JPS5898317A - 帯電防止性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は帯電防止性樹脂組成物、たとえば、帯電防止性
を有する耐衝撃性ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル
−スチレン−ブタジェン共重合体、メタクリル酸メチル
ースチレンープタジエｙ共重合体等に関する。

一般に熱可塑性樹脂は表面固有抵抗値が非常に高く、接
触または摩擦等に！り発生し九靜電気が消失しにくいこ
とから使用中の熱可塑性樹脂表面にゴミやホコリが付着
して汚れやすく外観を損うという欠点がめる。

この欠点を改良するため従来いろいろ提案されている。

たとえば界面活性剤や多価アルコールの脂肪酸エステル
等の帯電防止剤を熱可塑性樹脂に練り込み帯電を防止す
る練り込み法がある。この方法は簡単であるが、樹脂成
形品表面を湿った布でふいたり、水洗すると表面にブリ
ードしていた帯電防止剤が除去され帯電防止性能は失わ
れ、特にポリスチレンやＡＢ８樹脂のような硬質熱可塑
性樹脂では帯電防止剤が内部から表面にブリードし難い
ため、帯電防止性能が初めの程度まで回復し峻いなど耐
久性に問題があった。さらに、低湿度条件、特に相対湿
度３０％以下になると帯電防止性能が著しく低下し、空
気の乾燥した冬期には成形品にゴミやホコリが付着しや
すい。

また、帯電防止性能を有する単量体を熱可塑性樹脂に共
重合させる方法も提案されている。この方法は、耐久性
は改善されるが、一般に流動性が着しく低下し、加熱成
形し難い欠点があり、使用上の困難があった。

本発明は上記のような諸欠点を改良し、特に成形性を大
巾に向上させたもので、すなわち、共役ジエン単量体又
は共役ジエン単量体とアクリル酸エステルとを主成分と
するビニル単量体を重合して得られるゴム幹重合体５〜
７０重量４≦に、ビニル芳香族炭化水素、メタクリル酸
エステル、アクリル酸エステル、およびビニルシアン化
合物から選ばれた少くとも１種のグラフト鎖単量体９５
〜３０重量％をグラフト重合して得られるグラフト共重
合体（Ａ）２０〜１００重蓋部と、上記グラフト鎖単量
体を重合して得られた熱可塑性樹脂（Ｂ）８０〜Ｏ重量
部とからなる樹脂組成物において、グラフト鎖単量体１
００重量部あたり、下記一般式（１）、（２）又は（３
）で示される化合物３〜５０重量部を、グラフト共重合
体（Ａ）又は熱可塑性樹脂（Ｂ）の少く共一方を製造す
るにあたや、グラフト鎖単量体中に混在させて重合して
なる帯電防止性樹脂組成物である。

記 （九だし、式中Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基
；ＸおよびＹは水素、炭素数１〜９のアルキル基又はフ
ェニル基；ｎは３〜３０の整数；Ｍ・はアルカリ金属又
はアンモニウム基を表わすＯ）以下、本発明につきさら
に詳しく説明する。本発明組成物は、共役ジエン単量体
を必須成分として重合して得られ喪ゴム幹重合体５〜７
０重量％にグラフト鎖単量体９５〜３０重量幅をグラフ
ト重金してなるグラフト共重合体（Ａ）に係わり、これ
に任意成分として熱可塑性樹脂（Ｂ）を配合してなるも
のである。この場合において前記した一般式（１）　、
（２）又は（３）で示される化合物（以下、親水性単量
体という。）をグラフト鎖および／又は熱可塑性樹脂（
Ｂ）に共重合させることｆ：！ｒｉ徴とする。

まずゴム幹重合体において共役ジエン単量体としては、
ブタジェン、イソプレン、ペンタジェン等が代置的であ
る０ゴム幹重合体を製造するにあたっては共役ジエン単
量体のみで重合してもよく。

これにアクリル酸エステル又は／及びアニオン性置換基
を有するビニル単量体を加え共重合してもよい。アクリ
ル酸エステルの例としてはメチル。

エチル、イソブチル、２−エチルヘキシル等のエステル
が好ましい。アニオン性置換基を有するビニル単量体と
しては、ビニルスルホン酸ナトリウム、アリルスルホン
酸ナトリウム、ｐ−スチレンスルホン酸ナトリウム、０
−スチレンスルホン酸カリウム、ｐ−プロペニルベンゼ
ンスルホン酸ナトリウム及び２−アクリルアミド−２−
メチルプロパンスルホン酸ナトリウム等のスルホン酸基
含有単量体、Ｎ−アシッドホスホキシエチルアクリルア
ミド及びｐ−ビニルベンジルホスホン酸等のリン酸含有
単量体、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマ
ル酸、イタコン酸、桂皮酸、マレイン酸モノメチル及び
７マル酸モノエチル等のカルボキシル基含有単量体であ
り、これらの中で、ｐ−スチレンスルホン酸ナトリウム
、２−７クリルアオド−２−メチルプロパンスルホン酸
ナトリウム、アクリル酸及びメタクリル酸が特に好まし
い。なお、カルボキシル基含有単量体の場合は、カルボ
ン酸のアルカリ金属又はアルカリ土類金属の塩の形で３
０％以上存在している必要があり、カルボン酸のままの
形では帯電防止性能にｆｉ度依存性が顕著に衆われ、低
湿度下での帯電防止性能が低下する。アニオン性置換基
を有するビニル単量体の使用量は３０重量％以下、特に
２０重量％以下であり、３０重量％を越えると、ゴム幹
重合体の水溶性が大きくなり過ぎ、以降の乳化グラフト
重合が峻しくなる。アニオン性置換基を有するビニル単
量体は存在させなくてもよい。しかし低湿度下での帯電
防止性能をより確実にする丸めには少くとも１重量％、
好ましくＦｉ２重量％存在させるとよい。ゴム幹重合体
成分として、上記の他に、共重合可能なビニル単量体又
はビニリデン単量体を共重合させることが出来る。これ
らの単量体としては、メタクリル酸ニス、チル、メタク
リルアイド、アクリルアミド、アクリロニトリル、メタ
クリレートリル、マレイン酸ジエステル、７マル酸ジエ
ステル、酢酸ビニル、スチレン等が好ましい。

マ之、シビニルペ／ゼン、エチレンクリコールジメタク
リレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート
等の多官能性単量体を架橋剤として使用してもよい。ゴ
ム幹重合体の単量体組成の割合は、共役ジエン及び／又
はアクリル酸エステル７０重量幅以上、アニオン性置換
基を有するビニル単量体３０重量幅以下、これらと共重
合可能なビニル又はビニリデン単量体、さらに多官能性
単量体３０重量％以下である。

つぎに、グラフト共重合で使用されるグラフト鎖車量体
は芳香族炭化水素単量体、メタクリル酸エステル、アク
リル酸エステル、及びビニルシアン化合物である。これ
らの好ましい単量体として、スチレン、α−メチルスチ
レン、０−ビニルトルエン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−
ビニルトルエン、ｐ−ブロモスチレン、ｐ−ｔ−ブチル
スチレン、ｐ−クロロスチレン、メタクリル酸メチル、
メタクリル酸エチル、メタクリル酸エスル、メタクリル
酸シクロヘキシル、アクリル酸メチル、アクリル酸ブチ
ル、アクリル酸ラウリル、アクリロニトリル、メタクリ
ルニスリル、フマロニトリル、マレオニトリル、α−ク
ロロアクリロニトリル等である。これらの単量体は、ビ
ニル芳香族炭化水素：メタクリル酸エステル：アクリル
酸エステル：ビニルシアン化合物＝２０〜１００　：　
Ｏ〜７０；０〜３０：０〜５０（重量部）の混合割合が
好ましい。

グラフト鎖単量体に混合して共重合させる親水性琳量体
としては前記一般式（１）〜（３）の化合物で、たとえ
ば（１）式で費わされるアクリルアミド誘導体及びメタ
クリルアミド誘導体としては、Ｎ−メチルアクリルアき
ド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ−イソプロピルアク
リルアミド、Ｎ−ｔ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シク
ロヘキシルアクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアン
ド、Ｎ、Ｎ−ジメチルアクリルアンド、Ｎ、Ｎ−ジエチ
ルアクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ％
Ｎ−ジエチルメタクリルアミド等が挙げられ、特にＮ、
Ｎ−ジメチルアクリルアミドとＮ−ｔ−ブチルアクリル
アミドが好ましい。（２）式で懺わされるポリエチレン
グリコールモノメタクリレート、ポリエチレングリコー
ルモノアクリレート、ポリプロピレングリコールモノメ
タクリレート、メトキシポリエチレングリコールモノメ
タクリレート等のポリアルキレンオキシド基の数はｎ＝
３〜３ｏで特に５〜２０が好ましい。ｎが２以下では十
分な帯電防止性能が得られず、３１以上では重合活性が
低下し、グラフト共重合体（蜀や熱可塑性樹脂（Ｂ）の
製造が困難となる。（３）式で表わされるスルホン蒙−
導体としては、０−スチレンスルホン酸ナトリウム、ｐ
−スチレンスルホン酸ナトリウム、ｐ−スチレンスルホ
ン酸カリウム、ｐ−プロペニルベンゼンスルホン酸ナト
リウム等が挙げられ特にｐ−スチレンスルホン酸ナトリ
ウムが好ましい・（１）　、（２）、（３）式で表わさ
れる単量体の使用ｔｒｉ（（転）のグラフト鎖単量体又
は（Ｂ）の単量体混合物１００重量部鳴り３〜５０重量
部、好ましくは５〜３０重量部である。３重量部未満で
は帯電防止性能が発揮されず、５０重量部を越えると（
１）〜（２）式の場合、親水性及び親アルコール性が強
くなり過ぎ、成盤品が熱水やアルコールに触れるとその
箇所に、クラックや白濁を生じやすくなる。（３）式の
場合、使用量が多過ぎると成形時に組成物の流動性が低
下し好ましくなく、上記範囲内で少量使用すると低湿度
下でも表面電気抵抗が低く、帯電防止性能に優れ、耐熱
性も向上する。

親水性単量体は、グラフト共重合体（ム）中に共重合し
て用いなくても、後記する熱可塑性樹脂（Ｂ）の中で共
重合して用いてもよい。この場合は、熱可塑性樹脂（Ｂ
）は任意成分ではなく、併用することが必須条件となる
。ゴム幹重合体ニゲラフト鎖単量体の割合は重量比で５
〜７０　：　９５〜３０で好ましくハ１０〜５０　：　
９０〜５０（重量％）である。ゴム幹重合体が５重量％
未満では衝撃強度が低く、帯電防止性能に湿度依存性が
表われ、低湿度下では帯電防止効果が損われアニオン性
置換基を有するビニル単量体を存在させたゴム幹重合体
の場合特にこの傾向が強い・一方ゴム幹重合体が７０重
量％を越よると、ゴム当りのグラフト鎖の長さ及び数が
不足し、流動性の低下が大きく、成形性が悪くなる。ゴ
ム幹重合体及びグラフト共重合体の製造法はいずれもラ
ジカル重合開始剤の存在下乳化重合法、懸濁重合法及び
塊状重合法等の通常の重合法を採用することが出来る。

この中で、ゴム幹重合体の製造は粒子径や分散性を制御
する上から乳化重合法が最も好ましい。また、酸や塩の
析出剤の添加、加熱や凍結等の熱処理、加圧等の機械的
処理による所望の粒径への肥大等の公知の手段をすべて
利用出来る。次いで行われるグラフト重合も乳化重合が
好ましい。

つぎにグラフト共重合体（Ａ）と併用する熱可塑性樹脂
（Ｂ）は、成形性を向上させ、成形品の硬度、耐薬品性
等を向上させるために任意成分として用いるものである
が、その組成は、前記グラフト鎖単量体および親水性単
量体の中から選択し、それら単量体の少くとも１！Ｉｉ
をラジカル重合開始剤の存在下、乳化、懸濁、塊状など
の重合法及び溶液重合法等の通常の重合法で製造したも
のである。これらの単量体全量を一度に加えて重合して
もよく。

また重合時の発熱や各単量体の重合速度の相違を考慮し
て、分割添加してもよい。グラフト共重合体（４）と熱
可塑性樹脂（Ｂ）との混合割合は２０〜１００：８０〜
０（重量部）好ましくは４０〜１００　：　６０〜０（
重量部）である。（Ｂ）が８０重量部を越えると帯電防
止性能の湿度依存性が大きく、低湿度下での帯電防止性
能が損われ、また耐衝撃性も低下する。

（Ａ）と（Ｂ）の混合は公知の方法で行いうる。例えば
、それぞれのラテックスを混合し、塩析して凝固し、乾
燥させる方法やそれぞれの粉末又はベレットをロール、
スクリ［−ハンハリミキサー、ニーダ−等で混練する方
法がめる０必要あれば、混合時に安定剤、顔料、充填剤
、可塑剤等の加工助剤を添加することも出来る。

本発明の無帯電樹脂は射出成形法、押出成形法、圧縮成
形法、真空成形法等の通常の加工方法を適用できる。具
体的応用例としては、計器のメーターカバー、高級雑貨
、電気機器部品（カセットテープレコーダーケース、レ
コードプレヤーカハー等）、照明器具、包装用品等に使
用されて、優れ念帯電防止効果を発揮する。

以下実施例を示して本発明をさらに説明する。

実施例１ （１）グラフト共重合体（Ａ）の製造 内容積１℃のガラス製反応器に、重量平均粒径０．２５
＃で固形分濃度５４重量％のポリブタジェンラテックス
５６ｙ１ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムα５り
、硫酸第１鉄７水和物α００５り、エチレンシア尖ン４
酢ｔｌ１４ナトリウムα０１Ｆ、ナトリウムホルムアル
デヒドスルホキシレートα２ｆ及び水１６６　Ｆを仕込
み、６０℃に加温した後、スチレン５０り、アクリロニ
トリル８Ｐ、ポリエチレングリコールモノメタクリレ−
）　（ｎ　＝８　）　１２Ｆ、キュメンハイドロパーオ
キシドα２ｆ及びｔ−ドデシルメルカプタンα２りの混
合液を５時間で分添し、さらに７０℃で２時間重合させ
た。得られたラテックスの固形分縦置は３Ｘ１重量％で
Ｔｏ−）た。

（２）熱可塑性樹脂（Ｂ）の製造 内容積１羞の反応器にスチレン２２５　Ｆ　、アクリロ
ニトリル７５＾ｔ−ドデシルメルカプタンＩＦ。

ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム３Ｐ１不均化ロ
ジン酸カリウム３Ｆ及び水６δＯｆを仕込み、６５℃と
した後、過流酸カリウムα５Ｆを加え、１０時間重合さ
せて、固形分３α９重量％の均一なスチレン−アクリロ
ニトリル共重合体ラテックス（Ｂ）を得た。

（３）組成物の製造 ラテックス（荀と（Ｂ）を＃Ｉ１表に示す割合でラテッ
クスブレンドして、塩化カルシウムで析出し、濾過、乾
燥して組成物の粉末を得た。試験結果を第１表に示す。

サンプルの製造及び測定法は次によった。

プレス成形：　２３０　’Ｃ％１５０１’ｊ／−で５分
間プレスした後、２分間冷却して、γＯＸ　１３０　Ｘ
　２　ｍｓの板状成形物を得た。

帯電防止性：スタチックオネストメーター（宍戸商会製
）で帯電圧の半減期を測定した・試験板ｒｉ５０　ｘ　
！５０　ｘ　２−で６る〇耐久試験：２０℃、６５％［
の雰囲下で試験板をメタノール含浸ガーゼでふＩｌ、さ
らに水をしみ込ませたガーゼでふき、最後に乾いたガー
ゼで表面に付着しているメタノールをふきとって半減期
を測定した０ 耐衝撃性：Ｄ工Ｎ５３４５３に準拠してダインスタット
衝撃値を測定した。

流動性＝２５０℃、荷重５ｔでＪＩＳ　Ｋ−１２１０に
準拠してメルト７０−インデックスを測定した０実施例
２ （１）ゴム幹重合体の製造 内容積ＩＬのステンレス製反応器に％１．３−ブタジェ
ン９６ｊＩ、Ｉ）−スチレンスルホン酸ナトリウムＬＯ
ｐ、ｔ−ドデシルメルカプタンα３り、ドデシルベンゼ
ンスルホン酸ナトリウム２．ＯＦ、不均化口。

ジン酸カリクムＬｏｐ、過流酸カリクムα１５ノ及び水
３００Ｐを仕込み、６０℃で２０時間重合させた。

固形分濃度２４．７重量％、平均粒径α０８　ｇのゴム
ラテックスが得られ喪。

（２）グラフト共重合体にＯＳ造 内容積１１のガラス製反応器Ｋ、上記ゴムラテックス１
２１り、不均化ロジン酸カリウム１１及び水１５０Ｆを
仕込み６０℃に保温しておき、過流酸カリウムα１５ｐ
ｔ−溶解した水溶液２０りを加えて直ちにスチレン４９
Ｐ、アクリロニトリル１２ｊｌＦ、ポリエチレｙ　ｆ　
リコールモノメタクリレ−）　（ｎ＝８　）９ｙ及びｔ
−ドデシルメルカプタンα５１１からなる単量体混合物
の分添を始め、５時間後に分添を終え、さらに７０℃で
２時間反応させた。得られたラテックス（Ａ）の固形分
濃度は２９．８重量％であった。

（３）熱可塑性樹脂（Ｂ）の製造 実施例１と同様に行なつた。

（４）組成物の製造 実施例１と同様に行なった。試験結果をＪＩ［２表に示
す。

実施例３ 実施例２において、グラフト鎖単量体混合物をスチレン
５２．５　Ｆ−アクリロニトリル１ツ、５り及びｔ−ド
デシルメルカプタンへ４Ｆとした以外は同様に固形分濃
度３α０重量％のラテックス（４）を得九。一方、内容
積１１のガラス製重合容器にドデシルベンゼンスルホン
酸ナトリウム２Ｐ％ロジン酸カリウム１ｆ及び水１８０
りを仕込み、６０℃とした後、過流酸カリウム０１５　
Ｆを水２０ｐＫ溶解した水溶液？　加ｔ、ついでスチレ
ン６４Ｆ、アクリロニトリル１６ｊＦ及びｎ−ｔ−ブチ
ルアクリルアミド２０りからなる単量体混合−を５時間
掛けて分添した◎さらに、７０℃で２時間重合させ、固
形分濃度２Ｇｋ６重量幅のラテックス（Ｂ）を得た。こ
れを実施例１と同様に混合、析出、濾過、乾燥しｆｔｏ
試験結果を第３′表に示す。

実施例４ 実施例１のグラフト共重合体（Ａ）の製造で、グラフト
鎖単量体をスチレン５６Ｐ１アクリロニトリル１０５Ｆ
及びｐ−スチレンスルホン酸ナトリウムｒＡ、５ｆとし
た以外は同様に行い、固形分縦置２仄８重量％のラテッ
クス（Ａ）　を得たロ一方、実施例３と同様のラテック
ス（Ｂ）をラテックス混合し、実施例１と同様に粉末組
成物を得た。試験結果を第４表に示す。

実施例５ 実施例２におｈてゴムラテックス８１Ｆ（ゴム幹重合体
として２０Ｆ）、不均化ロジン酸カリウム１り及び水１
１０Ｆを仕込み、６０℃とした後、過硫酸カリウムへ１
５りを溶かした水溶液２０ｐを加え、ついでスチレンと
ポリエチレングリコールモノメタクリレートからなる単
量体８０Ｆ（混合比第６表に記載）を５時間掛けて分添
し、さらに７０℃で２時間反応させた。試験結果を第５
表に示す。

実施例６ 内容積ＩＬのガラス製反応器に、重量平均粒径α２５ｓ
のポリブタジェンラテックス３７Ｆ（固形分濃度５４重
量％）、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムへ５ｊ
ｊ及び水１８３りを仕込み６０℃に加温した後、過硫酸
カリウムαＩＦを含む水溶液２０Ｐを一括添加し、続い
てスチレン６４Ｆ、アクリロニトリル８Ｐ及びポリエチ
レングリコールモノメタクリレ−）８Ｆの混合物を３時
間で分添し、さらに２時間重合を続けた。得られたラテ
ックス（Ａ）の固形分ｌｌ［ｒｉ３Ｌ９重量幅であった
。このラテックスを実施例１と同様に析出、濾過、乾燥
して粉末を得たＯ 実施例） 実施例６において、ポリエチレングリコールモノメタク
リレート８Ｐの代りにポリエチレングリコールモノメタ
クリレートツ２とｐ−スチレンスルホン酸ナトリウムＩ
Ｐの併用系を用いた以外は同様に行なった。

実施例８ 実施例６において、ポリエチレングリコールモノメタク
リレート８りの代り【ポリエチレングリコールそノメタ
クリレート６りとｐ−スチレンスルホン酸ナトリウム２
Ｆを用い、九以外は同様に行なっ念。

比較例１ 実施例６において、アクリロニトリル８ｊＦを１４１に
代え、ポリエチレングリコールモノメタクリレート８Ｆ
の代りにｐ−スチレンスルホン酸ナトリウム２Ｆを用い
た以外ｄ同様に行なった。

比較例２ 実施例６において、スチレン６４Ｐ及びアクリロニトリ
ル１６１ｐｔ用いてポリエチレングリコールモノメタク
リレートを使用しなかった以外は同様に行なった。

比較例３ 内容積ｌｊ！のガラス製反応器に、ホルムアルデヒドス
ルホキシレートαｌり、硫酸第１鉄７水塩α００４１．
エチレンジアミン４酢酸α００６　ｐ　、ビロリン酸ナ
トリウム０．５ｆ、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリ
ウム１り及び水３００Ｆを仕込み、４０℃とじ九後、ス
チレン２０り、１，３−ブタジェン６０Ｆ、アクリロニ
トリル１０Ｆ、ポリエチレングリコールモノメタクリレ
ート（ｎ　：８　）　１０　Ｆ　ｓ　ｔ−ドデシルメル
カプタンα５り、ジイソプロビルベンゼンハイドロパー
オキシドα２Ｆの混合物を圧入して２００時間反応せて
、固形分濃度２へフ重量％、平均粒径α０８μのゴムラ
テックスを得た。次にこのゴムラテックス２１６　ｐ　
、過硫酸カリウムα０７２５１．亜硫酸水素ナトリウム
００１８　ｐ　１ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウ
ムα９り、水１３０り、スチレン３スδり、アクリロニ
トリル１＋Ｌ５ＪＦ％ｎ−ドデシルメルカプタンＬＯｙ
の混合物を別の内容積１１のガラス製反応器に仕込み５
０℃で２００時間反応せた。固形分濃度は２４．２重量
％であった。これを実施例１と同様にラテックス状のま
ま熱可塑性樹脂（Ｂ）と固形分換算で仏）対（Ｂ）が４
０対６０（重量）となるようにブレンドして組成物粉末
を得た。試験結果を＠６表に示す。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 Ｌ　共役ジエン単量体又は共役ジエン単量体とアクリル
   酸エステルとを主成分とするビニル単量体を重合して得
   られるゴム幹重合体５〜７０重量％に、ビニル芳香族縦
   比水素、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、
   およびビニルシアン化合物から選ばれた少くとも１種の
   グラフト鎖単量体９５〜３０重量％をグラフト重合して
   得られるグラフト共重合体（Ａ）２０〜１００重量部と
   、上記グラフト鎖単量体を重合して得られた熱可塑性樹
   脂（Ｂ）８０〜０重量部とからなる樹脂組成物において
   、グラフト鎖単量体１００重量部あたり、下記一般式（
   １）、（ｚ）又は（３）で示される化合物３〜５０重量
   部を、グラフト共重合体（Ａ）又は熱可塑性樹脂（Ｂ）
   の少く共一方を製造するにあたり、グラフト鎖単量体中
   に混在させて重合してなる帯電防止性樹脂組成物。 記 Ｏ （ただし、式中Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基
   ；ＸおよびＹは水素、炭素数１〜９のアルキル基又はフ
   ェニル基：　ｎ　Ｆ′ｉ３〜３０の整数；Ｍｅはアルカ
   リ金属又はアンモニウム基を表わす。）