JPS59161428A - テレフタル酸、イソフタル酸およびｃ↓６ジアミンからの結晶性コポリアミド - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 発明の分野 本発明の分野はへキサメチレンジアミン（）ＩＭＤＡ）
とテレフタル酸（ＴＡ）およびイソフタル酸（ＩＡ）の
混合物とから得られる結晶性コポリアミド、並びにＴＡ
、　　ＩＡ、　　ＨＭＤＡおよびトリメチルへキサメチ
レンジアミン（ＴＭＨ３ｉＬＤＡ　）から得られるコポ
リアミドに関するものである。

背景 ）ＬＭＤＡとＴＡおよびＩＡの混合物とからの、あるい
はＴＡ、　　ＩＡ、　　およびＴＭＨＭＤＡとＨＭＤＡ
　　との混合物とからの、結晶性コポリアミドは従来法
によって得られたことがなく、その場合にはＴＡ含量は
醸成・分の８０％をこえる。事実、米国特許第３，３８
２，２１６号はポリへキサメチレンテレフタルアミドの
製造は熔融物縮合法によって実施できないことを教示し
ている。米国特許第３，１５０，１１７号は線状非晶質
のフィルム形成性ｄ　リアミドはジカルボン酸とアルキ
ル置換飽和炭化水素とからつくることができることを開
示している。トリメチルへキサメチレンジアミンおよび
ヘキサメチレンジアミンはそれ自体はこの文献に開示さ
れていない。他の関連文献は米国特許第３，２９４，７
５８号を含み、これは３０％より多くのへキサメチレン
ジアミンを含む組成物は脆いことを開示している。

米国特許第３，８２５，５１６；３，９６２，４００；
３．９４１，７５５；３，１５０，１１７；３，６２７
，７３６；３．６９２，７４９　；および３，３８２，
２１６号の各号は非晶質ポリアミドを開示している。米
国特許第３．２９４，７５８号は非晶質ポリアミドに関
するものであり、引落した主として非晶質の７アイ・バ
ーをガラス転移温度をこえる温度において加熱処理した
後には結晶化され得る非晶質ファイバーに関係する。こ
れらの文献をすべて概観すると、　ＨＭＤＡとＴＡおよ
びＩＡの混合物とから、並びに、ＴＡとＩＡとＨＭＤＡ
およびｒＭＨＭＤＡの混合物とから製造される、ＴＡ含
有量が酸成分の８０％をこえる結晶性ポリフタルアミド
は、約２４０から約３０５℃の加熱撓み温度をもつこれ
らのポリマーの充填組成物を含めて、当業において知ら
れていないことは明らかである。

本発明の一般的目的は結晶性ポリフタルアミドと、ガラ
スファイバー、ガラスビード、鉱物、黒鉛ファイバー、
あるいはこれらの混合物で以て補強された成型組成物、
を提供することである。本発明者はここに、結晶性ポリ
７タルアミドをＨＭＤＡとＴＡおよびＩＡの混合物とか
ら、あるいはＴＡとＩＡとＴＭＨＭＤＡおよびＨＭＤＡ
とから、得ることができることを発見した。ＴＡとＩＡ
のモル比は約８１／１９から約９９／１に変動し得るが
、好ましくは約８５／１５である。）ＩＭＤＡとＴＭＨ
ＭＤＡ　のモル比は約５５／４５から約９８／２、好ま
しくは約６０／４０から約９５１５に変動し侍る。この
結晶性ポリマーは、ガラスファイバー、ガラスビード、
鉱物、黒鉛ファイバー、あるいはそれらの混合物を充填
並びに成型するときには、ＡＳＴＭ法Ｄ６４８によって
測定するとき、約２４０から約３０５℃の範囲の加熱撓
み温度をもっている。これは普通にない特長であり完全
に予期しないものであり、なぜならば、非晶質ポリフタ
ルアミドははるかに低い加熱撓み温度をもつからである
。高い加熱撓み温度をもつことの重要性は、射出成型さ
れたホ１７テレフタルアミト９を自動車用屋根、芝刈機
の囲い板、チェーンソー保護板、および電気コネクター
器具のような応用において用いることを可能にすること
である。この高い加熱撓み温度のほかに、これらのコポ
リアミドの抗張力は約２０，０００から約４０．０００
ｐＪ’ｉ（約１，４００から約２，８００諭／ｃＩｎ２
）であり、ダイカストのアルミニウムまたは亜鉛と同等
であるかそれらよりも大きく、一方、比重はアルミニウ
ムまたは亜鉛の約半分である。従って、これらのコポリ
アミド９は輸送設備に２ける応用に特に有用である。一
つのポリアミドコポリマーの分子量は約５，０００から
約４０，０００である。

本発明の新規組成物は約１０から約６０重量％のガラス
ファイバー、ガラスビード、鉱物、黒鉛ファイバーある
いはこれらの混合物で以て充填することができる。有利
には、成型用組成物は約２０から約５ｃｌｔｉ１％のガ
ラスファイバー、ガラスヒート、鉱物、黒鉛ファイバー
あるいはそれらの混合物を含んでいてもよい。我々の研
究では、成型されたコポリアミドの高い加熱撓み温度は
ポリマーの一部、約１０から約６０重量％をガラスファ
イバー、ガラスビード、鉱物、あるいは黒鉛ファイバー
で以て置換することによって改善することができること
が示された。このポリアミピコポリマーのコストはまた
ポリアミドコポリマーの一部をガラスファイバー、ビー
ド、鉱物、あるいは黒鉛ファイバーで置換えるときに下
げられる。

これらのガラス充填ポリアミドおよびコポリアミドはガ
ラスファイバー、ガラスビートゝ、鉱物、あるいは黒鉛
ファイバーの充填材を使用することなくつくった成型用
組成物よりはるかに経負的であル０新規のファイバーは
またポリテレフタルアミドから導かれるポリアミド９お
よびコポリアミド９からつくることができ、これはこれ
らのポリアミドのすぐれた物理的性質を示す。

本発明の新規の結晶性ポリ７タルアミドは適切には、約
３０−０から約３６０　℃の温度において各々約０．０
６インチ（約１．２５ｍ）の直径の複数個の開口をもつ
ファイバー・ダイを通して押出される。ファイバースト
ランドは適切には約１０から約１２００７７！／分、好
ましくは約５００から１００　ｍ１分でとり上げられる
。これらのファイバーは適切には少くとも２９０℃の温
度において、有利には約３１０から３５０℃の温度にお
いて、好ましくは約３２０から約３４０　℃の温度にお
いてとり上げて、約６グラム／デニルの強力をもち約２
８／ラム／デニルの初期モジュラスをもつ。

エンジニアリングプラスチックスとしてのポリアミドの
使用はそれらの比較的高いコストによってのみ制約を受
けている。従って、本発明を用いるときには、固有のコ
ストを下げることができて、きわめて高い加熱撓み温度
を必要とするポリアミドの商業的応用を大いにひろける
ことができる。

本発明は本新規ホリアミドを用いてモノフィラメントを
ろくった。モノフィラメントの場合、その工程は単軸ス
クリュー押出器で以て出発してファイバζ−へ転化のた
めに熔融体を供給する。モノフィラメント用ダイはマル
チフィラメント・グイと類似である。このモノフィラメ
ント法は速度のおそい操作であり、代表的には５ｏから
２００フイ一ト／分（１５から６０ｍ／分）である。溶
融体紡糸操作には、４０から８０フイ一ト／分（１２か
ら２４７７１／分）がモノフィラメント工程に用いる速
度であった。モノフィラメントは一方、はるかに小さい
引落率で以て水で急冷される。モノフィラメントは次に
加熱引落系で以て引落す。

モノフィラメント引落しは加熱浴を使用する製造系で行
なう。

第１表 ＴＡ、／ＩＡ ＨＭＤＡ／’ｆ’鮎ＤＡ ８５／１５／−７５／２５３０２　３２１　１３６０　
１１．７１６３０　９．６ １８５０　１７．０ １８２０　２９．３ 強力　　初期モジュラス　　引落率 ′ｒＡ／′ＬＡ ）ＬＭＤＡｌ／′ｒＭＨＭＤＡ ８５／１５／−７５／２５　　　５．０　　　　　　６
１．８　　　　４．２４．７　　　　　　５９．１　　
　　４．６４．４　　　　　　５３．０　　　　５．１
３．３　　　　　　４５．１　　　　３．１適当には、
本ポリ７タルアミド製造方法においては、反応温度は約
２６０から約３１５℃の範囲にあり、ＴＡとＩＡ　　と
は約８０／２０　　かも約９９／１、好ましくは約８０
／２０から約９０／１０のモル比において水の存在下で
反応せしめられる。ＨＭＤＡとＴＭＨＭＤＡとのモル比
は約５５／３５から約８０／２０である。好ましい方法
においては、反応は約１２０から約１７５℃の温度へ予
熱されたへりコーン反応器中で実施される。本ｌリアミ
ド９製造方法においては、はば等モル量のＨＭＤＡをＴ
ＡとＩＡとの混合物のようなジカルボン酸と反応させる
。ＨＭＤＡとＴＡおよびＩＡの混合物とのモル比は約１
．２／１から約１／１．２、好ましくは約１／１　にあ
ってよい。

ＴＡとＩＡ　　との本射出成型可能結晶性ポリアミドコ
ホ１７マーは次の反復構造単位： から成り、式中、Ｒは６個の炭素原子を含む直鎖脂肪族
炭化水素基であり、Ｒ′は長さ方向に６個の炭素原子を
もつアルキル置換飽和炭化水素鎖であり、ここに、この
アルキル置換は３個のメチル基から成り、３個のメチル
基のうちの２個が同−炭素原子上にある。本新規組成物
の好ましいジアミンは２．２．４−トリメチルへキサメ
チレンジアミン、２．４．４−）リメチルへキサメチレ
ンジアミンあるいはこれらの混合物である。充填あるい
は非充填の不ボリフタルアミドの射出成型はポリアミド
を約１００から約２２０℃の温度に保った金型の中へ射
出することによって達成される。この方法においては、
２０秒から１分のサイクルが約３００から約３５０℃の
メレル温度について使用される。これらの温度は成型さ
れるポリアミドのガラス転移温度（Ｔ、！ｉ＋　）と熔
融温度（ＴｒｒＬ）に応じて変る。このポリフタルアミ
ドはすぐれた熱的および機械的性質をもち、容易に有用
な製品へ成型でき、あるいはファイバー、積層体または
塗料に形成することかできる。ここで特許請求するポリ
アミドおよびコポリアミド１の物理的性質は第３表に示
されている。

本発明者は、本発明のポリフタルアミド９は補強材の添
加によって改善されることを発見したのであるが、特に
、ポリ７タルアミト８が約１０から約６０重量％のガラ
スファイバー、ガラスビード、鉱物、黒鉛ファイバーあ
るいはそれらの混合物を含む場合に、その熱的性質が改
善される。好ましい範囲としては、ポリフタルアミドは
２０から５０重量％′のガラスファイバー、ガラスビー
ド、鉱物、黒鉛ファイバー、あるいはそれらの混合物を
含む。適切には、補強材がガラスファイバー、ガラスビ
ード、ガラス球、あるいはガラス布であり得ろ。ガラス
ファイバーは無アルカリ硼珪酸ガラスあるいはアルカリ
含有Ｃ−ガラスでつくられ３ｏ＋朧にある。各々が５か
ら５０ｍｍの範囲にある長いファイバーおよび各フィラ
メントの長さが約０．０５から約５１１ｍ！である短か
いファイバーもともに使用できる。原則として、すべて
の標準の市販ファイバー、特にガラスファイバー、を使
用してよい。直径が５メ蓼蔦５０述慨範囲のガラスし°
゛−又″云；鳴補強材として使用してよい。

補強したポリアミドホリマーは各種の方法でつくってよ
い。例えばいわゆる、切断していないガラスファイバー
　ロービング　ストランドをｌリアミド熔融物で以て被
覆し次いで粒状化する。切断ファイバーまたはガラスビ
ードを粒状化ポリアミドと混合し、得られる混合物を慣
用押出型中で熔融させてもよく、あるいはまた、ファイ
バーを押出型中の適当な入口を通してポリアミド熔融物
中へ直接に導入してもよい。この新規のガラス充填ポリ
アミドの射出成型は約１００から約２２０℃の温度に保
った金型の中へ敏リアミドを射出することによって達成
される。この工程においては、３０秒のサイクルが約３
００から約３６０℃のバレル温度について使用される。

射出成型条件は第２表に示す。

第２表 金型温度　　　　　　１００から２２０°Ｃ射出圧力　
　　　　　７．０００から１６，０００　ｐｓｉ（４９
０から１１２０に９／ｃｒｎ２）１０から４０秒間保持 背　圧　　　　　　１００から１，０００　ｐｓｉ（７
から７０ｋｌ？／ｃｒｎ） サイクル時間　　　　２０から６０秒 押出器： ノズル温度　　３３０から３６０°Ｃ ノミレル： 先端加熱　　　３２０から３５０°Ｃ スクリュー： ２０から６０回転／分 触媒は適切に不方法において用いることができる。これ
らの触媒は次の化合物＝　Ｎ　ｃＬＨ２ＰＱ□。

Ｈ３Ｐ０□、　）１３ＰＯ４，）ｔ２Ｓｏ４．　ＨＯＩ
、　Ｎα３Ｐ０３゜ＮｚＨ２ＰＯ４・２Ｈ２０，を含む
。触媒の存在量は反応剤の合計ｌ量の約０．０１から約
０．２ｍ！％で変り得る。好ましい触媒は次亜燐酸ナト
リウムである。

本発明はまた脂肪族ジアミンと、テレフタル酸と、そし
て芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸のいず
れかとの塩の製造を含み、その場合、芳香族酸成分のＴ
Ａ含量は８０％をこえる。

本方法の利点は、この塩溶液の水含量が２５％以下、好
ましくは１７％以下であることである。この水含量は重
量で約５％から約１７％の範囲にある。テレフタル酸成
分はポリアミド製造に使用するすべての二酸の８０％を
こえる。その他の酸は二酸成分全体の２０％またはそれ
以下から成るが、イソフタル酸、アジピン酸、アゼライ
ン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、など、あるいは
これらの混合物を含む。これらの二酸七ツマ−およびジ
アミンモノマーはほぼ等モル比で装填し、合理的な量の
ジアミンの過剰、通常は約１％から約１０％、が許容さ
れる。反応は約２２０から約３５０℃の温度および約１
００から約５５０　ｐｒｉｇ（約７から約３ｇ＃／ｃｍ
２）　　の圧力において実施する。得られる塩はここで
記述する縮合法において分離することなく直接に使用す
ることができ、あるいは別に回収することができる。

以下の実施例は本発明の好ましい具体化を解説する。こ
れらの実施例は単に解説の目的のためであり、采発明の
条件または領域に関して完全に決定的なものであるとは
考えていないことは理解されるであろう。

実施例 ４５１’ｌのＴＡ、７９７ｇのＩＡ、５４３１ＦのＨＭ
ＤＡ（モンサントから受は入れたままで２９．５％の水
を含む）、１１３５．９の蒸溜水、および８ｇの次亜燐
酸ナトリウムの反応混合物を８０℃と９５℃の間に予熱
したアトランチツク　リサーチの１０Ｃ■ヘリコ一ン反
応器の中に置いた。反応器の攪拌器を２８ｒｐｔル　に
設定して上向きに回転させた。次に反応器温度を加熱系
によって上げるように適切に調節した。約５０分後、加
熱系は２２０℃において設定した。圧力は１２０　ｐｓ
ｉ（８，４ｋｇ／ｃＩｎ２）　　以下であるよう調節し
た。攪拌器を下向き回転に変更した。次に温度をさらに
上げた。工程開始から約１１５分後、溶融物温度は２６
０℃に達した。攪拌器のｒｐｍ　　を約１０に設定した
。開始から１２０分後、反応器圧力を約５分で大気圧へ
排気した。この回分反応の全反応時間は約１２５分であ
った。プレポリマーは０．２かう０．３　ｔｉｔ／Ｉ　
（７）範囲ノ１．Ｖ、をもっていた。（Ｉ。

■、は６０／４０のフェノール／テトラクロロエタンの
溶液中で３０℃において測定した。）適切なスクリュー
設計とバレル配置で以て、押出器／反応器の調節器は以
下の通りに設定した：９５　２９５３７０３６０　３２
０　３２０　１００色変化を最小化するために、排気に
は窒素／ξ−ｋを使用した。プレポリマーは作業条件を
すべて設定・後に押出器／反応器の中へ供給した。帯６
におけるポリマー熔融物温度は約３３０℃であると測定
された。スクリュートνりは５０％であり、押出割合は
この実験について３ボン）”／時（１，３１ｗ／時）で
あった。いくつかの実験においては、押出割合に！　０
．８５　ｄ−１／１１　以上ノＩ、　Ｖ、ノ場合ニ１２
ボンド／時（５，４１ｆ＃／時）に達した。この実験の
樹脂工、■、は０．９０　ｄｌ、Ｑｌであった。

また、他のスクリュー・コンベア設備をプレポリマー製
造に使用してよい。

Ｃ０性質 ０、９０１．Ｖ、のボリマニを乾燥、粉砕し、４５％の
ガラスファイバー（ＰＰＧ　　３５４０）と混合し、次
いで試験棒に射出成型した。ＡＳＴＭ標準試験法に基づ
く試験結果を次表に示す： ８５／１５　ＴＡ／ＩＡ−）ＩＭＤＡコポリアミドの性
質引張強度　引張伸び率 ガラスファイバー　イルガノックス　ＡＳｒＭ法ＡＳＴ
Ｍ法ＺＳＫ−３０１０９８Ｄ６３８　　Ｄ６３８Ｚ−２
９７４５０３７，０００４，Ｉ Ｚ−２９７４５１３７，０００４，３ 加熱撓み温度 曲げ強度　　明げモジュラス　（２６４ＰＪ？Ｌにおけ
る）ＡＳＴＭ法　　ＡＳＴＭ法　　　ＡＳＴ琺ＺＳＫ−
３０Ｄ７９０　　　０７９０　　　　　　Ｄ６４８Ｚ−
２９７４８，４００１，９１）３０４Ｚ−２９７４８，
９００２，０３）３０４第３表 ８５／１５／ＴＡ／ＩＡ−ＨＭＤＡ　　１２５　３４９
ナイロン６６（参照用）−６５２５２ 第４表 ガラスファイバー強度伸び率強度　　−ＭＭ９９４Ｑ　
　　　　０　　　　１４．６　　５．２　　１７．２　
　０．５１９９４Ｂ　　　４５　　３６．３　４，５　
５３．３　２．０２８５／１５　　　４５　　　　３７
．０　　４．１　　４８．４　　１．９１９９４Ｑ　　
　　　　　１．４　　　　　　　　　　３９　　　　　
　＞３０４９９４Ｂ　　　　　　’　３．３　　　　　
　　　　　１０５　　　　　　）３０４８５／１５　　
　　　３．８　　　　　　　　　　１００一般的手続 塩を次の通りＫつ（る：二酸モノマーとジアミンモノマ
ーを回分式反応器へ装填し、これは間隔羽根タービンを
もち適当な温度と圧力の定格をもち、均質な塩溶液を提
供する。それは代表的には４２５から４５０下（２１８
から２３２°Ｃ）および４５０かも５５０　ｐｓす（３
１，５から３８．５ゆ／ｃＩｎ２）である。追加成分を
また、水、触媒、シリコ−７油端末キヤツピング剤、お
よび可塑剤を含めて、塩反応型中に導入する。塩の水含
有量は重量で２５％までに及ぶことができる。好ましい
範囲はＸｔで約１３から１７％である。

塩をポンプを通して計量し、圧力を１５００−５ＱＱＱ
ＰＪ？ｉ！１（１０５−３５０ゆ／ＪＶ）へ上げた。得
られるプレポリマーを次に予熱帯中に通過させ、そこで
温度を約４２５乃至約４５０’Ｆ（約２１８乃至約２３
２℃）から約５５０乃至約６２５’Ｆ（約２８８乃至約
３２９℃）へ上げる。得られるプレポリマーを次に調節
弁を通してフラッシュさせてｏ−４ｏｏｐｓｉｙ　＜ｏ
−２５ｗ／ｃｍ２−ゲージ）の圧力のエアロゾル・ミス
トが得られ、このポリマーを次に管状フラッシュ反応器
中に通過させる。この反応器はポリマーへ高い熱流束を
与えるよう設計され、約６５０から約１０００’Ｆ″（
約３４３から約５３８℃）の壁温をもち、溶融物温度範
囲はフラッシュ反応器を通して約５００から約７５０’
Ｆ（約２６０から約３８５℃）である。

反応器中の全滞留時間は供給速度および圧力に応じて約
０．１秒から約２０秒である。（内部粘度（１，Ｖ、）
は６０／４０フエノール・テトラクロロエタン中で３０
℃において測定される。）ポリマーを実施例り、　　Ｅ
、およびＦにおいてＺＳＫ　　として記号をつけた二軸
スクリュー反応器のスクリュー上へ直接に射出して分子
量をさらに増大させる。実施例り、、Ｅ、およびＦはこ
の一般市手段に記述する通りに以下の特足的な詳細で以
てつくった： 実施例り 七ツマー類二　　　　８２％へキサメチレンジアンモニ
ウムテレフタレート １４％へキサメチレンジア ンモニウム　イソフタレー ト ３％トリメチルヘキサメチ レンジアンモニウム　テレ フタレート １％トリメチルへキサメチ レンジアンモニウム　イソ フタレート 水含有量：　　　　　１７％（１１Ｌ量で）比マスフロ
ー＝　　　１４９ボンド／時・平方インチ 滞留時間：　　　　　塩反応器　　１００分子熱帯　　
　４０秒 反応器帯　　２秒（推定） 反応器壁温：　　　　　７６０″Ｆ″（４０４℃）　圧
カニ　１００　ｐｓｉｙｃ　７ｋｇ／ｃｍ２・ゲージ） 溶融物温度：　　　　５７０下から６５０″Ｆ（２９９
℃から３４３℃） 塩供給温［：　　　　　５８０’ＦＣ３０４℃）生成物
Ｉ　、Ｖ、　：　　　　　（フェノール／Ｔ（５Ｅ）　
　管：０、２０　ｔｔｌ／ｉ　　ＺＳＫ：　１．００ｄ
ｉ／１ 実施例Ｅ モノマー類：　　　　４９％へキサメチレンジアンモニ
ウム　テレフタレー ト ２１％へキサメチレンジア ンモニウム　インフタレー ト ２１％トリメチルヘキサメ チレンジアンモニウム　テ レンジレート ９％トリメチルへキサメチ レンジアンモニウム　イソ フタレート 水含有量：　　　　　１３％（重量で）比マスフロー：
　　　　１２４＄ンド／時・平方インチ 滞留時間：　　　　　塩反応器　１００分子熱帝　　４
０秒 反応器帯　２秒（推定） 反応器壁＠：　　　　　６５０（３４３°Ｃ）圧力：Ｚ
ｏｏＰ＃す（７ｋｇ／鋼２・ゲ ージ） 熔融物温度：　　　　　５３０″Ｆから６４０’Ｆ（２
７６℃から３３８℃） 塩供給温度：　　　　　６３０’Ｆ（３３２℃）生成物
１．Ｖ、：　　　　　　（フェノール／ＴＯＥ）　　管
二０、２４　（１１／１１　ＺＳＫ：　１．００ｄ　ｌ
ｔ／１１ 実施例Ｆ モノマー類：　　　　８５％へキサメチレンジアンモニ
ウム　テレフタレー ト １５％へキサメチレンジア ンモニウム　イソフタレー ト 水含有量：　　　　　１５％（Ｘ量で）比マスフロー：
　　　１５６ボンド／時・平方インチ 滞留時間：　　　　　塩反応器　９０分子熱帯　　３６
秒 反応器帯　１．７秒（推定） 反応器壁温：　　　　　７００’ＦＣ３７１℃）圧力＝
１００　ｐｚｉｙｃ　７ゆ７ｃｍ２・ゲージ） 熔融物温度：　　　　５８０°Ｆから６６０下（３０４
℃から３４９℃） 塩供給温度：　　　　４７５°Ｆ（２４６℃）生成物１
．Ｖ、：（フェノール／ＴＯＥ）　　管：０、４０　ｄ
ｉ／Ｉ／　ＺＳＫ　：　１．　Ｏｄｌｌｌ＆（外４名） 第１頁の続き ０発　明　者　ニドワード・アーネスト・パシュケ アメリカ合衆国イリノイ州６０１８ ７ホウイートン・コヴエントリ ー・コート２５ウェスト６８１

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、テレフタル酸とイソフタル酸と脂肪族ジアミンの結
   晶性ポリアミドコポリマーであって；次の反復構造単位
   ： および ０ （式中、単位Ａ対単位Ｂのモル比が約８１／１９から約
   ９９／１の間にあり；Ｒが６個の炭素原子から成る直鎖
   脂肪族炭化水素基、あるいは、長さ方向に６個の炭素原
   子をもち、アルキル置換が３個のメチル基から成りその
   ３個のメチル基のうちの２個が同−炭素原子上にある、
   アルキル置換飽和炭化水素鎖、あるいは両者の混合物で
   あり；直鎖炭化水素対アルキル置換炭化水素のモル比が
   約５５／４５　　から約９８／２である）からなる結晶
   性ポリアミドコポリマー。 ２、成型物体の形態にある、特許請求の範囲第１項に記
   載のコポリアミド。 ３、射出成型組成物が約１０から約６０％のガラスファ
   イバー、ガラスビード、鉱物ファイバー、黒鉛ファイバ
   ーあるいはこれらの混合物から成り、かつ、射出成型組
   成物が約２４０から約３０５℃の加熱撓み温度をもつ、
   特許請求の範囲第２項に記載のコポリアミド。 ４、射出成製組成物が約２０から約５０％のガラスファ
   イバー、ガラスビート９、鉱物７アイ／Ｚ−１黒鉛フア
   イバー、あるいはこれらの混合物から成り、かつ、射出
   成型組成物が約２４０から約３０５℃の加熱撓み温度を
   もつ、特許請求の範囲第２項に記載のコポリアミド。 ５、直鎖炭化水素対アルキル置換炭化水素の比が約５５
   対約４０から約８０対約２０である１、特許請求の範囲
   第１項に記載のコポリマー。 ６．　直鎖炭化水素がへキサメチレンでありアルキル置
   換炭化水素が２．２．４−　）　！Ｊメチルへキサメチ
   レン、２．４．４−トリメチルへキサメチレンあるいは
   両者の混合物である、特許請求の範囲第５項に記載のコ
   ポリマー。 ７、成型物体の形態にある、特許請求の範囲第６項に記
   載のコポリマー。 ８、成型組成物が約１０から約６０％のガラスファイバ
   ー、ガラスビード、鉱物ファイバー、黒鉛ファイバーあ
   るいはこれらの混合物から成る、特許請求の範囲第７項
   に記載のコポリマー。 ９、成型組成物が約２０から約５０％のガラスファイバ
   ー、ガラスビート９、鉱物ファイバー、黒鉛ファイバー
   、あるいはこれらの混合物から成り、かつ、コポリマー
   が約２４０から約３０５℃の加熱撓み温度をもつ、特許
   請求の範囲第８項に記載のコポリマー。 １０、ポリアミドがファイバーの形態にある、特許請求
   の範囲第１項に記載のポリアミド。 １１、ポリアミドがファイバーの形態にある、特許請求
   の範囲第６項に記載のポリアミド。 １２、ポリアミドが積層体の形態にある、特許請求の範
   囲第１項に記載のポリアミド９゜