JPH11209734A - 液状接合部材 - Google Patents

液状接合部材

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JPH11209734A
JPH11209734A JP1870698A JP1870698A JPH11209734A JP H11209734 A JPH11209734 A JP H11209734A JP 1870698 A JP1870698 A JP 1870698A JP 1870698 A JP1870698 A JP 1870698A JP H11209734 A JPH11209734 A JP H11209734A
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aminophenoxy
phenyl
propane
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JP1870698A
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Naoki Hase
直樹 長谷
Hiroyuki Furuya
浩行 古谷
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Original Assignee
Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 極性溶媒に可溶であり、かつ耐熱性、加工
性、接着性に優れ、しかもガラス転移温度が２００℃以
下と吸水率が１．０％以下という液状接合部材を提供す
ること。 【解決手段】 本発明に係る液状接合部材は、一般式
（１） 【化１】 （ただし、式中Ｒ１は４価の有機基、ｎは１〜１０の整
数を示す）で表される繰り返し単位を含有し、かつガラ
ス転移温度が２００℃以下と吸水率が１％以下のポリイ
ミド重合体を含むものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は液状接合部材に関
し、詳しくは、電子部品、電子回路基板等の固定用又は
絶縁用等の耐熱性を要求される液状接合部材に関する。
特には、フレキシブルプリント基板（以下、ＦＰＣと略
す。）や半導体素子のダイボンディング用、あるいはＬ
ＯＣ（Lead on Chip）、ＢＧＡ（Ball Grid Array ）、
ＣＳＰ（ChipSize Package ）などの半導体装置の実装
材料として好適に用いることのできる液状接合部材に関
する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の高機能化、高性能化、
小型化が進んでおり、それらに伴って用いられる電子部
品に対する小型化、軽量化が求められてきている。その
ため、半導体素子パッケージ方法やそれらを実装する配
線材料又は配線部品も、より高密度、高機能、かつ高性
能なものが求められるようになってきた。特に、ＬＯ
Ｃ、ＣＳＰ、ＢＧＡといった構造の半導体パッケー
ジ、、ＭＣＭ（Multi Chip Module ）等の高密度実装材
料や多層ＦＰＣ等のプリント配線材料、さらには、航空
宇宙材料として好適に用いることのできる、良好な接着
特性を示す絶縁接着材料が求められている。
【０００３】一般に、電子部品や電子材料に用いられる
絶縁接着材料としては、低温（２００℃）で加工でき、
取り扱いが容易であることから、エポキシ系樹脂やアク
リル系樹脂等が用いられることが多く、これらの接着材
料は半導体装置を製造するときに、例えば、エポキシ樹
脂に銀フィラーを分散させた銀ペーストとして、リード
フレームと半導体チップを接着する用途にも用いられて
いる。
【０００４】しかし、これらの接合部材は、低温での取
り扱いは容易であるが、高温での耐熱性に劣るという問
題を有している。また、硬化には長時間のキュアを必要
とし、キュア時には低分子量のガスが発生するため、例
えば、リードフレームと半導体チップを接合する用途に
用いた場合、その発生ガスによりチップ表面が汚れ、リ
ードフレームとチップの密着性が悪くなり、製品の歩留
まりが悪くなるという問題も有している。その為、特に
半導体装置を製造するときのような高密度実装材料用途
には、更なる高性能な接合部材が強く要望されている。
【０００５】かかる要望に応える接合部材として、高い
耐熱性、機械的強度を有しており、しかも電気特性に優
れるポリイミドは、その優れた特性により有望である。
しかし、一般にポリイミドは閉環状態でほとんど不溶、
不融であり、有機絶縁材料として、ＦＰＣやＴＡＢ用Ｆ
Ｃテープのベースフィルム等には利用されている。
【０００６】近年、ポリイミドであり接合部材として使
用できる例が提案されてきている。無水ピロメリット酸
と通常の芳香族ジアミンとから合成されるポリアミド酸
のようなポリイミド樹脂の前駆体溶液に銀フィラーを混
練してなる銀ペースト組成物が提案されており、これに
よればダイボンディング時の加熱硬化により上記前駆体
が閉環（イミド化）して耐熱性に優れたポリイミド樹脂
を与えるため、半導体装置の高温での電気特性に好結果
がもたらされる。例えば、特開昭６０−７１６６２で
は、シロキサンジアミンを用いたシロキサン変性ポリイ
ミド樹脂の前駆体の有機溶剤溶液に銀フィラーを混練さ
せた導電性銀ペースト組成物が開示されている。
【０００７】また、特開平２−１３８７８９号では、3,
3',4,4'-ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物と芳
香族ジアミンからなる芳香族ポリイミドとマレイミドと
を混合した樹脂組成物から得られる接着フィルムを用
い、ポリイミドフィルム等の基材と銅箔を接着させるＦ
ＰＣの製造方法が提案されている。また、特開平５−１
７０９２２４号や特開平５−１１２７６８号では、種々
の加熱圧着できる熱可塑性ポリイミド接着材料について
提案されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、銀フィ
ラーを混練したエポキシ樹脂や、ポリイミド前駆体を用
い、閉環（イミド化）した樹脂では、吸湿率が比較的高
く、エポキシ樹脂で半導体装置を樹脂封止し、ハンダリ
フロー等の２４０℃程度の熱履歴がかけられた際、接着
剤等が吸湿した水分が膨張し、パッケージクラックを生
じるという問題があった。
【０００９】また、上記記載のポリイミド系フィルム状
接合部材は、ポリイミド溶融流動性を改善して接着剤と
しての利用を可能としているものの、接着に高温・長時
間を要し、加工性に問題があった。
【００１０】また、フィルム状接合部材は、従来の銀ペ
ーストで利用されてきた接合設備及び工程が利用でき
ず、フィルムを打ち抜き、リードフレームに貼り合せる
といった新たな設備が必要となる。フィルムに関して
も、リール状のラインで流されるため、所定の大きさに
打ち抜く際は、長尺方向でちぎれないように、打ち抜か
れたフィルムに余白があり、これは廃棄処分となる。こ
のように、銀ペーストからフィルム状接着剤に移行する
際に、半導体装置製造のコストアップにつながるという
問題もある。
【００１１】［発明の目的］そこで、本発明者らは、上
記問題を解決し、耐熱性、加工性、接着性に優れ、特に
は低い吸水率を示す優れた特性を有する液状接合部材を
提供することを目的に鋭意研究を重ねた結果、本発明に
至ったのである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明の液状接合部材
は、下記一般式（１）
【化３】 （ただし、式中Ｒ１は４価の有機基、ｎは１〜１０の整
数を示す）で表される繰り返し単位を含有し、かつガラ
ス転移温度が２００℃以下と吸水率が１％以下のポリイ
ミド重合体を含む液状接合部材である。
【００１３】また、上記一般式（１）において、Ｒ１が
下記一般式（２）
【化４】 （ただし、式中Ｘは２価の有機基を示す）で表される基
から選択される少なくとも１種であることが好適であ
る。
【００１４】
【発明の実施の形態】以下、本発明に係る液状接合部材
の製造方法と共に具体的に説明する。
【００１５】本発明において用いられるポリエステルイ
ミドは、例えば、次のようにして製造される。
【００１６】下記一般式（Ａ）
【化５】 （式中、Ｒ１は一般式（１）におけるＲ１と同じ４価の
有機基を示す）で表されるテトラカルボン酸二無水物
と、下記一般式（Ｂ）
【化６】 （式中、ｎは１〜１０の整数を示す）で表されるジアミ
ンを原料として得ることができる。
【００１７】一般式（Ａ）で表される化合物の最も代表
的な例としては、ピロメリット酸二無水物（以下、ＰＭ
ＤＡと略す）、3,3',4,4'-ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸二無水物（以下、ＢＴＤＡと略す）、3,3',4,4'-ビ
フェニルテトラカルボン酸二無水物（以下、ＢＰＤＡと
略す）、3,3',4,4'-オキシジフタル酸二無水物（以下、
ＯＤＰＡと略す）、2,2'- ビス（4-ヒドロキシフェニ
ル）プロパンジベンゾエート-3,3',4,4'- テトラカルボ
ン酸二無水物（以下、ＥＳＤＡと略す）、3,3',4,4'-エ
チレングリコールジベンゾエートテトラカルボン酸二無
水物（以下、ＥＧＤＡと略す）、3,3',4,4'-ハイドロキ
ノンジベンゾエートテトラカルボン酸二無水物（以下、
ＴＭＨＱと略す）が挙げられる。これらは１種または２
種以上を混合して用いることができる。
【００１８】一般式（Ｂ）で表されるジアミンとして
は、ｎが１〜１０で選ばれる少なくとも１種または、２
種以上を混合して用いることができ、また、その他のジ
アミン類も、本発明の効果が阻害されない程度、混合し
て用いることができる。
【００１９】その他のジアミン類としては、ｐ−フェニ
レンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、1,4-ジアミノ
ジフェニル、4,4'- ジアミノジフェニルエーテル、3,3'
- ジアミノジフェニルエーテル、4,4'- ジアミノベンゾ
フェノン、4,4'- ジアミノジフェニルプロパン、4,4'-
ジアミノジフェニルスルフィド、3,4'- ジアミノジフェ
ニルスルフィド、3,3'- ジアミノジフェニルスルフィ
ド、4,4'- ジアミノジフェニルスルホン、3,4'- ジアミ
ノジフェニルスルホン、3,3'- ジアミノジフェニルスル
ホン、4,4'- ジアミノジフェニルアミン、4,4'- ジアミ
ノジフェニル-N-メチルアミン、4,4'- ジアミノジフェ
ニル-N- フェニルアミン、4,4'- ジアミノジフェニルメ
タン、1,2-ビス（2-（4-アミノフェノキシ）エトキシ）
エタン、1,2-ビス（2-（3-アミノフェノキシ）エトキ
シ）エタン、2,2-ビス（（4-アミノフェノキシ）メチ
ル）プロパン、2,2-ビス（（3-アミノフェノキシ）メチ
ル）プロパン、1,3-ビス（3-アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、1,3-ビス（4-アミノフェノキシ）ベンゼン、1,4-ビ
ス（4-アミノフェノキシ）ベンゼン、1,1-ビス（4-（4-
アミノフェノキシ）フェニル）メタン、1,1-ビス（3-メ
チル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）メタン、1,
1-ビス（3-エチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）メタン、1,1-ビス（3-プロピル-4- （4-アミノフェ
ノキシ）フェニル）メタン、1,1-ビス（3-イソプロピル
-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）メタン、1,1-ビ
ス（3-ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）メ
タン、1,1-ビス（3-sec-ブチル-4- （4-アミノフェノキ
シ）フェニル）メタン、1,1-ビス（3-メトキシ-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）メタン、1,1-ビス（3-エ
トキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）メタン、
1,1-ビス（3,5-ジメチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）メタン、1,1-ビス（3,5-ジメトキシ-4- （4-ア
ミノフェノキシ）フェニル）メタン、1,1-ビス（4-（4-
アミノフェノキシ）フェニル）エタン、1,1-ビス（3-メ
チル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）エタン、1,
1-ビス（3-エチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）エタン、1,1-ビス（3-プロピル-4- （4-アミノフェ
ノキシ）フェニル）エタン、1,1-ビス（3-イソプロピル
-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）エタン、1,1-ビ
ス（3-ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）エ
タン、1,1-ビス（3-sec-ブチル-4- （4-アミノフェノキ
シ）フェニル）エタン、1,1-ビス（3-メトキシ-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）エタン、1,1-ビス（3-エ
トキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）エタン、
1,1-ビス（3,5-ジメチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）エタン、1,1-ビス（3,5-ジメトキシ-4- （4-ア
ミノフェノキシ）フェニル）エタン、2,2-ビス（4-（4-
アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、2,2-ビス（3-
メチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパ
ン、2,2-ビス（3-エチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）プロパン、2,2-ビス（3-プロピル-4-（4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）プロパン、2,2-ビス（3-イソ
プロピル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパ
ン、2,2-ビス（3-ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）プロパン、2,2-ビス（3-sec −ブチル-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、2,2-ビス（3-
メトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパ
ン、2,2-ビス（3-エトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）
フェニル）プロパン、2,2-ビス（3,5-ジメチル-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、2,2-ビス（3,
5-ジメトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プ
ロパン、1,1-ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、1,1-ビス（3-メチル-4- （4-アミノフェ
ノキシ）フェニル）プロパン、1,1-ビス（3-エチル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1-ビス
（3-プロピル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プ
ロパン、1,1-ビス（3-イソプロピル-4-（4-アミノフェ
ノキシ）フェニル）プロパン、1,1-ビス（3-ブチル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1-ビス
（3-sec −ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、1,1-ビス（3-メトキシ-4- （4-アミノフ
ェノキシ）フェニル）プロパン、1,1-ビス（3-エトキシ
-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1-
ビス（3,5-ジメチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、1,1-ビス（3,5-ジメトキシ-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキ
サフルオロ-2,2- ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フェ
ニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2- ビ
ス（3-メチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プ
ロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2- ビス（3-エ
チル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、
1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2- ビス（3-プロピル-4
- （4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1,1,
3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2- ビス（3-イソプロピル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1,1,3,
3,3-ヘキサフルオロ-2,2-ビス（3-ブチル-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキ
サフルオロ-2,2- ビス（3-sec −ブチル-4- （4-アミノ
フェノキシ）フェニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサ
フルオロ-2,2- ビス（3-メトキシ-4- （4-アミノフェノ
キシ）フェニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオ
ロ-2,2- ビス（3-エトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）
フェニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2
- ビス（3,5-ジメチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェ
ニル）プロパン、1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロ-2,2- ビ
ス（3,5-ジメトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、2,2-ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）ブタン、2,2-ビス（3-メチル-4- （4-アミノフ
ェノキシ）フェニル）ブタン、2,2-ビス（3-エチル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）ブタン、2,2-ビス
（3-プロピル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ブ
タン、2,2-ビス（3-イソプロピル-4- （4-アミノフェノ
キシ）フェニル）ブタン、2,2-ビス（3-ブチル-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）ブタン、2,2-ビス（3-se
c −ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ブタ
ン、2,2-ビス（3-メトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）
フェニル）ブタン、2,2-ビス（3-エトキシ-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）ブタン、2,2-ビス（3,5-ジメ
チル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ブタン、2,
2-ビス（3,5-ジメトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）ブタン、3,3-ビス（4-（4-アミノフェノキシ）
フェニル）ペンタン、3,3-ビス（3-メチル-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,3-ビス（3-エチ
ル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,
3-ビス（3-プロピル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）ペンタン、3,3-ビス（3-イソプロピル-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,3-ビス（3-ブチ
ル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,
3-ビス（3-sec −ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）ペンタン、3,3-ビス（3-メトキシ-4- （4-アミ
ノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,3-ビス（3-エト
キシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、
3,3-ビス（3,5-ジメチル-4- （4-アミノフェノキシ）フ
ェニル）プロパン、3,3-ビス（3,5-ジメトキシ-4- （4-
アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,5-ビス（4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,5-ビス
（3-メチル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペン
タン、3,5-ビス（3-エチル-4- （4-アミノフェノキシ）
フェニル）ペンタン、3,5-ビス（3-プロピル-4- （4-ア
ミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,5-ビス（3-イ
ソプロピル-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペン
タン、3,5-ビス（3-ブチル-4- （4-アミノフェノキシ）
フェニル）ペンタン、3,5-ビス（3-sec −ブチル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）ペンタン、3,5-ビス
（3-メトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニル）ペ
ンタン、3,5-ビス（3-エトキシ-4- （4-アミノフェノキ
シ）フェニル）ペンタン、3,5-ビス（3,5-ジメチル-4-
（4-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、3,5-ビス
（3,5-ジメトキシ-4- （4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）ペンタン、ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）スルホン、ビス（4-（3-アミノフェノキシ）フェニ
ル）スルホン、ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）エーテル、ビス（3-（4-アミノフェノキシ）フェニ
ル）エーテル、ビス（3-（3-アミノフェノキシ）フェニ
ル）エーテルなどがある。
【００２０】また、本発明において脂肪族または脂環式
ジアミンを、本発明の効果を著しく低下させない範囲で
使用してもよい。このようなジアミンとしては、ピペラ
ジン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミ
ン、テトラメチレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミ
ン、ｍ−キシリレンジアミン、３−メチルヘプタメチレ
ンジアミンなどがある。これらのジアミンを単独で用い
ることもできるし、また、共重合させてもよい。
【００２１】本発明のポリエステルイミド重合体を得る
ための重合方法としては、極性溶媒中で一般式（Ｃ）
【化７】 （ただし、Ｒ１は一般式（１）と同じもの、ｎは１〜１
０の整数を示す）で表されるポリアミド酸誘導体を合
成、単離した後、イミド化して一般式（１）で表される
ポリイミド重合体を得る二段合成法や、極性溶媒中でイ
ミド化まで完結させて、一般式（１）で表されるポリイ
ミド重合体を得る一段合成法を利用できる。
【００２２】まず、一段合成法について説明する。上記
一般式（Ａ）で表される酸二無水物１当量に対してジア
ミンを０．８〜１．２当量、好ましくは０．９５〜１．
０５当量使用し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，
Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン等の極性溶媒中で０〜１００℃で数十分から数時間反
応させた後、イミド化を行う。イミド化には、（１）５
０〜２００℃で数十分から数時間、加熱により反応させ
てイミド化を行う方法と、（２）５０〜１８０℃で、無
水酢酸２〜５当量、ピリジン１〜２当量加えて化学的に
イミド化を促進する方法がある。
【００２３】次に、二段合成法について説明する。上記
一般式（Ａ）で表される酸二無水物１当量に対してジア
ミンを０．８〜１．２当量、好ましくは０．９５〜１．
０５当量使用し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，
Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン等の極性溶媒中で０〜１００℃、好ましくは０〜６０
℃の範囲で反応させることによって、上記一般式（Ｃ）
で表されるポリアミド酸誘導体を製造し、従来より用い
られている脱水環化法により、一般式（１）で表される
本発明のポリイミド重合体を製造することができる。脱
水環化法としては（１）重合体を単離した後、１５０〜
３５０℃の加熱により環化する方法、（２）溶液状態に
おいて、８０〜４００℃、好ましくは１００〜２５０℃
で加熱することで環化する方法、この時、ベンゼン、ト
ルエン、キシレンのような水と共沸する溶媒を併用する
のが好ましい。（３）溶液状態で酢酸、プロピオン酸、
酪酸、安息香酸等の酸無水物のような化学的脱水剤によ
り環化する方法がある。この時、環化反応を促進する物
質としてピリジン、キノリン、ピコリン等を併用するこ
とが好ましい。中でも、β−ピコリンは、他のアミン類
に比べイミド化をより促進させ、かつ比較的沸点が低い
ことから、ポリイミド樹脂を製造する際にバランスのよ
いアミン類であり、特に好ましい。
【００２４】高分子量のポリイミド重合体を得るには、
酸二無水物をジアミンを上記範囲内で配合するのが好ま
しく、この範囲を外れると低分子量のものしか得られな
い傾向にある。
【００２５】本発明のポリエステルイミド重合体を得る
方法は、上記のようにして得られた反応液を低級アルコ
ール、水等の上記極性溶媒と相溶性であり、かつ樹脂に
対して貧溶媒である溶媒を大過剰に注いで沈殿物を得
て、濾過、乾燥し、粉砕して粉体を得る。
【００２６】さらにこれを、液状接合部材として利用す
るためには、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン等
の極性溶媒中に上記粉体を溶解させればよい。
【００２７】この接合部材に熱伝導性が必要な場合、樹
脂に対して０〜８０重量％のＡｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｃｕ、
Ｎｉ、Ｃ、ＳｉＣ、ＳｉＯ２、ＭｇＯ、ＢＮ３、Ａｌ２
Ｏ３、ＢａＳＯ４、ＺｒＯ等の熱伝導性フィラーを混入
することができる。フィラーが８０重量％を超えると接
着性が低下する。また、導電性が必要な場合、樹脂に対
して５０〜８０重量％のＡｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｎ
ｉ、Ｃ等の金属フィラーを使用することができる。フィ
ラーが５０重量％より少ないと導電性付与効果が小さ
く、８０重量％を超えると接着性が低下する。
【００２８】本発明の液状接合部材を用いて半導体装置
における支持部材に半導体素子を接合するには、以下の
ような方法がある。（１）支持部材に上記液状接合部材
をディスペンスし、この上に半導体素子を載置して加熱
処理をする。（２）上記液状接合部材の浴に支持部材の
接着面を漬け、その上に半導体素子を載置して加熱処理
をする。（３）半導体素子の接合面に、上記液状接合部
材をディスペンスし、この上に支持部材を載置して加熱
処理をする。（４）上記液状接合部材の浴に半導体素子
の接着面を漬け、その上に支持部材を載置して加熱処理
をする。
【００２９】このような接着加工の後、支持部材と半導
体素子の電気的接合をはかる目的で、ワイヤボンディン
グが施され、エポキシ樹脂等の樹脂封止やガラス封止、
セラミック封止等で封止される。
【００３０】このようにして得られた半導体装置を図１
から図３に示す。図１から図３は樹脂封止型半導体装置
の断面図であり、図１は、支持部材（リードフレーム）
３に、接合部材２を介して半導体素子１が接合されてお
り、半導体素子１と外部リード線６はボンディングワイ
ヤ４によってワイヤーボンディングされている。半導体
装置全体はエポキシ樹脂５で封止されている。図２は、
半導体素子１の上に接合部材２を介して外部リード線を
兼ねた支持部材３が接合されており、半導体素子１と支
持部材３はボンディングワイヤ４によってワイヤーボン
ディングされている。半導体装置全体はエポキシ樹脂５
で封止されている。図３は、回路パターンを施工したセ
ラミック、プラスチック、金属等の支持部材３の上に、
接合部材２を介して半導体素子１が接合されており、支
持部材３の回路パターン電極にボンディングワイヤ４に
よって半導体素子１が接合されている。この支持部材３
は、基板積層技術等によって厚み方向に電気的導通があ
り、半導体素子１の電極はボンディングワイヤ４を通し
て外部のハンダボール７に電気的に通じている。半導体
装置全体はエポキシ樹脂５で封止されている。
【００３１】
【実施例】次に、本発明の実施例をより具体的に説明す
るが、本発明はこれら実施例のみによって限定されるも
のではない。
【００３２】実施例１ 氷浴中において、撹拌機を備えた５００ｍｌ三口セパラ
ブルフラスコに1,2-ビス（2-（4-アミノフェノキシ）エ
トキシ）エタン（以下、ＤＡ３ＥＧと略す）１６．５ｇ
（４９．６ｍｍｏｌ）とN,N-ジメチルホルムアミド（以
下、ＤＭＦと略す。）２３９．６ｇを入れ、窒素雰囲気
下で撹拌し十分溶かした。次に、2,2'-ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）プロパンジベンゾエート-3,3',4,4'-
テトラカルボン酸二無水物（ＥＳＤＡ）２７．９ｇ（４
８．６ｍｍｏｌ）を投入し、１０ｇのＤＭＦでセパラブ
ルフラスコの壁面を洗浄した。約１時間撹拌しながら放
置した後、あらかじめ０．６ｇのＥＳＤＡを５．４ｇの
ＤＭＦに溶かした溶液を、フラスコ中のワニス粘度に注
意しながらフラスコ中に徐々に投入した。粘度が２００
０ポイズに達した後、ＥＳＤＡ溶液の投入を終了し、ポ
リアミド酸溶液を得た。
【００３３】ポリアミド酸の溶液状態で、イミド化を行
うため、室温でポリアミド酸溶液中に、無水酢酸１０
ｇ、ピリジン１０ｇ、ＤＭＦ１００ｇを入れ、数十分か
ら数時間撹拌し、イミド化を行った。
【００３４】得られたポリエステルイミド重合体溶液を
２００ｇ取り分け、２リットルのメタノール中に滴下
し、濾別してポリイミド重合体を得た。さらに、真空オ
ーブン１００℃で、１日間真空乾燥し、粉体を得た。
【００３５】得られたポリエステルイミド重合粉体１０
ｇを９０ｇのＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、ＮＭ
Ｐと略す）、ＤＭＦ、N,N-ジメチルアセトアミド（以
下、ＤＭＡｃと略す）に１０重量％の濃度で溶解した。
さらに、得られた可溶性ポリイミド樹脂について、吸水
率とガラス転移温度を測定した。以下に、その測定方法
を示す。
【００３６】可溶性ポリイミド樹脂の固形分濃度が１０
％のＮＭＰ溶液をガラス板上に、アプリケーターで０．
３ｍｍの厚みに塗布後、熱風オーブンを用い、１００
℃、１５０℃で５分間乾燥させた後、ガラス基板から剥
がし、得られた半乾燥状態のポリイミドフィルムの両端
部を固定し、さらに２００℃、２５０℃で５分間乾燥さ
せ、３０μｍ厚のポリイミドフィルムを得た。このよう
にして得られたポリイミドフィルムの吸水率をＡＳＴＭ
Ｄ−５７０に従い測定した。また、ガラス転移温度
は、得られたフィルムをＤＭＳ（動的粘弾性測定器、セ
イコー電子社製）により測定した。
【００３７】得られた液状接合部材の接着性の評価は、
１０×２０ｍｍの大きさの支持部材（４２アロイ板）の
上に、アプリケーターで０．３ｍｍの厚みに塗布後、１
００、１５０、２００、２５０℃で５分間オーブンで焼
成し、３０μｍの塗布膜を得た。このようにして作製し
た、接合部材付き支持部材（４２アロイ板）の上に、２
×２ｍｍの半導体素子を載置して、３００℃、２ＭＰａ
の圧力で２秒間プレスした。得られた半導体素子が接合
された支持部材のシェア強度を、シェア強度測定器を用
いて、テストスピード５ｍｍ／ｍｉｎで測定を行った。
【００３８】また、ダミーのリードフレーム上に上記と
同様の条件で半導体素子を接合し、ビフェニル系のエポ
キシ樹脂を用いて封止した。そのダミーの半導体装置
を、８５℃／８５％の環境下で１６８時間放置した後、
室温から徐々に昇温し、最高温度２４５℃で約１０秒間
加熱されるように、ＩＲリフロー炉に通した。その後、
サンプルをＸ線透過装置（Ｕｌｔｒａ−Ｘ１２５）を用
いて非破壊検査を行い、半導体装置のパッケージクラッ
クの有無を確認した。その結果を表２に示す。
【００３９】実施例２〜１１ 表１の原料を使用して、実施例１と同様に液状接合部材
を得、評価を行った。その結果を表２に示す。
【００４０】比較例１〜５ 表１の原料を使用して、実施例１と同様にポリイミド重
合体の粉体を得た。その評価結果を表２に示す。
【００４１】
【表１】 ＥＳＤＡ；2,2'- ビス（4-ヒドロキシフェニル）プロパ
ンジベンゾエート-3,3',4,4'- テトラカルボン酸二無水
物 ＥＧＤＡ；3,3',4,4'-エチレングリコールベンゾエート
テトラカルボン酸二無水物 ＴＭＨＱ；3,3',4,4'-ハイドロキノンジベンゾエートテ
トラカルボン酸二無水物 ＢＰＤＡ；3,3',4,4'-ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物 ＯＤＰＡ；3,3',4,4'-オキシジフタル酸二無水物 ＢＴＤＡ；3,3',4,4'-ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物 ＤＳＤＡ；3,3',4,4'-ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物 ＯＤＡ；オキシジアニリン ＢＡＰＰ；2,2-ビス（4-アミノフェノキシ）フェニルプ
ロパン ＢＡＰＳ；ビス（4-（4-アミノフェノキシ）フェニル）
スルホン ＤＡ２ＥＧ；前記した［化６］におけるｎが２のもの ＤＡ３ＥＧ；前記した［化６］におけるｎが３のもの ＤＡ４ＥＧ；前記した［化６］におけるｎが４のもの ＤＡ５ＥＧ；前記した［化６］におけるｎが５のもの ＤＡ６ＥＧ；前記した［化６］におけるｎが６のもの。
【００４２】
【表２】
【００４３】
【発明の効果】以上のように、本発明に係る液状接合部
材は、ＮＭＰ等の極性溶媒への溶解性がよく、接着性に
も優れ、しかも、ガラス転移温度が２００℃以下であり
吸水率が１．０％以下という低い値を有している。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例を示す液状接合部材を使用し
た半導体装置である。
【図２】他の実施例を示す液状接合部材を使用した半導
体装置である。
【図３】さらに他の実施例を示す液状接合部材を使用し
た半導体装置である。
【符号の説明】
１；半導体素子 ２；接合部材 ３；支持部材 ４；ボンディングワイヤ ５；エポキシ封止樹脂 ６；外部リード線 ７；ハンダボール

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】下記一般式（１） 【化１】 （ただし、式中Ｒ１は４価の有機基、ｎは１〜１０の整
    数を示す）で表される繰り返し単位を含有し、かつガラ
    ス転移温度が２００℃以下、吸水率が１％以下のポリイ
    ミド重合体を含む液状接合部材。
  2. 【請求項２】前記一般式（１）において、Ｒ１が、下記
    一般式（２） 【化２】 （ただし、式中Ｘは２価の有機基である）で表される基
    から選択される少なくとも１種である請求項１記載の液
    状接合部材。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005157346A (ja) * 2003-11-05 2005-06-16 Chisso Corp 液晶配向剤およびそれを用いた液晶表示素子
JP2005154436A (ja) * 2003-11-05 2005-06-16 Chisso Corp 新規ジアミンおよびそれを原料とするポリマー
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