JPS5849007B2 - 加工が容易で保磁力と最大エネルギ−積の大きい永久磁石およびその製造方法 - Google Patents
加工が容易で保磁力と最大エネルギ−積の大きい永久磁石およびその製造方法Info
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- JPS5849007B2 JPS5849007B2 JP54139896A JP13989679A JPS5849007B2 JP S5849007 B2 JPS5849007 B2 JP S5849007B2 JP 54139896 A JP54139896 A JP 54139896A JP 13989679 A JP13989679 A JP 13989679A JP S5849007 B2 JPS5849007 B2 JP S5849007B2
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、Ｆｅ−Ｐｄ−Ａｇ合金よりなる加工が容易で
保磁力と最大エネルギー積の大きい永久磁石およびその
製造方法に関するものである。
保磁力と最大エネルギー積の大きい永久磁石およびその
製造方法に関するものである。
従来α一γ′変態を利用した永久磁石として知られてい
るものにはパイカロイ磁石がある。
るものにはパイカロイ磁石がある。
このＦｅ−ＣｏＶ系合金には高温ではγ相があり、室温
ではα＋γ′（規則格子）相がある。
ではα＋γ′（規則格子）相がある。
従って合金を水焼入れ後冷間加工するとγ相がα相にな
り焼戻すとα相の一部が微細なγ′相に変り分散析出す
ることにより保磁力が増加する。
り焼戻すとα相の一部が微細なγ′相に変り分散析出す
ることにより保磁力が増加する。
しかしバイカロイの保磁力は一般に小さく最高でも５０
００ｅであり、しかもその値を発揮させるためには９８
φ程度の強制的な冷間加工を行う必要がある。
００ｅであり、しかもその値を発揮させるためには９８
φ程度の強制的な冷間加工を行う必要がある。
さらに合金には酸化しやすいパナジウム元素を含んでい
るため溶解法がむずかしくその製造工程が複雑であるな
どの欠点がある。
るため溶解法がむずかしくその製造工程が複雑であるな
どの欠点がある。
１たγ相をα＋γ１相に変態させた合金にはＦｅ−Ｐｄ
合金がある。
合金がある。
この合金の磁石特性はＫｕｓｓｍ ａｎｎとＭｉｌｌｅ
ｒによってＺｅｉｔｓｃｈｒｉｆｔｆｕｒ ａｎｇｅｗ
ａｎｄｔｅ ｐｈｙｓｉｋ ， １ ９ ６ ４年１７
巻７号５０９〜５１１頁にかいて発表されており、Ｐｄ
ｌ８〜５０原子係残部Ｆｅよりなる合金を焼入れ、焼戻
処理したものの保磁力は最大７８００ｅであったことが
知られているが、前記発表は主として保磁力についての
みなされておりその他の磁石特性についての詳細な発表
はなされていない。
ｒによってＺｅｉｔｓｃｈｒｉｆｔｆｕｒ ａｎｇｅｗ
ａｎｄｔｅ ｐｈｙｓｉｋ ， １ ９ ６ ４年１７
巻７号５０９〜５１１頁にかいて発表されており、Ｐｄ
ｌ８〜５０原子係残部Ｆｅよりなる合金を焼入れ、焼戻
処理したものの保磁力は最大７８００ｅであったことが
知られているが、前記発表は主として保磁力についての
みなされておりその他の磁石特性についての詳細な発表
はなされていない。
ところで本発明者は先に上記研究を補完する研究をなし
、保磁力最太１２０００ｅ，そのときの残留磁束密度９
０００Ｇ、最大エネルギー積４．２ＭＧＯｅという特に
保磁力が著しく大きいＦｅ−Ｐｄ合金とその製造方法を
新規に知見して、日本金属学会の昭和５４年度秋期大会
（一般講演概要Ｐ−３９９昭和５４年９月２５日発行）
において詳細に発表した。
、保磁力最太１２０００ｅ，そのときの残留磁束密度９
０００Ｇ、最大エネルギー積４．２ＭＧＯｅという特に
保磁力が著しく大きいＦｅ−Ｐｄ合金とその製造方法を
新規に知見して、日本金属学会の昭和５４年度秋期大会
（一般講演概要Ｐ−３９９昭和５４年９月２５日発行）
において詳細に発表した。
しかしながら、Ｆ ｅ −Ｐ ｄ合金磁石は高価なＰｄ
が多量に含捷れているため磁石の価格は高価となる欠点
があった。
が多量に含捷れているため磁石の価格は高価となる欠点
があった。
本発明は、前記従来知られたＦｅ−Ｐｄ合金磁石が高価
であるという欠点を除去改善し、さらに優秀な磁石特性
を有しかつ加工の容易な磁石とその製造方法を提供する
ことを目的とするものであり、特許請求の範囲記載のＦ
ｅ−ＰｄＡｇ合金磁石とその製造方法を提供することに
よって前記目的を達成することができる。
であるという欠点を除去改善し、さらに優秀な磁石特性
を有しかつ加工の容易な磁石とその製造方法を提供する
ことを目的とするものであり、特許請求の範囲記載のＦ
ｅ−ＰｄＡｇ合金磁石とその製造方法を提供することに
よって前記目的を達成することができる。
次に本発明を詳細に説明する。
本発明者はＦｅ Ｐｄ合金に他元素を添加して高価な
Ｐｄ金属の重量比を減少せしめ、かつ優秀な磁石特性を
得るため、１ずＦｅと殆んど固溶しないがＰｄと全率固
溶するＡｇ元素を添加して詳細な研究を行った。
Ｐｄ金属の重量比を減少せしめ、かつ優秀な磁石特性を
得るため、１ずＦｅと殆んど固溶しないがＰｄと全率固
溶するＡｇ元素を添加して詳細な研究を行った。
次に本発明の研究を実験データについて詳細に説明する
。
。
原料としては９９．９％純度の電解鉄、パラジウムおよ
び銀を用いた。
び銀を用いた。
実験の試料を造るには全重量１０グラムの原料を目的の
組成に秤量してＮＣタンマン管に入れアルゴンガスを吹
きかけながらタンマン炉によって溶かしたのちよく攪拌
して均質な溶融合金とし、これを直径約３．５ｍｍの石
英管に吸い上げた。
組成に秤量してＮＣタンマン管に入れアルゴンガスを吹
きかけながらタンマン炉によって溶かしたのちよく攪拌
して均質な溶融合金とし、これを直径約３．５ｍｍの石
英管に吸い上げた。
さらに得られた丸棒から３０１ｒ１１ＩＬの長さのもの
を切りとり６００〜１２００℃の温度で１０分乃至１時
間加熱したのち水焼入れを施して焼戻処理を行った。
を切りとり６００〜１２００℃の温度で１０分乃至１時
間加熱したのち水焼入れを施して焼戻処理を行った。
第１図にはこのように熱処理した組成の異なる５種類の
Ａｌ ３，Ａｌ ９，Ａ４７，Ａ４９，Ａ５３（組成は
第１表参照）合金を３９０〜４６０℃の各温度に２０時
間焼戻処理を施した場合の磁石特性を示す。
Ａｌ ３，Ａｌ ９，Ａ４７，Ａ４９，Ａ５３（組成は
第１表参照）合金を３９０〜４６０℃の各温度に２０時
間焼戻処理を施した場合の磁石特性を示す。
同図からわかるように保磁力は合金の組成によってかな
り異なる現われ方を示し、３９０℃より温度の上昇とと
もに増加して約４３０〜４４０℃の温度にかいて最高値
を示すが、これより温度を高くすると一般に保磁力は低
下する。
り異なる現われ方を示し、３９０℃より温度の上昇とと
もに増加して約４３０〜４４０℃の温度にかいて最高値
を示すが、これより温度を高くすると一般に保磁力は低
下する。
したがって本発明によればγ母相の地の中にα＋γ１相
の析出が生起する３５０〜５５０℃の温度範囲内で３０
分〜２０００時間焼戻処理を施すことによって微細な分
散析出相（α＋γ１相）を生成させることができ高保磁
力を有する磁石を得ることができる。
の析出が生起する３５０〜５５０℃の温度範囲内で３０
分〜２０００時間焼戻処理を施すことによって微細な分
散析出相（α＋γ１相）を生成させることができ高保磁
力を有する磁石を得ることができる。
なか前記焼戻処理は析出初期の比較的低い温度で長時間
施すことにより、更に高保磁力を有する磁石とすること
ができる。
施すことにより、更に高保磁力を有する磁石とすること
ができる。
第２図にＦｅ Ｐｄ Ａｇ系のうち代表的な組成で
４種類のＡ４ ７， ４９， ５ １ （Ｃ ：水焼入
れ後線引き加工したもの）、５３０合金を４００℃の温
度で長時間焼戻処理を施した場合の時間と磁石特性との
関係を示す。
４種類のＡ４ ７， ４９， ５ １ （Ｃ ：水焼入
れ後線引き加工したもの）、５３０合金を４００℃の温
度で長時間焼戻処理を施した場合の時間と磁石特性との
関係を示す。
この図からわかるように、４００℃の温度において焼戻
した場合には約１０時間加熱した場合でも保磁力の増加
は僅かであるが、３０〜２００時間になると急に増加し
、それ以上の長時間にわたって加熱すると極太が見られ
るようになる。
した場合には約１０時間加熱した場合でも保磁力の増加
は僅かであるが、３０〜２００時間になると急に増加し
、それ以上の長時間にわたって加熱すると極太が見られ
るようになる。
應５３合金では５００時間加熱によって最高１３５００
ｅの高い保磁力が得られた。
ｅの高い保磁力が得られた。
ちなみにこれよりも高い４５０℃で等温加熱した場合に
は３０時間程度で極大を示すが、そのときの最高の保磁
力は低＜９５００ｅであった。
は３０時間程度で極大を示すが、そのときの最高の保磁
力は低＜９５００ｅであった。
前記種々の熱処理を施した各種成分組成のＦｅ−Ｐｄ−
Ａｇ系合金について最高の保磁力と成分組成との関係を
第３図に等値曲線によって示す。
Ａｇ系合金について最高の保磁力と成分組成との関係を
第３図に等値曲線によって示す。
１た前記最高の保磁力を示すときの成分組成と残留磁束
密度ならびに最大エネルギー積との関係をそれぞれ第４
，５図に等値曲線によって示す。
密度ならびに最大エネルギー積との関係をそれぞれ第４
，５図に等値曲線によって示す。
第３図に示したようにＦｅ Ｐｄ合金の場合には１２
０００ｅ以上の保磁力を示す組成は極めて狭い範囲に限
られているがＡｇ添加の場合にはかなり広い組戒範囲に
わたっておりさらに優秀な磁石特性を有していることが
わかる。
０００ｅ以上の保磁力を示す組成は極めて狭い範囲に限
られているがＡｇ添加の場合にはかなり広い組戒範囲に
わたっておりさらに優秀な磁石特性を有していることが
わかる。
本発明合金にあっては５６５％Ｆｅ−３１．５％Ｐｄ−
１２％Ａｇ合金にあ・いて最高１３５００ｅの保磁力を
示し、そのときの残留磁束密度は８４００Ｇ、最大エネ
ルギー積は４．１８ＭＧＯｅであった。
１２％Ａｇ合金にあ・いて最高１３５００ｅの保磁力を
示し、そのときの残留磁束密度は８４００Ｇ、最大エネ
ルギー積は４．１８ＭＧＯｅであった。
１た最高の最大エネルギー積ぱ６１饅Ｆ ｅ − ２
９φＰｄ−１ ２％Ａｇ合金において５．５４ＭＧＯｅ
が得られ、そのときの保磁力は９８００ｅ、残留磁束密
度は１１０００Ｇである。
９φＰｄ−１ ２％Ａｇ合金において５．５４ＭＧＯｅ
が得られ、そのときの保磁力は９８００ｅ、残留磁束密
度は１１０００Ｇである。
このようにＦｅ−Ｐｄ合金にＡｇを含有させることによ
ってさらに優秀な磁石特性を得ることができる。
ってさらに優秀な磁石特性を得ることができる。
第１表は代表的合金について磁石材料の製造条件ならび
に熱処理条件を変化させた場合の磁石特性を示す。
に熱処理条件を変化させた場合の磁石特性を示す。
第１表からわかるように焼入速度の早い水中急冷の場合
は高い保磁力を示しているが４００℃／時の速度で徐冷
却した場合でも非常に優秀な磁石特性が得られている。
は高い保磁力を示しているが４００℃／時の速度で徐冷
却した場合でも非常に優秀な磁石特性が得られている。
すなわち一般に通常の磁石合金では均質固溶化処理後緩
慢に冷却すると特性が著しく劣化するが、この合金の場
合には冷却速度による著しい影響がなく、実用上温度に
よる安定度が高く非常に有利な特長を有していることが
わかる。
慢に冷却すると特性が著しく劣化するが、この合金の場
合には冷却速度による著しい影響がなく、実用上温度に
よる安定度が高く非常に有利な特長を有していることが
わかる。
１た同表中にＡ１６，３５，３６，５１，５３５６，６
７合金を約９００℃で１時間加熱して水焼入れしたのち
約９０φ以上の線引き加工を施して焼戻処理した場合の
特性を表す。
７合金を約９００℃で１時間加熱して水焼入れしたのち
約９０φ以上の線引き加工を施して焼戻処理した場合の
特性を表す。
同表からわかるように線引き加工をした場合の磁石特性
はいずれも向上している。
はいずれも向上している。
すなわちＡ５３・合金では最高１ ４ ５ ００ｅの保
磁力が得られ、そのときの残留磁束密度は９７００Ｇ、
最大エネルギー積は５．６５ＭＧＯｅである。
磁力が得られ、そのときの残留磁束密度は９７００Ｇ、
最大エネルギー積は５．６５ＭＧＯｅである。
１た１Ｆ６． ５ １合金では６．０２ＭＧＯｅの最高
の最大エネルギー積が得られ、そのときの保磁力は１３
０００ｅ，残留磁束密度は１０７００Ｇである。
の最大エネルギー積が得られ、そのときの保磁力は１３
０００ｅ，残留磁束密度は１０７００Ｇである。
なお第２図のＡ５１（Ｃ）はこの線引き加工した合金を
等温加熱処理したものである。
等温加熱処理したものである。
第６図のＡにＡ ４ ９ （ ａ：水焼入れ）と應５１
（ｃ：水焼入れ後線引き加工）合金の減磁曲線および同
図ＢにＡ５３合金の水焼入れと線引き加工した場合の減
磁曲線を示す。
（ｃ：水焼入れ後線引き加工）合金の減磁曲線および同
図ＢにＡ５３合金の水焼入れと線引き加工した場合の減
磁曲線を示す。
これらの結果からわかるようにＦｅ−ＰｄＡｇ合金は加
工が容易で特に小型で複雑な形状の磁石の製造に適する
。
工が容易で特に小型で複雑な形状の磁石の製造に適する
。
次に本発明を製造方法について説明する。
原子比率Ｐｄｌ９．５〜４１％、ＡｇＯ．１〜２７．５
％、残部実質的にＦｅよりなるようにそれぞれの原料を
混合して空気中、不活性ガス中あるいは真空中Ｋｈいて
溶解した後、元分Ｋ攪拌して組成的に均一な溶融合金を
製造し、との溶湯を適当な形状、大きさの鋳型に注入あ
るいは石英管に吸い上げて健全な鋳物とし、常温中で鍜
造、引抜きなどの加工を施して目的の形状にする。
％、残部実質的にＦｅよりなるようにそれぞれの原料を
混合して空気中、不活性ガス中あるいは真空中Ｋｈいて
溶解した後、元分Ｋ攪拌して組成的に均一な溶融合金を
製造し、との溶湯を適当な形状、大きさの鋳型に注入あ
るいは石英管に吸い上げて健全な鋳物とし、常温中で鍜
造、引抜きなどの加工を施して目的の形状にする。
次にこれら合金γ相のみからなる６００〜１２００℃の
温度範囲内で適当時間均質固溶化処理した後、水中ある
いは空気中で急冷するか、もしくは炉中で徐冷する。
温度範囲内で適当時間均質固溶化処理した後、水中ある
いは空気中で急冷するか、もしくは炉中で徐冷する。
最後に３５０〜５５０℃の温度範囲内で焼戻処理を施し
高保磁力を有する合金を得ることができる。
高保磁力を有する合金を得ることができる。
１た上記組或の合金を均質固溶化処理した後、水中ある
いは空気中で急冷した合金を９０係以上線引き加工し、
３５０〜５５０℃の温度で暁戻ししてさらに優秀な磁石
特性を有する加工の容易な合金磁石を得ることができる
。
いは空気中で急冷した合金を９０係以上線引き加工し、
３５０〜５５０℃の温度で暁戻ししてさらに優秀な磁石
特性を有する加工の容易な合金磁石を得ることができる
。
本発明にあ・いて、成分組成を限定する理由は、既知の
Ｆｅ Ｐｄ系磁石合金Ｋ安価なＡｇを添加することに
よって高価なＰｄの使用量を減じ、なかかつ更に優れた
磁石特性を発揮させることを発明したＦｅ −Ｐｄ
Ａｇ系で、全く新期の３元合金であり、新たに磁石合金
としての成分組成の領域を明確にする必要があるからで
ある。
Ｆｅ Ｐｄ系磁石合金Ｋ安価なＡｇを添加することに
よって高価なＰｄの使用量を減じ、なかかつ更に優れた
磁石特性を発揮させることを発明したＦｅ −Ｐｄ
Ａｇ系で、全く新期の３元合金であり、新たに磁石合金
としての成分組成の領域を明確にする必要があるからで
ある。
即ち、本発明はさきに詳述した熱処理によって短い磁石
合金として好適な優れた磁石特性、つ１り第３図に示す
保磁力が６００〜１４５００ｅ、並びに第５図に示す最
大エネルギー積が２〜６．０２ＭＧ・Ｏｅを示す組戒範
囲を選択し、原子比率でＰｄ１９．５〜４１φ、Ａｇ０
．１〜２７．５咎、残部０．５φ以下の不純物とＦｅよ
りなる第７図の斜線で縁どりした枠内の成分組成を有す
る合金に制限したものであり、前記枠外の成分組成を有
する合金は製造条件の如何にかかわらず磁石特性が劣る
からである。
合金として好適な優れた磁石特性、つ１り第３図に示す
保磁力が６００〜１４５００ｅ、並びに第５図に示す最
大エネルギー積が２〜６．０２ＭＧ・Ｏｅを示す組戒範
囲を選択し、原子比率でＰｄ１９．５〜４１φ、Ａｇ０
．１〜２７．５咎、残部０．５φ以下の不純物とＦｅよ
りなる第７図の斜線で縁どりした枠内の成分組成を有す
る合金に制限したものであり、前記枠外の成分組成を有
する合金は製造条件の如何にかかわらず磁石特性が劣る
からである。
次に本発明にあ・いて、均質固溶化処理温度と焼戻温度
を限定する理由を説明する。
を限定する理由を説明する。
本発明の成分組成を有する溶湯を凝固させた合金を６０
０℃より低い温度あるいは１２００℃より高い温度で熱
処理すると均質固溶化させることができないので、均質
固溶化処理温度は６００〜１２００℃の温度範囲内にす
る必要がある。
０℃より低い温度あるいは１２００℃より高い温度で熱
処理すると均質固溶化させることができないので、均質
固溶化処理温度は６００〜１２００℃の温度範囲内にす
る必要がある。
均質固溶化処理した合金を３５０℃より低い温度あるい
は５５０℃より高い温度で焼戻しすると、γ母相の地の
中に（α＋γ１ ）相を微細に分散析出させることがで
きないので焼戻温度は３５０〜５５０℃の温度範囲内に
する必要がある。
は５５０℃より高い温度で焼戻しすると、γ母相の地の
中に（α＋γ１ ）相を微細に分散析出させることがで
きないので焼戻温度は３５０〜５５０℃の温度範囲内に
する必要がある。
以上本発明によれば従来知られたＦｅ−Ｐｄ合金よりも
優れた磁石特性を有し、加工も極めて容易であり、かつ
価格のより低廉な合金とその製造方法を提供することが
できる。
優れた磁石特性を有し、加工も極めて容易であり、かつ
価格のより低廉な合金とその製造方法を提供することが
できる。
第１図は数種の本発明合金の焼戻温度と磁石特性との関
係を示す図、第２図は数種の本発明合金の焼戻温度４０
０℃における焼戻時間と磁石特性との関係を示す図、第
３〜５図はそれぞれＦｅ一Ｐ ｄ−Ａｇ系合金０攻分組
成と磁石特性との関係を示す図、第６図Ａ，Ｂはそれぞ
れ数種の本発明合金の磁場の強さと磁束密度との関係（
減磁曲線）を示す図、第７図は本発明合金の或分組成範
囲（斜線で縁どりした枠内）を示す図である。
係を示す図、第２図は数種の本発明合金の焼戻温度４０
０℃における焼戻時間と磁石特性との関係を示す図、第
３〜５図はそれぞれＦｅ一Ｐ ｄ−Ａｇ系合金０攻分組
成と磁石特性との関係を示す図、第６図Ａ，Ｂはそれぞ
れ数種の本発明合金の磁場の強さと磁束密度との関係（
減磁曲線）を示す図、第７図は本発明合金の或分組成範
囲（斜線で縁どりした枠内）を示す図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 原子比率でＰｄｌ９．５〜４１％、Ａｇ０．１〜２
７．５俤、残部０．５％以下の不純物とＦｅよりなり、
γ母相の地の中に（α＋γ１ ）相が微細に分散析出し
ている加工が容易で保磁力と最大エネルギー積の大きい
永久磁石。 ２ 原子比率でＰｄ２２．５〜４１％、Ａｇ０．１〜２
７．５％、残部０．５φ以下の不純物とＦｅよりなり、
極めて加工の容易な特許請求の範棚第１項記載の永久磁
石。 ３ 原子比率でＰｄｌ９．５〜４１％、Ａｇ０．１〜２
７．５％、残部０．５％以下の不純物とＦｅよりなる溶
湯を凝固させた合金に６００〜１２００℃の温度範囲内
で均質固溶化処理を施した後、急冷もしくは徐冷し、次
いで３５０〜５５０℃の温度範囲内で加熱してｒ母相の
地の中に（α＋γ１ ）相を微細に分散析出させること
を特徴とする加工が容易で保磁力と最大エネルギー積の
大きい永久磁石の製造方法。 ４ 原子比率でＰｄｌ９．５〜４１φ、Ａｇ０．１〜２
７．５％、残部０．５％以下の不純物とＦｅよりなる溶
湯を凝固させた合金に６００〜１２００℃の温度範囲内
で均質固溶化処理を施した後、急冷もしくは徐で令し、
次いで８０％以上線引き加工した後３５０〜５５０℃に
（３０分〜２，０００時間程度）加熱してγ母相の地の
中に（α＋γ１ ）相を微細に分散析出させることを特
徴とする極めて加工が容易で保磁力の大きい永久磁石の
製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP54139896A JPS5849007B2 (ja) | 1979-10-31 | 1979-10-31 | 加工が容易で保磁力と最大エネルギ−積の大きい永久磁石およびその製造方法 |
| DE19803036880 DE3036880A1 (de) | 1979-10-31 | 1980-09-30 | Permanentmagnet mit hoher koercivkraft und grossem maximalen energieprodukt und verfahren zur herstellung desselben |
| DE3050768A DE3050768C2 (de) | 1979-10-31 | 1980-09-30 | Verwendung einer Pd-Ag-Fe-Legierung zur Herstellung von Permanentmagneten und Verfahren zur Herstellung der Permanentmagneten |
| US06/422,368 US4465526A (en) | 1979-10-31 | 1982-09-23 | High-coercive-force permanent magnet with a large maximum energy product and a method of producing the same |
| US06/474,190 US4481045A (en) | 1979-10-31 | 1983-04-11 | High-coercive-force permanent magnet with a large maximum energy product and a method of producing the same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP54139896A JPS5849007B2 (ja) | 1979-10-31 | 1979-10-31 | 加工が容易で保磁力と最大エネルギ−積の大きい永久磁石およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5664406A JPS5664406A (en) | 1981-06-01 |
| JPS5849007B2 true JPS5849007B2 (ja) | 1983-11-01 |
Family
ID=15256126
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP54139896A Expired JPS5849007B2 (ja) | 1979-10-31 | 1979-10-31 | 加工が容易で保磁力と最大エネルギ−積の大きい永久磁石およびその製造方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US4465526A (ja) |
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