JPS5858785B2 - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
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- JPS5858785B2 JPS5858785B2 JP52104709A JP10470977A JPS5858785B2 JP S5858785 B2 JPS5858785 B2 JP S5858785B2 JP 52104709 A JP52104709 A JP 52104709A JP 10470977 A JP10470977 A JP 10470977A JP S5858785 B2 JPS5858785 B2 JP S5858785B2
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- matrix
- fuel cell
- electrolyte
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- catalyst layer
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
- Cell Separators (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は燃料電池に係り、更に詳細には燃料電池に於る
電解質の体積の制御に係る。
電解質の体積の制御に係る。
燃料電池に於ては電解質が一対の隔置された電極の間に
配置されている。
配置されている。
しばしば電極は基材と触媒とを含んでおり、基材は単に
触媒を担持するために設けられており、作動中触媒が連
続して電解質に接触するよう設計されなければならない
。
触媒を担持するために設けられており、作動中触媒が連
続して電解質に接触するよう設計されなければならない
。
又電極は気体水素の如き反応ガスが基材内へ入り得るよ
う又触媒に接触し得るよう構成されねばならない。
う又触媒に接触し得るよう構成されねばならない。
従来技術に於ては三相界面が反応ガスと触媒と電解質と
の間に形成され、ここで電気化学的反応が発生するもの
と考えられている。
の間に形成され、ここで電気化学的反応が発生するもの
と考えられている。
米国特許第2,969,315号、同第2,928,7
83号に開示された燃料電池に於て使用される如き多く
の初期の電極は多孔性ニッケル電極を使用しており触媒
は電極全体の厚さに亘って一様に分布されていた。
83号に開示された燃料電池に於て使用される如き多く
の初期の電極は多孔性ニッケル電極を使用しており触媒
は電極全体の厚さに亘って一様に分布されていた。
かかる初期の燃料電池は水が加えられ或は電池より除去
され、これにより電池内の電解質の体積を相対的に一定
に維持するよう循環電解質を使用していた。
され、これにより電池内の電解質の体積を相対的に一定
に維持するよう循環電解質を使用していた。
何れにせよ電解質の体積の僅かな変化は単に電極基材内
の三相界面の位置を変化するだけであった。
の三相界面の位置を変化するだけであった。
後年の燃料電池に於ては電極間にサンドインチ状に挾ま
れたマトリックス内に配置された非循環電解質或は閉塞
電解質が使用されるようになった。
れたマトリックス内に配置された非循環電解質或は閉塞
電解質が使用されるようになった。
かかる電池に於ては、電池の作動中に生成される水はこ
れを反応ガス流のうちの一つ内へ蒸発せしめることによ
り除去される。
れを反応ガス流のうちの一つ内へ蒸発せしめることによ
り除去される。
反応ガス流へ到達するために水蒸気は電極を通過可能で
なければならないが、電極は液体にて完全に充填されて
はならなかった。
なければならないが、電極は液体にて完全に充填されて
はならなかった。
何故ならば、電極が液体にて完全に充填されることによ
り反応ガスが電極内へ進入できず触媒領域に於て電解質
と反応することが阻止されるからである。
り反応ガスが電極内へ進入できず触媒領域に於て電解質
と反応することが阻止されるからである。
かかる問題を排する努力の結果二種多孔性電極が開発さ
れた。
れた。
かかる一つの二種多孔性電極が米国特許第3,077.
508号に於て第4頁第2行より記載されている。
508号に於て第4頁第2行より記載されている。
上述の特許に開示されている如く、二種多孔性電極構造
体は一般にガス接触側に大きな小孔の層を電解質接触側
に小さな或は微細な小孔の層を含んでいる。
体は一般にガス接触側に大きな小孔の層を電解質接触側
に小さな或は微細な小孔の層を含んでいる。
微細な小孔の層は勿論触媒にて活性化される。
かかる活性化は大きな小孔の層についても行なわれるが
、必ずしも大きな小孔の層については必要なものではな
い。
、必ずしも大きな小孔の層については必要なものではな
い。
微細な小孔の層内に於る高い毛管作用により電解質が充
分に担持されるが、大きな小孔の層はほとんど電解質が
存在しない状態のままであり、従って常に反応ガスは電
極基材内へ入ることができる。
分に担持されるが、大きな小孔の層はほとんど電解質が
存在しない状態のままであり、従って常に反応ガスは電
極基材内へ入ることができる。
電気化学的反応は三相界面が存在する大きな小孔の層と
小さな小孔の層との間の境界近傍に於て発生する。
小さな小孔の層との間の境界近傍に於て発生する。
しかしかかる初期の電池の小孔層は一般に非常に薄く、
従って電解質の体積変化に対しては他の対応手段が必要
であった。
従って電解質の体積変化に対しては他の対応手段が必要
であった。
基材全体に亘って一様に分布された触媒を有する電極に
於ては、電極と反応ガスとの間の境界には常に触媒が存
在するので例えば電極厚の半分或は3/4が電解質にて
充填されようとも支障はない。
於ては、電極と反応ガスとの間の境界には常に触媒が存
在するので例えば電極厚の半分或は3/4が電解質にて
充填されようとも支障はない。
かくして反応ガスが電極のうちの電解質にて充填されて
いない部分を貫通し得ることが必要とされるだけである
。
いない部分を貫通し得ることが必要とされるだけである
。
しかし電気化学的反応は三相界面に於てのみ発生し、か
かる界面に配置されていない触媒は反応せずほとんど浪
費される。
かる界面に配置されていない触媒は反応せずほとんど浪
費される。
更に発展して電極が基材全体に分散されるのではなく基
材のうちの電解質に近接した表面に極薄層として付着さ
れた電極が開発された。
材のうちの電解質に近接した表面に極薄層として付着さ
れた電極が開発された。
かかる型の電極に於ては、基材を貫通して触媒層まで延
びるガス通路が常に存在していることが必要とされる。
びるガス通路が常に存在していることが必要とされる。
反応ガスが触媒層へ到達するのを保証するためには、充
分な電解質を保持することがなく従って基材を経て触媒
層へ至る反応ガスの通路を閉塞することがない疎水性基
材を使用することが必要であると考えられている。
分な電解質を保持することがなく従って基材を経て触媒
層へ至る反応ガスの通路を閉塞することがない疎水性基
材を使用することが必要であると考えられている。
かかる電極は今日使用されている最も一般的な型の電極
である。
である。
しかし非循環電解質を使用する型の電池に於ては、余分
の水を反応ガス流のうちの一つ内へ蒸発せしめることに
より除去すること及び/又は、特にガス流内の又周囲の
大気からの水蒸気が液体に凝結する遮断時に於ては、電
池内の何れかの場所に余分の電解質体積を貯容し得るこ
とが必要である。
の水を反応ガス流のうちの一つ内へ蒸発せしめることに
より除去すること及び/又は、特にガス流内の又周囲の
大気からの水蒸気が液体に凝結する遮断時に於ては、電
池内の何れかの場所に余分の電解質体積を貯容し得るこ
とが必要である。
疎水性基材を使用する場合には、凝結水が電解質の体積
を増大して基材の裏面或は内側に液体の膜を形成し、こ
の膜は電池が再度作動される時に基材を通過するガス流
に対して障壁として作用する。
を増大して基材の裏面或は内側に液体の膜を形成し、こ
の膜は電池が再度作動される時に基材を通過するガス流
に対して障壁として作用する。
上述の問題に対する解決策が本件と同一の譲受人に譲渡
された米国特許番3,779,811号及び同第3,9
05,832号に開示されている。
された米国特許番3,779,811号及び同第3,9
05,832号に開示されている。
前者の特許に於ては、多孔性電解質リザーバプレート(
ERP)が反応ガス通路内に配置されており電極より隔
置されている。
ERP)が反応ガス通路内に配置されており電極より隔
置されている。
多孔性ピンにより多孔性プレートと電極との間に電解質
のための連通が与えられている。
のための連通が与えられている。
電池の電解質の体積は多孔性プレートのピンを通る電解
質の移動により制御され、これにより電池の電気化学的
性能が安定され且つ電極の電解質による充填が阻止され
る。
質の移動により制御され、これにより電池の電気化学的
性能が安定され且つ電極の電解質による充填が阻止され
る。
この特許に開示された実施例に於ては、電極はプラチナ
粒子とポリテトラフルオロエチレン粒子との一様な混合
物内に埋設された導電性ニッケルクリーンを含んでおり
、これにより電極を根本的に疎水性としていることに留
意されたい。
粒子とポリテトラフルオロエチレン粒子との一様な混合
物内に埋設された導電性ニッケルクリーンを含んでおり
、これにより電極を根本的に疎水性としていることに留
意されたい。
後者の米国特許第3.905,832号に於ては、親水
性材料が疎水性電極基材の背後にこれに接触して配置さ
れており電解質リザーバとして機能する。
性材料が疎水性電極基材の背後にこれに接触して配置さ
れており電解質リザーバとして機能する。
リザーバ材料と電解質保持マトリックスとの間の連通は
、例えば親水性材料にて充填された電極を貫通する開孔
により或は電極基材の離散的部分を親水性とし電解質保
持マトリックスとリザーバ材料との間にウィック通路を
設けることにより与えられている。
、例えば親水性材料にて充填された電極を貫通する開孔
により或は電極基材の離散的部分を親水性とし電解質保
持マトリックスとリザーバ材料との間にウィック通路を
設けることにより与えられている。
かくして基材の疎水性領域を通るガス流に大きな影響を
及ぼすことなく余分の電解質を貯容する場所が存在する
。
及ぼすことなく余分の電解質を貯容する場所が存在する
。
上述の二つの特許に開示された発明の電極は良好に作動
するが、それらにはある種の欠点がある。
するが、それらにはある種の欠点がある。
一つの欠点は電池厚が増大することである。
他の一つの欠点は電極と分離板との間の接触が低減され
ることにより或は電流が通過しなければならない追加の
材料を加えることによりIR損が増大することである。
ることにより或は電流が通過しなければならない追加の
材料を加えることによりIR損が増大することである。
コスト上昇も一つの問題である。このことはリザーバ層
或は材料それ自身のコストによるのみならず上述の米国
特許第3,905,832号に開示された発明に必要で
ある如き電極製造コストの増大を含んでいる。
或は材料それ自身のコストによるのみならず上述の米国
特許第3,905,832号に開示された発明に必要で
ある如き電極製造コストの増大を含んでいる。
本発明の一つの目的は、電解質の体積の変化を受入れる
ことができ、又薄く、製造容易であり、且つ比較的低床
な電気化学的電池を提供することである。
ことができ、又薄く、製造容易であり、且つ比較的低床
な電気化学的電池を提供することである。
本発明によれば、電気化学的電池に於ては電極のうちの
一つは触媒層を含んでおり、多孔性の完全な親水性を有
する基材の電解質に対向する側に近接して配置され或は
これに接合されている。
一つは触媒層を含んでおり、多孔性の完全な親水性を有
する基材の電解質に対向する側に近接して配置され或は
これに接合されている。
一つの好ましい実施例に於ては、かかる基材は陽極触媒
の背後に配置されている。
の背後に配置されている。
従来技術の電気化学的電池とは異なり、基材の背後には
電解質リザーバ材料の別の層が存在しておらず、従って
基材を貫通する開孔を設けたり、或は電解質保持マトリ
ックスよりリザーバ層へ至るウィック通路を設けるべく
特別の処理を基材に施す必要はない。
電解質リザーバ材料の別の層が存在しておらず、従って
基材を貫通する開孔を設けたり、或は電解質保持マトリ
ックスよりリザーバ層へ至るウィック通路を設けるべく
特別の処理を基材に施す必要はない。
基材(即ち電解質リザーバ層)は無作為に分布されたあ
る範囲の小孔寸法を有する単なる親水性材料である。
る範囲の小孔寸法を有する単なる親水性材料である。
比較的小さな小孔は余分の電解質のためのリザーバとし
て機能するが、比較的大きな小孔は実質的に電解質が存
在しない状態のままであり、これにより基材を経て触媒
層へ至る所要のガス通路を与えるようになっている。
て機能するが、比較的大きな小孔は実質的に電解質が存
在しない状態のままであり、これにより基材を経て触媒
層へ至る所要のガス通路を与えるようになっている。
電解質保持マトリックスが常に電解質にて充填されてい
るのを保証するために、基質の小孔はマトリックスの最
大小孔よりも小さなものであってはならない。
るのを保証するために、基質の小孔はマトリックスの最
大小孔よりも小さなものであってはならない。
かかる構成によれば基材内の毛管作用力はマ) IJツ
クス内の毛管作用力よりも小さく従ってマトリックスを
充填するに充分である以上の電解質が存在しない場合に
は電解質は基材内へ引込まれることはない。
クス内の毛管作用力よりも小さく従ってマトリックスを
充填するに充分である以上の電解質が存在しない場合に
は電解質は基材内へ引込まれることはない。
他方電池内の電解質体積が減少すると、まず電解質は基
材よりマl−IJツクス内へ移動しこれによりマトリッ
クスより流出して該マトリックスが乾燥状態となるのを
阻止するようになっている。
材よりマl−IJツクス内へ移動しこれによりマトリッ
クスより流出して該マトリックスが乾燥状態となるのを
阻止するようになっている。
部分的に電解質にて充填された場合でさえも無作為に分
布されたある範囲の小孔寸法を有する多孔性親水性基材
は充分な多孔性を有しており、これにより疎水性領域を
与えることを要せずに反応ガスは基材の厚さに垂直な方
向へ容易に基材を通過し得るということが思いがけず発
見された。
布されたある範囲の小孔寸法を有する多孔性親水性基材
は充分な多孔性を有しており、これにより疎水性領域を
与えることを要せずに反応ガスは基材の厚さに垂直な方
向へ容易に基材を通過し得るということが思いがけず発
見された。
例えば広範囲の小孔分布特性を有する種々のカーボンフ
ァイバペーパは電解質リザーバとして良好に機能し且つ
電極基材としても同様に良好に機能するということがわ
かった。
ァイバペーパは電解質リザーバとして良好に機能し且つ
電極基材としても同様に良好に機能するということがわ
かった。
上述の電解質リザーバ層が負極触媒層の背後に存在する
一つの好ましい実施例に於ては、正極触媒層の背後の基
材或は層も多孔性であり且つ完全な親水性を有している
。
一つの好ましい実施例に於ては、正極触媒層の背後の基
材或は層も多孔性であり且つ完全な親水性を有している
。
その小孔寸法は負極触媒背後の層の小孔寸法よりも大き
く選択されており、これにより作動中には正極触媒層背
後の基材或は層はほぼ乾燥状態のままであり、はとんど
の液体体積変化が負極触媒背後のリザーバ層により受入
れられる。
く選択されており、これにより作動中には正極触媒層背
後の基材或は層はほぼ乾燥状態のままであり、はとんど
の液体体積変化が負極触媒背後のリザーバ層により受入
れられる。
遮断時には正極触媒層背後の基材或は層は周囲の大気よ
り凝結する多量の水を吸収し且つ保持し得る。
り凝結する多量の水を吸収し且つ保持し得る。
作動開始時にはかかる基材或は層は迅速に空の状態とな
り酸化剤が容易にこれを通過し得るようになる。
り酸化剤が容易にこれを通過し得るようになる。
以下に添付の図を参照しつつ本発明をその好ましい実施
例について詳細に説明する。
例について詳細に説明する。
本発明の例示的実施例である燃料電池が符号10にて図
示されている。
示されている。
燃料電池10は電解質保持マトリックス12、負極14
、正極16、ガス分離器18,20を含んでいる。
、正極16、ガス分離器18,20を含んでいる。
この実施例の電池は電解質としてリン酸を使用するが、
水酸化カリウム或は溶融炭酸塩の如き任意の型の電解質
を使用する電池にも同様に本発明は適用可能であること
が明らかとなろう。
水酸化カリウム或は溶融炭酸塩の如き任意の型の電解質
を使用する電池にも同様に本発明は適用可能であること
が明らかとなろう。
負極14はリザーバ層24に接合された触媒層22を含
んでおり、リザーバ層24はこの実施例に於ては電極基
材でもある。
んでおり、リザーバ層24はこの実施例に於ては電極基
材でもある。
ガス分離器18は中央部26と縁部29とを含んでいる
。
。
中央部26はリザーバ層24より隔置されており、これ
によりこれらの間に水素或は他の適当な燃料が導入され
る燃料空間28を郭定している。
によりこれらの間に水素或は他の適当な燃料が導入され
る燃料空間28を郭定している。
燃料電池の積層体に於ては、分離器18は隣接する電池
の正極へ供給すべくその反対側に酸素を有している。
の正極へ供給すべくその反対側に酸素を有している。
リザーバ層24のうちの燃料空間28内の燃料に直接露
呈された部分をここではリザーバ層の作用部30と呼ぶ
こととする。
呈された部分をここではリザーバ層の作用部30と呼ぶ
こととする。
触媒層22のうちの前記作用部30に近接した部分をこ
こでは触媒層の作用領域と呼ぶこととする。
こでは触媒層の作用領域と呼ぶこととする。
作用部30は電解質に対して親水性を有し、多孔性であ
り、触媒層22がリザーバ層24に接合される時触媒層
がある程度不可避的にリザーバ層24の表面小孔内へ浸
入するので触媒層22がリザーバ層24に接合される表
面に於ては触媒或は疎水性材料を含んでいるが、かかる
表面以外に於ては触媒或は疎水性材料を含んでいない。
り、触媒層22がリザーバ層24に接合される時触媒層
がある程度不可避的にリザーバ層24の表面小孔内へ浸
入するので触媒層22がリザーバ層24に接合される表
面に於ては触媒或は疎水性材料を含んでいるが、かかる
表面以外に於ては触媒或は疎水性材料を含んでいない。
リザーバ層24は導電性を有し且つほとんど電解質に対
して不活性である任意の多孔性の親水性材料より作られ
てよい。
して不活性である任意の多孔性の親水性材料より作られ
てよい。
従来技術に於る電極基材として一般に使用されるものと
同一の型のカーボンファイバベーパはリン酸を電解質と
する燃料電池に於る良好なリザーバ材料である。
同一の型のカーボンファイバベーパはリン酸を電解質と
する燃料電池に於る良好なリザーバ材料である。
触媒層22はポリテトラフルオロエチレンの如き疎水性
材料にて結合された触媒粒子より成っている。
材料にて結合された触媒粒子より成っている。
好ましい触媒は炭素粒子上に支持されたプラチナである
。
。
触媒層の組成は本発明にとっては重要ではなく、任意の
周知の触媒層組成或は新に開発された触媒組成はたいて
いの場合本発明に於て使用するに好適である。
周知の触媒層組成或は新に開発された触媒組成はたいて
いの場合本発明に於て使用するに好適である。
゛当技術分野に於てよく知られている如く
、マトリックス12は作動中に於ても遮断中に於ても常
に電解質にて完全に充填されていることが不可欠である
。
、マトリックス12は作動中に於ても遮断中に於ても常
に電解質にて完全に充填されていることが不可欠である
。
かくして最初に作動させる以前に少なくともマトリック
スを完全に充填するに必要な、或は幾分かそれ以上の電
解質が燃料電池内に導入される。
スを完全に充填するに必要な、或は幾分かそれ以上の電
解質が燃料電池内に導入される。
作動中には燃料電池は水を発生し、この水は電解質を希
薄にし且つマトリックス内に収納され得る以上にその全
体積を増大する。
薄にし且つマトリックス内に収納され得る以上にその全
体積を増大する。
更に電池が遮断されると、電池は大気及び燃料空間より
水蒸気を吸収するので二つ或は三つのファクタによりそ
の液体体積が増大する。
水蒸気を吸収するので二つ或は三つのファクタによりそ
の液体体積が増大する。
かかる余分の液体体積にはその貯容場所が必要である。
リザーバ層24はその小孔内にかかる貯容空間を与える
。
。
かかる余分の液体がマトリックス12内に於て増大する
のでかかる余剰液体の移動が触媒層22を経て行なわれ
ねばならない。
のでかかる余剰液体の移動が触媒層22を経て行なわれ
ねばならない。
マトリックス12とリザーバ層24との間の何れかの方
向への液体の移動を容易にする目的で、開孔34が触媒
層22を貫通して設けられている。
向への液体の移動を容易にする目的で、開孔34が触媒
層22を貫通して設けられている。
かかる開孔34はマトリックス12が作られている材料
と同一の材料の如き親水性材料にて充填されているのが
好ましい。
と同一の材料の如き親水性材料にて充填されているのが
好ましい。
この実施例に於ては開孔34は触媒層22を貫通して図
示されているが、触媒層22は親水性の小孔及び疎水性
の小孔を含んでいるのでかかる開孔は多くの場合必ずし
も必要ではないことがわかっている。
示されているが、触媒層22は親水性の小孔及び疎水性
の小孔を含んでいるのでかかる開孔は多くの場合必ずし
も必要ではないことがわかっている。
又試験によれば通常親水性触媒層の小孔を通って充分に
電解質が移動でき得るということがわかっている。
電解質が移動でき得るということがわかっている。
何れにせよ開孔は単に予防処置として含まれていてよい
。
。
電池内の液体移動は毛管作用力により発生する。
小孔は小さければ小さい程毛管作用力は大きく又液体保
持能力も大きくなる。
持能力も大きくなる。
マトリックス12は常に電解質にて充填された状態のま
まであるので、マトリックス12はリザーバ層24より
も小さな小孔を有していなければならない。
まであるので、マトリックス12はリザーバ層24より
も小さな小孔を有していなければならない。
さもなくばマトリックス12内の電解質はリザーバ層2
4の小孔内へ引込まれこれによりマトリックスは部分的
に空の状態となる。
4の小孔内へ引込まれこれによりマトリックスは部分的
に空の状態となる。
本発明によれば、リザーバ層24の実質的に全ての小孔
はマトリックス12の小孔よりも大きく、かくしてリザ
ーバ層24の小孔はマトリックス12が充填された後に
はじめて充填された状態となり、もし電池内の液体体積
が減少すると電解質はマトリックス内へ流入してリザー
バ層24は空の状態となる。
はマトリックス12の小孔よりも大きく、かくしてリザ
ーバ層24の小孔はマトリックス12が充填された後に
はじめて充填された状態となり、もし電池内の液体体積
が減少すると電解質はマトリックス内へ流入してリザー
バ層24は空の状態となる。
勿論電池の作動中には水素或は他の燃料ガスがリザーバ
層24を貫通して触媒層22へ通過可能でなければなら
ない。
層24を貫通して触媒層22へ通過可能でなければなら
ない。
従来燃料空間を触媒層より分離する層には確実なガス通
路を保証するために開孔或は疎水領域を設けられねばな
らないと考えられていた。
路を保証するために開孔或は疎水領域を設けられねばな
らないと考えられていた。
しかし思いもよらずかかる層は必ずしも必要でないこと
が発見された。
が発見された。
又連続的であり且つ従来技術の電極基質の厚さよりも大
きくない厚さを有するリザーバ層24が液体の余剰体積
を保持するに充分な容積をその小孔内に有しており、そ
の比較的大きな小孔は空の状態のままであり且つ反応ガ
スが燃料空間よりリザーバ層を経て触媒層へ通過するた
めの確実な通路を与えることが発見された。
きくない厚さを有するリザーバ層24が液体の余剰体積
を保持するに充分な容積をその小孔内に有しており、そ
の比較的大きな小孔は空の状態のままであり且つ反応ガ
スが燃料空間よりリザーバ層を経て触媒層へ通過するた
めの確実な通路を与えることが発見された。
このことは表1に示された如き広範な小孔分布特性を有
するカーボンファイバベーパに於て真実であることがわ
かった。
するカーボンファイバベーパに於て真実であることがわ
かった。
多孔性親水性ポリマー(即ち湿潤可能に処理されたポリ
スルホン)の如き同様の小孔分布特性を有する他の多孔
性電極基材材料も充分に作動するものと考えられ、焼結
金属が塩基電解質電池に於て使用されてよい。
スルホン)の如き同様の小孔分布特性を有する他の多孔
性電極基材材料も充分に作動するものと考えられ、焼結
金属が塩基電解質電池に於て使用されてよい。
本発明による燃料電池の試1験により、リザーバ層が6
0%電解質にて充填された時満足し得る作動が達成され
ることがわかっている。
0%電解質にて充填された時満足し得る作動が達成され
ることがわかっている。
後述する例に於て試験され且つ説明される燃料電池に於
ては、かかる電解質は燃料電池が通常の作動をしている
場合の充填体積のほぼ2〜3倍である。
ては、かかる電解質は燃料電池が通常の作動をしている
場合の充填体積のほぼ2〜3倍である。
このことはリザーバ層が充填される時リザーバ層が燃料
の触媒層内への分布に影響を及ぼさないというのではな
く、水素の拡散特性は燃料電池の負極側が燃料の低減さ
れた有効性に非常に寛容であるようになっているという
ことである。
の触媒層内への分布に影響を及ぼさないというのではな
く、水素の拡散特性は燃料電池の負極側が燃料の低減さ
れた有効性に非常に寛容であるようになっているという
ことである。
リザーバ層の所要の厚さは考えられる液体の最大量、使
用される材料の多孔性、及び程よい安全率の如きファク
ク次第である。
用される材料の多孔性、及び程よい安全率の如きファク
ク次第である。
かかる厚さは当業者により容易に決定され得る。
他方正極は負極が水素の低減された有効性に対して寛容
である程酸化剤の低減された有効性に対して寛容ではな
い。
である程酸化剤の低減された有効性に対して寛容ではな
い。
電解質の貯容は正極触媒の背後というよりはむしろ負極
触媒の背後に於るのが好ましいのはかかる理由による。
触媒の背後に於るのが好ましいのはかかる理由による。
多くの用途に対して通常の耐湿処理された正極が本発明
の負極リザーバ層と組合せて使用されてよい。
の負極リザーバ層と組合せて使用されてよい。
しかし電池が遮断されて湿気を帯びた大気より液体が凝
結することにより電解質の体積がその作動体積の数倍に
まで増大する時には正極の背後の基材層が電解質を保持
するのが望ましい。
結することにより電解質の体積がその作動体積の数倍に
まで増大する時には正極の背後の基材層が電解質を保持
するのが望ましい。
かくして図示の好ましい実施例に於ては、正極16は触
媒層39を接合された耐湿処理されていない基材38を
含んでいる。
媒層39を接合された耐湿処理されていない基材38を
含んでいる。
分離器20は基材38より隔置された中央部21を含ん
でおりこれらの間に酸化剤空間40を郭定している。
でおりこれらの間に酸化剤空間40を郭定している。
基材38のうちの空間40内の酸化剤に直接露呈された
部分をここでは基材の作用部44と呼ぶこととする。
部分をここでは基材の作用部44と呼ぶこととする。
触媒層39のうちの前記作用部44に隣接した部分をこ
こでは触媒層の作用領域とよぶこととする。
こでは触媒層の作用領域とよぶこととする。
上述の如く基材38は電池が作動している間余分の電解
質を貯容するようにはされておらず、従って基材38は
リザーバ層とはよばれない。
質を貯容するようにはされておらず、従って基材38は
リザーバ層とはよばれない。
しかしリザーバ層24の如く又従来技術とは対照的に基
質38はその作用部44内に耐湿材料或は疎水性材料を
含有しておらず、作用部44内のほとんどの小孔(多け
れば多いほどよい)が電池の作動中に電解質にて充填さ
れるリザーバ層24の作用部30の小孔よりも大きさが
大きいという点に於てのみリザーバ層24と異なってい
る。
質38はその作用部44内に耐湿材料或は疎水性材料を
含有しておらず、作用部44内のほとんどの小孔(多け
れば多いほどよい)が電池の作動中に電解質にて充填さ
れるリザーバ層24の作用部30の小孔よりも大きさが
大きいという点に於てのみリザーバ層24と異なってい
る。
このことは基材38の作用部はリザーバ層24の作用部
の最大小孔よりも小さい小孔をも有していることを意味
する。
の最大小孔よりも小さい小孔をも有していることを意味
する。
しかしこれらの比較的小さな小孔のほとんどは電池の作
動中には乾燥した状態のままである。
動中には乾燥した状態のままである。
何故ならば、電池が作動している間は所要の電解質貯容
はリザーバ層の比較的小さな/」′−fL内に於て行な
われるからである。
はリザーバ層の比較的小さな/」′−fL内に於て行な
われるからである。
遮断時に於てのみ基材の作用部の比較的大きな小孔を充
填するに充分な液体体積が存在する。
填するに充分な液体体積が存在する。
かくして余分の電解質はまず基材38内というよりはむ
しろリザーバ層24内へ移動する。
しろリザーバ層24内へ移動する。
基材38が大量の液体を収集するのは上述の如く遮断時
のみである。
のみである。
電池が作動されはじめると基材38は全ての構成要素の
うちの最も大きな小孔寸法を有しているので最初に空の
状態となる。
うちの最も大きな小孔寸法を有しているので最初に空の
状態となる。
普通の意味に於ては基材ということばは触媒背後の層を
意味しこれに触媒が接合される。
意味しこれに触媒が接合される。
従って上述の如き好ましい実施例に於てはリザーバ層2
4は基材でもある。
4は基材でもある。
しかし本願に於ては特許請求の範囲を含めて基材という
ことばは触媒層がこれに接着されていようがなかろうが
触媒層背後の層を意味するものとして使用されている。
ことばは触媒層がこれに接着されていようがなかろうが
触媒層背後の層を意味するものとして使用されている。
かくして層38は正極触媒層39がマトリックス12の
表面に接合されて層38に接着されていなくても基材で
ある。
表面に接合されて層38に接着されていなくても基材で
ある。
本発明の他の特徴によれば、リザーバ層24及び基材3
8はそれぞれ周縁シール部48.50を含んでいる。
8はそれぞれ周縁シール部48.50を含んでいる。
かかるシール部はそれぞれマトリックス12の縁部52
とガス分離器18,20の縁部29,54との間にサン
ドイッチ状に挾まれている。
とガス分離器18,20の縁部29,54との間にサン
ドイッチ状に挾まれている。
シール部の小孔寸法分布がほぼマトリックス12の小孔
寸法分布と同一であるようシール部48.50はマトリ
ックスが作られている材料の如き材料にて充満されてい
る。
寸法分布と同一であるようシール部48.50はマトリ
ックスが作られている材料の如き材料にて充満されてい
る。
かくしてシール部48.50はマトリックス12が電解
質にて充満されている限り電解質にて充填された状態の
ままである。
質にて充満されている限り電解質にて充填された状態の
ままである。
これにより液密シールが本件と同一の譲受人の米国特許
第3,867.206号に開示された要領にて面56,
58,60,62に於て形成される。
第3,867.206号に開示された要領にて面56,
58,60,62に於て形成される。
かかるシールにより反応ガスが電池内より漏出するのが
阻止される。
阻止される。
しかし本発明は上述の型のシールには限定されず任意の
型のシール装置についても同様に良好に機能する。
型のシール装置についても同様に良好に機能する。
本発明によれば従来技術に優るいくつかの利点が得られ
る。
る。
例えばガス通路を保証すべく少なくとも選択された領域
に於て電極基材を疎水性とするために電極基材を耐湿処
理する費用のかかるステップが排除される。
に於て電極基材を疎水性とするために電極基材を耐湿処
理する費用のかかるステップが排除される。
又リザーバ層は電極基材としても機能し、これにより基
材層及びリザーバ層中*を分離する必要性が排除される
。
材層及びリザーバ層中*を分離する必要性が排除される
。
電極基材層の背後に別個のリザーバ層を有する構造に比
較すると水素拡散損失は潜在的に低い。
較すると水素拡散損失は潜在的に低い。
何故ならば、水素の流れはリザーバ層及び電極基材を通
るのではなくリザーバ層のみを通って触媒へ至るからで
ある3又リザ一バ層のみでは基材とリザーバ層との組合
せよりも厚くなく或は少なくとも薄いので電池重量及び
電池厚が低減される。
るのではなくリザーバ層のみを通って触媒へ至るからで
ある3又リザ一バ層のみでは基材とリザーバ層との組合
せよりも厚くなく或は少なくとも薄いので電池重量及び
電池厚が低減される。
換言すれば所与の電池厚に対して電解質貯容容量が増大
される。
される。
表1は本発明によりリザーバ層として試験され良好な結
果をおさめた種々のカーボンファイバペーパの特性を示
している。
果をおさめた種々のカーボンファイバペーパの特性を示
している。
種々のペーパに対する平均小孔寸法は14〜83μの何
れかであり、且つ大きな小孔寸法分布も比較的小さな小
孔寸法分布も満足し得るものであることに留意されたい
。
れかであり、且つ大きな小孔寸法分布も比較的小さな小
孔寸法分布も満足し得るものであることに留意されたい
。
かかる基材及びリザーバ層にて形成された電池内に使用
されたマトリックス及び縁部シールは1.0〜5.0μ
の範囲の小孔寸法を有していた。
されたマトリックス及び縁部シールは1.0〜5.0μ
の範囲の小孔寸法を有していた。
例■
一つの試験に於ては負極リザーバ層及び正極基材は表1
に於てBを付されたカーボンファイバペーパより作られ
た。
に於てBを付されたカーボンファイバペーパより作られ
た。
負極リザーバ層は耐湿材料を含んでいないが正極基材は
ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を41ru?
/−付着されて耐湿処理された。
ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を41ru?
/−付着されて耐湿処理された。
96%のシリコンカーバイドと4%のPTFEを含むマ
トリックスは厚さが254μであり2μの平均小孔寸法
を有していた。
トリックスは厚さが254μであり2μの平均小孔寸法
を有していた。
かかる電池の性能は従来の耐湿処理された負極基材を使
用する他の電池と同様であった。
用する他の電池と同様であった。
例■
他の一つの電池に於ては、負極触媒層背後のリザーバ層
は表■に於て符号Cを付されたカーボンファイバペーパ
であり疎水性の耐湿材料を含んでいなかった。
は表■に於て符号Cを付されたカーボンファイバペーパ
であり疎水性の耐湿材料を含んでいなかった。
正極基材は表1に於て符号Eを付されたカーボンファイ
バペーパより作られ、PTFE4吟侵にて耐湿処理され
た。
バペーパより作られ、PTFE4吟侵にて耐湿処理され
た。
マトリックスは例Iに於て使用されたものと同一であっ
た。
た。
かかる電池も耐湿処理された基材を有する従来の電極を
使用する電池同様に機能した。
使用する電池同様に機能した。
例■
全て親水性を有する電池も試験された負極リザーバ層は
表1に於て符号Bを付されたカーボンファイバペーパよ
り作られ、どこにも耐湿材料を含んでいなかった。
表1に於て符号Bを付されたカーボンファイバペーパよ
り作られ、どこにも耐湿材料を含んでいなかった。
正極基材は表1に於て符号Aを付されたカーボンファイ
バペーパより作られ、耐湿材料を含んでいなかった。
バペーパより作られ、耐湿材料を含んでいなかった。
マトリックスは例I及び例■に於て使用されたマトリッ
クスと同一であり、負極リザーバ層の縁部及び正極基材
の縁部は湿潤シールを形成すべくシリコンカーバイド/
PTFEにて充満された。
クスと同一であり、負極リザーバ層の縁部及び正極基材
の縁部は湿潤シールを形成すべくシリコンカーバイド/
PTFEにて充満された。
負極リザーバ層と正極基材とは小孔寸法範囲がオーバー
ラツプしていることに留意されたい。
ラツプしていることに留意されたい。
このことは問題を生じなかった。
何故ならば、電池の作動中には部分的に充填された陽極
リザーバ層の比較的小さな小孔が正極基材をほぼ乾燥し
た状態に維持したからである。
リザーバ層の比較的小さな小孔が正極基材をほぼ乾燥し
た状態に維持したからである。
(正極内に充填された電解質の計算値は負極及び正極の
小孔分布基準でその小孔容積の5%以下であった)。
小孔分布基準でその小孔容積の5%以下であった)。
電池性能は耐湿処理された負極及び正極を有する従来の
電池の性能の約95%ではあったが、かくして性能が低
下したのは本発明の概念により惹起されたものではない
と考えられる。
電池の性能の約95%ではあったが、かくして性能が低
下したのは本発明の概念により惹起されたものではない
と考えられる。
以上に於ては本発明をその特定の実施例について詳細に
説明したが、本発明はかかる実施例に限定されるもので
はなく、本発明の範囲内にて種々の修正並びに省略が可
能であることは当業者にとって明らかであろう。
説明したが、本発明はかかる実施例に限定されるもので
はなく、本発明の範囲内にて種々の修正並びに省略が可
能であることは当業者にとって明らかであろう。
添付の図は本発明による電気化学的電池を示す解図的断
面図である。 10・・・・・・燃料電池、12・・・・・・電解質保
持マトリックス、14・・・・・・負極、16・・・・
・・正極、18゜20・・・・・・ガス分離器、22・
・・・・・触媒層、24・・・・・・リザーバ層、26
・・・・・・中央部、28・・・・・・燃料空間、29
・・・・・・縁部、30・・・・・・リザーバ層の作用
部、34・・・・・・開孔、38・・・・・・基材、3
9・・・・・・触媒層、40・・・・・・酸化剤空間、
44・・・・・・基材の作用部、48 、50・・・・
・・シール部、52 、54・・・・・・縁部、56.
58,60,62・・・・・・面。
面図である。 10・・・・・・燃料電池、12・・・・・・電解質保
持マトリックス、14・・・・・・負極、16・・・・
・・正極、18゜20・・・・・・ガス分離器、22・
・・・・・触媒層、24・・・・・・リザーバ層、26
・・・・・・中央部、28・・・・・・燃料空間、29
・・・・・・縁部、30・・・・・・リザーバ層の作用
部、34・・・・・・開孔、38・・・・・・基材、3
9・・・・・・触媒層、40・・・・・・酸化剤空間、
44・・・・・・基材の作用部、48 、50・・・・
・・シール部、52 、54・・・・・・縁部、56.
58,60,62・・・・・・面。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 電解質保持マトリックスと、前記マトリックスの一
方の側に配置された負極触媒層と、前記マトリックスの
他方の側に配置された正極触媒層とを含み、前記各触媒
層は前記マトリックスと接触した作用領域を含む燃料電
池にして、前記二つの触媒層のうちの少なくとも一つの
触媒層の前記作用領域の前記マトリックスに対向してい
ない側の実質的全体に緊密に接触した作用部を含むリザ
ーバ層を有し、前記リザーバ層の前記作用部は連続的で
多孔性で電解質に対して完全に親水性であり且実質的に
触媒及び疎水性材料を含まず且全体に互って無作為に分
布された成る範囲の寸法を有する小孔であって前記マト
リックスの最大小孔よりも小さな小孔を実質的に含まな
い小孔を有していることを特徴とする燃料電池。 2、特許請求の範囲第1項記載の燃料電池にして、前記
一つの触媒層は前記リザーバ層に接合されていることを
特徴とする燃料電池。 3 %許請求の範囲第1項又は第2項記載の燃料電池に
して、前記一つの触媒層はこれを経て前記マトリックス
と前記リザーバ層と相互に接続する複数個の一様に分布
された通路を有していることを特徴とする燃料電池。 4 特許請求の範囲第3項記載の燃料電池にして、前記
通路は前記触媒層を貫通する開孔であることを特徴とす
る燃料電池。 5 特許請求の範囲第4項記載の燃料電池にして、前記
開孔は親水性材料にて充填されていることを特徴とする
燃料電池。 6 特許請求の範囲第5項記載の燃料電池にして、前記
親水性材料は前記マトリックスと実質的に同一の材料で
あることを特徴とする燃料電池。 7 特許請求の範囲第1項〜第6項の倒れかに記載の燃
料電池して、前記一つの触媒層は前記負極触媒層である
ことを特徴とする燃料電池。 8 特許請求の範囲第1項〜第7項の倒れかに記載の燃
料電池にして、前記リザーバ層はカーボンファイバペー
パであることを特徴とする燃料電池。 9 特許請求の範囲第1項〜第8項の何れかに記載の燃
料電池にして、前記マトリックスはリン酸電解質を含ん
でいることを特徴とする燃料電池。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US000000719877 | 1976-09-01 | ||
US05/719,877 US4035551A (en) | 1976-09-01 | 1976-09-01 | Electrolyte reservoir for a fuel cell |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5330747A JPS5330747A (en) | 1978-03-23 |
JPS5858785B2 true JPS5858785B2 (ja) | 1983-12-27 |
Family
ID=24891737
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP52104709A Expired JPS5858785B2 (ja) | 1976-09-01 | 1977-08-31 | 燃料電池 |
Country Status (16)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US4035551A (ja) |
JP (1) | JPS5858785B2 (ja) |
AU (1) | AU505787B2 (ja) |
BE (1) | BE857993A (ja) |
BR (1) | BR7705803A (ja) |
CA (1) | CA1082304A (ja) |
CH (1) | CH619322A5 (ja) |
DE (1) | DE2736884C2 (ja) |
DK (1) | DK150425C (ja) |
ES (1) | ES461985A1 (ja) |
FR (1) | FR2363906A1 (ja) |
GB (1) | GB1541542A (ja) |
IL (1) | IL52658A (ja) |
IT (1) | IT1085968B (ja) |
NL (1) | NL184400C (ja) |
SE (1) | SE437445B (ja) |
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