ月の加熱
においても、ゴム弾性体としての性能を保持している。
実施例5 両末端がビニルジメチルシロキサン単位で閉鎖され、粘
度が3,0OOcPの直鎮状ポリジメチルシロキサン1
00部に対し、三二酸化鉄176部、粉砕石英100部
を十分に混合した。この混合体に1部当たりのS i 
−if基が0.01個のポリメチルハイドロジエンシロ
キサン1.5部、白金含有率2%の白金−ビニルシロキ
サン錯体0.05部を加え、組成物Jを得た。
[耐熱性の評価4] 実施例5で得られた組成物Jについて、2關厚の型に流
し込み、150℃の加熱乾燥炉中で60分保持し、硬化
させた。得られたゴムシートを以下の2条件で処理した
後、JIS K 6301の2号ダンベルに打ち抜いた
試料により、硬さ、引張強さ、伸びをめた。その結果を
第4表に示す。
条件1:25℃の常温下にて24時間放置条件2:30
0°Cの加熱下にて168時間放置後、25℃の常温下
にて24時間放置 第4表 実施例6 粉砕石英と三二酸化鉄の量を第5表のように変えて用い
たほかは実施例1と同杆にして組成物に、L、Mを得た
[耐熱性の評価5] 実施例6で得られた組成物に、L、Mについて、耐熱性
の評価1と同様の評価を行った。その結果を第5表に示
す。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 (A)ケイ素原子に結合したビニル基が1分子中に
    少なくとも2個存在し、シロキサン単位が平均50以上
    であるビニル基含有ポリオルガノシロキサン 100重
    量部 (B)ケイ素原子に結合した水素原子が1分子中に平均
    2個を越えるポリオルガノハイドロジエンシロキサン 
    (A)のケイ素原子に結合したビニル基1.111Jに
    対してケイ素原子に結合した水素原子の数が0.5〜1
    0個に相当する量、および (C)触媒量の白金もしくは白金化合物を含有する組成
    物において、更に、 (D>粉砕石英、溶融石英、またはその混合物10〜2
    00重量部、および (B)三二酸化鉄 20〜300重量部を含有し、かつ
    (E)の配合量が(D)の配合量より少なくないことを
    特徴とするポリオルガノシロキサン組成物。 2 (B)の配合量が、(A)のケイ素原子に結合した
    ビニル基1(flitに対してケイ素原子に結合した水
    素原子の数が1.5〜5個に相当する量である、特許請
    求の範囲第1項記載のポリオルガノシロキサン組成物。 3 (C)が白金錯体である特許請求の範囲第1項記載
    のポリオルカリシロキサン組成物。 4 (C)の配合量が(A)と(B)の合81量に対し
    て白金原子として1〜100 ppmである特許請求の
    範囲第1項記載のポリオルガノシロキサン組成物。 5 (D)の配合量が(A) 100重量部に対して1
    0〜100重量部である特許請求の範囲第1項記載のポ
    リオルガノシロキサン組成物。 6 (E)の配合量が(A) 100重量部に対して4
    0〜200重量部である特許請求の範囲第1項記載のポ
    リオルガノシロキサン組成物。 7 (E)の配合量が(D)の配合量の1.5〜10倍
    である特許請求の範囲第1項記載のポリオルガノシロキ
    サン組成物。
JP2829384A 1984-02-17 1984-02-17 ポリオルガノシロキサン組成物 Granted JPS60173051A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2829384A JPS60173051A (ja) 1984-02-17 1984-02-17 ポリオルガノシロキサン組成物

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2829384A JPS60173051A (ja) 1984-02-17 1984-02-17 ポリオルガノシロキサン組成物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS60173051A true JPS60173051A (ja) 1985-09-06
JPS6352060B2 JPS6352060B2 (ja) 1988-10-17

Family

ID=12244565

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2829384A Granted JPS60173051A (ja) 1984-02-17 1984-02-17 ポリオルガノシロキサン組成物

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPS60173051A (ja)

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62207611A (ja) * 1986-03-06 1987-09-12 Toray Silicone Co Ltd 液状シリコ−ンゴム組成物の射出成形方法
JP2002332408A (ja) * 2001-05-09 2002-11-22 Fine Rubber Kenkyusho:Kk シリコーンゴム用組成物
JP2005320462A (ja) * 2004-05-11 2005-11-17 Shin Etsu Chem Co Ltd 耐熱用付加反応硬化型シリコーンゴム組成物及びシリコーン接着剤
JP2010009903A (ja) * 2008-06-26 2010-01-14 Shin-Etsu Chemical Co Ltd 固体高分子型燃料電池セパレータ用接着性シール組成物、セパレータシール及びセパレータ
EP2177560A1 (en) 2008-10-17 2010-04-21 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Fluorosilicone rubber composition and cured product thereof
JP4567232B2 (ja) * 2001-04-12 2010-10-20 株式会社ファインラバー研究所 耐熱性シリコーンゴム組成物の硬化物

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5344501A (en) * 1976-09-29 1978-04-21 Kawasaki Kasei Chem Ltd Novel preparation of carboxylic acid fluorides and carboxylic acid derivatives
JPS5541626A (en) * 1978-09-15 1980-03-24 Mitsubishi Electric Corp Switch
JPS562349A (en) * 1979-06-21 1981-01-12 Toshiba Silicone Co Ltd Molded rubber article for heat dissipation
JPS56141331A (en) * 1980-04-03 1981-11-05 Hitachi Cable Ltd Preparation of fire-resistant silicone foam

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5344501A (en) * 1976-09-29 1978-04-21 Kawasaki Kasei Chem Ltd Novel preparation of carboxylic acid fluorides and carboxylic acid derivatives
JPS5541626A (en) * 1978-09-15 1980-03-24 Mitsubishi Electric Corp Switch
JPS562349A (en) * 1979-06-21 1981-01-12 Toshiba Silicone Co Ltd Molded rubber article for heat dissipation
JPS56141331A (en) * 1980-04-03 1981-11-05 Hitachi Cable Ltd Preparation of fire-resistant silicone foam

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62207611A (ja) * 1986-03-06 1987-09-12 Toray Silicone Co Ltd 液状シリコ−ンゴム組成物の射出成形方法
JPH0574447B2 (ja) * 1986-03-06 1993-10-18 Dow Corning Toray Silicone
JP4567232B2 (ja) * 2001-04-12 2010-10-20 株式会社ファインラバー研究所 耐熱性シリコーンゴム組成物の硬化物
JP2002332408A (ja) * 2001-05-09 2002-11-22 Fine Rubber Kenkyusho:Kk シリコーンゴム用組成物
JP2005320462A (ja) * 2004-05-11 2005-11-17 Shin Etsu Chem Co Ltd 耐熱用付加反応硬化型シリコーンゴム組成物及びシリコーン接着剤
JP4605342B2 (ja) * 2004-05-11 2011-01-05 信越化学工業株式会社 耐熱用付加反応硬化型シリコーンゴム組成物及びシリコーン接着剤
JP2010009903A (ja) * 2008-06-26 2010-01-14 Shin-Etsu Chemical Co Ltd 固体高分子型燃料電池セパレータ用接着性シール組成物、セパレータシール及びセパレータ
EP2177560A1 (en) 2008-10-17 2010-04-21 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Fluorosilicone rubber composition and cured product thereof

Also Published As

Publication number Publication date
JPS6352060B2 (ja) 1988-10-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1209742A (en) Process for preparing a one-component organopolysiloxane composition
US5153244A (en) Curable organosiloxane composition yielding elastomers exhibiting reduced compression set values
JPH02242854A (ja) 硬化性シリコーンゴム組成物
JPS6324623B2 (ja)
KR0175976B1 (ko) 액상 실리콘 고무 조성물 및 그의 제조 방법
JPH0420569A (ja) シリコーンゴム組成物およびその製造方法
EP0826734B1 (en) Method for the preparation of silicone rubber
EP0489518B1 (en) Extrudable curable organosiloxane compositions exhibiting reduced compression set
JPS60173051A (ja) ポリオルガノシロキサン組成物
US2453562A (en) Heat-curable elastic compositions
JP2697523B2 (ja) オイルブリード性シリコーンゴム組成物及びその硬化物
JP3105950B2 (ja) オルガノポリシロキサンゴム組成物
JP3077503B2 (ja) シリコーンゴム組成物
JP5014532B2 (ja) 液状付加硬化型シリコーンゴム組成物の製造方法
JPH086040B2 (ja) オルガノポリシロキサン組成物
US5340872A (en) Silicone rubber compositions and their cured products
JPH04117457A (ja) シリコーンゴム組成物及び硬化物
JP2853539B2 (ja) シリコーンゴム組成物
JP2722304B2 (ja) 1液型オルガノポリシロキサン組成物
JP2835588B2 (ja) ロール部材用硬化性シリコーンゴム組成物
JPH05271551A (ja) 硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JPH0820726A (ja) シリコーンゴム組成物
JPS6310662A (ja) パテ状シリコ−ン組成物
JPS6178866A (ja) 硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JP2640480B2 (ja) シリコーンゴム組成物

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Cancellation because of no payment of annual fees