JPH1143320A - シリカフィラーの製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方法 - Google Patents
シリカフィラーの製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方法Info
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- JPH1143320A JPH1143320A JP20001097A JP20001097A JPH1143320A JP H1143320 A JPH1143320 A JP H1143320A JP 20001097 A JP20001097 A JP 20001097A JP 20001097 A JP20001097 A JP 20001097A JP H1143320 A JPH1143320 A JP H1143320A
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- Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
- Encapsulation Of And Coatings For Semiconductor Or Solid State Devices (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 クラック、ボイドなどのプラスチック・パッ
ケージの不良を防止する。 【解決手段】 シランカップリング処理を行う前に粒状
シリカを100℃〜1000℃の温度、好ましくは15
0℃〜800℃の温度で1時間〜24時間加熱し、それ
ら粒状シリカの表面に存在しているシラノール基(Si
−OH)を減少させる。粒状シリカの形態は球状のもの
が好ましい。
ケージの不良を防止する。 【解決手段】 シランカップリング処理を行う前に粒状
シリカを100℃〜1000℃の温度、好ましくは15
0℃〜800℃の温度で1時間〜24時間加熱し、それ
ら粒状シリカの表面に存在しているシラノール基(Si
−OH)を減少させる。粒状シリカの形態は球状のもの
が好ましい。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、シリカフィラー
の製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方
法に関し、さらに言えば、半導体集積回路装置(Large-
Scale Integration、LSI)のプラスチック・パッケ
ージを形成するのに使用される樹脂組成物において、そ
のマトリックス樹脂に対して充填材として添加されるシ
リカフィラーの製造方法と、シリカフィラーを用いるフ
ィラー用組成物とその製造方法に関する。
の製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方
法に関し、さらに言えば、半導体集積回路装置(Large-
Scale Integration、LSI)のプラスチック・パッケ
ージを形成するのに使用される樹脂組成物において、そ
のマトリックス樹脂に対して充填材として添加されるシ
リカフィラーの製造方法と、シリカフィラーを用いるフ
ィラー用組成物とその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】いわゆる表面実装型のLSIプラスチッ
ク・パッケージでは、そのパッケージをプリント配線板
上に実装するための半田付け工程において、200℃以
上の高温に曝される。この工程において、パッケージに
膨張、クラックなどの不良が発生しやすい。これらの不
良の原因は、大気中よりパッケージが吸収した水分が高
温により半田付け工程で気化することにある。
ク・パッケージでは、そのパッケージをプリント配線板
上に実装するための半田付け工程において、200℃以
上の高温に曝される。この工程において、パッケージに
膨張、クラックなどの不良が発生しやすい。これらの不
良の原因は、大気中よりパッケージが吸収した水分が高
温により半田付け工程で気化することにある。
【0003】この種プラスチック・パッケージの水分吸
収量は、パッケージ用樹脂組成物のマトリックス材料で
ある熱硬化性樹脂(例えば、エポキシ樹脂など)が最も
多い。そこで、従来は、吸湿性の低い熱硬化性樹脂を使
用したり、熱硬化性樹脂に比べて吸湿量の少ないシリカ
フィラーの配合量を多くしたりして、パッケージ中に存
在する水分量を抑制する対策が採られて来た。
収量は、パッケージ用樹脂組成物のマトリックス材料で
ある熱硬化性樹脂(例えば、エポキシ樹脂など)が最も
多い。そこで、従来は、吸湿性の低い熱硬化性樹脂を使
用したり、熱硬化性樹脂に比べて吸湿量の少ないシリカ
フィラーの配合量を多くしたりして、パッケージ中に存
在する水分量を抑制する対策が採られて来た。
【0004】しかし、近年、この種プラスチック・パッ
ケージはますます大型化しており、それに伴って、シリ
カフィラーの配合量が90重量%を越えるようになって
いる。したがって、シリカフィラーの配合量をこれ以上
多くすることは困難である。さらに、熱硬化性樹脂の吸
湿性をこれ以上下げることも困難である。このため、上
述した従来の手法では、吸収水分によるパッケージ不良
に対応できなくなりつつあるという問題がある。
ケージはますます大型化しており、それに伴って、シリ
カフィラーの配合量が90重量%を越えるようになって
いる。したがって、シリカフィラーの配合量をこれ以上
多くすることは困難である。さらに、熱硬化性樹脂の吸
湿性をこれ以上下げることも困難である。このため、上
述した従来の手法では、吸収水分によるパッケージ不良
に対応できなくなりつつあるという問題がある。
【0005】また、従来より一般的に使用されてきたシ
リカフィラーの形態は、粒径が1μm以下の微粉から、
粒径が100μm程度の破砕粒である。しかし、破砕粒
では、パッケージ用樹脂組成物への添加可能量の上限が
低くなる。このため、近年は球状のシリカフィラーが多
く使用される傾向がある。
リカフィラーの形態は、粒径が1μm以下の微粉から、
粒径が100μm程度の破砕粒である。しかし、破砕粒
では、パッケージ用樹脂組成物への添加可能量の上限が
低くなる。このため、近年は球状のシリカフィラーが多
く使用される傾向がある。
【0006】しかし、球状のシリカフィラーは、破砕粒
状のものに比べて表面が滑らかであるため、破砕粒状の
ものよりマトリックス樹脂との密着性が劣り、プラスチ
ック・パッケージの十分な機械的強度が得られないとい
う問題がある。
状のものに比べて表面が滑らかであるため、破砕粒状の
ものよりマトリックス樹脂との密着性が劣り、プラスチ
ック・パッケージの十分な機械的強度が得られないとい
う問題がある。
【0007】さらに、一般に、シリカフィラーは、マト
リックスとしての熱硬化性樹脂と混合されてからパッケ
ージ用樹脂組成物とされる。この際に、シリカフィラー
にはシランカップリング剤による表面処理(カップリン
グ処理)が施される。これは、パッケージとして成形・
硬化後の熱硬化性樹脂とシリカフィラーとの密着性(な
じみ)を改善して、プラスチック・パッケージとしての
機械的強度を向上させるためである。また、溶融状態に
あるパッケージ用樹脂組成物を用いてパッケージをトラ
ンスファー成形する際の流動性を改善するためでもあ
る。
リックスとしての熱硬化性樹脂と混合されてからパッケ
ージ用樹脂組成物とされる。この際に、シリカフィラー
にはシランカップリング剤による表面処理(カップリン
グ処理)が施される。これは、パッケージとして成形・
硬化後の熱硬化性樹脂とシリカフィラーとの密着性(な
じみ)を改善して、プラスチック・パッケージとしての
機械的強度を向上させるためである。また、溶融状態に
あるパッケージ用樹脂組成物を用いてパッケージをトラ
ンスファー成形する際の流動性を改善するためでもあ
る。
【0008】シリカは、SiO2なる化学式で表される
化合物であるが、その表面にはシラノール基(Si−O
H)が存在している。カップリング処理により、そのシ
ラノール基の結合手にシランカップリング剤の結合手が
結びつく。シランカップリング剤の他の結合手は、マト
リックス材料としての熱硬化性樹脂となじみやすい。こ
うして、マトリックス樹脂とシリカフィラーとの密着性
が改善される。
化合物であるが、その表面にはシラノール基(Si−O
H)が存在している。カップリング処理により、そのシ
ラノール基の結合手にシランカップリング剤の結合手が
結びつく。シランカップリング剤の他の結合手は、マト
リックス材料としての熱硬化性樹脂となじみやすい。こ
うして、マトリックス樹脂とシリカフィラーとの密着性
が改善される。
【0009】このシランカップリング剤によるカップリ
ング処理は、通常、次のようにして行われる。すなわ
ち、まず、適当なシランカップリング剤の原液、あるい
は、その原液を水やエタノールなどの溶媒で希釈した溶
液を準備する。次に、そのシランカップリング剤の原液
または溶液をシリカ粒に噴霧した後、そのシリカ粒を撹
拌してまんべんなくカップリング剤を付着させる。な
お、そのカップリング剤の溶液を使用した場合は、シリ
カ粒から溶媒を除去するため、撹拌後に100℃〜15
0℃の温度で30分から1時間、乾燥させる工程が付加
される。
ング処理は、通常、次のようにして行われる。すなわ
ち、まず、適当なシランカップリング剤の原液、あるい
は、その原液を水やエタノールなどの溶媒で希釈した溶
液を準備する。次に、そのシランカップリング剤の原液
または溶液をシリカ粒に噴霧した後、そのシリカ粒を撹
拌してまんべんなくカップリング剤を付着させる。な
お、そのカップリング剤の溶液を使用した場合は、シリ
カ粒から溶媒を除去するため、撹拌後に100℃〜15
0℃の温度で30分から1時間、乾燥させる工程が付加
される。
【0010】しかし、このようなシランカップリング処
理を行った粒状シリカフィラーを用いたパッケージ用樹
脂組成物では、その組成物の硬化により形成されるプラ
スチック・パッケージ内にボイドが形成されやすく、そ
の結果、パッケージの機械的強度が低下しやすいという
問題がある。
理を行った粒状シリカフィラーを用いたパッケージ用樹
脂組成物では、その組成物の硬化により形成されるプラ
スチック・パッケージ内にボイドが形成されやすく、そ
の結果、パッケージの機械的強度が低下しやすいという
問題がある。
【0011】なお、フィラー用シリカの表面改質方法と
して、特開平6−228457号公報に開示された「無
機素材の表面改質方法、成形材料用樹脂組成物およびそ
れらに用いる含珪素ポリマーの製造方法」がある。これ
は、有機媒体に対する無機素材の濡れ、分散性または接
着性等を向上させるとともに、これらの向上効果を長時
間維持させるものである。
して、特開平6−228457号公報に開示された「無
機素材の表面改質方法、成形材料用樹脂組成物およびそ
れらに用いる含珪素ポリマーの製造方法」がある。これ
は、有機媒体に対する無機素材の濡れ、分散性または接
着性等を向上させるとともに、これらの向上効果を長時
間維持させるものである。
【0012】
【発明が解決しようとする課題】前述したように、従来
の手法では、プラスチック・パッケージが吸収した水分
に起因するクラック発生などのパッケージ不良を防止す
ることができないという問題がある。
の手法では、プラスチック・パッケージが吸収した水分
に起因するクラック発生などのパッケージ不良を防止す
ることができないという問題がある。
【0013】また、シランカップリング剤による表面処
理を行った粒状シリカフィラーを用いた場合には、プラ
スチック・パッケージに形成されるボイドによりその機
械的強度が低下しやすいという問題がある。
理を行った粒状シリカフィラーを用いた場合には、プラ
スチック・パッケージに形成されるボイドによりその機
械的強度が低下しやすいという問題がある。
【0014】球状のシリカフィラーを用いた場合には、
マトリックス樹脂との低密着性に起因して、十分な機械
的強度を持つプラスチック・パッケージが得られないと
いう問題がある。
マトリックス樹脂との低密着性に起因して、十分な機械
的強度を持つプラスチック・パッケージが得られないと
いう問題がある。
【0015】そこで、この発明の目的は、クラック、ボ
イドなどのプラスチック・パッケージの不良を防止する
ことができるシリカフィラーの製造方法を提供すること
にある。
イドなどのプラスチック・パッケージの不良を防止する
ことができるシリカフィラーの製造方法を提供すること
にある。
【0016】この発明の他の目的は、シランカップリン
グ剤による表面処理を行った場合にも、十分な機械的強
度を持つプラスチック・パッケージが得られるシリカフ
ィラーの製造方法を提供することにある。
グ剤による表面処理を行った場合にも、十分な機械的強
度を持つプラスチック・パッケージが得られるシリカフ
ィラーの製造方法を提供することにある。
【0017】この発明のさらに他の目的は、プラスチッ
ク・パッケージにクラックなどの不良が発生し難いフィ
ラー用組成物と、その製造方法を提供することにある。
ク・パッケージにクラックなどの不良が発生し難いフィ
ラー用組成物と、その製造方法を提供することにある。
【0018】
(1) この発明の第1のシリカフィラーの製造方法
は、シランカップリング処理を行う前に粒状シリカを1
00℃〜1000℃の温度で1時間〜24時間加熱し、
それら粒状シリカの表面に存在しているシラノール基
(Si−OH)を減少させることを特徴とする。
は、シランカップリング処理を行う前に粒状シリカを1
00℃〜1000℃の温度で1時間〜24時間加熱し、
それら粒状シリカの表面に存在しているシラノール基
(Si−OH)を減少させることを特徴とする。
【0019】(2) 本発明者らは、フィラーとしての
粒状シリカと硬化後のパッケージ用樹脂組成物との界面
に水分が吸着されており、その水分がプラスチック・パ
ッケージのクラックの原因の一つとなっていることを見
出し、この発明の第1のシリカフィラーの製造方法を発
明するに至った。このシリカ/樹脂(フィラー/マトリ
ックス)界面に存在する吸着水分がプラスチック・パッ
ケージのクラック発生の原因となる理由は、次のように
推測される。
粒状シリカと硬化後のパッケージ用樹脂組成物との界面
に水分が吸着されており、その水分がプラスチック・パ
ッケージのクラックの原因の一つとなっていることを見
出し、この発明の第1のシリカフィラーの製造方法を発
明するに至った。このシリカ/樹脂(フィラー/マトリ
ックス)界面に存在する吸着水分がプラスチック・パッ
ケージのクラック発生の原因となる理由は、次のように
推測される。
【0020】シリカはSiO2なる化学式で表される化
合物である。[従来の技術]の欄ですでに説明したよう
に、粒状シリカの表面には通常、シラノール基が存在し
ている。シランカップリング処理では、そのシラノール
基に有機カップリング剤の分子が結合しやすい事実を利
用している。本発明者らの調査・研究によれば、シラン
カップリング処理後の粒状シリカの表面に未反応のシラ
ノール基が残っていることが判明した。また、粒状シリ
カの表面のシラノール基には、水素結合によって水(H
2O)が吸着しやすいこと、こうしてシラノール基に吸
着した水にはさらに水が吸着しやすいことも分かった。
これらの事実から、シリカ/樹脂界面の吸着水分がパッ
ケージのクラック発生の原因となっているとの見解が得
られた。
合物である。[従来の技術]の欄ですでに説明したよう
に、粒状シリカの表面には通常、シラノール基が存在し
ている。シランカップリング処理では、そのシラノール
基に有機カップリング剤の分子が結合しやすい事実を利
用している。本発明者らの調査・研究によれば、シラン
カップリング処理後の粒状シリカの表面に未反応のシラ
ノール基が残っていることが判明した。また、粒状シリ
カの表面のシラノール基には、水素結合によって水(H
2O)が吸着しやすいこと、こうしてシラノール基に吸
着した水にはさらに水が吸着しやすいことも分かった。
これらの事実から、シリカ/樹脂界面の吸着水分がパッ
ケージのクラック発生の原因となっているとの見解が得
られた。
【0021】(3) この発明の第1のシリカフィラー
の製造方法では、粒状シリカを100℃〜1000℃の
温度で1時間〜24時間加熱することにより、粒状シリ
カの表面に存在するシラノール基の量を次工程のカップ
リング処理に必要な程度まで減少させる。これにより、
フィラーとしての粒状シリカと硬化後のマトリックス用
樹脂との界面に存在しうるシラノール基の量(したがっ
て吸着水分量または水分の吸着速度)が減少する。換言
すれば、プラスチック・パッケージ自体の吸湿性が従来
よりいっそう低下する。その結果、クラック、ボイドな
どのプラスチック・パッケージの不良を防止することが
可能となる。
の製造方法では、粒状シリカを100℃〜1000℃の
温度で1時間〜24時間加熱することにより、粒状シリ
カの表面に存在するシラノール基の量を次工程のカップ
リング処理に必要な程度まで減少させる。これにより、
フィラーとしての粒状シリカと硬化後のマトリックス用
樹脂との界面に存在しうるシラノール基の量(したがっ
て吸着水分量または水分の吸着速度)が減少する。換言
すれば、プラスチック・パッケージ自体の吸湿性が従来
よりいっそう低下する。その結果、クラック、ボイドな
どのプラスチック・パッケージの不良を防止することが
可能となる。
【0022】(4) この発明の第1のシリカフィラー
の製造方法では、粒状シリカとしては、特に限定されず
任意のものが使用できる。ただし、粒状シリカの形態
は、球状のものが好ましい。シリカ/樹脂界面の水分吸
着または蓄積を抑制するには、粒状シリカの表面積を小
さくすることが望ましいからである。
の製造方法では、粒状シリカとしては、特に限定されず
任意のものが使用できる。ただし、粒状シリカの形態
は、球状のものが好ましい。シリカ/樹脂界面の水分吸
着または蓄積を抑制するには、粒状シリカの表面積を小
さくすることが望ましいからである。
【0023】また、温度範囲を100℃〜1000℃に
限定するのは、温度が100℃未満では、シラノール基
の除去にほとんど効果がなく、逆に1000℃を越える
と、シリカ粒子が焼結を起こしたり、カップリングに必
要な水分がなくなり、マトリックス樹脂との結合力が低
下したりする恐れがあるからである。
限定するのは、温度が100℃未満では、シラノール基
の除去にほとんど効果がなく、逆に1000℃を越える
と、シリカ粒子が焼結を起こしたり、カップリングに必
要な水分がなくなり、マトリックス樹脂との結合力が低
下したりする恐れがあるからである。
【0024】この温度範囲は、好ましくは150℃〜8
00℃に設定される。この温度範囲であれば、シラノー
ル基の量の減少がいっそう効果的に行われるからであ
る。
00℃に設定される。この温度範囲であれば、シラノー
ル基の量の減少がいっそう効果的に行われるからであ
る。
【0025】加熱処理の時間を1時間〜24時間に限定
するのは、1時間未満では、シラノール基の除去が十分
でない場合があるからであり、また、24時間を越えて
加熱すると、カップリングに必要な水分がなくなり、マ
トリックス樹脂との結合力が低下する恐れがあるからで
ある。
するのは、1時間未満では、シラノール基の除去が十分
でない場合があるからであり、また、24時間を越えて
加熱すると、カップリングに必要な水分がなくなり、マ
トリックス樹脂との結合力が低下する恐れがあるからで
ある。
【0026】加熱処理の時間は、使用するシリカ粒子の
種類や量、残すべきシラノール基の量などに応じて、上
記の範囲内で適宜設定される。処理温度が低温であれ
ば、処理時間は長く必要である。処理温度が高温になれ
ばなるほど、処理時間は短くてすむ。
種類や量、残すべきシラノール基の量などに応じて、上
記の範囲内で適宜設定される。処理温度が低温であれ
ば、処理時間は長く必要である。処理温度が高温になれ
ばなるほど、処理時間は短くてすむ。
【0027】シランカップリング処理に使用するカップ
リング剤としては、特に限定されず任意のものが使用で
きる。
リング剤としては、特に限定されず任意のものが使用で
きる。
【0028】(5) この発明の第2のシリカフィラー
の製造方法は、粒状シリカにシランカップリング剤を噴
霧した後、その粒状シリカを60℃〜300℃の温度で
30分から24時間、撹拌することを特徴とする。
の製造方法は、粒状シリカにシランカップリング剤を噴
霧した後、その粒状シリカを60℃〜300℃の温度で
30分から24時間、撹拌することを特徴とする。
【0029】(6) 本発明者らは、シリカフィラーの
シランカップリング処理において、シリカの全粒子につ
いて均一に表面処理が行われず、一部のシランカップリ
ング剤が未反応で残っていることが多いため、その未反
応シランカップリング剤がプラスチック・パッケージ中
に形成されるボイドの原因になっていることを見出し、
この発明の第2のシリカフィラーの製造方法を発明する
に至った。
シランカップリング処理において、シリカの全粒子につ
いて均一に表面処理が行われず、一部のシランカップリ
ング剤が未反応で残っていることが多いため、その未反
応シランカップリング剤がプラスチック・パッケージ中
に形成されるボイドの原因になっていることを見出し、
この発明の第2のシリカフィラーの製造方法を発明する
に至った。
【0030】すなわち、本発明者らの研究によれば、未
反応のシランカップリング剤は、その後のパッケージ用
樹脂組成物の作製工程やトランスファー成形工程におい
て分解反応が進み、アルコール(例えばメチルアルコー
ルやエチルアルコール)を生成することが判明した。そ
して、そのアルコールがパッケージ用樹脂組成物中で気
化する結果、その組成物が硬化して得られるプラスチッ
ク・パッケージ内にボイドが形成されることが分かっ
た。これらの事実に基づき、この発明の第2のシリカフ
ィラーの製造方法が得られた。
反応のシランカップリング剤は、その後のパッケージ用
樹脂組成物の作製工程やトランスファー成形工程におい
て分解反応が進み、アルコール(例えばメチルアルコー
ルやエチルアルコール)を生成することが判明した。そ
して、そのアルコールがパッケージ用樹脂組成物中で気
化する結果、その組成物が硬化して得られるプラスチッ
ク・パッケージ内にボイドが形成されることが分かっ
た。これらの事実に基づき、この発明の第2のシリカフ
ィラーの製造方法が得られた。
【0031】(7) この発明の第2のシリカフィラー
の製造方法では、粒状シリカにシランカップリング剤を
噴霧した後、60℃〜300℃の温度で30分から24
時間、撹拌処理を行うので、すべてのシランカップリン
グ剤が反応し、未反応のシランカップリング剤が残存し
ない。その結果、プラスチック・パッケージのボイド形
成が防止される。これにより、ボイドに起因するプラス
チック・パッケージの機械的強度の低下も防止される。
の製造方法では、粒状シリカにシランカップリング剤を
噴霧した後、60℃〜300℃の温度で30分から24
時間、撹拌処理を行うので、すべてのシランカップリン
グ剤が反応し、未反応のシランカップリング剤が残存し
ない。その結果、プラスチック・パッケージのボイド形
成が防止される。これにより、ボイドに起因するプラス
チック・パッケージの機械的強度の低下も防止される。
【0032】(8) この発明の第2のシリカフィラー
の製造方法では、粒状シリカとしては、特に限定されず
任意のものが使用できる。ただし、粒状シリカの形態
は、球状のものが好ましい。シランカップリング剤のカ
ップリング反応を促進させるには、粒状シリカの表面積
を小さくすることが望ましいからである。
の製造方法では、粒状シリカとしては、特に限定されず
任意のものが使用できる。ただし、粒状シリカの形態
は、球状のものが好ましい。シランカップリング剤のカ
ップリング反応を促進させるには、粒状シリカの表面積
を小さくすることが望ましいからである。
【0033】この発明の第2のシリカフィラーの製造方
法において、60℃〜300℃の温度範囲に限定するの
は、温度が60℃未満であると、シランカップリング剤
のカップリング反応を促進させる効果が十分でなく、逆
に、300℃を越えると、シランカップリング剤が分解
してしまう恐れがあるからである。
法において、60℃〜300℃の温度範囲に限定するの
は、温度が60℃未満であると、シランカップリング剤
のカップリング反応を促進させる効果が十分でなく、逆
に、300℃を越えると、シランカップリング剤が分解
してしまう恐れがあるからである。
【0034】好ましい温度範囲は、100℃〜200℃
である。その理由は、温度が100℃未満であると、カ
ップリング反応時に生成されるアルコール分を除去する
のに要する時間が長くなり、200℃を越えると、シリ
カ粒子が凝集してしまう恐れがあるからである。
である。その理由は、温度が100℃未満であると、カ
ップリング反応時に生成されるアルコール分を除去する
のに要する時間が長くなり、200℃を越えると、シリ
カ粒子が凝集してしまう恐れがあるからである。
【0035】また、撹拌時間を30分から24時間に限
定するのは、30分未満では、シランカップリング剤が
シリカ粒子の表面に均一に付着せず、また、通常は24
時間が経過する以前にカップリング反応が終了するの
で、24時間を越えて撹拌する必要がないからである。
定するのは、30分未満では、シランカップリング剤が
シリカ粒子の表面に均一に付着せず、また、通常は24
時間が経過する以前にカップリング反応が終了するの
で、24時間を越えて撹拌する必要がないからである。
【0036】好ましい撹拌時間は、1時間〜5時間であ
る。その理由は、1時間以上撹拌することにより、シラ
ンカップリング材のシリカ粒子への付着がよりいっそう
均一になり、撹拌時間が5時間を越えると、撹拌容器の
内面に使用されるステンレス等からの汚染量が増加する
からである。
る。その理由は、1時間以上撹拌することにより、シラ
ンカップリング材のシリカ粒子への付着がよりいっそう
均一になり、撹拌時間が5時間を越えると、撹拌容器の
内面に使用されるステンレス等からの汚染量が増加する
からである。
【0037】撹拌時間は、使用するシリカ粒子の種類や
量、残すべきシラノール基の量などに応じて、上記の範
囲内で適宜設定される。処理温度が低温であれば、処理
時間は長く必要である。処理温度が高温になればなるほ
ど、処理時間は短くてすむ。
量、残すべきシラノール基の量などに応じて、上記の範
囲内で適宜設定される。処理温度が低温であれば、処理
時間は長く必要である。処理温度が高温になればなるほ
ど、処理時間は短くてすむ。
【0038】シランカップリング処理に使用するカップ
リング剤としては、特に限定されず任意のものが使用で
きる。
リング剤としては、特に限定されず任意のものが使用で
きる。
【0039】(9) この発明のフィラー用組成物は、
球状のシリカフィラー99〜80重量%と、ガラス繊維
1〜20重量%とを含んで構成されることを特徴とす
る。
球状のシリカフィラー99〜80重量%と、ガラス繊維
1〜20重量%とを含んで構成されることを特徴とす
る。
【0040】(10) 本発明者らは、球状のシリカ粒
子をフィラーとして使用したパッケージ用樹脂組成物に
ついて種々検討した結果、球状のシリカフィラーにガラ
ス繊維を添加することにより、溶融時の流動性の低下を
抑制しながら、硬化時における熱硬化性樹脂との密着性
が向上することを見出し、この発明のフィラー用組成物
を発明するに至った。
子をフィラーとして使用したパッケージ用樹脂組成物に
ついて種々検討した結果、球状のシリカフィラーにガラ
ス繊維を添加することにより、溶融時の流動性の低下を
抑制しながら、硬化時における熱硬化性樹脂との密着性
が向上することを見出し、この発明のフィラー用組成物
を発明するに至った。
【0041】この発明のフィラー用組成物では、球状の
シリカフィラーに所定量のガラス繊維が添加されている
ので、シリカフィラーの粒子表面の滑らかさに起因する
マトリックス樹脂との密着性の低下が防止される。その
結果、プラスチック・パッケージにクラックなどの不良
が発生し難くなる。
シリカフィラーに所定量のガラス繊維が添加されている
ので、シリカフィラーの粒子表面の滑らかさに起因する
マトリックス樹脂との密着性の低下が防止される。その
結果、プラスチック・パッケージにクラックなどの不良
が発生し難くなる。
【0042】(11) この発明のフィラー用組成物に
おいて、ガラス繊維を1〜20重量%とするのは、1重
量%未満とすると、ガラス繊維の添加による密着性向上
効果が得られないからであり、20重量%越えとする
と、ガラス繊維の量が多すぎて成形時の流動性などに悪
影響が生じるからである。
おいて、ガラス繊維を1〜20重量%とするのは、1重
量%未満とすると、ガラス繊維の添加による密着性向上
効果が得られないからであり、20重量%越えとする
と、ガラス繊維の量が多すぎて成形時の流動性などに悪
影響が生じるからである。
【0043】球状のシリカフィラーの配合量は、ガラス
繊維の添加量に応じて99〜80重量%の範囲内で適当
に設定される。
繊維の添加量に応じて99〜80重量%の範囲内で適当
に設定される。
【0044】この発明のフィラー用組成物では、必要に
応じて、その他の成分、例えば、マトリックス樹脂の重
合促進用の触媒、離型剤、着色剤などを含んでいてもよ
い。
応じて、その他の成分、例えば、マトリックス樹脂の重
合促進用の触媒、離型剤、着色剤などを含んでいてもよ
い。
【0045】好ましくは、前記球状のシリカフィラーと
して、上記(1)〜(8)に記載のいずれかの製造方法
により製造されたシリカフィラーが使用される。こうす
ると、プラスチック・パッケージの不良がいっそう発生
し難くなる利点がある。
して、上記(1)〜(8)に記載のいずれかの製造方法
により製造されたシリカフィラーが使用される。こうす
ると、プラスチック・パッケージの不良がいっそう発生
し難くなる利点がある。
【0046】(12) この発明のフィラー用組成物の
製造方法は、球状のシリカフィラーを生成した後、その
球状シリカフィラー99〜80重量%に対し、ガラス繊
維を1〜20重量%さらに添加して混合することを特徴
とする。
製造方法は、球状のシリカフィラーを生成した後、その
球状シリカフィラー99〜80重量%に対し、ガラス繊
維を1〜20重量%さらに添加して混合することを特徴
とする。
【0047】(13) この方法によれば、(9)に述
べたこの発明のフィラー用組成物が容易に得られる。
べたこの発明のフィラー用組成物が容易に得られる。
【0048】球状のシリカフィラー生成工程としては、
(i)高純度の珪石や水晶を粉砕し、得られた微粉末を
液化石油ガス(Liquefied Petroleum Gas, LPG)−
酸素(または水素)炎中に噴射して溶融させ、その溶融
体の表面張力で球状化させる方法(天然法)、(ii)
珪酸アルカリを液相で酸により分解し、生成したシリカ
・スラリーをイオン交換により不純物を除去した後、脱
水、乾燥して得られる顆粒状のシリカゲルをミルで粉砕
し、その後に天然法と同様に火炎溶融する方法(珪酸ア
ルカリ法)とが代表的である。しかし、これら以外の方
法も利用可能である。
(i)高純度の珪石や水晶を粉砕し、得られた微粉末を
液化石油ガス(Liquefied Petroleum Gas, LPG)−
酸素(または水素)炎中に噴射して溶融させ、その溶融
体の表面張力で球状化させる方法(天然法)、(ii)
珪酸アルカリを液相で酸により分解し、生成したシリカ
・スラリーをイオン交換により不純物を除去した後、脱
水、乾燥して得られる顆粒状のシリカゲルをミルで粉砕
し、その後に天然法と同様に火炎溶融する方法(珪酸ア
ルカリ法)とが代表的である。しかし、これら以外の方
法も利用可能である。
【0049】ガラス繊維の製造方法としては、特に限定
されず任意のものが使用できる。例えば、珪砂等の原料
を溶融し、これから連続繊維を引き出した後、これに高
速の燃焼ガスを吹き付けて繊維を微細化する方法(火炎
挿入法)が使用できる。
されず任意のものが使用できる。例えば、珪砂等の原料
を溶融し、これから連続繊維を引き出した後、これに高
速の燃焼ガスを吹き付けて繊維を微細化する方法(火炎
挿入法)が使用できる。
【0050】好ましくは、球状のシリカフィラー生成工
程が、上記(1)〜(8)に記載のいずれかの製造方法
により実行される。こうすると、プラスチック・パッケ
ージの不良がいっそう発生し難くなる利点がある。
程が、上記(1)〜(8)に記載のいずれかの製造方法
により実行される。こうすると、プラスチック・パッケ
ージの不良がいっそう発生し難くなる利点がある。
【0051】
【発明の実施の形態】以下、この発明の実施の形態を具
体的に説明する。
体的に説明する。
【0052】[実施例1]まず、珪石を粉砕し、得られ
た微粉末をLPG−酸素ガスの火炎により溶融して球状
化し、球状のシリカ粒子を得た。次に、このシリカ粒子
の表面の余分なOH基を除去するため、このシリカ粒子
1kgを150℃の温度で24時間加熱処理した。その
後、シランカップリング処理のために、シランカップリ
ング剤(東芝シリコーン株式会社製、商品名:TSL8
350、主成分:γ−グリシドキシプロピルトリメトキ
シシラン)を、加熱処理した球状のシリカ粒子に噴霧
し、室温(15℃)で乾燥させた。
た微粉末をLPG−酸素ガスの火炎により溶融して球状
化し、球状のシリカ粒子を得た。次に、このシリカ粒子
の表面の余分なOH基を除去するため、このシリカ粒子
1kgを150℃の温度で24時間加熱処理した。その
後、シランカップリング処理のために、シランカップリ
ング剤(東芝シリコーン株式会社製、商品名:TSL8
350、主成分:γ−グリシドキシプロピルトリメトキ
シシラン)を、加熱処理した球状のシリカ粒子に噴霧
し、室温(15℃)で乾燥させた。
【0053】その後、次のような条件で「吸湿量」と
「半田耐熱性」について試験を行った。
「半田耐熱性」について試験を行った。
【0054】「吸湿量」試験では、マトリックスとして
のエポキシ樹脂(住友化学株式会社製、商品名:ESC
N−220L)15.2重量部と、エポキシ硬化剤(住
友化学株式会社製、商品名:Sumicure M)
4.6重量部と、硬化促進剤(住友化学株式会社製、商
品名:Sumicure D)0.2重量部に、上記シ
ランカップリング処理を行った球状シリカフィラー80
重量部を添加してロール混練し、プラスチックパッケー
ジ用樹脂組成物を得た。この組成物をトランスファー成
形法により成形し、直方体状の成形体(30mm角、厚
さ1mm)を得た。その後、得られた成形体を温度85
℃、相対湿度85%の環境に168時間放置し、吸湿量
を測定した。その結果を図1に示す。
のエポキシ樹脂(住友化学株式会社製、商品名:ESC
N−220L)15.2重量部と、エポキシ硬化剤(住
友化学株式会社製、商品名:Sumicure M)
4.6重量部と、硬化促進剤(住友化学株式会社製、商
品名:Sumicure D)0.2重量部に、上記シ
ランカップリング処理を行った球状シリカフィラー80
重量部を添加してロール混練し、プラスチックパッケー
ジ用樹脂組成物を得た。この組成物をトランスファー成
形法により成形し、直方体状の成形体(30mm角、厚
さ1mm)を得た。その後、得られた成形体を温度85
℃、相対湿度85%の環境に168時間放置し、吸湿量
を測定した。その結果を図1に示す。
【0055】「半田耐熱性」試験では、18mm角のシ
リコンチップをステージに接着したリードフレームを、
上記プラスチック・パッケージ用材料でトランスファー
成形し、184ピンQFP(Quad Flat Package)を得
た。成形したQFPの数は10個とした。そのQFPを
温度85℃、相対湿度85%の環境に168時間放置し
て吸湿させた後、245℃の温度で60秒間加熱した。
その後、内部クラックおよび外部クラックの有無を検査
した。
リコンチップをステージに接着したリードフレームを、
上記プラスチック・パッケージ用材料でトランスファー
成形し、184ピンQFP(Quad Flat Package)を得
た。成形したQFPの数は10個とした。そのQFPを
温度85℃、相対湿度85%の環境に168時間放置し
て吸湿させた後、245℃の温度で60秒間加熱した。
その後、内部クラックおよび外部クラックの有無を検査
した。
【0056】なお、内部クラックの検査は超音波探傷機
で、外部クラックの検査は顕微鏡で行った。その結果を
表1に示す。表1における数値は、外部または内部クラ
ックの存在したQFPの数である。
で、外部クラックの検査は顕微鏡で行った。その結果を
表1に示す。表1における数値は、外部または内部クラ
ックの存在したQFPの数である。
【0057】[実施例2]実施例1と同じ球状シリカフ
ィラー1kgを500℃の温度で10時間加熱処理し、
シリカフィラーの表面の余分なOH基を除去した。その
後、実施例1と同じシランカップリング剤を用いて実施
例1と同じ方法でシランカップリング処理を行った。
ィラー1kgを500℃の温度で10時間加熱処理し、
シリカフィラーの表面の余分なOH基を除去した。その
後、実施例1と同じシランカップリング剤を用いて実施
例1と同じ方法でシランカップリング処理を行った。
【0058】その後、実施例1と同じ条件で「吸湿量」
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
【0059】[実施例3]実施例1と同じ球状シリカフ
ィラー1kgを800℃の温度で4時間加熱処理した。
その後、実施例1と同じシランカップリング剤を用いて
実施例1と同じ方法でシランカップリング処理を行っ
た。
ィラー1kgを800℃の温度で4時間加熱処理した。
その後、実施例1と同じシランカップリング剤を用いて
実施例1と同じ方法でシランカップリング処理を行っ
た。
【0060】その後、実施例1と同じ条件で「吸湿量」
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
【0061】[比較例1]実施例1と同じ球状シリカフ
ィラー1kgに対して、加熱処理をしないで直ちに、実
施例1と同じシランカップリング剤を用いて実施例1と
同じ方法でシランカップリング処理を行った。
ィラー1kgに対して、加熱処理をしないで直ちに、実
施例1と同じシランカップリング剤を用いて実施例1と
同じ方法でシランカップリング処理を行った。
【0062】その後、実施例1と同じ条件で「吸湿量」
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
【0063】[比較例2]実施例1と同じ球状シリカフ
ィラー1kgを1050℃の温度で2時間加熱処理し
た。その後、実施例1と同じシランカップリング剤を用
いて実施例1と同じ方法でシランカップリング処理を行
った。
ィラー1kgを1050℃の温度で2時間加熱処理し
た。その後、実施例1と同じシランカップリング剤を用
いて実施例1と同じ方法でシランカップリング処理を行
った。
【0064】その後、実施例1と同じ条件で「吸湿量」
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果を図
1と表1に示す。
【0065】
【表1】
【0066】図1と表1より、実施例1〜3では、「吸
湿量」は比較例1および2と同等であるか低くなってお
り、「半田耐熱性」は明らかに比較例1および2よりも
良好であることが分かる。
湿量」は比較例1および2と同等であるか低くなってお
り、「半田耐熱性」は明らかに比較例1および2よりも
良好であることが分かる。
【0067】[実施例4]まず、珪石を粉砕し、得られ
た微粉末をLPG−酸素ガスの火炎中に噴射して溶融す
ることによって球状のシリカ粒子を得た。次に、このシ
リカ粒子を適当な容器内に収容してから、0.5wt%
のシランカップリング剤(東芝シリコーン株式会社製、
商品名:TSL8350、主成分γ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシラン)を噴霧した。その後、この球
状シリカ粒子を100℃の温度で5時間撹拌し、シラン
カップリング処理を終えた。
た微粉末をLPG−酸素ガスの火炎中に噴射して溶融す
ることによって球状のシリカ粒子を得た。次に、このシ
リカ粒子を適当な容器内に収容してから、0.5wt%
のシランカップリング剤(東芝シリコーン株式会社製、
商品名:TSL8350、主成分γ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシラン)を噴霧した。その後、この球
状シリカ粒子を100℃の温度で5時間撹拌し、シラン
カップリング処理を終えた。
【0068】その後、次のような条件で「曲げ強度」と
「半田耐熱性」について試験を行った。
「半田耐熱性」について試験を行った。
【0069】「曲げ強度」試験では、エポキシ樹脂(住
友化学株式会社製、商品名:ESCN−220L)1
5.2重量部と、エポキシ硬化剤(住友化学株式会社
製、商品名:Sumicure M)4.6重量部と、
硬化促進剤(住友化学株式会社製、商品名:Sumic
ure D)0.2重量部に、上記シランカップリング
処理を行った球状シリカフィラー80重量部を添加して
ロール混練し、プラスチック・パッケージ用材料を得
た。この材料をトランスファー成形法により成形し、直
方体状の成形体(幅10mm、長さ80mm、厚さ4m
m)を得た。その後、得られた成形体を室温(15℃)
と高温(240℃)で曲げ強度を測定した。測定方法
は、JIS K6911に従って行った。その結果を表
2に示す。
友化学株式会社製、商品名:ESCN−220L)1
5.2重量部と、エポキシ硬化剤(住友化学株式会社
製、商品名:Sumicure M)4.6重量部と、
硬化促進剤(住友化学株式会社製、商品名:Sumic
ure D)0.2重量部に、上記シランカップリング
処理を行った球状シリカフィラー80重量部を添加して
ロール混練し、プラスチック・パッケージ用材料を得
た。この材料をトランスファー成形法により成形し、直
方体状の成形体(幅10mm、長さ80mm、厚さ4m
m)を得た。その後、得られた成形体を室温(15℃)
と高温(240℃)で曲げ強度を測定した。測定方法
は、JIS K6911に従って行った。その結果を表
2に示す。
【0070】「半田耐熱性」では、18mm角のシリコ
ンチップをステージに接着したリードフレームを、上記
プラスチック・パッケージ用材料でトランスファー成形
し、184ピンQFPを得た。そのQFPを温度85
℃、相対湿度85%の環境に168時間放置して吸湿さ
せた後、245℃の温度で60秒間加熱した。その後、
実施例1で述べたのと同じ方法で内部クラックおよび外
部クラックの有無を検査した。測定したパッケージ数は
10である。クラックの発生したパッケージ数を表2に
示す。
ンチップをステージに接着したリードフレームを、上記
プラスチック・パッケージ用材料でトランスファー成形
し、184ピンQFPを得た。そのQFPを温度85
℃、相対湿度85%の環境に168時間放置して吸湿さ
せた後、245℃の温度で60秒間加熱した。その後、
実施例1で述べたのと同じ方法で内部クラックおよび外
部クラックの有無を検査した。測定したパッケージ数は
10である。クラックの発生したパッケージ数を表2に
示す。
【0071】[比較例3]まず、実施例4と同じ球状シ
リカ粒子を適当な容器内に収容してから、実施例4と同
じシランカップリング剤(東芝シリコーン株式会社製、
商品名:TSL8350)を噴霧した。その後、この球
状シリカ粒子を室温で30分間撹拌し、シランカップリ
ング処理を終えた。
リカ粒子を適当な容器内に収容してから、実施例4と同
じシランカップリング剤(東芝シリコーン株式会社製、
商品名:TSL8350)を噴霧した。その後、この球
状シリカ粒子を室温で30分間撹拌し、シランカップリ
ング処理を終えた。
【0072】その後、実施例4と同じ条件で「曲げ強
度」と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果
を表2に示す。
度」と「半田耐熱性」について試験を行った。その結果
を表2に示す。
【0073】
【表2】
【0074】表2より、実施例4では、「曲げ強度」は
比較例3よりも高く、「半田耐熱性」も明らかに比較例
3より良好であることが分かる。
比較例3よりも高く、「半田耐熱性」も明らかに比較例
3より良好であることが分かる。
【0075】[実施例5]天然法によって得られた平均
粒径20μmの球状シリカ粒子90重量%に、火炎挿入
法によって得られたガラス繊維(繊維長30μm、繊維
径5μm)を10重量%添加し、混合してフィラー用組
成物を得た。このフィラー用組成物を90重量%、マト
リックスとしてのエポキシ樹脂を5.5重量%、硬化剤
としてのフェノール樹脂を4.5重量%の配合量で混合
した後、この混合物をロール混練し、半導体プラスチッ
ク・パッケージ用樹脂組成物を得た。
粒径20μmの球状シリカ粒子90重量%に、火炎挿入
法によって得られたガラス繊維(繊維長30μm、繊維
径5μm)を10重量%添加し、混合してフィラー用組
成物を得た。このフィラー用組成物を90重量%、マト
リックスとしてのエポキシ樹脂を5.5重量%、硬化剤
としてのフェノール樹脂を4.5重量%の配合量で混合
した後、この混合物をロール混練し、半導体プラスチッ
ク・パッケージ用樹脂組成物を得た。
【0076】このパッケージ用樹脂組成物を180℃の
温度まで加熱して溶融させ、その粘度を測定した。ま
た、実施例3と同様にして室温と240℃において曲げ
強度を測定した。その結果は表3に示す通りである。
温度まで加熱して溶融させ、その粘度を測定した。ま
た、実施例3と同様にして室温と240℃において曲げ
強度を測定した。その結果は表3に示す通りである。
【0077】[比較例4]実施例5と同じ球状シリカ9
0重量%に、エポキシ樹脂を5.5重量%、フェノール
樹脂を4.5重量%に配合量で混合した後、この混合物
をロール混練し、プラスチック・パッケージ用樹脂組成
物を得た。
0重量%に、エポキシ樹脂を5.5重量%、フェノール
樹脂を4.5重量%に配合量で混合した後、この混合物
をロール混練し、プラスチック・パッケージ用樹脂組成
物を得た。
【0078】この樹脂組成物について、実施例5と同様
にして、溶融粘度と曲げ強度を測定した。その結果は表
3に示す通りである。
にして、溶融粘度と曲げ強度を測定した。その結果は表
3に示す通りである。
【0079】
【表3】
【0080】表3より明らかなように、実施例5は、比
較例4に比べて溶融粘度が2.5%高くなっているが、
使用上は問題ないレベルである。曲げ強度については、
実施例5は、比較例4に比べて室温で8%、240℃で
30%向上している。これは、プラスチック・パッケー
ジのクラックを防止するのに十分である。
較例4に比べて溶融粘度が2.5%高くなっているが、
使用上は問題ないレベルである。曲げ強度については、
実施例5は、比較例4に比べて室温で8%、240℃で
30%向上している。これは、プラスチック・パッケー
ジのクラックを防止するのに十分である。
【0081】
【発明の効果】以上説明した通り、この発明のシリカフ
ィラーの製造方法によれば、クラック、ボイドなどのプ
ラスチック・パッケージの不良を防止することができ
る。また、シランカップリング剤による表面処理を行っ
た場合にも、十分な機械的強度を持つプラスチック・パ
ッケージが得られる。
ィラーの製造方法によれば、クラック、ボイドなどのプ
ラスチック・パッケージの不良を防止することができ
る。また、シランカップリング剤による表面処理を行っ
た場合にも、十分な機械的強度を持つプラスチック・パ
ッケージが得られる。
【0082】この発明のフィラー用組成物によれば、プ
ラスチック・パッケージにクラックなどの不良が発生し
難くなる。
ラスチック・パッケージにクラックなどの不良が発生し
難くなる。
【0083】この発明のフィラー用組成物の製造方法に
よれば、プラスチック・パッケージにクラックなどの不
良が発生し難いフィラー用組成物が得られる。
よれば、プラスチック・パッケージにクラックなどの不
良が発生し難いフィラー用組成物が得られる。
【図1】この発明のシリカフィラーの製造方法の実施例
1〜3および比較例4および5により得られた吸湿量の
時間変化を示すグラフである。
1〜3および比較例4および5により得られた吸湿量の
時間変化を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI H01L 21/56 H01L 21/56 R 23/29 23/30 R 23/31 (72)発明者 高橋 研司 神奈川県秦野市曽屋30番地 東芝セラミッ クス株式会社開発研究所内
Claims (9)
- 【請求項1】 (a)粒状シリカを準備する工程と、 (b)前記粒状シリカを100℃〜1000℃の温度で
1時間〜24時間加熱して、それら粒状シリカの表面に
存在しているシラノール基を減少させる工程と、 (c)シラノール基を減少させた前記粒状シリカについ
てシランカップリング処理を行う工程とを備えてなるこ
とを特徴とするシリカフィラーの製造方法。 - 【請求項2】 前記工程(b)において、前記粒状シリ
カが150℃〜800℃の温度で加熱される請求項1に
記載のシリカフィラーの製造方法。 - 【請求項3】 前記工程(a)において準備される前記
粒状シリカが、球状である請求項1または2に記載のシ
リカフィラーの製造方法。 - 【請求項4】 (a)粒状シリカを準備する工程と、 (b)前記粒状シリカにシランカップリング剤を噴霧す
る工程と、 (c)前記シランカップリング剤を噴霧した前記粒状シ
リカを60℃〜300℃の温度で30分から24時間、
撹拌する工程とを備えてなることを特徴とするシリカフ
ィラーの製造方法。 - 【請求項5】 前記工程(a)において準備される前記
粒状シリカが、球状である請求項4に記載のシリカフィ
ラーの製造方法。 - 【請求項6】 球状のシリカフィラー99〜80重量%
と、ガラス繊維1〜20重量%とを含んで構成されるこ
とを特徴とするフィラー用組成物。 - 【請求項7】 前記球状のシリカフィラーとして、請求
項1〜5のいずれかに記載の製造方法により製造された
シリカフィラーが使用される請求項6に記載のフィラー
用組成物。 - 【請求項8】 (a) 球状のシリカフィラーを生成す
る工程と、(b) 前記球状のシリカフィラー99〜8
0重量%に対し、ガラス繊維を1〜20重量%さらに添
加して混合する工程とを備えてなることを特徴とするフ
ィラー用組成物の製造方法。 - 【請求項9】 前記工程(a)が、請求項1〜5のいず
れかに記載の製造方法により実行される請求項8に記載
のフィラー用組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP20001097A JPH1143320A (ja) | 1997-07-25 | 1997-07-25 | シリカフィラーの製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP20001097A JPH1143320A (ja) | 1997-07-25 | 1997-07-25 | シリカフィラーの製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1143320A true JPH1143320A (ja) | 1999-02-16 |
Family
ID=16417300
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP20001097A Pending JPH1143320A (ja) | 1997-07-25 | 1997-07-25 | シリカフィラーの製造方法ならびにフィラー用組成物およびその製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH1143320A (ja) |
Cited By (12)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001164230A (ja) * | 1999-10-01 | 2001-06-19 | Shiaru:Kk | シリコーン系接着剤 |
JP2001189407A (ja) * | 1999-12-28 | 2001-07-10 | Nitto Denko Corp | 表面処理済み無機質充填剤の製法および半導体封止用エポキシ樹脂組成物ならびに半導体装置 |
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