JPH11339772A - 二次電池用電極板、およびその二次電池用電極板の製造方法 - Google Patents
二次電池用電極板、およびその二次電池用電極板の製造方法Info
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- JPH11339772A JPH11339772A JP10147113A JP14711398A JPH11339772A JP H11339772 A JPH11339772 A JP H11339772A JP 10147113 A JP10147113 A JP 10147113A JP 14711398 A JP14711398 A JP 14711398A JP H11339772 A JPH11339772 A JP H11339772A
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 塗着液を塗着した後、乾燥する工程におい
て、溶媒とともに塗着膜表面上に結着剤が浮き上がるた
め、乾燥後には塗着膜の表面に結着剤が偏在してしま
い、塗着膜内で結着剤が希薄になった部分の結着性や塗
着膜と集電体となる基材との間の結着性が低下してしま
うという問題点を解消する。 【解決手段】 基材に近い側に塗着する塗着液Ａは、下
流配管１を通過し下流ポンプ２によりノズル３内の下流
マニホールド４に供給され基材５上に塗着する。同時に
基材５に遠い側に塗着する塗着液Ｂは、上流配管６を通
過し上流ポンプ７によりノズル３内の上流マニホールド
８に供給され、基材５上に塗着された塗着液Ａの上に塗
着する。２種類の塗着液Ａ，Ｂが塗着された基材は乾燥
炉９を通過して乾燥され塗着膜１０となる。そして、塗
着液Ａには結着剤の含有量を多くし、塗着液Ｂには塗着
液Ａに比較して結着剤の含有量を少くする。
て、溶媒とともに塗着膜表面上に結着剤が浮き上がるた
め、乾燥後には塗着膜の表面に結着剤が偏在してしま
い、塗着膜内で結着剤が希薄になった部分の結着性や塗
着膜と集電体となる基材との間の結着性が低下してしま
うという問題点を解消する。 【解決手段】 基材に近い側に塗着する塗着液Ａは、下
流配管１を通過し下流ポンプ２によりノズル３内の下流
マニホールド４に供給され基材５上に塗着する。同時に
基材５に遠い側に塗着する塗着液Ｂは、上流配管６を通
過し上流ポンプ７によりノズル３内の上流マニホールド
８に供給され、基材５上に塗着された塗着液Ａの上に塗
着する。２種類の塗着液Ａ，Ｂが塗着された基材は乾燥
炉９を通過して乾燥され塗着膜１０となる。そして、塗
着液Ａには結着剤の含有量を多くし、塗着液Ｂには塗着
液Ａに比較して結着剤の含有量を少くする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、二次電池に使用す
る正極および負極用電極板とその製造方法に関するもの
である。
る正極および負極用電極板とその製造方法に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器や通信機器の小型化およ
び軽量化が急速に進んでおり、これらの駆動用電源とし
て用いられる二次電池に対しても、小型化および軽量化
の要求が強くなってきている。これらの要求に対して、
リチウムイオン二次電池に代表される、高エネルギー密
度でかつ高電圧を有する二次電池が開示されている。
び軽量化が急速に進んでおり、これらの駆動用電源とし
て用いられる二次電池に対しても、小型化および軽量化
の要求が強くなってきている。これらの要求に対して、
リチウムイオン二次電池に代表される、高エネルギー密
度でかつ高電圧を有する二次電池が開示されている。
【０００３】また、二次電池の性能に大きく影響を及ぼ
す電極板に関しては、充放電サイクル寿命を延長させる
ために、また、高エネルギー密度化のために、薄膜大面
積化を図ることが提案されている。たとえば、特開昭６
３−１０４５６号公報や特開平３−２８５２６２号公報
などに、金属酸化物，硫化物，ハロゲン化物などの正極
活物質粉末に導電性および結着性を向上させるために添
加される結着剤を適当な湿潤剤（溶媒）に分散溶解させ
て、液状の活物質塗着液を調製し、金属箔からなる集電
体を基材とし、前記基材上に前記塗着液を塗着して塗着
膜（活物質層）を形成して得られる正極電極板が開示さ
れている。この際、結着剤として、ポリフッ化ビニリデ
ンなどのフッ素系樹脂、またはシリコン・アクリル共重
合体が用いられている。また、負極電極板は、カーボン
などの負極活物質に結着剤を適当な溶媒に溶解させたも
のを加えて、液状の活物質塗着液を調製し、金属箔集電
体である基材に塗着して得られる。具体的には、図２に
示すように塗着，乾燥される。正極および負極の活物質
を主成分とした塗着液は、配管２１を通過しポンプ２２
によりノズル２３内のマニホールド２４に供給され、集
電体となる基材２５上に塗着される。塗着された前記基
材２５は、乾燥炉２６を通過することにより乾燥され、
塗着膜２７となる。
す電極板に関しては、充放電サイクル寿命を延長させる
ために、また、高エネルギー密度化のために、薄膜大面
積化を図ることが提案されている。たとえば、特開昭６
３−１０４５６号公報や特開平３−２８５２６２号公報
などに、金属酸化物，硫化物，ハロゲン化物などの正極
活物質粉末に導電性および結着性を向上させるために添
加される結着剤を適当な湿潤剤（溶媒）に分散溶解させ
て、液状の活物質塗着液を調製し、金属箔からなる集電
体を基材とし、前記基材上に前記塗着液を塗着して塗着
膜（活物質層）を形成して得られる正極電極板が開示さ
れている。この際、結着剤として、ポリフッ化ビニリデ
ンなどのフッ素系樹脂、またはシリコン・アクリル共重
合体が用いられている。また、負極電極板は、カーボン
などの負極活物質に結着剤を適当な溶媒に溶解させたも
のを加えて、液状の活物質塗着液を調製し、金属箔集電
体である基材に塗着して得られる。具体的には、図２に
示すように塗着，乾燥される。正極および負極の活物質
を主成分とした塗着液は、配管２１を通過しポンプ２２
によりノズル２３内のマニホールド２４に供給され、集
電体となる基材２５上に塗着される。塗着された前記基
材２５は、乾燥炉２６を通過することにより乾燥され、
塗着膜２７となる。
【０００４】ところが、塗着直後は、集電体となる基材
上に塗着された塗着液中の結着剤は、均一に分布してい
るが、乾燥過程において、溶媒とともに塗着膜表面上に
結着剤が浮き上がるため、乾燥後は塗着膜の表面に結着
剤が偏在してしまい、塗着膜内で結着剤が希薄になって
しまった部分の結着性や、塗着膜と基材との間の結着性
が低下してしまう。このため、塗着膜の加圧形成時に塗
着膜が基材からはがれたり、電池組立工程および充放電
時に、剥離，脱落，ひび割れなどが生じる。また、電池
特性的にも、塗着膜中の結着剤の偏在による過電圧によ
って、放電容量が小さくなったり、結着力不足によっ
て、充放電の繰り返しにともなって放電容量の劣化を引
き起こしてしまう。
上に塗着された塗着液中の結着剤は、均一に分布してい
るが、乾燥過程において、溶媒とともに塗着膜表面上に
結着剤が浮き上がるため、乾燥後は塗着膜の表面に結着
剤が偏在してしまい、塗着膜内で結着剤が希薄になって
しまった部分の結着性や、塗着膜と基材との間の結着性
が低下してしまう。このため、塗着膜の加圧形成時に塗
着膜が基材からはがれたり、電池組立工程および充放電
時に、剥離，脱落，ひび割れなどが生じる。また、電池
特性的にも、塗着膜中の結着剤の偏在による過電圧によ
って、放電容量が小さくなったり、結着力不足によっ
て、充放電の繰り返しにともなって放電容量の劣化を引
き起こしてしまう。
【０００５】一方、電池容量の高い電池を得るには、電
池の充放電に寄与しない物質、すなわち結着剤の含有量
を減少させる必要があるが、結着剤の含有量を減少させ
ると、塗着液の塗工適性が得られなかったり、塗着でき
たとしても、集電体である基材と塗着膜との密着性が不
足し、塗着膜の加圧成形時や電池組立工程において、脱
落などの問題が生じ、高品質な電極板が得られない。
池の充放電に寄与しない物質、すなわち結着剤の含有量
を減少させる必要があるが、結着剤の含有量を減少させ
ると、塗着液の塗工適性が得られなかったり、塗着でき
たとしても、集電体である基材と塗着膜との密着性が不
足し、塗着膜の加圧成形時や電池組立工程において、脱
落などの問題が生じ、高品質な電極板が得られない。
【０００６】これらの問題点を解決するため、種々のア
プローチがなされている。たとえば、特開平９−１８５
９６０号公報には、塗着液中の結着剤の含有量が異なる
２種以上の塗着液を使用し、最初に塗着する塗着液の結
着剤の含有量が、後に塗着する塗着液の結着剤の含有量
よりも大きくなるように、重ね塗着を行い、塗着膜の膜
厚方向の結着剤の含有量が集電体となる基材に近いほど
多くなるように、電極板を作製することが記載されてい
る。また、特開平７−６７５２号公報には、活物質塗着
液を集電体となる基材上に塗着，乾燥し、加圧成形した
後、熱処理することによって、乾燥後に塗着膜中に偏在
する結着剤を膜中に分散させて電極板を作製することが
記載されている。
プローチがなされている。たとえば、特開平９−１８５
９６０号公報には、塗着液中の結着剤の含有量が異なる
２種以上の塗着液を使用し、最初に塗着する塗着液の結
着剤の含有量が、後に塗着する塗着液の結着剤の含有量
よりも大きくなるように、重ね塗着を行い、塗着膜の膜
厚方向の結着剤の含有量が集電体となる基材に近いほど
多くなるように、電極板を作製することが記載されてい
る。また、特開平７−６７５２号公報には、活物質塗着
液を集電体となる基材上に塗着，乾燥し、加圧成形した
後、熱処理することによって、乾燥後に塗着膜中に偏在
する結着剤を膜中に分散させて電極板を作製することが
記載されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】塗着膜内で結着剤が希
薄になってしまった部分の結着性や塗着膜と基材間との
結着性の低下による、塗着膜の加圧成形時や電池組立工
程における脱落などの問題や、放電容量の低下や充放電
の繰り返しにともなう放電容量の劣化などの電池特性の
劣化を防ぐためには、塗着，乾燥後の塗着膜中の結着剤
の含有量を均一にする必要がある。特開平７−６７５２
号公報に開示されている、加圧成形後に熱処理すること
により塗着膜中の結着剤含有量を均一にする方法では、
乾燥後の結着剤の偏在により、加圧成形時に塗着膜が基
材からはがれる可能性がある。また、熱処理工程が一つ
増え、かつ熱処理による結着剤の分散には、かなりの時
間がかかり、生産性の低下を招いてしまう。
薄になってしまった部分の結着性や塗着膜と基材間との
結着性の低下による、塗着膜の加圧成形時や電池組立工
程における脱落などの問題や、放電容量の低下や充放電
の繰り返しにともなう放電容量の劣化などの電池特性の
劣化を防ぐためには、塗着，乾燥後の塗着膜中の結着剤
の含有量を均一にする必要がある。特開平７−６７５２
号公報に開示されている、加圧成形後に熱処理すること
により塗着膜中の結着剤含有量を均一にする方法では、
乾燥後の結着剤の偏在により、加圧成形時に塗着膜が基
材からはがれる可能性がある。また、熱処理工程が一つ
増え、かつ熱処理による結着剤の分散には、かなりの時
間がかかり、生産性の低下を招いてしまう。
【０００８】また、特開平９−１８５９６０号公報に開
示されている、塗着液中の結着剤の含有量が異なる２種
以上の塗着液を使用し、それを最初に塗着する塗着液の
結着剤の含有量が、後に塗着する塗着液の結着剤の含有
量よりも大きくなるように、重ね塗着を行い、塗着膜の
膜厚方向の結着剤の含有量が集電体となる基材に近いほ
ど多くなるように塗着する方法では、塗着膜中の結着剤
の含有量が基材表面上に偏在することによって生ずる過
電圧によって、放電容量が小さくなる可能性があり、ま
た、重ね塗工するために塗着，乾燥工程の回数が増大
し、生産性が低下してしまう。
示されている、塗着液中の結着剤の含有量が異なる２種
以上の塗着液を使用し、それを最初に塗着する塗着液の
結着剤の含有量が、後に塗着する塗着液の結着剤の含有
量よりも大きくなるように、重ね塗着を行い、塗着膜の
膜厚方向の結着剤の含有量が集電体となる基材に近いほ
ど多くなるように塗着する方法では、塗着膜中の結着剤
の含有量が基材表面上に偏在することによって生ずる過
電圧によって、放電容量が小さくなる可能性があり、ま
た、重ね塗工するために塗着，乾燥工程の回数が増大
し、生産性が低下してしまう。
【０００９】そこで、本発明は前記する従来例の問題点
に鑑み、活物質塗着液を塗着し、乾燥した後の塗着膜中
の結着性、および塗着膜と基材間の結着性が向上し、か
つ放電容量の低下や充放電の繰り返しにともなう放電容
量の劣化が少ない二次電池用電極板の構成、およびその
電極板の作製を生産性の低下を招くことなく実現するこ
とができる電極板の製造方法を提供することを目的とし
ている。
に鑑み、活物質塗着液を塗着し、乾燥した後の塗着膜中
の結着性、および塗着膜と基材間の結着性が向上し、か
つ放電容量の低下や充放電の繰り返しにともなう放電容
量の劣化が少ない二次電池用電極板の構成、およびその
電極板の作製を生産性の低下を招くことなく実現するこ
とができる電極板の製造方法を提供することを目的とし
ている。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記する目的
を達成するための手段として活物質塗着液を集電体とな
る基材上に塗着し、乾燥して構成される電極板におい
て、乾燥後の塗着膜に含まれる結着剤の分布が膜厚方向
に均一にすることによって、乾燥後の塗着膜の結着性、
および塗着膜と基材間の結着性を向上し、塗着膜中の結
着剤の偏在をなくしたものである。
を達成するための手段として活物質塗着液を集電体とな
る基材上に塗着し、乾燥して構成される電極板におい
て、乾燥後の塗着膜に含まれる結着剤の分布が膜厚方向
に均一にすることによって、乾燥後の塗着膜の結着性、
および塗着膜と基材間の結着性を向上し、塗着膜中の結
着剤の偏在をなくしたものである。
【００１１】そして、前記することを実現するには、塗
着直後の塗着液に含まれる結着剤の含有量が、基材表面
に近いほど多く塗着すれば、乾燥後の塗着膜に含まれる
結着剤の含有量を均一にすることができる。具体的に
は、結着剤の含有量が異なる塗着液を用意し、前記基材
に近い方に結着剤の含有量の多い塗着液が塗着されるよ
うに、同時に多層塗着することで実現することができ
る。
着直後の塗着液に含まれる結着剤の含有量が、基材表面
に近いほど多く塗着すれば、乾燥後の塗着膜に含まれる
結着剤の含有量を均一にすることができる。具体的に
は、結着剤の含有量が異なる塗着液を用意し、前記基材
に近い方に結着剤の含有量の多い塗着液が塗着されるよ
うに、同時に多層塗着することで実現することができ
る。
【００１２】これにより、塗着膜の加圧形成時に塗着膜
が基材からはがれたり、電池組立工程および充放電時に
おこる、剥離，脱落，ひび割れなどを低減することがで
きる。また、塗着膜中の結着剤の偏在による過電圧によ
って、放電容量が小さくなるのを抑制し、結着力不足に
よる充放電の繰り返しにともなう放電容量の劣化を低減
することができ、電池の品質を向上することができる。
が基材からはがれたり、電池組立工程および充放電時に
おこる、剥離，脱落，ひび割れなどを低減することがで
きる。また、塗着膜中の結着剤の偏在による過電圧によ
って、放電容量が小さくなるのを抑制し、結着力不足に
よる充放電の繰り返しにともなう放電容量の劣化を低減
することができ、電池の品質を向上することができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の実施の形態を、
従来の技術と比較しながら説明する。
従来の技術と比較しながら説明する。
【００１４】（実施の形態１）本発明を適用し、正極電
極板を作製した。なお、実施の形態１の電極板の製造方
法における同時多層塗着の層数は２層とし、各層の結着
剤含有量の平均が、塗着膜全体の結着剤含有量と一致す
るように、かつ基材に近い側に塗着する塗着液の結着剤
含有量の方が多くなるように結着剤含有量を調整した。
極板を作製した。なお、実施の形態１の電極板の製造方
法における同時多層塗着の層数は２層とし、各層の結着
剤含有量の平均が、塗着膜全体の結着剤含有量と一致す
るように、かつ基材に近い側に塗着する塗着液の結着剤
含有量の方が多くなるように結着剤含有量を調整した。
【００１５】基材に近い側に塗着する塗着液Ａは、正極
活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末
を１００重量部、導電剤としてアセチレンブラックを
３．０重量部、増粘剤としてカルボキシメチルセルロー
ス１重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を８３．
３重量部、結着剤としてポリテトラフルオロエチレン６
０重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を５．７５
重量部を配合し、混合分散して作製した。また、基材に
遠い側に塗着する塗着液Ｂは、正極活物質としてコバル
ト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末を１００重量部、導
電剤としてアセチレンブラックを３．０重量部、増粘剤
としてカルボキシメチルセルロース１重量部を水１００
重量部に溶解した水溶液を８３．３重量部、結着剤とし
てポリテトラフルオロエチレン６０重量部を水１００重
量部に溶解した水溶液を１７．２５重量部を配合し、混
合分散して作製した。これらの塗着液Ａ，Ｂを図１に示
した装置で、集電体となる厚みが２０μｍのアルミニウ
ム箔を基材として、その上に、同時に多層塗着した後、
乾燥させて、塗着膜を作製した。
活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末
を１００重量部、導電剤としてアセチレンブラックを
３．０重量部、増粘剤としてカルボキシメチルセルロー
ス１重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を８３．
３重量部、結着剤としてポリテトラフルオロエチレン６
０重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を５．７５
重量部を配合し、混合分散して作製した。また、基材に
遠い側に塗着する塗着液Ｂは、正極活物質としてコバル
ト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末を１００重量部、導
電剤としてアセチレンブラックを３．０重量部、増粘剤
としてカルボキシメチルセルロース１重量部を水１００
重量部に溶解した水溶液を８３．３重量部、結着剤とし
てポリテトラフルオロエチレン６０重量部を水１００重
量部に溶解した水溶液を１７．２５重量部を配合し、混
合分散して作製した。これらの塗着液Ａ，Ｂを図１に示
した装置で、集電体となる厚みが２０μｍのアルミニウ
ム箔を基材として、その上に、同時に多層塗着した後、
乾燥させて、塗着膜を作製した。
【００１６】具体的には、基材に近い側に塗着する塗着
液Ａは、下流配管１を通過し下流ポンプ２によりノズル
３内の下流マニホールド４に供給され、集電体となる基
材５上に塗着される。それと同時に、基材５に遠い側に
塗着する塗着液Ｂは、上流配管６を通過し上流ポンプ７
によりノズル３内の上流マニホールド８に供給され、集
電体となる基材５上に塗着された基材５に近い側に塗着
された塗着液Ａの上に、同時に塗着される。２種類の塗
着液Ａ，Ｂが塗着された前記基材は、乾燥炉９を通過す
ることにより乾燥され、塗着膜１０となる。塗着膜１０
の幅は５００ｍｍ、塗着膜１０の厚みは基材５に近い側
の厚みと基材５に遠い側の厚みが同一になるようにし、
乾燥後の厚みは両者を併せて１８０μｍになるように塗
着した。また、乾燥炉内の温度は１２０℃、その風量は
２５０ｍ3／ｍｉｎとした。なお、塗着は基材の両面に
行った。
液Ａは、下流配管１を通過し下流ポンプ２によりノズル
３内の下流マニホールド４に供給され、集電体となる基
材５上に塗着される。それと同時に、基材５に遠い側に
塗着する塗着液Ｂは、上流配管６を通過し上流ポンプ７
によりノズル３内の上流マニホールド８に供給され、集
電体となる基材５上に塗着された基材５に近い側に塗着
された塗着液Ａの上に、同時に塗着される。２種類の塗
着液Ａ，Ｂが塗着された前記基材は、乾燥炉９を通過す
ることにより乾燥され、塗着膜１０となる。塗着膜１０
の幅は５００ｍｍ、塗着膜１０の厚みは基材５に近い側
の厚みと基材５に遠い側の厚みが同一になるようにし、
乾燥後の厚みは両者を併せて１８０μｍになるように塗
着した。また、乾燥炉内の温度は１２０℃、その風量は
２５０ｍ3／ｍｉｎとした。なお、塗着は基材の両面に
行った。
【００１７】（比較例１）正極電極板に従来の技術を適
用し、正極電極板を作製した。
用し、正極電極板を作製した。
【００１８】塗着液は、正極活物質としてコバルト酸リ
チウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末を１００重量部、導電剤と
してアセチレンブラックを３．０重量部、増粘剤として
カルボキシメチルセルロース１重量部を水１００重量部
に溶解した水溶液を８３．３重量部、結着剤としてポリ
テトラフルオロエチレン６０重量部を水１００重量部に
溶解した水溶液を１１．５重量部を配合し、混合分散し
て作製した。この塗着液を図２に示した装置で、集電体
となる厚みが２０μｍのアルミニウム箔を基材とし、そ
の上に塗着，乾燥させて、塗着膜を作製した。塗着膜の
幅は５００ｍｍ、乾燥後の厚みは１８０μｍになるよう
に塗着した。また、乾燥炉内の温度は１２０℃、その風
量は２５０ｍ3／ｍｉｎとした。なお、塗着は基材の両
面に行った。
チウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末を１００重量部、導電剤と
してアセチレンブラックを３．０重量部、増粘剤として
カルボキシメチルセルロース１重量部を水１００重量部
に溶解した水溶液を８３．３重量部、結着剤としてポリ
テトラフルオロエチレン６０重量部を水１００重量部に
溶解した水溶液を１１．５重量部を配合し、混合分散し
て作製した。この塗着液を図２に示した装置で、集電体
となる厚みが２０μｍのアルミニウム箔を基材とし、そ
の上に塗着，乾燥させて、塗着膜を作製した。塗着膜の
幅は５００ｍｍ、乾燥後の厚みは１８０μｍになるよう
に塗着した。また、乾燥炉内の温度は１２０℃、その風
量は２５０ｍ3／ｍｉｎとした。なお、塗着は基材の両
面に行った。
【００１９】（結着剤含有量と結着性との関係）実施の
形態１と比較例１で得られた正極電極板について、塗着
膜全体の結着剤含有量、膜厚方向の結着剤含有量の分
布、結着性をそれぞれ測定した。その結果を表１に示
す。
形態１と比較例１で得られた正極電極板について、塗着
膜全体の結着剤含有量、膜厚方向の結着剤含有量の分
布、結着性をそれぞれ測定した。その結果を表１に示
す。
【００２０】
【表１】
【００２１】全体の結着剤含有量は蛍光Ｘ線分析により
測定、膜厚方向の結着剤含有量の分布は電子線マイクロ
プローブ分析により測定、結着性は剥離強度試験器によ
り測定した。
測定、膜厚方向の結着剤含有量の分布は電子線マイクロ
プローブ分析により測定、結着性は剥離強度試験器によ
り測定した。
【００２２】両者を比較すると、全体の結着剤含有量は
同一であるが、膜厚方向の結着剤含有量の分布が大きく
異なっている。実施の形態１の電極板は、膜厚方向全域
にわたって、ほぼ同量の結着剤が塗着膜中に存在してい
るが、比較例１の電極板は、基材に近い側の方が結着剤
含有量が少なくなっており、全体の平均含有量の５０％
ほどしか結着剤が存在していない。両者の結着性を比較
すると、実施の形態１の電極板の方が、比較例１の電極
板より約１．７倍も剥離強度が高くなっている。これ
は、乾燥後の塗着膜中の膜厚方向の結着剤含有量が、ほ
ぼ均一なために、塗着膜の結着性、および塗着膜と基材
間の結着性が向上するためである。
同一であるが、膜厚方向の結着剤含有量の分布が大きく
異なっている。実施の形態１の電極板は、膜厚方向全域
にわたって、ほぼ同量の結着剤が塗着膜中に存在してい
るが、比較例１の電極板は、基材に近い側の方が結着剤
含有量が少なくなっており、全体の平均含有量の５０％
ほどしか結着剤が存在していない。両者の結着性を比較
すると、実施の形態１の電極板の方が、比較例１の電極
板より約１．７倍も剥離強度が高くなっている。これ
は、乾燥後の塗着膜中の膜厚方向の結着剤含有量が、ほ
ぼ均一なために、塗着膜の結着性、および塗着膜と基材
間の結着性が向上するためである。
【００２３】このように、本発明の電極板および電極板
の製造方法により、塗着膜の結着性、および塗着膜と基
材間の結着性が向上し、塗着膜の加圧形成時に塗着膜が
基材からはがれたり、電池組立工程におこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができ、電池の品質を
向上することができる。
の製造方法により、塗着膜の結着性、および塗着膜と基
材間の結着性が向上し、塗着膜の加圧形成時に塗着膜が
基材からはがれたり、電池組立工程におこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができ、電池の品質を
向上することができる。
【００２４】（実施の形態２）本発明を適用し、負極電
極板を作製した。なお、実施の形態２の電極板の製造方
法における同時多層塗着の層数は２層とし、各層の結着
剤含有量の平均が、塗着膜全体の結着剤含有量と一致す
るように、かつ基材に近い側に塗着する塗着液の結着剤
含有量の方が多くなるように結着剤含有量を調整した。
極板を作製した。なお、実施の形態２の電極板の製造方
法における同時多層塗着の層数は２層とし、各層の結着
剤含有量の平均が、塗着膜全体の結着剤含有量と一致す
るように、かつ基材に近い側に塗着する塗着液の結着剤
含有量の方が多くなるように結着剤含有量を調整した。
【００２５】基材に近い側に塗着する塗着液Ｃは、負極
活物質として球状黒鉛粉末を１００重量部、増粘剤とし
てカルボキシメチルセルロース１重量部を水１００重量
部に溶解した水溶液を１０７．２重量部、結着剤として
スチレンブタジエンゴム３．５重量部を水１００重量部
に溶解した水溶液を３．６５重量部を配合し、混合分散
して作製した。また、基材に遠い側に塗着する塗着液Ｄ
は、負極活物質として球状黒鉛粉末を１００重量部、増
粘剤としてカルボキシメチルセルロース１重量部を水１
００重量部に溶解した水溶液を１０７．２重量部、結着
剤としてスチレンブタジエンゴム３．５重量部を水１０
０重量部に溶解した水溶液を１０．９５重量部を配合
し、混合分散して作製した。これらの塗着液Ｃ，Ｄを図
１に示した装置で、集電体となる厚みが１４μｍの銅箔
を基材として、その上に同時に多層塗着した後、乾燥さ
せて、塗着膜を作製した。塗着膜の幅は５００ｍｍ、塗
着膜の厚みは基材に近い側の厚みと基材に遠い側の厚み
が同一になるようにし、乾燥後の厚みは両者を併せて１
２０μｍになるように塗着した。また、乾燥炉内の温度
は１００℃、その風量は５０ｍ3／ｍｉｎとした。な
お、基材の両面に塗着を行った。
活物質として球状黒鉛粉末を１００重量部、増粘剤とし
てカルボキシメチルセルロース１重量部を水１００重量
部に溶解した水溶液を１０７．２重量部、結着剤として
スチレンブタジエンゴム３．５重量部を水１００重量部
に溶解した水溶液を３．６５重量部を配合し、混合分散
して作製した。また、基材に遠い側に塗着する塗着液Ｄ
は、負極活物質として球状黒鉛粉末を１００重量部、増
粘剤としてカルボキシメチルセルロース１重量部を水１
００重量部に溶解した水溶液を１０７．２重量部、結着
剤としてスチレンブタジエンゴム３．５重量部を水１０
０重量部に溶解した水溶液を１０．９５重量部を配合
し、混合分散して作製した。これらの塗着液Ｃ，Ｄを図
１に示した装置で、集電体となる厚みが１４μｍの銅箔
を基材として、その上に同時に多層塗着した後、乾燥さ
せて、塗着膜を作製した。塗着膜の幅は５００ｍｍ、塗
着膜の厚みは基材に近い側の厚みと基材に遠い側の厚み
が同一になるようにし、乾燥後の厚みは両者を併せて１
２０μｍになるように塗着した。また、乾燥炉内の温度
は１００℃、その風量は５０ｍ3／ｍｉｎとした。な
お、基材の両面に塗着を行った。
【００２６】（比較例２）負極電極板に従来の技術を適
用し、負極電極板を作製した。
用し、負極電極板を作製した。
【００２７】塗着液は、負極活物質として球状黒鉛粉末
を１００重量部、増粘剤としてカルボキシメチルセルロ
ース１重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を１０
７．２重量部、結着剤としてスチレンブタジエンゴム
３．５重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を７．
３重量部を配合し、混合分散して作製した。この塗着液
を図２に示した装置で、集電体となる厚みが１４μｍの
銅箔を基材として、その上に塗着，乾燥させて、塗着膜
を作製した。塗着膜の幅は５００ｍｍ、乾燥後の厚みは
１２０μｍになるように塗着した。また、乾燥炉内の温
度は１００℃、その風量は５０ｍ3／ｍｉｎとした。な
お、塗着は基材の両面に行った。
を１００重量部、増粘剤としてカルボキシメチルセルロ
ース１重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を１０
７．２重量部、結着剤としてスチレンブタジエンゴム
３．５重量部を水１００重量部に溶解した水溶液を７．
３重量部を配合し、混合分散して作製した。この塗着液
を図２に示した装置で、集電体となる厚みが１４μｍの
銅箔を基材として、その上に塗着，乾燥させて、塗着膜
を作製した。塗着膜の幅は５００ｍｍ、乾燥後の厚みは
１２０μｍになるように塗着した。また、乾燥炉内の温
度は１００℃、その風量は５０ｍ3／ｍｉｎとした。な
お、塗着は基材の両面に行った。
【００２８】（結着剤含有量と結着性との関係）実施の
形態２と比較例２で得られた正極電極板について、塗着
膜全体の結着剤含有量、膜厚方向の結着剤含有量の分
布、結着性をそれぞれ測定した。その結果を表２に示
す。
形態２と比較例２で得られた正極電極板について、塗着
膜全体の結着剤含有量、膜厚方向の結着剤含有量の分
布、結着性をそれぞれ測定した。その結果を表２に示
す。
【００２９】
【表２】
【００３０】全体の結着剤含有量は蛍光Ｘ線分析により
測定、膜厚方向の結着剤含有量の分布は電子線マイクロ
プローブ分析により測定、結着性は剥離強度試験器によ
り測定した。
測定、膜厚方向の結着剤含有量の分布は電子線マイクロ
プローブ分析により測定、結着性は剥離強度試験器によ
り測定した。
【００３１】両者を比較すると、全体の結着剤含有量は
同一であるが、膜厚方向の結着剤含有量の分布が大きく
異なっている。実施の形態２の電極板は、膜厚方向全域
にわたって、ほぼ同量の結着剤が塗着膜中に存在してい
るが、比較例２の電極板は、基材に近い側の方が結着剤
含有量が少なくなっており、全体の平均含有量の７５％
ほどしか結着剤が存在していない。両者の結着性を比較
すると、実施の形態２の電極板の方が、比較例２の電極
板より１．３倍から１．４倍も剥離強度が高くなってい
る。これは、乾燥後の塗着膜中の膜厚方向の結着剤含有
量が、ほぼ均一なために、塗着膜の結着性、および塗着
膜と基材間の結着性が向上するためである。
同一であるが、膜厚方向の結着剤含有量の分布が大きく
異なっている。実施の形態２の電極板は、膜厚方向全域
にわたって、ほぼ同量の結着剤が塗着膜中に存在してい
るが、比較例２の電極板は、基材に近い側の方が結着剤
含有量が少なくなっており、全体の平均含有量の７５％
ほどしか結着剤が存在していない。両者の結着性を比較
すると、実施の形態２の電極板の方が、比較例２の電極
板より１．３倍から１．４倍も剥離強度が高くなってい
る。これは、乾燥後の塗着膜中の膜厚方向の結着剤含有
量が、ほぼ均一なために、塗着膜の結着性、および塗着
膜と基材間の結着性が向上するためである。
【００３２】このように、本発明の電極板および電極板
の製造方法により、塗着膜の結着性、および塗着膜と基
材間の結着性が向上し、塗着膜の加圧形成時に塗着膜が
基材からはがれたり、電池組立工程でおこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができ、電池の品質を
向上することができる。
の製造方法により、塗着膜の結着性、および塗着膜と基
材間の結着性が向上し、塗着膜の加圧形成時に塗着膜が
基材からはがれたり、電池組立工程でおこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができ、電池の品質を
向上することができる。
【００３３】（実施の形態３）実施の形態１で作製した
正極電極板と実施の形態２で作製した負極電極板を用い
て、直径１７ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズの電池を作製
した。
正極電極板と実施の形態２で作製した負極電極板を用い
て、直径１７ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズの電池を作製
した。
【００３４】なお、実施の形態１で作製した正極電極板
は、全体の厚みが１８０μｍとなるまで加圧成形し、電
極部の幅が３８ｍｍ、長さが３４５ｍｍの大きさに切断
し、塗着膜中の水分を除去するため、２５０℃の空気雰
囲気中に１０．５時間、乾燥処理を行った。また、実施
の形態２で作製した負極電極板は、全体の厚みが１９５
μｍとなるまで加圧成形し、電極部の幅が４０ｍｍ、長
さが３９５ｍｍの大きさに切断し、塗着膜中の水分を除
去するため、１１０℃の空気雰囲気中に７．５時間、乾
燥処理を行った。
は、全体の厚みが１８０μｍとなるまで加圧成形し、電
極部の幅が３８ｍｍ、長さが３４５ｍｍの大きさに切断
し、塗着膜中の水分を除去するため、２５０℃の空気雰
囲気中に１０．５時間、乾燥処理を行った。また、実施
の形態２で作製した負極電極板は、全体の厚みが１９５
μｍとなるまで加圧成形し、電極部の幅が４０ｍｍ、長
さが３９５ｍｍの大きさに切断し、塗着膜中の水分を除
去するため、１１０℃の空気雰囲気中に７．５時間、乾
燥処理を行った。
【００３５】このように加工された実施の形態１の正極
電極板と実施の形態２の負極電極板を用い、正極および
負極電極板より幅広い多孔質ポリエチレンフィルムから
なる正極電極板と負極電極板を絶縁するためのセパレー
タを介して、渦巻き状に巻回して、極板群を構成した。
次に、この極板群を、負極端子を兼ねる有底円筒状のス
テンレス容器内に挿入し、炭酸エチレン３０容量％と、
炭酸ジエチル５０容量％とプロピオン酸メチル２０容量
％との混合液に六フッ化リン酸リチウムを１モル／リッ
トルの濃度に溶解したものを電解液として注液し、直径
１７ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズで、定格容量７２０ｍ
Ａｈの電池を作製した。
電極板と実施の形態２の負極電極板を用い、正極および
負極電極板より幅広い多孔質ポリエチレンフィルムから
なる正極電極板と負極電極板を絶縁するためのセパレー
タを介して、渦巻き状に巻回して、極板群を構成した。
次に、この極板群を、負極端子を兼ねる有底円筒状のス
テンレス容器内に挿入し、炭酸エチレン３０容量％と、
炭酸ジエチル５０容量％とプロピオン酸メチル２０容量
％との混合液に六フッ化リン酸リチウムを１モル／リッ
トルの濃度に溶解したものを電解液として注液し、直径
１７ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズで、定格容量７２０ｍ
Ａｈの電池を作製した。
【００３６】（比較例３）比較例１で作製した正極電極
板と比較例２で作製した負極電極板を用いて、直径１７
ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズの電池を作製した。作製方
法は実施の形態３と同じである。
板と比較例２で作製した負極電極板を用いて、直径１７
ｍｍ、高さ５０ｍｍのサイズの電池を作製した。作製方
法は実施の形態３と同じである。
【００３７】なお、比較例１で作製した正極電極板は、
全体の厚みが１８０μｍとなるまで加圧成形し、電極部
の幅が３８ｍｍ、長さが３４５ｍｍの大きさに切断し、
塗着膜中の水分を除去するため、２５０℃の空気雰囲気
中に１０．５時間、乾燥処理を行った。また、比較例２
で作製した負極電極板は、全体の厚みが１９５μｍとな
るまで加圧成形し、電極部の幅が４０ｍｍ、長さが３９
５ｍｍの大きさに切断し、塗着膜中の水分を除去するた
め、１１０℃の空気雰囲気中に７．５時間、乾燥処理を
行った。
全体の厚みが１８０μｍとなるまで加圧成形し、電極部
の幅が３８ｍｍ、長さが３４５ｍｍの大きさに切断し、
塗着膜中の水分を除去するため、２５０℃の空気雰囲気
中に１０．５時間、乾燥処理を行った。また、比較例２
で作製した負極電極板は、全体の厚みが１９５μｍとな
るまで加圧成形し、電極部の幅が４０ｍｍ、長さが３９
５ｍｍの大きさに切断し、塗着膜中の水分を除去するた
め、１１０℃の空気雰囲気中に７．５時間、乾燥処理を
行った。
【００３８】（電池性能評価結果）電池特性の測定に
は、充放電測定装置を用いた。２５℃の温度条件で、充
電を５００ｍＡの定電流で行い、４．１Ｖになった時点
で、４．１Ｖの定電圧充電に切り替え、合計２時間の充
電を行った。放電は、２０℃の温度条件で、７２０ｍＡ
で行い、放電電位が３．０Ｖになった時点で放電を終了
し、次の充電を開始した。このように、同一条件で５０
０回の充放電を繰り返し、放電特性を測定した。その結
果を表３に示す。
は、充放電測定装置を用いた。２５℃の温度条件で、充
電を５００ｍＡの定電流で行い、４．１Ｖになった時点
で、４．１Ｖの定電圧充電に切り替え、合計２時間の充
電を行った。放電は、２０℃の温度条件で、７２０ｍＡ
で行い、放電電位が３．０Ｖになった時点で放電を終了
し、次の充電を開始した。このように、同一条件で５０
０回の充放電を繰り返し、放電特性を測定した。その結
果を表３に示す。
【００３９】
【表３】
【００４０】なお、各放電容量は実施の形態３の一回目
放電容量値を１００として、その比で示している。ま
た、放電容量保持率は、次式により算出した。 放電容量保持率［％］＝（５００回目放電容量）／（１
回目放電容量）×１００ 表３から明らかなように、実施の形態３の電池の方が、
比較例３の電池より初期の放電容量が高く、また、繰り
返し充放電を行った場合の放電容量維持率も高い。
放電容量値を１００として、その比で示している。ま
た、放電容量保持率は、次式により算出した。 放電容量保持率［％］＝（５００回目放電容量）／（１
回目放電容量）×１００ 表３から明らかなように、実施の形態３の電池の方が、
比較例３の電池より初期の放電容量が高く、また、繰り
返し充放電を行った場合の放電容量維持率も高い。
【００４１】このように、本発明の電極板を用いた電池
は、乾燥後の塗着膜の結着性、および塗着膜と基材間の
結着性が向上するため、充放電時におこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができる。また、塗着
膜中の結着剤の偏在による過電圧によって、放電容量が
小さくなるのを抑制し、かつ結着力不足による、充放電
の繰り返しにともなう放電容量の劣化を低減することが
でき、電池の品質を向上する。
は、乾燥後の塗着膜の結着性、および塗着膜と基材間の
結着性が向上するため、充放電時におこる、剥離，脱
落，ひび割れなどを低減することができる。また、塗着
膜中の結着剤の偏在による過電圧によって、放電容量が
小さくなるのを抑制し、かつ結着力不足による、充放電
の繰り返しにともなう放電容量の劣化を低減することが
でき、電池の品質を向上する。
【００４２】
【発明の効果】以上の記載から明らかなように、本発明
の二次電池用電極板、およびその電極板の製造方法によ
り、生産性を損ねることなく、乾燥後の塗着膜の結着
性、および塗着膜と基材間の結着性が向上するため、塗
着膜の加圧形成時に塗着膜が基材からはがれたり、電池
組立工程および充放電時におこる、剥離，脱落，ひび割
れなどを低減することができる。また、塗着膜中の結着
剤の偏在による過電圧によって、放電容量が小さくなる
のを抑制し、結着力不足による充放電の繰り返しにとも
なう放電容量の劣化を低減することができ、電池の品質
を向上することができる。
の二次電池用電極板、およびその電極板の製造方法によ
り、生産性を損ねることなく、乾燥後の塗着膜の結着
性、および塗着膜と基材間の結着性が向上するため、塗
着膜の加圧形成時に塗着膜が基材からはがれたり、電池
組立工程および充放電時におこる、剥離，脱落，ひび割
れなどを低減することができる。また、塗着膜中の結着
剤の偏在による過電圧によって、放電容量が小さくなる
のを抑制し、結着力不足による充放電の繰り返しにとも
なう放電容量の劣化を低減することができ、電池の品質
を向上することができる。
【図１】本発明の実施の形態における二次電池用電極板
の製造方法の概略説明図
の製造方法の概略説明図
【図２】従来の技術における二次電池用電極板の製造方
法の概略説明図
法の概略説明図
１ 下流配管 ２ 下流ポンプ ３，２３ ノズル ４ 下流マニホールド ５，２５ 基材 ６ 上流配管 ７ 上流ポンプ ８ 上流マニホールド ９，２６ 乾燥炉 １０，２７ 塗着膜 ２１ 配管 ２２ ポンプ ２４ マニホールド
Claims (3)
- 【請求項１】 正極または負極の活物質を主成分とした
塗着液を、集電体となる基材上に塗着し、乾燥して構成
される二次電池用電極板において、乾燥後の塗着膜中に
含まれる結着剤の分布が、膜厚方向に均一としたことを
特徴とする二次電池用電極板。 - 【請求項２】 正極または負極の活物質を主成分とした
塗着液を、集電体となる基材上に塗着し、乾燥して構成
される二次電池用電極板において、塗着液を塗着し、乾
燥する前の塗着膜中に含まれる結着剤が、前記基材に近
いほど多くなることを特徴とする二次電池用電極板。 - 【請求項３】 正極または負極の活物質を主成分とした
塗着液を、集電体となる基材上に塗着し、乾燥して構成
される二次電池用電極板において、結着剤の含有量が異
なる塗着液を、前記基材に近い方に結着剤の含有量の多
い塗着液が塗着されるようにして、同時に多層塗着する
ことで、乾燥後の塗着膜中に含まれる結着剤が、均一に
分布しているようにすることを特徴とする二次電池用電
極板の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14711398A JP3997606B2 (ja) | 1998-05-28 | 1998-05-28 | 二次電池用電極板、およびその二次電池用電極板の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14711398A JP3997606B2 (ja) | 1998-05-28 | 1998-05-28 | 二次電池用電極板、およびその二次電池用電極板の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11339772A true JPH11339772A (ja) | 1999-12-10 |
| JP3997606B2 JP3997606B2 (ja) | 2007-10-24 |
Family
ID=15422830
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14711398A Expired - Lifetime JP3997606B2 (ja) | 1998-05-28 | 1998-05-28 | 二次電池用電極板、およびその二次電池用電極板の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3997606B2 (ja) |
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1998
- 1998-05-28 JP JP14711398A patent/JP3997606B2/ja not_active Expired - Lifetime
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