JPS58152077A - 接着剤ブレンド - Google Patents
接着剤ブレンドInfo
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- C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
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- C09J151/06—Adhesives based on graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Adhesives based on derivatives of such polymers grafted on to homopolymers or copolymers of aliphatic hydrocarbons containing only one carbon-to-carbon double bond
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- B32B2311/24—Aluminium
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L2666/00—Composition of polymers characterized by a further compound in the blend, being organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials, non-macromolecular organic substances, inorganic substances or characterized by their function in the composition
- C08L2666/02—Organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials
- C08L2666/04—Macromolecular compounds according to groups C08L7/00 - C08L49/00, or C08L55/00 - C08L57/00; Derivatives thereof
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
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- Graft Or Block Polymers (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、種々の基質に対して特に種々の極性基質に対
して強い接着力を有する接着剤ブレンドに関する。
して強い接着力を有する接着剤ブレンドに関する。
接着剤ブレンドと１種以上の基質特に極性基質とからな
る複合構造体は、ニー業上広範囲の用途を有している。
る複合構造体は、ニー業上広範囲の用途を有している。
極性基質の例は、ナイ冑ン、エチレン−ビニルアルコー
ル共重合体（ＩＶＯＨ）、＆９ビニルアルコール重合体
（ＰＶＯＨ） 、金属、ガラス及び木材である。
ル共重合体（ＩＶＯＨ）、＆９ビニルアルコール重合体
（ＰＶＯＨ） 、金属、ガラス及び木材である。
ポリオレフィン（ホモ重合体又は共重合体）と不飽和カ
ルボン酸及びこれらの誘導体例えば無水物、エステル、
アミド、イミド、金属塩等のダテレト共重合体との接着
剤ブレンド及びこれらから得られた複合構造体は、様々
な用途において増々使用されるようになっている。本発
明の改良点は、高密度ポリエチレン又は低密度ポリエチ
レン基幹の代わりに線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰ
Ｉ）基幹を用いてグラフト共重合体を作ることを包含す
る。
ルボン酸及びこれらの誘導体例えば無水物、エステル、
アミド、イミド、金属塩等のダテレト共重合体との接着
剤ブレンド及びこれらから得られた複合構造体は、様々
な用途において増々使用されるようになっている。本発
明の改良点は、高密度ポリエチレン又は低密度ポリエチ
レン基幹の代わりに線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰ
Ｉ）基幹を用いてグラフト共重合体を作ることを包含す
る。
本発明は、高密度ポリエチレングラフト共重合体を含有
するブレンドと比較して、その代わりに線状低密度ポリ
エチレングラフト共重合体を用いることによってポリオ
レフィン接着剤ブレンドの接着開始温度を下げるのを可
能にする。
するブレンドと比較して、その代わりに線状低密度ポリ
エチレングラフト共重合体を用いることによってポリオ
レフィン接着剤ブレンドの接着開始温度を下げるのを可
能にする。
また、本発明は、通常の分校状低密度ポリエチレンダラ
フト共重合体を含有するブレンドよりも向上した接着力
を有する新規な接着剤ブレンドを提供する。これらの接
着剤ブレンドは、オレフィン重合体に対して、並びにナ
イリン、ｌリアミド、ｇ９ビニルアルコール及びその共
重合体例えばエチレン／ビニルアルコール共重合体、ポ
リウレタン、プリエステル、アルミニウム、鋼、銅及び
他の金属、紙、木材、レザー、ｌリカーボネート等の如
き他の基質に対しても良好な接着力を示す。
フト共重合体を含有するブレンドよりも向上した接着力
を有する新規な接着剤ブレンドを提供する。これらの接
着剤ブレンドは、オレフィン重合体に対して、並びにナ
イリン、ｌリアミド、ｇ９ビニルアルコール及びその共
重合体例えばエチレン／ビニルアルコール共重合体、ポ
リウレタン、プリエステル、アルミニウム、鋼、銅及び
他の金属、紙、木材、レザー、ｌリカーボネート等の如
き他の基質に対しても良好な接着力を示す。
また、本発明は、本発明の接着剤ブレンドを含む複合構
造体を包含する。この複合−遺体は、フィルム、容器、
シート、ボトル、管等の形態にあってよい。
造体を包含する。この複合−遺体は、フィルム、容器、
シート、ボトル、管等の形態にあってよい。
本発明は、これらのブレンドを用いて異種動車を接合さ
せる方法を包含する。か＼る方法の例は、積層化、共押
出、吹込成形、押出被覆、粉末被覆等又はこれらの組み
合わせである。
せる方法を包含する。か＼る方法の例は、積層化、共押
出、吹込成形、押出被覆、粉末被覆等又はこれらの組み
合わせである。
本発明によれば、線状低密度、ｌＫリエチレン基幹（Ｌ
ＬＤＰＥｔ ）に対して適当な不飽和カルボン酸又は酸
無水物をグラフトしそして得られたダラフＦ共重合体に
エチレンホモ重合体又はエチレンと−−オレフィンとの
共重合体又はエチレンとエチレン式不飽和エステル若し
くはこれらの誘導体との共重合体又はこれらの混合物を
混合することによって、オレフィン重合体、極性重合体
例えばナイ田ン、エチレン−ビニルアルコール共重合体
、メリビニルアルコール重合体、並びに金属、ガラス、
セリファン、紙、木材及び多くの他のものの如き他の極
性基質などの種々の基質に対して優秀な接着強度を持つ
組成物が得られた。
ＬＤＰＥｔ ）に対して適当な不飽和カルボン酸又は酸
無水物をグラフトしそして得られたダラフＦ共重合体に
エチレンホモ重合体又はエチレンと−−オレフィンとの
共重合体又はエチレンとエチレン式不飽和エステル若し
くはこれらの誘導体との共重合体又はこれらの混合物を
混合することによって、オレフィン重合体、極性重合体
例えばナイ田ン、エチレン−ビニルアルコール共重合体
、メリビニルアルコール重合体、並びに金属、ガラス、
セリファン、紙、木材及び多くの他のものの如き他の極
性基質などの種々の基質に対して優秀な接着強度を持つ
組成物が得られた。
本発明は、高密度ポリエチレン基幹に対して力〃メン酸
無水物をグテフトさせたグラフト共重合体にエチレンの
ホモ重合体又はエチレンとａ−オレフィン及び（又は）
エチレン式不飽和エステルとの共重合体を混合させてな
る接珊剤ブレンドに優る改善を提供するものである。こ
れらのブレンドは、金属を含めた極性基質に対して良好
な接着力を示す。しかしながら、か−るブレンドの接着
開始温度は、ある積層化プ四セスに対しては高すぎる。
無水物をグテフトさせたグラフト共重合体にエチレンの
ホモ重合体又はエチレンとａ−オレフィン及び（又は）
エチレン式不飽和エステルとの共重合体を混合させてな
る接珊剤ブレンドに優る改善を提供するものである。こ
れらのブレンドは、金属を含めた極性基質に対して良好
な接着力を示す。しかしながら、か−るブレンドの接着
開始温度は、ある積層化プ四セスに対しては高すぎる。
これらのブレンド中のグラフト共重合体成分の融点を下
げることによって、良好な接着力を得るための開始温度
は有意義に下げられる。これは、グラフト共重合体の基
幹を高密度ポリエチレンから低密度ポリエチレンに変え
ることによって達成することができた。しかしながら、
低密度ぎりエチレンゲラブト共重合体を含有するブレン
ドは、高密度ポリエチレングラフト共重合体を含有する
ブレンドよりも貧弱な接着力を有する。線状低密度ぎり
エチレン基幹を有するグラフト共重合体を含有するブレ
ンドを用いることによって、低い接着開始温度が得られ
る。驚いたことに、ポリオレフィン及び幾つかの他の基
質に対する優秀な接着力が得られた。
げることによって、良好な接着力を得るための開始温度
は有意義に下げられる。これは、グラフト共重合体の基
幹を高密度ポリエチレンから低密度ポリエチレンに変え
ることによって達成することができた。しかしながら、
低密度ぎりエチレンゲラブト共重合体を含有するブレン
ドは、高密度ポリエチレングラフト共重合体を含有する
ブレンドよりも貧弱な接着力を有する。線状低密度ぎり
エチレン基幹を有するグラフト共重合体を含有するブレ
ンドを用いることによって、低い接着開始温度が得られ
る。驚いたことに、ポリオレフィン及び幾つかの他の基
質に対する優秀な接着力が得られた。
線状低密度基幹グラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｆ）を使
用すると、混合用樹脂の多くにおいてグラフト共重合体
の良好な分散が得られる。向上した分散の結果として、
グテフト共重合体ブレンドの透明性が改善される。
用すると、混合用樹脂の多くにおいてグラフト共重合体
の良好な分散が得られる。向上した分散の結果として、
グテフト共重合体ブレンドの透明性が改善される。
本発明のグラフト共重合体において基幹として用いられ
る線状低密度ポリエチレンは、それらを通常の低密度ポ
リエチレン（ＬＤＰＫ）樹脂及び高密度ポリエチレン樹
脂の両方から区別する独特な特性を有する。低密度ポリ
エチレンは、それらの製造法のために、それ自身でコイ
ル（＠・１１）する傾向を有する高分技度の物質である
。他方、線状低密度物質は、それらの名称が示すように
、この長鎖分枝をはとんと有さすそして基幹上に共単量
体の使用ζ：よって導入される短鎖分枝のみを有する。
る線状低密度ポリエチレンは、それらを通常の低密度ポ
リエチレン（ＬＤＰＫ）樹脂及び高密度ポリエチレン樹
脂の両方から区別する独特な特性を有する。低密度ポリ
エチレンは、それらの製造法のために、それ自身でコイ
ル（＠・１１）する傾向を有する高分技度の物質である
。他方、線状低密度物質は、それらの名称が示すように
、この長鎖分枝をはとんと有さすそして基幹上に共単量
体の使用ζ：よって導入される短鎖分枝のみを有する。
この線状構造は、重合体が良好ζ二伸び且つ他の重合体
と容易に混合するのを可能にする。線状低密度ポリエチ
レンの密度範匣は、約（Ｌ？１〜α９Ｓ９ｆ／ｃｒ：で
ある。これは、ＬＬＤＰＥｆｔ（Ｌ？４〜ａ、９７ｆ／
ｃｃの範囲内のＨＤＰＩから区別する。
と容易に混合するのを可能にする。線状低密度ポリエチ
レンの密度範匣は、約（Ｌ？１〜α９Ｓ９ｆ／ｃｒ：で
ある。これは、ＬＬＤＰＥｆｔ（Ｌ？４〜ａ、９７ｆ／
ｃｃの範囲内のＨＤＰＩから区別する。
線状低密度ポリエチレンの構造は、それらが、高度の短
鎖分枝をもたらす共単量体を高密度ポリエチレン共重合
体よりもかなり多く含有するという事実によって高密度
物質とは異なる。この構造上の差異は、それらの特性が
ＨＤＰＥ及びＬＤＰＫのものとは異なる原因となる。
鎖分枝をもたらす共単量体を高密度ポリエチレン共重合
体よりもかなり多く含有するという事実によって高密度
物質とは異なる。この構造上の差異は、それらの特性が
ＨＤＰＥ及びＬＤＰＫのものとは異なる原因となる。
直線性は良好な引張特性及び引裂特性なもたらし、これ
に対して分校度は、粘り強さ、破壊抵抗性、引裂強度、
耐低温衝撃性、低いそり、及び優秀な環境応力抵抗性を
もたらす。通常の低密度ポリモチレン及び高密度ポリエ
チレンとのこれらの差異は、ＬＬＤＰＩＣが三代目のｌ
リエチレン（実際にはそれ自身の特性を持つ混成物であ
る異なる物質）と称される原因であった。これはそれ自
身の特性を有するので、この物質′を他の重合体と組み
合せたときの該物質の特性をブレンド中のＨＤＰＥ又は
ＬＤＰＥの挙動に基いて推定し且つ予想することができ
ない。それ故に、これらの物質をグラフト共重合体中の
基幹として用いると、ＬＤＰＥ又はＨＤＰＫの基幹では
不可能な特性をもたらすことができることに気付くこと
は驚くべきことであった。
に対して分校度は、粘り強さ、破壊抵抗性、引裂強度、
耐低温衝撃性、低いそり、及び優秀な環境応力抵抗性を
もたらす。通常の低密度ポリモチレン及び高密度ポリエ
チレンとのこれらの差異は、ＬＬＤＰＩＣが三代目のｌ
リエチレン（実際にはそれ自身の特性を持つ混成物であ
る異なる物質）と称される原因であった。これはそれ自
身の特性を有するので、この物質′を他の重合体と組み
合せたときの該物質の特性をブレンド中のＨＤＰＥ又は
ＬＤＰＥの挙動に基いて推定し且つ予想することができ
ない。それ故に、これらの物質をグラフト共重合体中の
基幹として用いると、ＬＤＰＥ又はＨＤＰＫの基幹では
不可能な特性をもたらすことができることに気付くこと
は驚くべきことであった。
こ−に本発明において、線状低密度ポリエチレン（α９
１０〜Ｌ９５９ｆ／ＣＣの密度）樹脂に適当な不飽和カ
ルダン酸又はこれらの誘導体好ましくは無水物をダラフ
トしそして得られたグラフト共重合体にエチレンのホモ
重合体、エチレンのＣ−オレフィン共重合体、エチレン
とエチレン式不飽和エステル又はこれらの銹導体との共
重合体及びこれらの混合物からなるポリオレフィン樹脂
を混合することによって、ナイｐン及び他のボリアミド
のような極性重合体、エチレン−ビニルアルコール共重
合体、１：リビニルアルコール及ヒコの共重合体、ポリ
ウレタン及び他のカル＆ニル含有重合体、金属、ガラス
、木材、紙等の種々の基質に対して低い開始温度におい
て優秀な接着強度を持つブレンドが得られた。
１０〜Ｌ９５９ｆ／ＣＣの密度）樹脂に適当な不飽和カ
ルダン酸又はこれらの誘導体好ましくは無水物をダラフ
トしそして得られたグラフト共重合体にエチレンのホモ
重合体、エチレンのＣ−オレフィン共重合体、エチレン
とエチレン式不飽和エステル又はこれらの銹導体との共
重合体及びこれらの混合物からなるポリオレフィン樹脂
を混合することによって、ナイｐン及び他のボリアミド
のような極性重合体、エチレン−ビニルアルコール共重
合体、１：リビニルアルコール及ヒコの共重合体、ポリ
ウレタン及び他のカル＆ニル含有重合体、金属、ガラス
、木材、紙等の種々の基質に対して低い開始温度におい
て優秀な接着強度を持つブレンドが得られた。
また、本発明は、本発明の接着剤ブレンドの複合構造体
を包含する。この複合構造体は、フィルム、ボトル、シ
ート、容器、管及び類似物の形態にあってよい。これら
は、当業者に知られた任意の方法によって作ることがで
きる。か−る方法の例は、共押出、成形、積層化、被覆
、欧込威形着しくはこれらの方法の組み合わせ又は当業
者に知られた他の異種物質接合法である。
を包含する。この複合構造体は、フィルム、ボトル、シ
ート、容器、管及び類似物の形態にあってよい。これら
は、当業者に知られた任意の方法によって作ることがで
きる。か−る方法の例は、共押出、成形、積層化、被覆
、欧込威形着しくはこれらの方法の組み合わせ又は当業
者に知られた他の異種物質接合法である。
グラフト用単量体として用いられる不飽和カルボン酸又
は酸無水物としては、アクリル酸、マレイン酸、メタク
リル酸、７マル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコ
ン酸、無水マレイン酸、４−メチルシク田ヘキサ−４−
エン−１２−ジカルボン酸無水物、ビシクロ（２，２，
２）オクタ−５−エン−２，５−ジカルボン酸無水物、
ｔ２．ｔｔｓ、ａ究１０−オクタヒト田ナフタリンー２
．５−ジカルボン酸無水物、２−オ午す−１３−ジケト
スピロ（４４）ノナ−７−エン、ビシクロ（２２，１）
−へブタ−５−工ン−２，５−ジカルボン酸無水物、！
レオピマル酸、テトラヒドロフタル酸無水物、Ｘ−メチ
ルビシフ田（２，２，１）へブタ−５−エン−２，３−
ジカルボン酸無水物、Ｘ−メチル４ルｌルナ−５−工ン
−２，５−ジカルボン酸無水物、ノルボルナ−５−エン
ーｚ３−ジカルボン酸無水物、ナト酸無水物（Ｎａｄｌ
ｅ ａｍｋｙ纏ｒｉｄ・）、メチルナト酸無水物、ヒモ
酸無水物（Ｈｌｍｉｅ ａｍｈｙｄｒｌｄ＊ ）、メチ
ルヒモ酸無水物並びに米国特許第＆８７本６４３号及び
同第４８８２．１？４号に記載される他の融合環単量体
が挙げられる。
は酸無水物としては、アクリル酸、マレイン酸、メタク
リル酸、７マル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコ
ン酸、無水マレイン酸、４−メチルシク田ヘキサ−４−
エン−１２−ジカルボン酸無水物、ビシクロ（２，２，
２）オクタ−５−エン−２，５−ジカルボン酸無水物、
ｔ２．ｔｔｓ、ａ究１０−オクタヒト田ナフタリンー２
．５−ジカルボン酸無水物、２−オ午す−１３−ジケト
スピロ（４４）ノナ−７−エン、ビシクロ（２２，１）
−へブタ−５−工ン−２，５−ジカルボン酸無水物、！
レオピマル酸、テトラヒドロフタル酸無水物、Ｘ−メチ
ルビシフ田（２，２，１）へブタ−５−エン−２，３−
ジカルボン酸無水物、Ｘ−メチル４ルｌルナ−５−工ン
−２，５−ジカルボン酸無水物、ノルボルナ−５−エン
ーｚ３−ジカルボン酸無水物、ナト酸無水物（Ｎａｄｌ
ｅ ａｍｋｙ纏ｒｉｄ・）、メチルナト酸無水物、ヒモ
酸無水物（Ｈｌｍｉｅ ａｍｈｙｄｒｌｄ＊ ）、メチ
ルヒモ酸無水物並びに米国特許第＆８７本６４３号及び
同第４８８２．１？４号に記載される他の融合環単量体
が挙げられる。
また、本発明のグラフト共重合体の製造には、米国特許
ｊｌ＆８８２，１９４号に記載される如き共グラフト用
単量体も有用である。
ｊｌ＆８８２，１９４号に記載される如き共グラフト用
単量体も有用である。
共グラフト化に好適な共役不飽和エステルとしては、マ
レイン酸ジアルキル、フマル酸シアル中ル、イタコン酸
ジアルキル、メサコン酸シアル中ル、シトテコン酸ジア
ルキル、アクリル酸アル中ル、り襲トン酸アルキル、チ
グリン酸アルキル及びメタクリル酸アルキル（こ−で、
アル中ルは、１〜１２個の炭素原子を含有する脂肪族、
アリール脂肪族及びシフＷ脂肪族基を表わす）が挙げら
れる。本発明の共グラフト化共重合体に特に有用なエス
テルは、マレイン酸ジプチル、フマル酸ジエチル及びイ
タコン酸ジメチルである。本発明の共グラフト化共重合
体に特に有用な酸及び酸無水物としては、無水マレイン
酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸無水物、！−メチ
ルビシ＃Ｗ（２゜２．１）へブタ−５−エンーλ３−ジ
カルボン酸無水物及びビシクＷ（２，２，１）へブタ−
５−ヱンー２．５−シカ＃ｌン酸無水物が挙げられる。
レイン酸ジアルキル、フマル酸シアル中ル、イタコン酸
ジアルキル、メサコン酸シアル中ル、シトテコン酸ジア
ルキル、アクリル酸アル中ル、り襲トン酸アルキル、チ
グリン酸アルキル及びメタクリル酸アルキル（こ−で、
アル中ルは、１〜１２個の炭素原子を含有する脂肪族、
アリール脂肪族及びシフＷ脂肪族基を表わす）が挙げら
れる。本発明の共グラフト化共重合体に特に有用なエス
テルは、マレイン酸ジプチル、フマル酸ジエチル及びイ
タコン酸ジメチルである。本発明の共グラフト化共重合
体に特に有用な酸及び酸無水物としては、無水マレイン
酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸無水物、！−メチ
ルビシ＃Ｗ（２゜２．１）へブタ−５−エンーλ３−ジ
カルボン酸無水物及びビシクＷ（２，２，１）へブタ−
５−ヱンー２．５−シカ＃ｌン酸無水物が挙げられる。
最終生成物の物理的特性を制御するためにどちらか又は
両方の群の単量体中の１種よりも多くの単量体を使用す
るのがしばしば望ましい。この方法は、一般には、溶剤
を用いて又は用いないで重合体と単量体との混合物を加
熱することよりなる。
両方の群の単量体中の１種よりも多くの単量体を使用す
るのがしばしば望ましい。この方法は、一般には、溶剤
を用いて又は用いないで重合体と単量体との混合物を加
熱することよりなる。
混合物は、触媒を用いて又は用いないでポリオレフィン
の融点よりも高い温度に加熱することができる。かくし
て、ダラフシ化は、空気、ヒドロペルオ中シト、他の遊
離基触媒の存在下に又は混合物を高められた温度に且つ
（溶剤を用いないならば）好ましくは高せん断下に維持
する場合にはこれらの物質の本質的な不在下に生じる。
の融点よりも高い温度に加熱することができる。かくし
て、ダラフシ化は、空気、ヒドロペルオ中シト、他の遊
離基触媒の存在下に又は混合物を高められた温度に且つ
（溶剤を用いないならば）好ましくは高せん断下に維持
する場合にはこれらの物質の本質的な不在下に生じる。
本発明のグツ７ト及び共グラフト共重合体は、生成され
たグチ７ト共重合体を分離又は利用する任意の方法又は
系によって回収される。かくして、この用語は、沈降フ
ラン（ｆｌｕｆｆ ） 、ベレット、粉末等並びに更に
化学的に反応若しくは混合したペレット、粉末等の形態
での共重合体の回収又は得られた共重合体から直接形成
した成形品の形態での共重合体の回収を包声する。
たグチ７ト共重合体を分離又は利用する任意の方法又は
系によって回収される。かくして、この用語は、沈降フ
ラン（ｆｌｕｆｆ ） 、ベレット、粉末等並びに更に
化学的に反応若しくは混合したペレット、粉末等の形態
での共重合体の回収又は得られた共重合体から直接形成
した成形品の形態での共重合体の回収を包声する。
反応を達成する好都合な方法は、各成分を予備混合し次
いで組成物を加熱した押出機によって押出すことである
。また、ブラベンダーミキサー、パンバリミキナー、ａ
−ルミル等の如き他の混合手段を用いることもできる。
いで組成物を加熱した押出機によって押出すことである
。また、ブラベンダーミキサー、パンバリミキナー、ａ
−ルミル等の如き他の混合手段を用いることもできる。
高められた温度で起り得るいくらかの交さ結合で分子量
が不当に増大するのを防止するためには、反応を密閉反
応容器で実施するのが望ましい。通常の単軸又は多軸押
出機は補助装置を用いなくてもこの結果を達威し、この
理由のために特に望ましい反応容器であるが、しかしこ
れは決して必要ではない。
が不当に増大するのを防止するためには、反応を密閉反
応容器で実施するのが望ましい。通常の単軸又は多軸押
出機は補助装置を用いなくてもこの結果を達威し、この
理由のために特に望ましい反応容器であるが、しかしこ
れは決して必要ではない。
得られた本発明の共重合体は、約７０〜９９９５重量悸
のＬＬＤＰＩ及びα０５〜３０重量−の不飽和酸又は酸
無水物又はこれらの混合物よりなることが判明した。
のＬＬＤＰＩ及びα０５〜３０重量−の不飽和酸又は酸
無水物又はこれらの混合物よりなることが判明した。
本発明の共グラフト共重合体は、約５０〜９ ？、 ？
５重量−のＬＬＤＰＥ、約（ＬＯ５〜２５重量襲の不
飽和酸又は酸無水物又はこれらの混合物及び約ａ０５〜
２５重量襲の不飽和エステル又はこれらの混合物よりな
る。これらの得られたグテフト共重合体は、該共重合体
を更に変性するために種青の他の物質と混合又は反応さ
せることができる。
５重量−のＬＬＤＰＥ、約（ＬＯ５〜２５重量襲の不
飽和酸又は酸無水物又はこれらの混合物及び約ａ０５〜
２５重量襲の不飽和エステル又はこれらの混合物よりな
る。これらの得られたグテフト共重合体は、該共重合体
を更に変性するために種青の他の物質と混合又は反応さ
せることができる。
本発明の接着剤ブレンドは、ナイロン、エチレンビニル
アルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、ｆｆリビニルアルコ
ール（Ｐｖム）、ポリエステル、ポリウレタン、金属等
の如き極性基材を含有する複合体中に用いることができ
る。これらの複合体は２層だけであってもよく、又はこ
れらはどちらかの層に付着する物質を構造に加えた３層
若しくはそれ以上の層であってもよい。例えば、これら
の層には、ぼりエチレン（ＰＥ）のようなぎりオレフィ
ン、エチレン／酢酸ビニル共１合体（ＥＶム）、エチレ
ンと他の単量体との共重合体、アイオノ！−及びポリプ
ロピレン（ｐｐ）を用いることができる。当業者には、
こ＼に開示した原理を使用して多くの組み合わせをなす
ことができることは明らかである。
アルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、ｆｆリビニルアルコ
ール（Ｐｖム）、ポリエステル、ポリウレタン、金属等
の如き極性基材を含有する複合体中に用いることができ
る。これらの複合体は２層だけであってもよく、又はこ
れらはどちらかの層に付着する物質を構造に加えた３層
若しくはそれ以上の層であってもよい。例えば、これら
の層には、ぼりエチレン（ＰＥ）のようなぎりオレフィ
ン、エチレン／酢酸ビニル共１合体（ＥＶム）、エチレ
ンと他の単量体との共重合体、アイオノ！−及びポリプ
ロピレン（ｐｐ）を用いることができる。当業者には、
こ＼に開示した原理を使用して多くの組み合わせをなす
ことができることは明らかである。
この接合法は、積層化、共押出、押出積層化、押出着し
くは共押出被覆又は豪合＃Ｉ遺体を形成するために異種
物質を接合するための当業者に知られた他の方法であっ
てよい。
くは共押出被覆又は豪合＃Ｉ遺体を形成するために異種
物質を接合するための当業者に知られた他の方法であっ
てよい。
これらの複合体のいくらかの例は、ＰＥＺ本発明の接着
剤／ナイロン、ＰＥ／接着剤／エチレンビニルアルコー
ル共重合体、ＰＥ／！ｌ！着削／アル着工／アルミニウ
ム接層剤／鋼、ＰＥ／接層剤／ガテス、ＰＫ／接層剤／
木材、ＰＥ／接着剤／レザー、ｐＨ／＠瑞剤／ナイ胃ン
／接着剤／ＰＩＧ及びＰＥ／＠着剤／］！：Ｙｏｕ／接
着剤／Ｐ Ｉテある。他のポリオレフィンを含む複合体
のいくらかの例は、Ｉｃｖム／綾着壁層ナイ四ン、アイ
オ／Ｙ−／１１１１１剤／ナイ四ン、ＰＰ／接着剤／ナ
イ胃ンである。
剤／ナイロン、ＰＥ／接着剤／エチレンビニルアルコー
ル共重合体、ＰＥ／！ｌ！着削／アル着工／アルミニウ
ム接層剤／鋼、ＰＥ／接層剤／ガテス、ＰＫ／接層剤／
木材、ＰＥ／接着剤／レザー、ｐＨ／＠瑞剤／ナイ胃ン
／接着剤／ＰＩＧ及びＰＥ／＠着剤／］！：Ｙｏｕ／接
着剤／Ｐ Ｉテある。他のポリオレフィンを含む複合体
のいくらかの例は、Ｉｃｖム／綾着壁層ナイ四ン、アイ
オ／Ｙ−／１１１１１剤／ナイ四ン、ＰＰ／接着剤／ナ
イ胃ンである。
申す迄もなく、当業者には、こ−に記載した原理を使用
してポリオレフィン及び極性基質の多くの他の組み合わ
せが明らかになるであろう。
してポリオレフィン及び極性基質の多くの他の組み合わ
せが明らかになるであろう。
他の金属組み合わせの例は、アルＪ＝ウム／接潜剤／ア
ル電ニウム又は接着剤／アル之ニウム／接着剤又はポリ
エチレン／接着剤／アルミニウム／ＩＩ着剤／ポリエチ
レンである。また、銅、綱、黄＃７４略の如き他の金属
を用いることもできる６異種金属の例は、アルミニウム
／接着剤／銅、アル１ニウム／！！着剤／＃１、アルミ
ニウム／接着剤／黄銅岬である。また、一方が金属／接
着剤／極性重合体を有する組み合わせも作ることができ
ょう。
ル電ニウム又は接着剤／アル之ニウム／接着剤又はポリ
エチレン／接着剤／アルミニウム／ＩＩ着剤／ポリエチ
レンである。また、銅、綱、黄＃７４略の如き他の金属
を用いることもできる６異種金属の例は、アルミニウム
／接着剤／銅、アル１ニウム／！！着剤／＃１、アルミ
ニウム／接着剤／黄銅岬である。また、一方が金属／接
着剤／極性重合体を有する組み合わせも作ることができ
ょう。
これらの例としては、アルミニウム／接着剤／ナイロン
又はアルミニウム／接着剤／ＫＶＯＨ又は鋼／接着剤／
ナイ田ン／接着剤／鋼がある。再び、当業者には、こ−
に記載した原理から多数の組み合わせが明らかになるで
あろう。
又はアルミニウム／接着剤／ＫＶＯＨ又は鋼／接着剤／
ナイ田ン／接着剤／鋼がある。再び、当業者には、こ−
に記載した原理から多数の組み合わせが明らかになるで
あろう。
これらの物質は、多くの様々な有用な製品を作るのに用
いることができる。これらは、包験フィルム、吹込成形
ボトル、熱成形して容器にすることができる共押出シー
ト、ガラスびん若しくは木材若しくは金属上の被覆とし
て、又は四種若しくは異種金属な接合して積層にするた
めに用いることができる。
いることができる。これらは、包験フィルム、吹込成形
ボトル、熱成形して容器にすることができる共押出シー
ト、ガラスびん若しくは木材若しくは金属上の被覆とし
て、又は四種若しくは異種金属な接合して積層にするた
めに用いることができる。
以下の実施例でブレンドを調製するに際しては、任意の
混合装置又は技術を用いることができる。
混合装置又は技術を用いることができる。
すべてのブレンドは、好ましくは、酸化防止剤を含有す
る。
る。
特迦の実施例においては、ブレンドは、次の条件即ち５
２５７、ｊ ２０ ｒｐｒｎの回転速度及び１０分の全
混合時間の下にスクロール（ｓｅｒ・ｉｔ ＞ｍ 之キ
ナ−を使用した電熱式プラペンダープッスチコーダー之
キサ−で調製された。
２５７、ｊ ２０ ｒｐｒｎの回転速度及び１０分の全
混合時間の下にスクロール（ｓｅｒ・ｉｔ ＞ｍ 之キ
ナ−を使用した電熱式プラペンダープッスチコーダー之
キサ−で調製された。
次いで、得られたブレンドは、５ｓｏｙにおいて圧縮成
形して約α００６１ｍ厚のフィルムにされた。次いで、
フィルムは、４０ ｐｓｌの圧力においてセンチネル（
８＠ｎｔｌｎ・り型ヒートシーツー（モデル１２又は１
２ＡＳ）で基質に圧着された。
形して約α００６１ｍ厚のフィルムにされた。次いで、
フィルムは、４０ ｐｓｌの圧力においてセンチネル（
８＠ｎｔｌｎ・り型ヒートシーツー（モデル１２又は１
２ＡＳ）で基質に圧着された。
シール時間及び温度は、所望の条件に従って変動される
。試料は１１ｍ幅で、そしてシール面積は１１■である
。剥離速度は５１ｎ／分である。初期ビータ後の最大剥
離荷重を試験片長さ１１ｎ当りのＩｂ数で報告する。５
つの試験片の平均値を接着剤による接合のＴ−剥離強度
とする。試験角度はｆｌｌ（１’である。
。試料は１１ｍ幅で、そしてシール面積は１１■である
。剥離速度は５１ｎ／分である。初期ビータ後の最大剥
離荷重を試験片長さ１１ｎ当りのＩｂ数で報告する。５
つの試験片の平均値を接着剤による接合のＴ−剥離強度
とする。試験角度はｆｌｌ（１’である。
こ−に記載した操作はＡ！ｌｌＴＭＤ１８７ｄ（再発行
１９７８）に関連するものであるが、次の点で異なる。
１９７８）に関連するものであるが、次の点で異なる。
（１） Ａ８ＴＭ Ｄ １８７．６−７２における試
験パネル（１２１ｍ長さ×６ｉ１輻）。長さの初めの３
ｉｎを曲げて９０°の曲りを作る。
験パネル（１２１ｍ長さ×６ｉ１輻）。長さの初めの３
ｉｎを曲げて９０°の曲りを作る。
（２）初期ピーク後に剥離の初めの５１！１について自
記記録曲線から剥離強度を測定する。
記記録曲線から剥離強度を測定する。
（３） 被着材を剥離するのに要する平均剥離荷重（
試験片幅１１ｎ当りのＩｂ数）を報告する。
試験片幅１１ｎ当りのＩｂ数）を報告する。
例１
！−メチルビシクｏ（ｚｚｔ）へブタ−５−エン−２，
５−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）を高荷重メルトイ
ンデックスが９．０ｆ７１０分で密度がα９５９１／Ｃ
Ｃの線状低密度ポリエチレンと反応させて、１５重量−
のＸＭＮＡ及び５．１ｆ／１０分のメルトインデックス
を持つグラフト共重合体（ＬＬＤＰＩｆ ）を得た。上
記のグラフト共重合体を、１２％の酢酸ビニル分を含有
し且つ１２ｔ／１０分のメルトインデックスを有するエ
チレン／酢酸ビニル共重合体と１０：９０重量比で混合
した。上記の操作を使用して、ブレンドの接着力を試験
した。
５−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）を高荷重メルトイ
ンデックスが９．０ｆ７１０分で密度がα９５９１／Ｃ
Ｃの線状低密度ポリエチレンと反応させて、１５重量−
のＸＭＮＡ及び５．１ｆ／１０分のメルトインデックス
を持つグラフト共重合体（ＬＬＤＰＩｆ ）を得た。上
記のグラフト共重合体を、１２％の酢酸ビニル分を含有
し且つ１２ｔ／１０分のメルトインデックスを有するエ
チレン／酢酸ビニル共重合体と１０：９０重量比で混合
した。上記の操作を使用して、ブレンドの接着力を試験
した。
ＸＭＮＡを高荷重下のメルトインデックスが７．０ｆ／
１０分で密度がα９６１ｆ／ｃｃの高密度ポリエチレン
ホモ重合体樹脂と反応させて、ｔｓｒのＸＭＮＡ及びｔ
５ｆ／１０分のメルトインデックスを有するグラフト共
重合体（ＨＤＰＩＣｆ ）を生成した。このグラフト共
重合体と上記と同じエチレン／酢酸ビニル共重合体との
１０：９０ブレンドを同じ態様で試験した。
１０分で密度がα９６１ｆ／ｃｃの高密度ポリエチレン
ホモ重合体樹脂と反応させて、ｔｓｒのＸＭＮＡ及びｔ
５ｆ／１０分のメルトインデックスを有するグラフト共
重合体（ＨＤＰＩＣｆ ）を生成した。このグラフト共
重合体と上記と同じエチレン／酢酸ビニル共重合体との
１０：９０ブレンドを同じ態様で試験した。
両方の場合において、試料を“センチネル１ヒートシー
ツ−においてアルミニウムに財して温度の函数として５
秒間シールした。次の結果（Ｉｂ／１ｍ）が得られた。
ツ−においてアルミニウムに財して温度の函数として５
秒間シールした。次の結果（Ｉｂ／１ｍ）が得られた。
１１ＤＰｌｆ α８ 工２ ＞＆
２”Ｅはフィルムの伸びを示す。
２”Ｅはフィルムの伸びを示す。
本例は、線状低密度グラフト共重合体（ＬＬＤＰｌｅｆ
）を使用する結果としての接着開始温度の低下を示□す
。
）を使用する結果としての接着開始温度の低下を示□す
。
例２
ＸＭＮＡを、ｌｋ）インデックスがＣＬ６ｆ／１０分で
且つ密度がα９１９ｔ／ｃｃの他の線状低密度ポリエチ
レンと反応させた。このグラフト共重合体（ＬＬＤＰＩ
ｆ ）は、４（Ｉｆ／１０分のメルトインデックス及び
１１重量−のＸＭＮム含蓋を有していＬｏこのグラフト
共重合体を例１で用いたと同じエチレン／酢酸ビニル共
重合体中に同じレベルで混合した。このブレンドをセン
チネルヒートシーチーにおいてアルミニウムに対して温
度の函数として５秒間シールしたときの接着力礁：つい
て試験した。これを例１で用いたＨＤＰＥｆブレンドの
結果と比較した。結果（ｉｔｓ／ｉｍ）を以下に示す。
且つ密度がα９１９ｔ／ｃｃの他の線状低密度ポリエチ
レンと反応させた。このグラフト共重合体（ＬＬＤＰＩ
ｆ ）は、４（Ｉｆ／１０分のメルトインデックス及び
１１重量−のＸＭＮム含蓋を有していＬｏこのグラフト
共重合体を例１で用いたと同じエチレン／酢酸ビニル共
重合体中に同じレベルで混合した。このブレンドをセン
チネルヒートシーチーにおいてアルミニウムに対して温
度の函数として５秒間シールしたときの接着力礁：つい
て試験した。これを例１で用いたＨＤＰＥｆブレンドの
結果と比較した。結果（ｉｔｓ／ｉｍ）を以下に示す。
ＨＤＰＩｆ ＜α１ 〈α１ α６ 五２ 〉
４２Ｅはフィルムの伸びを示し、そして８Ｅはフィル＾
の僅かな伸びを示す。ＣＮＢは分離できなかったことを
示す。
４２Ｅはフィルムの伸びを示し、そして８Ｅはフィル＾
の僅かな伸びを示す。ＣＮＢは分離できなかったことを
示す。
本例は、ＬＬＤＰＥｆ共重合体がＨＤＰＫ？ブレンドと
比較して接着開始温度を下げることを示す。
比較して接着開始温度を下げることを示す。
例３
密度がα９１４ｆ／ｃｃで高荷重メルトインデックス（
２１２４０ｆ）がｚｓｒ／ｌｏ分の線状低密度ポリエチ
レンをＸＭＮＡと反応させることによってグラフト共重
合体を調製した。得られたグラフト共重合体は、ｔ２ｔ
／１ｏ分のメルトインデックス及び１６重量−のＸＭＮ
Ａ含量を有していた。
２１２４０ｆ）がｚｓｒ／ｌｏ分の線状低密度ポリエチ
レンをＸＭＮＡと反応させることによってグラフト共重
合体を調製した。得られたグラフト共重合体は、ｔ２ｔ
／１ｏ分のメルトインデックス及び１６重量−のＸＭＮ
Ａ含量を有していた。
このグラフト共重合体を例１で用いたと同じエチレン／
酢酸ビニル共重合体と混合し、そしてこれをすずを含ま
ない鋼に対して以下の表に示す温度において３秒間接着
させた。接着力を１ｂ／１ｍで報告する。
酢酸ビニル共重合体と混合し、そしてこれをすずを含ま
ない鋼に対して以下の表に示す温度において３秒間接着
させた。接着力を１ｂ／１ｍで報告する。
また、例１に記載した高密度ｌリエチレンホモ重合体か
ら製造されそして例１で用いたと同じエチレン／酢酸ビ
ニル共重合体（Ｅｖム）を混合させたグラフト共重合体
をすずを含まない鋼に対して以下の表に示す温度で接着
させると、次の結果（ｔｂ／１ｍ）が得られた。
ら製造されそして例１で用いたと同じエチレン／酢酸ビ
ニル共重合体（Ｅｖム）を混合させたグラフト共重合体
をすずを含まない鋼に対して以下の表に示す温度で接着
させると、次の結果（ｔｂ／１ｍ）が得られた。
ブレンド中のグラフト すずな含まない鋼に対する接着
力ＨＤＰＩｆ ＣＮ８ ＜０．Ｉ
ＬＬＤＰＥｆ ＣＮＢ 五１ＣＮ
８は分離できなかったことを示す。
力ＨＤＰＩｆ ＣＮ８ ＜０．Ｉ
ＬＬＤＰＥｆ ＣＮＢ 五１ＣＮ
８は分離できなかったことを示す。
再び、ＬＬＤＰＥｆ共重合体は、ＨＤＰＥｆブレンドと
比較して低温での接着力を向上させる。
比較して低温での接着力を向上させる。
例４
ＸＭＮＡをメルトインデックスが１０１７１０分で密度
がα９２１ｆ／ｃｃの低密度ポリエチレン（ＬＤＰＫ）
ホモ重合体と反応させて、五ｓｔ／１０分のメルトイン
デックス及びα８３重ｆＩｋ％のＸＭＮＡ含量を有する
グラフト共重合体（ＬＤＰＥｆ）を生成した。このグラ
フト共重合体（ＬＤＰＥｆ）を例１で用いたと同じエチ
レン／酢酸ビニル共重合体中に畿つかの濃度で混合した
。
がα９２１ｆ／ｃｃの低密度ポリエチレン（ＬＤＰＫ）
ホモ重合体と反応させて、五ｓｔ／１０分のメルトイン
デックス及びα８３重ｆＩｋ％のＸＭＮＡ含量を有する
グラフト共重合体（ＬＤＰＥｆ）を生成した。このグラ
フト共重合体（ＬＤＰＥｆ）を例１で用いたと同じエチ
レン／酢酸ビニル共重合体中に畿つかの濃度で混合した
。
比較のためζ：、例２に記載した線状低密度グラフト共
重合体（ＬＬＤＰＩｆ ）を例１に用しまたと同じＥＶ
Ａ中に混合した。結果を次の表に示す。
重合体（ＬＬＤＰＩｆ ）を例１に用しまたと同じＥＶ
Ａ中に混合した。結果を次の表に示す。
本例は、低密度ぼりエチレングラフト共重合体（ＬＤＰ
Ｅｆ）の使用と比較して線状低密度ポリエチレングラフ
ト共重合体（ＬＬＤＰＥｔ ）の使用の結果として得ら
れる接着力の向上を示す。これは、グラフト化される成
分としての低密度ポリエチレンの直線性の重要性を例示
する。用いたＬＬＤＰＥｆブレンド中のＸＭＮＡの量に
達し又はそれを越えるようにブレンド中のＬＤＰＥｆ共
重合体の量を増加しても、ブレンドの付着力は、１０％
（２） ＬＬＤＰＩＣｆ共重合体を含有するブレンドに
よって達成されるレベルに向上しない。
Ｅｆ）の使用と比較して線状低密度ポリエチレングラフ
ト共重合体（ＬＬＤＰＥｔ ）の使用の結果として得ら
れる接着力の向上を示す。これは、グラフト化される成
分としての低密度ポリエチレンの直線性の重要性を例示
する。用いたＬＬＤＰＥｆブレンド中のＸＭＮＡの量に
達し又はそれを越えるようにブレンド中のＬＤＰＥｆ共
重合体の量を増加しても、ブレンドの付着力は、１０％
（２） ＬＬＤＰＩＣｆ共重合体を含有するブレンドに
よって達成されるレベルに向上しない。
例５
例４で用いたＸＭＮムダラフト化低密度〆リエチレン（
ＬＤＰＩＦ ）及び例Ｓで用いた線状低密度ぎりエチレ
ングラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｆ ）をそれぞれ別個
に、メルトインデックスが１８ｆ／１０分で密度がα９
１４ｆ／ｃｃの低密度ポリエチレン中に１０重量−比率
で混合した。これらのブレンドをナイロン６フィルムに
対して４５０７及び１秒の条件でヒートシールした。結
果（ｌｂ／ｌｎ）を以下に示す。
ＬＤＰＩＦ ）及び例Ｓで用いた線状低密度ぎりエチレ
ングラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｆ ）をそれぞれ別個
に、メルトインデックスが１８ｆ／１０分で密度がα９
１４ｆ／ｃｃの低密度ポリエチレン中に１０重量−比率
で混合した。これらのブレンドをナイロン６フィルムに
対して４５０７及び１秒の条件でヒートシールした。結
果（ｌｂ／ｌｎ）を以下に示す。
ブレンド中のグラフト
ＬＬＤＰＥｆ ＞５．４”ＬＤＰＩＦ
（１５ＥＴはフィルムの引裂を示
す。
（１５ＥＴはフィルムの引裂を示
す。
再び、本例は、分校低密度グラフト共重合体（ＬＤＰ］
ｉ：ｆ ）が低密度ぎりエチレンと混合させたときに線
状低密度グラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｔ）はど良好で
ないことを例示する。
ｉ：ｆ ）が低密度ぎりエチレンと混合させたときに線
状低密度グラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｔ）はど良好で
ないことを例示する。
例６
例５に用いたと同じ成分な用いたが、但し、混合比はグ
ラフト共重合体を２０重量−に変更されそしてヒートシ
ールはエチレン／ビニルアルコール共重合体（ｇｖｏａ
）フィルムに対して４５０’Ｆで１秒間実施された。結
果（ｌｂ／ｉｍ）を以下に示す。
ラフト共重合体を２０重量−に変更されそしてヒートシ
ールはエチレン／ビニルアルコール共重合体（ｇｖｏａ
）フィルムに対して４５０’Ｆで１秒間実施された。結
果（ｌｂ／ｉｍ）を以下に示す。
ブレンド中のグラフト
ＬＤＰｌｆ α２ＬＬＤＰＭｆ
ａ８本例は、ＬＬＤＰＨｆがＬＤＰ
ＩＦよりもＥＴＯＫに対する接着力におい【優れている
ことを示す。
ａ８本例は、ＬＬＤＰＨｆがＬＤＰ
ＩＦよりもＥＴＯＫに対する接着力におい【優れている
ことを示す。
例７
例４におけると同じ操作を用いた。用いた主成分ハ、１
２ ｆ／１０分のメルトインデックス及び１２−の酢酸
ビニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体（Ｅ
ｖム）であった。用いたグラフト共重合体は、例４で用
いたものと同じであった。
２ ｆ／１０分のメルトインデックス及び１２−の酢酸
ビニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体（Ｅ
ｖム）であった。用いたグラフト共重合体は、例４で用
いたものと同じであった。
ブレンドを調製し、そして先の実施例に記載の操作を使
用してナイ田ン６及びＩＶＯＨに財する接着力を測定し
た。この比較研究の結果は次の如くであった。接着力（
１ｍ／ｉｍ）を次に示す。
用してナイ田ン６及びＩＶＯＨに財する接着力を測定し
た。この比較研究の結果は次の如くであった。接着力（
１ｍ／ｉｍ）を次に示す。
ＬＤＰＥｆ １ ０ α ９
ｔ７２０ ｔ
１ ｔ ７ＬＬＤＰＥｆ １０
＞五４ＦＴ 五５Ｔ ２０ 〉 五 ２４．１ ＦＴはフィル＾の引裂を示す 再び、これは、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥｔ
）から作ったグラフト共重合体の使用が低密度ポリエ
チレン（ＬＤｐＥｒ）から作ったものよりも優れている
ことを例示する。
ｔ７２０ ｔ
１ ｔ ７ＬＬＤＰＥｆ １０
＞五４ＦＴ 五５Ｔ ２０ 〉 五 ２４．１ ＦＴはフィル＾の引裂を示す 再び、これは、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥｔ
）から作ったグラフト共重合体の使用が低密度ポリエ
チレン（ＬＤｐＥｒ）から作ったものよりも優れている
ことを例示する。
例８
例４で用いたと同じ操作を用いた。しかしながら、この
場合には、例４で用いた線状低密度ポリエチレン基材グ
ラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｆ ）及び低密度ポリエチ
レン基材グラフト共重合体（ＬＤＰＩＦ ）をそれぞれ
別個に、高荷重メルトインデックスが１４ ｆ７１０分
で密度がα！４４ｆ／ＣＣの高密度ポリエチレンと混合
させた。ナイ四ンに對する付着力（ｌｂ／ｉｍ）の結果
を以下に示す。
場合には、例４で用いた線状低密度ポリエチレン基材グ
ラフト共重合体（ＬＬＤＰＥｆ ）及び低密度ポリエチ
レン基材グラフト共重合体（ＬＤＰＩＦ ）をそれぞれ
別個に、高荷重メルトインデックスが１４ ｆ７１０分
で密度がα！４４ｆ／ＣＣの高密度ポリエチレンと混合
させた。ナイ四ンに對する付着力（ｌｂ／ｉｍ）の結果
を以下に示す。
ヒートシーラーを４３０７及び１秒に設定してこれらの
フィルムをシールした。
フィルムをシールした。
グラブ）共重合体 ブレンド中のグラフト ナイｐ
ンに対するＬＬＤＰＩｆ ２０
ｔ ？ＬＤＰＩＦ ２０
α７これらの結果は、高密度ポリエチ
レンとの混合に用いたときにＬＬＤＰＥｆ成分がＬＤＰ
Ｅｆ成分よりも優れていることを示す。
ンに対するＬＬＤＰＩｆ ２０
ｔ ？ＬＤＰＩＦ ２０
α７これらの結果は、高密度ポリエチ
レンとの混合に用いたときにＬＬＤＰＥｆ成分がＬＤＰ
Ｅｆ成分よりも優れていることを示す。
例９
１２襲の酢酸ビニル分及び１２ｆ７１０分のメルトイン
デックスを有するエチレン／酢酸ビニル共重合体（ＩＶ
Ａ）を、例３で用いた高密度基材グチ７ト共重合体（Ｈ
ＤＰＫｆ ）及び線状低密度基材グチ７Ｆ共重合体（Ｌ
Ｌｎｐｇｔ ）とそれぞれ別個に９０：１０の比率で混
合した。次いで、これらのブレンドをアルミニウムに対
して様々な温度で１秒間液着させたときの接着力につい
て試験した。
デックスを有するエチレン／酢酸ビニル共重合体（ＩＶ
Ａ）を、例３で用いた高密度基材グチ７ト共重合体（Ｈ
ＤＰＫｆ ）及び線状低密度基材グチ７Ｆ共重合体（Ｌ
Ｌｎｐｇｔ ）とそれぞれ別個に９０：１０の比率で混
合した。次いで、これらのブレンドをアルミニウムに対
して様々な温度で１秒間液着させたときの接着力につい
て試験した。
接着力試験の結果（１ｂ／ｉｍ）を以下に示す。
ＨＤＰＫｆ −−−−−−α２ α４
ａｓ ｔ。
ａｓ ｔ。
Ｅはフィルムの伸びを示す。
本例は、ＬＤＰＦ：ｆによる接着開始温度がＨＤＰＩＦ
よりも低いことを示す。
よりも低いことを示す。
例１０
ｔｏｔ／１ｏ分のメルトインデックス及びα９３１ｆ／
Ｃｃの密度を有するエチレン／酢酸エチル共重合体（ｇ
ｇ＊）を、例３で用いた高密度基材グラフト共重合体（
ＨＤＰＫｆ ）及び線状低密度基材グラフト共重合体（
ＬＬＤＰＥｔ ）とそれぞれ別個に９０ ： １０の比
率で混合した。次いで、これらのブレンドをアルミニウ
ムに対する様々な温度で１秒間の接着力について試験し
た。接着力試験の結果（ｌｂ／ｌ＋ａ）を以下に示す。
Ｃｃの密度を有するエチレン／酢酸エチル共重合体（ｇ
ｇ＊）を、例３で用いた高密度基材グラフト共重合体（
ＨＤＰＫｆ ）及び線状低密度基材グラフト共重合体（
ＬＬＤＰＥｔ ）とそれぞれ別個に９０ ： １０の比
率で混合した。次いで、これらのブレンドをアルミニウ
ムに対する様々な温度で１秒間の接着力について試験し
た。接着力試験の結果（ｌｂ／ｌ＋ａ）を以下に示す。
ＬＬＤＰＩＣＦ Ｑ、４ α６ （
１６αａ ｔ６１１１ＤＰＩｆ （Ｌｌ
１２ １２ （１２（Ｌ２本例は、
基材樹脂をエチレン／アクリル酸エチル共重合体とする
ときにＬＬＤＰＩＣＦがＨＤＰ１８ｆと比較して接着に
必要な温度を下げることを示す０例１１ 例！に記載の如くして調製したブレンドを銅箔に対して
様々な温度において１秒間試験した。結果（１４７１ｍ
）を以下に示す。
１６αａ ｔ６１１１ＤＰＩｆ （Ｌｌ
１２ １２ （１２（Ｌ２本例は、
基材樹脂をエチレン／アクリル酸エチル共重合体とする
ときにＬＬＤＰＩＣＦがＨＤＰ１８ｆと比較して接着に
必要な温度を下げることを示す０例１１ 例！に記載の如くして調製したブレンドを銅箔に対して
様々な温度において１秒間試験した。結果（１４７１ｍ
）を以下に示す。
ＨＤＰＩｆ １１２ （Ｌ２ α５ （Ｌ４
（Ｌ４ ｒ：１．６ＬＬＤＰＩＣｆ （Ｌ５
α８ ｔｏ ｔ５ ２．ｉ ＞１２８はフィ
ルムの伸びを示す。
（Ｌ４ ｒ：１．６ＬＬＤＰＩＣｆ （Ｌ５
α８ ｔｏ ｔ５ ２．ｉ ＞１２８はフィ
ルムの伸びを示す。
本例は、ＬＬＤＰＩｔブレンドが銅に対してＨＤＰＩＣ
ｆブレンドよりも低温付着力で優れていることを例示す
る。
ｆブレンドよりも低温付着力で優れていることを例示す
る。
例１２
例１０における如くして調製したブレンドを、銅箔に対
して様々な温度において１秒間接着させた接着力につい
て試験した。結果（１７ｉｎ）を以下に示す。
して様々な温度において１秒間接着させた接着力につい
て試験した。結果（１７ｉｎ）を以下に示す。
ＬＬＤＰＥｆ ａ４ α６ （Ｌ７ １
１？ （Ｌｌ ｔ３ＨＤＰ］Ｃｆ α１
α１ α２ （１２α５これは、ＬＬＤＰＩｆ
ブレンドが銅に対してＨＤＰＩＣｆブレンドよりも優秀
な低温接着力をもたらすことを例示する。
１？ （Ｌｌ ｔ３ＨＤＰ］Ｃｆ α１
α１ α２ （１２α５これは、ＬＬＤＰＩｆ
ブレンドが銅に対してＨＤＰＩＣｆブレンドよりも優秀
な低温接着力をもたらすことを例示する。
例１５
ｆｌｌｏ”ｃ用いたエチレン／アクリル酸エチル共重合
体（Ｅｌム）を、例３で用いた線状低密度ポリエチレン
グラフＦ共重合体（ＬＬＤＰＮｆ ）及び例４で用いた
低密度ポリエチレングツ７ト共重合体（ＬＤＰＥｆ ）
とそれぞれ別個にｌ１１１０襲対ダテ７Ｆ共重合体１０
−の比率で混合した。これらのブレンＦをナイｐン６に
対して４５０’Ｆ及び１秒でヒートシールした。これら
の試験の接着力データ（ｌｂ／ｉｎ）を以下に示す。
体（Ｅｌム）を、例３で用いた線状低密度ポリエチレン
グラフＦ共重合体（ＬＬＤＰＮｆ ）及び例４で用いた
低密度ポリエチレングツ７ト共重合体（ＬＤＰＥｆ ）
とそれぞれ別個にｌ１１１０襲対ダテ７Ｆ共重合体１０
−の比率で混合した。これらのブレンＦをナイｐン６に
対して４５０’Ｆ及び１秒でヒートシールした。これら
の試験の接着力データ（ｌｂ／ｉｎ）を以下に示す。
ブレンド中のグラフト
ＬＬＤＰＥｆ ２．０ＬＤＰＢｔ
α４ これは、ＬＬＤＰＥｆブレンドがＬＤＰＥｆブレンドよ
りも優秀な付着力をもたらすことを示す。
α４ これは、ＬＬＤＰＥｆブレンドがＬＤＰＥｆブレンドよ
りも優秀な付着力をもたらすことを示す。
例１４
１４ｆ／ｉｏ分の高荷重メルトインデックス及びα９４
４ｆ／Ｃｃの密度を有する高密度ｌリエチレンと例２で
用いた線状低密度ポリエチレングラフＦ共重合体との８
０ ： ２０ブレンドは、４５０フ及び１秒に設定した
ヒートシーラーを使用して紙に対して接着させたときに
極めて強い結合力を示した。紙の繊維の４袈が得られた
。
４ｆ／Ｃｃの密度を有する高密度ｌリエチレンと例２で
用いた線状低密度ポリエチレングラフＦ共重合体との８
０ ： ２０ブレンドは、４５０フ及び１秒に設定した
ヒートシーラーを使用して紙に対して接着させたときに
極めて強い結合力を示した。紙の繊維の４袈が得られた
。
例１５
５０ｆ７１０分のメルトインデックス及び１８嘱の酢酸
ビニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体を、
例２に用いたＨＤＰＩＦ及びＬＬＤＰＴ１ｇ共重合体と
それぞれ別個に９（Ｍ１０混合比で混合した。得られた
ブレンドを、アルミニウムに対して温度の函数として５
秒間ヒートシールさせたときの接着力について試験した
。結果（１１＊／１ｍ１）を以下に示す。
ビニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体を、
例２に用いたＨＤＰＩＦ及びＬＬＤＰＴ１ｇ共重合体と
それぞれ別個に９（Ｍ１０混合比で混合した。得られた
ブレンドを、アルミニウムに対して温度の函数として５
秒間ヒートシールさせたときの接着力について試験した
。結果（１１＊／１ｍ１）を以下に示す。
ＬＬＤＰＥｇ １９ ２．５ ２．４ ２．５ １５
ＨＤＰＥ富 α７ −− １１ −− １１これは
、ＬＬＤＰＮｇブレンドがｕＤｐｇｇブレンドよりも低
い接着開始温度をもたらすことを例示する。
ＨＤＰＥ富 α７ −− １１ −− １１これは
、ＬＬＤＰＮｇブレンドがｕＤｐｇｇブレンドよりも低
い接着開始温度をもたらすことを例示する。
例１６
２．０ ｆ７１０分のメルトインデックス及び（Ｌ？４
２ｆ／ＣＣ＃）密度を有するエチレン／アクリル酸メチ
ル共重合体（ＥＭＡ）を、例５で用いた線状低密度グツ
７ト共重合体（ＬＬＤＰＩｇ）と混合した。ブレンドを
プレスしてフィルムにし、そして６０７で１秒間に設定
したヒートシーラーでポリエステルフィルムに対してヒ
ートシールした。接着力データの結果（ｌｂ／Ｉｎ）を
以下に示す。
２ｆ／ＣＣ＃）密度を有するエチレン／アクリル酸メチ
ル共重合体（ＥＭＡ）を、例５で用いた線状低密度グツ
７ト共重合体（ＬＬＤＰＩｇ）と混合した。ブレンドを
プレスしてフィルムにし、そして６０７で１秒間に設定
したヒートシーラーでポリエステルフィルムに対してヒ
ートシールした。接着力データの結果（ｌｂ／Ｉｎ）を
以下に示す。
グラフ）共重合体 ブレンド中のグツ７ト ポリエステ
ルに対しＬＤＰＥｇ １０
１７例１７ 先に記載した方法によって、例２で用いた線状低密度ポ
リエチレングラフＦ共重合体（ＬＬＤＰＥｇ）１０５ｇ
と、１１ｆ７１０分のメルトインデックス及び０．９１
９ｆ／ＣＣの密度を有する線状低密度ポリエチレン（Ｌ
ＬＤＰＥ ）？ ０％とのブレンドを調製した。このブ
レンドを４５０１’及び１秒に設定したヒートシーツ−
でナイロン６フィルムに対して接着させた接着力につい
て試験した。得られた接着力は、７ ？ ｌｌｅ／１ｍ
よりも大きい強度を持つ剥離できない結合であった。
ルに対しＬＤＰＥｇ １０
１７例１７ 先に記載した方法によって、例２で用いた線状低密度ポ
リエチレングラフＦ共重合体（ＬＬＤＰＥｇ）１０５ｇ
と、１１ｆ７１０分のメルトインデックス及び０．９１
９ｆ／ＣＣの密度を有する線状低密度ポリエチレン（Ｌ
ＬＤＰＥ ）？ ０％とのブレンドを調製した。このブ
レンドを４５０１’及び１秒に設定したヒートシーツ−
でナイロン６フィルムに対して接着させた接着力につい
て試験した。得られた接着力は、７ ？ ｌｌｅ／１ｍ
よりも大きい強度を持つ剥離できない結合であった。
例１８
２．０ｆ／１０分のメルトインデックス及びα９２０の
密度を有する線状低密度ポリエチレン９０−と、例３で
用いた線状低密度ｌリエチレングラ７ト共重合体１０弧
とのブレンドは、ポリ（アクリリニトリルーコーブタジ
エン）フィルムに対して３５０７で１秒間ヒートシール
させたときにｊＩＩｍ不可能な結合をもたらした。
密度を有する線状低密度ポリエチレン９０−と、例３で
用いた線状低密度ｌリエチレングラ７ト共重合体１０弧
とのブレンドは、ポリ（アクリリニトリルーコーブタジ
エン）フィルムに対して３５０７で１秒間ヒートシール
させたときにｊＩＩｍ不可能な結合をもたらした。
例２０
＆Ｏｆ／１０分のメルトインデックス及び９−の酢酸ビ
ニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体を、例
２で用いた高密度＆ｌＪエチレングラット共重合体及び
線状低密度ポリエチレングツ７ト共重合体と９０二１０
の比率で混合した。次いで、これらのブレンドをアルミ
ニウムに対して温度の函数として５秒間接着させた接着
力について試験した。結果（ｌｌｅ／ｉｍ）を以下に示
す。
ニル含量を有するエチレン／酢酸ビニル共重合体を、例
２で用いた高密度＆ｌＪエチレングラット共重合体及び
線状低密度ポリエチレングツ７ト共重合体と９０二１０
の比率で混合した。次いで、これらのブレンドをアルミ
ニウムに対して温度の函数として５秒間接着させた接着
力について試験した。結果（ｌｌｅ／ｉｍ）を以下に示
す。
ＬＬＤＰＥｇ−−−２，１４，４１９ＯＮ８ＨＤＰＩｇ
（Ｌ７ −−− １４ ２．８ ７．１”再び
、県なるエチレン／酢酸ビニル共重合体ベース樹脂にお
いて、ＬＬＤＰＥｇブレンドは、ＨＤＰＥｇブレンドと
比較して低温度での良好な接着力を示す。
（Ｌ７ −−− １４ ２．８ ７．１”再び
、県なるエチレン／酢酸ビニル共重合体ベース樹脂にお
いて、ＬＬＤＰＥｇブレンドは、ＨＤＰＥｇブレンドと
比較して低温度での良好な接着力を示す。
例２１
先に記載の如くして、ｌｏｆ／１０分のメルトインデッ
クス及びα９１ｆ／ｃｃの密度を有する線状低密度ポリ
エチレン８〇−及び９０−と、ｔｌ−のグラフト化ＸＭ
ＮＡ単量体を含量し且つα９２１ｆ／ｃｃの密度を有す
る線状低密度ポリエチレングラフト共重合体２０襲及び
１０％とをそれぞれ含有する２種類のブレンドを＃ＩＩ
した。これらのブレンドは両方とも、高密度ぎりエチレ
ン、線状低密度ぎりエチレン及び低密度ポリエチレンに
対して４５０”Ｆで１秒間ヒートシールさせたときに剥
離不可能な接着力をもたらした。
クス及びα９１ｆ／ｃｃの密度を有する線状低密度ポリ
エチレン８〇−及び９０−と、ｔｌ−のグラフト化ＸＭ
ＮＡ単量体を含量し且つα９２１ｆ／ｃｃの密度を有す
る線状低密度ポリエチレングラフト共重合体２０襲及び
１０％とをそれぞれ含有する２種類のブレンドを＃ＩＩ
した。これらのブレンドは両方とも、高密度ぎりエチレ
ン、線状低密度ぎりエチレン及び低密度ポリエチレンに
対して４５０”Ｆで１秒間ヒートシールさせたときに剥
離不可能な接着力をもたらした。
例２２
例２１で用いたと同じ線状低密度ポリエチレンをベース
樹脂として用いて、２種類のブレンドを調製した。ブレ
ンドのうちの１つには、例２１で用いた線状低密度ポリ
エチレングラフト共重合体（ｔＬＤｒｚｇ）を？ＣＭＩ
Ｏの比率で混合した。もう１つのブレンドには、例４に
用いた低密度ボリエチレングラフト共重合体（ＬＤＰＥ
ｇ）を９０：１０の比率で用いて混合した。これらのブ
レンドをエチレン／ビニルアルコール共重合体フィルム
（ｇｖｏａ）に対して４３０下及び５秒でヒートシール
した。接着力の結果（ｌｂ／ｉｎ）を以下に示す。
樹脂として用いて、２種類のブレンドを調製した。ブレ
ンドのうちの１つには、例２１で用いた線状低密度ポリ
エチレングラフト共重合体（ｔＬＤｒｚｇ）を？ＣＭＩ
Ｏの比率で混合した。もう１つのブレンドには、例４に
用いた低密度ボリエチレングラフト共重合体（ＬＤＰＥ
ｇ）を９０：１０の比率で用いて混合した。これらのブ
レンドをエチレン／ビニルアルコール共重合体フィルム
（ｇｖｏａ）に対して４３０下及び５秒でヒートシール
した。接着力の結果（ｌｂ／ｉｎ）を以下に示す。
ＬＬＤＰＥｇ １０ ２．？ＬＤ
ＰＥｇ １０ ｔ ５舛び、こ
れは、２種類のグラフト共重合体の密度が同じであると
きで４．ｔもＳＩＩ状低密度ダテグラ共重合体が分校Ｌ
ＤＰＥ共重合体よりも優れていることを例示する。
ＰＥｇ １０ ｔ ５舛び、こ
れは、２種類のグラフト共重合体の密度が同じであると
きで４．ｔもＳＩＩ状低密度ダテグラ共重合体が分校Ｌ
ＤＰＥ共重合体よりも優れていることを例示する。
例２３
例２０に記載したエチレン／酢酸ビニル共重合体を、例
１に記載したＨＤＰＥｇ共重合体及びＬＬＤＰＥｇ共重
合体とそれぞれ別個に９０：１０の混合比で混合した。
１に記載したＨＤＰＥｇ共重合体及びＬＬＤＰＥｇ共重
合体とそれぞれ別個に９０：１０の混合比で混合した。
混合は、大型のバンバリー型メルトホ毫ジナイず−にお
いて実施された。次いで、これらのブレンドを以下の表
に示す２つの異なる溶融温度において吹込成形してフィ
ルムにした。フィルムの吹込成形に用いた押出機は、１
ｙ ｉ ｉｉミスタ−リング出機である。次いで、フ
ィルムをＡＮＴＩ／Ａ８’ｒＭ標準Ｄ−１７４６−７０
に記載の如くして透明性について試験した。結果を挟角
散乱透過率（Ｎム８Ｔ）％として報告する。
いて実施された。次いで、これらのブレンドを以下の表
に示す２つの異なる溶融温度において吹込成形してフィ
ルムにした。フィルムの吹込成形に用いた押出機は、１
ｙ ｉ ｉｉミスタ−リング出機である。次いで、フ
ィルムをＡＮＴＩ／Ａ８’ｒＭ標準Ｄ−１７４６−７０
に記載の如くして透明性について試験した。結果を挟角
散乱透過率（Ｎム８Ｔ）％として報告する。
この数が大きくなる程、フィルムは透明である。
ＨＤＰＫｇ １９ ２４これは、Ｈ
ＤＰ）４ブレンドと比較したＬＬＤＰＥｇブレンドの優
秀な透明性を示す。
ＤＰ）４ブレンドと比較したＬＬＤＰＥｇブレンドの優
秀な透明性を示す。
例２４
例５で用いたＬＬＤＰＥｇを１０％含有する例９で使用
のブレンドをナイ四ン６又はエチレン／ビニルアルコー
ル共重合体（ＥＶＯＨ）と共押出した。
のブレンドをナイ四ン６又はエチレン／ビニルアルコー
ル共重合体（ＥＶＯＨ）と共押出した。
得られた共押出流延フィルムは、試験したときに次の全
厚及び接着力を有していた。
厚及び接着力を有していた。
共押出した材料 全厚（ミル） 接着力（１４７１ｍ）
ナイ胃ン６ 五２２．４ ＫＹＯＨ工 ５ ｔ。
ナイ胃ン６ 五２２．４ ＫＹＯＨ工 ５ ｔ。
例２５
例１６で用いたエチレン／アクリル酸メチル共重合体（
ＨＭＡ）９０−と線状低密度ポリエチレンダラ７ト共重
合体とのブレンドは、５００７及び５秒に設定したヒー
トシーラーを用いてぎリプ−ピレンフィルムに対して接
着させたときに＆８１ｂ／１ｍの接着力を提供した。
ＨＭＡ）９０−と線状低密度ポリエチレンダラ７ト共重
合体とのブレンドは、５００７及び５秒に設定したヒー
トシーラーを用いてぎリプ−ピレンフィルムに対して接
着させたときに＆８１ｂ／１ｍの接着力を提供した。
例２６
例９で用いたエチレン／酢酸ビニル共重合体？〇−と線
状低密度ポリエチレンダラフト共重合体１０−とのブレ
ンドは、５００ア及び５秒に設定したヒートシーラーを
使用してボリプ四ピレンフィル人に対して接着させたと
きにｔ ４１／１ｍの接着力を提供した。
状低密度ポリエチレンダラフト共重合体１０−とのブレ
ンドは、５００ア及び５秒に設定したヒートシーラーを
使用してボリプ四ピレンフィル人に対して接着させたと
きにｔ ４１／１ｍの接着力を提供した。
用語の説明
ＥＶＯＨ：エチレン／ビニルアルコール共重合体ＰＶＯ
Ｈ：ポリビニルアルコール重合体ＬＬＤＰＩ ：約（Ｌ
９１〜ＣＬ９Ｓ９’ｌ）密度を有し、長鎖分枝が実質上
なくそして高度の短鎖 分枝を有する線状低密度ｌリエチレン ＬＬＤＰｇｇ：ＬＬＤＰＫ基幹を有するグラフト共重合
体ＬＤＰＥ ：低密度ポリエチレン ＸＭＮＡ：！−メチルビシタ四（２，２，１）へブタ−
５−エン−２，５−ジカルプン酸無水物ＨＤＰＥＳ高密
度ポリエチレン ＨＤＰＥｇ ： ＨＤＰＫグラフト共重合体ＣＮ８
：剥離できない ＬＤＰ五ｇ ： ＬＤＰＩグラフト共重合体Ｅ ：
伸び ＦＴ ：フイルムの引裂 ＰＶＡ ：ポリビニルアルコール ＥＴＡ ：エチレン／酢酸ビニル共重合体ＩＭＡ
Ｉエチレン／アクリル酸メチル共重合体ＳΣ ；僅か
な伸び 代理人の氏名 倉 内 基 弘□ 同 倉 橋 暎 Ａ手続
補正書 昭和５８年３月１７−日 補正をする者 事件との関係 特許出願人名称
ケムプレクス・カンパニー 代理人 補正の対象 一ハ 明細書の ａ −明の詳細な説明の
欄補正の内容 別紙の通り 先に提出した明細書を次の如く補正する。
Ｈ：ポリビニルアルコール重合体ＬＬＤＰＩ ：約（Ｌ
９１〜ＣＬ９Ｓ９’ｌ）密度を有し、長鎖分枝が実質上
なくそして高度の短鎖 分枝を有する線状低密度ｌリエチレン ＬＬＤＰｇｇ：ＬＬＤＰＫ基幹を有するグラフト共重合
体ＬＤＰＥ ：低密度ポリエチレン ＸＭＮＡ：！−メチルビシタ四（２，２，１）へブタ−
５−エン−２，５−ジカルプン酸無水物ＨＤＰＥＳ高密
度ポリエチレン ＨＤＰＥｇ ： ＨＤＰＫグラフト共重合体ＣＮ８
：剥離できない ＬＤＰ五ｇ ： ＬＤＰＩグラフト共重合体Ｅ ：
伸び ＦＴ ：フイルムの引裂 ＰＶＡ ：ポリビニルアルコール ＥＴＡ ：エチレン／酢酸ビニル共重合体ＩＭＡ
Ｉエチレン／アクリル酸メチル共重合体ＳΣ ；僅か
な伸び 代理人の氏名 倉 内 基 弘□ 同 倉 橋 暎 Ａ手続
補正書 昭和５８年３月１７−日 補正をする者 事件との関係 特許出願人名称
ケムプレクス・カンパニー 代理人 補正の対象 一ハ 明細書の ａ −明の詳細な説明の
欄補正の内容 別紙の通り 先に提出した明細書を次の如く補正する。
ｔ 第４５頁２行目における「・・・・もたらした。」
の次に行を変えて次の文章を加入する。
の次に行を変えて次の文章を加入する。
［例１９
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１） （ａ） 合計１００％として、約７０〜？ｔ
？Ｉ？重量−のＬＬＤＰＩ基幹に少なくとも１種の重合
性エチレン式不飽和カルボン酸若しくはカルボン酸無水
物からなる少な（とも１種のダツフト用単量体を約５０
〜ａ００１重量襲ダラフトさせてなるダテフト共重合体
又は約５０〜９！９０重量襲のＬＬＤＰＩ基幹暑二該グ
ラフト用単量体を約α０５〜２ｓ重量襲及び不飽和エス
テルを約α０５〜２５重量襲共ダテットさせてなるダツ
フト共重合体約ａ１〜９５重量部と、 伽） ぼりオレフィン混合用樹脂約９１ｔ〜５重量部と
、 を含む接着剤ブレンド。 （２） Ｌ Ｌ Ｄ Ｐ ｍｅ基幹が約Ｑ、？１〜α
？Ｓ？ｆ／ｃｃの密度を有する特許請求の範Ｎｊ１ｇ１
項記載のブレンド。 （５） 混合用樹脂が、エチレンのホモ重合体、エチ
レンの礪−オレフィン共重合体、エチレンとエチレン式
不飽和エステル又はこれらの誘導体との共重合体及びこ
れらの混合瞼からなる特許請求の範囲第１項記載のブレ
ンド。 （４）不飽和エステルが、！レイン酸ジアルキル、フ！
ル酸ジアルキル、イタコン酸ジアルキル、メサコン酸ジ
アルキル、シトラコン酸ジアルキル、アク９＃酸アルキ
ル、り胃トン酸アルキル、チグリン酸アルキル及びメ責
クリル酸アルキル（こ＼で、ア＃牛ルは１〜１２個の炭
素原子を含有する脂肪族、アリール脂肪族及びシクａ脂
肪族基を表わす）を包含する特許請求の範１１ｍ１項記
載のブレンド。 （５） ダテ７Ｆ用単量体が、アクリル酸、メタクリ
ル酸、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、メすコ
ンｅ、ｔａ水！レイン酸、４−メチルシタ口へ中サー４
−エンー１２−ジカルボン酸無水物、ビシタ田（２，２
，２）オタター５−工ン−２，５−ジカルボン酸無水物
、ｔ２．鳳４．翫＆へ１ｏ−オタタヒド曹す７タリンー
２．３−ジカルボン酸無水物、２−オキｆ−％３−ジヶ
トスビＩｆｆ（４４）ノナ−７−エン、ビシタロ（１２
，１）へブタ−５−工ン−２，５−ジカルボン酸無水物
、！レオビ！ル酸、テトラｋ）″胃ソタル酸無水物、メ
チルナト酸無水物、ヒモ酸無水物、メチルヒモ酸無水物
、Ｘ−メチルビシフ胃（，２，２，１）へブタ−５−エ
ン−２，３−ジカルぎン酸無水物及び７マル酸のうちの
少なくとも１種からなる特許請求の範囲第１項記載のブ
レンド。 （４） （ａ）基質と、伽）該基質に付着した特許請
求の範囲第１項記載の接着剤ブレンドとを含む複合構造
体。 （η 基質が極性重合体、金属、ガラス、ｌリオレツィ
ン、紙、木材又はセ田ファンからなる特許請求の範１１
ｊ１４項記載の複合構造体。 （ｓ） 基質がナイｑンからなる特許請求の範ＦＭＩ
Ｍ４項紀職の複合構造体。 （９） 基質がアル１＝ウムからなる特許請求の範囲
第６項記載の複合ｍ遺体。 （１０） 基質がＩＶＯＨからなる特許請求の範囲第６
項記載の複合構造体。 （１０基質がポリエステルからなる特＃ＩｆＭ求の範囲
第４項記載の複合構造体。 （１２）基質が鯖からなる特許請求の範８ｍ６項記載の
複合構造体。 （１３）基質が銅からなる特＃Ｈ１ｉ求の範囲第４項記
載の複合構造体。 （１４）基質がポリエチレンからなる特許請求の範囲第
６項記載の複合構造体。 （１５）基質がＨＤＰＥからなる特許請求の範囲第６項
記載の複合構造体。 （１６）基質がＬＬＤＰＩからなる特許請求の範囲第２
４項記載の複合構造体。 （１７）基質がＬＤＰＫからなる特許請求の範囲第６項
記載の複合ｍｉ体。 （１８）基質がＥＶムからなる特許請求の範囲第６項記
載の複合構造体。 （１９）基質がＰＰからなる特許請求の範囲第２４項記
載の複合構造体〇 （２０）ブレンドが特許請求の範囲第２項に従ったもの
である特許請求の範［第６項記載の複合構造体。 （２１）ブレンドが特許請求の範囲第１項に従ったもの
である特許請求の範囲第６項記載の複合構造体。 （２２）ブレンドが特許請求の範囲第４項に従ったもの
である特許請求の範囲第６項記載の複合構造体。 （２５） ブレンドが特許請求の範囲第５項Ｃ＝従っ
たものである特許請求の＠Ｗｉ第６項記載の複合構造体
。 （２４） （ａ） ２ つ以上の基質を（ｂ）特許請求
の範囲第２４項記載の接着剤ブレンドの介在層によって
互いに壁層させてなる複合構造体。 （２Ｓ）基質がエチレンホモ重合体又は共重合体及び極
性基質からなる特許請求の範［縞２４項紀載の複合構造
体。 （２６）基質がエチレンホモ重合体又は共重合体及びナ
イリンからなる特許請求の範囲第２４項記載の複合構造
体。 （２７） 基質がエチレンホモ重合体又は共重合体及び
エチレン／ビニルアルコール共重合体からなる特許請求
の範朋第２４項記載の複合構造体。 （２８） 基質がナイ田ン及びアル叱ニウムからなる特
許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （２９）基質が極性基質からなる特許請求の範囲第２４
項記載の複合構造体。 （ｓＯ） 基質が金属からなる特許請求の範ＦＭ１Ｍ２
４項記載の彼合＃ｌ遺体。 （３１） ブレシトが特許請求の範囲第２項に従った
ものである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５２） ブレンドが特許請求の範囲ｓ５項に従った
ものである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５３）ブレンドが特許請求の範囲第４項に従ったもの
である特許請求の範８８２４項記載の複合構造体。 （ｓ４）ブレンドが特許請求の範囲第５項に従ったもの
である特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５５） 構造体がｐｐｙＨ着剤／ナイ費ンからなり、
しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンド
である特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５６）構造体がＰＦ、／接着剤／ナイーンからなり、
しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンド
である特許請求の範ｌｔ！ｉ第２４項紀絨の複合構造体
。 （ｓ７） 構造体がＥＶム／接着剤／ＰＶＡからなり、
し、かも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレン
ドである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （ｓ８） 構造体が鋼／接着剤／アル１＝ウムからなり
、しかも該接着剤が特ＩＦＦ＃＃求の範囲第１項記戦の
ブレンドである特許請求の範囲第２４項記載の複合ｍｉ
体。 （３９）構造体がＰ］８／接着剤／ｐｖａからなり、し
かも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンＦで
ある特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （４０）構造体がＩＴム／接着剤／ＥＶＯＨからなり、
しかも該接着剤が特許請求の範囲１ｓ１項記載のブレン
ドである特許請求の範囲８２４項記載の複合構造体。 （４１）構造体がＰＰ／接着剤／アルミニウムからなり
、しかも該接着剤が特許請求の範囲＠１項記載のブレン
ドである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （４２） ４１１１遺体がｐｇ／＊着剤／アルミニウム
からなり、しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載
のブレンドである特許請求の範囲第２４項記載の複合構
造体。 （４５） 構造体がＥＶム／接着剤／アルミニウムから
なり、しかも該接着剤が特許請求の範囲′ｓ１項記載の
ブレンドである特許請求の範Ｎ第２４項記載の複合構造
体。 （４４）構造体がＰＥ／接着剤／鋼からなり、しかも該
接着剤が特許請求の範囲ＭＳ１項記載のブレンドである
特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （４５）構造体がＰＥ／接着剤／鋼からなり、しかも該
接着剤が特許請求の範１１項記載のブレンドである特許
請求の範囲第２４項記載の複合ｗａ体。 （４６） 構造体がＥｖムＺＷＩ着剤／ガラスからなり
、しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレン
ドである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （４７）構造体が銅／接着剤／アルミニウムからなり、
しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンド
である特許請求の範囲第２４項記載の複合ｌＩＩ造体遺 体４８）構造体がＰＥ／接着剤／木材からなり、しかも
該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンドである
特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （４９） 構造体がＷＥ／接着剤／ポリウレタンからな
り、しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレ
ンドである特許請求の範囲第１項記載の複合構造体。 （５０）構造体がＰＥ／接着剤／ナイｐン／ｗ！着剤／
ＩＴムからなり、しかも該接着剤が特許請求の範囲［１
項記載のブレンドである特許請求の範囲第２４項記載の
複合構造体。 （５１）構造体がＰＥ／接着剤／ＩＶＯＨ／＠着剤／Ｐ
ＩＣからなり、しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項
記載のブレンドである特許請求の範ＨＩＩｋ２４項記載
の複合構造体。 （５２） ＩＩＩ造体遺体Ｉ／接着剤／ナイ奮ン／！ｉ
’着剤／ＰＰからなり、しかも瞭接着剤が特許請求の範
囲第１項記載のブレンドである特許請求の範囲第２４項
記載の複合構造体。 （５５）構造体がＰＥ／接着剤／アルミニウム／接着剤
／ＩＴムからなり、しかも該接着剤が特許請求の範囲第
１項記載のブレンドである特許請求の範囲第１項記載の
複合構造体。 （５４）構造体が鋼／接着剤／ナイ四ンからなり、しか
も該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレンドであ
る特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５５）構造体がＰＥ／接着剤／ポリエステルからなり
、しかも該接着剤が特許請求の範囲第１項記載のブレン
ドである特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５６）構造体がｐｘ／接着剤／ＫＶＯＨからなり、し
かも該接着剤が特許請求の範囲１１１項記載のブレンド
である特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （５７）構造体がＰＰ／接着剤／ＥＶＯＨかラナリ、し
かも該接着剤が特許請求の範囲１１１項記載のブレンド
である特許請求の範囲第２４項記載の複合構造体。 （ＳＳ） インフレートフィルム共押出、キャス）フィ
ルム共押出、吹込成形共押出、積層化、押出若しくは共
押出被覆、粉末被覆、回転成形、異形共押出又はツイヤ
被覆押出若しくは共押出を包含する方法によって部材を
互いに接着させることからなる特許請求の範囲第６項記
載の複合構造体の製造法。 （５９）インフレートフィルム共押出、キャストフィル
ム共押出、吹込成形共押出、積層化、押出若しくは共押
出被覆、粉末被覆、回転成形、１４形共押出又はワイヤ
被置押出着しくは共押出を包含する方法によって部材を
互いに接着させることからなる特許請求の範囲第２４項
記載の複合構造体の製造法。 （６０）基質がポリ（アタリ田二トリルーコーブタジエ
ン）からなる特許請求の範囲第６項記載の複合構造体。
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